FR 3068257 A1 20190104 FR 1756057 A 20170629 CARBAMIDES POUR LA SÉPARATION DE L'URANIUM(VI) ET DU PLUTONIUM(IV) SANS RÉDUCTION DU PLUTONIUM(IV) DESCRIPTION DOMAINE TECHNIQUE L'invention se rapporte au domaine du traitement de combustibles nucléaires usés. Plus précisément, l'invention se rapporte à l'utilisation de carbamides (c'est-à-dire de dérivés de l'urée) en tant qu'extractants pour séparer totalement ou partiellement l'uranium(VI) du plutonium(IV) à partir d'une solution aqueuse issue de la dissolution d'un combustible nucléaire usé dans l'acide nitrique, par extraction liquide-liquide, et ce, sans procéder à une quelconque réduction du plutonium(IV) en plutonium (III). Elle se rapporte également à de nouveaux carbamides dotés de propriétés extractantes extrêmement intéressantes. L'invention trouve notamment application dans le traitement de combustibles nucléaires usés à base d'uranium (notamment d'oxydes d'uranium - UOX) ou d'uranium et de plutonium (notamment d'oxydes mixtes d'uranium et de plutonium - MOX). ÉTAT DE LA TECHNIQUE ANTÉRIEURE Le procédé PUREX, qui est mis en oeuvre dans toutes les usines de traitement des combustibles nucléaires usés existant dans le monde (La Hague en France, Rokkasho au Japon, Sellafield au Royaume-Uni, etc), utilise le phosphate de tri-n-butyle (ou TBP) comme extractant, pour récupérer l'uranium(VI) et le plutonium(IV), par extraction liquide-liquide, à partir de solutions aqueuses issues de la dissolution de ces combustibles dans l'acide nitrique. 2 Dans ce procédé, le TBP est utilisé en solution à 30% (v/v) dans un diluant organique (tétrapropylène hydrogéné (ou TPH) ou n-dodécane). Cette solution organique est communément appelée « solvant » dans le domaine considéré. La récupération de l'uranium et du plutonium par le procédé PUREX est 5 effectuée en plusieurs cycles : un premier cycle de purification de l'uranium(VI) et du plutonium(IV) (nommé « 1CUPu »), qui vise à décontaminer ces éléments vis-à-vis de l'américium, du curium et des produits de fission avec une partition de l'uranium(VI) et du plutonium(IV) en deux flux aqueux dès ce premier cycle ; 10 un second cycle de purification de l'uranium(VI) (nommé « 2CU »), qui vise à parfaire la décontamination de cet élément pour atteindre les spécifications définies par les normes ASTM pour l'uranium, produit fini ; et un second cycle et, dans le cas de certaines usines, un troisième cycle de purification du plutonium(IV) (respectivement nommés « 2CPu » et « 3CPu »), 15 qui visent à parfaire la décontamination de cet élément pour atteindre les spécifications définies par les normes ASTM pour le plutonium, produit fini, et à le concentrer avant sa conversion en oxyde Pu02. Les performances du procédé PUREX sont satisfaisantes et le retour d'expérience acquis depuis le démarrage des usines qui le mettent en oeuvre est positif. 20 L'emploi du TBP présente toutefois des limites qui s'opposent à la possibilité d'atteindre avec cet extractant les objectifs de simplicité, de compacité et de sûreté améliorée fixés pour les futures usines de traitement de combustibles nucléaires usés. La principale de ces limites tient au fait que la partition de l'uranium et 25 du plutonium en deux flux aqueux nécessite de réduire le plutonium(IV) en plutonium(III) (car, avec le TBP, le facteur de séparation entre l'uranium(VI) et le plutonium(IV) est insuffisant et ce, quelle que soit l'acidité de la solution aqueuse qui est utilisée pour réaliser cette partition) et, par conséquent, d'utiliser des agents réducteurs et anti-nitreux en quantités importantes, lesquels génèrent par dégradation des espèces instables et réactives et sont donc contraignants en termes de sûreté. 3 La fourniture d'extractants permettant de co-extraire quantitativement l'uranium et le plutonium d'une solution aqueuse issue de la dissolution d'un combustible nucléaire usé dans l'acide nitrique puis d'assurer une séparation totale ou partielle de ces deux éléments sans avoir à réduire le plutonium(IV) en plutonium(III) a donc donné lieu à 5 un certain nombre de travaux. C'est ainsi qu'ont été proposées l'utilisation de N,N-dialkylamides symétriques, tels que le N,N-di(2-éthylhexyl)-3,3-diméthylbutanamide (ou DEHDMBA), dans la demande internationale PCT WO 2017/017207, ci-après référence [1], et celle de N,N-dialkylamides « dissymétriques », tels que le N-méthyl-N-octy1-2-éthylhexanamide 10 (ou MOEHA), dans la demande internationale PCT WO 2017/017193, ci-après référence [2]. Dans les deux cas, les N,N-dialkylamides présentent des performances très intéressantes. Par ailleurs, trois études portant sur l'extraction de l'uranium(VI) et du plutonium(IV) d'une solution aqueuse nitrique par des carbamides ont été publiées dans 15 la littérature. Il s'agit de l'étude réalisée par E. K. Dukes et T. H. Sidall avec la N,N,N',N'-tétra-n-butylurée, qui est rapportée dans Journal of lnorganic and Nuclear Chemistry 1966, 28(10), 2307-2312, ci-après référence [3], de l'étude réalisée par G. M. Chumakova et al., également avec la N,N,N',N'-tétra-n-butylurée, qui est rapportée dans Radiokhimiya 1980, 22(2), 213-217, ci-après référence [4], et de l'étude plus récente 20 réalisée par B. G. Vats et al. avec la N,N-diéthyl-N',N'-diisobutylurée (ou DEDiBU) et la N,N-diéthyl-N',N'-di-n-octylurée (ou DEDOU), qui est rapportée dans Dalton Transactions 2016, 45(25), 10319-10325, ci-après référence [5]. Ces études ont mis en évidence le potentiel des carbamides tétraalkylés en tant qu'extractants de l'uranium(VI) et du plutonium(IV). Toutefois, aucune d'elles ne 25 laisse entrevoir la possibilité d'utiliser ce type de composés pour co-extraire l'uranium(VI) et le plutonium(IV) d'une solution aqueuse issue de la dissolution d'un combustible nucléaire usé, puis pour séparer totalement ou partiellement l'uranium(VI) du plutonium(IV) et ce, sans recourir à une réduction du plutonium(IV) en plutonium(III). Or, il se trouve que, dans le cadre de leurs travaux, les Inventeurs ont 30 constaté que certains carbamides ont des propriétés extractantes telles : 4 - qu'en présence d'une phase aqueuse de forte acidité du type de celle que présentent les solutions aqueuses issues de la dissolution de combustibles nucléaires usés dans l'acide nitrique, ils conduisent à des coefficients de distribution de l'uranium(VI) et du plutonium(IV) propres à permettre une co-extraction quantitative de 5 ces deux éléments de cette phase aqueuse, et - qu'en présence d'une phase aqueuse d'acidité modérée, ils conduisent à des facteurs de séparation U(VI)/Pu(IV) propres à permettre une séparation de l'uranium(VI) du plutonium(IV) sans qu'il soit nécessaire de réduire le plutonium(IV) en plutonium(III), cette séparation pouvant être totale ou partielle selon ce que l'on 10 souhaite. Et c'est sur ces constatations qu'est basée la présente invention. EXPOSÉ DE L'INVENTION L'invention a en premier lieu pour objet l'utilisation d'un carbamide de formule générale (I) : 15 0 R1 I4» R N N I I R2 R3 (I) dans laquelle : RI-, R2 et R3, identiques ou différents, représentent chacun un groupe alkyle linéaire ou ramifié, comprenant de 1 à 12 atomes de carbone, un groupe cycloalkyle comprenant de 3 à 12 atomes de carbone ou un groupe cycloalkylalkyle comprenant de 4 à 13 atomes 20 de carbone ; R4 représente un atome d'hydrogène, un groupe alkyle linéaire ou ramifié, comprenant de 1 à 12 atomes de carbone, un groupe cycloalkyle comprenant de 3 à 12 atomes de carbone ou un groupe cycloalkylalkyle comprenant de 4 à 13 atomes de carbone ; 25 en tant qu'extractant pour séparer totalement ou partiellement l'uranium(VI) du plutonium(IV), sans réduction du plutonium(IV) en plutonium(III), à partir d'une solution aqueuse Al issue de la dissolution d'un combustible nucléaire usé dans l'acide nitrique. 5 Cette utilisation comprend : a) une co-extraction de l'uranium(VI) et du plutonium(IV) de la solution aqueuse, la co-extraction comprenant au moins une mise en contact, dans un extracteur, de la solution aqueuse Al avec une solution organique Si comprenant le 5 carbamide dans un diluant organique, puis une séparation des solutions aqueuse et organique ; b) une désextraction du plutonium(IV) et d'une fraction de l'uranium(VI) de la solution organique issue de a), la désextraction comprenant au moins une mise en contact, dans un extracteur, de la solution organique Si avec une solution 10 aqueuse A2 comprenant de 0,1 mol/L à 0,5 mol/L d'acide nitrique, puis une séparation des solutions organique et aqueuse ; et c) une extraction de tout ou partie de la fraction d'uranium(VI) présente dans la solution aqueuse issue de b), l'extraction comprenant au moins une mise en contact, dans un extracteur, de la solution aqueuse avec une solution organique S2 15 comprenant le carbamide dans un diluant organique, puis une séparation des solutions aqueuse et organique ; moyennant quoi on obtient une solution aqueuse comprenant du plutonium(IV) sans uranium(VI) ou un mélange de plutonium(IV) et d'uranium(VI), et une solution organique comprenant de l'uranium(VI) sans plutonium(IV). 20 Dans ce qui précède et ce qui suit, les expressions « comprenant de .... à .... », « allant de .... à .... » et « compris(e) entre .... et .... » sont équivalentes et entendent signifier que les bornes sont incluses. On entend par « groupe alkyle linéaire ou ramifié, comprenant de 1 à 12 atomes de carbone », tout groupe alkyle à chaîne linéaire ou ramifiée qui comprend 1, 2, 25 3, 4, 5, 6, 7, 8, 9, 10, 11 ou 12 atomes de carbone tel qu'un groupe méthyle, éthyle, n-propyle, isopropyle, n-butyle, sec-butyle, isobutyle, tert-butyle, n-pentyle, sec-pentyle, isopentyle, n-hexyle, isohexyle, n-heptyle, isoheptyle, n-octyle, isooctyle, n-nonyle, isononyle, n-décyle, isodécyle, n-undécyle, n-dodécyle, 2-méthylbutyle, 2-méthylpentyle, 3-méthylpentyle, 2-méthylhexyle, 3-méthylhexyle, 2-méthylheptyle, 2-méthyloctyle, 30 2-éthylhexyle, 1,5-diméthylhexyle, 2,4,4-triméthylpentyle, 2-éthylheptyle, 6 1,2-dlméthylheptyle, 2,6-dlméthylheptyle, 3,5,5-triméthylhexyle, 2-méthylnonyle, 3,7-diméthyloctyle, 2,4,6-triméthylheptyle, 2-butylhexyle, etc. On entend par 0,5) et sélectivement vis-à-vis du plutonium(IV) puisque le coefficient de distribution du plutonium(IV) obtenu pour ces carbamides est inférieur à 10 0,04. Le carbamide TrEHU est particulièrement sélectif puisque ce carbamide permet d'atteindre un facteur de séparation U(VI)/Pu(IV) de 121, soit presque 10 fois plus élevé que celui atteint pour le N,N-dialkylamide MOEHA à une concentration comparable. Là également, ce tableau confirme que les carbamides trialkylés 15 peuvent avantageusement être utilisés comme extractants dans un procédé de traitement d'une solution aqueuse issue de la dissolution d'un combustible nucléaire usé dans l'acide nitrique, comprenant une co-extraction de l'uranium(VI) et du plutonium(IV) de cette solution aqueuse, qui est fortement acide, puis une séparation partielle ou totale du plutonium(IV) de l'uranium(VI) présents dans la phase organique issue de cette co- 20 extraction par désextraction du plutonium(IV) de cette phase organique au moyen d'une solution aqueuse d'acidité modérée. III - SCHÉMA DE PRINCIPE D'UN MODE DE MISE EN OEUVRE PRÉFÉRÉ DE L'UTILISATION DE L'INVENTION: On se réfère à la figure 1 qui représente un schéma de principe d'un 25 mode de mise en oeuvre préféré de l'utilisation de l'invention. Comme le montre cette figure, cette utilisation comprend 4 étapes. La première de ces étapes, notée « Co-extraction U+Pu » sur la figure 1, vise à extraire conjointement l'uranium(VI) et le plutonium(IV) d'une solution aqueuse nitrique de dissolution d'un combustible nucléaire usé, notée « Al » sur la figure 1. 19 Une telle solution comprend typiquement de 3 mol/L à 6 mol/L d'HNO3, de l'uranium, du plutonium, des actinides mineurs (notamment américium et curium), des produits de fission (La, Ce, Pr, Nd, Sm, Eu, Gd, Mo, Zr, Ru, Tc, Rh, Pd, Y, Cs, Ba,...) ainsi que quelques produits de corrosion comme le fer. 5 L'étape « Co-extraction U+Pu » est réalisée en faisant circuler, dans l'extracteur 1, la solution aqueuse Al à contre-courant d'une phase organique, notée « S1 » sur la figure 1, qui comprend de 0,5 mol/L à 2 mol/L et, mieux encore, de 1,0 mol/L à 1,2 mol/L, d'un carbamide de formule générale (I), en solution dans un diluant organique. 10 Ce diluant organique est avantageusement un hydrocarbure acyclique ou un mélange d'hydrocarbures acycliques, par exemple le n-dodéca ne, le tétrapropylène hydrogéné (TPH), le kérosène, l'lsaneTM IP-185T ou l'lsaneTM IP-175T, préférence étant donnée au TPH. La deuxième étape, notée « Lavage PF » sur la figure 1, vise à 15 désextraire de la phase organique issue de la « Co-extraction U+Pu » la fraction des produits de fission ayant été extraite de la solution aqueuse Al conjointement avec l'uranium(VI) et le plutonium(IV). Pour ce faire, l'étape « Lavage PF » comprend une ou plusieurs opérations de lavage de la phase organique issue de la « Co-extraction U+Pu », chaque 20 opération de lavage étant réalisée en faisant circuler cette phase organique, dans l'extracteur 2, à contre-courant d'une solution aqueuse, notée « A3 » sur la figure 1, comprenant de l'acide nitrique et dont la concentration en HNO3 peut aller de 1 mol/L à 6 mol/L mais est, de préférence, de 4 mol/L à 6 mol/L. Si l'étape « Lavage PF » est réalisée avec une solution aqueuse de forte 25 acidité, c'est-à-dire typiquement égale ou supérieure à 3 mol/L d'HNO3, alors cette étape comprend de plus une désacidification de la phase organique, que l'on réalise en faisant circuler cette phase organique à contre-courant d'une solution aqueuse, notée « A4» sur la figure 1, faiblement acide, c'est-à-dire comprenant de 0,1 mol/L à 1 mol/L d'HNO3 comme une solution aqueuse comprenant 0,5 mol/L d'HNO3, afin d'éviter qu'une 30 quantité trop importante d'acide ne soit entraînée vers l'extracteur dévolu à la troisième 20 étape, notée « Désextraction Pu » sur la figure 1, et ne vienne perturber les performances de cette troisième étape. L'étape « Désextraction Pu » vise à désextraire le plutonium au degré d'oxydation +IV de la phase organique issue du « Lavage PF ». 5 Elle est réalisée en faisant circuler, dans l'extracteur 3, cette phase organique à contre-courant d'une solution aqueuse, notée « A2 » sur la figure 1, comprenant de 0,1 mol/L à 0,5 mol/L d'HNO3 et en utilisant, de préférence, un rapport de débits 0/A supérieur à 1, de préférence égal ou supérieur à 3 et, mieux encore, égal ou supérieur à 5 pour que le plutonium(IV) soit désextrait de façon concentrante. 10 La désextraction du plutonium(IV), qui est réalisée à l'étape « Désextraction Pu », s'accompagne d'une désextraction d'une fraction de l'uranium(VI) qui est également présent dans la phase organique issue du « Lavage PF ». Aussi, la quatrième étape, notée « Lavage U » sur la figure 1 vise-t-elle à extraire de la phase aqueuse issue de la « Désextraction Pu » : 15 - soit la totalité de l'uranium(VI) présent dans cette phase aqueuse si l'on souhaite obtenir, au terme de cette étape, une solution aqueuse comprenant du plutonium(IV) sans uranium(VI) ; - soit la quantité d'uranium(VI) permettant d'obtenir, au terme de cette étape, une solution aqueuse comprenant de l'uranium(VI) et du plutonium(IV) dans 20 un rapport préalablement choisi. Dans les deux cas, le « Lavage U » est réalisé en faisant circuler, dans l'extracteur 4, la phase aqueuse issue de la « Désextraction Pu » à contre-courant d'une phase organique, notée « S2 » sur la figure 1, dont la composition qualitative et quantitative est, de préférence, identique à celle de la phase organique Si. La quantité 25 d'uranium(VI) extraite est réglée en jouant, d'une part, sur le rapport des débits 0/A, et, d'autre part, sur l'acidité de la phase aqueuse, l'uranium(VI) étant, en effet, d'autant mieux extrait que le rapport des débits phase organique/phase aqueuse et l'acidité de la phase aqueuse sont élevés. Un ajout d'HNO3 plus ou moins concentré à la phase aqueuse circulant dans l'extracteur 4 peut donc être prévu en fonction de l'acidité que l'on 30 souhaite conférer à cette phase aqueuse. 21 Au terme de ces 4 étapes, sont obtenus : un raffinat, qui correspond à la phase aqueuse sortant de l'extracteur 1 et qui comprend des produits de fission ainsi que de l'américium et du curium ; 5 - la phase aqueuse sortant de l'extracteur 4, qui comprend soit du plutonium(IV) décontaminé soit un mélange de plutonium(IV) et d'uranium(VI) décontaminés ; et - la phase organique sortant de l'extracteur 3, qui comprend de l'uranium(VI) sans plutonium(IV). 10 Cette phase organique peut être dirigée, directement ou après d'autres traitements, vers un extracteur, non représenté sur la figure 1, dans lequel l'uranium(VI) sera désextrait de cette phase organique, par exemple au moyen d'une solution aqueuse comprenant au plus 0,05 mol/L d'HNO3 comme une solution aqueuse comprenant 0,01 mol/L d'HNO3, à température ambiante (c'est-à-dire à 20-25°C) ou à chaud (c'est-à- 15 dire typiquement à une température de 40-50°C) et en utilisant, de préférence, un rapport de débits 0/A supérieur à 1 pour que l'uranium(VI) soit désextrait de façon concentrante. RÉFÉRENCES CITÉES [1] Demande internationale PCT WO 2017/017207 20 [2] Demande internationale PCT WO 2017/017193 [3] E. K. Dukes et T. H. Sidall, Journal of lnorganic and Nuclear Chemistry 1966, 28(10), 2307-2312 [4] G. M. Chumakova et al., Radiokhimiya 1980, 22(2), 213-217 [5] B. G. Vats et al., Dalton Transactions 2016, 45(25), REVENDICATIONS1. Utilisation d'un carbamide de formule générale (I) : 0 D1Â R4" N N I I R2 R3 (I) dans laquelle : RI-, R2 et R3, identiques ou différents, représentent chacun un groupe alkyle linéaire ou ramifié, comprenant de 1 à 12 atomes de carbone, un groupe cycloalkyle comprenant de 3 à 12 atomes de carbone ou un groupe cycloalkylalkyle comprenant de 4 à 13 atomes de carbone ; R4 représente un atome d'hydrogène, un groupe alkyle linéaire ou ramifié, comprenant de 1 à 12 atomes de carbone, un groupe cycloalkyle comprenant de 3 à 12 atomes de carbone ou un groupe cycloalkylalkyle comprenant de 4 à 13 atomes de carbone ; en tant qu'extractant pour séparer totalement ou partiellement l'uranium(VI) du plutonium(IV), sans réduction du plutonium(IV) en plutonium(III), à partir d'une solution aqueuse Al issue de la dissolution d'un combustible nucléaire usé dans l'acide nitrique, laquelle utilisation comprend : a) une co-extraction de l'uranium(VI) et du plutonium(IV) de la solution aqueuse Al, la co-extraction comprenant au moins une mise en contact de la solution aqueuse avec une solution organique Si comprenant le carbamide dans un diluant organique, puis une séparation des solutions aqueuse et organique ; b) une désextraction du plutonium(IV) et d'une fraction de l'uranium(VI) de la solution organique issue de a), la désextraction comprenant au moins une mise en contact de la solution organique avec une solution aqueuse A2 comprenant de 0,1 mol/L à 0,5 mol/L d'acide nitrique, puis une séparation des solutions organique et aqueuse ; et c) une extraction de tout ou partie de la fraction d'uranium(VI) présente dans la solution aqueuse issue de b), l'extraction comprenant au moins une mise 23 en contact de la solution aqueuse avec une solution organique S2 comprenant le carbamide dans un diluant organique, puis une séparation des solutions aqueuse et organique ; moyennant quoi on obtient une solution aqueuse comprenant du plutonium(IV) sans 5 uranium(VI) ou un mélange de plutonium(IV) et d'uranium(VI), et une solution organique comprenant de l'uranium(VI) sans plutonium(IV). 2. Utilisation selon la revendication 1, dans laquelle le nombre total d'atomes de carbone que comprend le carbamide est compris entre 17 et 25. 10 3. Utilisation selon la revendication 1 ou la revendication 2, dans laquelle R4 représente un atome d'hydrogène, RI- est identique à R2 et, de préférence, RI-, R2 et R3 sont identiques entre eux. 15 4. Utilisation selon l'une quelconque des revendications 1 à 3, dans laquelle RI-, R2 et R3 représentent chacun un groupe alkyle linéaire ou ramifié, comprenant de 2 à 10 atomes de carbone et, de préférence, de 4 à 8 atomes de carbone. 5. Utilisation selon la revendication 1, dans laquelle R4 est différent 20 d'un atome d'hydrogène, RI- est identique à R2, R3 est identique à R4 et, de préférence, RI-, R2, R3 et R4 sont identiques entre eux. 6. Utilisation selon la revendication 1 ou la revendication 5, dans laquelle RI-, R2, R3 et R4 représentent chacun un groupe alkyle linéaire ou ramifié, 25 comprenant de 2 à 10 atomes de carbone et, de préférence, de 4 à 8 atomes de carbone. 7. Utilisation selon la revendication 1, dans laquelle le carbamide est la N,N,N'-tri-n-octylurée, la N,N,N'-tri(2-éthylhexyl)urée, la N,N-di(2-éthylhexyl)-N'-noctylurée, la N,N,N',N'-tétra-n-butylurée, la N,N,N',N'-tétra-n-hexylurée ou la N,N,N',N'-tétra-n-octylurée. 24 8. Utilisation selon l'une quelconque des revendications 1 à 7, dans laquelle les solutions organiques Si et S2 comprennent de 0,5 mol/L à 2 mol/L du carbamide. 5 9. Utilisation selon l'une quelconque des revendications 1 à 8, dans laquelle a) comprend de plus une décontamination de la solution organique issue de la co-extraction de l'uranium(VI) et du plutonium(IV) vis-à-vis de l'américium, du curium et des produits de fission, la décontamination comprenant au moins une mise en contact, 10 dans un extracteur, de la solution organique avec une solution aqueuse A3 comprenant de 1 mol/L à 6 mol/L d'acide nitrique, puis une séparation des solutions organique et aqueuse. 10. Utilisation selon l'une quelconque des revendications 1 à 9, dans 15 laquelle la mise en contact, dans l'extracteur dans lequel se déroule b), de la solution organique issue de a) avec la solution aqueuse A2 comprend une circulation à contre-courant des solutions organique et aqueuse avec un rapport de débits 0/A qui est supérieur à 1 et, de préférence, égal ou supérieur à 3. 20 11. Utilisation selon l'une quelconque des revendications 1 à 10, qui comprend de plus une désextraction de l'uranium(VI) de la solution organique issue de c), la désextraction comprenant au moins une mise en contact de la solution organique avec une solution aqueuse A5 comprenant au plus 0,05 mol/L d'acide nitrique, puis une séparation des solutions organique et aqueuse. 25 12. Carbamide de formule particulière (II) : 0 lqlNINH I I R2 R3 (Il) 25 dans laquelle RI-, R2 et R3, identiques ou différents, représentent un groupe alkyle linéaire ou ramifié, comprenant de 8 à 12 atomes de carbone, un groupe cycloalkyle comprenant de 3 à 12 atomes de carbone ou un groupe cycloalkylalkyle comprenant de 4 à 13 atomes de carbone, à la condition que l'un au moins de RI-, R2 et R soit différent d'un groupe 5 cycloalkyle. 13. Carbamide selon la revendication 12, qui comprend un nombre total d'atomes de carbone compris entre 17 et 25. 10 14. Carbamide selon la revendication 12 ou la revendication 13, dans lequel RI-, R2 et R3 représentent chacun un groupe alkyle linéaire ou ramifié et, de préférence, un groupe n-octyle ou 2-éthylhexyle. 15. Carbamide selon l'une quelconque des revendications 12 à 14, dans 15 lequel RI- est identique à R2 et, de préférence, RI-, R2 et R3 sont identiques entre eux. 16. Carbamide selon l'une quelconque des revendications 12 à 15, qui est la N,N,N'-tri-n-octylurée, la N,N,N'-tri(2-éthylhexyl)urée ou la N,N-di(2-éthylhexyl)-N'- n-octylurée. 20