FR 3042265 A1 20170414 FR 1559707 A 20151013 1 DETERMINATION DE TAILLES DE BULLES DANS UN MELANGE MULTIPHASIQUE Domaine technique La présente invention concerne le domaine des systèmes d'analyse de grandeurs caractéristiques d'un écoulement d'un mélange multiphasique, et plus particulièrement concerne une méthode d'analyse permettant de déterminer la taille de bulles dans un écoulement d'un mélange biphasique gaz/liquide. Etat de la technique La mesure de la taille de bulle dans les écoulements de mélange multiphasique est un domaine de recherche actif en raison du rôle critique des bulles par rapport à l'hydrodynamique et les transferts de masse et de chaleur. De nombreuses méthodes de mesure de taille de bulles ont été proposées dans l'art antérieur. L'imagerie photographique est une des premières méthodes pour mesurer la taille des bulles dans un écoulement d'un mélange multiphasique dans une colonne (Deckwer, W. D. (1992). Bubble column reactors (Vol. 200). R. W. Field (Ed.). New York: Wiley.). Typiquement, on utilise un appareil photographique ou une caméra pour prendre les images de l'écoulement du mélange biphasique, la mesure étant réalisée à l'extérieur de la colonne, tandis qu'une source lumineuse est placée de l'autre côté de la colonne, à l'opposé de l'appareil photographique ou de la caméra. Cependant, cette méthode implique que la colonne utilisée soit transparente. Une autre méthode pour déterminer la taille des bulles de gaz est l'imagerie par endoscopie (Maass, S., Wollny, S., Voigt, A., & Kraume, M. (2011). Experimental comparison of measurement techniques for drop size distributions in liquid/liquid dispersions. Experiments in Fluids, 50(2), 259-269.). Contrairement à la méthode d'imagerie précédente, l'endoscope, se présentant sous la forme d'une lentille très mince et longue peut être insérée directement dans la colonne, permettant ainsi de prendre directement des images dans l'écoulement multiphasique. Cette mesure directe de la taille de bulle présente une bonne précision (±7 (3/0). Cependant, le traitement de l'image par endoscopie doit être réalisée manuellement en raison du faible contraste des images obtenues. En conséquence, le traitement d'image est un processus très long, ce qui tend à augmenter le taux d'erreur en raison de la sélection manuelle des images obtenues. En outre, cette méthode d'analyse est rendue difficile lors de la mesure de taille de bulles dans des grandes colonnes à bulles, dans lesquelles l'écoulement peut être très complexe et chaotique en raison de la forte recirculation du gaz et du liquide. Il est également possible de mesurer la taille d'une bulle dans un écoulement d'un mélange multiphasique au moyen de sondes optiques placées directement dans la colonne. 3042265 2 Typiquement, deux sondes sont alignées verticalement (les deux sondes sont placées à deux hauteurs différentes de la colonne) sur une même ligne de l'écoulement de manière à ce qu'une bulle atteignant la première sonde dans le sens de l'écoulement du mélange ait de fortes chances d'atteindre ensuite la deuxième sonde. Cependant, cette méthode se base 5 sur l'hypothèse que les bulles ont toutes une trajectoire verticale dans l'écoulement comme expliqué dans l'article de Chaumat et al.: « On the reliability of an optical fibre probe in bubble column under industrial relevant operating conditions » ; Experimental thermal and fluid science, 31(6), 495-504.) 10 Par conséquent, il existe encore un besoin pour disposer d'une méthode fiable de mesure de tailles de bulles qui puisse être utilisée dans un large éventail de conditions d'écoulement. Objets de l'invention La présente invention a pour objet un procédé de détermination du diamètre horizontal (Dh) 15 d'une bulle dans une colonne sensiblement verticale à écoulement d'un mélange multiphasique, dans lequel : a) on positionne au moins deux sondes optiques (S1, S2) comprenant chacune une fibre optique (F1, F2) reliée à un photorécepteur (P1,P2) dans ladite colonne, lesdites sondes optiques (S1, S2) étant disposées sensiblement parallèlement à l'axe longitudinal de la 20 colonne et à une même hauteur dans la colonne, lesdites sondes étant distantes l'une de l'autre d'une distance « d » : b) on calcule le diamètre horizontal Dh de ladite bulle en utilisant l'équation 1 suivante : d Dh = -A x (cc-i) (Equation 1) 25 avec : « d » représente la distance entre les deux fibres optiques F1 et F2 ; « A » est une constante préalablement déterminée (sans dimension) ; « CC » représente la fonction de corrélation croisée normée (sans dimension) répondant à l'équation 2 suivante : 30 ft"P Signal 1 (t) x Signal 2 (t) at CC = t-0(Equation 2) ft'ex0P Signal 1 (t) at avec : « texp » représente le temps d'enregistrement ; 3042265 3 « Signal 1 » correspond au signal brut enregistré par le photorécepteur (P1) de la fibre optique (F1) ; « Signal 2 » correspond au signal brut enregistré par le photorécepteur (P2) de la fibre optique (F2). 5 Dans un mode de réalisation selon l'invention, la valeur du paramètre A est égale à 1,7. Dans un autre mode de réalisation selon l'invention, la valeur du paramètre A est égale à 1,472. De préférence, la distance « d » entre les deux sondes optiques (S1,S2) est comprise entre 10 0,1 et 3 mm. L'écoulement du mélange multiphasique peut être laminaire, transitoire ou turbulent. Avantageusement, le mélange est biphasique. Un autre objet de l'invention concerne l'utilisation d'un système de détermination du diamètre horizontal d'une bulle d'un écoulement d'un mélange multiphasique pour le procédé selon 15 l'invention, ledit système comprenant au moins deux sondes comprenant pour chacune : - au moins une fibre optique (F1, F2) ; - au moins une interface optique pourvue de moyens d'émission d'un flux lumineux et d'un photorécepteur (P1,P2) du flux lumineux ; - des moyens de traitement des signaux (Signal 1, Signal 2) fournis par les photorécepteurs 20 (P1,P2). Description détaillée de l'invention La figure 1 illustre, sous forme d'un chronogramme, un exemple d'allure des signaux S1 et S2 dans le temps enregistrés par les photorécepteurs (P1, P2). 25 La figure 2 illustre, sous forme d'un chronogramme, la valeur de la fonction de corrélation croisée instantanée (CCi) dans le temps calculée en fonction de la valeur des signaux (Signal 1, Signal 2) enregistrés par les photorécepteurs (P1,P2). La valeur de la corrélation croisée instantanée (CCi) est égale à 1 lorsque les deux signaux (Signal 1, Signal 2) sont égaux à 1, et à 0 dans tous les autres cas. 30 Description détaillée de l'invention Le procédé selon l'invention permet de déterminer la taille d'une bulle dans une colonne à bulles, sensiblement verticale, et plus spécifiquement son diamètre horizontal, dans un écoulement d'un mélange multiphasique comprenant au moins une phase liquide et au 35 moins une phase gazeuse, en utilisant les propriétés optiques de l'écoulement. La description ci-après se rapporte à un mode de réalisation spécifique selon l'invention pour lequel le mélange est biphasique et comprend une phase liquide et une phase gazeuse 3042265 4 (appelé aussi ici mélange gaz/liquide). Le procédé décrit ci-après a pour but de déterminer la taille d'une bulle de gaz dans un écoulement d'un mélange gaz/liquide. Bien étendu, le procédé selon l'invention peut être utilisé pour tout autre type de mélange biphasique (par exemple liquide/liquide), ou tout autre mélange multiphasique, par exemple un mélange 5 gaz/solide/liquide. Par diamètre horizontal d'une bulle, on entend le segment de droite de plus grande longueur passant par le centre de la bulle. 10 Selon l'invention le diamètre horizontal des bulles est déterminé au moyen de sondes optiques. Les sondes optiques comprennent des fibres optiques utilisées comme guide de lumière en utilisant les propriétés de réflexion et de transmission par l'interface entre la phase liquide et la phase gazeuse de l'écoulement suivant la valeur de leurs indices de réfraction respectifs. 15 Dans le cadre du procédé selon l'invention, on utilise deux sondes optiques (51, S2), chaque sonde comprenant sur une de leurs deux extrémités une fibre optique (respectivement F1, F2) se présentant généralement sous la forme de pointe raccordée à une interface optique de mesure optique pourvue de moyens d'émission d'un flux lumineux et d'un photorécepteur (respectivement P1, P2) du flux lumineux. Les signaux (Signal 1, Signal 2) reçus par les 20 photorécepteurs (P1,P2) sont ensuite analysés par des moyens de traitement. Pour déterminer le diamètre horizontal d'une bulle dans un écoulement d'un mélange gaz/liquide, on positionne les deux sondes optiques (S1, S2) comprenant deux fibres optiques (F1, F2) dans la colonne, sensiblement verticale, à écoulement d'un mélange 25 gaz/liquide, lesdites sondes optiques (S1, S2) étant disposées sensiblement parallèlement à l'axe longitudinal de la colonne et à une même hauteur dans la colonne, lesdites sondes étant distantes l'une de l'autre d'une distance « d ». La distance « d » entre les deux sondes (S1,S2) est comprise entre 0,1 et 3,0 mm, de préférence entre 0,1 et 1,5 mm, et encore plus préférentiellement entre 0,1 et 0,8 mm. 30 Lorsque une bulle de gaz arrive sur l'extrémité de la pointe d'une fibre optique (F1 ou F2), les conditions de réflexion sont modifiées en raison du changement d'indice de réfraction du milieu en contact avec la pointe. Ainsi, il en découle qu'en présence d'une bulle de gaz, une quantité de lumière plus faible sort de la pointe de la sonde. Par conséquent, le niveau de 35 retour de la lumière dans la fibre optique est plus important. Ainsi, un changement de phase (gaz ou liquide) au niveau de l'extrémité de la pointe se traduit par changement brutal du flux lumineux de retour reçu par les photorécepteurs (P1, P2) du flux lumineux qui permettent de 3042265 5 détecter ce changement et de le traduire en signal électrique (Signal 1, Signal 2). L'interprétation de ces signaux (Signal 1, Signal 2) permet de déterminer que la pointe de la sonde a traversé une bulle de gaz dans l'écoulement. 5 Ainsi, lorsqu'une bulle de gaz est embrochée par l'extrémité de la pointe d'une sonde optique (S1,S2), la seule modification sur la lumière sortant de la pointe est liée à la variation d'indice de réfraction du milieu entre le liquide et le gaz (l'angle d'attaque du flux lumineux sur l'intérieur de la pointe depuis la fibre optique reste inchangé). La diminution d'indice entre la phase liquide et la phase gazeuse provoque une brusque élévation de la quantité de lumière 10 réfléchie qui est captée par le photorécepteur (P1,P2). Cela se traduit sur le signal (Signal 1, Signal 2) par un créneau d'amplitude plus élevée. La durée « t » du créneau d'amplitude dépend de la taille de la bulle. En analysant les signaux (Signal 1, Signal 2) enregistrés par les photorécepteurs (P1,P2), la 15 Demanderesse a mis au point une méthode permettant d'estimer de manière expérimentale, rapide et précise le diamètre horizontal d'une bulle dans un écoulement d'un mélange multiphasique en associant les signaux (Signal 1, Signal 2) à une fonction de corrélation croisée normée permettant de quantifier simultanément la similitude des signaux (Signal 1, Signal 2), ladite fonction étant reliée directement au diamètre horizontal (Dh) d'une bulle par 20 l'équation 1 suivante : d Dh = -A x (CC-1) (Equation 1) avec : « d » représente la distance entre les deux fibres optiques F1 et F2 ; 25 « A » est une constante préalablement déterminée (sans dimension) liée à l'hypothèse selon laquelle les bulles ont une forme sphérique ou d'ellipsoïde aplati ou allongé ; « CC » représente la fonction de corrélation croisée normée (sans dimension) répondant à l'équation 2 suivante : 30 c = ftt.e oxP Signal 1 (t)x Signal 2 (t) Ôt ftteSignal 1 (t) Ôt (Equation 2) oxp avec : « texp » représente le temps d'enregistrement ; « Signal 1 » correspond au signal brut enregistré par le photorécepteur (P1) de la fibre optique (F1) ; 3042265 6 « Signal 2 » correspond au signal brut enregistré par le photorécepteur (P2) de la fibre optique (F2). Les signaux (Signal 1, Signal 2) sont des fonctions binaires (égales à 0 ou 1) du temps 5 d'enregistrement. Le calcul du diamètre horizontal de la tailles des bulles est réalisé en émettant une hypothèse sur la forme des bulles dans l'écoulement. Ainsi : - dans l'hypothèse selon laquelle, les bulles ont une forme sphérique, alors le paramètre A 10 est de 1,472 ; - dans l'hypothèse selon laquelle les bulles ont une forme d'ellipsoïde aplati (« oblate » selon la terminologie anglo-saxonne), i.e. un ellipsoïde ayant géométriquement deux grands diamètres identiques orientées horizontalement et un petit diamètre, alors le paramètre A est égal à 1,472 ; 15 - dans l'hypothèse selon laquelle les bulles ont une forme d'ellipsoïde allongé (oblong ou « prolate » selon la terminologie anglo-saxonne), i.e. un ellipsoïde ayant géométriquement deux petits diamètres et un grand diamètre orienté horizontalement, d'excentricité égale Ecc = 0,7, alors le paramètre A est égal à 1,7. 20 La forme des bulles (sphérique, ellipsoïde aplati ou ellipsoïde allongé ) peut être déterminée par l'utilisation d'une méthode complémentaire, par exemple de type photographique. Ainsi, la forme des bulles peut être connue ou non, et la valeur du coefficient A doit être choisie en conséquence. Si la forme des bulles est mal connue, l'hypothèse de bulles de forme sphérique ou d'ellipsoïde aplati permet de réaliser une mesure avec une précision connue. 25 On remarque donc que le paramètre A peut faire varier le diamètre mesuré d'environ 15%. Si la forme des bulles étudiée est mal connue, l'hypothèse de bulles de type sphérique ou ellipsoïde aplati permet de réaliser une mesure avec une précision connue. 30 Les figures 1 et 2 illustrent l'acquisition des deux signaux reçus par les fibres optiques (F1,F2) et enregistrés par les photorécepteurs (P1,P2) [figure 1] ainsi que le calcul de la corrélation croisée instantanée (CCi) [figure 2]. La valeur de la corrélation croisée instantanée (CCi) est égale à 1 lorsque les deux signaux (Signal 1, Signal 2) sont égaux à 1, et à 0 dans tous les autres cas. La fonction de corrélation croisée (CC) est ensuite 35 moyennée dans le temps (i.e. entre t=0 et t=texp) puis est normée par la moyenne du Signal 1, comme décrit dans l'équation précédente. Ainsi, il est possible de déterminer directement 3042265 7 le diamètre horizontal d'une bulle, en connaissant la valeur de la fonction de corrélation croisée et la distance « d » des deux sondes (S1,S2). Dans le cadre du procédé selon l'invention, la vitesse superficielle des bulles dans ladite 5 colonne peut être comprise entre 0,01 et 50 cm.s-1. Dans un autre mode de réalisation selon l'invention, les sondes optiques (S1,S2) peuvent être disposées dans la colonne selon un axe sensiblement perpendiculaire à l'axe longitudinal de la colonne, et séparées d'une distance « d » (les deux sondes étant alors à 10 deux hauteurs différents dans la colonne). La distance « d » entre les deux sondes peut par analogie permettre de calculer le diamètre vertical des bulles. Le procédé selon l'invention comprend de nombreux avantages car : (i) il permet de réaliser des mesures précises rapidement et donc permet de réduire le temps 15 consacré à la détermination des tailles de bulles par rapport aux méthodes classiques d'imageries (par photographie classique ou par endoscopie) ; (ii) il permet de réaliser des mesures directement dans l'écoulement du mélange multiphasique, les sondes (S1,S2) étant directement plongées dans le mélange ; (iii) il est adaptable à tout type d'écoulement dans un mélange multiphasique, et cela quel 20 que soit le régime de l'écoulement (laminaire, transitoire, turbulent) ; (iv) la détermination du diamètre horizontal d'une bulle par le procédé selon l'invention ne nécessite aucune formation spécifique pour utiliser le système permettant sa mise en oeuvre ; (v) il peut être utilisé directement sans qu'aucune opération de calibrage du système 25 permettant la mise en oeuvre du procédé ne soit nécessaire avant son utilisation. Le procédé selon l'invention permet donc d'estimer de manière expérimentale, rapide et précise le diamètre horizontal d'une taille de bulle gazeuse dans une colonne à bulles, sensiblement verticale, d'un écoulement d'un mélange multiphasique, et en particulier un 30 écoulement d'un mélange biphasique gaz/liquide. Exemple L'exemple ci-dessous a pour but de comparer la valeur du diamètre horizontal des bulles dans une colonne à bulles comprenant un mélange eau/air en utilisant la méthode selon 35 l'invention (par calcul de la fonction de corrélation croisée normée) et selon une méthode classique d'imagerie par endoscopie. 3042265 8 Pour les deux méthodes, les mesure ont été réalisées dans une colonne à bulles de rayon R = 200 mm et de hauteur H = 3,25 m. La distribution du gaz est réalisée à l'aide d'un distributeur se présentant sous la forme d'une plaque perforée comprenant 391 trous de 1 mm de diamètre. Les mesures ont été réalisées dans un écoulement d'un mélange 5 biphasique de type eau/air, avec une vitesse superficielle de gaz de 16 cm/s. Lorsque la mesure du diamètre horizontal des bulles est réalisée en utilisant le procédé selon l'invention, la distance (d) entre les deux sondes S1 et S2 a été fixée à 0,8 mm. Les sondes S1 et S2 ont été placés dans la colonne à bulles à une hauteur h = 1 m au- 10 dessus du distributeur. Les mesures de corrélations croisées ont été traitées en utilisant les équations 1 et 2 ci-avant en en émettant l'hypothèse selon laquelle les bulles ont une forme d'ellipsoïde aplati, soit A = 1,472. 15 Lorsque la mesure du diamètre horizontal des bulles est réalisée par la technique d'imagerie par endoscopie, un endoscope de type Sirius® de la société Foretec de longueur de 0,7 m et 8 mm de diamètre a été utilisé pour obtenir les images de l'écoulement. L'endoscope est équipé d'une lentille avec angle de vision de 90° et avec une profondeur de champ de 3 mm. Une bulle située à l'intérieur de ce champ peut être mesurée avec une incertitude de +/-7 (3/0 20 Le plan focal de la lentille est située à une distance de 20 mm de la lentille de l'endoscope. L'enregistrement des images a été réalisé en utilisant une caméra Baumer® HXC20 avec un capteur de 2.3" et un temps d'intégration de 50 pS. Les mesures ont été conduites en insérant l'endoscope radialement dans la colonne à bulles. Une source lumineuse a été placée à une distance de 5 cm de la lentille de l'endoscope. 25 Pour chaque bulle détectée, le diamètre horizontal a été mesuré. En raison du faible contraste des images, toutes les mesures ont été relevées manuellement. Tableau 1 : Mesure du diamètre horizontal d'une bulle (Dh) r/R (*) Valeur de la Dh (mm) par méthode Dh (mm) par endoscopie (non- fonction de de corrélation croisée conforme à l'invention) corrélation croisée normée normée CC 0 0,85 8,2 8,6 0,25 0,84 7,4 6,1 0,5 0,82 6,4 6 0,8 0,77 5 5,9 3042265 9 (*) « R » représente le rayon du réacteur ; « r » représente la distance entre le centre du réacteur et les sondes S1,S2. Ce tableau met en évidence que la méthode selon l'invention permet une bonne approximation de la mesure du diamètre horizontal de bulles dans un mélange biphasique. 5 10 15 20 25 30 35 REVENDICATIONS1. Procédé de détermination du diamètre horizontal (Dh) d'une bulle dans une colonne sensiblement verticale à écoulement d'un mélange multiphasique, dans lequel : a) on positionne au moins deux sondes optiques (S1, S2) comprenant chacune une fibre optique (F1, F2) reliée à un photorécepteur (P1,P2) dans ladite colonne, lesdites sondes optiques (S1, S2) étant disposées sensiblement parallèlement à l'axe longitudinal de la colonne et à une même hauteur dans la colonne, lesdites sondes étant distantes l'une de l'autre d'une distance « d » ; b) on calcule le diamètre horizontal Dh de ladite bulle en utilisant l'équation 1 suivante : d Dh = -A x (cc-1) (Equation 1) avec : « d » représente la distance entre les deux fibres optiques F1 et F2 ; « A » est une constante préalablement déterminée (sans dimension) ; « CC » représente la fonction de corrélation croisée normée (sans dimension) répondant à l'équation 2 suivante : ft"P Signal 1 (t) x Signal 2 (t) at CC = t-I3, (Equation 2) ft'ex0P Signal 1 (t) at avec : « texp » représente le temps d'enregistrement ; « Signal 1 » correspond au signal brut enregistré par le photorécepteur (P1) de la fibre optique (F1) ; « Signal 2 » correspond au signal brut enregistré par le photorécepteur (P2) de la fibre optique (F2). 25 2. Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce que la valeur du paramètre A est égale à 1,7. 3. Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce que la valeur du paramètre A est 30 égale à 1,472. 4. Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce que la distance « d » entre les deux sondes optiques (S1,S2) est comprise entre 0,1 et 3 mm. 3042265 11 5. Procédé selon l'une quelconque des revendications 1 à 4, caractérisé en ce que l'écoulement du mélange multiphasique est laminaire, transitoire ou turbulent. 5 6. Procédé selon l'une quelconque des revendications 1 à 5, caractérisé en ce que le mélange est biphasique liquide/liquide. 7. Procédé selon l'une quelconque des revendications 1 à 5, caractérisé en ce que le mélange est biphasique gaz/liquide. 10 8. Système de détermination du diamètre horizontal d'une bulle dans un écoulement d'un mélange multiphasique pour la mise en oeuvre du procédé selon l'une quelconque des revendications 1 à 7, ledit système comprenant au moins deux sondes comprenant pour chacune : 15 - au moins une fibre optique (F1, F2) ; - au moins une interface optique pourvue de moyens d'émission d'un flux lumineux et d'un photorécepteur (P1,P2) du flux lumineux ; - des moyens de traitement des signaux (Signal 1, Signal 2) fournis par les photorécepteurs (P1,P2). 20 30 35