FR 3045168 A1 20170616 FR 1562294 A 20151214 45 16 8 1 PROCEDE ET DISPOSITIF DE DETECTION ET D'IDENTIFICATION DE CORPUSCULES L'invention concerne un procédé et un dispositif permettant la détection et l'identification de radioéléments ou plus généralement de corpuscules ayant une signature se présentant sous la forme d'un spectre en énergie. La spectrométrie est une méthode de mesure connue et utilisée dans de nombreux contextes pour détecter et identifier des éléments présents dans un objet et/ou une personne. Par exemple, la spectrométrie nucléaire consiste à construire un histogramme lié aux amplitudes des signaux issus des interactions entre les rayonnements émis par des objets et un détecteur. Cet histogramme, une fois calibré en énergie, est communément appelé spectre et présente en général des formes de pics superposés à un fond. Le pic et le fond peuvent revêtir des formes complexes, dépendant du détecteur et/ou des conditions expérimentales. La spectrométrie permet d'identifier les radioéléments présents dans le spectre et de mesurer leur activité. Le domaine concerné est notamment celui des applications d'identification dites « précoces », rapides, avec peu de coups accumulés dans le spectre d'énergie observé et mesuré. La plupart des méthodes connues de l'art antérieur reposent principalement sur l'utilisation de méthodes d'inversion basées sur des algorithmes d'optimisation, de type moindres carrés avec diverses régularisations. La publication de E.Bai et al, intitulée «Detection of radionuclides from weak and poorly resolved spectra using lasso and subsampling techniques », radiation measurements, 46(10) 1138 - 1146, 2011, décrit un procédé qui repose sur une régression pénalisée basée sur l'algorithme Lasso connu de l'homme du métier, décrit par exemple dans le document de P. Kump, E. Bai, K. Chan, W. Eichinger, intitulé « A robust method for detecting nuclear materials when the underlying model is 3045168 2 inexact », Radiation Measurements , 59:144 - 150, 2013 ou dans le document de E. Bai, K. Chan, W. Eichinger, P. Kump, « Detection of radionucleides from weak and poorly resolved spectra using Lasso and subsampling techniques », Radiation Measurements , 46(10):1138 - 1146, 5 2011. Il est aussi connu d'utiliser l'algorithme de reconstruction itérative de maximum de vraisemblance- maximisation d'espérance, ou ML-EM (abrégé anglo-saxon de Maximum Likelihood Expectation Maximization). Un algorithme EM avec contrainte de parcimonie est décrit au chapitre 3 de la thèse de Jinzheng Li, intitulée « Statistical detection with weak signais via 10 regularization », University de Iowa, dans le cadre d'une régression de Poisson connue de l'homme du métier. La demande de brevet US 2007/0108379 décrit un procédé d'identification qui repose sur une analyse en composantes principales du spectre. 15 Le brevet FR1250431 propose une méthode basée sur l'application de tests statistiques. La demande de brevet FR1552415 propose un cadre bayésien non paramétrique d'identification. Ces méthodes sont efficaces pour détecter et identifier des 20 radioéléments. Toutefois, elles ne permettent pas de quantifier un paramètre relatif à l'incertitude associée à la mesure de la proportion d'un élément détecté et identifié, excepté pour le document FR1552415. Il existe actuellement un besoin de disposer d'une méthode d'identification de radioéléments, de manière plus générale de corpuscules, 25 permettant de quantifier un élément présent dans un spectre et d'associer à cette mesure une quantification de l'incertitude sur la valeur trouvée. Le procédé selon l'invention offre ainsi une méthode d'identification plus fiable que les méthodes connues de l'art antérieur. L'invention concerne un procédé pour détecter et quantifier la 30 présence d'éléments ou de corpuscules par spectrométrie en utilisant la 3045168 3 connaissance d'un ou de plusieurs spectres de référence, caractérisé en ce qu'il comporte au moins les étapes suivantes : - Mesurer un ou plusieurs rayonnements issus d'une ou plusieurs sources contenant lesdits éléments, représenter lesdites mesures 5 sous la forme d'un spectre Y exprimé sous la forme d'un vecteur Ymxi de M canaux d'énergie résultant de la somme des N spectres de référence, chaque composante du vecteur Ymxi correspondant à la somme des contributions d'un j-ème élément représenté par son spectre de référence au i-ème canal du spectre observé, un élément 10 étant associé à une proportion, - Définir un nombre L d'itérations et exécuter au moins les deux étapes suivantes : - Pour une itération 1+1, (i+i) - Tirer une composante du vecteur Y du spectre observé 15 pour un élément j donné et un canal de référence i, en utilisant une loi multinomiale et en considérant les valeurs obtenues lors d'une itération I précédente, ( a.iwi(1) aiN wN (1) M yi, a..14.) j J V j j ) où yi correspond à la mesure a IV' j J 20 obtenues au cours de l'itération précédente I, pour les différents éléments atNwN(1) avec j=1,..., N et pour les N canaux, (i+i) - Utiliser les valeurs trouvées xi; pour déterminer selon une loi Gamma une valeur correspondant à la proportion d'un élément zixtri),/s- +Eixi;) avec j variant de 1 à N, sur 25 les N spectres de référence, a,13 étant des valeurs fixées, ailw1(1) réalisée sur le canal i, correspondent aux valeurs 3045168 4 - Déterminer une valeur estimée pour un élément j donné, 1 L wj 7 lm; et associer à cette valeur estimée de proportion d'un élément une valeur de crédibilité. Selon une variante de réalisation, on utilise comme valeur de 5 crédibilité, sa valeur d'écart-type a posteriori définie comme : 1 1 7 -L - 1 " 1=1 Selon une autre variante, on détermine un intervalle de crédibilité en utilisant la formule Pr(civ', 0, et k=0,1,.., fp(k; À.) = P (X = k) = -k! 3045168 18 On note X-3)(À) si X suit (i.e. est distribuée selon) une loi de Poisson de paramètre À Loi Gamma Pour x>0 et a>0, b>0, baxa-le-xb fg(x; a, b) = 5 on note X - g(x; a, b) si X suit une loi de Gamma de paramètres a et b. Loi multinomiale Pour x1, x2, ...xk des entiers positifs fm xk;n, pip2, = P (Xi = X1, , Xk = Xk) P1,P2, --- Pk) n! . pkxk quand E il:L1 xi = n 0 sinon 10 On note X-M(x; n, p1p2, ...pk) si X suit une loi multinomiale de paramètres n, P1,P2, ... Pk Loi de Dirichlet Pour ai > 0, xi > 0, = 1, ...,K et tels que E Ki-il: Xi REVENDICATIONS1 - Procédé pour détecter et quantifier la présence d'éléments ou de corpuscules par spectrométrie en utilisant la connaissance d'un ou de plusieurs spectres de référence, caractérisé en ce qu'il comporte au moins les étapes suivantes : - Mesurer un ou plusieurs rayonnements issus d'une ou plusieurs sources contenant lesdits éléments, représenter lesdites mesures sous la forme d'un spectre Y exprimé sous la forme d'un vecteur Ymxi de M canaux d'énergie résultant de la somme des N spectres de référence, chaque composante du vecteur Ymxi correspondant à la somme des contributions d'un j-ème élément représenté par son spectre de référence au i-ème canal du spectre observé, un élément étant associé à une proportion, - Définir un nombre L d'itérations et exécuter au moins les deux étapes suivantes - Pour une itération 1+1, (1,1) - (303) Tirer une composante xi-/ du vecteur Y du spectre observé pour un élément j donné et un canal de référence i, en utilisant une loi multinomiale et en considérant les valeurs obtenues lors d'une itération I précédente, ( yi, ailw1(1) a w(1) iN IV j (i) a w .1 ,1 a w(1) où yi correspond à la mesure J a tiw(1) réalisée sur le canal i, correspondent aux valeurs ( J w a 1) obtenues au cours de l'itération précédente I, pour les différents éléments awwN(/) avec j=1,..., N et pour les N canaux, 3045168 20 (i+i) - (304) Utiliser les valeurs trouvées xi-, pour déterminer selon une loi Gamma une valeur correspondant à la proportion d'un élément j, zi ), +Eixi;) avec j variant de 1 à N, sur les N spectres de référence, a, 13 étant des valeurs 5 fixées, - (307) Déterminer une valeur estimée pour un élément j donné, 7,1 zi,= w et associer à cette valeur estimée de proportion d'un élément une valeur de crédibilité. 10 2 - Procédé selon la revendication 1 caractérisé en ce que l'on utilise comme valeur de crédibilité la valeur d'écart-type a posteriori de ladite valeur estimée, définie comme : 1L a 1 (1/7/ _1 7 L - 1 1=1 3 - Procédé selon la revendication 1 caractérisé en ce que l'on détermine un 15 intervalle de crédibilité en utilisant la formule Pr(dw, 4 - Procédé selon l'une des revendications 1 à 3 caractérisé en ce que l'on détermine la valeur de la proportion 1T2.1+1) D(a1 + en utilisant une loi de Dirichlet suivant la loi Gamma. (1+1) (1+1) ,..., aN +I x,' 5 5 - Procédé selon l'une des revendications 1 à 3 caractérisé en ce que l'on attribue un a priori à la valeur du paramètre le et on exécute les étapes suivantes : - Déterminer une valeur correspondant à la proportion d'un élément wi(i+1),,,g(a +_ 2,i xii) avec j variant de 1 à N, sur les N 10 spectres de référence, (504), le suivant une loi a posteriori, et - Tirer(le i+iLe Na, ) (505) en suivant une loi Gamma, M est le nombre de canaux d'énergie. 6 - Procédé selon l'une des revendications 1 à 3 caractérisé en ce que la 15 somme des coups tirés y, étant aléatoire, on utilise une loi non informative et on exécute au moins les étapes suivantes: - (603) - tirer A(i+1)-g(37î) de canaux d'énergie et (j=1,..., N) N le nombre de spectres mesurés, 20 - (605) - tirer w9+1),,,A(/+1) D(cri en utilisant un processus Dirichlet. 7 - Procédé selon l'une des revendications 1 à 3 caractérisé en ce que l'on utilise les spectres des radioéléments suivants : le Cobalt, le Césium, 25 l'Américium, l'Europium, l'Uranium. - (304) - tirer x(1+.1)-M yi. an aiNw(l) wl (0 L=J N(0) (i=1, .,M) M le nombre Ejaiiwi Ejaiiwi