FR 2760839 A1 19980918 FR 9802763 A 19980306 Procédé de détermination de la dispersion diélectrique dans la région du térahertz, en utilisant une impulsion optique visible ultracourte dans le domaine de la femtoseconde La présente invention se rapporte à un procédé de détermination de la dispersion diélectrique dans la région du térahertz en utilisant une impulsion optique visible ultracourte dans le domaine de la femtoseconde pour déterminer une constante diélectrique (et/ou un w( indice de réfraction) d'un cristal optique non- linéaire dans la région du térahertz avec une impulsion optique visible ultracourte dans le domaine de la femtoseconde. Dans la technique de conversion des longueurs d'ondes dénommée conversion paramétrique utilisant un l5 cristal optique non-linéaire, des rayons visibles sont transformés en des rayons dans l'infrarouge lointain ayant des fréquences allant de 0,1 à 100 térahertz (longueurs d'ondes de l'ordre de 3 mm à 3 micron). Les constantes diélectriques (et les indices de réfraction) dans la région de l'infrarouge lointain sont des constantes optiques importantes indiquant les performances des cristaux lorsque l'on recherche un nouveau système cristallin ou pour établir des conditions d'adaptation de phase donnant la conversion la plus efficace. Habituellement, les constantes diélectriques dans la région du térahertz (indices de réfraction) sont obtenues en mesurant les facteurs de réflexion ou les facteurs de transmission, en utilisant un système de mesure optique dans l'infrarouge lointain. Mais un système de ce genre exige une source lumineuse analogue à une lampe à infrarouge lointain, un dispositif optique de guide d'onde ou un système optique de focalisation et un détecteur qui sont des dispositifs spéciaux et donc il) coûteux. En particulier, le détecteur nécessite une manipulation délicate telle qu'un refroidissement par un agent cryogène. Une méthode directe de ce genre n'est pas essentielle cependant pour obtenir les constantes diélectriques (indices de réfraction) dans le domaine infrarouge lointain. C'est ainsi par exemple qu'elles peuvent être obtenues en principe en lisant à l'aide d'un rayon visible les changements induits par des rayons infrarouges par effet électro-optique dans la zone de 2() réfraction du domaine visible. Cela devient possible par un procédé de mesure à l'état solide dénommé "mesure de domaine de temps" qui a pris de l'essor au fur et à mesure des progrès pendant ces quinze dernières années de la technique engendrant une impulsion optique visible " ultracourte de l'ordre de la femtoseconde (10-15 secondes). Dans un procédé de réseau transitoire, l'une des techniques de mesure fondamentale utilisant une impulsion optique visible ultracourte met en oeuvre le fait de faire se croiser dans un échantillon deux impulsions optiques visibles ultracourtes, ce qui engendre une excitation de l'échantillon avec une structure périodique dans l'espace, c'est-à-dire un réseau. Une troisième impulsion ultracourte qui y est appliquée sera diffractée par le réseau. Ainsi, des modifications du réseau en fonction du temps peuvent être obtenues en enregistrant l'intensité de la lumière diffractée en faisant varier la durée d'incidence de la troisième impulsion ultracourte par un trajet optique à retard. La réponse transitoire ainsi obtenue n'a pas été utilisée pour déterminer la constante diélectrique (indice de réfraction), parce que son interprétation classique met l'accent sur la variation de la fréquence du rayonnement infrarouge en fonction de la longueur d'onde (constante de réseau). sur la relation de dispersion. L'invention vise donc un procédé de détermination de la dispersion diélectrique dans la région de l'ordre du térahertz permettant d'obtenir une constante diélectrique et/ou un indice de réfraction directement à partir de la réponse transitoire à une impulsion optique visible ultracourte dans le domaine de la femtoseconde sans utiliser la relation de dispersion qui a une ambiguïté dans sa définition. L'invention prévoit donc un procédé de détermination de la dispersion diélectrique dans la région du térahertz caractérisé en ce qu'il consiste: à appliquer une méthode de réseau transitoire 31 utilisant une impulsion optique visible du domaine de la femtoseconde à un cristal optique non-linéaire; et à appliquer une transformée de Fourier à une réponse transitoire induite par l'impulsion optique visible ultracourte en déterminant ainsi une constante diélectrique et/ou un indice de réfraction du cristal optique non-linéaire dans la région du térahertz. Le procédé de détermination de la dispersion diélectrique peut comprendre: > le premier stade de détection de la réponse transitoire d'un réseau induite par l'impulsion optique visible ultracourte en appliquant la méthode du réseau transitoire à un échantillon; le deuxième stade de détermination d'une forme d'onde b(t) vibrationnelle telle que son carré b(t)2 réplique les composantes vibrationnelles de la réponse transitoire obtenue au premier stade; le troisième stade d'application de la transformée de Fourier à la forme d'onde b(t) vibrationnelle pour obtenir b(o) à la fréquence ; et le quatrième stade d'obtention de la variation de la constante C() diélectrique en fonction de la fréquence en portant le b(o) obtenue pour b(w) dans l'équation (1) dérivée des équations de Maxwell C2qo2 (ûb(w -1 (1) E(on) =. 1 - )2 (0)2 dans laquelle c est la vitesse de la lumière, et q(, est l'inverse d'une fréquence spatiale du réseau de diffraction. Le procédé suivant l'invention peut comprendre en outre le cinquième stade d'obtention de l'indice de réfraction de l'échantillon à partir d'une racine carrée de la variation de la constante (w)) diélectrique en fonction de la fréquence obtenue au quatrième stade. Le procédé de réseau transitoire appliqué à l'échantillon au premier stade engendre une excitation de l'échantillon avec une structure périodique spatialement, c'est-à-dire un réseau, en faisant se croiser deux impulsions optiques visibles ultracourtes dans l'échantillon; lance une troisième impulsion optique visible ultracourte dans l'échantillon pour engendrer de la lumière diffractée; et obtient en sortie des changements du réseau en fonction du temps en enregistrant l'intensité de la lumière diffractée en faisant varier la durée d'incidence de la troisième impulsion ultracourte par un trajet optique à retard. 0 Le procédé de réseau transitoire appliqué à l'échantillon au premier stade engendre une excitation de l'échantillon avec une structure périodique dans l'espace, c'est-à-dire un réseau, en faisant se croiser deux impulsions optiques visibles ultracourtes dans l'échantillon; lance une troisième impulsion optique visible ultracourte dans le réseau pour engendrer de la lumière diffractée; et donne en sortie les variations du réseau en fonction du temps en enregistrant l'intensité de la lumière diffractée en faisant varier le temps go d'incidence de la troisième impulsion ultracourte par un chemin optique à retard. Au dessin annexé, donné uniquement à titre d'exemple: la figure 1 est un graphique illustrant une réponse observée réellement dans un procédé de réseau transitoire, utilisant LiTaO3 comme échantillon dans un mode de réalisation suivant l'invention; la figure 2 est un graphique illustrant une forme d'onde b(t) oscillatoire déterminée de manière que son >0 carré soit égal aux composantes oscillatoires de la forme d'onde de la figure 1; la figure 3 est un graphique illustrant un résultat obtenu en divisant la transformée b(o) de Fourier de b(t) de la figure 2 par le carré de la fréquence ); et la figure 4 est un graphique illustrant la variation de la constante diélectrique avec la fréquence. Pour résoudre le problème de la technique classique mentionnée ci- dessus, la présente invention dérive l'équation (1) suivante des équations de Maxwell. C2qo2 b b(w))\l (1) ú o) =.1E ()-- I()1/> 2(1)2 dans laquelle () est la fréquence, s(o) du côté gauche est la constante diélectrique à la fréquence à, c du côté droit est la vitesse de la lumière, q0 est l'inverse de la fréquence spatiale d'un réseau de diffraction, et b((j)) est la transformée de Fourier de la réponse b(t) transitoire du réseau induite par une impulsion optique visible ultracourte. L'équation (1) indique que la constante j(()) diélectrique dérive de la transformée de Fourier de la 2) réponse transitoire observée dans une expérience. L'indice de réfraction est obtenu sous la forme de ((,))1 2, c'est-à- dire la racine carrée de la constante diélectrique. Le système optique utilisé dans l'invention est moins coûteux et plus simple que le système de mesure optique classique dans l'infrarouge lointain, parce qu'il utilise l'impulsion optique visible dans le procédé de réseau transitoire. En outre, la variation de la constante diélectrique avec la fréquence peut être obtenue sur un large intervalle allant d'un courant direct à une région de l'ordre du térahertz suivant l'invention. De plus, la limite supérieure de la fréquence est déterminée par l'inverse de la largeur de l'impulsion optique visible et est exempte de caractéristiques de réponse en fonction du temps d'un détecteur optique. C'est ainsi, par exemple, que lorsque la largeur de l'impulsion optique visible utilisée est de femtosecondes, la limite supérieure de la fréquence va jusqu'à 100 térahertz. On donne ci-dessous un exemple d'un mode opératoire pour déduire la constante diélectrique dans la région du térahertz de la réponse transitoire induite par l'impulsion optique visible ultracourte. (1) Premièrement, on détecte la réponse d'un 1I) échantillon par le procédé du réseau transitoire en utilisant un système optique bien connu utilisé dans le procédé de réseau transitoire classique. Plus précisément, on fait se croiser deux impulsions optiques visibles ultracourtes dans l'échantillon pour engendrer l'excitation de l'échantillon avec une structure périodique dans l'espace, c'est-à-dire un réseau. Une troisième impulsion optique visible ultracourte qui y est lancée est diffractée. L'intensité de la lumière diffractée est enregistrée en faisant varier la durée d'incidence de la troisième impulsion ultracourte par un trajet optique à retard, ce qui donne en sortie les variations du réseau en fonction du temps, c'est-à-dire les caractéristiques de réponse. (2) La forme d'onde b(t) oscillatoire est déterminée "5 de manière que son carré b(t)2 réplique les constituantes oscillatoires observées dans les caractéristiques de réponse. (3) La forme d'onde b(t) oscillatoire est soumise à la transformée de Fourier pour obtenir b( 0 (4) En portant b(io) du côté droit de l'équation (1), on obtient du côté gauche la variation de la constante (O)) diélectrique en fonction de la fréquence parce que toutes les quantités restantes du côté droit sont connues. L'indice de réfraction est obtenu sous la forme de () 1/2, c'est-à-dire de la racine carrée de la constante diélectrique. Comme mode de réalisation précis de la présente invention, on a obtenu la variation de la constante diélectrique en fonction de la fréquence sur l'intervalle de fréquence allant du courant direct à 5 térahertz, en utilisant LiTaO3 comme échantillon. Premièrement, on observe la réponse de l'échantillon par le procédé du réseau transitoire en utilisant un système optique bien connu utilisé dans le procédé de réseau transitoire classique. Il utilise comme source lumineuse une impulsion optique visible ultracourte ayant une largeur de 200 femtosecondes, par exemple. Le calcul est effectué par un ordinateur personnel normal. La figure 1 illustre le carré S = lb(t) 12 de la caractéristique de réponse b(t) observée réellement dans le procédé du réseau transitoire, en utilisant LiTaO3 comme échantillon. On détermine ensuite la forme d'onde b(t) à) vibrationnelle de manière que son carré b(t) 2 réplique les composantes vibrationnelles observées dans les caractéristiques de réponse. La forme d'onde vibrationnelle telle qu'illustrée à la figure 2 représente b(t) déterminée de façon que son carré soit en accord avec les composantes vibrationnelles à la figure 1. Ensuite, on soumet la forme d'onde b(t) vibrationnelle à la transformée de Fourier pour obtenir b()). La figure 3 illustre b((m) divisée par le carré de () la fréquence o) de vibration, la courbe en trait plein indiquant sa partie réelle, et la courbe en tirets sa partie imaginaire. Enfin, en portant b(oe)/2 dans la partie droite de l'équation (1), on obtient la constante E(o) diélectrique. La fréquence spatiale du réseau de diffraction était de 1080 cm-1. La figure 4 illustre la variation de la constante ú() diélectrique en fonction de la fréquence, la courbe en trait plein indiquant sa partie réelle, et la courbe en tirets sa partie imaginaire. Comme décrit ci-dessus, le procédé déterminant la constante diélectrique (et/ou l'indice de réfraction) suivant l'invention permet d'obtenir un mode opératoire pour déduire la constante diélectrique dans la région du térahertz à partir de la réponse transitoire induite par l'impulsion optique visible ultracourte. On obtient la constante diélectrique (et/ou l'indice de réfraction) d'un cristal optique non- linéaire dans la région du térahertz, sans utiliser le système optique pour les rayons infrarouges. REVENDICATIONS 1. Procédé de détermination de la dispersion diélectrique dans la région du térahertz, caractérisé en ce qu'il consiste: à appliquer une méthode de réseau transitoire utilisant une impulsion optique visible du domaine de la femtoseconde à un cristal optique non-linéaire; et à appliquer une transformée de Fourier à une réponse w) transitoire induite par l'impulsion optique visible ultracourte en déterminant ainsi une constante diélectrique et/ou un indice de réfraction du cristal optique non-linéaire dans la région du térahertz. 2. Procédé de détermination de la dispersion diélectrique selon la revendication 1, caractérisé en ce qu'il comprend: le premier stade de détection de la réponse transitoire d'un réseau induite par l'impulsion optique visible ultracourte en appliquant la méthode du réseau 2() transitoire à un échantillon; le deuxième stade de détermination d'une forme d'onde b(t) vibrationnelle telle que son carré b(t) 2 réplique les composantes vibrationnelles de la réponse transitoire obtenue au premier stade; l1 le troisième stade d'application de la transformée de Fourier à la forme d'onde b(t) vibrationnelle pour obtenir b(o) à la fréquence 0); et le quatrième stade d'obtention de la variation de la constante (w)) diélectrique en fonction de la fréquence () en portant le b(o) obtenue pour b(o) dans l'équation (1) dérivée des équations de Maxwell C2qo2 b(w) () (1) E(( o)2 L (7214 dans laquelle c est la vitesse de la lumière, et qO est l'inverse d'une fréquence spatiale du réseau de diffraction. 3. Procédé de détermination de la dispersion diélectrique suivant la revendication 2, caractérisé en ce qu'il comprend en outre le cinquième stade d'obtention de l'indice de réfraction de l'échantillon à partir d'une 2( racine carrée de la variation de la constante ú(()) diélectrique en fonction de la fréquence obtenue au quatrième stade. 4. Procédé de détermination de la dispersion diélectrique suivant la revendication 2, caractérisé en ce que le procédé de réseau transitoire appliqué à l'échantillon au premier stade engendre une excitation de l'échantillon avec une structure périodique spatialement, c'est-à-dire un réseau, en faisant se croiser deux impulsions optiques visibles ultracourtes dans l'échantillon; lance une troisième impulsion optique visible ultracourte dans l'échantillon pour engendrer de la lumière diffractée; et obtient en sortie des changements du réseau en fonction du temps en enregistrant l'intensité de la lumière diffractée en faisant varier la durée d'incidence de la troisième impulsion ultracourte par un trajet optique à retard. 5. Procédé de détermination de la dispersion diélectrique suivant la revendication 3, caractérisé en ce que la méthode de réseau transitoire appliqué à l'échantillon au premier stade engendre une excitation de l'échantillon avec une structure périodique dans l'espace, c'est-à-dire un réseau, en faisant se croiser deux impulsions optiques visibles ultracourtes dans l'échantillon; lance une troisième impulsion optique visible ultracourte dans le réseau pour engendrer de la lumière diffractée; et donne en sortie les variations du réseau en fonction du temps en enregistrant l'intensité de la lumière diffractée en faisant varier le temps d'incidence de la troisième impulsion ultracourte par un chemin optique à retard.