FR 2717717 A1 19950929 FR 9403724 A 19940324 PROCEDE DE FABRICATION D'UNE EBAUCHE TUBULAIRE EN ZIRCALOY 2 PLAQUEE INTERIEUREMENT EN ZIRCONIUM ET APTE AU CONTROLE ULTRASONORE DE L'EPAISSEUR DE ZIRCONIUM DOMAINE TECHNIQUE L'invention concerne un procédé de fabrication d'une ébauche tubulaire en zircaloy 2 plaquée intérieurement en zirconium et destinée à l'élaboration de tubes-gaines composites pour combustible nucléaire. Le revêtement interne en zirconium constitue une barrière aux produits de fusion et à l'hydrogène engendrés dans le combustible qui ont une action fragilisante sur la gaine externe en zircaloy 2 et de ce fait l'épaisseur de ce revêtement doit être contrôlée de façon précise et reproductible. lO ART ANTERIEUR La régularité de l'épaisseur de la couche interne en zirconium des tubes-gaines composites Zy2/Zr pour combustible nucléaire est une caractéristique essentielle qu'il convient donc de contrôler avec une grande précision et de façon systématique sur chaque tube-gaine et par le fait sur chaque ébauche tubulaire composite dont elle est issue. A cet effet, il est nécessaire de faire appel à des méthodes industrielles de contrôle non destructif réputées précises et fiables mais aussi faciles à mettre en oeuvre et rapides, s'agissant de contrôler l'épaisseur du placage interne en zirconium de chaque ébauche tubulaire composite sur toute sa longueur. Ainsi des méthodes de contrôle d'épaisseur par courant de Foucault ont été utilisées, notamment par M. IWASAKI, N. SUZUKI, Y. NISHIMOTO, M. KOTAN et N. FUJII dans leur publication p. 447-452 de NUCLEAR ENGINEERING AND DESIGN 94 (1986). CEs nméthodes bien adaptées aux mesures d'épaisseur de quelques dixièmes de millimètre des tubes-gaines composites deviennent imprécises et donc inadaptées pour des épaisseurs de 1 nmm et plus. Dans le cas présent elles ne couvrent pas la totalité de la plage des épaisseurs de placage interne en Zr des ébauches de tubes-gaines ccmposites qui peuvent varier de 0,5 mm à 1,5 voire 2 mm. Si les méthodes de contrôle d'épaisseur par ultrason des tubes-gaines composites en alliage Zr/Zr, ont été longtemps considérées comme trop imprécises en raison de la trop faible différence d'impédance acoustique entre le zirconium pur et le zirconium allié, des progrès significatifs ont été accomplis récemment dans ce domaine, - soit en accentuant l'effet d'interface dans le matériau par création entre les 2 couches d'une couche intermédiaire à base de graphite et de méthylcellulose selon JP-58199139 mais cela conduit souvent à modifier très sensiblement les conditions d'élaboration du produit avec le risque d'altérer certaines de ses propriétés ou simplement d'augmenter son coût de production - soit en améliorant la précision et la reproductibilité des mesures ultrasonore, elles-mêmes, par la mise en oeuvre de moyens plus adaptés comme ceux décrits dans EP C429854A, US 49921440 et surtout EP 335808B préconisant le contrôle ultrasonore d'épaisseur du placage interne par l'extérieur du tube au moyen d'un transducteur focalisant bien amorti, de fréquence principale de résonnance comprise entre 4 et 20 MHz, utilisé en émission réflexion et muni des moyens électroniques appropriés à la détection d'au moins un écho double de l'interface placage/âme du tube, de moyens indépendants de positionnement en distance et en orientation par rapport au tube à contrôler ainsi que de moyens de suivi de cette position pour des tubes successifs du même type. Ces perfectionneWEnts, tout en augmentant la sensibilité des mesures ultrasonores d'épaisseur du placage interne en Zr dans les tubes composites alliage de Zr/Zr, se sont avérés encore insuffisants pour une détermination précise et fiable de l'épaisseur du placage Zr dans les tubes composites Zircaloy 2/Zr car la différence relative des impédances acoustiques entre Zircaloy 2 et Zr reste inférieure à 2%. C'est tout particulièrement le cas pour les ébauches tubulaires et tubes composites élaborés selon le procédé décrit dans FR 2579122 qui préconise un affinement du grain du revêtement interne en Zr en vue d'améliorer son état de surface et cela par réglage de la teneur en fer du lingot de Zr entre 250 et 1000 ppm, en combinaison avec une trempe à l'eau des billettes issues du lingot corroyé de Zr à partir d'une température comprise entre 880 C et 1050 C. La mauvaise qualité du signal ultrasonore observé s'est traduite, lors de l'exploration circonférentielle dynamique de l'ébauche tubulaire ou du tube composite selon le procédé EP 335808B, par des pertes de signal dans différentes zones o la mesure d'épaisseur n'a pu de ce fait se réaliser. OBJET DE L'INVENTION A partir d'un premier constat expérimental que la fiabilité des mesures ultrasonores d'épaisseur du placage Zr des ébauches tubulaires obtenues notamment selon le procédé FR 2579122 précédemment décrit était fonction de paramètres métallurgiques dépendant étroitement du mode d'élaboration, la demanderesse a recherché et mis au point un procédé de fabrication d'ébauches tubulaires en zircaloy 2 plaquées intérieurement en zirconium qui soient aptes au contrôle ultrasonore de l'épaisseur de zirconium. Plus précisément l'invention concerne un procédé de fabrication d'une ébauche tubulaire composite en zircaloy 2 plaquée intérieurement en zirconium comportant selon l'art antérieur les étapes essentielles suivantes: a) trempe à l'eau à partir du domaine bêta d'une barre corroyée de zircaloy 2, avant ou après découpe en billettes percées ou non, et suivie d'un éventuel recuit b) trempe à l'eau d'une billette en zirconium non allié de teneur en fer comprise entre 250 et 1000 ppm, avant ou après perçage, à partir d'une température comprise entre 880 C et 1050 C c) extrusion dans le domaine alpha sous forme de tube de la billette en zirconium d) positionnement du tube de zirconium à l'intérieur de la billette percée en zircaloy 2 et assemblage e) extrusion de l'assemblage ainsi obtenu dans le domaine alpha sous forme d'ébauche extrudée composite f) laminage à froid et traitement thermique de l'ébauche extrudée composite pour obtenir une ébauche tubulaire composite constituant le tube-gaine composite Zy2/Zr, caractérisé en ce que, au moyen d'un traitement thermomécanique approprié de la barre de zircaloy 2 corroyée dans le domaine alpha après trempe à l'eau à partir du domaine bêta, et/ou de la billette trempée de zircaloy 2, éventuellement recuite et percée, et/ou de la billette en zirconium non allié après extrusion sous forme de tube dans le domaine alpha, et/ou de l'ébauche tubulaire composite après laminage à froid, on règle la taille de grain selon l'indice ASTM entre 9 et 12 sur le zircaloy 2 et entre 6 et 10 sur le zirconium non allié de ladite ébauche composite, en conservant une différence de taille de grain &I entre le zircaloy 2 et le zirconium non allié d'au moins 2 indices ASTM. Les examens métallurgiques réalisés sur différents échantillons soumis aux mêmes conditions de contrôle ultrasonore ont montré que les difficultés à obtenir un signal ultrasonore de bonne qualité étaient notamment fonction de la régularité de l'interface Zy2/Zr mais aussi et surtout de la différence de taille de grain entre le composant externe en zircaloy 2 et le composant interne en zirconium de l'ébauche tubulaire. C'est ainsi que la demanderesse a constaté sur des séries d'ébauches tubulaires composites zircaloy 2/zirconium (élaborées selon FR 2579122 déjà cité) dont le placage interne en zirconium contient notamment de 250 à 1000 ppm de fer qu'à peine 30% des mesures d'épaisseur dudit placage interne pouvaient être prises en compte. En effet les nombreuses mesures aberrantes correspondaient généralement à des anomalies de réflexion de l'interface, réparties de façon aléatoire le long de chaque ébauche tubulaire dont chacun des points de la surface décrit, pendant le contrôle, une hélice dont le pas est défini par la vitesse de rotation et l'avance de l'ébauche. Ainsi dans les conditions de contrôle selon EP 335808B utilisant un transducteur excité à la fréquence de 1 KHz, les ébauches tubulaires étant animées d'une vitesse de rotation de 250 T/min avec une avance de 1 m/min pour chaque tour d'hélice de pas = 4 mm, on devait recueillir théoriquement 240 mesures par tour d'hélice or seulement 72 mesures se sont avérées exploitables avec une précision de 5/mm sur la mesure d'épaisseur. On a déterminé par ailleurs un indice de grain ASTM de 10 pour la gaine externe en zircaloy 2 et de 10 également pour la gaine interne ou placage en zirconium, correspondant donc à une différence d'indice ASTM nulle soit I = O. Au cours de l'élaboration des ébauches tubulaires composites Zy2/Zr selon l'art antérieur et notamment FR 2579122, la demanderesse a déterminé 4 modifications possibles du mode opératoire, réalisables indépendamment les unes des autres ou en combinaison, toutes susceptibles de changer certaines caractéristiques métallurgiques, notamment la taille des grains des composants internes et externes de l'ébauche composite pour rendre lesdits composants aptes au contrôle ultrasonore d'épaisseur. Ces modifications cui mettent en oeuvre de nouveaux traitements thermiques et/ou mécaniques sans pour autant altérer les propriétés du produit final dans son utilisation seront mieux comprises par la description détaillée suivante s'appuyant sur les figures 1 à 5 à savoir: Figure 1 représentation schématique des étapes du procédé de l'art antérieur le plus proche. Figure 2 représentation schématique du même procédé incluant le mode de réalisation de l'invention consistant à effectuer après trempe de la barre de zircaloy 2 un forgeage complémentaire dans le domaine alpha. Figure 3 représentation schématique du même procédé incluant le 2ème mode de réalisation de l'invention consistant à effectuer après trempe le perçage de la billette de zircaloy 2 par filage à la presse selon par exemple le procédé décrit dans FR 2 685 881. Figure 4 représentation schématique du même procédé incluant le 3ème mode de réalisation de l'invention consistant à effectuer un traitement thermique de recristallisation sur billette en zirconium non allié après filage dans le domaine alpha. Figure 5 représentation schématique du même procédé incluant le 4ème mode de réalisation de l'invention consistant à effectuer au moins un traitement thermique de recristallisation sur l'ébauche tubulaire composite. DESCRIPTION Selon l'art antérieur (fig. 1) le composant externe en zircaloy 2 est obtenu après corroyage A1 d'une barre pleine de Zy2 jusqu'au diamètre de 177 mm (150 mm S JE 200 mm) qui, après chauffage A2 pendant 1 heure à 1050 C, est trempé A3 avec un éventuel recuit A4 de 3 à 5 heures entre 750 C et 780 C. Après découpage de la barre en billettes celles-ci sont usinées A5 et percées (e 168 mm, Ti 78,8 mm). Parallèlement le composant interne en zirconium non allié est obtenu par corroyage B2 d'un lingot de zirconium fondu sous vide B1 dont la teneur en fer est comprise entre 250 et 1000 ppm. Après découpage de la barre forgée en billettes de diamètre 172 mm (150 S 1_a 200 mm) celles-ci sont réchauffées entre 880 C et 1050 C pour être trempées B3 puis usinées B4 (j^ 168 mm - ji 51 mm) avant d'être extrudées B5 dans le domaine alpha aux diamètres e 82 mm et i 47 mm sous forme de tubes; chaque tube étant usiné à e 78,8 mm et hi 48 mm avant positionnement pour assemblage C1 à l'intérieur du trou sensiblement coaxial de la billette en zircaloy 2 usinée et percée. L'assemblage C1 ainsi constitué est filé C2 dans le domaine alpha, de préférence aux environs de 600 C, pour obtenir une ébauche extrudée composite Tie 80 mm, -i 48 mm) qui est laminée à froid C3 jusqu'à îe 63, 5 mm et fi 41,5 mm pour donner une ébauche tubulaire composite soumise à un éventuel traitement thermique final. Dans ces conditions et comme précédemment indiqué, seulement 30% des mesures d'épaisseur du placage interne en zirconium sont exploitables. Une première solution, schématisée à la figure 2, pour améliorer la régularité de l'interface Zy2/Zr et surtout créer un écart d'indice de taille de grain &I au moins égal à 2, consiste à effectuer après trempe A3 de la barre de zircaloy 2 un corroyage dans le domaine alpha provoquant un affinement très sensible de la taille de grain du zircaloy 2 au stade d'ébauche qui se conserve après assemblage C1, filage C2 et laminage C3 de l'ébauche tubulaire composite, et permettant de régulariser significativement l'interface Zy2/Zr. Plus précisément après chauffage A2 de 1 heure à 1050 C (1030 à 1070 C), on effectue la trempe en alpha d'une barre déjà corroyée A'l par forgeage ou laminage jusqu'à un diamètre d'environ 300 mm (250 à 350 mm) et non de 177 mm (150 à 200 mm) selon l'art antérieur. Après chauffage de 3 à 5 heures entre 750 C et 780 C on réduit par forgeage A4 en phase alpha le diamètre de la barre jusqu'à J 177 mm avant d'effectuer le découpage, l'usinage et le perçage des billettes A5 prêtes pour l'assemblage C1 et transformation selon l'art antérieur. Les mesures de taille de grain en indice ASTM ont indiqué: Pour le placage interne en Zr non allié Il = 10 pour la gaine externe en Zy2 I2 = 12 soit un écart &I = 2 indices ASTM. Parallèlement les contrôles ultrasonores d'épaisseur du placage interne sur une série de 10 ébauches tubulaires composites Zy2/Zr ainsi élaborées indiquaient une moyenne de 218 mesures exploitables avec une dispersion de 5% sur un total théorique de 240 par tour d'hélice selon les conditions de contrôle précédemment décrites (voir tableau 1). La seconde solution, schématisée fig. 3, permet d'améliorer tout aussi significativement la régularité de l'interface Zy2/Zr des ébauches tubulaires composites et surtout d'obtenir &I t 2. Elle consiste à agir sur la taille des grains des billettes pleines ou prépercées de zircaloy 2 après trempe A3 et éventuellement recuites A4 en effectuant une opération de perçage par filage à la presse A'4 entre 400 C et 600 C selon le procédé décrit dans le brevet FR 2685881 relatif à la fabrication de tubes duplex et triplex à base de zirconium. Ce procédé préconise au moyen d'une presse de filage directe classique le filage avec refoulement sur poinçon de billette en zirconium ou alliage de zirconium pour améliorer et régulariser la structure de surface interne de l'élément tubulaire à réaliser. Or dans le cas présent la demanderesse a constaté expérimentalement que la régularité de l'interface dépendait étroitement des structures micrographiques des 2 composants de l'assemblage avant filage et que l'interface résultant dudit assemblage était d'autant plus irrégulier que les aiguilles de phase ex bêta, provenant de la trempe à partir du domaine bêta du zircaloy 2 étaient plus larges. Par filage avec refoulement sur poinçon des billettes de Zy2 trempée ou éventuellement recuite, on obtient un corroyage particulièrement efficace de la face interne de l'ébauche en Zy2 qui sera placée au contact de la face externe de l'ébauche tubulaire en Zr non allié. On obtient notamment la brisure de la structure aciculaire de transformation bêta en alpha de trempe et par suite un affinement de la taille moyenne des grains de Zy2 avec un lissage des irrégularités d'interface. Ainsi à partir de billettes trempées usinée de -le 168 mm et prépercées à fi 25 mm on obtient après perçage A'4 la presse à 500 C une ébauche de Zy2 de e 172 mm et îi 70 mm qui après réusinage A5 à Ae 168 mm et fi 78 mm est assemblée avec l'ébauche tubulaire en zirconium C1 à basse teneur en fer pour être filée C2 et laminée à froid C3 selon l'art antérieur. Les mesures de taille de grain en indice ASTM ont indiqué: pour le placage interne en Zr non allié Il = 10 pour la gaine externe en Zy2 I2 = 12 soit un écart &I = 2 indices ASTM. Parallèlement les contrôles ultrasonores d'épaisseur du placage interne en Zr sur une série de 10 ébauches composites ainsi élaborées indiquaient une moyenne de 204 mesures exploitables sur un total théorique de 240 avec une dispersion de i 5% (voir tableau 1). Une 3ème solution, schématisée à la fig. 4, conduit également à une précision et une reproductibilité des mesures tout à fait acceptables et consiste à favoriser spécifiquement le grossissement du grain de l'ébauche de zirconium non allié lors de son élaboration par un traitement thermique de recristallisation spécifique B'5 de l'ébauche tubulaire de zirconium après filage dans le domaine alpha B5. Ce traitement thermique est effectué à une température suffisante 500 C à 780 C pendant 1 heure à 4 heures et de préférence à 730 C pendant 3 heures, pour obtenir un grossissement de grain dont l'indice ASTM est compris entre 4 et 6. Lors des opérations ultérieures de filage C2 et de forgeage à froid C3 de lO l'ébauche tubulaire composite selon l'art antérieur on enregistre un affinement sensible des grains de zirconium du placage interne dont l'indice de taille de grain atteint 7 alors que l'indice de taille de grain du gainage externe de Zy2 reste stable à lO soit un écart d'indice àI = 3. Parallèlement les contrôles ultrasonores d'épaisseur du placage interne en Zr sur une série de lO ébauches élaborées indiquaient une moyenne de 209 mesures exploitables pour 240 théoriques avec une dispersion de 5% autour de cette moyenne (voir tableau 1). Une 4ème solution, un peu moins efficace mais facile à réaliser indstriellement, est schématisée à la fig. 5. Elle consiste à effectuer sur l'ébauche tubulaire composite soit un recuit de recristallisation C'2 après assemblage Cl, filage C2 selon l'art antérieur, soit un recuit de recristallisation C4 après assemblage Cl, filage C2, éventuellement un recuit de recristallisation C'2 puis un laminage C3. Ce recuit de recristallisation C'2 et/ou C4 est effectué dans des conditions telles, généralement 1 à 3 heures entre 700 C et 730 C, qu'on obtienne sur le placage interne en zirconium un indice de taille de grain d'au moins 7 et de préférence 8 en conservant sur la gaine externe en zircaloy 2 un indice de taille de grain d'au moins 9 et de préférence 10 avec un écart d'indice à I 1 2. Le contrôle ultrasonore d'épaisseur effectué sur une série de 10 ébauches tubulaires composites ainsi élaborées indiquaient une moyenne de 204 mesures exploitables pour 240 théoriques avec une dispersion de i 5% (voir tableau 1). Il faut noter que ces différentes solutions intervenant à des étapes distinctes du procédé de base peuvent être combinées entre elles chacune contribuant alors à l'augmentation du nombre et donc du pourcentage des mesures lisibles et par suite à l'amélioration de la fiabilité des mesures ultrasonores d'épaisseur du placage interne en zirconium non allié comme le montre le tableau 1 ci-après. A remarquer toutefois que les combinaisons les plus efficaces sont les combinaisons binaires mettant en oeuvre un corroyage spécifique de la gaine externe en Zy2 (lère ou 2ème solution) avec un traitement thermique de recristallisation (3ème ou 4ème solution). TABLEAU 1 RECAPITULATIF DES RESULTATS IType de procédé INombre de 1% mesurés I I2 ASTM I Il ASTMI A I I I mesures I lisibles I Zy2 I Zr 1(I2 - I) | I lisibles I I I I I Art antérieur 72 30 l0 lO 0 Ilère solution 218 91 12 10 I 2 2ème solution 204 85 12 10 I 2 h3ème solution I 209 I 87 I1lO I 3 I3 I 14ème solution 204 85 9 7 2 Ilère + 2ème 225 94 1 12 10 I 2 Ilère + 3ème 230 96 112 7 5 Ilère + 4ème 1 225 1 94 1 12 1 8 1 4 2ème + 3ème 1 228 1 95 1 12 1 7 1 5 2ème + 4ème 1 226 1 94 1 il 7 1 4 Ilère + 3ème + 4ème 1 220 1 92 1 il 7 1 4 1 2ème + 3ème + 4ème 218 1 91 lo I 3 ________I______ I______I__I___I____ ll REVENDICATIONS l) Procédé de fabrication d'une ébauche tubulaire composite en zircaloy 2 plaquée intérieurement en zirconium comportant selon l'art antérieur les étapes essentielles suivantes: a) Trempe à l'eau à partir du domaine bêta d'une barre corroyée de zircaloy 2 avant ou après découpage en billettes percées ou non avec recuit éventuel. b) Trempe à l'eau d'une billette corroyée en zirconium non allié de teneur en fer comprise entre 250 et 1000 ppm, avant ou après perçage, à partir d'une température comprise entre 880 C et 1050 C c) Extrusion dans le domaine alpha sous forme de tube de la billette en zirconium d) Positionnement du tube de zirconium à l'intérieur de la billette percée en zircaloy 2 et assemblage e) Extrusion de l'assemblage ainsi obtenu dans le domaine alpha sous forme d'ébauche extrudée composite. f) Laminage à froid et traitement thermique de l'ébauche extrudée composite pour obtenir une ébauche tubulaire composite constituant le tube-gaine composite Zy2/Zr, caractérisé en ce que, par un traitement thermomécanique approprié de la barre de zircaloy 2 corroyée dans le domaine alpha, après trempe à l'eau à partir du domaine bêta, et/ou de la billette trempée de zircaloy 2 éventuellement recuite et percée, et/ou de la billette en zirconium non allié après extrusion sous forme de tube dans le domaine alpha, et/ou de l'ébauche tubulaire composite après laminage à froid, on règle la taille de grain selon l'indice ASTM entre 9 et 12 sur le zircaloy 2 et entre 6 et lO sur le zirconium non allié de ladite ébauche composite en conservant une différence de taille de grain &I entre le zircaloy 2 et le zirconium non allié d'au moins 2 indices ASTM. 2) Procédé selon la revendication 1 caractérisé en ce que de préférence on règle la taille de grain du zircaloy 2 sur les indices ll ou 12 et la taille de grain du zirconium non allié sur les indices 7 ou 8. 3) Procédé selon la revendication 1 ou 2 caractérisé en ce que après trempe à partir du domaine bêta de la barre de zircaloy 2 on effectue un corroyage de ladite barre dans le domaine alpha. 4) Procédé selon la revendication 3 caractérisé en ce que le corroyage dans le domaine alpha est un forgeage après chauffage pendant 3 à 5 lO heures entre 750 et 780 C. ) Procédé selon l'une quelconque des revendications 1 à 4 caractérisé en ce que sur la billette pleine ou prépercée de zircaloy 2, après trempe alpha à partir du domaine bêta, on effectue une opération de perçage par filage à la presse selon un procédé connu. 6) Procédé selon la revendication 5 caractérisé en ce que cette opération de perçage par filage est réalisée à 400 C et 600 C sur une presse de filage directe avec refoulement sur poinçon de la billette de Zy2. 7) Procédé selon l'une quelconque des revendications 1 à 6 caractérisé en ce que après extrusion dans le domaine alpha sous forme de tube de la billette en zirconium non allié on effectue un traitement thermique de recristallisation entre 500 C et 780 C pendant 1 à 4 heures. 8) Procédé selon la revendication 7 caractérisé en ce que le traitement thermique de recristallisation est de préférence de 3 heures à 730 C. 9) Procédé selon l'une quelconque des revendications 1 à 8 caractérisé en ce qu'après filage et/ou après laminage de l'ébauche tubulaire composite, on effectue un traitement thermique de recristallisation dans des conditions telles qu'on obtienne une taille de grain au moins d'indice 7 et de préférence d'indice 8 sur le gainage interne en zirconium non allié en conservant une taille de grain au moins d'indice lO et de préférence d'indice ll sur la gaine extérieure en zircaloy 2 avec une différence de taille de grain d'au moins 2 indices ASTM. lO.Procédé selon la revendication 9 caractérisé en ce que le traitement thermique de recristallisation de l'ébauche tubulaire composite après filage est de 1 à 3 heures entre 700 C et 730 C.