FR 2686424 A1 19930723 FR 9200439 A 19920117 z SCINTILLATEUR TRES RESISTANT ET SON PROCEDE DE FABRICATION L'invention concerne le domaine des scintillateurs à cristaux, en particulier ceux qui utilisent un cristal en halogénures alcalins tels que Na I(Tl) et plus spécialement15 ceux qui présentent une bonne tenue aux chocs et aux tem- pératures extrêmes. Pour détecter les rayonnements invisibles, lumière de très courte longueur d'onde (rayons Y) ou rayonnements électroniques, on utilise couramment des cristaux qui transforment ces rayonnements en photons de longueur d'onde plus longue qui peuvent être détectés et mesurés (en géné- ral par comptage) avec des photo-multiplicateurs tradi- tionnels. Ces appareils appelés scintillateurs sont utilisés en particulier pour la prospection pétrolière o, associés à des outils de forage, ils permettent de recueillir des in- formations sur les terrains traversés. Ces conditions d'utilisation très rigoureuses et en particulier les températures élevées et les chocs très violents auxquels sont soumis les scintillateurs néces- sitent des conceptions de ces appareils adaptées de manière à leur permettre de subir ces températures et ces chocs sans dégradations et en particulier sans que leurs carac- téristiques de réponse soient modifiées.35 Les scintillateurs habituels sont constitués de quatre éléments principaux, un boîtier, une fenêtre, un cristal et un réflecteur Le boîtier est cylindrique en acier inoxy- dable avec une ouverture à chaque extrémité, d'un côté elle est obturée par une fenêtre en verre, frettée ou collée 2 dans l'ouverture, c'est contre cette fenêtre, à l'exté- rieur, que sera placé le photo-multiplicateur destiné à détecter les photons émis dans le cristal Le cristal lui-même est fait d'un matériau qui scintille sous l'effet 5 des rayonnements ionisants, en général un halogénure de métal alcalin ou alcalino-terreux de préférence un iodure comme par exemple l'iodure de sodium dopé au thallium Na I (Tl) Sa forme est également cylindrique, ses surfaces sont polies L'une de ses extrémités planes est en général jointe optiquement à la fenêtre, par exemple, à l'aide d'une résine silicone et sur ses autres faces, face laté- rale cylindrique et deuxième extrémité plane, il est équipé de réflecteurs qui recueillent la lumière émise et la re- diffusent vers la fenêtre et le photo-multiplicateur situé15 derrière elle L'extrémité du cylindre opposée à la fenêtre est fermée de manière étanche. Dans les scintillateurs conçus spécialement pour ré- sister aux hautes températures et aux chocs, comme par exemple dans celui décrit dans la demande de brevet fran-20 çais FR 2 356 957, on a prévu, à l'arrière du cristal, un élément élastique déformable qui maintient le contact optique entre le cristal et la fenêtre, même lorsqu'un choc agissant sur la masse du cristal, tend à l'écarter de la fenêtre.25 En ce qui concerne la face latérale, cylindrique, du cristal, il convient ici aussi de maintenir un contact étroit entre cette surface et le réflecteur La demande de brevet britannique GB 2 084 169 prévoit une très mince couche faite d'une bande de matière plastique en poly-30 tétrafluoroéthylène (PTFE), elle sert de lubrifiant tandis qu'entre cette bande et la paroi intérieure du cylindre métallique, l'espace est rempli d'une poudre fine en al- umine ou oxyde de magnésium De plus, à l'arrière, le sys- tème élastique est renforcé grâce à l'utilisation de35 rondelles-ressorts qui appuient fortement sur le cristal. Le système de protection latérale décrit dans la demande de brevet français FR 2 356 957 prévoit, lui, une liaison en- tre l'intérieur du cylindre métallique et le cristal qui est constituée d'un élastomère silicone Ce manchon 3 transparent, éventuellement chargé de poudre comporte de multiples excroissances au contact du cristal et, entre celles-ci, un remplissage avec une poudre telle que de l'alumine. 5 Dans une autre proposition de solution, celle de la demande de brevet français FR 2 638 238, on préconise d'autoriser une mobilité longitudinale plus grande du cristal de manière à permettre en cas de choc, une sépara- tion matérielle entre celui-ci et le matériau qui sert10 normalement de joint optique avec la fenêtre, le contact optique étant automatiquement rétabli grâce aux ressorts de rappel dès que l'accélération disparaît. Les systèmes précédents pris isolément ou éventuelle- ment en combinaison donnent en général satisfaction dans la gamme de températures souhaitée (jusqu'à 150 WC) et pour des accélérations importantes, jusqu'à 150 fois celle de la pesanteur ( 150 g) Cependant lorsque les chocs sont plus violents, s'ils provoquent par exemple une accélération de 500 g, les scintillateurs ne résistent plus et l'on cons- tate en général des décollements soit aux interfaces fenê- tre-joint optique ou joint optique-cristal soit sur les autres faces du cristal au contact du réflecteur De tels décollements modifient les caractéristiques optiques du scintillateur et la réponse du photo-multiplicateur cor-25 respondant à un signal donné n'est plus la même. Le but de l'invention est de fournir un scintillateur qui ne présente pas les inconvénients précédents pour des accélérations élevées jusqu'à des valeurs de l'ordre de 700 g et pour des températures qui atteignent 1800 C L'in- vention entend également fournir le procédé de fabrication d'un tel scintillateur. Selon l'invention, ce but est atteint grâce à un scintillateur utilisant un détecteur en cristal d'halogén- ure alcalin ou alcalino-terreux pour la détection des35 rayonnements ionisants et comportant un boîtier, une fenê- tre transparente à une des extrémités du boîtier, un joint optique entre la fenêtre et l'une des faces planes du cristal, comportant également sur les autres parois du cristal un matériau réflecteur blanc diffusant, de 4 préférence à base de polytétrafluoroéthylène, le cristal étant pressé contre le joint optique et celui-ci contre la fenêtre grâce à des ressorts situés à l'extrémité du boî- tier opposée à la fenêtre et dans lequel le matériau ré- 5 flecteur est sous forme de poudre frittée. Dans ce scintillateur, les ressorts agissent sur le matériau réflecteur par l'intermédiaire d'un dispositif qui répartit les efforts dans la poudre frittée, la force qu'ils produisent sur le cristal est au moins égale aux10 trois-quarts de la force maximum subie par le cristal dans ses conditions d'emploi extrêmes. Le procédé de réalisation du scintillateur de l'in- vention utilise une mise en oeuvre du matériau réflecteur qui comporte après sélection d'une poudre de polytét-15 rafluoroéthylène d'une granulométrie essentiellement infé- rieure à 1 mm et son séchage, les trois étapes suivantes: a introduction d'une quantité de poudre à la péri- phérie du cristal maintenu en pression sur le joint opti- que,20 pressage de la poudre déjà introduite, répétition des opérations précédentes jusqu'au remplissage de la périphérie du cristal, b introduction d'une quantité de poudre répartie sur le fond du cristal, pressage de la poudre déjà introduite, répétition des opérations précédentes jusqu'à l'obtention d'une épaisseur finale de l'ordre de 1,5 mm, c frittage à une température supérieure à la tem- pérature maximum d'utilisation du scintillateur et à des pressions progressant par paliers jusqu'à une valeur qui permet d'exercer sur le cristal, dans la direction de son axe, une force supérieure à m l o m est la masse du cris- tal et l'accélération maximum d'utilisation du scintil- lateur. Grâce à la solution proposée par l'invention, les scintillateurs correspondants possèdent une gamme d'emploi très élargie par rapport aux scintillateurs réalisés aupa- ravant Ainsi ils peuvent subir sans dommage de nombreux cycles thermiques entre des températures très basses (jusqu'à 550 C) et des températures très élevées (jusqu'à + 1500 C). De même des chocs multiples à des accélérations im- portantes (jusqu'à plus de 700 g) ne provoquent aucune dé- térioration En particulier, malgré ces conditions d'essai très brutales, les indications fournies par un photo-mul- tiplicateur donné associé au scintillateur lorsqu'il est soumis à un rayonnement ionisant donné d'intensité définies sont peu différentes avant et après les sollicitations en10 température et au choc. Parmi les figures qui servent à illustrer l'invention, la figure 1 représente un scintillateur conforme à l'in- vention, la figure 2 montre l'une des phases de la réali- sation d'un scintillateur et la figure 3 est la représen-15 tation d'un dispositif de mise en oeuvre du procédé de l'invention. Sur la figure 1, le scintillateur de l'invention com- porte une enveloppe cylindrique 1 en acier inoxydable Il s'agit par exemple d'un cylindre de 47 mm de diamètre in-20 térieur et d'une longueur de 127 mm La paroi du cylindre a une épaisseur d'environ 2 mm A une extrémité du cylindre, on a prévu un logement 2 dans lequel vient s'insérer une fenêtre circulaire 3 en verre poli, il s'agit par exemple d'un verre 801-51 de la Société Corning Les faces de la25 fenêtre sont planes et parallèles, elles ont subi un poli optique L'épaisseur est de 8 mm Entre le verre 3 et l'enveloppe cylindrique 1, un élastomère transparent 4 par exemple un mastic silicone assure l'étanchéité la partie active du scintillateur est le détecteur 5 Il s'agit d'un30 cristal cylindrique (dimensions d'origine: diamètre 43 mm, longueur 97 mm) par exemple en iodure de sodium dopé au thallium Na I(Tl) Les faces du cristal sont soigneusement polies Ses extrémités sont des surfaces planes L'extré- mité avant 6 est séparée de la surface arrière 7 de la f e-35 nêtre par ce qu'on appelle "un joint optique" 8 Il s'agit d'une résine silicone transparente En permanence, par sa face avant 6, grâce à des moyens mécaniques qui seront dé- crits plus loin, le cristal 5 est pressé sur le joint op- tique 8 qui est lui-même pressé sur la face arrière 7 de la 6 fenêtre Sur toutes ses autres faces, face latérale cylin- drique 9 et extrémité plane 10, le cristal 5 est enrobé de poudre de PTFE frittée in situ ( 11, 12) par une méthode qui sera décrite plus loin A l'arrière de la matière PTFE fr- 5 ittée 12 se trouve une plaque d'appui métallique en forme de disque 13 La plaque 13 exerce en permanence une pres- sion sur le PTFE 11, 12 et donc sur tous les éléments qui lui font suite: cristal 5, joint optique 8 et face arrière 7 de la fenêtre 3 Les moyens mécaniques de pressage sont des rondelles-ressorts 14 du type CRIBO (diamètre extérieur mm, intérieur 14 mm, épaisseur 1,5 mm) qui sont, dans le cas de la figure, au nombre de 3, elles pressent d'un côté sur la plaque 13 et de l'autre sur une rondelle rigide 15, elle-même en appui sur un circlip 16 placé dans un logement15 17 prévu dans la paroi du cylindre 1 Le boîtier est f i- nalement fermé par une plaque 18 faite du même matériau que lui Cette plaque est soudée de manière parfaitement étan- che après que l'espace interne ait été rempli d'un gaz inerte sec tel que l'azote par exemple Au fond de la pla-20 que 18, du côté extérieur, est prévu un moyen de fixation mécanique de l'ensemble qui n'est pas représenté sur la figure. Le scintillateur qui vient d'être décrit n'est qu'un exemple de réalisation, l'invention couvre également des scintillateurs avec des proportions différentes, avec des cristaux autres mais conservant des moyens équivalents pour remplir les mêmes fonctions que dans la description qui précède. La méthode utilisée pour réaliser des scintillateurs du type de celui qu'on vient de décrire comprend deux étapes principales, l'enrobage du cristal et son condi- tionnement. L'enrobage du cristal s'effectue dans une installation à atmosphère contrôlée, soit en présence d'azote sec, ou d'un autre gaz inerte, soit en présence d'air sec On uti- lise par exemple une boîte à gants Les premières étapes de la fabrication sont celles des scintillateurs déjà connus: insertion et collage de la fenêtre, coulée de la résine constituant le joint optique, polymérisation de cette résine et enfin mise en place du cristal sur le joint op- tique après centrage. L'enrobage proprement dit du cristal dans une poudre d'un matériau pulvérulent frittable tel que le PTFE néces- site l'utilisation de deux outils spécialisés qui per- mettent de presser la poudre: l'un est un tube cylindrique usiné dans du PTFE massif et l'autre un cylindre plein en acier inoxydable Le diamètre extérieur de ces deux outils est le même, ils s'ajustent exactement à l'intérieur du boîtier en acier inoxydable Ces outils, chargés dans la direction de leur axe peuvent ainsi exercer une pression importante sur la poudre pour en réaliser le frittage La nature de la matière constituant cette poudre est telle qu'elle fournisse au produit fritté un module d'élasticité de l'ordre de 400 mégapascals et qu'il soit de couleur blanche et reste diffusant Le polytétrafluoréthylène (PTFE) réunit ces caractéristiques. Dans le cas du PTFE la poudre a de préférence une granulométrie inférieure à 1 mm, elle est par exemple com- prise entre 0,25 et 1 mm avec peu de fines Elle doit être soigneusement séchée, par exemple pendant plus de 2 heures, à une température de 2301 C Après séchage, elle est stockée dans la boîte à gants. Le premier stade de l'enrobage s'effectue à l'aide du dispositif représenté figure 2 On voit sur la figure le boîtier 1 déjà équipé de sa fenêtre 3 et de son joint op- tique 8 sur lequel est placé le cristal 5 L'ensemble est placé verticalement et une pression est exercée sur le cristal, dans la direction de son axe à l'aide d'un dispo- sitif non représenté pour éviter qu'il ne bouge ni qu'il ne se décolle du joint optique. On effectue alors un premier remplissage de l'espace périphérique 11 du cristal sur une hauteur de 10 mm environ et l'on presse chaque fois jusqu'à une pression supérieure à 3500 hectopascals et de préférence jusqu'à une valeur d'environ 3900 hectopascals grâce au tube cylindrique 19. L'opération est répétée plusieurs fois jusqu'à ce que la matière PTFE pressée atteigne la face supérieure 10 du cristal Un dernier pressage est alors effectué à environ 7500 hectopascals. Sur la figure 2, la référence 20 représente l'épaisseur de la fenêtre, 21 celle du joint optique, 22 la hauteur de PTFE déjà pressé 24 représente la longueur du tube cylindrique presseur 19 et, 23 celle du cristal. Le deuxième stade de l'enrobage concerne le réflecteur arrière du cristal Le principe est le même que pour la périphérie, seul l'outil, un poinçon cylindrique et la pression sont différents: la pression exercée après chaque ajout de poudre sur une hauteur de l'ordre de 1 mm est supérieure à 7000 et de préférence de l'ordre de 7500 hectopascals et l'opération de remplissage s'arrête lorsque l'épaisseur pressée est suffisante (par exemple 4 mm dans le cas du scintillateur de la figure 1) Un dernier pressage est effectué à une pression supérieure de l'ordre de 8500 hectopascals, par exemple 8300 hectopascals. La deuxième étape de la fabrication du scintillateur selon l'invention peut alors être réalisée Il s'agit du conditionnement du cristal pour lequel on utilise le dis- positif de la figure 3 Celui-ci est constitué essentiel- lement d'un cylindre en acier 25 destiné à recevoir le scintillateur, d'un piston 26 destiné à presser l'ensemble du cristal 5 et du réflecteur périphérique 11, 12 lors de séjours à températures élevées La pression est exercée grâce à un ressort taré 27 sur lequel agit la vis 28 par l'intermédiaire du plateau 29 Un étalonnage préliminaire a permis de déterminer la force correspondant à un nombre de tours de vis donné et donc la pression qui en découle sur l'ensemble cristal-réflecteur. Le conditionnement consiste à soumettre le scintil- lateur simultanément à des pressions internes et à des températures élevées Cela en plusieurs étapes, à des pressions de plus en plus fortes, les phases de charge en température élevée étant séparées par des pauses sous charge mais à température ambiante. Les étapes sont par exemple au nombre de 4, successi- vement: 11100 hectopascals à 1850 C pendant 24 heures, 14100 hectopascals à 1850 C pendant 24 heures, 16900 hectopascals à 1850 C pendant 24 heures, et 19700 hectopascals à 185 WC pendant 24 heures. A la fin de l'opération, une fois l'ensemble revenu à la température ambiante, on procède à la mise sous charge 9 définitive et à la fermeture du boîtier après l'avoir rem- pli de l'atmosphère d'azote prévue La charge permanente définitive, ajustée en fonction de la nature et du nombre de rondelles-ressorts 14 et du jeu laissé, est par exemple 5 de 15000 hectopascals. Lorsqu'on vérifie le scintillateur réalisé dans les conditions précédentes, on mesure le signal fourni par un photo-multiplicateur PM 2102 E et par un photo-multiplica- teur PM 9727 B en présence d'une source de Cs 137, avant et10 après 3 cycles thermiques de 8 heures de 55 WC à + 1500 C. Les résultats trouvés, exprimés en pourcentages sont les suivants avant après PM 2102 E latéral 9,9 % 9,4 % PM 9727 B latéral 14,8 % 14,7 % Ces résultats qui, les uns comme les autres corres- pondent aux spécifications des utilisateurs montrent une très bonne stabilité après les cycles thermiques Par ail- leurs, on ne constate aucune modification de l'aspect du cristal lorsqu'on l'observe au travers de la fenêtre De même, des essais de chocs jusqu'à 700 g ont montré une évolution insignifiante de la résolution avant et après les tests et aucun changement d'aspect En comparaison, les scintillateurs réalisés avec les méthodes traditionnelles montrent après les tests précédents, au moins des décolle- ments entre le cristal et sa fenêtre et même, lors d'essais de choc, des casses des cristaux avec évidemment comme30 conséquence, une dégradation inacceptable du signal fourni par le photo-multiplicateur lorsqu'il est soumis à un rayonnement ionisant donné. La méthode de fabrication du scintillateur selon l'invention qui vient d'être donnée n'est qu'un exemple, on ne sortirait pas du cadre de l'invention si l'on changeait les dimensions ou les valeurs des paramètres précédents Un ordre de grandeur doit être cependant respecté il im- porte, si l'on veut résister à une accélération donnée, d'exercer lors du conditionnement du cristal, une force du même ordre que celle à laquelle il sera soumis lors de l'accélération en question Ainsi, avec le cristal de Na I(Tl) représenté figure 1 qui est destiné à supporter des accélérations de l'ordre de 700 g (g, accélération de la pesenteur: 9, 8 m/sec 2) et qui a une masse de 510 grammes, 5 la pression maximale qui s'exerce sur lui ( 19700 hectopas- cal, soit 20,1 kgf/cm 2, correspond étant donnée la sur- face du piston 26 qui est de 17,7 cm 2 à une force f = P S = 20,1 x 17,7 = 355,8 kgf Soit: 9,8 x 355,8 = 3704,4 newton l'accélération qui lui correspond dans la formule f = m Yest: f 3704, 4 2 v =__ =-_-_-_ _ 7264 m/sec t m 0,510 qui est supérieure à 700 g. La technique de l'invention, limitée sur l'exemple à des accélérations de 700 g à cause des limites mécaniques dues à la déformation du boîtier, permet d'atteindre une tenue à des chocs encore plus violents, tels que par exem- ple à 1000 g, à condition de respecter la règle énoncée précédemment Ainsi en supposant qu'on améliore la tenue mécanique du boîtier précédent en accroissant l'épaisseur de ses parois, on peut obtenir une tenue à 1000 g à condi- tion de porter la pression, lors de la dernière phase du conditionnement du cristal à 27000 hectopascals (au lieu de 19700) De même, la pression permanente, obtenue par les rondelles-ressorts qui, d'une manière générale, permet d'exercer sur le cristal une force au moins égale aux trois-quarts de la force maximum subie par le cristal dans30 ses conditions d'emploi extrêmes, est également renforcée dans ce cas. il REVENDICATIONS 1 Scintillateur utilisant un détecteur en cristal d'halogénure alcalin ou alcalino-terreux pour la détection des rayonnements ionisants et comportant un boîtier, une 5 fenêtre transparente à une des extrémités du boîtier, un joint optique entre la fenêtre et l'une des faces planes du cristal, comportant également sur les autres parois du cristal un matériau réflecteur blanc diffusant, le cristal étant pressé contre le joint optique et celui-ci contre la fenêtre grâce à des ressorts situés à l'extrémité du boî- tier opposée à la fenêtre, caractérisé en ce que le maté- riau réflecteur ( 11, 12) est sous forme de poudre frittée. 2 Scintillateur selon la revendication 1, caractérisé en ce que le matériau réflecteur est du polytétrafluoroé- thylène. 3 Scintillateur selon la revendication 1 ou la re- vendication 2, caractérisé en ce que les ressorts agissent sur le matériau réflecteur ( 12) par l'intermédiaire d'un dispositif ( 13) qui répartit les efforts dans la poudre20 frittée. 4 Scintillateur selon la revendication 3, caractérisé en ce que l'action des ressorts sur le cristal produit une force au moins égale aux trois-quarts de la force maximum subie par le cristal dans ses conditions d'emploi extrêmes.25 5 Procédé de réalisation d'un scintillateur selon la revendication 2, caractérisé en ce que la mise en oeuvre du matériau réflecteur comporte après sélection d'une poudre de polytétrafluoroéthylène d'une granulométrie essentiel- lement inférieure à 1 mm et son séchage, les trois étapes30 suivantes: a introduction d'une quantité de poudre à la péri- phérie du cristal maintenu en pression sur le joint opti- que, pressage de la poudre déjà introduite, répétition des opérations précédentes jusqu'au remplissage de la périphérie du cristal, b introduction d'une quantité de poudre répartie sur le fond du cristal, pressage de la poudre déjà introduite, répétition des opérations précédentes jusqu'à l'obtention d'une épaisseur finale de l'ordre de 1,5 mm, c frittage à une température supérieure à la tem- pérature maximum d'utilisation du scintillateur et à des pressions progressant par paliers jusqu'à une valeur qui permet d'exercer sur le cristal, dans la direction de son axe, une force supérieure à m o m est la masse du cris- tal et l'accélération maximum d'utilisation du scintil- lateur.10 6 Procédé selon la revendication 5, caractérisé en ce que la hauteur de poudre introduite chaque fois lors de l'étape a) est de l'ordre de 10 mm. 7 Procédé selon la revendication 5 ou 6, caractérisé en ce que la pression exercée lors de l'étape a) est à chaque fois supérieure à 3500 hectopascals et finalement, de l'ordre de 7500 hectopascals. 8 Procédé selon l'une des revendications 5 à 7, ca- ractérisé en ce que la hauteur de poudre introduite chaque fois lors de l'étape b) est de l'ordre de 1 mm.20 9 Procédé selon l'une des revendications 5 à 8, ca- ractérisé en ce que la pression exercée lors de l'étape b) est à chaque fois supérieure à 7000 hectopascals et fi- nalement de l'ordre de 8500 hectopascals. 10 Procédé selon l'une des revendications 5 à 9, ca- ractérisé en ce que la température de l'étape c) est supé- rieure à 1500 C et de préférence de 1850 C. 11 Procédé selon la revendication 10, caractérisé en ce que lors de l'étape c) chaque palier de la montée en pression a une durée d'au moins 12 heures et de préférence30 de 24 heures. 12 Procédé selon la revendication 11, caractérisé en ce que la pression du premier palier est de l'ordre de la moitié de la pression finale. 13 Procédé selon l'une des revendications 10 à 12, caractérisé en ce que les paliers sont au nombre de 4 et que leurs pressions croissent linéairement.