FR 2691984 A1 19931210 FR 9206706 A 19920603 La présente invention est relative à un pro- cédé de dépôt en phase vapeur d'un métal (tel que cuivre, tungstène, titane, tantale, molybdène) sur un substrat, ainsi qu'à un dispositif pour la mise en oeuvre de ce procédé. La méthode de dépôt chimique de métal en phase vapeur (CVD) est largement utilisée pour produire des couches minces de métal, de bonne qualité; cette méthode a trouvé application dans de nombreuses industries et notamment dans l'industrie électronique. Dans cette dernière industrie, des dépôts d'aluminium, de chrome, de cuivre, d'argent, d'or ou de nickel, etc sont, en effet, particulièrement utilisés dans la réalisation de circuits électroniques complexes ou hybrides, à partir de plusieurs "puces" assemblées sur un même substrat de silicium et/ou pour la production des lignes d'interconnexion. De manière générale, ces couches sont habi- tuellement réalisées sous vide, par thermo-évaporation ou bien par pulvérisation cathodique; le dépôt peut être fait soit sur toute la surface du substrat, puis gravé, soit au travers d'un masque, de façon à obtenir directe- ment le dessin désiré. Dans la mesure o il est préférable, dans ce domaine, de déposer le métal à des températures qui sont suffisamment basses, notamment pour permettre de réaliser le dépôt en présence de substrats sensibles à la tempéra- ture, des techniques CVD adaptées à de telles situations, ont été décrites. La Demande de Brevet européen EP 297 348, au nom de IBM, décrit une méthode de dépôt chimique de cuivre en phase vapeur (technique CVD), utilisant comme produit de départ ou précurseur, un complexe organométal- lique du type cyclopentadiénylmétal, sous forme gazeuse et comprenant un noyau cyclopentadiényle, un ligand don- neur de deux électrons (phosphines trivalentes, amines et 2 arsines) et un métal du groupe IB dans un état d'oxyda- tion + 1. Le substrat sur lequel le dépôt doit être fait est chauffé, de manière à ce que la réaction de décompo- sition des vapeurs du complexe précurseur se fasse au niveau dudit substrat et conduit au dépôt du métal (groupe IB) au niveau dudit substrat. Cette réaction, effectuée à basse température, l'utilisation du métal dans son état d'oxydation + 1 et la dimérisation du noyau cyclopentadiényle en une molécule stable et volatile sont les caractéristiques essentielles qui conduisent au dépôt de métal sur un substrat dans les conditions décrites dans cette Demande EP 297 348. D'autres documents décrivent l'utilisation d'autres précurseurs organométalliques, tels que des com- posés de type trifluoroacétylacétone ou hexafluoro- acétylacétonate. Le Brevet US 4 842 891, au nom de HITACHI LTD, décrit une méthode de formation d'une couche de cuivre par CVD, dans laquelle le produit de départ est du nitrate de cuivre La vapeur de nitrate de cuivre est réduite avec un gaz réducteur à faible poids moléculaire tel que le monoxyde de carbone, l'hydrogène, le méthane, l'ammoniac, de telle sorte que le cuivre métallique soit précipité sur la surface du substrat, maintenu à une tem- pérature de 200-650 'C Les conditions de la réaction sont plus particulièrement décrites: la pression dans la chambre de réaction doit être comprise entre 0,1 et 3 torrs et le rapport nitrate de cuivre/gaz réducteur est supérieur à un rapport stoechiométrique. Toutefois, ces techniques CVD présentent un certain nombre d'inconvénients: le dépôt est de mauvaise qualité et comprend notamment des impuretés (carbone, oxygène) ; ceci est notamment le cas dans les techniques CVD utilisant comme produit de départ un composé organométallique, dans 3 lesquelles les impuretés telles que le carbone ou l'oxy- gène formé lors de la décomposition du composé organo- métallique -qui peut, en outre, se révéler instable,- subsistent en quantités importantes dans la couche de mé-5 tal et notamment de cuivre obtenu; et/ou les températures de réaction sont excessives; et/ou la vitesse de dépôt, de l'ordre de 0,1-0,5 m/h, est trop faible. De telles techniques sont, en conséquence, d'application industrielle peu aisée. Les premières techniques de CVD décrites, mettaient en oeuvre du Cu C 12 (état d'oxydation + 2) à des températures comprises entre 400 et 1 200 'C et présen-15 taient l'inconvénient d'avoir des températures de réac- tion excessives. L'article au nom de C LAMPE-ÈNNERUD et al, paru dans J Physique IV (Colloque C 2), Suppl J. Physique II, 1991, 1, 881-888, décrit une méthode de dépôt chimique de cuivre en phase vapeur, utilisant comme précurseur du Cu Cl; les Auteurs de cet article ont mon- tré que pour l'obtention d'un dépôt de cuivre sur un sub- strat, l'évaporation du Cu Cl à partir d'un produit solide tel qu'une poudre est une étape critique du procédé. Dans les conditions décrites dans cet article, le Cu Cl a été évaporé à une température comprise entre 300 et 350 'C et les températures de dépôt étaient com- prises entre 350 et 500 'C. Les variations dans le taux d'évaporation sont essentiellement dues à deux facteurs: déviation de l'équilibre à l'évaporation et formation d'hydroxy- chlorure sur la surface du produit solide; les Auteurs de cet article ont conclu qu'un dépôt reproductible à partir de Cu Cl ne pourrait être obtenu que par un traite- ment approprié du produit solide. Ils ont, par ailleurs, plus particulièrement étudiés deux substrats: Si O 2 et Si(III). Des dépôts de cuivre, sur un substrat Si O 2 (température d'évaporation: 350 'C; température de dépôt: 500 'C; pression partielle de Cu Cl: 1,2 Pa, en présence d'hydrogène comme gaz réducteur), d'une épais- seur moyenne 1,5 pm, sont déposés en 5 h, ce qui corres- pond à une vitesse de dépôt d'environ 0,3 pm/h. Dans les conditions décrites dans cet article, du chlore est détecté à la surface des particules de cuivre déposées; de plus, dans le cas o le substrat est du Si(III), une certaine instabilité du dépôt est obser- vée. La méthode exposée dans cet article présente l'inconvénient d'entraîner un dépôt de mauvaise qualité (impuretés), à vitesse trop faible ( 0,3 pm/h) pour une application industrielle. Il ressort également de ce document, que la principale difficulté dans la mise en oeuvre de précur- seurs inorganiques tels que Cu Cl réside dans la faible tension de vapeur de ce dernier, à température ambiante et donc à la difficulté d'obtenir une concentration dans la phase vapeur suffisamment grande pour conduire à des vitesses de dépôt de quelques pmètres par minute. Ceci montre que les sources d'halogénures de cuivre à sublimation, à partir de la phase solide, sont généralement peu satisfaisantes car les variations de propriétés de surface du solide, en cours de sublimation, conduisent à des variations de vitesse de sublimation im- portantes et donc, à une variation des débits d'halo- génures gazeux. La présente invention s'est en conséquence donné pour but de pourvoir à un procédé de dépôt de métal en CVD, qui répond mieux aux besoins de la pratique que les procédés actuellement utilisés, en permettant l'ob- tention d'une vitesse de dépôt de quelques micromètres par minute, dans des conditions de pression et de tempé- rature particulièrement bien adaptées aux substrats à traiter et permettant le dépôt homogène ou sélectif d'une couche de métal de bonne qualité. 5 La présente invention a pour objet un procédé de dépôt de métal en phase vapeur, sur un substrat, par réduction d'un halogénure dudit métal à l'état gazeux, caractérisé en ce qu'il comprend: (a) la production dudit halogénure métallique, in situ, à partir d'un moyen de production, inclus dans une chambre de réaction contenant le substrat, par mise en contact d'un halogène gazeux avec un métal solide porté à une température comprise entre 500 'C et 700 'C, et (b) la réduction, -dans ladite chambre de réaction maintenue à une pression totale, comprise entre 13,3 et 133,3 pascals ( 0,1 et 1 torr)-, dudit halogénure métallique gazeux produit au cours de l'étape (a) et dont la pression partielle est comprise entre 1,33 et 13,3 pascals ( 0,01 et 0,1 torr), en présence d'au moins un gaz réducteur, lequel gaz a une pression partielle de l'ordre de celle de l'halogénure métallique, pour l'obtention d'un dépôt de métal pur, à une vitesse de l'ordre du pm par minute, sur ledit substrat porté à une température comprise entre 200 'C et 400 'C. Selon un mode de mise en oeuvre avantageux du- dit procédé, le métal est choisi parmi le cuivre, le tungstène, le titane, le tantale et le molybdène. Selon un autre mode de mise en oeuvre avanta- geux dudit procédé, le gaz réducteur est choisi dans le groupe comprenant l'hydrogène, Si H 4, Si 2 H 6, Si 3 H 8, Si H 2 C 12, Si HC 13, Si H 3 Cl. Selon un autre mode de mise en oeuvre avanta- geux dudit procédé, le substrat est choisi dans le groupe qui comprend les substrats semi-conducteurs, notamment à base de silicium et les substrats en matière plastique. Selon la structure du substrat, le dépôt peut être homogène ou sélectif. Selon une disposition avantageuse de ce mode de mise en oeuvre, lorsque la surface du substrat est de nature homogène, silicium ou métal, on obtient un dépôt en couche homogène de l'ordre du gm/min. Selon une autre disposition avantageuse dudit mode de mise en oeuvre, lorsque la surface du substrat présente des structures de natures différentes (i e.10 zones de silicium nu et zones d'oxyde de silicium), ladite couche de métal se dépose sélectivement au niveau de certaines zones, silicium ou métal, seulement. Par exemple, en changeant localement la nature de la surface d'un substrat en silicium oxydé par une suite d'étapes de photolithographie et de gravure formant notamment des lignes de silicium dénudé, on observe un dépôt de métal (cuivre notamment), seulement dans les zones de silicium nu alors que le métal ne se dépose pas dans les zones de silicium oxydé Une telle sélectivité est également observée avec des substrats o une partie de la surface est oxydée, le reste de la surface étant recouvert d'un métal, cuivre ou chrome, par exemple. Il en est de même pour des substrats présen- tant des zones de cuivre et des zones d'isolant orga- nique; dans ce cas, on obtient un dépôt de métal sans que le diélectrique ne présente de traces de dépôt métal- lique. Un tel procédé est particulièrement avantageux dans la métallisation des derniers niveaux d'inter- connexions des circuits intégrés, dans la réalisation de réseaux d'interconnexions pour circuits hybrides, ainsi que dans la métallisation des matières plastiques. Selon un autre mode de mise en oeuvre avanta- geux dudit procédé, les gaz réactifs (halogène et/ou gaz réducteur) sont associés à un gaz porteur neutre. La présence de ce gaz porteur, qui peut avan- tageusement être de l'argon, assure le transport des gaz réactifs et évite une réaction en phase homogène; sa pression partielle représente avantageusement environ 80 % de la pression totale. La présente invention a également pour objet un dispositif pour la mise en oeuvre dudit procédé, du type comprenant une chambre de réaction incluant un sub- strat, des moyens de chauffage dudit substrat et au moins une source de gaz réducteur, caractérisé en ce que ladite chambre de réaction inclut en outre, un moyen de produc- tion in situ d'un halogénure de métal gazeux, qui comprend au moins en combinaison: une source d'halogène gazeux, associée à des moyens de régulation du débit d'entrée dudit halogène; un support (ou coupelle) contenant un métal sous forme solide; des moyens d'homogénéisation du flux de sortie de l'halogénure métallique gazeux formé, vers le substrat; et des moyens de chauffage et de régulation de sa température. De manière avantageuse, la régulation des débits de gaz est assurée par des débitmètres massiques. Selon un mode de réalisation avantageux dudit dispositif, ledit moyen de production d'halogénure métal- lique gazeux entoure ledit substrat et permet une injec- tion radiale uniforme de l'halogénure sur le substrat. Selon un autre mode de réalisation avantageux dudit dispositif, ledit moyen de production d'halogénure métallique gazeux comprend en outre une source de gaz porteur. De manière avantageuse, un tel dispositif per- met de réaliser, dans le cas du cuivre, par exemple, une source de Cu Cl gazeux à débit ajustable, car dans les conditions de température et de pression telles que défi- nies dans le procédé conforme à l'invention, la cinétique de formation de Cu Cl, à partir de C 12 gazeux et de cuivre solide, est définie et contrôlable; en effet, un tel dispositif, permettant une injection radiale, donc uni- forme de l'halogénure de cuivre, conduit à l'obtention d'une concentration dans la phase vapeur suffisamment grande pour obtenir des vitesses de dépôt de métal de l'ordre du micromètre par minute. Outre les dispositions qui précèdent, l'inven- tion comprend encore d'autres dispositions, qui ressorti- ront de la description qui va suivre, qui se réfère à des exemples de mise en oeuvre du procédé conforme à l'inven- tion et à une description détaillée du dispositif de l'invention, avec référence aux dessins annexés dans les- quels: les figures 1 et 2 représentent un mode de réalisation du dispositif conforme à l'invention, en coupe longitudinale, dans lequel le moyen de production in situ d'halogénure métallique (cuivre, dans la réalisa- tion représentée) entoure le substrat (forme annulaire). Il doit être bien entendu, toutefois, que ces dessins et les parties descriptives correspondantes, ainsi que les exemples, sont donnés uniquement à titre d'illustration de l'objet de l'invention, dont ils ne constituent en aucune manière une limitation. La figure 1 représente un dispositif conforme à l'invention, en coupe longitudinale, qui comprend avan- tageusement une chambre de réaction 10, incluant à la fois un moyen de production d'halogénure de cuivre gazeux 11 et une zone de dépôt de cuivre 12 sur un substrat 30. Le moyen de production d'halogénure de cuivre gazeux 11 comprend, dans la réalisation représentée aux figures 1 et 2: une coupelle (ou support) 20 annulaire fermée par un fond perforé 25, dans laquelle peut être logé un métal 26, notamment du cuivre sous forme solide A la coupelle , sont associés des moyens de chauffage et de régulation de la température 21, permettant le chauffage de l'ensemble du moyen de production d'halogénure, lesquels moyens permettent la mise en température du cuivre à environ 650 'C; dans la réalisation représentée, ces moyens de chauffage et de régulation de la température 21 sont représentés par une résistance et peuvent être réalisés par une série de thermo coaxes noyés dans la paroi du moyen de production et régulés en température par un contrôle de la puissance électrique dissipée dans les résistances; le chlore gazeux est envoyé par l'intermédiaire du conduit 22, qui débouche à partir de l'extérieur du moyen de production 11, au dessous du fond perforé 25 de la coupelle 20, sur le cuivre solide 26 chauffé; le flux dudit halogène est homogénéisé par une série de chicanes, non représentées aux figures 1 et 2; dans la réalisation représentée auxdites figures 1 et 2, le conduit 22 véhi- cule également le gaz porteur, qui peut notamment être de l'argon; au dessus de la coupelle 20 est déposé un déflecteur 24, représenté à la figure 2, sous forme d'une plaque annulaire, qui renvoie les vapeurs d'halogénure métal- lique formées vers l'axe X-X (figure 2) de la chambre de réaction et vers le substrat 30; et les parois 110 de la chambre de réaction 10 sont asso- ciées à un moyen de chauffage et de régulation de la tem- pérature, qui permet de maintenir la température de ces parois à environ 250 'C, pour éviter le dépôt de Cu Cl sur ces dernières. Ce moyen de production d'halogénure de cuivre gazeux 11 permet l'injection dudit halogénure dans la chambre de réaction proprement dite, dans sa partie cen- trale X-X, également maintenue à une température d'envi- ron 250 'C. Dans la réalisation représentée aux figures 1 et 2, le débit du Cu Cl gazeux est contrôlé par le débit du chlore envoyé dans le moyen 11. Le Cu Cl formé se trouve au voisinage du sub- strat 30 et est mis en contact avec un gaz réducteur ou un mélange de gaz réducteurs, envoyé dans la chambre de réaction 10, par l'intermédiaire du conduit 23, qui débouche à partir de l'extérieur de ladite chambre de réaction 10, juste au dessus du substrat 30; les débits d'entrée desdits gaz réducteurs sont régulés à l'aide de débitmètres massiques. La réduction de l'halogénure métallique gazeux en métal solide se fait alors dans la zone de dépôt de cuivre 12, qui comprend avantageusement, dans la réa- lisation représentée à la figure 1: un substrat 30, associé à des moyens de chauffage 34, qui dans ce mode de réalisation sont représentés, de manière non limitative, par une lampe halogène située en arrière d'un hublot en quartz 35, associée à une couche d'hélium 36, située sous le substrat 30 (plaque de sili- cium par exemple), de manière à homogénéiser la tempéra- ture dudit substrat; sur le substrat 30 va se former, dans les conditions définies dans le procédé conforme à l'invention, une couche de métal pur (cuivre dans la réa- lisation représentée), à une vitesse de l'ordre du Pm/min; ledit substrat 30 est porté par un support 32, qui peut être déplacé selon un axe vertical, de manière à régler la distance entre la source de production d'halo- génure métallique et le substrat, pour qu'elle soit de l'ordre du cm; des moyens de pompage 31 des composés volatils formés lors de la réaction de réduction du Cu Cl; et une paroi amovible 33, permettant le chargement de la chambre de réaction 10. il Le dispositif conforme à l'invention a l'avan- tage de prévoir une source d'halogénure produite in situ, solidaire de la chambre de réaction. De manière avantageuse, dans le dispositif conforme à l'invention, qui inclut un moyen de production in situ d'halogénure métallique au voisinage du substrat, la régulation du débit de chlore injecté dans ledit moyen permet, pour des températures supérieures à 350 'C, un contrôle précis du débit du Cu 3 C 13 mis en contact avec le substrat et donc une concentration de ce dernier dans la phase vapeur suffisamment grande pour obtenir des vitesses de dépôt de cuivre de l'ordre du micromètre par minute. Egalement de manière avantageuse, l'injection du produit réactant (Cu Cl) au niveau de la zone de dépôt de cuivre 12 est réalisée à travers une série d'orifices, uniformément répartis sur le périmètre entourant le sub- strat 30 (non représentés aux figures 1 et 2), assurant la communication entre le moyen de production d'halo- génure 11 et la zone de dépôt 12 EXEMPLE 1: Mise en oeuvre du procédé: dépôt de cuivre sur un substrat à zones hétérogènes, dans un dispositif tel que décrit aux figures 1 et 2. Un substrat présentant des zones de silicium et des zones d'oxyde de silicium permet, dans les condi- tions définies ci-après, d'obtenir de façon sélective un dépôt de cuivre sur le silicium uniquement. L'halogénure de cuivre est formé dans le moyen de production d'halogénure (de forme annulaire), entou- rant le substrat et situé à 1-2 cm dudit substrat, en envoyant du chlore gazeux sur des rubans de cuivre chauf- fés entre 500 'C et 700 'C, de préférence à 650 'C Les parois de la chambre de réaction 10 sont maintenues à une température > 250 'C, ce qui permet de limiter les recon- densations de Cu Cl sur ces parois De plus, le chauffage des parois 27 de la coupelle 20 du moyen de production d'halogénure 11 est important car: la tension de vapeur de Cu Cl est trop faible à basse température, pour pouvoir assurer un transfert en quantités suffisantes de Cu Cl dans la zone de dépôt de métal solide; ce n'est qu'au dessus de 250 'C que la réac- tion de formation de Cu Cl est totale et permet d'obtenir dans la chambre de réaction du Cu Cl exempt de chlore résiduel; et au dessous de 500 'C, la cinétique de forma- tion de Cu Cl est trop lente pour pouvoir conduire à des débits suffisants. Le composé obtenu (Cu 3 C 13), dans lequel le cuivre est dans un état d'oxydation + 1, réagit en phase gazeuse avec un mélange de gaz réducteurs (H 2 et Si H 4) au contact dudit substrat porté à 350 'C, de manière à ce que la pression totale dans la chambre de réaction 10 soit de pascals, la pression partielle de gaz réducteurs soit de 1 pascal (H 2: 0,8 pascal; Si H 4: 0,2 pascal) et la pression d'halogénure de cuivre soit de 1 pascal; on ob- tient alors un dépôt de cuivre à une vitesse de 0,5 micron/minute La valeur de résistivité mesurée est d'environ 2 gohms cm-1, valeur proche de celle du cuivre massif Ceci est notamment dû à l'absence de réactants solides pouvant se piéger dans le cuivre ainsi qu'à la forte tension de vapeur des réactants gazeux éliminés par pompage. EXEMPLE 2 Dépôt de cuivre sur un substrat homogène. a) on choisit comme substrat une plaquette de silicium b) le substrat est placé sur une sole chauf- fante permettant de monter à des températures comprises entre 200 'C et 400 'C; c) le Cu Cl est formé dans une partie de la chambre très proche du substrat, en envoyant du chlore sur des rubans de cuivre chauffés entre 500 'C et 700 'C. La suite du protocole est identique à celle de l'exemple 1. Les conditions opératoires exposées aux exemples 1 et 2 s'appliquent également aux autres métaux cités. Ainsi que cela ressort de ce qui précède, l'invention ne se limite nullement à ceux de ses modes de mise en oeuvre, de réalisation et d'application qui vien- nent d'être décrits de façon plus explicite; elle en embrasse au contraire toutes les variantes qui peuvent venir à l'esprit du technicien en la matière, sans s'é-15 carter du cadre, ni de la portée de la présente inven- tion. REVENDICATIONS 1 ') Procédé de dépôt de métal en phase vapeur, sur un substrat, par réduction d'un halogénure dudit métal à l'état gazeux, caractérisé en ce qu'il comprend: (a) la production dudit halogénure métallique, in situ, à partir d'un moyen de production ( 11) inclus dans une chambre de réaction ( 10) contenant le substrat, par mise en contact d'un halogène gazeux avec un métal solide porté à une température comprise entre 500 'C et 700 'C, et (b) la réduction, -dans ladite chambre de réaction maintenue à une pression totale, comprise entre 13,3 et 133,3 pascals ( 0,1 et 1 torr)-, dudit halogénure métallique gazeux produit au cours de l'étape (a) et dont la pression partielle est comprise entre 1,33 et 13,3 pascals ( 0,01 et 0,1 torr), en présence d'au moins un gaz réducteur, lequel gaz a une pression partielle de l'ordre de celle de l'halogénure métallique, pour l'obtention d'un dépôt de métal pur, à une vitesse de l'ordre du pm par minute, sur ledit substrat porté à une température comprise entre 200 'C et 400 'C. 2) Procédé selon la revendication 1, caracté- risé en ce que le métal est choisi parmi le cuivre, le tungstène, le titane, le tantale et le molybdène. 3) Procédé selon la revendication 1 ou la revendication 2, caractérisé en ce que le gaz réducteur est choisi dans le groupe comprenant l'hydrogène, Si H 4, Si 2 H 6, Si 3 H 8, Si H 2 Cl 2, Si HC 13, Si H 3 Cl. 4-) Procédé selon l'une quelconque des reven- dications 1 à 3, caractérisé en ce que le substrat est choisi dans le groupe qui comprend les substrats semi- conducteurs, notamment à base de silicium et les sub- strats en matière plastique. ) Procédé selon l'une quelconque des reven- dications 1 à 4, caractérisé en ce que lorsque la surface du substrat est de nature homogène, silicium ou métal, on obtient un dépôt en couche homogène de l'ordre du gm/min. 6) Procédé selon l'une quelconque des reven- dications 1 à 4, caractérisé en ce que lorsque la surface du substrat présente des structures de natures diffé- rentes, ladite couche de métal se dépose sélectivement au niveau de certaines zones. 7) Procédé selon l'une quelconque des reven- dications 1 à 6, caractérisé en ce que l'halogène gazeux et/ou le gaz réducteur sont associés à un gaz porteur neutre. 8) Dispositif pour la mise en oeuvre du pro- cédé selon l'une quelconque des revendications 1 à 7, du type comprenant une chambre de réaction ( 10) incluant un substrat ( 30), des moyens de chauffage dudit substrat ( 34) et au moins une source de gaz réducteur ( 23), ca- ractérisé en ce que ladite chambre de réaction inclut, en outre, un moyen ( 11) de production in situ d'un halo- génure de métal gazeux, qui comprend au moins en combi- naison: une source d'halogène gazeux ( 22), associée à des moyens de régulation du débit d'entrée dudit halogène; un support ( 20) contenant un métal sous forme solide; * des moyens d'homogénéisation du flux de sortie de l'halogénure métallique gazeux formé, vers le substrat; et des moyens de chauffage et de régulation de sa tempéra- ture ( 21). 9) Dispositif selon la revendication 8, caractérisé en ce que ledit moyen ( 11) de production d'halogénure métallique gazeux entoure ledit substrat et permet une injection radiale uniforme de l'halogénure sur le substrat. ') Dispositif selon la revendication 8 ou la revendication 9, caractérisé en ce que ledit moyen ( 11) de production d'halogénure métallique gazeux comprend en outre une source de gaz porteur.