FR 2683737 A1 19930521 FR 9114167 A 19911118 La présente invention est relative à un procédé et une installation de production par perméation d'un gaz léger impur à partir d'un mélange gazeux de départ Elle s'applique en particulier à la production d'hydrogène impur à partir d'un mélange constitué essentiellement d'hydrogène, d'azote et d'hydrocarbures. Dans certaines applications industrielles, on a besoin d'hydrogène à une faible pureté, inférieure à celle que permettent d'obtenir les perméateurs simples, c'est-à-dire ayant une entrée et deux sorties actives, à savoir une entrée haute pression, une sortie haute pression et une sortie basse pression. Pour augmenter le rendement d'extraction en hydrogène tout en abaissant la pureté, on a proposé de by-passer une partie du courant d'alimentation ou "feed". On a proposé également, dans le même but, d'utiliser à la place des perméateurs simples des perméateurs à reflux, dans lesquels une partie du gaz résiduaire est renvoyée dans l'espace basse pression afin d'y abaisser la pression partielle d'hydrogène Ces artifices permet- tent effectivement d'augmenter le rendement d'extraction en hydrogène ou, pour un rendement donné, de diminuer l'investissement, c'est-à-dire essentiellement l'aire de membrane de perméation nécessaire. L'invention a pour but d'augmenter dans une mesure beaucoup plus importante le gain en rendement d'extraction ou en investissement. A cet effet, le procédé suivant l'invention est caractérisé en ce que: on utilise une installation de perméation comprenant deux étages de perméation ayant chacun une entrée haute pression de mélange gazeux à traiter, une sortie haute pression de gaz résiduaire et une sortie basse pression de perméat, le premier étage étant constitué d'un perméateur simple, c'est-à-dire ayant une entrée active et deux sorties actives, à savoir une entrée haute pression de mélange gazeux à traiter, une sortie haute pression de gaz résiduaire et une sortie basse pression de perméat, ou bien de plusieurs perméateurs simples montés en série et/ou en parallèle; le deuxième étage étant constitué d'un perméateur à reflux, c'est-à-dire ayant deux entrées et deux sorties actives, à savoir une entrée haute pression de mélange gazeux à traiter, une sortie haute pression de gaz résiduaire, une entrée basse pression de mélange gazeux de reflux et une sortie basse pression de perméat, ou bien de plusieurs perméateurs à reflux montés en série et/ou en parallèle; on introduit le mélange gazeux de départ à l'entrée haute pression du premier étage; on introduit le gaz résiduaire du premier étage à l'entrée haute pression du deuxième étage; on introduit à l'entrée basse pression du deuxième étage un mélange gazeux de reflux prélevé dans l'installation et ayant une teneur en ledit gaz léger inférieure à celle dudit gaz léger de production; et on réunit les perméats des deux étages pour constituer ledit gaz léger impur de production. Le mélange gazeux de reflux peut notamment être prélevé sur le gaz résiduaire du deuxième étage. L'invention a également pour objet une installation destinée à la mise en oeuvre d'un tel procédé Cette installation est caractérisée en ce qu'elle comprend deux étages de perméation ayant chacun une entrée haute pression de mélange gazeux à traiter, une sortie haute pression de gaz résiduaire et une sortie basse pression de perméat, le premier étage étant constitué d'un perméateur simple, c'est-à-dire ayant une entrée active et deux sorties actives, à savoir une entrée haute pression de mélange gazeux à traiter, une sortie haute pression de gaz résiduaire et une sortie basse pression de perméat, ou bien de plusieurs perméateurs simples montés en série et/ou en parallèle; le deuxième étage étant constitué d'un perméateur à reflux, c'est-à-dire ayant deux entrées et deux sorties actives, à savoir une entrée haute pression de mélange gazeux à traiter, une sortie haute pression de gaz résiduaire, une entrée basse pression de mélange gazeux de reflux et une sortie basse pression de perméat, ou bien de plusieurs perméateurs à reflux montés en série et/ou en parallèles; la sortie haute pression du premier étage étant reliée à l'entrée haute pression du deuxième étage; l'installation comprenant une conduite d'alimentation reliée à l'entrée haute pression du premier étage, une conduite de production reliée aux sorties basse pression des deux étages, et, pour le ou chaque perméateur du deuxième étage, une conduite de reflux aboutissant à l'entrée basse pression de ce perméateur et véhiculant un mélange gazeux de reflux prélevé dans l'installation et ayant une teneur en ledit gaz léger inférieure à celle dudit gaz léger impur de production. Des exemples de mise en oeuvre de l'invention vont maintenant être décrits en regard du dessin annexé, sur lequel: la Figure 1 représente schématiquement une installation de perméation conforme à l'invention; et les Figures 2 et 3 représentent schémati- quement deux variantes. L'installation représentée à la Figure 1 est constituée de deux étages de perméation 1 et 2 montés en série Dans l'exemple considéré, elle est destinée à produire de 1 'hydrogène impur ayant une pureté de 1 'ordre de 85 % avec un rendement d'extraction en hydrogène supérieur à 90 %. L'étage 1 est constitué d'un perméateur simple, c'est-à-dire dont l'espace haute pression 3 comporte une entrée haute pression A et une sortie haute pression B et dont l'espace basse pression 4 comporte uniquement une sortie basse pression C. L'étage 2 est constitué d'un perméateur à reflux, c'est-à-dire dont l'espace haute pression 5 comporte une entrée haute pression D et une sortie haute pression E et dont l'espace basse pression 6 comporte, outre une sortie basse pression F, une entrée basse pression G. L'installation comporte encore une conduite d'alimentation 7 reliée à l'entrée A, une conduite de liaison 8 reliant la sortie B à l'entrée D, une conduite 9 partant de la sortie C, une conduite 10 reliant la sortie F à un point H de la conduite 9, une conduite de production 11 partant du point H, une conduite d'évacua- tion de gaz résiduaire 12 partant de la sortie E, et une conduite de reflux 13 équipée d'une vanne de détente 14 et reliant un point de la conduite 12 à l'entrée G. En fonctionnement, le mélange de départ, essentiellement constitué d'hydrogène, par exemple à une teneur de l'ordre de 50 %, et de produits plus lourds tels que l'azote et des hydrocarbures, est introduit via la conduite 7 sous une pression de quelques dizaines de bars. Le premier étage 1 produit dans la conduite 9 un premier perméat, et son gaz résiduaire alimente le deuxième étage via la conduite 8 Le deuxième étage produit le gaz résiduaire de l'installation dans la conduite 12, et un deuxième perméat dans la conduite 10. Une partie du gaz résiduaire est renvoyée dans l'espace basse pression 6 via la conduite 13, après détente dans la vanne de détente 14 Les deux perméats sont réunis en H pour constituer 1 'hydrogène impur de production de l'installation, lequel est évacué via la conduite 11. On a constaté que, de façon surprenante, la combinaison ainsi décrite d'un perméateur simple et d'un perméateur à reflux, montés en série dans cet ordre, améliore considérablement le rendement d'extraction en hydrogène pour un investissement donné, ou bien, pour un rendement donné, permet de réduire considérablement l'investissement, à savoir l'aire de membrane de perméa- tion nécessaire. En variante, le gaz de reflux du perméateur 2 peut être prélevé sur la conduite 8 ou sur la conduite 7. Comme représenté sur la Figure 2, chaque étage 1, 2 peut être constitué non pas par un seul perméateur comme à la Figure 1, mais par plusieurs perméateurs analogues montés en série. Plus précisément, dans cette variante, l'étage 1 est constitué de N perméateurs simples 11, 1, L'entrée haute pression du perméateur 1 constitue l'entrée haute pression A de l'étage 1, tandis que la sortie haute pression de chacun des perméateurs 11, ln_ 1 est reliée à l'entrée haute pression du perméateur suivant, celle du perméateur l constituant la sortie haute pression B du premier étage La conduite 9 est reliée à l'ensemble des sorties basse pression des n perméateurs. De même, l'étage 2 est constitué de p perméateurs à reflux 21,,2, montés en série Plus précisément, l'entrée haute pression du perméateur 2, constitue l'entrée haute pression D de l'étage 2, reliée au point B par la conduite 8, la sortie haute pression de chacun des perméateurs 2,,,2 p l est reliée d'une part, via une vanne de détente 141, 14 p-,, à l'entrée basse pression du même perméateur, et d'autre part à l'entrée haute pression du perméateur suivant, tandis que la sortie haute pression du perméateur 2 p constitue la sortie haute pression E du deuxième étage. L'ensemble des sorties basse pression du perméateur du premier étage sont reliées à un même point C, et l'ensemble des sorties basse pression des perméa- teurs du deuxième étage sont reliées à un même point F. De même qu'à la Figure 1, des conduites 9 et 10 relient respectivement les points C et F à un même point H, d'o part la conduite de production d'hydrogène impur 11. Dans la variante de la Figure 3, chacun des étages 1 et 2 est constitué d'une série de perméateurs analogues (simples pour l'étage 1, à reflux pour l'étage 2) montés en parallèle Ainsi, le feed arrivant au point A est divisé en N courants d'alimentation, et les N gaz résiduaires des perméateurs 1,, 1 N sont rassemblés en un point B pour constituer le mélange d'alimentation du deuxième étage 2 Puis, au point D, relié au point B par la conduite 8, ce mélange est à son tour divisé en p courants alimentant respectivement les perméateurs 2 l,,2 p L'ensemble des gaz résiduaires du deuxième étage sont rassemblés dans la conduite 12 d'évacuation du résiduaire de l'installation et, comme à la Figure 2, l'ensemble des perméats du premier étage sont rassemblés en un point C, l'ensemble des perméats du deuxième étage sont rassemblés en un point F, et les points C et F sont reliés à un point H d'o part la conduite de production 11. Bien entendu, d'autres combinaisons de perméateurs en série et en parallèle peuvent être imaginées, pourvu que le premier étage 1 soit constitué de perméateurs simples et que le deuxième étage 2 soit constitué de perméateurs à reflux. Dans les installations comportant plus de deux perméateurs, on a à disposition divers gaz pouvant servir de gaz de reflux, à savoir, outre le feed, les divers gaz résiduaires des perméateurs. REVENDICATIONS 1 Procédé de production par perméation d'un gaz léger impur à partir d'un mélange gazeux de départ, caractérisé en ce que: on utilise une installation de perméation comprenant deux étages de perméation ( 1, 2) ayant chacun une entrée haute pression (A, D) de mélange gazeux à traiter, une sortie haute pression (B, E) de gaz rési- duaire et une sortie basse pression (C, F) de perméat, le premier étage ( 1) étant constitué d'un perméateur simple, c'est-à- dire ayant une entrée active et deux sorties actives, à savoir une entrée haute pression (A) de mélange gazeux à traiter, une sortie haute pression (B) de gaz résiduaire et une sortie basse pression (C) de perméat, ou bien de plusieurs perméateurs simples ( 11,, ln) montés en série et/ou en parallèle; le deuxième étage ( 2) étant constitué d'un perméateur à reflux, c'est-à-dire ayant deux entrées et deux sorties actives, à savoir une entrée haute pression (D) de mélange gazeux à traiter, une sortie haute pression (E) de gaz résiduaire, une entrée basse pression (G) de mélange gazeux de reflux et une sortie basse pression (F) de perméat, ou bien de plusieurs perméateurs à reflux ( 21, 2 p) montés en série et/ou en parallèle; on introduit le mélange gazeux de départ à l'entrée haute pression (A) du premier étage ( 1); on introduit le gaz résiduaire du premier étage ( 1) à l'entrée haute pression (D) du deuxième étage ( 2); on introduit à l'entrée basse pression (G) du deuxième étage ( 2) un mélange gazeux de reflux prélevé dans l'installation et ayant une teneur en ledit gaz léger inférieure à celle dudit gaz léger impur de production; et on réunit les perméats des deux étages ( 1, 2) pour constituer ledit gaz léger impur de production. 2 Procédé suivant la revendication 1, caractérisé en ce que ledit mélange gazeux de reflux est prélevé sur le gaz résiduaire du deuxième étage ( 2). 3 Application d'un procédé suivant la revendication 1 ou 2 à la production d'hydrogène impur. 4 Installation de production par perméation d'un gaz léger impur à partir d'un mélange gazeux de départ, caractérisée en ce qu'elle comprend deux étages de perméation ( 1, 2) ayant chacun une entrée haute pression (A, D) de mélange gazeux à traiter, une sortie haute pression (B, E) de gaz résiduaire et une sortie basse pression (C, F) de perméat, le premier étage ( 1) étant constitué d'un perméateur simple, c'est-à-dire ayant une entrée active et deux sorties actives, à savoir une entrée haute pression (A) de mélange gazeux à traiter, une sortie haute pression (B) de gaz résiduaire et une sortie basse pression (C) de perméat, ou bien de plusieurs perméateurs simples ( 1 k,, la) montés en série et/ou en parallèle; le deuxième étage ( 2) étant constitué d'un perméateur à reflux, c'est-à-dire ayant deux entrées et deux sorties actives, à savoir une entrée haute pression (D) de mélange gazeux à traiter, une sortie haute pression (E) de gaz résiduaire, une entrée basse pression (G) de mélange gazeux de reflux et une sortie basse pression (F) de perméat, ou bien de plusieurs perméateurs à reflux ( 21, 2 p) montés en série et/ou en parallèle; la sortie haute pression (B) du premier étage ( 11) étant reliée à l'entrée haute pression (D) du deuxième étage ( 2); l'installation comprenant une conduite d'alimentation ( 7) reliée à l'entrée haute pression (A) du premier étage ( 1), une conduite de production ( 11) reliée aux sorties basse pression (C, F) des deux étages ( 1, 2), et, pour le ou chaque perméateur du deuxième étage ( 2), une conduite de reflux ( 13) aboutissant à l'entrée basse pression (G) de ce perméateur et véhicu- lant un mélange gazeux de reflux prélevé dans l'installa- tion et ayant une teneur en ledit gaz léger inférieure à celle dudit gaz léger impur de production. Installation suivant la revendication 4, caractérisée en ce que la conduite de reflux ( 13) est piquée sur la conduite d'alimentation ( 7) ou sur une conduite ( 8, 12) véhiculant le gaz résiduaire d'un perméateur. 6 Installation suivant la revendication 4 ou 5, caractérisée en ce que la conduite de reflux ( 13) est reliée à la sortie haute pression (E) du perméateur correspondant ( 2; 21,, 2 p) par l'intermédiaire d'une vanne de détente ( 14; 141,, 14 p).