FR 2564975 A1 19851129 FR 8507719 A 19850522 La présente invention concerne de façon générale le retraitement du combustible nucléaire irradié, que l'on effectue afin de séparer de ce combustible irradié l'uranium, le plutonium et les produits de fission. A des fins de comptabilité et aussi pour des raisons techni- ques, il est nécessaire d'établir la concentration du plutonium dans divers courants de liquide, à traiter ou traités, impliqués dans le processus de retraitement. La présente invention concerne un procédé et un appareil pour mesurer la concentration du plutonium dans de tels courants de liquide, à traiter ou traités. Il est possible de surveiller le plutonium dans des courants liquides par un simple comptage passif de neutrons. Cependant, il est bien connu que l'émission !5 totale de neutrons par du plutonium dépend fortement de sa composition en isotopes. Donc, à moins de connaître la composition des isotopes, la concentration du plutonium ne peut être déterminée ainsi. On utilise dans une large mesure la spec- trométrie gamma à haute résolution pour déterminer la composition en isotopes, mais le procédé exige un equi- pement compliqué, qu'il peut s'avérer difficile et onéreux de loger si l'on se heurte à des limitations d'espace disponible. Le procédé est également affecté par la présence d'impuretés dues aux produits de fission et de proportions variables de 2Am. On peut obtenir de nombreux avantages en utili- sant une technique fondée uniquement sur le comptage des neutrons. En particulier, les neutrons peuvent être facilement mesurés quand on conserve les courants des produits de l'installation, et les détecteurs sont relati- vement robustes et bon marché. Un objet de la présente invention consiste donc à fournir un système pratique de mesure fondé sur le comptage des neutrons et capable de fournir tous les renseignements nécessaires pour le contrôle de la criticité, le contrôle et la commande d'une installation et la comptabilité de bilan matière. Selon l'invention, un procédé pour mesurer la concentration de plutonium dans un courant de liquide à traiter ou traité, au stade de la production de pluto- nium, lors de la séparation du plutonium, de l'uranium et des produits de fission d'un combustible nucléaire irradié, implique la premiere étape consistant à utiliser le comptage 'des coïncidences de neutrons pour mesurer l'émission inhérente de neutrons provenant de la fission spontanée des isotopes de plutonium à masse "paire" et donc leur concentration réelle, c'est-à-dire les equiva- lents de 240Pu, la seconde étape consistant à mesurer les neutrons supplémentaires résultant des fissions provoquées, dans les isotopes fissiles de masse "impaire, par la présence d'une source externe de neutrons et, donc, la concentration en matière fissile réelle, c'est- à-dire les équivalents de 239 Pu, et l'utilisation d'un facteur de conversion déterminé à partir du rapport équi-- valents de 239 Pu/équivalents de 240Pu pour transformer les équivalents de 240Pu ou les equivalents de 23 Pu en la concentration totale en plutonium. Un appareil pour mettre en oeuvre ce procédé comprend un recipient annulaire de liquide utilisé "en ligne" dans l'installation de séparation ou avec des échantillons représentatifs qui en proviennent. Ce réci- pient comportant une entrée et une sortie du courant liquide à traiter ou traité, plusieurs ensembles de comptage de neutrons disposés autour dudit récipient annulaire, et une source de neutrons pouvant être placée en position axiale par rapport audit récipient annulaire et pouvant etre retirée de cette position axiale, ainsi que les circuits électroniques correspondants pour mesurer et présenter les résultats du comptage des coincidences de neutrons, circuits qui comprennent des amplificateurs, des échelles de comptage, une unité de coincidences et un ordinateur de traitement de donnees. Voici les principes impliqués dans ce procédé: Il a été indiqué ei-dessus que l'émission passive de neutrons par le plutonium dépend de la composition en des isotopes. Les neutrons sont émis par suite de la fission spontanée des isotopes de masse paire ou par suite de réactions (a,n) sur des éléments légers comme par exemple l'oxygène. 2,2 neutrons sont émis en moyenne simultanément par événement de fission alors qu'un seul neutron est produit par réaction (a,n). Cette multiplicité de neutrons provenant d'une fission permet de faire la distinction d'avec les neutrons (a,n) par comptage de coincidences de neutrons, ce qui rend ia mesure plus spécifique. Dans le comptage de coïncidences, on analyse la sortie d'un certain nombre de détecteurs de neutrons pour etablir le nombre de comptages de coïncidences (réelles), c'est-à-dire ceux dus à des neutrons provenant d'événements de fission et susceptibles d'une coïncidence. Dans l'étape. de surveillance "passive" de coincidences de neutrons, le taux de comptage des coinci- dences "réelles", corrigé pour tenir compte du fond, reflete la concentration des isotopes en solution qui subissent une fission spontanee, c'est-à-dire 238Pu, 240Pu et24? plu. La concentration de ces isotopes est exprimee en masse d'équivalents de 240Pu par unité de volume ou equivalents de 240Pu, ou eq de 240pu 240Pu + 1,57 242Pu + 2,49 238Pu et 240Pu est la concentration de 240Pu 242Pu est la concentration de 242Pu 248Pu est la concentration de 238Pu. Les facteurs 1,57 et 2,49 reflètent la vitesse de fission spontanée accrue par gramme de 242Pu et de 238Pu, respectivement. Donc, avec un étalonnage convenable de l'appareil de surveillance, le taux de comptage doit permettre de déterminer les équivalents de 240Pu. Ceci, cependant, ne permet pas en soi de trouver le total de la concentration en plutonium, car le nombre des équivalents de 2140Pu à titre de fraction de la concentra- tion totale en plutonium, R240, varie considérablement selon l'histoire du combustible. Dans 1 'étape de surveillance "active", on utilise une souce externe de neutrons pour interroger la solution à l'aide de neutrons thermiques pour provoquer des fissions dans les isotopes fissiles présents. Les neutrons ayant tendance à une coïncidence et qui sont émis durant les fissions vont provoquer, par rapport à la mesure passive, une augmentation du compte des coincidences "réelles" d'une quantité, CA, proportionnelle à la quantité de matière fissile présente. La concentration de matière fissile est exprimée en masses d'équivalents de 239Pu par unité de volume, ou d'équivalents de 39pu, ou, en l'absence de 235U: équivalents de 239Pu = 239pu + (241 F/Z39 F) 241pu et: 239Pu est la concentration de 239Pu 241Pu est la concentration de 241Pu i F est la section efficace de fission des neutrons thermiques de l'isotope i. Dans ce cas également, avec un étalonnage convenable de l'appareil de surveillance, CA va permettre de trouver la valeur de l'équivalent de 239Pu. L'équivalent de 239Pu est le paramètre nécessaire pour le contrôle de la criticité, bien que les restrictions de criticité soient normalement écrites en termes de concentration totale en plutonium, en l'absence de renseignements sur la composition en isotopes. Cependant, une connaissance de la concentration de matière fissile en soi ne permet- trait pas de trouver la concentration du plutonium, car la valeur de l'équivalent de 239Pu, à titre de fraction de la concentration totale du plutonium, R239, peut varier nettement selon l'histoire du combustible. Pour déterminer la concentration totale en plutonium Pu dans une solution, dont on connaît les concentrations mesurées en équivalents de 239Pu et en équivalents de 240Pu, il faut trouver R239 ou R240 On peut les déterminer si l'on a une connaissance détaillée de la composition en isotopes, mais cela n'est -bien entendu pas disponible. Il a été noté que la valeur de l'équivalent de 239Pu est fonction des isotopes de masse impaire et la valeur de l'équivalent de 240Pu est fonction des isotopes de masse paire. Le rapport équivalents de 239Pu/équivalents de 240Pu peut donner une indication de la valeur de R239 (les deux sont fonction de l'irradiation). Il a été trouvé qu'en traçant une courbe du rapport équivalents de239Pu/équivalents de 240Pu en fonction de R239 (en pourcentages), on obtient une relation bien définie pour tous les types de combustibles, pratiquement sans étalement dG à des variations de comptage, d'enrichis- sement initial ou d'irradiation au-dessus d'une valeur de 2000 du rapport (distribution du poids moléculaire)/te. On trouve une relation également bien définie en traçant la courbe du rapport équivalents de23 Pu/équivalents de 240Pu en fonction de R240 240'23 La mesure du rapport équivalents 239Pu/équiva- lents de 240 Pu permet donc de convertir la concentration en matière fissile, ou en équivalents de239Pu (ou équivalents de 240Pu),en la concentration totale en plutonioum. Il convient de noter que si U-235 est présent en de fortes quantités, le procédé ci-dessus pour détermi- ner la concentration totale en Pu n'est pas valable. Le procédé sert donc pour des courants à traiter dans le cas d'opérations effectuées après séparation de l'uranium. Une source d'isotopes à longue période constitue le moyen le plus convenable pour produire le flux des neutrons d'interrogation pour un fonctionnement en mode actif. Une telle source ne va pas exiger d'entretien et elle est physiquement très petite, ce qui permet d'effec- tuer une interrogation efficace de la solution. Une source émettant des neutrons au hasard constitue également un avantage par rapport à une source de fission comme 252Cf, car la coïncidence des neutrons va efficacement permettre de distinguer des neutrons d'une source émet- tant au hasard, ce qui contribue à l'obtention d'un plus grand rapport du signal au fond. Les neutrons prove- nant de la source doivent également avoir une faible énegie moyenne pour garantir une thermalisation rapide au sein de la solution à mesurer. Une source à 241 Am/Li semble convenir le mieux. Elle a une période de 433 ans et émet des neutrons aléatoires ou intermédiaires ayant une énergie moyenne de 500 keV. Les systèmes de comptage de neutrons peuvent être du type BF3 ou du type He. La meilleure forme géométrique pour une interro- gation est, bien évidemment, celle dans laquelle la source est complètement entourée par la solution car, alors, tous les neutrons émis vont pénétrer dans la solution. En pratique, on obtient l'approche la plus voisine de cette situation quand la source est entourée par un volume annulaire de liquide provenant de l'instal- lation. En montant les dispositifs de comptage dans un anneau entourant le récipient de la solution, on peut utiliser la solution elle-même comme écran de protec- tion du dispositif de comptage à l'égard des neutrons de la source d'interrogation. Les figures 1 et 2 montrent un exemple d'un agencement destiné à appliquer le procédé de l'invention. Un récipient cylindrique annulaire 1 de solution, compor- tant une entrée 3 et une sortie 3' est monté avec son axe horizontal de manière à faciliter l'accès à la source et au détecteur à travers une paroi latérale 2. Le bas du récipient 1 est légèrement incliné vers la sortie 3 de manière a éviter une accumulation de matières solides éventuelles pendant le fonctionnement. L'accès à la source 4 de neutrons d'interrogation et aux détecteurs 5 s'effectue par des tubes 6 et 7 de rentrée, respectivement, qui traversent la paroi 2. La source 4 est montée sur un piston (non representé) ayant une course relativement longue ou sur un cable 8 en "Teleflex" pour garantir, en position rétractée, un enlèvement efficace du voisinage du récipient 1 de la solution. Cette source peut être retirée dans un petit bouclier 9 pour en minimiser l'effet sur le fond de détecteur pendant les comptages passifs. Le danger radiologique associe à une source ayant l'inten- sité proposée est très faible. Les dispositifs de comptage de neutrons sontdu type BF3 ou peuvent être du type 3n,, et un nombre typique est de 10 ou 12 disposés (comme représenté) symétriquement autour du récipient 1. Si l'on utilise des compteurs de type 3He, il est possible d'obtenir la même précision ou la même sensibilité avec un nombre moindre de compteurs que si l'on utilise des compteurs du type BF3. On peut obtenir une sensibilité optimale en entourant complètement les dispositifs de comptage d'un réflecteur/écran protecteur en polyéthylène (non représenté sur les dessins). On effectue l'étalonnage du systeme en utilisant des solutions de plutonium ayant des compositions en isotopes connues et présentant des concentrations va- riables. Cela s'effectue très commodément hors ligne en utilisant un récipient d'étalonnage d'un modèle identique celui du dispositif de surveillance. Voici les étapes opératoires: avant le début de fonctionnement et à des intervalles réguliers, le récipient 1 est empli d'acide propre (sans plutonium) pour établir les vrais niveaux de fond avec et sans présence de la source 4 d'interrogation. On utilise le fond sans la B source, Cp, quand on calcule le taux de comptage "passif" B et avec la source en position, CaB, quand on détermine le taux de comptage "actif" net. On effectue ensuite un comptage passif, Cp, avec la source 4 rétractée dans le bouclier 9. En utilisant le comptage passif net, CpN et les données d'étalonnage établies, on détermine l'équivalent de 240Pu, c'està-dire Cp Cp - CpB ------ équivalent de 240Pu On effectue ensuite un comptage actif avec la source 4 d'interrogation en position, comme représenté sur l.a Figure 1. En utilisant le comptage actif net CAN et les données d'étalonnage, on détermine l'équivalent de ?39pu de ?39u,, c'est-à-dire N=CA CB _ de 239 CA = CA -Ca - Cp equivalent de Pu On calcule ensuite le rapport équivalents de 23 Pu/équivalents de Pu, ce qui permet de trouver R239 R239, de concert avec la valeur déterminée pour l'équivalent de Pu, donne la concentration totale en plutonium. Dans les conditions opératoires normales, il est peu -probable que la composition des isotopes du plutonium change rapidement et il ne sera probablement pas nécessaire d'effectuer d'autres mesures passives et actives. On effectue des comptages actifs répétitifs pour surveiller la concentration en matière fissile et l'on utilise un comptage passif antérieurement déterminé pour calculer R239, et convertir la valeur mesurée de l'équivalent de 239Pu en concentration de plutonium. On peut programmer le système pour effectuer une mesure passive à la demande, liée à une alimentation discontinue, ou bien à des intervalles prédétermines. Les circuits électroniques pour le comptage des coïncidences de neutrons, et qui impliquent des amplificateurs, des échelles, des unités de coïncidences et des ordinateurs de traitement de donnees, sont du type classique et bien connus -de l'homme du métier. Il va de soi que, sans sortir du cadre de !:invention, de nombreuses modifications peuvent être apportées au procédé et à l'appareil, décrits et repre- sentés, pour mesurer la concentration du plutonium dans des courants de liquide à traiter. REVENDICATIONS 1. Procédé pour mesurer la concentration du plutonium dans un courant de liquide à traiter, ou traité, à l'étape de traitement du plutonium produit pour la séparation du plutonium, de l'uranium et des produits de fission d'avec le combustible nucléaire irradié, procédé caracterise en ce qu'il comporte une premiere étape consistant à utiliser un comptage de coincidences de neutrons pour mesurer l'émission de neutrons inhérents provenant de la fission spontanee des isotopes de plutonium à masse "paire" et donc leur concentration efficace, c'est-à-dire la masse de. l'équivalent de 240Pu par unité de volume, une seconde étape consistant à mesurer les neutrons supplémentaires resultant des fissions induites dans lesisotopes de plutonium fissiles a masse "impaire" par la presence d'une source externe de neutrons et donc leur concentration en matière fissile efficace, c'est-à- dire la masse de l'équivalent de 239Pu par unité de volume, et à utiliser ensuite un facteur de conversion, déterminé à partir du rapport de la masse d'équivalent de 239Pu par unité de volume/masse d'équivalent de 240Pu par unité de volume, pour convertir la masse d'équivalent de 2q0Pu par unité de volume ou la masse d'équivalent de 23 Pu par unité de volume en la concentration totale en plutonium. 2. Appareil pour mettre en oeuvre le procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce que cet appareil comprend un récipient annulaire (1) de liquide comportant une entrée (3) et une sortie (3') de liquide provenant de ce courant de liquide de traitement, plusieurs dispositifs de comptage (5) de neutrons disposés autour du rucipient annulaire (1), et une source (4) de neutrons agencce de manière a pouvoir être placée en position axidle par rapport au récipient annulaire (1) et à etre enlevee de cette position axiale, ainsi que les circuits électroniques appropries pour mesurer et présenter les résultats du comptage de coïncidences des neutrons, ces circuits comprenant des amplificateurs, des échelles, une unité de coïncidence et un ordinateur de traitement de données. 3. Appareil selon la revendication 2, caracté- risé en ce que l'entrée (3) et la sortie (3') sont connec- tées "en ligne" avec l'étage de production de plutonium de l'installation pour ladite séparation de plutonium, d'uranium et des produits de fission du combustible nucléaire irradié. 4. Appareil selon la revendication 2, caracté- isé en ce que l'entrée (3) et la sortie (3') sont utilisées avec des échantillons représentatifs provenant de l'étage de production de plutonium de l'installation de séparation du plutonium, de l'uranium et des produits de fissiond'avec le combustible nucléaire irradié. 5. Appareil selon la revendication 2, caracté- risé en ce que les dispositifs de comptage de neutrons sont du type BF3. 6. Appareil selon la revendication 2, caracté- risé en ce que les dispositifs de comptage de neutrons sont du type à 3He. 7. Appareil selon l'une des revendications 5 et 6, caractérisé en ce que les dispositifs de comptage sont entièrement entourés par un réflecteur/écran de protection. 8. Appareil selon l'une quelconque des revendica- tions 2 à 8, caractérisé en ce que le source de neutrons est une source comportant de 241 americium/lithium.