FR 2567676 A1 19860117 FR 8510503 A 19850709 Barre de combustible nucléaire à pastilles revêtues d'un poison éliminant l'interaction pastilles-gaine, et coeur de réacteur comportant de telles barres. La présente invention concerne un procédé et un appareil pour minimiser les effets d'une interaction pastilles-gaine dans les barres de combustible nucléaire. Elle a trait,en outre,à des pastilles de combus- tible nucléaire enrobées et, plus particulièrement, à des pastilles de com- bustible revêtues d'un poison consommable. Il est connu que le combustible nucléaire peut se présenter sous des formes diverses, telles que des plaques, des colonnes ou des barres de combustible comprenant des pastilles de combustible disposées bout à bout à l'intérieur d'un tube ou gaine en alliage de zirconium ou en acier inoxydable. Ces pastilles contiennent une matière fissible, telle que le dioxyde d'uranium, le dioxyde de plutonium, ou leurs mélanges. Les barres de combustible sont habituellement groupées de manière à former un assemblage combustible. Les assemblages combustibles sont associés de manière à constituer le coeur d'un réacteur nucléaire. Les pastilles de combustible nucléaire dans une barre de combusti- ble peuvent interagir avec le tube ou gaine d'une manière indésirable. Théoriquement, le phénomène d'interaction pastilles-gaine peut même entraîner une rupture de gaine, ce qui fait que les pastilles de combusti- ble sont exposées à l'eau de refroidissement de réacteur avec, pour con- séquence, l'introduction de produits de fission radio-actifs dans le réfri- gérant. Un des procédés permettant de contrôler,- c'est-à-dire régler, l'interaction pastilles-gaine consiste à disposer des couches d'amortisse- ment en matière non-combustible entre le combustible et la gaine. Ces couches peuvent être fixées soit à la surface latérale extérieure du com- bustible, soit à la surface intérieure de la gaine. L'un et l'autre de ces modes de fixation suffit pour autant que la couche empêche un contact direct entre les pastilles de combustible et la gaine. Le brevet US 3 427 222 décrit un revêtement de poisons consom- mables appliqué à des pastilles de combustible ayant la configuration décrite ci-dessus. L'une des conceptions préférées de ce brevet est un revêtement de diborure de zirconium (ZrB2) pur appliqué aux pastilles de combustible sous forme d'une couche d'environ 5 à 10 pm (0,2 à 0,4 mils) d'épaisseur. Toutefois, pour obtenir la séparation adéquate du combustible et de la gaine et pour empêcher une interaction pastille-gaine indésirable, une couche de 10 à 100 pm (0,4 à 4 mils) est souhaitable. Ces couches relativement épaisses doivent être bonnes conductrices de la chaleur, comme l'est le diborure de zirconium, de manière à ne pas gêner exagéré- ment l'échange de chaleur entre les pastilles de combustible et le ré- frigérant. Malheureusement, si on ajoutait du diborure de zirconium, ou autres poisons consommables connus, à toutes les pastilles de combustible d'un réacteur sans tenir compte de la quantité de bore 10 (un constituant isotope du bore naturel) ou autres isotopes présents qui absorbent les neutrons, et cela dans des épaisseurs de 10 à 100 pm, le noyau du réacteur contiendrait beaucoup trop de poison pour fonctionner. En d'autres termes, les poisons consommables feraient plus que compenser laréactivité excé- dentaire du noyau. Dans le sens o ils sont utilisés ici, les poisons consom- mables comprennent les poisons absorbeurs de neutrons qui brûlent plus vite que le combustible nucléaire. Un coeur de réacteur est, de façon typique, mis en fonction en vue de produire de la chaleur qui est transformée en vapeur d'eau. La vapeur d'eau peut alors être utilisée pour produire de l'électricité ou à d'autres fins. Quand un réacteur neuf entre en fonction, son coeur se divise souvent en plusieurs (par exemple trois) groupes d'assemblages qui peuvent ou non être différenciés par leur position dans le coeur mais qui le sont habituellement par l'enrichissement du combustible nucléaire des pastilles de combustible. Par exemple, un premier lot ou région peut présenter un enrichissement atteignant une teneur isotopique de 2% d'ura- nium 235 et un troisième lot un enrichissement atteignant 3,5% d'uranium 235. Après dix à dix-huit mois de fonctionnement, le réacteur serait de façon typique, arrêté et le premier lot serait extrait et remplacé par un nouveau lot enrichi à environ 3,5% d'uranium 235. Les cycles suivants repèteraient cette séquence à intervalles de l'ordre de huit à onze mois. Le rechargement de combustible, tel que décrit ci-dessus, est nécessaire car le réacteur fonctionne comme un dispositif nucléaire qui ne produit de la chaleur que tant qu'il conserve une masse critique. Pour qu'un coeur de réacteur se maintienne à une masse critique à la fin d'une période donnée de fonctionnement, il faut qu'il possède une réactivité excédentaire, k, au début du fonctionnement. Les réacteurs de puissance présentent, de façon typique, une réactivité excédentaire suffisante au début d'un cycle pour pouvoir fonc- tionner pendant une période d'environ six à dix-huit mois. Comme un réacteur ne fonctionne qu'en étant légèrement surcritique, la réactivité en excédent qui existe au début d'un cycle doit être contrecarrée. C'est pour cette raison que l'on a recours à diverses techniques, telles qu'une inser- tion partielle de barres de commande dans le coeur ou une addition de poisons absorbeurs de neutrons au combustible. On peut utiliser des com- binaisons des procédés de commande décrits ci-dessus pour améliorer l'efficacité du contrôle de la réactivité excédentaire, comme cela appa- rait dans les brevets US 3 349 152,. 3 372 213 ou 3 426 222 ainsi que dans le compte-rendu EPRI NP-1974. L'utilisation de barres de commande pour agir sur la réactivité excédentaire introduit l'inconvénient d'éliminer en fait une partie du coeur actif. Ceci supprime aussi une partie du modérateur et diminue le rendement du réacteur en ce qui concerne sa création de neutrons et l'utilisation de ceux-ci. L'utilisation de poisons absorbeurs de neutrons dans le réfrigérant se révèle meilleure du point de vue rendement mais se trouve limitée par d'autres considérations. Par exemple, un réacteur à eau bouillante ne peut pratiquement pas utiliser dans son réfrigérant de sels aquasolubles avec des poisons, car ces sels se déposeraient sur les barres de combusti- ble et gêneraient le transfert de chaleur de même qu'ils accéléreraient la corrosion car l'eau de refroidissement s'évaporerait en formant de la vapeur d'eau. - La quantité de poison consommable utilisé dans le réfrigérant des réacteurs à eau sous pression (compensateur chimique) est limitée par le fait qu'à mesure que le réacteur s'échauffe une certaine quantité du réfrigérant est expulsée du coeur par dilatation thermique. Comme le réfri- gérant constitue à la fois un modérateur et le poison, la réactivité du coeur n'augmente pas progressivement lorsque le réacteur s'échauffe à moins que le réfrigérant se comporte plus comme un poison que comme un modérateur. Cette condition d'augmentation progressive de la réactivité pendant l'échauffement par suite du refoulement du poison soluble hors du coeur avec l'eau servant de modérateur existe lorsque le réfrigérant contient plus de 1200 p.p.m. de bore naturel en solution. Alors qu'il est possible d'utiliser le bore comme compensateur chimique pour contrecarrer la réactivité excédentaire pendant une période de cinq à six mois pour les raisons évoquées ci-dessus, il n'est pas pos- sible d'y avoir recours si on désire un cycle plus long. Dans ces conditions, il faut soit utiliser des barres de commande, soit introduire tout autre forme de poison consommable. L'incorporation d'un poison consommable dans des assemblages combustibles a été reconnue dans le domaine nucléaire comme étant un moyen efficace pour accroître ta capacité de combustible et prolonger, de ce fait, la vie du coeur. Les poisons consommables sont utilisés soit de façon uniforme avec le combustible (c'est-à-dire un poison réparti), soit en étant placés de façon discrète sur des éléments séparés se trouvant dans le réacteur, cela en étant disposés de telle sorte qu'ils brûlent, c'est-à-dire s'épuisent, à peu près à la même vitesse que le combustible. Ainsi, la réactivité nette du coeur reste relativement constante pendant toute la durée de vie active du coeur (brevet US 3 427 222). On sait qu'il est possible de revêtir un combustible nucléaire contenu dans une gaine en aluminium avec une couche de niobium pour empêcher ce combustible de réagir avec la gaine (brevet U.K. 859 206). On sait ainsi qu'il est possible de revêtir de minuscules particules de combustible nucléaire, telles que des particules de dioxyde d'uranium, avec une seule ou plusieurs couches de la même matière ne constituant pas un poison ou de matières différentes ne constituant pas un poison, y compris le niobium, à des fins telles qu'une protection de combustible contre la corrosion et une contribution à retenir les produits de fission. On peut appliquer le revêtement en ayant recours à diverses techniques, telles qu'un dépôt d'une vapeur de la matière de revêtement, un dépôt d'une vapeur qui se décompose, un revêtement électrolytique (brevet U.K. 933 500). La présente invention a pour objet principal la réalisation d'une barre de combustible perfectionnée qui permet d'obtenir un contrôle adéquat de la réactivité excédentaire d'un coeur de réacteur et qui, en même temps, peut être avant tout protégée contre une interaction pastilles-gaine. La présente invention réside dans une barre de combustible nucléaire comprenant une gaine tubulaire dont les extrémités sont fermées et une multiplicité de pastilles de combustible nucléaire empilées bout à bout dans la gaine, chacune de ces pastilles comportant un revêtement pour empêcher un contact direct entre le combustible nucléaire et la gaine, ce revêtement comprenant un poison consommable, ladite barre de combustible étant caractérisée en ce que le poison consommable com- prend un borure qui est appauvri en bore 10 par rapport au bore naturel. Dans un coeur de réacteur utilisant des barres de combustible selon l'invention, la majeure 'partie, sinon la totalité, des pastilles de combustible de toutes les barres de combustible sont de préférence revê- tues de borure de zirconium présentant des rapports contrôlés de bore et de bore 1l1. Le bore 10 et le bore 1l sont tous deux présents dans l'uranium naturel, le bore Il constituant environ 80% de tout le bore naturel. Le bore 10 présente une aire de capture de neutrons d'environ 3840 barns par atome tandis que le bore Il présente une aire de capture de neutrons négligeable. En réglant le rapport du bore 10 et du bore Il dans le borure de zirconium, on peut minimiser le niveau du compen- sateur chimique dans l'eau de refroidissement du réacteur pendant l'en- trée en fonction de ce dernier. La présente invention permet donc un cycle de combustible de réacteur qui commence avec une concentration très faible de compensa- teur chimique, par exemple de l'ordre d'environ 100 p.p.m de bore. On augmente alors la concentration du bore dans un compensateur chimi- que, par exemple jusqu'à environ 500 p.p.m, à mi-durée du cycle, puis on la diminue, par exemple jusqu'à environ 10 p.p.m, à la fin du cycle, pour équilibrer le brûlage des matières fissiles avec le brûlage des ma- tières formant poison. On va maintenant décrire des modes de réalisation préférés de l'invention à titre purement illustratif et non limitatif, en se réfé- rant aux dessins annexes sur lesquels 2 567676 la figure 1 est une vue en coupe longitudinale d'une tamre de combustible; la figure 2 est une vue en coupe. transversale de la Ibarre de combustible; la figure 3 est une représentation schématique en couqm grun coeur de réacteur; la figure 4 est un graphique représentant la enoemtrafi,'m de bore dans un réfrigérant de réacteur en fonction du temps qmml m nutii- lise un compensateur chimique avec des assemblages combustidAes de la technique antérieure; et la figure 5 est un graphique représentant la e bore d'un réfrigérant de réacteur en fonction du temps qiand en wÉfflime la présente invention. La présente invention remédie aux difficultés des revt ou enrobage de poisons consommables en procurant un reêtemen't qM a pour 'effet d'empêcher l'interaction pastilles-gaine sans ntroduire damn le coeur du réacteur une quantité exagérée d'isotopes absolbar t kis mea- trons. On obtient ce résultat fondamentalement en réglant dans lie wei- tement la quantité d'isotopes absorbant les neutrons. Par exemlplle!i le revêtement était formé de diborure de zirconium et du { aiit çque le bore naturel contient 18,4% en poids d'isotopes absorbant -les ane-utrmsn à savoir du bore 10, -si ce bore 10 présent dans le bore éIait appawui dans des proportions d'environ 1,84% en poids, il serait possIble de rewffûr fois plus de pastilles avec la même épaisseur de couce qoen me lie pourrait si le revêtement était en bore naturel tout en aa"mm t essentiellement aucune matière supplémentaire absorbant les meaftmmsh C'est pourquoi, conformément à la présente invention, toutes au presqpm toutes les pastilles de combustible d'un coeur de réacteir peuvient &re revêtues de diborure de zirconium sur une épaisseur suffisante p.ur em- pêcher une interaction pastille-gaine. Une fois que l'on a détermihii qaudi sera l'épaisseur du revêtement des pastilles et combien d'isotopes ibitr- beurs (bore 10) seront nécessaires pour contrecarrer presque ment, mais non entièrement, toute la réactivité excédentaire âi tlBe du noyau, la seule variable restante est le pourcentage en poiis du bai 10 dans le bore utilisé pour former le diborure de zirconium. Coa me exposé en détail ci-après, on peut facilement calculer ce chiffre. En se référant maintenant aux figures 1 et 2, on voit que la barre de combustible qui y a été représentée,'laquelle peut avoir typique- ment un diamètre de 0,6-2,54 cm et une longueur de 2,5-4,5 m, comprend un tube ou gaine 2 ayant une épaisseur caractéristique de 0,5-1,0 mm, des couvercles ou bouchons d'extrémité 3 et 4, et des pastilles 5 revêtues d'un combustible nucléaire, tel que le dioxyde d'uranium ou le dioxyde de plutonium d'uranium. Les pastilles 5 sont de préférence cylindriques et ont un diamètre légèrement plus petit que le diamètre intérieur de la gaine 2 afin de faciliter leur insertion dans cette gaine. Pour la com- modité de la fabrication et de la manutention, les pastilles 5 peuvent avoir un rapport longueur/diamètre d'environ 1,5. Un revêtement de bo- rure, de préférence de diborure de zirconiumr, est référencé 6. Comme représenté sur la figure 3, environ 40-300 barres de combustible du type décrit ci-dessus sont groupées et supportées sous forme d'un réseau rectangulaire de manière à constituer un assemblage combustible 7. Environ 40 à environ 200 assemblages combustibles peuvent être groupés et disposés de manière à former un coeur typique de réac- teur, tel que le coeur 10 représenté sur la figure 3. En se référant de nouveau 'aux figures I1 et 2. on voit que le revêtement 6 se trouvant entre le combustible 5 et la gaine 2 et repré- senté sous la forme d'un revêtement disposé sur le combustible empêche la gaine 2 de venir en contact direct avec le combustible 5 et évite le type d'interaction pastille-gaine qui, comme on y a fait allusion précé- demment, est considéré être à l'origine de défauts apparaissant dans la gaine des barres de combustible au cours du fonctionnement du réac- teur. On estime en général qu'une distance de séparation de l'ordre de -100 pm (0,4-4mils) entre le combustible et la gaine suffit pour atté- nuer ou empêcher cette interaction fâcheuse pastille-gaine. De même, l'utilisation économique de l'espace et des matériaux tends à imposer une limite supérieure à la mise en oeuvre de couches très épaisses entre le combustible et la gaine. Si un revêtement, tel que le revêtement 6, doit remplir le rôle d'une couche présente entre le combustible et la gaine pour empêcher une interaction indésirable pastille-gaine, cette couche doit revêtir toutes ou presque toutes les pastilles du coeur. Comme on l'a mentionné précé- demment, un réacteur typique peut contenir un nombre de l'ordre d'envi- ron 50 000 barres de combustible contenant environ 280 pastilles de com- bustible chacune, c'est-à-dire que ce réacteur pourrait contenir grosso- modo un total de 14 000 000 de pastilles. Si chacune de ces pastilles était revêtue d'une couche de diborure de zirconium d'une épaisseur de 10 pm seulement et si le bore utilisé pour fabriquer le diborure était du bore naturel contenant 18,4% en poids de bore 10, le coeur du réacteur contiendrait environ 56 000 grammes de bore, ce qui représenterait une quantité de l'ordre de 3 à 5 fois la quantité de bore 10 nécessaire pour contrecarrer la réactivité excédentaire, k, d'un coeur neuf. La présente invention permet d'utiliser du diborure de zirconium et autres borures comme combinaison de revêtement sur les pastilles de combustible pour assurer les fonctions de résistance à l'interaction pastille-gaine et de poison consommable en réglant "sur rmesure" la teneur isotopique du bore utilisé pour ajuster les besoins des deux fonctions. En réglant "sur mesure" la quantité de bore 10 dans le bore utilisé pour créer la couche 6 de borure, on peut obtenir une protection contre l'in- teraction pastille-gaine tout en introduisant en fait le niveau voulu de poison consommable dans un coeur de réacteur ou une partie de coeur de réacteur pour contrôler efficacement la réactivité excédentaire. En utilisant comme variable un appauvrissement en bore 10, on dispose alors de nombreuses options pour la conception du coeur et pour le revêtement des pastilles de combustible. Les exemples ci-après donnent un aperçu illustratif mais non limitatif des revêtements possibles. Exemple I On va considérer un coeur de réacteur contenant 14 000 000 de pastilles de combustible présentant un enrichissement de combustible qui exige un total de 4 500 grammes de bore 10 pour le contrôle de la réac- tivité du coeur lors de la mise en route. Pour obtenir une résistance à l'interaction pastilie-gaine, on recouvre chaque pastille avec un revête- ment de diborure de zirconium de 25 pm d'épaisseur. Chaque pastille demande donc 9,8 mg de bore mais seulement 0,32 mg de bore 10. C'est pourquoi le bore utilisé pour réaliser le revêtement des pastilles de com- bustible ne contiendra avantageusement que 3,3% en poids de 3,6% d'ato- mes du bore 10 isotope. Exemple 2 Si on revêt les mêmes 14 000 000 de pastilles de combustible d'une façon uniforme avec 4 500 g. de bore 10 mais si la couche de dibo- rure de zirconium a 10 pm d'épaisseur seulement, chaque pastille demande 3,9 mg de bore et 0,32 mg de bore 10. Le bore utilisé pour réaliser les revêtements de diborure de zirconium sur les pastilles doit contenir par conséquent 8,2% en poids de 9,0% d'atomes du bore 10 isotope. Avec la présente invention, la réactivité excédentaire initiale du coeur est légèrement contrôlée par le bore 10 présent dans les revête- ments de borure formés sur les pastilles de combustible des barres de combustible. Si on utilise en plus un compensateur chimique, on fixe la teneur en bore de ce compensateur chimique à la valeur minimale ou au voisinage de la valeur minimale requise pour assurer une certaine marge de réactivité excédentaire. Comme le bore 10 présent dans les barres de combustible s'épuise sur une période d'environ 4 à 10 mois, on ajoute du bore au compensateur chimique de la manière représentée sur la figure 4, en assurant ainsi en permanence un contrôle ou réglage ap- proprié. Comme on l'a décrit en détail ci-dessus, le revêtement 6 comprend de préférence un borure. Les borures sont en général des composés ré- fractaires durs qui présentent un lustre métallique noir et qui sont fra- giles et doivent être manipulés comme des céramiques. De façon avanta- geuse, on forme les borures d'un revêtement 6 par une réaction des maté- riaux élémentaires bien que cette façon de procéder ne soit pas indis- pensable. On applique facilement les revêtements de borure sur une ma- tière telle que des combustibles nucléaires ou autres métaux et cérami- ques en frittant des compacts du borure en poudre sur des compacts de la matière en poudre du substrat ou en mélangeant le borure avec un émail à bas point de fusion et en appliquant le mélange sous la forme d'une fritte à un objet et en frittant le mélange, ou encore en pulvéri- sant au plasma la poudre fondue sur l'objet à revêtir. Ces techniques sont bien connues des techniciens de la céramkiue. Pour appliquer de minces revêtements sur les pastilles de combustible, la pulvérisation au plasma du borure fondu sur les pastilles est la technique préférée. On peut aussi appliquer les revêtements 6 de borure par dépôt électrolytique à partir de bains de sels. Si on utilise ce procédé, il faut revêtir préalablement les pastilles de combustible avec une très mince couche conductrice et avec un revêtement de borure déposé par voie électrolytique sur cette mince couche conductrice. En variante, on peut appliquer le revêtement 6 de borure par dépôt de vapeurs chimiques. Du fait que certains produits chimiques utilisés dans les procédés classiques de dépôt de vapeurs pour appliquer des borures tendent à réagir avec les combustibles nucléaires à base d'oxydes, il est habituellement nécessaire de revêtir préalablement le combustible à base d'oxyde avec un revêtement non réactif tel que du métal niobium, comme décrit dans le brevet belge n 898 971. On peut aussi appliquer le revêtement de borure à l'aide d'une technique connue de façons diverses sous les désignations de pulvérisation ionique, de placage par dépôt de vapeurs ou de métallisation sous vide. Cette technique exige le chauffage de la matière de revêtement, par exemple le diborure de zirconium, pour vaporiser dans une chambre à vide de petites quantités à un débit réglé. On peut chauffer la matière du revêtement à l'aide d'un dispositif de chauffage électrique, d'un arc électrique ou d'un canon à électrons ou à ions. L'objet à revêtir est maintenu dans un état relativement froid à l'intérieur de la chambre à vide de sorte que les vapeurs de la matière de revêtement se conden- sent sur cet objet en formant un revêtement. Du fait que les revêtements sont déposés molécule par molécule à partir d'une vapeur, la formation de revêtements épais demande un temps relativement long. Toutefois ce procédé présente de nets avantages en ce sens qu'aucun revêtement préalable n'est nécessaire et qu'il n'est pas indispensable que la matière de revêtement soit très dense ni ne soit mis en forme avec précision, et, qu'en outre, il est possible de régler avec précision l'épaisseur du revêtement appliqué. I1 est alors clair que la présente invention donne une barre de combustible qui est résistante à l'endommagement dû à l'interaction pastille-gaine étant donné qu'elle permet de revêtir la plupart, sinon la totalité, des pastilles de combustible du coeur de réacteur. De plus, il2iS77 dans une barre de combustible qui comprend du bore mais qui contient moins de bore 10 que les barres de la technique antérieure il se crée moins d'hélium et de lithium. Cette caractéristique est importante car une pression interne excédentaire peut réduire la durée de vie utile de la barre de combustible. Par ailleurs, la présente invention permet d'agir sur la réactivité excédentaire du coeur au point d'origine, c'est- à-dire au niveau du combustible, de sorte que l'on peut contrôler, c'est- à-dire régler, cette réaction excédentaire plus efficacement, plus uniformément et sans avoir recours à de grandes quantités d'éléments de contrôle de réactivité d'autres-types. Ceci se traduit par une utilisation plus efficace des neutrons et du combustible et, si on utilise un compensateur chimique, par une grande réduction du volume de l'eau qui comprend le compensateur chimique et qu'il faut traiter en vue d'une récupération. Revendications 1. Barre de combustible nucléaire comprenant une gaine tubu- laire (2) fermée à ses extrémités, une multiplicité de pastilles (5) de combustible nucléaire empilées bout à bout dans la gaine (2), chacune desdites pastilles comportant un revêtement (6) pour empêcher un contact direct entre le combustible nucléaire et la gaine, ce revêtement compre- nant un poison consommable, caractérisée en ce que le poison consomma- ble comprend un borure qui a été appauvri en bore 10 par rapport au bore naturel. 2. Barre de combustible nucléaire selon la revendication 1, carac- térisée en ce que le borure comprend du borure de zirconium. 3. Barre de combustible nucléaire selon la revendication 1 ou 2, caractérisée en ce que le revêtement (6) a une épaisseur de l'ordre d'environ 10 à 100 pm. 4. Coeur de réacteur contenant une multiplicité de barres de combustible nucléaire, caractérisé en ce que chaque barre de combusti- ble d'au moins une majorité desdites barres de combustible est une barre de combustible selon l'une quelconque des revendications 1, 2 ou 3 et dans laquelle ledit poison consommable comprend un borure appauvri dans la mesure o il compense la réactivité excédentaire à laquelle con- tribuent les pastilles au début du fonctionnement du réacteur.