FR 2544864 A1 19841026 FR 8306473 A 19830420 La présente invention a trait aux mélanges diphasiques comprenant une phase liquide dans laquel- le s'écoule une phase gazeuse sous forme de bulles, tels que l'on en rencontre, par exemple, dans les colônnes à bulles ou dans les réacteurs chimiques. De façon plus précise, elle a pour objet de Uéterminer, dans un tel milieu, la valeur de l'aire iri terfaciale, c'èst-à-dire de la surface de -contact entre les bulles gazeuses et la phase liquide par unité de volume En effet, l'aire interf aciale d'un tel milieu est un paramètre fondamental qui régit les échanges de chaleur ou de masse dans les contacteurs gaz-liquide couramment utilisés en génie chimique En conséquence, la mesure de cette grandeur est d'un in- térêt capital pour l'étude et le contrÈle du fonc- tionnement de tels contacteurs ainsi que pour leur mise au point. On rappellera que l'aire interfaciale par unité de volume, encore appelée parfois surface spé- cifique, est donnée par la relation: _ 6 a X Deq' formule dans laquelle a est le taux de vide égal au rapport du volume de gaz au volume total de gaz plus liquide au sein de l'écoulement et Deq est le diamè- tre équivalent des bulles de gmz présentes dans l'écoulement. De façon connue, le taux de vide a peut par exemple se mesurer par une méthode manométrique; quant au diamètre équivalent des bulles on le calcule par une méthode photographique. Jusqu'à ce jour, il existe quatre méthodes connues pour mesurer les aires interfaciales d'un tel mélange diphasique en écoulement dans une conduite ou dans un réacteur agité. La première méthode est une méthode photo- graphique, qui consiste à mesurer le diamètre des bulles après en avoir pris un cliché photographique. Elle a pour inconvénient de nécessiter pour le mélan- ge diphasique de se situer dans un récipient transpa- rent, de ne permettre des mesures qu'en ce qui con- cerne des ensembles de bulles situées près de la pa- roi et, surtout, de nécessiter un dépouillement long et fastidieux au cours duquel chaque bulle doit être mesurée individuellement. La deuxième méthode connue est la méthode chimique qui consiste à provoquer l'oxydation d'une solution aqueuse de sulfite de sodium par l'oxygène contenu dans la phase gazeuse Cette méthode a l'in- convénient d'être limitée aux écoulements permanents et de requérir l'emploi de fluides spéciaux complé- mentaires et différents de ceux des fluides partici- pant directement au processus industriel d'échange de chaleur ou de masse Par ailleurs, les résultats ob- tenus dépendent de la forme géométrique du contac- teur A ce sujet, elle nécessite un étalonnage préa- lable sur un contacteur de référence dont la mise au point et le fonctionnement sont très délicats Enfin, la mise en oeuvre pratique de cette méthode chimique est très longue et elle demande plusieurs jours pour obtenir une estimation correcte de l'aire interfacia- le mesurée. La troisième méthode connue est une méthode optique qui utilise l'atténuation de l'intensité d'un faisceau lumineux traversant le volume dans lequel s'écoule le mélange diphasique Cette méthode optique présente évidemment l'inconvénient de nécessiter, pour ledit récipient, d'avoir des parois transparen- tes. La quatrième méthode également connue fait appel à l'utilisation de sondes locales de détection d'interfaces qui sont introduites dans le contacteur gaz liquide lui-même En conséquence, elle a le grave inconvénient de perturber l'écoulement que l'on veut examiner et de nécessiter de -plus de prévoir des pas- sàges pour l'introduction des sondes dans les parois du récipient ou de la canalisation contenant l'écou- lement diphasique Enfin, cette méthode ne peut pra- tiquement être utilisée que dans le cas des colonnes à bulles. La présente invention a précisément pour objet un procédé de détermination de l'aire interfa- ciale dans un volume contenant un tel mélange dipha- sique en écoulement qui permet, d'une façon simple, de surmonter les inconvénients de l'art antérieur tels qu'ils viennent d'être rappelés précédemment. Ce procédé se caractérise essentiellement en ce que l'on détermine, pour un même trajet d'une suite de trains d'ondes acoustiques ultrasonores émis à amplitude constante dans ce volume, le rapport des moyennes des amplitudes maximales des trains d'ondes reçus après traversée du mélange diphasique et après traversée de la phase liquide seule L'aire interfa- ciale est ensuite déterminée au moyen d'une courbe d'étalonnage tracée expérimentalement donnant la va- leur de cette aire en fonction de ce rapport. Le recours aux techniques ultrasonores permet, conformément à l'invention, de travailler sur des écoulements situés dans des conduites ou des ré- cipients à parois opaques et l'emploi de trains d'on- des successifs permet de bien séparer, au niveau de la réception des ondes, chacun des trains reçus suc- cessivement sans qu'aucune interférence d'un train à l'autre ne vienne perturber les résultats Comme on l'expliquera dans un passage suivant du texte, la mi- se en oeuvre de ce procédé repose sur la découverte du fait que la présence de bulles gazeuses en écoule- ment dans un liquide ne modifie pas la forme générale des trains d'ondes reçus après la traversée du liqui- de seul, mais modifie simplement l'amplitude des si- gnaux et notamment la crête de la première partie de ce signal Cette constatation, assez inattendue, per- met par conséquent de mesurer l'amortissement de la crête du signal reçu lorsque les bulles gazeuses par- courent l'écoulement, et d'en déduire par rapport à une courbe d'étalonnage tracée expérimentalement, la valeur exacte de l'aire interfaciale. Dans une mise en oeuvre préférée du procédé objet de l'invention, les trains d'ondes sonores ont une longueur d'onde nettement supérieure au diamètre des bulles. La présente invention a également pour objet un dispositif pour la mise en oeuvre du procédé précédent, caractérisé en ce qu'il comprend deux transducteurs ultrasonores situés à une cer- taine distance l'un de l'autre sur les parois d'une enceinte en contact avec le mélange diphasique et fonctionnant l'un en émetteur et l'autre en récep- teur, à la sortie du récepteur et en série, un amplifica- teur, un détecteur de crête, un échantillonneur- bloqueur et un filtre passe-bas, un premier monostable apte à déclencher l'échantil- lonneur-bloqueur pour mémoriser l'amplitude maxi- male de chaque train d'ondes, un second monostable apte à remettre le détecteur de crête à zéro entre deux trains d'ondes consécu- tifs# un diviseur pour effectuer le rapport des moyennes des amplitudes des trains d'ondes reçus après tra- versée du mélange diphasique et après traversée de_ la phase liquide seule. De toute façon, l'invention sera mieux com- prise en se référant à la description qui suit d'un exemple de mise en oeuvre du procédé de détermination de l'aire interfaciale, exemple qui sera décrit et commenté à titre illustratif et non limitatif en se référant aux figures 1 à 8 ci-jointes dans lesquel- les - la figure 1 représente la courbe d'éta- lonnage d'un signal normalisé dans un écoulement di- phasique tel qu'on l'utilise dans le procédé objet de l'invention, la figure 2 représente schématiquement un premier montage des transducteurs ultrasonores uti- lisé pour la mise en oeuvre du procédé objet de l'in- vention, la figure 3 représente un deuxième monta- ge utilisé pour les contacteurs de grandes dimen- sions, permettant de placer l'émetteur et le récep- teur ultrasonore dans le milieu o se situe l'écoule- ment, la figure 4 montre la forme des trains d'ondes en amplitude en fonction du temps émis par le générateur ultrasonore, la figure 5 montre les amplitudes en fonction du temps du signal ultrasonore reçu par le transducteur récepteur en l'absence de bulles gazeu- ses dans le milieu d'écoulement, la figure 6 montre les amplitudes en. fonction du temps des trains d'ondes ultrasonores re- gus par le transducteur récepteur en présence d'un écoulement de bulles gazeuses dans le volume étudié, la figure 7 représente schématiquement le dispositif de mesure objet de l'invention, la figure 8 montre le schéma des diffé- rentes impulsions de commande de détection et de me- sure au niveau de chacun des composants du dispositif de la figure 7. La figure 1 montre une courbe étalonnée par la méthode photographique d'un signal normalisé dans le cas d'un écoulement de bulles d'air dans un volume d'eau On a donc porté sur cette figure en ordonnées le rapport de la moyenne des amplitudes maximales des trains d'ondes reçus à la sortie du mélange diphasi- que à la moyenne des amplitudes maximales des trains d'ondes reçus à la traversée de l'eau seule Les or- données sont graduées de 0, correspondant à l'air pur, à 1, correspondant à l'eau pure En abscisses, on a porté la valeur de l'aire interfaciale en mè- tre 1 puisqu'il s'agit en effet d'une surface spéci- fique par unité de volume La courbe 1 de la figure 1 représente une fonction continue et décroissante à partir de la valeur 1 du signal normalisé correspon- dant à l'eau seule et la valeur de ce signal décroît régulièrement en fonction de l'augmentation de l'aire interfaciale par unité de volume au sein de l'écoule- ment diphasique Cette fonction étant biunivoque, on voit qu'à toute valeur déterminée du signal normalisé correspond une valeur et une seule de l'aire interfa- ciale Par exemple, lorsque le rapport des moyennes des amplitudes maximales est de 0,5, on voit sur la figure 1 que la valeur de l'aire interfaciale est de l'ordre de 110 m 2 de surface spécifique par mètre cu- be de mélange L'invention consistant à mesurer par des moyens ultrasonores le rapport précédent des moyennes des amplitudes maximales, c'est donc à l'ai- de d'une courbe comme celle de la figure 1 préétalon- née sur le mélange à examiner, que l'on effectue fi- nalement la lecture de la valeur de l'aire interfa- ciale recherchée. De façon pratique, l'invention propose deux types de montages pour l'examen ultrasonore de l'écoulement diphasique à effectuer. 7 - Sur la figure 2, on a montré le premier montage, qui est également le plus simple, pour des contacteurs de petites dimensions tels que par exem- ple une canalisation 2 dont les parois sont relative- ment rapprochées Dans ce cas, les bulles de gaz 3 s'écoulant dans la phase liquide 3 a sont examinées à l'aide des deux transducteurs sonores que sont l'émetteur 4 et le récepteur 5 situés comme l'indique la figure 2 de part et d'autre des parois du tube 2 selon un diamètre de ce dernier. Le montage de la figur'e 3, qui est réservé pour les contacteurs de grandes dimensions, comporte comme celui de la figure 2 un transducteur émetteur 4 et un transducteur récepteur 5 mais situés sur un support 6 en forme de fourche que l'on immerge au sein de l'écoulement des bulles 3 dans le liquide 3 a. Les branches latérales 7 et 8 de ce support 6 servent au passage des deux conducteurs 9 et 10 alimentant respectivement l'émetteur 4 et le récepteur 5. Sur la figure 4, on a représenté les ampli- tudes en fonction du temps des trains d'ondes ultra- sonores émis par le transducteur émetteur 4 Dans l'exemple de la figure 4, on voit deux trains d'ondes successifs 11 et 12 d'une durée chacun de 50 microse- condes et séparés par un intervalle de 0,5 millise- conde La fréquence d'oscillation de l'onde ultraso- nore dans chacun des trains est de l'ordre de 750 k Hz. L'intervalle de temps entre deux trains d'ondes émis et la durée de chaque train d'ondes émis doivent être tels qu'il n'y ait pas de superposition de deux trains d'ondes successifs à la réception. La fréquence d'oscillation de l'onde ul- trasonore dans chacun des trains d'ondes doit être telle que la longueur d'onde correspondante dans le liquide soit nettement supérieure au diamètre des bulles. La figure 5 représente les amplitudes en fonction du temps des trains d'ondes successifs reçus par le récepteur 5 après la traversée du liquide en l'absence de bulles On voit que les trains d'ondes 13 et 14 qui correspondent respectivement à la récep- tion des trains d'ondes 11 et 12 de la figure 4 sont toujours séparés par le même intervalle de temps de 0,5 milliseconde et ont la même durée de 50 microse- condes, mais que leur forme est très sensiblement mo- difiée par rapport au train d'ondes émis 11 et 12 En effet, ils se composent d'une part d'un front de mon- tée d'une durée de l'ordre de 10 microsecondes dû au délai de réponse des transducteurs et, en fin de si- gnal, d'un certain nombre de réflexions de l'onde au sein du milieu ou sur les parois du récipient. Si maintenant on vient modifier les condi- tions physiques du milieu en le faisant parcourir par un écoulement de bulles gazeuses, on observe alors les résultats visibles sur la figure 6 qui montrent toujours les amplitudes en fonction du temps des di- vers trains d'ondes reçus par le transducteur 5 On observe alors que ces trains d'ondes, toujours sépa- rés l'un de l'autre par un temps de 0,5 milliseconde, ont tous sensiblement la même forme générale, c'est- à-dire que l'enveloppe du signal conserve le même profil; en revanche, le signal obtenu a une amplitu- de qui est atténuée de façons diverses sur les diffé- rents trains d'ondes 15, 16, 17 et 18 de la figure 6 qui correspondent à des densités de bulles s'écoulant dans le liquide entre les deux transducteurs 4 et 5 différentes au moment de la propagation de chaque train d'ondes. De façon pratique, et pour un taux de vide et une taille de bulles gazeuses déterminées, on cherchera à connaître la moyenne des amplitudes maxi- males des différents trains d'ondes reçus de façon à compenser les fluctuations d'un train d'ondes à l'au- tre C'est à l'aide du dispositif de la figure 7 que l'on effectue-cette mesure de la moyenne de l'ampli- tude maximale des trains d'ondes reçus. Sur cette figure 7, on a représenté un écoulement diphasique de bulles gazeuses 3 dans un liquide 3 a traversant une tuyauterie 2 L'émetteur ultrasonore 4 et le récepteur ultrasonore 5 sont dans la même position que dans le montage de la f igurre 2. Les trains d'ondes acoustiques ultrasonores sont en- gendrés par le générateur 20 qui alimente par la li- gne 21 le transducteur émetteur 4 A la sortie 22 du récepteur 5 se trouvent situés, en série, un amplifi- cateur de courant 23 suivi d'un détecteur de crête 24, un échantillonneur bloqueur 25 et un filtre pas- se-bas 26 Le détecteur de crête 24 a pour but de déterminer l'amplitude maximale d'un train d'ondes reçu et l'échantillonneur bloqueur met en mémoire la valeur de cette amplitude maximale Le filtre passe- bas 26 détermine la moyenne des signaux recueillis par l'échantillonneur bloqueur 25 A la sortie du filtre passe-bas 26, un conducteur 27 alimente le di- viseur 28 qui permet de faire le rapport des valeurs moyennes déterminées par le filtre passe-bas 26 d'une part dans le liquide seul en l'absence de bulles et, d'autre part, en présence de l'écoulement de bulles gazeuses. Un premier circuit monostable 29 relié au générateur de signaux ultrasonores 20 par la ligne 30 commande par la ligne 32 l'échantillonneur bloqueur dont il déclenche le fonctionnement à chaque train d'impulsions Un deuxième circuit monostable 31 com- mande, par l'intermédiaire du conducteur 33, la remi- se à zéro du détecteur de crête 24 après chaque enre- gistrement par l'échantillonneur bloqueur 25 On peut remarquer que les deux circuits monostables 29 et 31 constituent la partie logique du dispositif de trai- temeni alors que le détecteur de créte 24, 19 échan- tillonneu'r bloqueur 25 et le filtre passe-bas 26 en sont la partie analogique puisqu'ils fournissent des grandeurs électriques représentatives des amplitudes maximales des trains d'ondes ultrasonores reçus. Pour plus de précision, on peut indiquer qu'en fait le générateur d'impulsions ultrasonores 20 est double,à savoir qu'il comporte un premier généra- teur qui engendre des impulsions carrées commandant le second générateur qui engendre les ondes sinusol- dales Il en résulte ainsi des trains d'ondes tels qu'on va les voir maintenant dans les schémas expli- catifs de la figure 8 qui permet de mieux comprendre le déroulement du traitement des signaux Dans ce schéma, les amplitudes sont indiquées en ordonnées et le temps-en abscisses. Sur la figure 8, on voit d'abord les si- gnaux carrés 40 et 41 émis par la première partie du générateur ultrasonore 20 Sur les deux lignes sui- vantes sont dessinées les impulsions carrées 42 et 43 du premier circuit monostable 29 et les impulsions carrées 44 et 45 du deuxième circuit monostable 31. Sur la ligne suivante,on voit les deux trains d'ondes 46 et 47 à la fréquence de 750 k Hz tels qu'ils sont engendrés par la deuxième partie du générateur d'on- des ultrasonores 20 et dont les durées sont délimi-. tées par les impulsions rectangulaires 40 et 41 du premier générateur Ces trains d'ondes ultrasonores 46 et 47 sont ceux qui sont appliqués directement par le conducteur 21 au transducteur émetteur 4 Sur la ligne suivante sont représentés en 48 et 49 les trains d'ondes reçus après la traversée de l'écoule- il ment dipha sique par le récepteur 5, chacun d'entre eux correspondant respectivement, pour le train d'on- des 48 au train d'ondes 46, et pour le train d'ondes 49 au train d'ondes 47 Sur la ligne suivante, on voit comment les amplitudes maximales atteintes par les trains d'ondes 48, 49 sont prises en compte par le détecteur de crête 24 qui les transforme en si- gnaux d'amplitude constante 50 et 51 jusqu'à ce que l'impulsion correspondante (ici 45) du deuxième cir- cuit monostable 31 commande la remise à zéro du dé- tecteur de crête. Sur la ligne suivante, on voit comment l'échantillonneur bloqueur 25 commandé par les impul- sions du premier circuit monostable 29 engendre un signal carré 52 représentatif de cette même amplitude maximale A la sortie du filtre passe-bas 26, on ob- tient alors le signal 53 qui représente la valeur moyenne des différentes amplitudes 52 enregistrées dans l'échantillonneur bloqueur 25 à la suite de la réception d'un grand nombre de trains d'ondes ultra- sonores tels que 48 ou 49 Il suffit alors de réali- ser la même mesure avec le même dispositif en l'ab- sence des bulles gazeuses 3 dans la canalisation 2, pour avoir une autre valeur à la sortie du filtre passe-bas 26 de la moyenne des amplitudes des trains d'ondes sortants et de faire le rapport de ces deux moyennes pour lire, en reportant la valeur ainsi trouvée sur une courbe préétalonnée comparable à celle de la figure 1, la valeur recherchée du coeffi- cient de l'aire interfaciale dans le volume examiné. Le procédé et le dispositif objet de l'in- vention trouvent ainsi de nombreuses applications dans la mise au point et le contrôle du fonctionne- ment des contacteurs à bulles, tels que colonnes à bulles et réacteurs agités que l'on utilise dans le génie chimique Ils permettent également de suivre l'évolution d'un écoulement diphasique en étudiant les variations de l'aire interfaciale, ce qui permet par exemple de contr 8 ler l'état de l'écoulement dans certains composants de réacteurs nucléaires à eau ainsi que dans les conduites de transport de produits pétroliers. REVENDICATIONS o 1 Procédé de détermination de l'aire in- terfaciale dans un volume contenant un mélange dipha- sique comprenant une phase liquide ( 3 a) et une phase gazeuse en écoulement dans la phase liquide sous for- me de bulles ( 3), caractérisé en ce que l'on détermi- ne, pour un même trajet d'une suite de trains d'ondes acoustiques ultrasonores ( 15, 18) émis à amplitude constante dans'ce volume, le rapport des moyennes des amplitudes maximales des trains d'ondes reçus après traversée du mélange diphasique et après traversée de la phase liquide seule. 2 Procédé de détermination de l'aire in- terfaciale selon la revendication 1, caractérisé en ce que les trains d'ondes ultrasonores ( 15, 18) ont une longueur d'onde nettement supérieure au diamètre des bulles. 3 Dispositif pour la mise en oeuvre du procédé selon l'une quelconque des revendications 1 et 2 précédentes, caractérisé en ce qu'il comprend: deux transducteurs ultrasonores ( 4, 5) situés à une certaine distance l'un de l'autre sur les parois ( 2, 6) d'une enceinte en contact avec le mélange diphasique et fonctionnant l'un en émetteur ( 4) et l'autre en récepteur ( 5), à la sortie du récepteur ( 5) et en série, un ampli- ficateur ( 23), un détecteur de crête ( 24), un échantillonneur-bloqueur ( 25) et un filtre passe- bas ( 26), un premier monostable ( 29) apte à déclencher l'échantillonneur-bloqueur ( 25) pour mémoriser l'amplitude maximale de chaque train d'ondes, un second monostable ( 31) apte à remettre le détec- teur de crête ( 24) à zéro entre deux trains d'ondes consécutifs, un diviseur ( 28) pour effectuer le rapport des moyennes des amplitudes des trains d'ondes reçus après traversée du mélange diphasique et apres tra- versée de la phase liquide seule.