FR 2526991 A1 19831118 FR 8307914 A 19830511 t 526991 La présente invention se rapporte d'une manière générale au procédé d'analyse chimique élémen- taire connu sous le nom d'analyse par activation neutronique Elle a trait plus particulièrement i des procédés et des appareils servant à irradier un flux de fluide au moyen de neutrons. En bref, dans l'analyse par activation neutro- nique, on irradie un échantillon dont la composition élémentaire doit être analysée, au moyen de neutrons, pour obtenir divers produits d'activation radio-actifs. Les espèces particulières de produits d'activation obtenues sont déterminées d'une manière unique par la composition élémentaire de l'échantillon La désinté- gration ultérieure des produits d'activation s'accom- pagne de l'émission de rayons gamma caractéristiques, de neutrons et d'autres types de rayons qui sont analysés par des techniques spectrophotométriques afin de déterminer les identités et les concentrations des produits d'activation On peut déterminer la compo- sition élémentaire de l'échantillon à partir de cette information. Dans une application de ce procédé, on titre les matières fissiles dans un échantillon en irradiant l'échantillon au moyen de neutrons thermiques pour induire une fission des matières fissiles La fission s'accompagne d'une émission prompte et d'une émission retardée de neutrons et de rayons gamma On analyse ces rayons pour déterminer la teneur en matières fissiles de l'échantillon. L'irradiation neutronique d'un échantillon peut s'effectuer de diverses man:ières D'une manière très courante, on place une partie aliquote de l'échan- tillon dans une région à flux neutronique élevé dans un réacteur nucléaire En variante, on peut irradier un échantillon en l'exposant à une source de neutrons I 526991 radio-active comme du Californium-252 ( 252 Cf) L'inven- tion se rapporte à ce dernier type d'irradiation. Il existe un besoin d'un procédé simple et efficace pour irradier un flux de solution qui s'écoule de manière continue par exemple des solutions circulant dans une installation de traitement de produits chimiques Une telle irradiation pourrait aller de pair avec une détection en aval de radiations retardées (rayons gamma ou neutrons) par un détecteur approprié de manière à assurer une analyse en temps réel continue de la solution Un tel procédé d'analyse par activation neutronique offrirait de nombreux avantages par rapport au procédé classique consistant à prélever une partie aliquote de l'échantillon pour l'analyse En premier lieu, la composition élémentaire de la solution qui circule pourrait être surveillée en temps réel, élimi- nant ainsi le retard habituel qui sépare le prélèvement d'une partie aliquote et l'analyse de sa composition. De plus, des variations de la composition élémentaire dans le temps pourraient être détectées et mesurées avec précision Par ailleurs, toute la matière contenue dans un flux a traiter serait analysée ce qui contraste avec l'analyse de parties aliquotes choisies du flux à traiter obtenu, par exemple, par des procédés à activa- tion neutronique classique L'intégration appropriée de variations temporelles dans un flux à traiter permet- trait une comptabilité précise des divers éléments contenus dans le flux Finalement, la surveillance continue en temps réel de la composition élémentaire d'un flux à traiter pourrait fournir une base pour la - régulation par réaction du ou des processus chimiques effectués en amont. Plusieurs facteurs doivent être considérés en ce qui concerne l'irradiation d'un flux à traiter au moyen d'une source de neutrons comme le 252 Cf En premier lieu, il est souhaitable que la source de neutrons soit située à proximité immédiate du flux en vue d'être utilisée de manière optimum De plus, il est souhaitable que la source de neutrons soit placée dans le flux à traiter de manière à irradier uniformément toutes les parties du flux à traiter et à utiliser, de la manière, la plus efficace possible, la source qui émet des neutrons d'une manière uniforme dans toutes les directions En même temps, il est cependant souhai- table de pouvoir retirer la source de neutrons du flux à traiter, par exemple en vue de l'entretenir ou de la remplacer, sans interrompre l'écoulement du flux ni créer une brèche dans le confinement du flux. Cela étant, l'invention a pour but de procurer un appareil pour irradier un fluide s'écoulant en un flux à traiter Elle a plus particulièrément pôurs but de procurer un appareil pour irradier au moyen de neutrons un fluide en écoulement. L'invention a également pour but de procurer un appareil dans lequel la source de rayonnement puisse être retirée du flux à traiter sanfs interrompre l'écou- lement de ce flux ni créer une brèche dans le confine- ment principal de son trajet. L'invention a encore, pour but de procurer un appareil pour irradier un flux à traiter dans lequel la source de rayonnement soit placée de manière à assurer une efficacité géométrique optimum de l'irradiation. D'autres buts, avantages et particularités nouvelles de l'invention ressortiront clairement de la description détaillée donnée ci-après. Pour réaliser ces buts et d'autres encore et conformément a l'invention décrite ci-après, l'appareil à irradier conforme à l'invention comprend un bo tier présentant une cavité intérieure en substance sphérique et des canaux d'entrée et de sortie de fluide qui s'ouvrent en des points diamétralement opposés de la cavité A l'intérieur de la cavité est placé un modéra- teur central en substance sphérique qui contient une source de rayonnement Le diamètre du modérateur est inférieur au diamètre de la cavité de manière à déli- miter une volume annulaire sphérique entre le boîtier et le modérateur par lequel on peut faire passer un fluide Le modérateur est supporté et maintenu centré dans la cavité par au moins un support radial qui est relié au boîtier Le support présente un canal central qui s'étend radialement jusqu'au centre du modérateur et qui s'ouvre à l'extérieur du bottier de manière à permettre l'introduction d'une source de rayonnement dans le centre du modérateur à partir de l'extérieur du boîtier sans interrompre l'écouiement du fluide à travers le boîtier ni créer une brèche dans le confine- ment de ce fluide. Le fait de placer une source de rayonnement au centre du modérateur sphérique a l'avantage de permet- tre l'obtention d'une géométrie d'irradiation optimum de 4 > Une telle géométrie permet une efficacité maximum de l'utilisation de la source de rayonnement parce que pratiquement tous ies rayons émis par la source frappent ie fluide s'écoulant autour du modérateur En même temps, cette géométrie entraîne une irradiation uniforme des diîers Dans la forme d'exécution préférée, le modéra- teur est fait d'une matière modératrice de neutrons, par exemple du polyéthylène haute densité Dans cette forme d'exécution, le modérateur remplit deux fonc- tions, à savoir modérer les neutrons de fission à haute énergie provenant d'une source telle que le 252 Cf et espacer la source radialement vers l'intérieur du fluide de manière à produire un volume annulaire sphérique formant une enveloppe mince dans laquelle tout le fluide est irradié uniformément comme mentionné plus haut Le boîtier est de préférence aussi fait de polyéthylène haute densité ou d'une autre matière modératrice pour les neutrons qui sert de réflecteur pour les neutrons et qui augmente encore l'efficacité de l'utilisation de la source de neutrons. Quoique l'appareil à irradier conforme à l'invention soit conçu principalement pour une irradia- tion neutronique, il convient de noter que la géométrie d'irradiation de 41 v-et le fait que la source de rayon- nement est amovible sont des particularités avanta- geuses qui peuvent rendre l'appareil utile dans d'au- tres applications Par exemple, une source radio-active de rayons gamma pourrait être utilisée pour stériliser une solution à traiter en circulation Cela étant, l'invention-couvre aussi de telles applications. Ces aspects de l'invention ainsi que d'autres encore ressortiront clairement de la description détaillée de la forme d'exécution préférée donnée ci- après, à titre d'exemple, avec référence aux dessins annexés dans lesquels: la Fig 1 est une vue en perspective explosée de la forme d'exécution préférée de l'appareil à irradier conforme à l'invention; la Fig 2 est une vue en élévation de côté en coupe de la forme d'exécution représentée sur la Fig 1, et la Fig 3 est une vue en plan en coupe de la forme d'exécution représentée sur la Fig 1, suivant la ligne 3-3 de la Fig 2. Comme le montrent les Fig 1 à 3, dans sa forme d'exécution préférée, l'appareil a irradier conforme à l'invention comprend un bloc de boîtier supérieur 10, un bloc de boîtier inférieur 12, et un modérateur central 14 qui sont tous faits d'une masse pleine de polyéthylène haute densité. Les blocs de bottier supérieur et inférieur 10 et 12 sont, en général, cylindriques et présentent des faces d'extrémité planes 10 a et 12 a opposées l'une à l'autre Des cavités hémisphériques concaves 10 b et 12 b respectivement s'ouvrent dans les faces d'extrémité 10 a et 12 a et forment ensemble une cavité intérieure sphérique lorsque les deux blocs de bottier 10 et 12 sont serrés l'un contre l'autre Les blocs de bottier et 12 sont serrés l'un contre l'autre par une série de trois boulons de traversée 16 qui s'étendent dans des forures axiales 18 percées dans les périphéries des blocs de boîtier 10 et 12. Le bloc de boîtier supérieur 10 comprend un canal de sortie de fluide 10 c qui s'ouvre dans le sommet de la cavité hémisphérique lOb De même, le bloc de boîtier inférieur 12 comprend un canal d'entrée de fluide 12 c qui s'ouvre dans le fond de la cavité hémisphérique 12 b Chaque canal 10 c et 12 c s'évase à l'endroit o il s'ouvre dans sa cavité hémisphérique. Aux extrémités opposées des canaux de sortie et d'entrée de fluide 10 c et 12 c sont prévus des raccords de tuyaux en acier inoxydable 20 et 22 respec- tivement qui sont fixés aux extrémités externes des blocs de boîtier 10 et 12 respectifs au moyen de vis- machine 24 Les vis-machine 24 sont vissées dans des douilles métalliques 26 afin de fixer solidement les raccords 20 et 22 aux blocs de boîtier 10 et 12 en polyéthylène Des joints étanches au fluide entre les raccords 20 et 22 et les blocs de boîtier 10 et 12 respectifs sont formés par des anneaux toriques 28 qui sont logès dans des gorges concentriques adéquates ménagées dans les faces d'extrémité des raccords 20 et 22 Les raccords 20 et 22 sont raccordés à des tubes 30 et 32 par lesquels la solution à analyser s'écoule. Le modérateur central 14 comprend une sphère 14 a centrée dans un anneau 14 b par trois rais radiaux 14 c, 14 d et 14 e qui en font partie intégrante (claire- ment représentés sur la Fig 3) L'anneau 14 b est de section rectangulaire et est espacé radialement de la sphère 14 a par les trois rais 14 c, 14 d et 14 e Lorsque l'appareil est assemblé, l'anneau 14 b est reçu dans une feuillure annulaire 12 d ménagée dans la face 12 a du bloc de boîtier inférieur 12 autour de l'ouverture de la cavité hémisphérique 12 b Le diamètre intérieur de l'anneau 14 b est égal au diamètre de la cavité sphé- rique formée par les deux cavites hémisphériques llOb et 12 b de sorte qu'un volume annulaire sphérique 34 (Fig 2) est formé autour de la sphère 14 a Pendant le fonctionnement de l'appareil, une solution est refoulée par pompage À travers le volume annulaire 34 et autour de la sphère 14 a Les rais 14 c, 14 d et 14 e sont d'une configuration telle que la solution puisse les contour- ner en un écoulement sans turbulence Un joint étanche au fluide est établi entre les blocs de boîtier supé- rieur et inférieur 10 et 12 par une série de quatre anneaux toriques 36, deux de ces anneaux toriques étant en contact chaque fois avec les surfaces supérieure et inférieure planes de l'anneau 14 b Sous ce rapport, deux des anneaux toriques 36 sont logés dans deux gorges concentriques 10 d ménagées dans la face du bloc de boîtier supérieur 10 et les deux autres anneaux toriques 36 sont logés dans des gorges concentriques 12 e ménagées dans la surface inférieure de la feuillure annulaire 12 d recevant l'anneau 14 b Grâce à cet agencement, les anneaux toriques 36 forment des joints étanches au fluide lorsque les blocs 10 et 12 du boîtier sont boulonnés l'un à l'autre. Le modérateur 14 comprend, en outre, un canal radial 14 f qui s'ouvre dans le c 6 t 6 de l'anneau 14 b, qui traverse le rai 14 c et qui s'étend jusqu'à un point situé légèrement au-delà du centre de la sphère 14 a-. Une capsule à double paroi 38 en acier inoxydable cylindrique qui contient approximativement 1 micro- gramme d'une source de neutrons 39 constituée par du 252 Cf est placée à l'extrémité interne du canal 14 f au centre de la sphère 14 a Cette quantité de 252 Cf se désintègre par fission spontanée pour produire approxi- mativement 2 x 107 neutrons par seconde La capsule 38 est une source de neutrons standard, connue dans l'industrie nucléaire sous le *:om de capsule SR-CF-100. Etant donné que la période radioactive du 252 Cf est d'environ 2,64 années, la capsule * 38 doit être rem- placée périoidiquement pour mnaintenir un flux de neutrons relativement constant. La capsule 38 est reliée à une tige cylin- drique 40 en polyéthylène haute densité par un tenon fileté 38 a La tige 40 sert à remplir la partie non occupée du canal 14 f au moyen de polyéthylène modé- rateur de neutrons et sert également de manche pour la manipulation de la capsule 38 - A l'extrémité externe de la tige 40 est prévue un ressort hélicoïdal de compression 42 Le ressort 42 252699 1 est comprimé au moyen d'un moraillon 44 qui est arti- culé au côté du bloc de boîtier inférieur 12 Sous ce rapport, le moraillon 44 pivote au-dessus de l'orifice d'un canal radial 12 f qui traverse la paroi du bloc de boîtier inférieur 12 et qui est en ligne avec le canal 14 f du modérateur Le moraillon 14 peut être engagé avec un piton 46 fixé au côté *du bloc de boîtier supérieur 10 En pratique, le moraillon 44 est cade- nassé en position de fermeture pour empêcher l'enlève- ment accidentel ou injustifié de la source radio-active de 252 Cf et pour maintenir la capsule 38 de la source fermement dans sa position appropriée au centre de la sphère 43. Dans la forme d'exécution préférée représentée aux dessins, la sphère 14 a du modérateur 14 a un diamètre d'environ 10,2 cm et la cavité sphérique a un diamètre d'environ 12,7 cm Ceci donne un volume annulaire sphérique 34 d'environ 1,27 cm d'épaisseur dans lequel tout le fluide passe On constate que l'épaisseur de 5 cm de polyéthylène, que tous les neutrons doivent traverser, provoque une modération adéquate des neutrons de fission à haute énergie émis par la source de 252 Cf Cette configuration donne aussi un volume annulaire relativement mince dans lequel tout le fluide est irradié en substance de manière uniforme. En fonctionnement, l'appareil à irradier peut être introduit dans n'importe quel flux de fluide Un détecteur de rayons gamma, par exemple un détecteur à iodure de sodium (Na I) ou à qermanium-lithium, (Ge Li) est placé en aval pour détecter les rayons gamma retardés des produits d'activation formés par l'irra- diation neutronique En variante, les neutrons retardés peuvent être détectés par un détecteur adéquat pour titrer les matières fissiles comme l'uranium ou le plutonium dans une solution en circulation. La description qui précède d'une forme d'exé- cution préférée de l'invention ne sert qu'à illustrer l'invention Elle n'est pas exhaustive et l'invention n'est pas limitée à la forme d'exécution précise décrite à laquelle de nombreux changements et modifica- tions peuvent évidemment être apportés sans sortir du cadre de l'invention. REVENDICATIONS 1 Appareil pour irradier uniformément un flux de fluide, caractérisé en ce qu'il comprend: un boîtier ( 10) comportant une cavité en sub- stance sphérique et des canaux d'entrée et de Sort:t de fluide qui s'ouvrent dans la cavité en des endroits dia- métralement opposés, un modérateur ( 14 a) pratiquement sphérique placé au centre de la cavité, le diamètre de ce modéra- teur sphérique étant inférieur au diamètre de la cavité sphérique de manière à délimiter un volume annulaire sphérique ( 34) dans lecruel un fluide s'écoule en passant du canal d'entrée au canal de sortie, le modérateur sphérique comprenant au moins un support radial relié au boîtier de manière à supporter le modérateur dans la cavité, le modérateur sphérique comprenant un canal qui s'étend radialement vers l'extérieur à partir de son centre à travers le support et qui s'ouvre à l'extérieur du boîtier de manière à permettre l'introduction d'une source de rayonnement ( 38) dans le centre du modérateur à partir de l'extérieur du boîtier sans interrompre l'écoulement d'un fluide à travers le boîtier, ni créer de brèche dans le confinement d'un tel fluide. 2 Appareil suivant la revendication 3, carac- térisé en ce que le boîtier comprend deux blocs de boï- tier ( 10) et ( 12) et des moyens d'assemblage pour serrer les blocs l'un contre l'autre, les blocs de boîtier comprenant des faces planes opposées et des cavités con- caves hémisphériques opposées l'une à l'autre et creu- sées dans ces faces de telle façon que ces cavités hémis- phériques forment la cavité sphérique lorsque les blocs sont serrés l'un contre l'autre, un premier bloc de boîtier présentant dans sa face plane une feuillure annulaire qui est centrée sur la cavité hémisphérique du premier bloc de boîtier et s'ouvre vers l'intérieur de celle-ci, le modérateur comprenant une sphère reliée par plusieurs organes de support radiaux à un anneau-de support, l'anneau de support étant espacé radialement de la sphère et étant calibré de manière à se loger dans la feuillure annulaire du premier bloc de bottier afin de supporter la sphère dans la cavité sphérique. 3 Appareil suivant l'une quelconque des reven- dications 1 et 2, caractérisé en ce que le modérateur est fait d'une matière modératrice pour les neutrons. 4 Appareil suivant la revendication 3, carac- térisé en ce que la matière modératrice pour les neutrons est du polyéthylene haute densité. Appareil suivanit l'une quelconque des reven- dications 1 et 2, caractérisé en ce que le modérateur et le bottier sont faits d'une matière modératrice pour 1.5 les neutrons. 6 Appareil suivant la revendication 5, carac- térisé en ce que la matière modératrice pour les neutrons est du polyéthylène haute densité. 7 Appareil suivant l'une quelconque des reven- dica Lions 1 et 2, caractérisé en ce qu'il comprend, en outre, une source de rayonnement placée au centre du modérateur dans le canal. 8 Appareil suivant la revendication 7, carac- térisé en ce que la source de rayonnement est reliée à une tige qui s'étend sur la majeure partie de la longueur du canal et la source est maintenue au centre du mode- rateur sphérique au moyen d'un ressort hélicoïdal de compression. 9 Appareil suivant la revendication 8, carac- térisé en ce que la source de neutrons est du 252 Cf.