FR 2510134 A1 19830128 FR 8213118 A 19820727 La présente invention se rapporte à un procédé et à un appa- reillage pour refroidir et solidifier des courants d'hydrocarbures liquides lourds bouillant à plus de 450 C environ, et en particu- lier les courants de produits résiduels de distillation sous vide, provenant d'une installation de liquéfaction du charbon, en parti- cules solides séparées. Jusqu'à maintenant, le courant de produits résiduels de dis- tillation sous vide provenant des installations de liquéfaction du charbon et présentant une température d'ébullition à pression nor- male supérieure à 450 'C environ était refroidi et mis sous forme d'écailles sur un tapis métallique mobile avant utilisation ou rejet Quoique cette disposition de refroidissement d'hydrocarbu- res ait été utile, elle présente certains inconvénients, et par exemple, elle exige un espace considérable et donne un produit cassant, de dimensions variées, à arêtes aigués Une telle matière est difficile a manipuler dans les systèmes de manutention en vrac, et en général, elle est considérée comme indésirable On cherche donc à mettre au point un procédé plus approprié pour refroidir et solidifier rapidement ces courants de matières hydrocarbonées lour- des et les mettre sous la forme d'un produit de dimensions plus uniformes, dans une installation qui exige moins d'espace. L'invention concerne en conséquence un procédé et un appa- reillage pour refroidir et solidifier les courants de matières hydrocarbonées liquides lourdes bouillant normalement à une tem- pérature supérieure à 4540 C, et les mettre sous la forme de parti- cules solides séparées Le courant d'hydrocarbures liquides lourds- provient d'une opération de conversion qui est de préférence une opération de liquéfaction du charbon, à une température qui se situe habituellement dans l'intervalle de 177 à 3430 C, et il passe dans un bain liquide dans lequel il se refroidit et se solidifie rapidement La température du bain liquide est maintenue dans un intervalle de 10 à 650 C, de préférence de 27 à 490 C, de préfé- rence par circulation du liquide provenant d'une source extérieure. Les liquides réfrigérants utilisés dans l'invention sont entre autres l'eau, les solutions aqueuses de glycol et les hydrocar- bures liquides légers bouillant de 121 à 264 %C; l'eau est le liqui- de réfrigérant préféré, A la suite de ce refroidissement initial et de cette solidi- fication du courant d'hydrocarbures liquides, la matière hydrocar- bonée solide traverse le bain liquide, entraînée par un dispositif -5 de transport approprié qui est de préférence un dispositif de trans- port à vis rotative Dans le dispositif de transport, la matière hydrocarbonée formée à l'origine à l'état d 1 extrudat allongé est brisée en morceaux plus petits et forme des extrudats ou granules solides qui peuvent être légèrement courbés Ces granules sont assez flexibles, poreux et, s'ils ont été refroidis dans l'eau, ils contiennent habituellement de 5 à 15 % en poids d'humidité combi- née Ces granules sont de préférence soumis à un séchage complé- mentaire dans une opération de séchage séparée qui permet d'élimi- ner pratiquement l'humidité superficielle et de ramener leur teneur en humidité à un niveau de 1 à 8 % en poids Cette opération de séchage peut être avantageusement réalisée par transport des par- ticules devant une paroi courbe chauffée à la vapeur d'eau ou à l'aide d'un autre fluide approprié, ou par des dispositifs de chauffage électrique. Quoique le procédé et l'appareillage de refroidissement selon l'invention soient de préférence appliqués au traitement des courants de produits résiduels de distillation sous vide contenant de 40 à 60 % en poids de cendres solides, et provenant d'une opération de liquéfaction catalytique du charbon, par exem- TM ple le procédé H-Coal, il peut également être exploité-pour traiter des courants d'hydrocarbures lourds provenant d'autres opérations de liquéfaction du charbon et d'opérations de raf- finage du pétrole. D'autres caractéristiques et avantages de l'invention ressor- tiront plus clairement de la description détaillée donnée ci-après en référence aux figures des dessins annexés sur lesquels La figure l représente schématiquement les stades opéra- toires essentiels dans une mise en oeuvre du procédé selon l'in- vention; La figure 2 représente en section transversale un dispositif typique de transport à vis refroidi à l'eau, utilisé pour la mise en oeuvre de l'invention. En référence tout d'abord à la figure 1 des dessins annexés, le charbon 10 est envoyé à l'opération de liquéfaction 12, et le liquide résultant est envoyé à l'opération de distillation 14 d'o l'on évacue des produits gazeux et des produits liquides légers Habituel- lemet un courant de matières hydrocarbonées lourdes 20, par exemple de produit résiduel de distillation sous vide bouillant normalement entre 454 et 5930 C environ, est évacué d'une opération de distilla- tion sous vide 14, sous forme d'un courant de liquide visqueux 20 contenant de 40 à 60 % en poids de matières solides total Une opéra- tion typique de distillation sous vide incluse dans une opération de liquéfaction du charbon est décrite dans le brevet des Etats- Unis d'Amérique N O 4 045 329, dont les enseignements sont considé- rés comme intégrés à la présente demande La température du cou- rant liquide 20 se situe habituellement dans l'intervalle de 177 à 3430 C, de préférence de 204 à 3160 C Le courant d'hydrocarbure est habituellement coulé, au travers de l'air ambiant, dans la cuve d'eau 24 qui provoque un refroidissement et une solidifica- tion rapide du courant Si on le désire, et en particulier pour les opérations de grosse production, on peut envoyer des courants multiples 22 obtenus par passage au travers d'une plaque à orifices 21.Habituellement, le diamètre des courants se situe dans l'inter- valle de 1,5 à 15 m/m. Dans la cuve d'eau 24, le ou les courant(s) d'hydrocarbures liquides 22 sont refroidis rapidement, à une vitesse dépassant envi- ron 260 'C par minute, jusqu'à une température inférieure à leur température de solidification qui est habituellement d'environ 121 à 1350 C L'eau de refroidissement pénètre dans la cuve par l'alimen- tation 23 et est évacuée par le conduit 25 mais elle peut s'écouler en courant parallèle par rapport à laffatière hydrocarbonée A l'ori- gine, il se forme dans le liquide un extrudat allongé d'hydrocar- bure solide 22 a qui pénètre dans le conduit d'alimentation 26 a d'un dispositif de transport à vis rotative 26 mû par le moteur 28 L'axe du transporteur à vis 26 est incliné vers le haut, à un' cer- tain angle avec le plan horizontal, et le raccord d'évacuation de l'eau est disposé à un niveau tel que le bain d'eau de refroidis- sement n'atteint pas l'extrémité de sortie du transporteur 26 b; les particules sont évacuées par l'orifice 29 sans que l'eau s'écou- le par cet orifice La hauteur de l'eau de refroidissement au- dessus de la vis 26 doit être d'au moins 15 cm environ si l'on veut refroidir correctement, et elle est de préférence de 20 à cm L'espace libre entre le diamètre extérieur de la vis 26 et la paroi inférieure 27 de la cuve 24 ne constitue pas un fac- teur critique: il est habituellement de 0,07 cm à 0,62 cm Par le transporteur à vis rotative 26, il se produit une certaine ac- tion de basculement des extrudats formés, action qui contribue encore à briser les extrudats de forme allongée en-morceaux courts. En général, plus longtemps la matière reste dans la vis rotative, plus l'action de basculement se produit et plus courts sont les morceaux formés La durée de passage de la matière hydrocarbonée est habituellement de 2 à 4 minutes. A la suite du refroidissement rapide du courant, de sa soli- dification et de l'effet de concassage dans le transporteur à vis rotative 26, la matière hydrocarbonée est transformée en morceaux d'extrudats courts qu'on appelle granules et qui sont évacués par l'orifice 29 Ces granules sont assez flexibles et poreux et ont habituellement une teneur en humidité dans l'intervalle de 5 à % en poids Les granules sont légèrement courbes et peuvent avoir typiquement des dimensions d'environ 2,5 mm de diamètre sur 12,7 cm de longueur Si on le désire, on peut utiliser comme liqui- de de refroidissement une solution aqueuse ou un hydrocarbure liquide bouillant normalement entre 121 et 2320 C environ. De préférence, on fait ensuite passer les granules d'hydro- carbure dans un stade de séchage séparé 30 Dans ce stade, les granules sont chauffés a une température de 65 à 121 'C et séchés par élimination pratiquement complète de toute l'humidité super- ficielle: les granules passent de l'orifice 29 à la trémie d'en- trée du transporteur à vis 31, qui les transporte devant la paroi intérieure chauffée 32 a d'une double enveloppe cylindrique 32. Dans cette double enveloppe 32, un liquide chaud, de préférence un courant de liquide, est introduit par le conduit 33 et évacué par le conduit 35 La vapeur qui s'échappe des granules en cours de séchage est recueillie et évacuée du séchoir par le conduit 37. Les granules qui sont alors pratiquement débarrassés de l'humidité superficielle et ont leur humidité totale ramenée à un niveau de 1 à 8 % en poids, sont évacués par le conduit 39 pour utilisation subséquente, par exemple en tant que combustible, en tant que matière première de production d'hydrogène, ou bien sont rejetés sur dépôt en tant que matière non extractible Si on la désire, on peut gazéifier ces granules d'hydrocarbure provenant de la liquéfaction du charbon et les utiliser pour la production de l'hydrogène nécessaire à l'hydrogénation du charbon. En référence maintenant à la figure 2 des dessins annexés, celle-ci représente en section transversale plus détaillée l'appa- reillage pour refroidissement et solidification du courant d'hydro- carbure En référence à cette figure, un ou plusieurs courants d'hy- drocarbure 22 sont évacués par l'orifice 40 dans la cuve 24 conte- n a N t le bain d'eau 42 Le transporteur à vis 26, qui est mû à la vitesse de 20 à 40 tr/min par un dispositif de propulsion appro- prié 28, est immergé en partie dans le bain 42 qui est maintenu au niveau de l'orifice de sortie du transporteur à vis 44 par une disposition appropriée de l'orifice d'évacuation d'eau 25 a. Comme décrit plus haut, le courant d'hydrocarbure liquide 22 est refroidi rapidement et solidifié sous forme d'un extrudat allongé 22 a qui est brisé en morceaux courts par la vis rotative 26 De même, l'effet de basculement des morceaux d'extrudat d'hydrocar- bure dans la vis rotative contribue à briser encore ces morceaux en morceaux plus courts Le courant 29 de granules solides est évacué par l'orifice 44 et envoyé habituellement à une opération séparée de séchage pour élimination plus complète de l'humidité. L'exemple qui suit illustre l'invention sans toutefois en limiter sa portée Dans cet exemple, les indications de parties et de pourcentages s'entendent en poids sauf mention contraire. EXEMPLE 1 Un courant résiduel de distillation consistant en hydrocar- bures lourds est évacué à la température de 316 'C d'une opération de distillation sous vide d'une installation prototype de liqué- faction du charbon à un débit d'environ 45,3 kg/heure Le courant de matière résiduelle de distillation sous vide, qui est à un dia- mètre allant d'environ 1,5 à 3,25 mm, tombe par gravité, en traver- sant l'air, dans une cuve contenant à l'intérieur un transporteur à vis rotative dont la vis est inclinée vers le haut Certaines propriétés de la matière résiduelle de distillation sous vide sont rapportées dans le tableau I ci-après. Le courant d'hydrocarbure lourd tombe dans de l'eau à une hauteur d'environ 20 cm dans laquelle il est refroidi rapidement d'environ 316 'C jusqu'à une température inférieure à sa tempéra- ture de solidification d'environ 1350 C avec formation d'un extru- dat solide Cet extrudat passe ensuite dans un transporteur à vis au pas d'environ 15 cm tournant à environ 30 tr/min L'espace libre entre la vis et le fond de la paroi intérieure est d'environ l,6 mm. La matière hydrocarbonée solidifiée est brisée en morceaux courts par la vis rotative et par son effet de basculement, et se trans- forme en extrudats ou granules à des dimensions d'environ 1,5 à 3,25 mm de diamètre-sur 2,7 cm de longueur Ces granules sont évacués et placés dans des sacs pour les manipulations et utilisa- tions subséquentes. Il est clair que l'invention n'est nullement limitée au mode de réalisation préféré décrit ci-dessus à titre d'exemple et que l'homme de l'art peut y apporter des modifications sans pour autant sortir de son cadre. 10134 TABLEAU I Propriétés du courant de produits résiduels de distillation sous vide provenant de la liquéfaction du charbon. Intervalle d'ébullition normal, Soufre, % Solubles dans le toluène, % Insolubles dans le toluène, % Cendres, % Matières solides totales, % 427 à 524 + 1,0-1,1 41-43,3 27-27,2 28,9-31 44-46 RE VE ND I CA TI ON S 1 Procédé pour refroidir et solidifier des matières liqui- des hydrocarbonées lourdes sous forme de particules solides sépa- rées, caractérisé en ce que a) on introduit un courant de la matière hydrocarbonée dans un bain liquide et on refroidit la matière dans ce bain à une température inférieure à sa température de solidifica- tion, formant ainsi un extrudat solide allongé, b) on fait passer la matière solidifiée à travers du bain liquide pour poursuivre son refroidissement et la briser mécaniquement en particules séparées; et c) on évacue les particules de matière hydrocarbonée du bain de liquide de refroidissement. 2 Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce que le courant de matière hydrocarbonée provient, à une température dans l'intervalle de 177 à 3430 C, d'une installation de liquéfac- tion du charbon, et en ce que le bain de liquide de refroidisse- ment est maintenu à une température dans l'intervalle de 10 à 660 C. 3 Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce que le liquide de refroidissement est l'eau et en ce que les parti- cules évacuées de la matière hydrocarbonée ont un diamètre de 1,5 à 15 mm. 4 Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce que la matière refroidie est transportée dans le bain de refroidisse- ment liquide au moyen d'un transporteur à vis rotative dont l'en- trée est immergée dans le-liquide, et en ce que ce transporteur brise mécaniquement les matières solides allongées en morceaux plus courts. 5 Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce que les particules évacuées au stade opératoire (c) sont séchées au point d'éliminer pratiquement leur humidité superficielle. 6 Procédé selon la revendication 5, caractérisé en ce que la matière hydrocarbonée en particules est évacuée et séchée par passage dans un transporteur à vis dont la double enveloppe est chauffée à une température de 66 à 1350 C. 7 Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce que (a) on introduit le courant de matière hydrocarbonée à une température dans l'intervalle de 177 à 3430 C dans un bain d'eau dans lequel elle est refroidie rapidement à une température inférieure à sa température de solidifi- cation et transformée en une matière solide extrudée de forme allongée, (b) on envoie la matière solide à l'entrée d'un transporteur à vis rotative, immergé dans l'eau, pour poursuivre le refroidissement et briser mécaniquement la matière en particules séparées, et, (c) on évacue les particules de matière hydrocarbonée à un diamètre de 1,5 à 15 mm, à la sortie du transporteur. 8 Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce que, après le stade opératoire (c), les particules de matière hydrocar- bonée sont envoyées à une opération de séchage dans laquelle on les débarrasse pratiquement de leur humidité superficielle, après quoi on évacue les particules d'hydrocarbure séchées. 9 Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce que le courant d'hydrocarbures lourds qu'on soumet à un refroidissement et solidification sous forme de particules solides séparées est un courant d'hydrocarbures lourds contenant des cendres qui provient d'une opération de liquéfaction du charbon dans laquelle on a en- voyé du charbon dans une zone de réaction maintenue à température et pression élevées et d'o l'on évacue des produits gazeux, des produits hydrocarbonés liquides légers et le courant d'hydrocar- bures lourds soumis à refroidissement et solidification sous forme de particules solides séparées. Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce que le bain de refroidissement contient de l'eau et en ce que la vites- se de refroidissement de la matière hydrocarbonée dépasse environ 2601 C par minute. 11 Procédé selon la revendication 9, caractérisé en ce que le bain de refroidissement liquide contient un liquide hydro Car- boné léger bouillant normalement dans l'intervalle de 149 à 2600 C et produit dans l'opération de liquéfaction du charbon. 1 Z Un appareillage pour la mise en oeuvre du procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce qu'il comprend (a) une cuve ( 24) qui contient le liquide de refroidisse- ment, (b) des dispositifs permettant d'introduire un courant de liquide chaud à l'entrée de ladite cuve; (c) un transporteur à vis rotative( 26) placé dans la partie inférieure de ladite cuve et incliné par rapport à l'horizontale de manière que son extrémité de sortie ( 26 b)soit placée au-dessus de son extrémité d'entrée ( 26 a)et, (d) un dispositif permettant d'évacuer les particules soli- des refroidies de l'extrémité de sortie du transporteur disposé dans la cuve de refroidissement. 13 Appareillage selon la revendication 12, caractérisé en ce que l'axe du transporteur à vis est incliné vers le haut, à un angle d'environ 15 à 300 par rapport à l'horizontale, et en ce que la matière soumise à refroidissement est transportée vers le haut au travers du liquide. 14 Appareillage selon la revendication 12, caractérisé en ce que là cuve contient un liquide dont la hauteur au-dessus de l'extrémité d'entrée de la vis rotative est d'au moins 15 cm environ.