FR 2484904 A1 19811224 FR 8112106 A 19810619 FILM DE POLYPROPYLENE BIAXIALEMENT ORIENTE ET METHODE POUR SA PRODUCTION. La présente invention concerne un film de polypropylène orienté selon deux axes ainsi qu'un procédé pour le produire, grâce auquel la rigidité du polypropylene biaxialement orienté est améliorée. Le polypropylène orienté selon deux axes sert de matériau d'emballage ou de matière industrielle en raison de ses excellentes qualités de transparence, de résistance au passage de l'humidité et de sa bonne aptitude à être travaillé, etc. Cependant, lorsqu'on le compare à la Cellophane, dénomination commerciale d'un hydrate de cellulose façonné en pellicule transparente, qui concurrence le polypropylene biaxialement orienté, ce dernier lui est inférieur du point devue de la rigidité, si bien qu'il ne constitue pas toujours un matériau parfait. En améliorant la rigidité d'un film de polypropylene biaxialement orienté, on peut disposer d'un produit rigide et fin, de telle sorte que son coût peut être réduit. De plus, un tel film de polypropylène amélioré biaxialement orienté peut devenir un matériau plus intéressant pour des machines à imprimer ou à conditionner, etc. En conséquence, on s'est intéressé dans cette industrie à améliorer la rigidité du film de polypropylene biaxialement orienté. Des méthodes classiques permettant l'amélioration de la rigidité du film de polypropyl1ne biaxialement orienté sont maintenant décrites rapidement. Chacune de celles-ci implique un procédé ultérieur d'orientation biaxiale du film de polypropylène. Selon la publication de brevet japonais examiné No. 34-5887, le film de polypropylène biaxialement orienté est encore orienté dans la direction longi- tudinale. Selon la publication de brevet japonais examiné No. 49-18628, le film est encore étiré dans la direction longitudinale sur une longue distance. Selon la publication de brevet japonais examiné No. 46-9677, le film de polypropylène est encore étiré dans la direction longitudinale au cours d'un procédé à double étage. -à De plus, selon les publications de brevets japonais examinés Numéros 43-26110, 54-61269 et 54-66978, le film est étiré dans la direction longi- tudinale, puis étiré biaxialement en même temps. Cependant, l'une quelconque de ces techniques classiques nécessite un dispositif plus important s'ajoutant à l'équipement existant, et un plus grand espace pour celui-ci, et implique donc un certain coût. De plus, le film de polypropylène biaxialement orienté, obtenu à l'aide de chacune des techniques classiques ci-dessus, présente une propriété améliorée dans la direction lon- gitudinale, mais cette propriété est nettement réduite dans la direction la- térale. Enfin, cela provoque un certain déséquilibre entre la rigidité longi- tudinale et la rigidité latérale, si bien que la stabilité du film est dé- truite. Afin d'éliminer ces inconvénients de l'art antérieur, la présente invention a été mise au point. La présente invention a pour objet de fournir un procédé de production d'un film de polypropylène biaxialement orienté selon lequel l'étirage longi- tudinal réalisé avant l'étirage latéral est effectué à l'aide d'un procédé comprenant au moins deux étages, tandis qu'il n'en comprend qu'un seul dans les procédés antérieurs. De préférence, le film de polypropylène est étiré dans le premier étage d'étirage longitudinal d'au moins 50 à 90% de son étirage longitudinal global. De plus, l'étirage longitudinal est effectué de préférence en deux ou trois étapes. De plus, la température du film régnant dans chaque étage d'étirage longitudinal est équivalente ou supérieure à celle qui existe dans l'étage précédent d'étirage longitudinal. Enfin, la méthode selon l'invention est caractérisée en ce que l'indice isotactique du polypropylène obtenu n'est pas inférieur à 98,0%. La présente inventidh a pour autre objet de fournir un nouveau film de polypropylène biaxialement orienté qui peut être produit selon la méthode précédente, et présente un indice de réfraction élevé dans les directions longitudinale, latérale et dans l'épaisseur, ainsi qu'une excellente rigidité. Tous ces objets et avantages de l'invention seront apparents à l'aide de la description suivante. Un procédé de production de film de polypropylène biaxialement orienté selon l'invention est maintenant décrit en détail. Le procédé de l'invention comprend: - une étape de chauffage et de fusion de résine de polypropylène par un ex- trudeur et extrusion de celle-ci en forme de feuille à l'aide d'une filière de type T, - une étape de refroidissement et de solidification d'un film de polypropylène ainsi formé sur un cylindre de refroidissement, - une étape de préchauffage de ce film à une température comprise entre 100 et 'C au moyen d'un groupe de cylindres de préchauffage,' - une étape d'étirage de celui-ci d'environ 4,5 à 5,5 fois dans la direction longitudinale par utilisation d'une différence de vitesse tangentielle des cylindres de préchauffage, - une étape de préchauffage du film dans un four à une température comprise entre 150 et 2001C et, enfin, - une étape d'étirage d'environ 8 à 10,5 fois dans la direction latérale, et ce procédé est caractérisé en ce que l'étirage longitudinal du film de poly- propylène est réalisé au cours d'un procédé à deux étages. Le facteur de grandissement de l'étirage longitudinal global est compris entre 4 et 15 fois et, de préférence, 6 et 14 fois. Si ce grandissement est inférieur à 4 fois, on n'observe aucun effet remarquable, et s'il dépasse 15 fois, la stabilité du film lors de l'étirage latéral consécutif est détruite. De plus, dans le premier étage de l'étirage du film en direction longitudinale, cet étirage est de préférence de 50 à 90% et, plus avantageusement, de 55 à 80% de l'étirage longitudinal global. L'étirage longitudinal est réalisé en 2 à 5 étages afin de maintenir la qualité et, de préférence, en 2 à 3 étages. La température du film régnant dans chaque étage de l'étirage longitudinal est égale ou supérieure de 3 à 100C à celle qui existe dans l'étage antérieur de l'étirage longitudinal; les températures sont normalement de 100 à 135%C et, de préférence, de 115 à 1350C. En général, la température du film existant dans chaque étage de l'étirage longitudinal est de 110 à 160'C et, de préférence, de 115 à 150'C. En particulier, la température du film existant dans le dernier étage de l'étirage longitudinal est comprise entre 130 et 1600C et, de préférence, entre 115 et 1351C. Le facteur de grandissement dans chaque étage de l'étirage longitudinal est ajusté par une différence de vitesse tangentielle des cylindres multiples se trouvant dans une machine à étirer dans la direction longitudinale. Le facteur de grandissement de l'étirage latéral du film est généralement compris entre 8 et 10 fois, mais il peut être compris entre 8 et 15 fois. De préférence, il est compris entre 9 et 15 fois et, plus particulièrement, entre 11 et 15 fois. L'étirage latéral du film est généralement réalisé à l'aide d'un élar- gisseur et son facteur de grandissement est ajusté par modification de la largeur de cet élargisseur. Le polypropylène qui est utilisé dans le cadre de l'invention peut être l'un quelconque qui se trouve sur le marché et qui présente de préférence un indice isotactique de 98,0% ou plus, tel que mesuré selon la norme ISO R 922-1969. Plus particulièrement, l'indice isotactique est compris entre 98,5 et 99, 5%. En définissant ainsi l'indice isotactique, on peut encore améliorer le taux de retrait thermique du film biaxialement orienté. Le film de polyethylene biaxialement orienté obtenu selon la méthode de l'invention est caractérisé en ce qu'il présente un indice de réfraction Nx dans la direction longitudinale, à une température de 20 C, supérieur à 1,5040 et un indice de réfraction Ny dans la direction latérale mesuré à la même température qui n'est pas inférieur à 1,5120, si bien que la somme de ces indices ne soit pas inférieure à 3,023. Lorsque les deux indices de réfraction Nx et Ny et l'indice de réfraction Nz déterminés selon la direction de l'épais- seur, sont fixes à des valeurs supérieuresà 1,5150, 1,5250 et 1,5025 respecti- vement, il devient difficile de produire le polypropylene biaxialement orienté selon l'invention. Une limite inférieure de l'indice de réfraction Nz est de préférence de 1,4970 afin de maintenir une rigidité et une transparence. En conséquence, un indice de réfraction plus avantageux du film de polypropy- lene biaxialement orienté est de 1,5050 à 1,5130 pour Nx et de 1,5130 à 1, 5240 pour Ny, si bien que la somme des indices Nx et Ny est comprise entre 3,0240 et 3,0310, Nz étant compris entre 1,4970 et 1,5020. De plus, la valeur moyenne des indices de réfraction Nx, Ny, Nz est de préférence comprise dans la gamme suivante: I07 Nx + Ny +Nz 1,5070 et de préférence encore, 1,5070 De plus,- l'épaisseur du film de polypropylene ainsi biaxialement orienté est comprise entre 4 et 150 microns et, de préférence, entre 15 et 100 microns. Des exemples préférés selon l'invention seront maintenant décrits par rapport à des exemples de comparaison. Le module d'Young, l'indice de réfraction, le taux de retrait thermique et l'indice isotactique du polypropylene biaxialement orienté préparé selon la présente invention sont déterminés par les méthodes suivantes. (1) Module d'Young: Une éprouvette de 300 mm de longueur et 15 mm de largeur est condition- née à une température de 21 à 23 C pendant 24 heures. Elle est ensuite saisie par deux moyens de fixation d'un appareil à essai à la traction de type Instron. ("Instron-type Tensile Tester") distant de 250 mm, puis soumise à une traction à la vitesse de 2,5 mm par minute. On enregistre ensuite par un appareil la courbe de tension obtenue par applica- tion de charge. A partir de la pente initiale de la courbe ainsi enregistrée, on en déduit le rapport: tension de traction (kg/cm3) taux de tension (cm/cm) (Selon la Norme ISO R 1184 établie en 1970). * (2) Indice de Réfraction: On monte l'échantillon d'essai en faisant correspondre sa direction lon- gitudinale avec la direction gauche à droite d'un axe optique d'un réfractométre Abbé. Ensuite, on établit un contact étroit entre l'échantillon d'essai et un prisme du réfractomètre Abbé en faisant couler quelques gouttes d'alcool benzy- lique entre ceux-ci. Ensuite, on mesure l'indice de réfraction de l'échantillon d'essai d'une façon normale en regardant à travers un filtre polaroid à partir d'un oculaire. Lorsque la direction du polaroid est de gauche à droite, on peut mesurer l'indice Ny de l'échantillon d'essai et l'indice de réfraction de l'alcool ben- zylique.En faisant tourner le filtre polaroid de 90 , on peut les mesurer. Ensuite, on fait tourner l'échantillon d'essai de 90 , et on peut alors aussi mesurer les indices Nx, Nz et l'indice de réfraction de l'alcool benzy- lique. De cette façon, on mesure cinq points par échantillon d'essai et l'on retient sa valeur moyenne. La température de mesure est de 230C. [Voir à ce propos: "The Journal of the Society of Chemical Industry", Japon, Vol. 42, p. 810/819, en 1939]. Les symboles de l'indice de réfraction sont définis de la façon suivante: Nx: Indice de réfraction dans la direction d'étirage longitudinal du film. Ny: Indice de réfraction dans la direction d'étirage latéral du film. Nz: Indice de réfraction dans la direction de l'épaisseur du film -J W Nx + Ny + Nz. Ni: * (3) Taux de retrait à chaud: On plonge un échantillon d'essai de 100 M2 orienté selon les directions longitudinale et latérale dans un bain à température constante à 10C, aux températures de mesures respectives indiquées dans le Tableau V ci-après - et détermine son taux de retrait à chaud à l'aide de l'équation suivante utilisant les dimensions de l'échantillon d'essai avant et après immersion, mesuré dans les directions longitudinale et latérale. a Taux de retrait à chaud (%) = - x 100 Lo Io = Longueur en mm de l'échantillon avant immersion. X = Longueur en mm de L'échantiLlon après immersion. Dans cet essai, le taux de retrait thermique des cinq échantillons est mesuré pour diverses températures de mesures et la valeur moyenne est retenue. (4) Indice isotactique: Un cylindre de papier filtre de 30 mm de diamètre et 120 mm de longueur est séché pendant 4 heures à la température de 60 C dans une étuve à vide et refroidi pendant une demi-heure dans un dessiccateur. Le poids alors mesuré est dénommé "A". Un échantillon d'essai S pesant de 0,49 mg à 5,1 mg est placé sur le papier filtre cylindrique et introduit dans une section extractrice d'un extracteur de Soxhlet. Ensuite, il est extrait pendant 2 heures tout en ajustant à la température de façon à obtenir un reflux de 4 à 5 fois par 10 mn, en utilisant 200 ml de n-heptane (de première qualité). Apres avoir extrait le papier filtre cylindrique, celui-ci est refroidi à l'air pendant 15 minutes, puis séché pendant environ 2 heures jusqu'à ce qu'il at- teigne une température constante de 60 C dans une étuve à vide. Apres séchage, il refroidit à l'air pendant 30 mn dans un dessiccateur. Le poids alors mesuré est dénommé "B". L'indice isotactique est obtenu par l'équation suivante: B - A * Indice isotactique (%) B A x 100. EXEMPLE 1 Un polypropylene cristallin portant la dénomination commerciale de "MITSUBISHI NOBLEN FL 6S" (MFR: 2,3 et un indice isotactique de 97,1%), fabriqué par "Mitsubishi Petrochemical Co., Ltd", est chauffé et fondu à une température de 245 C dans un extrudeur, puis extrudé sur un cylindre métallique refroidi à l'eau à l'aide d'une filière de type T. Ainsi, on obtient une feuille de 1,5 mm d'épaisseur. La feuille est chauffée à une température de 120 C, étirée dans la direction de la machine, c'està- dire de 4,3 fois dans la direction longitudinale. Ensuite, elle estchaufféeià une température de 125 C et étirée de 1,4 fois. En conséquence,ellea été glo- balement étiréede 6 fois dans la direction longitudinale au cours d'un pro- cédé à deux étages.Après cela, elle est étirée de 10 fois dans la direction latérale, à 165 C, au moyen d'un étireur latéral, puis enrouléeaprés thermo- durcissement à 165 C. Les propriétés du film de polypropylene biaxialement orienté ainsi obtenu sont consignées dans le Tableau I, ci-après. TABLEAU I Voile Module de Young Indice de réfraction Orientation Orientation (%) longitudinale latérale Nx Ny Nz EXEMPLE 1 1,2 27 000 50 000 1,5075 1,5165 1,4975 1,5072 Exemple 1 de comparaison 1,2 24 000 45 000 1,5042 1,5159 1,4970 1,5057 EXEMPLE 2 1,1 32 000 47 500 1,5089 1,5170 1,4988 1,5082 -_ co I4 v.o Do Exemple de Comparaison 1 Une feuille de polypropyléne est préchauffée à la température de 1200C, puis elle est étirée 6 fois au cours d'une seule étape d'orientation longitu- dinale. Le procédé est ensuite le même que celui qui est décrit dans l'Exempte 1. Les propriétés du film de polypropylène biaxialement orienté obtenu dans cet exemple sont également consignées dans le Tableau I, ci-avant. t Ainsi qu'on le comprend d'après l'ExempLe 1 et t'Exemptede Comparaison 1. lorsque l'orientation longitudinale et l'orientation-latérale, respectivement, ont la même importance, on obtient un module d'Young et un indice de réfraction plus élevés lorsqu'on effectue l'étirage dans la direction longitudinale-au cours d'un procédé à deux étages. EXEMPLE 2 La feuille de polypropylène estétirée 4,5 fois à 1200C dans la première étape d'étirage longitudinal, puis 1,4 fois à 1200C dans la deuxième étape d'étirage longitudinal et, enfin, de 1,15 fois à 1300C dans une troisième étape d'étirage longitudinal.En-tout;-elle subit un étirage de 7,2 fois dans la direction longitudinale. Par la suite, le procédé est tel que décrit dans l'ExempLe 1. Cependant, la température duzfourde l'élargisseur dans l'étirage latéral est de 1800C. EXEMPLES 3-1 à 3-10 et - Exemptes de Comparaison 3-1 à 3-4 Ainsi que le montre le Tableau II, ci-après, on compare dix exemples en relation avec quatre exemples de comparaison. L'importance de l'étirage longi- tudinal du film dans le premier et dans le deuxième étage, ainsi que les tem- pératures du film sont modifiées. De la méme façon que dans l'Exempte 1, on obtient un film de polypropylêne biaxialement orienté. Dans ces exemples, relativement à l'augmentation de l'importance de l'étirage longitudinal, la température du four utilisé dans l'étirage latéral est élevée graduelle- ment de façon à ne pas provoquer une certain bris du film lors de son étirage latéral et ne pas réduire la transparence de celui-ci. Il en résulte que le module d'Young et d'autres propriétés du film sont améliorés lorsque l'on réalise au cours du premier étage un étirage longitudi- nal de 50% ou plus de l'étirage global. On obtient encore une amélioration en fixant la température du film dans le second étage d'étirage longitudinal à une valeur équivalente ou supérieure à celle qui existe dans le premier étage d'étirage longitudinal. TABLEAU IlI Facteur de grandissement de l'étirage Temp. (OC) hors de l'étirage Temp. ( C) longitudinal hors de _'_ _.... l'étirage 1ère étape 2ème étape Total 1ère étape 2ème étape latéral EXEMPLES 3-1 3,5 2,0 7,0 120 130 180 2 4,5 1,4 6,3 120 120 175 3 4,5.1,5 6,9 130 125 175 4 4,5 1,4 6,3 120 130 175 5,0 1,5 7,5 125 130 180 " 6 5,0 1,8 9,0 125 130 185 7 3,5 2,2 7,7 120 120 185 " 8 4,0 2,0 8,8 130 140 190 9 6,0 1,5 9,0 130 135 190 7,0 1,5 10,5 135 140 200 ExempLes de com- paraison 3-1 5,0 - 5,0 125 - " 2 6,3 - 6,3 135 - 175 " 3 7,0 - 7,0 140 - 180 4 9,0 - 9,0 145 - 190 rj co -p Co /. Module de Young Indice de refraction Orientation Orientation longitudinale latéralex Ny Nz _. Nz Exen Exer para iples 3-1 " 2 " 6 " 7 " 8 " 9 mples de com- aison 3-1 " 2 27 500 27 100 300 29 000 000 31 500 26 400 000 32 000 33 000 22 000 24 000 000 28 000 47 200 47 000 47 000 47 500 46 800 47 000 46 500 800 500 000 47 000 000 44 000 000 1,5082 1,5076 1,5072 1,5079 1,5085 1,5098 1,5981 1,5085 1,5098 1,5112 1,5035 1,5046 1,5055 1,5081 1,5161 1,5170 1,5168 1,5170 1,5166 1,5150 1,5172 1,5165 1,5155 1,5137 1,5170 1,5165 1,5143 1,5127 1,4980 1,4977 1,4972 1,4975 1,4976 1,4978 *1,4975 1,4973 1,4977 1,4980 1,4968 1,4972 1,4970 1,4973 1,5074 1,5074 1,5071 1,5075 1,5076 1,5075 1,5076 1,5074 1,5077 1,5076 1,5058 1,5061 1,5056 1,5060 rc o /. TABLEAU II (.6uite) Exemptes de Comparaison 2-1 à 2-4 - Dans chacun de ces exemples, on étire un film de polypropylène 5 fois dans la direction longitudinale à la température de 120 C. Ensuite, l'impor- tance de l'étirage latéral du film est modifiée dans les exemples respectifs. Les propriétés du film de polypropylene ainsi orienté biaxialement sont con- signées dans le Tableau III, ci-après. - Exemptes de Comparaison 4-A à 4-F Dans le Tableau III, ces exemples montrent les résultats des mesures déterminées sur un film de polypropylene biaxialement orienté produit par les producteurs respectifs. On fournit deux donnéesde mesures correspondant à un film de 50p et un film de 20p. EXEMPLES 4-1 à 4-7 Dans chacun de ces exemples, on étire un film de polypropylene dans la direction longitudinale au cours d'un procédé à deux étages. Ensuite, la tem- pérature du film et l'importance de l'étirage lateral sont modifiées de la façon indiquée dans le Tableau IV, ci-après. Les propriétés du film de polypropylène biaxialement orienté sont consignées dans ce Tableau IV. Exemple de Comparaison 5 Une résine de polypropylène ("MITSUBISHI NOBLEN FY6", fabriquée par "Mitsubishi Petrochemical Co., Ltd), ayant un indice isotactique de 97,6% et une vitesse d'écoulement à l'état fondu de 2,lg par 10 minutes, est chauf- fée et fondue à une température de 245 C dans un extrudeur, puis extrudée sur un cylindre de métal refroidi par de l'eau à partir d'une filière de type T. Ainsi, on obtient une feuille de i mm d'épaisseur. La feuille est préchauffée à une température de 130 C et étirée 7,6 fois dans la direction longitudinale. Après cela, elle est à nouveau préchauffée et tirée 10 fois dans la direction latérale au moyen d'un étireur latéral, puis enroulée après thermodurcissement. Les résultats de mesures du module d'Young et d'indice de réfraction du film de polypropylène ainsi biaxialement orienté sont consignés dans le Tableau V, également ci-après. TABLEAU III Exemptes paraison Facteur de Facteur de ModuLe de Young (kg/cm3) grandissement grandissement de l'étirage de l'étirage Orientation Orientation Longitudinal latéral longitudinale latérale de,, om de com- 2-1 Exemples de comparaison 4 - Compagnie A - Compagnie B - Compagnie C - Compagnie D Compagnie E (50p) (20p) (50p) (20p) (50p) (20p) (50i). (20p) (50p) (20i) , 0 ,0 ,0 ,0 inconnu 11,0 12,2 13,5 14,5 inconnu 21 600 21 200 21 300 500 bo000 500 53 600 57 500 61 200 000 49 300 48 000 900 300 43 400 49 000 46 500 000 46 700 /. b-- 4,. C> o- Indice de Réfraction Nx Ny Nz N Exemples de comparaison 2-1 Exemples de comparai son 4 - Compagnie - Compagnie - Compagnie - Compagnie - Compagnie A (50p) (20p) B (50p) (2Op) C (5Op) (2Op) D (50p) (20p) E (50p) (20i) 1,5025 1,5017 1,5018 1,5012 1,5027 1,5026 1,5042 1,5027 1,5043 1,5047 1,5047 1,5051 1,5022 1,5044 1,5186 1,5217 1,52Z25 1,5238 1,5196 1,5178 1,5180 1,5183 1,5176 1,5162 1,5177 1,5167 1,5162 1,5153 1,5007 1,5008 1,5006 1,5006 1,4973 1,4968 1,4969 1,4970 1,4967 1,4969 1,4970 1,4968 1,4960 1,4961 1,5073 1,5081 1,5083 1,5085 1,5065 1,5057 1,5061 1,5060 1,5062 1,5059 1,5065 1,5060 1,5043 1,5053 i J- I TABLEAU III (.suite) /. TABLEAU IV Facteur de grandissement Température (OC) Préchauffage de l'étirage longitudinal dans l'étirage longitudinal dans L'étirage latéral Ière étape 2ème étape Total Ière étape 2ème étape Temp. (OC) Grandissement Exemple 4-1 5,0 1,2 6,0 125 130 170 10 2 5,0 1,4 7,0 125 130 180 11 3 5,5 1,8 9,9 130 135 190 12 4 4,3 1,4. 6,0 125 130 170 12 4,3 1,8 7,7 130 135 190 13 " 6 5,0 2,4 12,0 135 140 200 15 7 5,0 1,4 7,0 125 130 185 15 /. k-* Co c> TABLEAU IV (1u;te) /, 1 _ _ __ _ _ _ __ _ ___ _ ___ Module de Young (kg/cm3) Indice de Réfraction Orientation Orientation Longitudinale Latérale Nx Ny Nz N ExempLes 4-1 26 500 47 000 1,5073 1, 5171 1,4978 1,5074 2 28 000 48 500 1,5093 1,5167 1,4982 1,5081 3 36 200 55 700 1,5133 1,5178 1,5010 1,5107 4 25 500 51 200 1,5080 1,5191 1,4984 1,5085 28 500 53 000 1,5087 1,5195 1,4990 1,5091 6 39 700 56 100 1,5092 1,5200 1,5011 1,5101 7 23 500 63 300 1,5045 1,5236 1,4990 1,5090 n- Ln, co -.- \0 No CD EXEMPLE 6 La feuille de polypropylene de 1,8 mm d'épaisseur qui est utilisée dans l'Exemple de Comparaison 5 est chauffée à une température de 130 C et étirée dans la direction longitudinale. Ensuite, elle est préchauffée à une tempéra- ture de 135 C et étirée 1,7 fois. On a donc effectué un étirage longitudinal total de 7,6 fois au cours d'un procédé à deux étages. Ensuite, le film est à nouveau préchauffé, étiré 12 fois dans la direction latérale après thermo- durcissement. Les propriétés du film de polypropylène ainsi biaxialement orienté sont consignées dans le Tableau V, ci-après. EXEMPLE 6 Une résine de polypropylene "MITSUBISHI NOBLEN FY6A", fabriquée par "Mitsubishi Petrochemical Co., Ltd.", ayant un indice isotactique de 99,1% et une vitesse d'écoulement à l'état fondu de 2,Og par 10 minutes est utilisée. Par ailleurs, le procédé est tel qu'indiqué dans l'Exemple 5. Les propriétés du film de polypropylène ainsi biaxialement orienté sont consignées également dans le Tableau V. EXEMPLE 7 Un film de polypropylene est chauffé et fondu à une température de 135 C, puis étiré 5,5 fois au coursdupremier étage d'un étirage longitudinal. Ensuite, il est à nouveau chauffé et fondu à une température de 145 C et étiré 1,5 fois dans un deuxième étage d'étirage longitudinal. Par ailleurs, le procédé est tel qu'indiqué dans l'Exempte 6. Les propriétés du film de polypropylène ainsi biaxialement orienté sont consignées également dans le Tableau V. La température de préchauffage et la température de thermodurcissement mises en oeuvre lors de l'étirage latéral du film dans chacun des Exemples et Exemples de Comparaison cidessus correspondent à une température limite supérieure pour laquelle l'étirage latéral peut être stabilisé et une bonne transparence du film maintenue. -g. TABLEAU V _..xp ExempLe5 Exemple 65 Exemple 6 Eepe 7 ___________.___........... _de comparaison..... Indice isotactique (%). 97,6 97,6 99,1 99,1 _, _._ ...... 1ère étape 7,6 4,5 4,5 5,5 Facteur de grandissement de l'étirage longitudinal. 2ème étape - 1,7 1,7 1,5 Total 7,6 7,6 7,6 8,3 Température dans l'étirage 1ère étape 130 130 130 135 longitudinal ( C). 2ème étape - 135 135 135 , ,,.. Facteur de grandissement de l'étirage latéral (%). 10 12 12 12 . .....,..DTD: Température dans l'étirage latéral 165 170 175 177 Orientation Module de Young (kg/cm3). longitudinale 25 000 26 000 28 000 29 000 Module de Young (kg/cma) Orientation latérale 45 000 51 000 53 000 52 000 ,,.-_-... __- Nx 1,5044 1,5096 1,5098 1,5102 Indice de réfraction. Ny 1,5158 1,5177 1, 5190 1,5201 Nz ' 1,4971 1,4980. 1,4984 1,4999 C 3,0/2,5 2,1/1,5 0/0 0/0 Taux de retrait à chaud [orientation longitudinale 130 C 5,1/5,3 3,0/3,0 0,5/0,5 0,1/0 /orientation latérale (%)]. C 7,0/8,1 4,5/5,3 1,0/1,0 0,4/0,5 C 10,2/17,2 7,0/9,1 1,8/2,2 1,0/1,0 ,,._,. ro -o- o Ainsi qu'il est décrit ci-dessus, un procédé de production d'un polypro- pylène biaxialement orienté selon la présente invention est caractérisé en ce que l'étirage longitudinal d'un film de polypropylène précédant l'étirage latéral de celui-ci est effectué au cours d'un procédé comprenant au moins deux étages. De préférence, lors du premier étage d'étirage longitudinal, le film de polypropyléne est étiré d'au moins 50 à 90% par rapport à l'étirage longitudinal total de celui-ci. L'étirage longitudinal est effectué de préfé- rence en 2 ou 3 étapes. La température du film dans chacune de ces étapes de l'étirage longitudinal est équivalente ou supérieure à celle qui règne dans l'étage précédent d'étirage longitudinal. Ainsi, il n'est pas nécessaire du tout d'ajouter d'équipement existant à un quelconque dispositif spécial plus important. Le coût nécessaire à la réalisation de cette méthode est très faible et aucun espace supplémentaire n'est requis. De plus, un film de polypropyléne biaxialement orienté obtenu selon le procédé de l'invention a une propriété équilibrée dans ses directions longi- tudinale et latérale, c'est-à-dire une excellente rigidité puisque l'indice de réfraction Nx obtenu dans la direction longitudinale et l'indice de réfraction Ny obtenu dans la direction latérale ont respectivement une valeur élevée, si bien que la somme de ces indices présente une valeur élevée. Bien entendu, la présente invention n'est nullement limitée aux exemples et modes de mise en oeuvre mentionnés ci-dessus; elle est susceptible de nom- breuses variantes accessibles à l'homme de l'art, suivant les applications en- visagées et sans que l'on ne s'écarte de l'esprit de l'invention. 248490.4 REVENDICATIONS 1.- Méthode pour produire un film de polypropylène biaxialement orienté comprenant une étape de fusion et d'extrusion du polypropylene en forme de feuille, une étape de refroidissement et de solidification du film de poly- propylène formé, une étape de préchauffage et une étape d'étirage de celui-ci dans la direction longitudinale et enfin dans la direction latérale, caracté- risée en ce que l'étirage longitudinal du film de polypropylène est effectué au cours d'un procédé comprenant au moins deux étages. 2.- Méthode pour produire un film de polypropylene biaxialement orienté selon la revendication 1, caractérisée en ce que l'étirage longitudinal du film de polypropylène est effectué en 2 à 5 étapes et, de préférence, en 2 ou 3 étapes. 3.- Méthode pour produire un film de polypropylène biaxialement orienté selon la revendication 2, caractérisée en ce qu'au cours du premier étage de l'étirage longitudinal, le film de polypropylene est étiré d'au moins 50 à 90% de l'étirage longitudinal global de celui-ci. 4.- Méthode pour produire un film de polypropylene biaxialement orienté selon la revendication 3, caractérisée en ce que la température du film de polypropyléne dans chacune des étapes d'étirage longitudinal est équivalente ou supérieure à celle du film de polypropylene dans l'étape précédente d'éti- rage longitudinal. 5.- Méthode pour produire un film de polypropylène biaxialement orienté selon l'une quelconque des revendications là 4, caractérisée en ce que l'indice isotactique du polypropylene n'est pas inférieur à 98%. 6.- Méthode pour produire un film de polypropylène biaxialement orienté selon la revendication 1, 2 ou 4, caractérisée en ce que la température du film de polypropylene dans l'étage final d'étirage longitudinal est comprise entre 130 et 160 C. 7.- Film de polypropylene biaxialement orienté, caractérisé en ce que l'indice de réfraction Nx de ce film, mesuré à la température de 20 C dans la direction longitudinale, n'est pas inférieur à 1,5040, tandis que l'indice de réfraction Ny du film de polypropylene mesuré à la même température dans la direction latérale n'est pas inférieur à 1,5120, si bien que la somme de ces indices n'est pas inférieure à 3,023.