FR 2464540 A1 19810306 FR 8019058 A 19800829 - 1 - La présente invention est relative à un substrat isolant électri- que présentant une bonne conductivité thermique, qui est utilise pour la réalisation en électronique de plaques de circuit ou de refroidisseurs etc. Des matières composites consistant en des substrats et des matié- res polymères organiques, telles que des matériaux en couche réalisés à partir d'un substrat de papier et de résine phénolique ou d'un substrat de verre et de résine époxy, aussi bien que des matières céramiques telles que des plaques d'alumine, ont été utilisées Jusqu'à présent en tant que subs- tras de plaques de circuits imprimés ou de dissipateutsde chaleur. Ces subs- trats, toutefois, présentent des inconvénients du fait de leur faible con- ductivité thermique et de leur rayonnement thermique insuffisant, des élé- ments hautement générateur de chaleur, tels que IC, MSI et LSI ne peuvent pas être disposés ou intégrés sur les substrats à -des hautes densités. De ce fait, les substrats comprenant comme base un métal excel- lent sur le plan de la résistance thermique et de la conductivité thermi- que a été développé. Par exemple, il a été développé un matériau composite en couche comprenant un métal et un matériau polymère organique, et une plaque composite métal-céramique comprenant un film isolant électrique d'aluminite formé sur une plaque d'aluminium. Ces substrats, toutefois, présentent des défauts. Dans les premiers substrats, la résistance ther- mique est augmentée à cause de la présence du matériau polymère organique, et dans l'autre substrat, lorsque la température du film d'aluminite est élevée,ce film craque, ce qui résulte en une dégradation des propriétés d'isolation électrique. Un des buts de la présente invention est de proposer un nouveau substrat présentant une basse résistance thermique et de bonnes propriétés d'isolation électrique. Selon l'objet de la présente invention, il est proposé un subs- trat hautement conducteur thermique et isolant électrique comprenant une plaque métallique hautement conductrice thermique, telle que de l'aluminium et un film formé sur cette plaque, ledit film étant composé d'une disper- sion de particules d'oxyde métallique ayant "in facteur de forme, qui se- ra défini ultérieurement, de 1 à 1,4, et également ayant une forme polyé drique présentant des surfaces lissesdans un polymère organique adhésif. La présente invention sera mieux comprise si l'on se réfère à la description ci-dessous, ainsi qu'aux dessins en annexe qui en font par- tie intégrante. La figure 1 est une vue en coupe montrant le substrat isolant - 2 - électrique selon la présente invention. La figure 2a est une vue en coupe montrant un substrat isolant électrique conventionnel. La figure 2b est une vue en coupe montrant le substrat isolant électrique de comparaison. La figure 3 est une vue en coupe illustrant le stade o la con- ductivité thermique du substrat est mesurée. Un matériau composite en couche consistant en un métal et une matière polymère organique présente des inconvénients, comme cela est appa- ru plus haut, à savoir que la résistance thermique est élevée. Si des char- ges inorganiques, isolantes électriques présentant une bonne conductivité thermique sont incorporées dans le matériau polymère organique, la résis- tance thermique peut être abaissée d'une certaine proportion. Toutefois, puisque des charges inorganiques ordinairement valables sont ajoutées par pulvérisation d'un produit obtenu par un procédé humide ou par une mé- thode sèche et qu'ellesprésententcdssurfaces complexes incluant des con- cavités et des convexités, les surfaces des particules adhèrent au substrat principalement par l'intermédiaire de points de contact. Cet état de con- tact est illustré schématiquement dans la figure 2a, o les références 1, 2 et 5 représentent un substrat tel qu'une plaque d'aluminium, un polymè- re organique et des charges inorganiques telles que de l'alumine ou de la silicerespectivement. Les charges 5 sont en contact avec le substrat 1 au point de contact 6. Ainsi, bien que les charges aient une bonne conduc- tivité par elles-mêmes, la chaleur ne peut pas être suffisamment véhiculée vers le substrat. Dans la présente invention, les charges inorganiques sont utili- sées sous la forme de particules présentant un facteur de forme spécifique telle que des formes rectangulaires, pentagonales, hexaédriques, et octa- édriques, présentant des surfaces lisses, et de préférence des particules polyédriques, dont la plupart sont définies par des surfaces lisses. De ce fait, dans la présente invention, des contacts face à face sont réali- sés entre le substrat et les particules et les propriétés de chargement, et d'autres caractéristiques sont améliorées par rapport auxmatériauxcompo- sitesen couche conventionnels. En se référant à la figure 1, qui -illustre schématiquement le subs- trat selon la présente invention, la référence 1 représente une plaque métallique, par exemple une plaque d'aluminium, et celle-ci peut être une plaque traitée à l'aluminite, bien que ce ne soit pas spécifiquement 2 46 45 40 - 3- représenté dans les dessins. La référence 2 représente un polymère orga- nique adhésif, et des particules 3 d'oxyde métallique présentant un fac- teur de forme de 1 à 1,4, et présentant des surfaces lisses sont disper- sées dans le polymère organique 2. Une face 4 des particules pôlyédri- ques est posée en contact face à face avec la plaque d'aluminium. Le "facteur de forme", selon la présente invention est déter- miné de la manière suivante. Les particules sont dispersées dans un état stable sur une pla- que plane, et pour chaque particule le grand diamètre et le petit diamé- tre coupant le grand diamètre à angle droit, sont mesurés selon la mé- thode d'agrandissement microscopique décrite dans le "JIS" (Japanese In- dustrial Standard) R-6002. Le rapport entre le grand et le petit diamè- tre est calculé. Le nombre des particules mesuré est ordinairement de 200. Selon cette méthode, le grand diamètre et le petit diamètre sont mesurés dans l'état o les particules sont placées d'une manière stable sur une plaque plane. Sile rapport mesuré ci-dessus est plus faible que 1,4, alors des particules en forme de plaque sont ajoutées. Si le facteur de forme excède 1,4, les propriétés de chargement sont réduites et la conductivité thermique est baissée. Ainsi, des particules ayant un fac- teur de forme excédant l,4 ne seront pas utilisées dans la présente in- vention. Dans le cas de particules ayant un facteur de forme élevé, par exemple des particules ayant une forme 7 montrée dans la figure 2b, cel- les-ci se recouvrent partiellement les unes les autres et les espaces sé- parant les particules se recouvrant sont ordinairement petits, ce qui est une cause de la réduction de la conductivité thermique. D'un autre côté, dans le cas de particules en forme de plaque présentant un facteur de for- me n'éxcèdant pas 1,4, les propriétés de remplissage du film de revêtement ne sont pas déteriorées et les zones de contact entre le substrat et les particules sont grandes. De plus, même si de telles particules se recou- vrenu partiellement mutuellement, les zones de contact parmi les particu- les sont grandes, à cause des bonnes propriétés de chargement des particu- les, et pour cette raison, une bonne conductivité thermique est assurée. Dans les figures 1 et 2a, il est illustré le stade o les parti- cules sont disposées en une couche dans la couche polymère organique. Bien sûr, les couches peuvent être réparties autrement, et dispersées dans plu- sieurs couches dans le matériau organique, selon la taille des particules etc. Dans ce cas, les faces des particules sont naturellement mises en con- tact les unes avec les autres. Toutefois, puisque les particules utilisées - 4 - dans la présente invention ont des surfaces lisses, leszonesde contact par- mi les particules sontaugmentées,,ce qui améliore la conduction de la cha- leur. Si la taille des particules est trop grande, l'épaisseur du film est naturellement augmentée. Ainsi, de préférence, la taille des particules n'est généralement pas supérieure à 200 microns, plus particulièrement pas supérieure à 100 microns. D'un autre côté, si la taille des particules est trop petite les effets que produit l'utilisation de particules polyé-- driques sont réduits. Pour cette raison, de préférence, la taille des par- ticules n'est pas inférieure à 2 microns. De plus, de préférence, la conductivité thermique des particules est grande. Parmi les particules satisfaisant aux exigences ci-dessus, qui peuvent être fabriquées de manière industrielle, on peut citer des parti- cules d'oxydesmétàlliquE choisies parmi les groupesde AI203, SiO2 et TiO2. Des particules de corindon (A1203) sont plus particulièrement appropriées car des particules -po-lyèdriques et en forme de plaque peuvent être faci- lement obtenues par un procédé de synthèse hydrothermique. Comme plaque fortement conductrice thermique, il est possible d'utiliser des plaques d'aluminium, de cuivre, d'argent, de nickel et ti- tane, de fer. Du point de vue du prix et du poids, une plaque d'aluminium, d'aluminium traité à l'aluminite (par oxydation anodique) ou de fer con- vient particulièrement. L'épaisseur d'une telle plaque de métal est or- dinairement de 0,5 à 3 mm. En tant que polymère organique adhésif, par exemple, des résines telles que des résines époxy ou phénoliques et des caoutchoucs. tels que le caoutchouc au silicone peuvent être utilisés. Lorsque la quantité de particules d'oxyde métallique dispersées dans le polymère organique est petite, la conductivité thermique est faible. D'un autre côté, si la quantité des particules d'oxyde métallique est gran- de, il devient difficile de réaliser un film résistant. Ainsi, l'invention préfère que le volume des particules présentesdans le film soit de 5 à 55%, plus particulièrement 10 à 50%,rapporté au volume total du film. Le volume correspondant à 2 à 30%_ dans le volume occupé par les particules de 5 à 55t, peut être occupé par une fine poudre de céramique disponible com- mercialement (telle que BN hexagonal, BeO ou SiO2) présentant une dimen- sion de particules plus petite que celle des particules d'oxyde métalli- que, dans la imesure o la résistance du film n'est pas réduite de manière importante. Lorsque de telles fines particules sont incorporées, elles s'in- - 5 - terposent parmi les particules d'oxyde métallique et la conductivité thermique du film peut être encore améliorée. La dispersion des particules métalliques et du polymère organi- que peut être appliquée sur une nappe de fibre de verre. La nappe de fi- bre de verre est solidarisée à la plaque de métal d'une manière telle que sa surface, sur laquelle la dispersion est appliquée, soit en contact avec la plaque de métal. Lorsque la dispersion est appliquée sur la nappe de fibre de verre, l'épaisseur du film de dispersion et, de ce fait, la résistance thermique aussi bien que la tension de claquage du film compo- site sont avantageusement uniformes. L'épaisseur du film est variable, et dépend de la destination d'utilisation du substrat, mais elle est conventionnellement comprise en- tre 0,01 et 0,2 mm, plus particulièrement entre 0,01 et 0,1 mm. La méthode pour réaliser les films du substrat suivant la pré- sente invention va maintenant être décrite. Dans le cas d'alumine, de silice et titane, des particules poly- édriques granulaires ou en forme de plaque, présentant un facteur de for- me de 1 à 1,4 peuvent être obtenues par un procédé de synthèse hydrother- mique. Par exemple, des particules d'alumine polyédriques granulaires pré- sentant un facteur de forme de 1 à 1.4, dont la majorité sont délimitées par des surfaces lisses, peuvent être obtenues selon le procédé décrit dans la demande de brevet japonaise publiée n0 15498/77 (brevet US 4193768) et des particules d'alumine en forme de plaque peuvent être obtenues se- lon le procédé décrit dans le brevet japonais no 7750/f2. Ces particules sont suffisamment mélangées et dispersées dans le polymère organique mentionné ci-dessus et un agent catalyseur et d'autres additifs sont incorporés dans la dispersion. La dispersion est enduite sur l'une ou les deux surfaces de la plaque de métal par pulvérisation ou par impression et ensuite séchée puis catalysée. Lorsque le substrat hautement conducteur thermique et isolant é- lectrique de la présente invention est utilisé en tant que substrat sur une plaque de circuit, une feuille de cuivre est appliquée Ou une couche métal- lisante de cuivre est formée sur la surface du film et un circuit imprimé est formé sur le film de cuivre ou sur la couche métallisante. Lorsque le substrat de la présente invention est utilisé pour un dissipateur de cha- leur, les deux faces sont endiites d'une graisse de décharge de chaleur et le substrat est intercalé et fixé entre un transistor et un dissipateur de chaleur, et est utilisé dans cet état. Parfois, lorsque le film incluant 6 - un adhésif caoutchouté est appliqué sur la plaque de métal dans le subs- trat de la présente invention, dans quelques cas, il n'est pas nécessaire d'utiliser la graisse de décharge de chaleur. EXEMPLE 1 Des particules de corindon ont été préparées par le procédé de synthèse hydrothermique utilisant un hydroxyde d'aluminium en tant que matériau brut et un alumine de Bayer en tant que semence de cristaux. Les particules de corindons ainsi préparées ont été utilisées comme parti- cules d'oxyde métallique. La plupart des particules sont des particules polyédriques- granulaires entourées par des surfaces lisses. (voir la de- mande de brevet japonaise publiée no 15498/77 relative au procédé de pré- paration des particules de corindon utilisées.) Les propriétés des parti- cules sont montrées dans le tableau 1 ci-dessous. Les particules (250 g) ont été bien mélangées avec 100 g d'une résine époxy (Epikote 828 fabriquée par SHELL Chemicals Co.) (le volume des particules dans le mélange est de 38%). Un agent catalyseur du type imidazol (fabriqué par Shikoku Kasei K. K.) a été incorporé dans le mé- lange. L'une des surfaces d'une plaque d'aluminium traitée à l'aluminite, présentant une épaisseur de l mm,a été enduite de la composition résultante. L'opération d'enduisage a été réalisée par pulvérisation et en utilisant un dispositif à barres. L'épaisseur du film de revêtement est de 0,06mm. En comparaison, un substrat a été préparé de la même manière que cela a été décrit plus haut, sauf qu'un produit pulvérisé d'alumine électro- fondue a été utilisé à la place du corindon mentionné ci-dessus. Les différences de température ont été déterminées par un appareil tel qu'illustré à la figure 3, de manière à comparer ces substrats sur le plan de leur conductivité thermique. Dans la figure 3, un transistor 10 du type TO-3 a été fixé sur la surface supérieure du substrat 11. La sur- face inférieure du substrat a été reliée à un dissipateur de chaleur 12 en aluminium. Dans le but d'obtenir une adhésion forte, une graisse de dé- chargement de chaleur au silicone a été interposée entre le transistor et : substrat. Le gradient de température produit par la chaleur générée par le transistor a été déterminé et la conductivité thermique a été évaluée par rapport à la différence de température entre les points A et B de la figure 3. Les résultats obtenus sont montrés dans le tableau 1. -7- Tableau 1 Particules Dimensions des par- ticules () Configuration de surface Facteur de forme Différence de tempé- rature ( C) Présente invention Corindon obtenu par syn- thèse hydrothermique 4 - 16 particules polyédriques présentant des surfaces lisses 1.10 1.30 2.5 2.6 Comparaison produit pulvérisé d'alumine électro- fondue 4 - 17 surfaces complexes avec concavités et con. vexités 1.65 3.5 EXEMPLE 2 Dans 500 cc d'une solution de silice (dont les particules présen- tent une dimension de 15m), présentant une concentration de 20%, 3 g de silice pulvérisée dont les particules présentent des dimensions de 3 tiont été ajoutés, et le mélange a été placé dans un autoclave. La réaction a été réalisée à 400 C, sous 400 kg/cm2, de manière à former de la silice par synthèse hydrothermique. Un substrat a été préparé de la même manière que celle décrite dans l'exemple 1, sauf que la silice a été utilisée à la place du corindon utilisé dans l'exemple 1. La conductivité thermique a été déterminée par la méthode de l'exemple 1. En comparaison, un substrat a été préparé de la même manière que celle décrite ci-dessus, sauf que la silice pulvérisée a été utilisée à la place de la silice de synthèse hydro- thermique. Les résultats obtenus sont montrés dans le tableau 2. Tabl e a u 2 Particules Dimension des par- ticules (a) Configuration de surface Facteur de forme Différence de tempé- rature ( C) Présente invention silice obtenue par syn- thèse hydrothermique 6 - 14 polyèdre à surfaces lisses 1.15 1.35 Comparaison silice pulvérisée 6 - 14 surfaces complexes avec convexités et concavités 1.5 3.0 3.2 3.9 24 64540 - 8 - EXEMPLE 3 Le même processus que dans l'exemple 1 a été répété, sauf qu'une plaque de fer de 1 mm d'épaisseur a été utilisée comme plaque métallique. Les propriétés des particules d'oxyde métallique et la mesure résultant des différences de température sont montrées dans le tableau 3. T a b l e a u 3 Particules Dimensions des par- ticules (yl) Configuration de surface Facteur de forme Différence de tempé- rature (OC) Présente invention silice obtenue par syn- thèse hydrothermique - 60 polyèdre à surfaces lisses 1.10 1.30 Comparaison silice pulvérisée 6 - 14 surfaces complexes avec convexités et concavités 1.65 3.0 3.1 4.2 - 9 - REVENDICATIONS 1) Substrat hautement conducteur thermique et isolant électrique, caractérisé par le fait qu'il comprend une plaque de métal hautement con- ducteur thermique et un film formé dessus, ledit film étant composé d'une dispersion de particules d'oxyde métallique ayant un facteur de forme de 1 à 1,4, et ayant également une forme polyédrique présentant des surfaces lisses dans un polymère organique adhésif. 2) Substrat hautement conducteur thermique et isolant électrique selon la revendication 1, caractérisé par le fait que ledit oxyde métal- lique est choisi parmi les groupes consistant en AI203, SiO2 et TiO2. 3) Substrat hautement conducteur thermique et isolant électrique selon la revendication 2, caractérisé, par le fait que lesdites particules d'oxyde métallique sont des particules de corindon (A1203) polyédriques présentant des faces de croissance de cristaux lisses,qui sont préparées selon un procédé de synthèse hydrothermique. 4) Substrat hautement conducteur thermique et isolant électrique selon la revendication 3, caractérisé, par le fait que la taille des parti- cules est comprise entre 2 à 200 microns. ) Substrat hautement conducteur thermique et isolant électrique selon la revendication 4, caractérisé par le fait que le volume desdites particules d'oxyde métallique présentesdans le dit film: est compris entre et 55%. 6) Substrat hautement conducteur thermique et isolant électrique selon la revendication 5, caractérisé par le fait qu'un volume correspon- dant à 2 à 30%0 du volume de 5 à 55% occupé par les particules est occupé par une fine poudre de céramique disponible commercialement présentant une taille de particules plus petite que celle des particules d'oxyde métalli- que. 7) Substrat hautement conducteur thermique et isolant électrique selon la revendication 5, caractérisé par le fait que l'épaisseur dudit film est comprise entre 0,01 et 0,2 mm. 8) Substrat hautement conducteur thermique et isolant électrique selon la revendication 1, caractérisé par le fait la plaque de métal hau- tement conducteur thermique est composée d'aluminium, d'aluminium traité à l'aluminite ou de fer. 9) Substrat hautement conducteur thermique et isolant électrique selon la revendication 8, caractérisé par le fait que ladite dispersion est appliquée sur une nappe de fibre de verre, qui est solidarisée sur la plaque de métal hautement conducteur thermique d'une manière telle que la - 10 - surface sur laquelle la dispersion est appliquée est en contact avec la plaque de métal hautement conducteur thermique. ) Substrat hautement conducteur thermique et isolant électrique selon l'une quelconque des revendications 1 à 8, caractérisé. par le fait que lesdites particules d'oxyde métallique, qui sont positionnées sur ladite plaque de métal hautement conducteur thermique sont en contact face à face avec ladite plaque de métal.