FR 2458309 A1 19810102 FR 8012799 A 19800609 I "Dispositif, procédé et application pour la séparation de mélanges gazeux, en particulier de mélanges d'isotopes." La présente invention se rapporte à un dispositif pour la séparation de mélanges gazeux, en particulier de mélan- ges d'isotopes, constitué par un réservoir pouvant être mis sous vide, raccordé à des récipients de stockage pour le mélange et éventuellement pour des gaz d'addition ainsi qu'à des collecteurs pour les matières séparées, comportant en outre des tuyères pour la formation d'un jet du mélange à séparer et un récepteur pour les composants séparés de ce dernier et étant muni de passages en forme de fen&tres pour la pénétration d'un rayon électromagnétique destiné à exciter une partie du mélange d'après un procédé connu. Depuis le développement de la technique du laser avec la possibilité de produire une onde électromagnétique à bande étroite, on a entrepris de nombreux essais en vue d'utiliser ces ondes pour l'excitation de molécules et plus spécialement en vue de la séparation des isotopes. On a alors proposé di- vers procédés qui reposent sur le fait que l'on crée une vi- tesse et un sens différents des molécules à séparer par rap- port aux molécules non excitées. Ces procédés sont par exem- ple décrits dans les demandes de brevet allemand 23 11 584, 24 30 315; 26 59 590 ainsi que dans les brevets américains 4 031 397; 4 032 306 et 4 119 509. Toutes ces propositions ont ceci de commun-que les particules excitées expulsées du jet de molécules parviennent dans des zones avec la composi- tion isotopique originale, si bien que le degré d'enrichisse- ment susceptible d'y être atteint n'est que très faible. Pour la mise en oeuvre de ces procédés d'enrichissement par sélection d'isotopes, il était donc essentiel de trouver des dispositifs spéciaux permettant d'obtenir un degré d'en- richissement bien supérieur. Il s'agissait également d'éviter au moins en partie les couches limites préjudiciables. Avec un dispositif du type précité, ce résultat est atteint selon l'invention par le fait qu'à l'intérieur du réovrrYoirq on prévoit, d'un côté du trajet de propagation de l'onde électromagnétique, un grand nombre de tuyères pla- cées les unes à c8té des autres et raccordées aux récipients de stockage et que, du c8té opposé, on installe un nombre correspondant de récepteurs raccordés aux collecteurs. L'ensemble des tuyères est constitué par une seule tuyère de base en forme de fente qui est divisée par des parois perpendiculaires au sens de l'onde électromagnétique en une rangée de sorties étroites alternées pour le mélange ainsi que pour des gaz intermédiaires éventuels. L'invention sera mieux comprise à l'aide de la descrip- tion de modes de réalisation pris comme exemples, mais non limitatifs, et illustrés par le dessin annexé, sur lequel: - les figures 1 et 2 représentent un dispositif suivant le principe de base selon l'invention; - les figures 3 et 4 représentent un dispositif avec tuyères de construction spéciale pour améliorer les condi- tions des couches limites. La figure 1 représente, vue en plan, une coupe longi- tudinale du dispositif, tandis que la figure 2 représente une coupe transversale suivant II-II de la figure 1. Comme onde électromagnétique, on prévoit un rayon laser 1 émis par un laser non représenté. Ce rayon pénètre dans le dispo- sitif par la fenêtre Il et le traverse le long de son axe imaginaire 12. La fen&tre 11 est montée par l'intermédiaire de joints sur le corps 6 du dispositif. Le long de l'axe 12 du rayon laser 1, est installée une série de tuyères individuelles 2 à travers lesquelles le mélange gazeux à séparer est détendu par exemple de façon adiabatique. Le jet de mélange détendu qui se déplace à vitesse ultrasonique a sensiblement la forme représentée sur la figure 1 et pénètre dans les diffuseurs 4 opposés aux tuyères 2. Sous l'effet de déflexion, notamment du champ magnétique du rayon laser 1 (voir demande de brevet allemand 2 430 315), les molécules de 235U, par exemple sont toutefois excitées et polarisées et sortent du jet de mélange dans le sens indiqué par les flèches. Elles ne pénètrent donc plus avec les autres molécules dans les diffuseurs 4, mais dans les espaces 5 compris entre ceux- ci et de là dans une chambre collectrice 51 d'o elles sont aspirées. Le mélange appauvri en 235UF6 qui pénètre dans les diffuseurs 4 arrive à partir de ces derniers dans la chambre collectrice 41 d'o il est à nouveau aspiré. Les pompes pré- vues à cet effet, mais non représentées, assurent non seu- lement l'évacuation des gaz amenés, mais servent également, en coopération avec des organes de commande, par exemple des valves, au réglage des conditions correctes de pression afin qu'en liaison avec une conception appropriée connue des pa- rois des diffuseurs, il se produise une dite récupération de pression à la suite de laquelle la vitesse parvient C nouveau dans la zone subsonique. En pareil cas il est important que les jets de gaz 3 sortant des tuyères 2 soient minces - leur épaisseur doit être inférieure à 10 fois la longueur moyenne libre de la trajectoire - pour, avec une densité de puissance laser relativement faible, faire sortir rapidement le 235UF6 du jet de gaz et ne pas laisser se multiplier exagérément la fréquence des chocs entre le 238UF et le 35Ur polarisé et excité sur son trajet transversalement aux jets de gaz. La longueur moyenne libre de la trajectoire du type de molécules 1 pour mélanges gazeux L peut se calculer confor- mément d l'équation L 1. dans laquelle ny- est le nombre d'atomes ou de molécules du type de particules t etCE ig le rayon de choc du type de particules 1 avec le type de particules le. M et My, sont les poids moléculaires correspondants. On peut tenir compte du rapport entre la température et le rayon de choc par la relation: <>2 oW noyaux d'écoulement froids avec les couches limites au ni- veau du jet de gaz détendu 3 après la sortie des tuyères (par réglage d'une pression relativement basse de l'environnement des jets de gaz). Ces zones tourbillonnaires peuvent toute- fois remplir une partie considérable ou la totalité de la section transversale du jet, et ce, d'autant plus que celui- ci est plus mince. Par suite de l'augmentation de températu- re qui en résulte, la sélectivité de l'excitation se dété- riore. Par ailleurs la perte d'impulsions due au ralentis- sement diminue également l'efficacité de la récupération de pression précitée. Pour éviter ces inconvénients, on peut perfectionner ce dispositif en installant entre les jets 3 du mélanges dispo- sés parallèlement les uns aux autres, des jets de gaz inter- médiaires 31 composés d'un gaz inerte ou d'un mélange de gaz inerte, par exemple des gaz rares, de l'azote, etc. Cette variante du dispositif est illustrée sur les figures 3 et 4. La figure 4 est ici aussi une coupe horizontale et la figure 3 une coupe verticale de ce dispositif. La différence essen- tielle de ce dispositif par rapport à celui des figures 1 et 2 réside dans la construction des tuyères de détente 2. Ces dernières sont réalisées à l'aide d'une tuyère plate 28 (tu- yère de base) qui est montée sur un support 27 encastré dans le corps 26. L'amenée du mélange à séparer s'effectue au moyen d'un organe 21 dont les ouvertures de sortie en for- me de fentes sont placées juste devant l'étranglement de la tuyère plate 28. Des barrettes d'espacement 23 assurent cette disposition spatiale. L'organe d'amenée 21 est raccordé à un récipient de stockage non représenté contenant par exemple le mélange constitué de UF6 et d'un gaz supplémentaire par une tubulure de raccordement 61 qui traverse le corps 26 de façon étanche. Pour constituer les tuyères individuelles 2 et par conséquent obtenir de minces jets 3 du mélange, des éléments diviseurs 22 sont insérés dans l'ouverture de sortie avant de l'organe d'amenée 21, voir également la figure 4. Les barrettes d'espacement 23 qui servent également à ajuster la position de l'organe d'amenée 21 par rapport à la tuyère 28 sont disposées au-dessus et au-dessous des tuyères indi- viduelles 2 formées par les éléments diviseurs 22 si bien que les gaz ou mélanges de gaz inertes provenant de l'encein- te 25 et s'écoulant à travers les espaces intermédiaires en- tre les barrettes 23 de la tuyère 28 produisent après leur détente dans la tuyère également de minces jets de gaz 31 qui, le long de l'axe 12 du rayon laser, alternent avec les jets 1.5 3 de mélange. Grâce à cette alternance de la disposition par couches des jets de mélange 3 avec ceux des gaz inter- médiaires inertes 31, on évite par la forme particulière de leur production., des couches limites entre les jets de gaz. Le gaz intermédiaire et le mélange contenant de 1'UF6 sont mutuellement accordés en ce qui concerne leur poids molécu- laire et leur exposant adiabatique, de façon qu'ils aient presque la même vitesse. Outre la suppression des couches limites préjudiciables entre les courants de gaz partiels, on rend possible et on améliore de cette façon également la récupération de pression dans les diffuseurs 4 et 5 qui sont ici aussi raccordés aux enceintes d'aspiration 41 et 51. Comme déjà mentionné, les couches limites sont suppri- mées entre les écoulements gazeux 3 et 31 disposés par cou- ches, mais pas celles sur la face frontale de ces derniers. Pour neutraliser ces couches limites subsistantes, celles-ci sont entièrement ou en partie séparées des écoulements de gaz 3 et 31 par un séparateur fin 7 de sorte que seules les parties excitées sélectivement des jets de mélange 3 pénè- trent dans les diffuseurs 4 et 5 avec leurs composantes non déviées et déviées. Par une réduction suffisante des dimen- sions de la tuyère, un choix approprié des paramètres d'é- coulement et de la composition du gaz, on maintient l'écou- lement laminaire dans la zone des tuyères et de l'entrée des diffuseurs afin d'éviter une combinaison perturbatrice des jets du mélange et des jets intermédiaires, donc par exemple des jets de gaz contenant de l'UF6 et des jets de gaz neutres. La zone du rayonnement 1 est représentée par un ovale sur la figure 3. Une telle section transversale du rayon peut par exemple être obtenue par réflexion entre des miroirs non représentés et, pour le cas de la déviation magnétique - voir les demandes de brevets allemands précitées - le rayon laser est guidé de façon qu'il traverse le jet de gaz tou- jours dans le même sens. Le dispositif selon les figures 3 et 4 permet ainsi d'amener le mélange gazeux ainsi que le gaz intermédiaire sé- parément à la tuyère de détente 28 divisée en tuyères indi- viduelles 2. Il se forme en pareil cas des courants de gaz 3 et 31 exempts de couches limites, stratifiés et détendus adiabatiquement. Pour capter ces courants de gaz, on prévoit les diffuseurs 4 et 5, le diffuseur 5 captant avec récupé- ration de pression non seulement le gaz intermédiaire, mais aussi par exemple les molécules de UF6 déviées par le champ magnétique du rayon laser et transportées à la cham- bre collectrice 51 puis par les tubulures d'aspiration 65. Le mélange gazeux appauvri en 235UF6 pénètre par le diffu- seur 4 dans la chambre collectrice 41 avec récupération de pression et parvient par la tubulure de raccordement à la pompe d'aspiration. L'épaisseur des jets de mélange 3 est ici, comme déjà indiqué, inférieurz à 104 fois les longueurs moyennes libres des trajectoires et se situent de préférence dans l'ordre de grandeur de la longueur moyenne libre de la trajectoire pour Es chocs des molécules d'UF6 entre elles. Cette épaisseur, pour une pression partielle d'UF6 de 1073 mb et une tempé- rature de 10 K est d'environ 0,3 mm. D'autres données carac- téristiques de fonctionnement d'un tel dispositif pour la séparation d'UF6 sont résumées ci-après sous forme de ta- bleau: Rapport du mélange UF 6:Ar = 1:100 Pression d'entrée = 1 bar Température d'entrée = 330 K Largeur du col de la tuyère = 0,02 mm Largeur de l'extrémité de la tuyère 3 mm Epaisseur de la couche des jet jets de gaz contenant de l'UF6 = 0,3 mm Epaisseur de la couche des jets de gaz exempts d'UF6 = 0,3 mm Pression au niveau du séparateur fin de 20 kW pour une irradiation dans la branche Q de l'oscil- lation y 3 du 235UF6. Comme autre exemple d'utilisation de ce dispositif, on peut citer le procédé de séparation qui est décrit plus en détail dans la demande de brevetallemand 26 59 590. D'après le procédé qui y est décrit, on mélange de 1'UF6 à un gaz supplémentaire, tel que par exemple de l'argon, et par des paramètres d'écoulement appropriés, on arrive à ce que ce mélange se condense sans excitation et qu'en outre la tempé- rature descende en dessous de 100 K pour qu'une excitation sélective de 1'UF6 soit possible. Par l'excitation du UF6, on empêche sélectivement sa condensation. La vitesse thermique mQyenne V des molécu- les d'UF6 est alors V = 1,46. 10. T cm/s. Dans cette formule T désigne la température absolue et M le poids mo- léculaire. La vitesse des particules condensées est, du fait de la plus grande masse de ces dernières, plus petite, leur dépalcement thermique plus long, tandis que leur vitesse di- rigée est presque égale à la vitesse du rayon. Les particules excitées sortent donc plus vite du jet de gaz que ce soit par déplacement exempt de chocs ou par diffusion.A ceci s'a- joute encore le gain d'énergie des monomères excités d'UF6 en cas de dispersion non élastique. La densité de puissance du laser est en pareil cas choisie suffisamment élevée pour que les molécules du 35UF soient excitées suffisamment vite, c'est-à-dire avant la condensation et que les pertes de-l'é- nergie d'excitation qui peuvent se produire par exemple par processus de dispersion et transfert par résonance soient rapidement compensées. Pour éviter autant que possible une condensation non sélective, le rayon laser pénètre jusque dans les zones de condensation visible dans la buse et s'é- tend jusque à -une courte distance devant le capteur ou diffu- seur. Cela peut être facilement obtenu par un façonnage du jet par des moyens optiques connus. Les données appropriées pour ce cas en ce qui concerne le dispositif et la conduite du procédé sont résumées ci- après: mélange N,,. 4 _ Pression d'entrée Température d'entrée Largeur de la fente de la tuyère Largeur de l'extrémité de la tuyère Paroi des tuyères en polychloro- trif luoroéthylène Epaisseur des couches du jet de gaz contenant de l'UF6 Epaisseur des couches du jet de gaz exemptes d'IUF6 Pression au niveau du séparateur fin Pression derrière le diffuseur Nombre d'ondes du laser Densité de puissance du laser ur 6; NAr = l: P0 = 2 bars T = 300 K o 0,02 mm 1,3 mm ZDV (CF2 - CFCl)n 0,3 mm 0,3 mm - 5 mb Il y a lieu de préciser que la représentation des exem- ples du dispositif est purement schématique et que ces dis- positifs peuvent donc être modifiés ou adaptés selon le pro- cédé à mettre en oeuvre comme cela a déjà été indiqué au départ et à propos des différents exemples. Par exemple il n'est pas toujours nécessaire de mener la détente adiabati- que jusqu'à des températures inférieures à 100 K. notamment lors de la séparation des isotopes du bore. On peut alors choisir la forme des tuyères et les conditions de fonction- nement en conséquence. Cela est également valable pour le choix et le mode de guidage de l'onde électromagnétique qui est en général un rayon laser. Par des systèmes de miroirs non représentés, ce rayon laser peut traverser plusieurs fois la chambre de radiation par exemple dans le même sens ou dans le sens contraire ou même sous forme d'onde station- naire. Il va de soi qu'il est également possible d'introduire dans ce dispositif une onde combinée, par exemple constituée par un rayon ultraviolet et un rayon infra-rouge. En tout état de cause, l'avantage des procédés de séparation et d'en- richissement exécutés avec le dispositif selon l'invention, réside dans le fait que l'influence néfaste des couches li- mites est exclue et en particulier que les particules sépa- rées sont captées seules ou en même temps qu'un gaz initer- médiaire neutre, si bien qu'aucun affaiblissement sensible du processus d'enrichissement et de séparation lié au procédé ne peut se produire sous l'effet du mélange initial. R E V E N D I C A T I 0 N S 1.- Dispositif pour la séparation de mélanges gazeux, en particulier de mélanges d'isotopes, constitué par un ré- servoir pouvant être mis sous vide, raccordé à des récipients de stockage pour le mélange et éventuellement pour des gaz d'addition ainsi qu'à des collecteurs pour les matières sé- parées, comportant en outre des tuyères pour la formation d'un jet du mélange à séparer et un récepteur pour les com- posants séparés de ce dernier et étant muni de passages en forme de fenêtres pour la pénétration d'un rayon électroma- gnétique destiné à exciter une partie du mélange d'après un procédé connu, caractérisé par le fait qu'à l'intérieur du réservoir, on prévoit, d'un côté du trajet de propagation de l'onde électromagnétique un grand nombre de tuyères pla- cées les unes à côté des autres et raccordées aux récipients de stockage et que, du côté opposé, on installe un nombre correspondant de récepteurs raccordés aux collecteurs. 2.- Dispositif selon la revendication 1, caractérisé par le fait-que l'ensemble des tuyères est constitué par une seule tuyère de base en forme de fente qui est divisée par des parois perpendiculaires au sens de l'onde électromagné- tique en une rangée de sorties étroites alternées pour le mélange ainsi que pour des gaz intermédiaires éventuels. 3.- Dispositif selon les revendications 1 et 2, carac- térisé par le fait qu'en amont des récepteurs, sont montés des séparateurs fins pour la séparation des couches limites perturbatrices et des parties des jets de mélange non in- fluencées par l'onde électromagnétique. 4.- Dispositif selon l'une quelconque des revendica- tions 1 à 3, caractérisé par le fait que les parois perpendi- culaires sont disposées à des distances données pour qu'il se forme de minces jets de mélange ainsi que des jets de gaz intermédiaires d'une épaisseur inférieure à 10 fois la lon- gueur de la trajectoire vue dans le sens du trajet de l'onde électromagnétique. 5.- Dispositif selon l'une quelconque des revendications 1 à 4, caractérisé par le fait que les récepteurs sont réali- 11. sés de façon connue pour permettre une récupération de pres- sion. 6.- Utilisation du dispositif selon l'une quelconque des revendications 1 à 5, caractérisée par le fait qu'on l'utilise pour des procédés connus d'excitation et de sépa- ration sélectives des isotopes du 235UF6 et du 238UF6, les jets du mélange étant détendus dans les tuyères de façon adiabatique i moins de 100 K. 7.Procédé selon la revendication 6, caractérisé par le fait que les différents jets de mélange sont séparés les uns des autres sans couche limite par des jets de gaz inter- médiaires également détendus de façon appropriée dans le sens du trajet de l'onde électromagnétique.