FR 2182132 A1 19731207 FR 7315131 A 19730426 73 15131 2182132 Il est connu de faire réagir des distillâts d'huile minérale avec l'urée pour former des composés cristallins d'inclusion de n-paraffine et d'urée, appelés produits d'addition, et de séparer ces derniers du filtrat d'huile minérale par fil-5 tration, tamisage ou centrifugation. Les produits- d'addition séparés sonû ensuite lavés avec des solvants organiques et décomposés par chauffage à température élevée, habituellement à environ 85°C, et on obtient ainsi la paraffine brute en récupérant l!urée utilisée. La réduction de la teneur en n-paraffine 10 du filtrat d'huile minérale entraîne également une réduction de son point de figeage, et ce filtrat convient donc comme composant d'huiles lubrifiantes, d'huileg&e chauffe, d'huiles diesel, etc. La paraffine brute obtenue dans les formes simples de mise en oeuvre de ce procédé connu de déparaffinage à l'urée 15 est principalement constituée par des n-paraffines de diverses longueurs de chaîne, mais elle contient d'après la composition du distillât d'huile minérale et les conditions de déparaffinage, environ 10-20, ou plus de 20 $ en poids d'hydrocarbures non paraffiniques, qui réduisent son point de solidification, et, 20 par conséquent, sa valeur marchande. On connaît déjà de nombreuses variantes et de nombreux perfectionnements de la base indiquée ci-dessus du procédé de déparaffinage à l'urée, dont le but est d'accroître le pouvoir séparateur du procède. On s'efforce alors, habituellement 25 d'obtenir -on raffinat d'huile minérale de bas point de figeage ou un produit n—paraffinique aussi pur que possible, à point de solidification relativement élevé. De même, on a déjà proposé de produira simultanément des n-paraffines pures et des huiles minérales de bas point de figeage par un procédé de dé-30 paraffinage à l'urée à plusieurs étapes. Sn pratique, on préfère le plus souvent déparaffiner la charge d'huile autant que nécessaire avec de l'uree, et purifier.ensuite .individuellement, par une opération particulière, la paraffine brute ainsi obtenue, éventuellement par recristallisation dans des solvants conve-.;r> naoïes, 3T,c. On connaît, en outre, des procédés de déparaffinage à l'urée dont le but est de former un produit d'addition déjà 73 15131 \ 2182132 ' pauvre en huile et par la décomposition duquel on obtient alors des n-paraffines pures». Ainsi, dans le procédé du brevet français îf° 1 408 798, l'huile minérale n'est tout d'abord amenée à réagir qu'avec une partie de la quantité d'urée nécessaire pour . 5 la séparation des n-paraffines. Cette première fraction de produit d'addition contient des n-paraffines très pauvres en huile. Par le procédé décrit dans le brevet de la République Fédérale d'Allemagne mis à l'inspection publique sous le ïï° 1 470 547, on obtient également des n-paraffines relativement 10 pures en faisant réagir l'huile minérale avec une quantité d'urée suffisante pour une séparation totale des n-paraffines, mais en ajoutant tout d'abord à la charge d'huil^&es n-paraffines qui peuvent être recyclées après une séparation préalable du produit d'addition. 15 Un autre procédé décrit dans le brevet de la République Fédérale d'Allemagne N° 1 105 090 permet d'obtenir un produit d'addition pauvre en huile par des opérations qui consistent tout d'abord à préparer un produit d'addition en grosses particules, que l'on peut séparer commodément du filtrat d'huile 20 minérale par passage sur un tamis et que l'on peut laver aisément avec des solvants de l'huile. Etant donné que la, n-paraffine contenue dans les produits d'addition en grosses particules contient encore environ 20 ^ en poids de constituants huileux, ce procédé connu prévoit de transformer dans une se-25 conde étape le produit d'addition en grosses particules, après lavage, en un produit d'addition en fins cristaux pulvérulents, et de délayer cette poudre dans un produit de lavage qui est plus dense que le produit d'addition. Enfin, le produit d'addition est séparé de cette dispersion par centrifugation et 30 décomposé d'une façon classique. le délayage du produit d'addition en poudre ("traitement de dispersion") peut, le cas échéant, être effectué plusieurs fois, mais il doit l'être à une température qui ne dépasse pas la température de réaction d'addition et qui est de préférence inférieure à la limite de température 35 établie pour la forme pulvérulente du produit d'addition. D'après le brevet de la République Fédérale d'Allemagne N° 1 105 090 précité, un produit d'addition obtenu, par exemple 73 15131 3 2182132 à partir d'une huile pour broches et d'une solution aqueuse d'urée saturée à 70°C doit être digéré avec le solvant de lavage à une température égale ou inférieur^. 20°C. Une température plus haute conférerait à ce produit d'addition une structure à 5 grains plus grossiers, comme l'indique également le brevet de la République Fédérale d'Allemagne Hf° 1 098 657 ; toutefois, un produit d'addition en grosses particules a tendance à former des grumeaux et à s'agglomérer et il est donc moins convenable pour l'obtention de n-paraffines pures. 10 Le but de l'invention est de simplifier les procédés connus et d'offrir un procédé permettant de séparer de distillâts d'huile minérale, des n-paraffines pures, c'est-à-dire à peu près exemptes d'huile. L'invention concerne un procédé d'obtention de n-paraf~ 15 fines pures par réaction d'addition à une température relativement 'basse d'un " distillât d'huile minérale avec l'urée ou une solution d'urée saturée à température élevée, en présence de solvant Organique s pour former des produits solides d'addition de n-paraffine' et d'urée ; séparation des 20 produits d'addition solides du filtrat d'huile minérale contenant le solvant ; lavage des produits d'addition avec du solvant frais, par exemple en nettoyant les produits d'addition dans ce solvant, à une température ne dépassant pas la température de la réaction d'addition ; séparation des produits d'addition 25 lavés du liquide de lavage et isolement des n-paraffines pures par décomposition des produits d'addition ou extraction de ces produits avec un solvant à température élevée ; ce procédé est caractérisé par le fait qu'on fait réagir le distillât d'huile minérale dilué avec .un solvant, organique ou .un mélax4ge0de sol- a une temperature aT environ ZG-7waC) 30 vants organiques,/d'une façon connue avec l'urée ou avec une solution organique d'urée saturée à une température élevée,pour former un produit d'addition en fins cristaux pulvérulents, on traite avec du solvant frais le produit d'addition pulvérulent, après lavage, à une température supérieure à la tempe-"5 xv.iiu*u réaction d'addition, mais inférieure à la tempéra ture de décomposition, on refroidit le mélange traité à la température de. la réaction d'addition, on débarrasse autant que 73 15131 2182132 possible le produit d'addition pulvérulent du solvant liquide de traitement et on en sépare d'une façon connue, de préférence par extraction, des n-paraffines pures. Ce procédé est basé sur la préparation d'un produit 5 d'addition pulvérulent, en fins cristaux, qui sera simplement appelé "produit d'addition en poudre", dans ce qui suit. le brevet de la République Fédérale d'Allemagne ÎI° 1 098 657 a fait connaître les conditions opératoires dans lesquelles on obtient le produit d'addition en poudre. Si l'on 10 fait réagir, par exemple,un distillât d.'huile minérale de gatame d'ébullition comprise entre 307 et 415°0 avec 100 /£ en volume d'une solution aqueuse d'urée saturée à 70°C en présence de 300 fc en volume de dichlorométhane (DCM) utilisé comme solvant, on obtient le produit d'addition en poudre lorsque la tempé-15 rature de la réaction d-1 addition est inférieure à 27°C,. Si l'on utilise, en outre, à la place du DCM, des parties égales en volume d'hexane ou d'isopentane, l'obtention du produit d'addition en poudre nécessite une température de réaction au maximum égale à 8°C. Si l'on remplace ces solvants 20 par le méthanol, l'éthanol, l'acétone, la butanone, l'ester méthylique d'acide formique et l'ester méthylique d'acide acétique, il se forme entre 20 et 35°C un produit d'addition collant, sans fluidité, et on ne peut obtenir un. produit d'addition en poudre qu'à des températures beaucoup plus basses que 25 dans le cas du dichlorométhane ou des hydrocarbures en 0^ et Cg. Des cétones de plus haut point d'ébullition telles que la méthylisobtitylcétone ou l'ester but.ylique d'acide acétique, l'hexanol, etc., donnent également,lorsqu'on les utilise comme solvants dans la réaction d'addition, des émulsions épaisses 30 qui ne peuvent pas être pompées ni filtrées. Tous ces solvants permettent bien la préparation de produits d'addibion en poudre à de basses températures de réaction d'addition, mais ce mode de travail n'est pas rentable à cause des frais élevés impliqués par le refroidissement. 55 Avec le dichlorométh&iae, on peut obtenir un produit d'addition en poudre dans la gamme désirée de température, mais il n'est pas possible d'effectuer,par exemple,une centrifugation continue, 73 15131 5 2182132 à cause de la faible différence de densité. Toutefois, comme on a pu le constater, le produit d1addition en poudre peut être obtenu dans une gamme économique de température d'environ 20 à 35°C lorsqu'on utilise comme solvants 5 des hydrocarbures en et Cg tels que l'isopentane, l'hexane ou le benzène, avec addition d'environ 5 à 30 % en volume, des composés de plus haut point d'ébullition, parmi lesquels on préfère la méthylisobutylcétone. On a en outre constaté que le produit d'addition en 10 poudre obtenu de cette façon peut être très bien séparé par centrifugation du filtrat d'huile minérale et du mélange de solvants que l'on utilise pour le lavage. Etant donné que le nouveau mélange de solvants est moins dense qvie le produit d'addition en poudre, le brevet de la République Fédérale d'Allemagne 15 N° 1 105 090 précité ne laisse pas entrevoir cette possibilité. Par conséquent, la séparation du produit d'addition en poudre du produit de raffinage d'huile minérale (filtrat initial), le lavage du produit d'addition avec un solvant liquide et aussi le traitement du produit d'addition, lavé peuvent être 20 effectués en particulier avec un solvant en phase vapeur, dans un séparateur du commerce, par exemple une centrifugeuse à enveloppe fermée, le filtrat initial peut être centrifugé dans une première partie de cette centrifugeuse; dans la partie suivante, le produit d'addition peut être lavé avec du solvant 25 frais, et dans une troisième partie, le produit d'addition lavé peut enfin être traité avec le s olvant chaud, arrivant de préférence sous la forme de vapeurs qui se condensent au moins en partie et élèvent la température du produit d'addition à environ 40-60°0, Le mélange traité constitué par le produit d'addition 30 en poudre et le solvant liquide doit passer de 1^/broisième partie de la centrifugeuse dans un. récipient de réaction où il est ramené à la température de la réaction d'addition (environ 2Q-35°C). Ce refroidissement peut être effectué de préférence directement par vaporisation, de quantités correspondantes, par exemple de '*c bvtpne liquide, ou il peut aussi être effectué indirecten-ent. Les mélanges de solvants conformes à l'invention présentent en outre l'avantage d'être bien moins coûteux et entièrement 73 15131 e 2182132 dépourvus d'effet corrosif. le procédé de l'invention est illustré en détail par les exemples suivants : Exe nrole 1 5 Dans un exemple de comparaison, on utilise un gas-oil léger qui a-une gamme d'ébullition d'environ 210-315°C (ce qui correspond à peu près à des hydrocarbures en 2~G22^ teneur en n-paraffines d'environ 16 $ en poids. On mélange 100 ^ en volume de ce gas-oil avec 330 $ en 10 volume d'un mélange de solvant qui se compose de 300 fo en volume d'hexane ou de benzène et 30 fo en volume de méthylisobutylcétone. On fait réagir 430 $ en volume de ce mélange de gas-oil et de solvant avec 90 $ en volume d'une solution aqueuse d'urée saturée à 70°C, la réaction étant conduite à une température de 30°C. 15 On obtient un produit d'addition en poudre fine dont les particules ont un diamètre moyen inférieur à 0,1 mm. Ce "produit d'addition en poudre" porte la référence "P" sur les tableaux. Le produit d'addition est séparé par filtration et lavé avec 330 $ en volume (par rapport au gas-oil utilisé) de mélange frais de 20 solvant. Dans l'essai 1T° 1, on agite énergiquement le produit d'addition lavé avec 330 $ en volume (par rapport au gas-oil) de mélange frais de solvants à 30°C (procédé de- dispersion" décrit dans le brevet de la République Fédérale d'Allemagne 25 N° 1 105 090). Dans les essais 2 à 6, on effectue ce "traitement de dispersion'.' à- des températures de 40 et 60°C (trois minutes à chaque fois) et en filtre de nouveau le produit d'addition à ces températures, puis- on le décompose jusqu'à une température 30 d'environ 85°C, avec addition d'eau, le mélange de solvants est chassé par évaporation de la phase paraffinique ainsi formée. La fraction de n-paraffine est dosée dans la paraffine restante. Cette fraction est indiquée en % en poids sur le tableau I suivant, sous le bitre "pureté de la paraffine". 73 15131 7 2182132 Numéro de l'essai TABLEAU I 1 2 3 Charge de gas-oil, fi en volume 5 Solution aqueuse d'urée, saturée à 70°C, fi en volume 10 15 Premier solvant, fi en volume Second solvant, fi en volume Température de la réaction d'addition,°C Forme du produit d'addition Température de disper- 20 sion, >C 100 90 Hexane 300 MIBK* 30 30 P 30 100 100 . 100 90 90 90 Rendement en paraffine, fi en poids (par rapport à la charge de gas-oil) Rendement en paraffine 25 (par rapport à la n-paraffine utilisée), fi en poids Pareté de la n-paraffine, fi en poids Hexane Hexane Hexane 300 300 300 MIBK KIBK MIBK 30 30 30 30 30 30 40 50 60 30 * MIBK = méthylisobutylcétone 100 100 90 90 Ben- Benzène zène 300 300 MIBK MIBK 30 30 30 P 50 30 P 60 13,7 9,2 6,9 3,9 8,2 6,3 85,7 57,5 43,2 24,4 51 ,3 39,4 97 98,5 98,7 98,8 98,6 98,8 Ces six essais comparatifs montrent qu'il est possible, en élevant la température de dispersiez^rie 30 à 40--60°C), d'améliorer la pureté de la paraffine brute obtenue, mais que ceci est lié à un recul important du rendement en n-paraffine par 35 rapport à la fraction de n-paraffine contenue dans le gas-oil utilisé. Exemple 2 On répète le mode opératoire de 'l'exemple comparatif 1 dans les essais 7-12, en appointant les modifications suivantes : 73 15131 2182132 a) On utilise pour 100 ml de charge de, gas-oil 330 ml d'un mélange d'hexane ou de benzène et de.méthylisobutylcétone (avec dans chaque cas 30 ml de méthylisobutylcétone) et 90 ml de la solution aqueuse d'urée saturée à 70°C que l'on remplace, 5 dans les essais 11 et 12, par 67 g d'urée cristalline. b) La température de la réaction d'addition est de 25°C. c) Le traitement de malaxage dans les essais comparatifs 7, 9 et 11 est conduit dans chaque cas à 25°C, et 10 d) dans les essais 8, 10 et 12 conformes à l'invention, on effectue après un traitement de dispersion à 60°0, une nouvelle réaction d'addition à 25°C, avec une durée de contact de 5 mn dans chaque cas. Les résultats des essais comparatifs 7, 9 et 11 et des 15 essais conformes à l'invention (essais 8, 10 et 12) sont indiqués sur le tableau suivant : 73 15131 9 2182132 TABLEAU II Numéro de l'essai 7 8 9 10 11 12 Charge de gas-oil, ml 100 100 100 100 100 100 Premier solvant, ml Hexane 300 Hexan- ne 300 - Benzène 300 Benzène 300 Benzène 300 Benzène 300 Second solvant, ml}MIBK 30 30 30 30 30 30 Solution aqueuse d'urée (saturée à 70°C), ml 90 90 90 90 — Urée cristalline, g - - - - 67 67 Température de la réaction d'addition, °C 25 25 25 25 25 25 Forme du produit d'addition P p P P P P Température du traitement de dispersion,°C 25 60 25 60 25 60 Température de la nouvelle réaction d'addition, °C 25 25 25 Paraffine, f° en poids (par rapport à la charge de gas-oil) 13,0 12,3 15,0 13,9 15,0 14,0 Paraffine, f> en poids (par rapport à la n-paraffine utilisée) 81,3 76,9 93,8 87,0 93,8 87,5 Pureté de la paraffine, fa en poids de n-paraffine 97,0 99,1 97,0 99,2 97,0 99,3 Lorsqu'on opère conformément au procédé de l'invention 30 (essais 8, 10 et 12), on obtient dans tous les cas, dans la paraffine, des fractions de n-paraffine de plus de 99 # en poids. Le rendement en paraffine, tant par rapport à la quantité totale de gas-oil utilisée que par rapport à sa teneur en n-paraffine de 16 f° en poids, n'est pas notablement plus faible, dans les 35 essais N° 8, 10 et 12 conformes à l'invention, que dans les essais comparatifs. Exemple 3 En suivant le mode opératoire de l'exemple 2, on dilue 100 parties en volume de mélange de gas-oil, bouillant dans 40 la gamme de 210-315°C, avec 180 parties en volume d'isopentane 73 15131 2182132 et 20 parties en volume de-méthylisobutylcétone et on fait réagir le mélange avec 60 parties en volume de solution aqueuse d'urée saturée à 70°C. La température de la réaction d'addition est réglée à 20°C et on obtient ainsi un produit d'addition en 5 poudre qu'on lave avec le même mélange de solvants (200 parties en volume). On agite énergiquement pendant 10 mn une partie du produit d'addition lavé,, à 20°0 en présence de mélange frais de solvants(280 parties en volume). Après nouvelle séparation du produit d'addition et décomposition de ce produit, on obtient 10 une paraffine dont la teneur en n-paraffine est de 96,5 f° en poids. L'autre partie du produit d'addition lavé est additionnée de 200 f en volume du même mélange d'isopentane et de méthylisobutylcétone et chauffée à 50°C sous agitation pendant 15 3 mn, puis immédiatement refroidie à 20°C par addition de butane liquide et maintenue à cette température pendant 5 mn sous agitation. Après séparation du produit d'addition en poudre et décomposition de ce produit, on obtient une paraffine contenant 98,8 fo en poids de n-paraffine. 20 Exemple 4 On répète le mode opératoire de l'exemple 3, en utilisant une fraction de distillation de gas-oil bouillant dans la gamme de 275 à 315°C, les autres conditions restant les mêmes.Le traitement.de dispersion du produit d'addition, à 20° C, dôme 25 une paraffine renfermant 97 en poids de n-paraffine» Lorsqu'on conduit à 50°C le traitement de .dispersion conforme à l'invention et qu'on le fait suivre d'une nouvelle réaction d'addition à 20°C, on obtient une paraffine contenant 99,0 f en poids de n-paraffine. 30 Exemple 5 On répète le mode opératoire de l'exemple 3 en utilisant ■une "huile pour broche 0", bouillant à 317-420°C, dissoute dans 180 parties en volume d'hexane et 20 parties en volume de méthylisobutylcétone, et 50 parties en volume de solution 35 aqueuse d'urée (température de saturation 70°0). La température de la réaction d'addition est de 35°0. On obtient un produit d'addition en poudre. 73 15131 2182132 le traitement- de malaxage à 35°C donne mie paraffine renfermant une fraction de n-paraffine de 97,0 en poids. En traitant le produit d'addition lavé avec un mélange de solvants (3 mn à 60°C) et en effectuant ur.e nouvelle réaction 5 d'addition à 35°C (durée de contact de 5 nin), on obtient une paraffine renfermant 98,6 fo en poids de n-paraffine. Exemple 6 On effectue le traitement conforme à l'invention du produit lavé d'addition obtenu dans les exemples 3-5 en faisant 10 agir sur ce produit des vapeurs du mélange de solvants à une température de 80-120°C, de manière à atteindre la température indiquée de traitement, les vapeurs étant alors condensées. Le traitement des produits d'addition ainsi obtenus conduit aux mêmes degrés de pureté de la paraffine que ceux qui ont été indiqués 15 dans les exemples 3-5 pour le traitement avec un mélange liquide de solvants. Exemple 7 Le mélange d'addition obtenu dans l'exemple 5, à partir d'une huile pour broches0, bouillant dans la gamme d'environ 20 317-420°C, contenant 15 / en poids de n-paraffine additionnable, est séparé dans une centrifugeuse à enveloppe fermée (type D 1 - SDA de la firme Westfalia Separator AG-, Oelde) en un produit d'addition en poudre (poids spécifique 1,23 g/ml) et en un filtrat d'huile minérale (poids spécifique 0,69 g/ml). 25 Par décomposition d'un échantillon du produit d'addition non lavé, on obtient une paraffine ayant une teneur en huile (ASTM) de 5,1 fi en poids, ce qui correspond à uns fraction de n-paraffine d'environ 90 f3 en poids. Après l'écoulement du filtrat, on lave le produit 30 d'addition dans la partie conique de la vis sans fin du séparateur avec, au total, 20 fo en volume (par rapport au produit d'addition) de solvant frais (isopentane contenant 10 io en volume de méthylisobutylcétone). Ensuite, le prodviit d'addition est débarrassé du solvant de lavage et contievit encore environ 10 $ en poids de ce solvant. Une partle du produit d'addition lavé est décomposée. La paraffine ainsi obtenue contient environ 94 en poids do 73 15131 12 2182132 n-paraffine. L'autre partie du produit d'addition lavé CBt chauffée pendant 5 mn à 5~0°C dans la zone sèche du séparateur, par arrivée de vapeurs chaudes du solvant qui se condensent dans la zone sèche. Le mélange de produit d1addition et de sol-5 vant est transféré immédiatement après dans un réacteur d'addition, refroidi à 20 °0 sous agitation par l'addition de butane liquide, maintenu pendant environ 5 mn à cette température, et, immédiatement après, séparé de nouveau dans la centrifugeuse. Le produit d'addition séparé est décomposé par addition d'eau à 10 environ 85°C. On obtient ainsi une paraffine contenant une fraction d'huile (ASTM) de 1,9 fi° (fraction de a-paraffine d'environ 98 fi en poids). Un échantillon du produit d'addition lavé et traité à 50°C avec des vapeurs de solvant, prélevé avant refroidissement 15 à 20°C, donne une paraffin'e contenant 96,7 fi° en poids de n-paraffine. La vitesse de rotation du tambour de la centrifugeuse est de 4000-5500 tr/mn et la vis sans fin est toujours entraînée à une plus gran.de vitesse de rotation (différence de 60 tr/ron). 73 15131 13 2182132 EEVEmiCATIOtB 1. Procédé d'obtention de n-paraffines pures par réaction d'addition à une température relativement basse entre un distillât d'huile minérale et" de l'urée, ou 5 une solution d'urée saturée à température élevée, en présence de solvants organiques, pour former des produits solides d'addition entre la n-paraffine et l'urée ; séparation des produits solides d'addition du filtrat d'huile minérale contenant le solvant ; lavage des produits d'addition avec du solvant frais, 10 avec délayage éventuel des produits d'addition dans ce solvant , à une température ne dépassant pas la température de réaction d'addition ; séparation des produits d'addition lavés du liquide de lavage et isolement des n-paraffines pures par décomposition du produit d'addition ou extraction de ces .produits avec un 15 solvant à température élevée, procédé cai"actérisé par le fait qu'il consiste à faire réagir le distillât d'huile minérale, dilué avec un solvant organique ou un mélange de solvants organiques, à une température d'environ 20 à 40°0, d'une façon connue avec l'urée ou une solution organique d'rurée saturée 20 à température élevée pour former un produit d'addition en fins cristaux pulvérulents, à traiter le produit d'addition en poudre après lavage, à une température supérieure à la température de réaction d'addition, mais inférieure à la température de décomposition, avec du solvant frais, à refroidir le 25 mélange traité à la température de la réaction d'addition, puis à débarrasser, autant que possible,le produit d'addition en poudre du liquide de traitement et à en séparer les n-paraf-fines pures d'une manière connue, de préférence par extraction. 2. Procédé suivant la revendication 1, caractérisé par 30 le fait qu'on utilise pour diluer le distillât d'huile minérale? un mélange de solvants qui contient au moins un hydrocarbure aliphatique ou aromatique en C,_ ou Cg tel que pentane, hexane, benzène, etc., et environ 5 à. 35 en volume d'une cétone, de préférence la méthylisobutylcétone, et "on conduit la réaction 35 d'addition à une température comprise entre environ 20 et 35°0. 3. Procédé suivant l'une des revendications 1 et 2, caractérisé par le fait qu'on utilise en outre le mélange de sol 73 15131 2182132 vants (hydrocarbure, et cétone) pour laver le produit d'addition et pour traiter le produit d'addition lavé, de même qu'on l'utilise, ln cas échéant, comme solvant ou disper.sif pour l'urée ou pour . une solution aqueuse d'orée obtenue par la décomposi-, 5 tion du produit d'addition. 4. Procédé suivant l'une quelconque des revendications 1 à 3j caractérisé par le fait que la première et la seconde formation du produit d'addition en poudre sont conduites à une température d'environ 20-35°C et le traitement du produit 10 d'addition en poudre avec le solvant ou un mélange de solvants est conduit à une température d'environ 40-60°C. 5. Procédé suivant la revendication 4, caractérisé par le fait que pour chauffer et traiter la poudre lavée de produit d'addition, on fait agir la vapeur de solvant sur le produit, 15 en condensant au moins partiellement cette vapeur. 6. Procédé suivant l'une quelconque des revendications 1 à 4, caractérisé par le fait que le refroidissement du mélange traité, de la température de traitement à la température de la réaction d'addition, est effectué par évaporation de butane 20 ou d'hydrocarbures analogues de bas point d'ébullition, les hydrocarbures pouvant entrer dans la composition du solvant. 7. Procédé suivant l'une quelconque des revendications 1 à 6, caractérisé par le fait qu'on utilise une centrifugeuse à enveloppe fermée pour séparer la poudre de produit d'addition 25 du filtrat d'huile minérale ainsi que pour laver et traiter ce produit d'addition.