FR 2115215 A1 19720707 FR 7141177 A 19711117 71 41177 " i 2115215 L'invention concerne un procédé pour la production de corps denses en métal irradié de diverses formes géométriques, permettant de réaliser des échantillons dont la densité est proche de la densité théorique du métal en question ; la portée de 1'in-5 vention s'étend également à des sources radioactives comportant un tel corps dense en métal irradié. La mise au point d'installations d'irradiation gamma établies à une échelle industrielle a apporté une nouvelle solution à des problèmes de traitement industriel, et cette solution est en 10 mesure de satisfaire aux exigences des fabricants modernes. Cet équipement met en effet à leur disposition un outil d'une intensité d'irradiation dont on est maître, avec la possibilité de créer de nouveaux produits et de mettre en oeuvre de nouvelles opérations de traitement. 15 Une irradiation produit dans des matériaux des modifications qui sont souvent impossibles à réaliser avec d'autres méthodes de fabrication. Par un processus dénommé "ionisation", 1.'énergie émise par des isotopes radioactifs provoque certains effets qui sont avantageux dans diverses opérations de fabrication et de 20 traitement. Par exemple, une ionisation tue des bactéries et produit des modifications chimiques dans de nombreuses substances organiques. Par conséquent, on peut avoir recours à un traitement d'irradiation à diverses fins industrielles et autres, telles que la 25 stérilisation de fournitures et appareils médicaux, de substances alimentaires, la prolongation de la durée de conservation possible d'aliments frais, l'amélioration des propriétés physiques de matières plastiques industrielles, et une production efficace de produits chimiques en masse. 30 Une des formes les plus attrayantes de l'énergie ionisante utilisée dans une production à grande échelle est une irradiation gamma. Elle utilise les "rayons gamma" émis à partir de divers isotopes radioactifs. Parmi ces derniers, le cobalt-60 paraît particulièrement bien adapté aux exigences d'utilisations indus-35 trielles et autres. Le radioisotope qu'est le cobalt-60 est largement utilisé en thérapie médicale, plus spécialement en thérapie du cancer. Pour la thérapie du cancer, la source en cobalt-60 doit posséder une configuration telle qu'elle fournisse une puissance de haute 40 intensité à partir d'un petit point focal bien localisé. Ceci 71 41177 2115215 exige l'utilisation d'une source en cobalt-60 ayant un petit volume avec une puissance d'une haute intensité pour un volume donné. Les méthodes courantes pour la fabrication de sources scel- • 5 lées à partir de métal irradié comprennent la préparation de pastilles (disques plats de 1 mm d'épaisseur et de 1 à 2 cm de diamètre) et l'empilement de tels disques dans un corps de source (habituellement une enveloppe cylindrique en acier inoxydable). Une autre méthode consiste essentiellement à placer un poids 10 donné de boulettes de métal irradié assez peu tassées dans un corps de source (en se servant habituellement, ici aussi, d'une enveloppe cylindrique en acier inoxydable). L'utilisation des susdites pastilles limite la configuration de la source scellée qui limite elle-même la souplesse en ce qui concerne la puis-15 sance (intensité) finale de la source. Des pastilles en métaux utilisables comme cible ne possèdent que de médiocres possibilités d'activation, c'est-à-dire qu'elles ne sont que médiocrement capables d'absorber des neutrons quand elles servent à constituer une cible exposée à des flux de neutrons. Pour remédier 20 aux inconvénients rencontrés avec les pastilles, on remplit l'enveloppe cylindrique avec des boulettes irradiées (petits cylindres droits de 1 mm de diamètre et 1 mm de hauteur). Ceci donne une plus grande souplesse pour établir la configuration de la source et permet de meilleures possibilités d'activation. 25 Mais l'utilisation de boulettes fait surgir le problème de la faible densité de métal irradié par unité de volume en raison de la forme uniforme des boulettes. L'utilisation des techniques de fabrication impliquant une fusion a été évitée dans l'art antérieur en raison de problèmes 30 soulevés par une contamination de l'espace environnant avec le métal irradié (ce que l'on nomme parfois étalement de la contamination) et par une contamination du métal irradié lui-même (par exemple, avec des oxydes). Il restait donc désirable de mettre à la disposition de la 35 technique un procédé pour la formation de formes géométriques denses de métal irradié afin de réaliser des échantillons ayant une densité proche de la densité théorique. Il convient que ce procédé conserve les particularités avantageuses du procédé de l'art antérieur utilisant des boulettes, à savoir une bonne 40 activation du matériau constitutif de la cible et une configura 71 k1177 - 2115215 tion souple du métal irradié. La présente invention a pour but : - de fournir des échantillons métalliques irradiés ayant une haute densité, atteignant de préférence au moins 95% de la densi- 6 té théorique ; - de fournir des échantillons métalliques irradiés possédant des points focaux très petits (ou plus exactement des zones focales très petites) afin de permettre une bonne concentration de l'intensité de rayonnement ; 10 - de réaliser un procédé pour la production d'un radioisotope de cobalt-60 dense sous diverses configurations tout en minimisant un étalement de contamination et une contamination du co-balt-60 lui-même. Les buts ci-dessus et d'autres buts apparentés apparaîtront 15 à tout spécialiste au cours de la lecture de la description suivante ainsi que des revendications. La demanderesse a découvert que des échantillons métalliques irradiés possédant une très haute densité et des points focaux de rayonnement avantageux peuvent être obtenus par mise' 20 en oeuvre du procédé selon l'invention. Le procédé en question consiste essentiellement à prendre des particules du métal dans un état non-irradié (métal constituant une cible) et à les encapsuler dans un mince anneau métallique favorisant l'absorption de neutrons dans la totalité de la masse du métal consti-25 tuant la cible. Au cours des opérations élémentaires suivantes du procédé, le métal de la cible est enclos dans des zones blindées pour confiner la libération d'énergie radioactive. Ensuite, le métal-cible encapsulé est soumis à une irradiation suffisante pour permettre à quelques-uns des atomes du métal de capturer 30 des neutrons, après quoi le métal irradié est sorti de la capsule en aluminium qui le contenait. Un poids donné du métal irradié suffisant pour fournir une puissance d'irradiation connue est mesuré, et le métal irradié est soumis à l'action d'une énergie thermique suffisante pour qu'il soit liquéfié, après quoi 35 on le solidifie en une forme désirée. Le métal irradié ainsi traité est prêt à être mis en place dans un porte—source. Les étapes importantes du procédé sont la liquéfaction et la solidification qui réalisent la densification et confèrent la forme désirée au métal irradié. On a trouvé que deux modes 40 opératoires préférés pour la mise en oeuvre de ces deux opérations 71 41177 2115215 élémentaires sont comme suit : (1) fusion à l'arc du métal irradié avec solidification dans un creuset de la forme désirée, ou (2) fusion par induction du métal irradié, puis solifification du métal irradié dans un creuset de la forme désirée. Ces deux 5 modes opératoires préférés produisent des échantillons de métal irradié ayant de très hautes densités. Ci-après est donnée une description détaillée de l'invention La présente invention concerne un procédé pour la densifica-tion de tous radioisotopes métalliques ayant un point de fusion 10 atteignant jusqu'à environ 2000°C pour aboutir à l'obtention d'échantillons du métal irradié en question ayant une densité proche de la densité théorique et présentés sous diverses configurations. Ce procédé met à la disposition de la technique un produit perfectionné en radioisotope utilisable pour constituer 15 des sources scellées ayant des configurations donnant des zones focales de rayonnement très petites et d'une très haute intensité On décrit ci-après le procédé en question en utilisant, d'une manière générale, l'ordre du schéma synoptique de la fig. 1 dont chacun des cartouches correspond à une opération élémen-20 taire du procédé en question. En général, on part d'un métal non-irradié disponible dans le commerce (métal-cible) et correspondant au radioisotope métallique désiré (par exemple, du cobalt-59 quand on désire aboutir à du cobalt-60, et du fer-58 quand le fer-59 est le radioisotope désiré). Le métal-cible peut être 25 recouvert d'au moins un revêtement, plus spécialement quand il est désirable d'empêcher une oxydation du métal ou quand on veut éviter line perte possible de métal par vaporisation, par exemple. Il est préférable que le métal se trouve sous la forme de boulettes denses telles que des plaquettes ou de petits cylindres; 30 des métaux que l'on ne peut pas trouver sous cette forme dans le commercej mais que l'on se procure sous la forme de poudres, sont converties en de telles boulettes compactes. Le métal-cible est de préférence mis sous la forme de boulettes possédant la configuration d'un cylindre dEoit mesurant 1 mm de diamètre 35 sur 1 mm de hauteur. Les boulettes métalliques sont d'abord encapsulées dans une enveloppe métallique, par exemple entre deux cylindres concentriques en aluminium, de façon à former une capsule dans laquelle l'épaisseur de l'anneau de boulettes métalliques est 40 comprise entre environ 1,27 îhm et environ 2,54 mm. Les cylindres 71 41177 2115215 en aluminium sont assemblés par soudage. Ces cylindres en aluminium permettent aux boulettes métalliques d'absorber des neutrons dans la totalité de la masse métallique, tandis qu'avec une configuration géométrique correspondant à des sections trans-5 versales plus épaisses les boulettes métalliques ne seraient pas uniformément activées (des boulettes situées dans le centre d'épaisses sections transversales n'absorberaient pas des neutrons aussi facilement). En général, il est considéré comme préférable d'utiliser des cylindres en aluminium dont l'épaisseur est com-10 prise entre environ 0,76 mm et environ 1 mm. A partir de ce point-, il est nécessaire de manipuler avec grand soin la capsule contenant le métal-cible, car ce dernier devient radioactif au cours des opérations élémentaires suivantes du traitement. Par conséquent, la capsule est de préférence 15 gardée dans des zones blindées, et on la manipule avec des instruments et manipulateurs télécommandés classiques. La capsule de boulettes métalliques enveloppées d'aluminium est ensuite placée dans une chambre et est soumise à une irradiation. Généralement, le flux d'irradiation appliqué est suffi-20 sant pour que le métal encapsulé.absorbe des neutrons dans la totalité de sa masse, de sorte qu'une portion substantielle du métal se trouve convertie en un radioisotope et émet de l'énergie radioactive. A titre d'exemple, quand les boulettes de métal encapsulé sont initialement en cobalt-59, on applique un flux 14 25 d'au moins environ 4 x 10 neutrons par centimètre carré et par seconde qui convertit une portion substantielle du cobalt-59 en radioisotope cobalt-60. Le radioisotope métallique est sorti de la capsule par divers moyens, par exemple en découpant l'enveloppe métallique en alu-30 minium, puis en ouvrant la capsule découpée pour en libérer les boulettes de métal irradié qu'elle contient (à nouveau en se servant d'instruments télécommandés dans une zone blindée en raison de la nature radioactive du métal irradié). L'utilisation finale du radioisotope dicte la quantité de 35 métal nécessaire pour donner une intensité de sortie connue. Par exemple, en vue d'applications à la radiographie, on se sert d'une source scellée contenant jusqu'à environ 4 grammes de métal irradié tel que du cobalt-60 en une configuration donnée et scellée dans un porte-source en acier inoxydable. Par consé-4G quent, on mesure le poids désiré de métal irradié, afin de le 71 41177 2115215 liquéfier et de le solidifier en lui donnant la forme désirée pour la source scellée. Le poids désiré du métal irradié en boulettes est solidifié en une forme désirée par mise en oeuvre d'une succession d'opéra-5 tions élénentaires de liquéfaction et solidification qui réalisent une densification. Les boulettes contenant du radioisotope sont soumises à une énergie thermique suffisante pour provoquer leur liquéfaction, après quoi on solidifie le métal en fusion pour lui donner la forme désirée. Selon un premier mode opéra-10 toire, on chauffe le métal jusqu'à une température suffisante pour le fondre en le soumettant à un arc dans un creuset métallique ou en urP substance céramique en utilisant un chalumeau du type dit héliarc sous atmosphère contrôlée. Selon un autre mode opératoire, le métal irradié est coulé par induction en le 15 chauffant jusqu'à une température suffisante dans un creuset métallique ou en substance céramique, le chauffage étant réalisé à l'aide de bobines inductrices dont les spires entourent le creuset placé sous une atmosphère contrôlée. La liquéfaction et la solidification sont conduites dans des 20 "cellules chaudes" (terme désignant d'une manière classique les enceintes où règne une radioactivité intense, ou tout autre rayonnement dangereux analogue) qui sont fortement blindées, ou dans des enceintes sous atmosphère contrôlée et comportant des fenêtres de visée en verre au plomb pour permettre de surveiller 25 les opérations. Les cellules chaudes sont équipées d'instruments mécaniques manipulés à partir de l'extérieur pour conduire les opérations de mise en oeuvre du procédé en question. L'atmosphère entrante est surveillée pour en régler la teneur en humidité, tandis que l'atmosphère sortant de la cellule chaude est obligée 30 de traverser un filtre très efficace afin d'en éliminer toutes les particules radioactives. Les opérations élémentaires de liquéfaction et de solidification sont conduites dans dés intervalles de température réglés ne s'élevant généralement pas jusqu'à plus d'environ 100°C au-dessus du point de fusion du radio-35 isotope métallique afin d'éviter une vaporisation de ce radioisotope. Un procédé spécialement préféré compris dans la portée de la présente invention est la conversion de cobalt-59 en cobalt-60. L'opération consiste, pour commencer, à utiliser du cobalt-59 40 recouvert d'un revêtement métallique tel qu'un revêtement de 71 41177 2115215 nickel, l'ensemble se présentant sous la forme de boulettes de préférence en forme de cylindres droits mesurant 1 mm de hauteur et 1 mm de diamètre. Les boulettes de cobalt-59 sont encapsulées entre deux cylindres en aluminium concentriques de façon telle 5 que l'épaisseur de l'anneau de cobalt soit comprise entre environ 1,27 mm et environ 2,54 mm. Le cobalt-59 ainsi encapsulé est ir- 14 radie avec un flux d'au moins environ 4 x 10 neutrons par centimètre carré et par seconde pendant un laps de temps d'une durée comprise entre environ 1 an et environ 3 ans. Après irradiation, 10 le cobalt est dégagé de son encapsulation en aluminium. Un poids donné de métal irradié suffisant pour donner une puissance d'irradiation d'intensité connue est rassemblé, liquéfié et est solidifié de façon à lui donner la configuration désirée. La liquéfaction et la solidification sont réalisées soit (1) en fondant à 15 l'arc le cobalt-60 dans un creuset en cuivre (par exemple, un creuset ayant une forme sphérique) en se servant d'un chalumeau "héliarc" à une température comprise entre environ 1500°C et environ 16G0°C sous une atmosphère contrôlée (par example argon,-azote, hélium), soit (2) en fondant par induction le cobalt-60 20 dans un creuset en substance céramique (A^Og) en chauffant le métal à l'aide de bobinages d'induction en tjaute fréquence entourant le creuset, le métal étant chauffé à une température comprise entre environ 1500 et environ 1600°C sous une atmosphère contrôlée (par exemple une atmosphère d'argon, ou sous vide). 25 Le radioisotope du cobalt est ensuite admis à se solidifier dans le creuset. La liquéfaction et la solidification sont conduites dans une cellule chaude fortement blindée, dans une enceinte sous atmosphère contrôlée et équipée d'une fenêtre en verre au plomb 30 permettant de surveiller les opérationsi La cellule chaude est équipée d'instruments mécaniques télécommandés (manipulés de l'extérieur) pour la conduite des opérations. L'atmosphère entrante est surveillée pour en régler la teneur en humidité, tandis que l'atmosphère sortant de la cellule chaude est obligée 35 de passer un filtre très efficace afin d'en éliminer toutes les particules radioactives. Les opérations élémentaires de liquéfaction et de solidification sont conduites dans les intervalles de température sus-spécifiés pour éviter une vaporisation du cobalt-60. Le corps mis en forme de cobalt-60 solidifié est prêt 40 à être mis en place dans un porte-source tel qu'un porte-source 71 41177 2115215 en acier inoxydable. La courbe 2 est un diagramme illustrant la relation entre la dimension du corps en radioisotope métallique (diamètre D d'une sphère en unités équivalant à 25,4 mm, porté en ordonnées) et le 5 poids du radioisotope dans ledit corps (poids de boulettes de cobalt en grammes, porté en abscisses) pour une configuration spKérique quand le métal irradié est du cobalt. Les corps contenant du métal irradié pour lesquels cette relation mutuelle est présentée sont produits par fusion dans un arc. 10 Ci-après est donné un exemple, bien entendu non limitatif, destiné à illustrer plus complètement la mise en oeuvre de la présente invention. Exemple.- Cinquante grammes de boulettes de cobalt-59 revêtues de nickel et affectant la forme de petits cylindres droits 15 mesurant 1 mm de diamètre et 1 mm de hauteur sont encapsulés entre deux cylindres creux en aluminium, de manière à constituer une capsule comprenant essentiellement un anneau de boulettes mesurant 1,27 mm d'épaisseur. Le cylindre externe en aluminium a un diamètre extérieur de 28,58 mm et un diamètre intérieur de 20 27,81 mm, tandis que le cylindre interne en aluminium a un diamètre extérieur de 25,27 mm et un diamètre intérieur de 24,51 mm. La hauteur de la capsule est de 101,6 mm. La capsule est ensuite placée dans une chambre d'irradiation et est irradiée avec un 14 flux de 4,5 x 10 neutrons par centimètre carré de surface mé-25 tallique développée et par seconde pendant un an. En se servant d'outils télécommandés pour manipuler la capsule dans la chambre, on sort le cobalt de sa capsule en aluminium. On prélève ensuite quatre échantillons à partir du lot de 50 g de boulettes irradiées. Le poids de cobalt irradié pour chacun de ces échantil-30 Ions est indiqué dans le tableau ci-après. Les échantillons A et B sont fondus à l'aide d'un arc dans vin creuset en cuivre à une température comprise entre 1500 et 1530°C sous atmosphère d'argon en se servant d'un chalumeau du type dit "héliarc". Les échantillons C et D sont coulés pour induction dans un creuset 35 en alumine à une température comprise entre 1500 et 1530°C sous vide. Le chauffage du creuset en alumine est réalisé à l'aide de bobinages inducteurs de haute fréquence placés autour du creuset. Le Tableau suivant donne les densités résultantes des quatres échantillons de cobalt % exprimées en pourcentages de 40 la densité théorique. 71 41177 2115215 Tableau Poids initial Densité initia-de boulettes le de l'échantillon en pour- Poids final Densité fi-centage de la des é- nale en pour- densité théo- chantillons centage de dans chaque Echantil- échantillon Ion (en grammes) rique) .G, la densité théorique 0,3421 A 0,3421 55 % 10 B 0,3481 55 % 0,3445 96 % C 0,3470 55 % 0,3419 96 % D 0,3448 55 % 0,3432 96 % Comme il va de soi, et comme il résulte d'ailleurs déjà de ce qui précède, l'invention ne se limite nullement à ceux de 15 ses modes d'application, non plus qu'à ceux des modes de réalisation de ses diverses parties, ayant été plus spécialement envisagés ; elle en embrasse, au contraire, toutes les variantes. 71 41177 10 2115215 REVENDICATIONS 1. Procédé pour la production d'échantillons denses de corps métalliques radioactifs à partir d'un métal-cible correspondant, lequel procédé est caractérisé en ce qu'il consiste essentielle- 5 ment : (a) à encapsuler le métal-cible dans une enveloppe métallique de manière à former une section transversale mince du métal-cible ; (b) à irradier le métal-cible encapsulé avec un flux de neutrons suffisant pour convertir une portion substantielle du métal-cible en un radioisotope ; (c) à séparer le métal irradié 10 à partir de l'enveloppe métallique ; (d) à liquéfier un poids mesuré du métal irradié suffisant pour donner une puissance de rayonnement connue, et (e) à solidifier le métal irradié de façon à lui donner la configuration désirée. 2. Procédé selon la revendication 1 caractérisé en ce que 15 l'on réalise l'opération de liquéfaction en fondant le métal à l'aide d'un arc dans un creuset sous une atmosphère contrôlée* 3. Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce que l'on réalise l'opération de liquéfaction en fondant le métal par induction dans un creuset sous une atmosphère contrôlée. 20 4. Procédé selon la revendication 1 caractérisé en ce que l'on utilise, comme métal-cible précurseur, du cobalt-59 et on obtient comme radioisotope du cobalt-60. 5. Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce que l'on utilise, comme métal-cible précurseur, du fer-58 et on ob- 25 tient comme radioisotope du fer-59. 6. Procédé pour la production d'échantillons denses contenant des isotopes radioactifs et ayant une configuration désirée à partir d'un poids donné de boulettes du métal irradié, lequel procédé est caractérisé en ce qu'il consiste essentiellement : 30 (a) à liquéfier le poids donné de boulettes du métal irradié, et (b) à solidifier le métal irradié en lui donnant la configuration désirée. 7. Procédé selon la revendication 6 caractérisé en ce que l'on réalise l'opération de liquéfaction en fondant le métal ir- 35 radié dans un creuset sous une atmosphère contrôlée. 8. Procédé selon la revendication 6, caractérisé en ce que l'on réalise l'opération de liquéfaction en fondant le métal irradié par induction dans un creuset sous une atmosphère contrôlée* 71 41177 2115215 9. Source scellée caractérisée en ce qu'elle comprend essentiellement un porte-source comportant une cavité dans laquelle est placé un métal irradié affectant la forme d'un corps solide continu de haute densité ayant une configuration conforme à celle de la cavité du porte-source. 10. Source scellée selon la revendication 9 caractérisé en ce que le métal irradié est du cobalt. 11. Source scellée selon la revendication 9 caractérisée en ce que le métal irradié est du fer.