FR 2119006 A1 19720804 FR 7146128 A 19711222 71 46128 1 2119006 La présente invention concerne une cible primaire intére santé pour l'obtention de produits de fission dans un réacteur nucléaire. Selon un de ses apsects, l'invention concerne une cible primaire intéressante pour la formation de produits radio- og actifs de fission tels que J Ko à de fortes concentrations et avec un haut degré de pureté. Selon un autre de ses aspects, l'invention concerne une cible primaire portant une mince couche uniforme continue d'une matière fissile, totalement liée à ses parois intérieures, avec un orifice donnant accès à 1^intérieur du récipient» Selon une autre particularitéf l'invention concerne une cible primaire qui sert do môme récipient pour l'irradiation et pour la dissolution en outre, à un procédé au moyen duquel de l'uranium est déposé sut? les parois intérieures du récipient. Des travaux récents de recherche médicale ont montré > gg ^ que le radio-élément ïc est un outil extrêmement intéressant pour le diagnostic. A l'état de grande pureté, il est utilisé principalement comme radio-isotope dans diverses branches de la recherche médicale et pour le diagnostic. Il convient parfaitement pour ^exploration du. foie t des poumons, du. sang en circulation et des tumeurs, et on le préfère aux autres isotopes radioactifs en raison de sa courte période qui permet de réduire 1* expo ait ion des organes à l'irradiation. Outre oea usag-ss rnédi-99 m eaux, l'élément 'Te peut aussi avoir des applications industrielles, par exemple pour la, mesure de débits,, la conduite d'un procédé, la chimie radiométrique, etc. Etant donné que le radio-isotope qu*on cherche à utiliser a cette courte période de radioactivité, la pratique courante consiste à fournir aux utilisateurs de ltisotope l'élément duquel il dérive^ il sragit, dans ce cas, du molybdène-99 radioactif0 l'utilisateur extrait ensuite le technétium du molybdène 39 en fonction de se3 besoins. Pour le diagnostic médical, on obtient habituellement le technétium JTe' radioactif dans un générateur contenant l1!-lément-père. On.prépare le générateur en absorbant du molybdène ^%To sur une colonne,par exemple d'alumine. la colonne est ensuite envoyée à un hôpital, où le médecin procède à son lavage et obtient la solution de technétium-99m qui est ensuite administrés BAD ORIGiNAL 71 46128 2 2119006 à un. patient par voie orale ou par injection intraveineuse, le technét:Lum~99m se fixe sélective cent dan a le cerveau, les poumons, le foie, la rate, les os, etc., suivant la préparation de sa solution, le lieu exact de fixation peut alors être détecté par une méthode typique d'exploration. Cette technique, qui ne requiert pas d'intervention chirurgicale pour le diagnostic, a acquis une grande popularité au cours des dernières années et, depuis lors, le générateur de "^Tc151 a été de plus en plus demandé. O O Le premier générateur de ^"'Tc a été mis au point au Laboratoire ITational de Brookhaven» De l'uranium a été irradié , oq dans un reacteur et le molybdène "'"'Ko qui a été produit par le processus de fission nucélaire a été séparé par chromâto— 99 graphie sur alumine, Le molybdène Ko purifié a été réadsorbé sur une colonne d'alumine à partir d'un milieu acide et le technétium-99m contenu dans la colonne a été séparé au moyen d'acide chlorhydrique dilué., Toutefois, ce procédé n'est pas utilisé couramment en médecine, parce que la pureté en radio- nucléide de la solution de "^Tcm sortant de la colonne de Brookhaven n'est pas considérée comme suffisante pour un usage médical, Cette solution contient des quantités importantes de 103 radio-isotopes qui la contaminent, par exemple Ru, les isotopes de l'iode, etc. Plus récemment, comme décrit dans le brevet des Etats- Unis d'Amérique '5 382 152, on a mis au point un générateur /■ 9 9 Bl médical de Te en utilisant du. molybdène irradié dans un réacteur, à la place de la cible d'uranium. Lorsque du molybdène est irradié dans un réacteur, on obtient par la réaction (n,y ) 99 * / l'isotope Ko qui a un haut degré de pureté radioactive» "En outre, le traitement chimique de la cible irradiée es Simple. Ce procédé est très utilisé par les fabricants de ijroduits pLarmace at iques radioact ifs * Toutefois, lorsque la cible de molybdène est Irradiée dans le réacteur, une portion extrêmement faible du molybdène est seule transformée en "^Ko radioactif par la réaction (n, y )« 99 Par conséquent, l'activité spécifique de Ko, c'est-à-dire le Q9 rapport de l'activité de Ko au poids total de molybdène élé- bad original 71 46128 2119006 mentaire, est faible» En outre, les sites actifs dTadsorption 3ur l'alumine sont virtuellement occupés psr du molybdène inactif, ce qui requiert une plus grande capacité d'adsorption QQ pour accumuler une forte activité de Mo. L'activité spé-/ \ 99 5 cifique de (n, y ) Ko est pr oportio nnelie au flux neutronique disponible dans le réacteur, Lien qu'on ait déjà publié les résultats de plusieurs travaux de recherche sur des matières ad3orbantes de grande capacité d'adsorption pour le molybdène, les fortes quantités de molybdène inactif ont, dans ce ca3, 10 l'inconvénient de limiter l'activité d'un générateur de "^Tcm« Par conséquent, pour être exploité au maximum, le molybdène ^%Io doit avoir un degré de pureté extrêmement grand,, et son activité spécifique doit être relativement forte. Gomme indiqué ci-dessus, l'un des moyens.qui ont été étudiés pour Q G 15 produire Mo a consisté à irradier de l'uranium dans un réacteur nucléaire. Toutefois, l'un des problèmes auxquels on se heurte 99 lorsqu'on produit le molybdene Ko de cette façon, réside dans le fait qu'il se forme,par fission nucléaire,plus de 50 éléments et plus de 110 isotopes radioactifs» Par conséquent,-la sépara-, 20 tion de tout radio-élément individuel d'un tel mélange peut représenter une tâche considérable. Lea procédés qui ont été utilisés jusqu'à présent pour séparer le molybdène ^%ïo de l'uranium irradié donnent un produit qui a souvent une pureté insuffisante pour un usage médical, parce qu'il contient des quantités impor— 25 tantes d'iode et de ruthénium, radioactifs. Les tentatives les plus récentes de préparation de matières radioactives de grande activité spécifique par irradiation d'uranium ont consisté à réaliser une cible renfermant de l'aluminium sous la forme d'un alliage stratifié avec de l'alu-30 minium en plaque. Des produits de fission contenant les matières radioactives désirées sont engendrés par irradiation de cette structure stratifiée. Les produits radioactifs désirés sont obtenus sous une forme relativement pure par des opérations chimiques subséquentes de dissolution et de séparation, 35 ' Toutefois, l'utilisation d'une plaque stratifié e d'alu minium comme "matrice" pour l'uranium présente des inconvénients sérieux du point de vue de la technique de production* La nécessité de dissoxxdre la matrice d'aluminium pour obtenir l'uranium 1 . . , BAD ORIGINAL) 71 46128 2119006 prend beaucoup de temps, par exemple plusleura heures, dans le procédé de production. Pendant cette période de temps, l'activité des matières radioactives décroît et par conséquent, une perte de produit final est en cours» De plus, la présence d'aluminium 5 dissous dans la, solution complique davantage les opérations de séparation et rend difficile dîobtenir des produits purs, le volume relativement grand de solutions nécessaires pour la dissolution de la grande masse à'aluminium donne par conséquent de grands volumes de solution radioactive résiduaire, dont il est difficile 10 et coûteux de se débarrasser. Par conséquent, ce procédé requiert un contrôle sévère des divers paramètres tels que la température et la concentration et, par conséquent, il est lent et très loin de donner satisfaction» De plus, la pureté du radio-isotope 99 Mo que l'on obtient dans ce procédé n'est pas toujours satis— 15 faisante pour le marché courant deproduits médicaux. L'invention concerne par conséquent une nouvelle cible primaire intéressante pour- la formation do produits de fission dans un réacteur nucléaire» Cette cible convient notamment pour * la production, en de forts rendements, de molybdène~99 ayant ime 20 grande activité spécifique. Elle est pratique à manipuler et les radio-isotopes peuvent en être récupérés sans difficulté. L'invention concerne aussi un procédé de préparation d'une cible primaire « D'autres caractéristiques et avantages de la présente in-25 vention ressortiront de la description détaillée qui va suivre. t. Selon un de ses aspects, l'invention concerne une cible primaire destinée à l'obtention de produits de fission tels que ceux de l'uranium ou du plutonium, dans un réacteur nucléaire, ainsi que son procédé de préparation. La cible primaire est formée 30 d'un récipient cylindrique clos, en acier inoxydable,' portant de préférence une mince couche continue et uniforme d'une matière fissile, totalement liée à ses parois intérieures, avec un orifice donnant accès à l'intérieur du récipient. La cible primaire de l'invention conserve l'avantage de la structure stratifiée 35 d'aluminium, à savoir un bon transfert de chaleur, mais évite ses inconvénients, La matière fissile est disposée sous la forme d'une mince couche gui adhère à la surface intérieure du récipient 6AD original " 71 46128 2119006 cylindrique, La faible épaisseur de la couche,qui peut être de 1}ordre de 20 à 30 Microns,et son contact intime avec le récipient assurent un échange correct de chaleur entre le dépôt et le fluido de refroidissement qui est au contact de la surface extérieure 5 du récipient. Du fait de l'utilisation d'à récipient cvlindriçjue9 la surface de la matière irradiée est exposée à une dissolution prompte et efficace dans la phase du procédé postérieure à ^irradiation. On peut introduire par 1*orifice le volume de phase 10 de di.ssolu.tion nécessaire pour dissoudre la matière irradiée. Par le choix convenable du solvant, on peut dissoudre le dépôt en n*affectant que peu le récipient lui-meme. La grande surface spécifique exposée permet une dissolution rapide? qui peut ne demander que quelques minutes, et-elle maintient 9 par conséquent,, 15 la durée de traitement tout en évitant la perte de produit par décroissance radioactive, La solution résultante contient une quantité insignifiante de matière dissoute par attaque du récipient, ce qui simplifie considérablement le traitement chimique subséquent et permet d 'utiliser des procédés compliqués 20 de séparation, donnant des produits de grande pureté. La figure unique du deenir annexé est une représentation en perspective de la cible primaire 10, qui consiste en un récipient cylindrique fermé à la base et au sommet. Le sommet présente un orifice 12 qui donne accès à 1*intérieur du récipient, 25 Les parties arrachées permettent d'observer la couche de matière fissile 14 qui est déposée sur la paroi interne de la cible et qui est liée totalement à cette paroi. La couche s*étend sur-une longueur prédéterminée entre les points 16 et '!8? le long de la paroi interne' du récipient, 30 En pratique, la matière constituant la cible peut être réalisée en majeure partie en tout métal ou alliage auquel la matière fissile peut être liée et duquel elle peut, ensuite, être enlevée chimiquement par traitement avec un acide, avec peu ou pas d'attaque du récipient proprement dit de la cible* Par 35 exemple, la. cible pilmaire peut être fabriquée en acier inoxydable, nickel, alliages de nickel, zirconium, aluminium revêtu de . zinc, etc. L'acier inoxydable a été utilisé avec succès comme matériau constituant la cible, et il représente le choix préféréa bàd ofuqwl] 71 **6128 2119006 Les parois du récipient de la cible doivent être lisses, exemptes de tous défauts,, Ceci assure un contact intime de la matière fissile avec les parois internes du récipient et un échange optimal de chaleur avec le fluide de refroidissement pendant l'exposition 5 de la cible primaire à l'irradiation, les parties inférieure et supérieure de la cible primaire sont fermées avec de3 couvercles en acier inoxydable qui sent soudés en place, le couvercle supérieur présente un orifice gui peut être obturé pour former un système entièrement clo3 pendant 10 l'exposition à la source de neutrons,de môme qu'à divers stades des opérations de séparation et de récupération des isotopes désirés* les couvercles inférieur et supérieur, y compris l'orifice et les joints de soudure doivent au moins faire corps avec le3 parois du récipient pour garantir la sécurité de l'opération pendant 15 l'irradiation et le traitement subséquent* Dans une forme préférée de réalisation, la cible primaire est fabriquée à partir d'un tube d'acier inoxydable recuit, sans joint de soudure, ayant une longueur d'environ 45,7 cm, tua diamètre extérieur de 2,54 à 5?08 cm et une^êpaisseur de paroi 20 d'environ 0,76 à environ 2,54 mm, la partie supérieure présente un orifice qui donne accès à l'intérieur du récipient. Les parties délimitant cet orifice doivent être entièrement métalliques, de préférence en acier inoxydable, et doivent Ôtre capables de résister aux pressions et aux températures engendrées pendant 2 5 l'exposition de la cible primaire aux neutrons. On a observé que des températures atteignant environ 300°C sont engendrées pendant l'irradiation, la cible primaire doit Ôtre capable de résistez' à des températures d'au moins environ 500°C pendant au moins une heure, 30 Comme indiqué ci-après, la cible primaire contient une quantité prédéterminée de matière fissile déposée sur sa paroi Interne. En pratique, pour* une cible primaire do 45tl cm, ayant un diamètre de 2,54 cm, on a observé qu'une radioactivité au maximum égale à environ 10 000 ouri.es peut Ôtre produite à 35 partir d'un revêtement cylindrique d'uranium ayant une longueur de 37,1 cm et une épaisseur correspondant à environ 20 mg d'ura- 2 nium par cm". Ces dépôts pèsent environ 7 à environ 10 g. Des 2 épaisseurs d'uranium atteignant au maximum environ 50 mg par cm ôab original 71 46128 2119006 pour des ciblea primaires de mêmes dimensions ont également été utilisées et sont calculées de manière à produire une radioactivité d*environ 25 000 curies sur la base d'un revêtement de 37,1 cm de la longueur de la paroi interne cl'un tube en acier 5 inosydable de diamètre extérieur égal à 2,54 cm» Ces dépôts pèsent environ 18 à environ 25 g« Selon un autre aspect, la cible primaire constitue le même récipient pour ltirradiation et la dissolution chimique de l'uranium. Dans une forme de réalisation, la présente invention 10 concerne un procédé de dépôt d'uranium sur les parois internes de la cible primaire. En pratique-, l'uranium petit être déposé sous la formo d'uranium métallique, d1oxyde d'uranium ou sous toute autre forme, pour autant qu'une liaison d'adhérence est formée avec les parois internes de.la cible» On a observé que 15 l'uranium peut être déposé par électrolyse à partir d'un bain aqueux électrolytique contenant des sels d'uranium, enrichi en isotopes fissiles et en additifs chimiques. L* épaisseur du 2 — dépôt peut atteindre au moins 50 mg par cm . .Lorsqu'on soumet le dépôt à 500°0 pendant une heure ou davantage dans une at-20 mosphère d1azote, or. observe qu'il garde son adhérence et son intégrité, môme lorsqu'on le soumet à de fortes vibrations. Comme on l'a indiqué précédemment, la matière que l'on préfère pour la réalisation du récipient est un tube d'acier inoxydable sans joint, de longueur atteignant 45,7 cm et de 25 diamètre compris entre 2,54 et 5,08 cm. Le tube doit être lisse, il ne doit pas présenter de défaut et il doit avoir une épaisseur d'environ 0,76 à, 2,54 mm. Avant la formation du dépôt électrolytique, le tube doit être convenablement nettoyé avec un acide pour garantir une bonne liaison do l'uranium avec l'acier incxy-30 dable. On peut effectuer ce nettoyage d'une façon pratique en bouchant une extrémité du tube à l'aide d'un bouchon de caoutchouc, en remplissant le tube avec de l'acide sulfurique à 25 fo, à. environ 95°C, et en le laissant reposer pendant au moins 20 minutes. On peut, le cas échéant, procéder à un second 35 traitement à l'acide. On a observé que le meilleur moyen de garantir une liaison optimale de l'uranium avec le tube consiste à déposer BAD ORIGIHAU1 71 46128 a 2119006 tout d'abord une mince ccuche sur les parois internes du tube. Ceci permet de s'assurer que l'uranium déposé par électrolyse adhère au tube, et permet aussi de tarer le poids d'uranium 235* En pratique, la couche déposée dans cette opération de 5 revêtement électrolytique préalable peut consister en uranium 235 ou en uranium 238. Toutefois, la couche restante, déposée par la suite, est formée d'uranium 235. le bain électrolytique que l'on utilise pour le revêtement préalable et le revêtement final consiste en une solution aqueuse . 10 qui contient au moins un composé d'uranyle dans lequel 1*uranium a été enrichi en isotope 235. On peut utiliser une grande variété / se de composes druranyle, pour autant qxi*ils/dissolvent dans l'eau» Des exemples de composés dturanyle comprennent, entre autre, le chlorure d'uranyle, le formiate d'uranyle, le nitrate d'uranyle, 15 l'oxalate d'uranyle, le sulfate d'urariyle, etc. On ajuste le pH du bain à une valeur d'environ 4 à environ 9 et notamirient à une valeur de 7,2» la concentration du composé d'uranyle dans la solution n*est pas nécessairement déterminante et peut varier en fonction 20 de la durée du revêtement électrolytique. Toutefois, en pratique, on obtient les meilleurs résultats avec un bain électrolytique contenant 0,042 mole de UO^fKO^^ » 6 ÏÏ^O et 0,125 mole de dont le plî a été ajusté à.7,2, Après que le tube a été traité à 1*acide, on le rince 25 à l'eau distillée et on le place verticalement dans un bain- marie» On insère ensuite une anode en carbone dans le tube, on la centre et on l'immobilise. On dispose à la périphérie de la cible un fil conducteur représentant la cathode, et on relie 1*anode et la cathode à une source d'énergie. L'électrclyte est 30 introduit dans le tube par la base, monte dans le tube et sort à l la partie supérieure à un débit d'environ 150 à environ 180 ml par heure. le dépôt électrolytique est effectué sous tension constante de 1,5 volt et à une intensité comprise dans la gamme d'environ 0?3 à environ 1,0 ampère. Bien que le dépôt électro— 35 lytique puisse être effectué à de3 températures comprises dans la gamme d'environ 50 à environ 100°C, on préfère utiliser la température la plus haute. En pratique, lorsque la chemise d'eau bad original 71 46128 2119006 entourant le tube est maintenue à 93 + 1°C, on obtient en une heure un excellent dépôt préalable, avec une intensité de courant de 0,9 ampère, lorsque le revêtement préalable est tennis d, la ciblo est retirée&u bain-marie, rincée, séohée et peg'Se. 5 la cible préalablement revêtue peut Ôtre conservée indéfiniment, le revêtement final d'uranium est obtenu d'une manière analoguet en utilisant le même appareil que celui qui a servi dans l'étape de revêtement préalable. En insérant et en retirant 1*anode de carbone, on doit prendre sein de ne pas détériorer la surface 10 revêtue, lorsque la température du bain atteint 93 + 1°C, on entreprend le revêtement électrolytique sous intensité de 0,3 ampère » Pour mira miser la formation de bulles et pour obtenir une liaison correcte, on programme le passage du courant selon des intervalles de 15 minutes, en commençant par une intensité 15 de 0,3 ampère pendant 15 minutes, puis on porte l'intensité à 0,6 ampère pendant les 15 minutes suivantes et à 0,9 ampère pendant encore 15 minutes» On reprend ce cycle en partant de 0,3 ampère . On poursuit le revêtement électrolytique pendant une période d'environ 9 heures. Ensuite, on retire la cible du 20 bain, on la lave et on la sèche avec un courant forcé d?air chauds ltacido nitrique concentré à 35°C à une profondeur d'environ 3,8 cm pendant quelques minutes* Oeci enlève le clopot d'uranium aux extrémités du tube en laissant environ 37,1 cm de surface revê-25 tue. Après lavage et séchage, on chauffe la cible dans un four à 500°G pendant une heure sous atmosphère inerte, par exemple s g tirât mo sphère d'azote, la cible est ensuite fermée aux deux extrémités par soudage au tube d'ira couvercle inférieur et d'un couvercle supérieur, 30 Après que la. cible primaire contenant le dépôt dHtrarxiuÇi a été fermée et que son étanchéité aux: fuites a été soigneusement vérifiée, on peut la disposer dans un réacteu^fiuoléairo„ La cibls primaire est alors exposée à 1*irradiation, conformément à des techniques bien connues, dans les conditions usuelles de sécurité 35 et de réglage. Après exposition pendant environ 100 à 200 heures, on retire la cible du réacteur et on la transfère dans un équipement de séparation et de traitement des produits de fission. On fait plonger chaque extrémité du tube dans de Bien que le procédé de revêtement électrolytique de PAO ORSGîNÂl 71 46128 ,0 2119006 présente invention soit applicable en particulier à la préparation de cibles primaires de configu.i*ation cylindrique, on peut aussi l'appliquez' au dépôt électrolytique d'uranium sur des métaux d'autres formes. Par exemple, de3 plaques d'acier inoxydable 5 ou dTautres métaux peuvent être revêtues d'uranium au moyen de ce procédé. On peut aussi utiliser d'autres procédés, le cas échéant, pour déposoï1 la matière fissile, c'est-à-dire l'uranium ou le plutonium, sur les parois internes &v* récipient. Par exemple, 10 le métal peut Ôtre fixé par pulvérisation cati.odiq.ue, revêtement ionique ou évaporation sur des surfaces métalliques, par des techniques connues. L'invention, est illustrée par les exemples suivants : Exemple 1 i 5 Préparation de la cible primaire Un tube de 45,7 cm de longueur et 2,54 cm de diamètre extérieur, en acier inoxydable ÎT° 304 recuit, sans soudure (norme KIL—Ï-3504A) est nettoyé dans une solution d'acide sul— 235 furique et lavé» De l*uranium enrichi à 93 CA de U est déposé 20 par éleeirclyse sur une longueur de 37,1 cm à l'intérieur de la capsule, sous la forme dîune mince pellicule uniforme d'oxyde d'uranium*. Pour effectuer le revêtement électrolytique, on procède tout d*abord au dépôt préalable d'une mince pellicule d'uranium sur la surface interne du tube à partir d'un bain 25 aqueux contenant 0,042 mole de nitrate d'uranirle et 0,125 mole d'oxalate dJammonium, le pli ayant été ajusté à 7,2 avec de 1'hydroxyde d*ammonium. Le dépôt électrolytique est effectué pendant 60 minutes seus intensité de 0,9 ampsre et sous tension de 1,5 volt; la température est de 93 + 1°C. Ensuite, le cylindre 30 est retiré du bain de revêtement, lavé à l'eau, séché et pesé» i Le dépôt final d'uranium est obtenu au moyen dTun bain électrolytique analogue à celui qui a été utilisé dans l'étape de revêtement préalable. La température utilisée e3t de 93 + 1 °G et la tension est fixée à 1,5 volt. Une minuterie permet de 35 changer l'intensité du courant toutes les quinze minutes, en partant de 0,3 ampère,puis 0,6 ampère, puis 0,9 ampère, puis 0,3 ampère, etc. On fait circuler l'éleetrolyte dans le cylindre à un débit de 200 ml par heureu La vitesse de dépôt électrolytique PAD ntsi/Mn i fc* 7 71 46128 2119006 est d'environ 1,2 g d'oxyde d'uranium par lierre. Au bout d'environ 8 heures, on retire le cylindre du bain de revêtement, on le lave et on le sèche. On fait plonger ses extréraibés dans de l'acide nitrique pour enlever environ 3,8 cm du dépôt d'uranium, de manière 5 à laisser une longueur, choisie arbitrairen-ent, de 37?1 cm de dépôt d'uranium dans le tube, l'épaisseur de la pellicule résul— 2'35 2 tante est de 20 mg de IJ par cm" de surface du tube, pour un Ia dépôt total de 7 g de U. la masse totale d'uranium est déterminée par gravimétrie. le tube revêtu est ensuite soumis à 10 une cuisson à 500ù0 so'us atmosphère d'azote* L'adhérence de la. pellicule est contrôlée par un essai de vibration» la pellicule reste fixée malgré les variations de température entre la température ambiante et 500CC. Cette dernière valeur est bien supérieure à la température attendre d'irradiation, qui est de 15 330°C. Des tube3 revêtus d'uranium, après avoir subi un cycle ds température et des vibrations, ont présenté moins de 1 ^ de granules de poudra détachés de la pellicule. les deux capuchons d'extrémité du tube sont mis en place par soudure à l'arc sous atmosphère d;hélium.a les raccords 20 du type embouti qui comprennent le .joint de cap-suie et l'orifice d'entrés sont en acier inoxydable ïï° 316. la valeur maximale admissible de la pression interne de travail est de 63 bars (code A3ME pour un récipient nucléaire de la classe Bf à 340°C)« le récipient portant le revêtement électrolytique 25 est ensuite rempli d'hélium sous pression d5environ 1 barr fermé, puis soumis à l'essai d'étanchéité avec un détecteur de fuite du type d'un spectroœètre de masse. la fuite maximale admissible est de 10~ cm /s, l'intégrité du bouchon dTétanchéité en acier inoxydable (ainsi qnie des soudures) a été vérifiée 30 pendant 250 heures à 300°C et dans des essais de courte durée à 500°C, ainsi que dans l'essai intitulé "Instrumented Target ïhiperiment" pendant 214 heures, pendant lesquelles le détecteur de radiations indique qu'il n*y a pa3 de fuite de la capsule primaire. 35 Exemple 2 Irradiation et récupérai;ion du reoIybdène--99 le dispositif d'irradiation que l'on utilise dans le réacteur consiste en une capsule primaire fermée contenant de 71 46128 12 2119006 l'uranium 235 et enfermée dans ira container secondaire à enveloppement étroit» la chaleur engendrée dans la capusle primaire est conduite à travers l'espace étroit l'empli de gaz qui existe entre la capsule et le ccntainor secondaire. Des conduites de gaz ar~ 5 rivant à la partie supérieure et à la partie inférieure du secondaire permettent d'établir une atmosphère d'hélium dans le container et de faire arriver un lent courant de gaz à l'équipement de contrôle disposé sur le pont du réacteur. On contrôle la pression, le débit et la radioactivité du gaz. Le gaz sortant 10 est filtré avant dfÔtre envoyé dans le conduit d'évacuation de l'erceinte du réacteur et passe par une électrovanne. Le container secondaire est centré dans un tube nervuré, à l'intérieur* dt^oeur du réacteur, et il est refroidi par l'eau primaire cir- culant dans l'espace annulaii'e ainsi délimité» L'ensemble est 99 15 conçu pour contenir environ 400 curies de Ko a la sortie du réacteur. La capsule de la cible primaire, comme préparée dans l'exemple 1 ci-dessus, est ensuite placée dans une capsule secondaire réalisée à partir d'un tube sanitaire en acier 20 inoxydable ïf° 304« Une masse de plomb est prévue pour faciliter la mise en place et pour empêcher l'ensemble de flotter dans l'eau. Deux conduites de gaz (de diamètres extérieurs égaux à 6,35 et 3,175 mm en acier inoxydable ïf0 304) sont prévus, l'un dans le couvercle supérieur et l'autre près de l'extrémité 25 Inférieure de la capsule» Ces conduites font arriver de l'hélium gazeux qui constitue le milieu d'échange de chaleur entre le primaire et le secondaire, ce milieu étant nécessaire peur limiter la température du primaire à la valeur' calculée de 330°C. Le capuchon d'extrémité supérieure est un raccord en 30 acier Inoxydable "CAJOÏT" du type YCO, soudé en atmosphère inerte avec une électrode de tungstène au corps de la capsule» Ce raccord est utilisé avec un jointyborique en acier inoxydable revêtu d'argent. Le joint torique est jeté après usage. Toutes les soudures et toutes les pénétrations dans le corps de la capsule 35 secondaire sont -soumises à un contrôle d'étanchéité à l'hélium. La capsule secondaire contenant la capsule de la cible primaire est placée dans un tube nervuré du coeur, Ce tube d'aluminium (N° 6061 ) ménage l'espace de 6,35 mm nécessaire 1 71 46128 13 2119006 vitesse désirée de l'eau de refroidissement de 1,07 m/s, le long de la capsule secondaire» On utilise l'écoulement normal par gravité de l'eau de refroidissement du réacteur primaires Des mesures effectuées dans un poste dressai montrent qu * on 5 obtient une vitesse d'au moins 1,19 m/s. Le tube nervuré, contenant le secondaire et la cible primaire, est ensuite abaissé dans un réacteur nucléaire et \ 1 *5 2 irradié à un flux de rentrons de 3 x 10 n/cm par seconde pendant 100 heures. Ensuite, la cible primaire est transférée dans une 10 cellule "chaude", le raccord du type embouti est ouvert et la cible prima-ire est reliée à un orifice d'entrée à auto-étanchéitéc L'oxyde d'uranium est dissous par introduction, par l'orifice, 3 "5 d'un mélange de 15 cm d'acide sulfurique coneertré et de 60 cm d'eau oxygénée à 10 Tous les ga£ s'échappant de la cible 15 primaire sont retenus dans un piège refroidi à l'asote liquide, La solution mixte de produits de fission est amenée à passer sur Q Q . . 'y une colonne d'adsorption de Mo (1 cm x 5 cm) contenant 2 cm de charbon revêtu d'argent (en particules de 0,297 à 0,84 mm) 3 et 2 cm de charbon non revêtu. On lave la colonne successivement rz c? 20 avec 60 cm d'acide suit irrigue dilué et 60 cm d'eau» Le molybdène ^%îo retenu dans la colonne est élué avec 40 cm"5 d'hydroxyde de sodium 0,2ï-I„ On fait passer l'éluant sur une autre colonne 3 de purification qui contient 2 cm de charbon revêtu d'argent *3 \ à sa partie supérieure et 2 cm de phosphate de zirconium à 99 25 sa partie inférieure» On ajoute à la solution de Mo ainsi 3 obtenue 5 cm d'acide chlorhydrique pour obtenir une solution saline isotonique de ^%Io» La solution, contient environ 100 curies de "Mo, On ajoute une portion de 0,1 cm^ de la solution saline isotonique de ^%Io à une colonne d'alumine de Yoela (0,6 x 3 cm) 30 et on lave la colonne avec la solution saline isotonique* L'ad— sorption de ^%o est supérieure à 997999 Le radio-élément ■^Tc12, après son accumulation dans la colonne, est élué avec 10 ern^ de solution saline isotonique et son taux de récupération est supérieur à 90 c/om La teneur en ^%Io dans l'éluant de ^Tcm 35 est de l'ordre de 10~^ Aucune autre impureté radioactive n'est décelée par le cristal de G-eLi ou de ITa.I (Tl) coixplé avec un analyseur de rayon gamma* L'entraînement d'alumine dans l'éluant T ob!.gshal. j 71 46128 14 2119006 de Te131 est très faible, à saroir inférieur à 1 ppm. La teneur totale en métaux lourds est inférieure à 1 ppm» Il va de soi que la présente invention n*a été décrite qu!à titre explicatif? mais nullement limitatif, et qu'elle est susceptible de diverses variantes sans sortir de son cadre. Iad original 71 46128 2119006 'RH "VEIID10 AT IOITS 1 « Cible primaire destinée à la formation de produits de fission dans un réacteur nucléaire,caractérisée par le fait qu'elle comprend (a) un récipient métallique cylindrique 5 fermé à ses parties supérieure et inférieurej (b) un orifice donnant accès à l'intérieur du récipient j et (c) une mince couche uniforme continue d'une matière fissile, totalement fixée aux parois cylindriques internes du récipient» 2. Cible primaire suivant la revendication 1, carac-10 térisée par le fait que le récipient est en acier inoxydable» 3* Cible primaire suivant la revendication 1, caractérisée par le fait que la matière fissile est le plutonium» 4-. Cible primaire suivant la revendication 1, caractérisée par le fait que la matière fissile est l'uranium» 15 5. Cible primaire suivant la revendication 1, caractérisée par le fait que la matière fissile est 1*oxyde d1uranium. 6. Cible primaire suivant la revendication 1, caractérisée par le fait que la matière fissile est l'uranium métallique. 20 7» Cible primaire suivant la revendication 4, caracté risée par le fait que la couche est formée d'uranium ayant une 2 épaisseur correspondant à environ 50 mg par cm . térisée par le fait que le poids total d'oxyde d'uranium est 25 d'environ 25 g» dans le même récipient sans nécessiter le transfert de cette matière dans un réacteur chimique séparé pour la dissolution, caractérisé par le fait qu'il consiste à effectuer l'irradiation 30 et la dissolution dans la cible primaire suivant la revendication 1. la revendication 4, caractérisé par le fait qu'il consiste (a) à former un dépôt électrolytique d'uranium sur les parois 35 cylindriques internes du récipierpar électrolyse d'un système comprenant t 8. Cible primaire suivant la revendication 5? carac- 9. Procédé pour irradier et dissoudre une matière fissile 10. Procédé de préparation de la cible primaire suivant (l) une anode (ii) le récipient comme cathode 71 46128 16 2119006 (iii) ma bain, aqueux électrolytique contenant au moins un sel d'uranyle enrichi en uranium 235 et ayant un pli d'environ 4 à environ 8, l'électrolyse étant effectuée à une température d'environ 50 à environ 100°C et sous une intensité de courant 5 qui varie périodiquement et successivement d'environ 0,3 à environ 0,6 à environ 0,9 ampère j et (b) à fermer les extrémité supérieure et inférieure du récipient» 11. Procédé suivant la revendication 10, caractérisé par le fait que le sel d*uranyle est le nitrate dîuranyle, 10 12, Procédé suivant la revendication 10, caractérisé par le fait que le sel d'uranyl^ést le sulfate d'uranyle, BAD ORIGINAL '