FR 2064313 A1 19710723 FR 7036394 A 19701008 70 36394 1 2064313 La présente invention se rapporte d'une façon générale aux assemblages de fibres et elle concerne, plus particulièrement, certains assemblages de fibres nouveaux préparés à partir de résines thermoplastiques, ainsi que la 5 fabrication de ces assemblages. L'assemblage de fibres, selon l'invention, comprend une structure tridimensionnelle d'un grand nombre d'éléments fibreux thermoplastiques liés les uns aux autres, et il contient également des éléments pelliculaires thermoplastiques non fibreux qui ont été étirés biaxialement. Le procédé qui fait l'objet de la présente invention consiste à étirer biaxialement une feuille de mousse de résine thermoplastique de manière à obtenir une matière dans laquelle les parois des cellules de la mousse de résine sont orientées,et 15 à, soumettre cette matière à un traitement par lequel la majeure partie des parois des cellules de la mousse de résine sont rompues afin d'obtenir ainsi un assemblage de -fibres selon l'invention. De préférence, le rapport des ténacités de l'ensemble 20 de fibres dans les deux directions dans lesquelles la mousse de résine a été étirée est de 10 : 1 à 1 : 10, et de préférence, l'épaisseur de la mousse de résine est de 3,2 à 50 mm et son 2 poids par unité de surface est de 68 à 3^-00 g/m . Les éléments fibreux, dont certains peuvent être 25 ramifiés en section transversale, sont obtenus par suite de la rupture des parois des cellules individuelles qui, malgré l'orientation biaxiale de la mousse dans son ensemble, ont été orientées sensiblement dans une seule direction ou ont été soumises à un étirage biaxial qui est suffisamment déséquilibré 30 pour que les parois soient rompues et forment des éléments fibreux de jonction. Cet aspect du procédé est expliqué dans le paragraphe suivant. La mousse de résine constituant la matière première comprend un très grand nombre de cellules dont chacune est 35 délimitée par un certain nombre de parois sensiblement planes qui sont inclinées les unes par rapport aux autres, de telle sorte que, statistiquement, presque tous les angles d'inclinaison dans l'espèce "sont représentés dans l'ensemble de la mousse. On pense que le comportement d'une paroi de cellule individuelle, 40 sous l'action de l'étirage biaxial et de la rupture (ou 70 36394 2 2064313 "fibrillation"), dépend des angles respectifs sous-tendus entre le plan de la paroi et les deux axes d'étirage. Quand ces deux angles sont sensiblement nuls (c'est-à-dire que les deux axes d'étirage sont disposés sensiblement dans le plan de la paroi 5 de la cellule), la paroi subit une orientation biaxiale équilibrée. Par ailleurs, une paroi à laquelle l'un des axes est perpendiculaire et l'autre axe est parallèle ne subit qu'une orientation uniaxiale. Une orientation uniaxiale est également subie par une paroi de cellule qui est normale au plan contenant 10 les deux axes d'étirage. La plupart des parois des cellules occupent des positions intermédiaires et subissent un étirage biaxial qui est déséquilibré, c'est-à-dire que l'étirage est plus important dans une direction que dans l'autre. Ainsi la mousse de résine étirée comprend un grand nombre de parois de cellules 15 qui ont subi une orientation biaxiale déséquilibrée, certaines parois qui ont été orientées uniaxialement, et un petit nombre de parois qui sont orientées biaxialement et de façon équilibrée. Lors de la fibrillation, les parois à étirage uniaxial et les parois dans lesquelles l'orientation biaxiale est suffisamment 20 déséquilibrée se rompent en une multiplicité d'éléments fibreux thermoplastiques de liaison, mais cette rupture est très faible ou même nulle dans le cas des parois qui ont subi une orientation biaxiale sensiblement équilibrée, de sorte que ces dernières parois restent intactes dans l'assemblage final. 25 La proportion de parois- qui restent intactes dans l'assemblage final n'est pas importante, c'est-à-dire qu'elle ne dépasse pas en général 20 % bien qu'elle puisse être un plus élevée, par exemple jusqu'à 30 %. Très fréquemment, cette proportion est de 10 % ou même moins, par exemple 1, -3 ou 7 mais 30 la présence de ces parois contribue cependant à la résistance mécanique et à-d'autres propriétés avantageuses de l'assemblage de fibres tout entier. Ces parois sont présentes dans l'assemblage final sous forme d'éléments pelliculaires thermoplastiques, non fibreux et étirés biaxialement, et ces éléments 35 sont en général répartis dans tout l'assemblage de fibres, bien que cette répartition puisse ne pas être uniforme ; par exemple, le nombre d'éléments pelliculaires peut être plus grand au voisinage des surfaces de l'assemblage de fibres que dans la partie centrale de celui-ci, ou bien encore ce nombre 40 peut être successivement croissant ou décroissant dans le sens 70 36394 2064313 de l'épaisseur de l'assemblage, c'est-à-dire d'un côté à l'autre côté de l'assemblage. De préférence, les éléments pelliculaires ont une épaisseur de 2,5 à 100 microns, par exemple de 5 à 76 microns. L'épaisseur peut être ou ne pas être uniforme ; 5 habituellement, on observe un léger épaississement vers les bords d'un élément pelliculaire. Les éléments pelliculaires peuvent être perforés ou "pleins", et ils peuvent présenter 2 une aire superficielle moyenne de, par exemple, 0,64 à 9,67 mm , p et de préférence de 1,28 à 6,4 mm.. Leur forme est fréquemment 10 polygonale, par .exemple pentagonale ou hexagonale, bien qu'on puisse obtenir des polygones ayant un plus grand nombre de côtés. Les côtés des éléments pelliculaires peuvent être droits ou courbes et ces éléments pelliculaires peuvent être courbes ou plans. 15 Comme on l'a déjà dit, l'assemblage fibreux comprend un grand nombre d'éléments fibreux thermoplastiques de liaison. On utilise l'expression "éléments fibreux" car "les éléments en question sont essentiellement des éléments de liaison dans les trois dimensions. En conséquence, le nombre d'"extrémités" 20 libres dans l'assemblage est habituellement faible et cet assemblage contient une faible proportion de "fibres" dans le sens usuel du terme, c'est-à-dire de fibres ayant deux extrémités. Les éléments fibreux qui présentent une section 25 transversale perpendiculaire au grand axe de l'élément fibreux ramifiée sont normalement présents dans l'assemblage de fibres car ces éléments fibreux sont formés à partir des parois des cellules soumises à une orientation biaxiale équilibrée. Les fibres dont les sections transversales sont ramifiées 30 proviennent des parties des parois des diverses cellules qui étaient présentes dans la mousse orientée initiale, et une "ramification" se produit à l'emplacement où un fragment de la paroi d'une cellule rejoint les fragments des parois d'une ou de plusieurs cellules adjacentes. Dans le cas le plus simple, 35 une section transversale ramifiée d'un élément fibreux peut être appelée "trilobée", car elle comporte trois lobes ou branches. Des sections transversales du même type mais à ramification plus complexe peuvent comporter deux ou plusieurs sections "trilobées" réunies ensemble. Une section transversale donnée 40 peut exister en un point le long du grand axe d'un élément 70 36394 4 2064313 fibreux, et un élément fibreux ne présente pas nécessairement une section transversale constante sur toute sa longueur. Non seulement cette section transversale change habituellement le long d'un élément fibreux, mais l'élément fibreux lui-même n'est pas 5 rectillgne et n'est pas parallèle à l'assemblage de fibres tout entier. En conséquence, une série de sections transversales dans le sens de l'assemblage de fibres, perpendiculairement à la direction de production de l'assemblage, fera ressortir la section transversale d'un élément fibreux donné selon plusieurs 10 formes différentes. Dans une section transversale typique d'un assemblage de fibres, le nombre de sections d'éléments fibreux qui sont ramifiées peut représenter une minorité, par exemple 30 %, 40 % ou moins, mais il n.'en reste pas moins que leur présence 15 (même en une proportion aussi faible que 5 à 10 % du total) contribue à un caractère bien distinct de l'assemblage de fibres. Dans certains cas, la proportion de sections transversales ramifiées peut être élevée (par exemple 60 ou 70 %), mais le plus souvent cette proportion se situe entre 5 et 50 %, par exemple 20 entre 10 et 40 % et, en particulier, à environ 20 %. Par suite de la façon dont les fibres ont été formées, les éléments fibreux ont, pour la plupart, -une section transversale "allongée". Très fréquemment, une section transversale d'un élément fibreux contient au moins deux parois 25 sensiblement parallèles, bien qu'au moins dans le cas des éléments fibreux ayant une section transversale ramifiée, ces parois parallèles soient normalement courbes. D'autres sections transversales peuvent être polygonales, par exemple quadrilatérales, et peuvent être rectangulaires ou sensiblement rectangulaires ; 30 cependant, le nombre de côtés peut être supérieur à quatre. Si l'on considère une section transversale d'un élément fibreux, sa dimension longue (ou la plus longue) est considérée comme étant la largeur, alors que sa dimension courte (ou la plus courte) est considérée comme étant l'épaisseur. D'une façon 35 générale, le rapport de la largeur à l'épaisseur d'une section transversale allongée peut être de 3/1 à 20:1 ou plus, comme par exemple 30/1. Une proportion (pouvant atteindre environ 50 % du total) de la section transversale peut être compacte, par exemple essentiellement carrée ; dans la plupart des cas, 40 le nombiîe des sections compactes est petit. 70 36394 5 2064313 Une autre caractéristique des éléments fibreux faisant partie des assemblages selon l'invention peut être exprimér par leur aire superficielle en m . Cette valeur peut être comprise, par exemple, entre 0,04 et 1,5 et, en particu-5 lier entre 0,05 à 1,0 m /g. Par exemple, des assemblages de fibres utiles peuvent contenir des éléments fibreux dont les 2 surfaces de contact sont de 0,1 à 0,5 m /g.» par exemple environ 2 0,2 ou 0,3 m /g. Dans certains cas, cette surface de contact 2 peut être plus importante, allant jusqu'à environ 5 m /g* par 10 exemple de 0,5 à 2,0 m /g. On peut régler les surfaces de contact en modifiant les paramètres du procédé de production des assemblages de fibres ; par exemple, une mousse ayant une masse volumique plus importante donne normalement un assemblage de fibres dont la surface de contact est moins élevée. 15 L'épaisseur des éléments fibreux se situent fré quemment entre 2,5 et 100 ou 125 microns, par exemple entre 5 et j6 microns ; c'est ainsi que cette épaisseur peut se situer entre 10 et 50 microns comme par exemple 15 ou 25 microns environ. La distance moyenne entre les points de jonction, 20 dont il a été question plus haut, peut être de 5 ou 10 à 750 fois l'épaisseur moyenne de l'élément fibreux, ou un peu plus, par exemple jusqu'à mille fois-1'épaisseur moyenne. Par exemple, des assemblages de fibres utiles sont réalisés lorsque les distances moyennes entre les points de jonction des éléments 25 fibreux représentent de 20 à 500, par exemple de 50 à 300 fois l'épaisseur moyenne. Fréquemment, cette distance se situe entre 100 et 200 fois l'épaisseur moyenne de la plupart des éléments fibreux. En termes absolus, la distance entre les points de jonction est fréquemment de 0,25 à 12,7 mm, notamment de 0,5 à 30 7,6 mm et par exemple de 1,27 à 2,5 ou 5 m. Très fréquemment, la distance entre les points de jonction se situe dans la partie inférieure des intervalles indiqués. Les éléments fibreux Sont également liés aux éléments pelliculaires à étirage biaxial. Fréquemment, un certain nombre d'éléments fibreux sont reliés 35 à un côté linéaire d'un élément pelliculaire. Les assemblages de fibres tridimensionnels comprennent des matières que l'on appelle parfois étoffes non tissées, et bien que leur longueur puisse être indéfinie, leur largeur (la composante la plus longue parmi les deux dimensions 40 de la section transversale, l'autre composante étant l'épaisseur) 70 36394 6 2064313 est normalement d'au moins 12,7 mm et, dans la plupart des cas, plus importante, par exemple 25 mm ou plus. Dans cet intervalle, par exemple de 25 ou 50 à 125 ou 150 mm, les matières peuvent servir pour former des bandes, des rubans, et des entoila-5 ges. La largeur peut être plus importante, par exemple de 30 à 45 cm, selon l'usage final envisagé ; on peut préparer des largeurs courantes dans l'industrie textile, par exemple des largeurs de 68 ou 134 cm. L'épaisseur peut être, au minimum, aussi faible que 127 microns, bien que normalement elle soit plus im-10 portante, par exemple 250 ou 500 microns. Très souvent, l'épaisseur se situe entre'0,5 et 12,7 mm, en particulier entre 1,27 et 6,35 mm, comme par exemple environ 2,5 mm. Les assemblages de fibres plus épais se prêtent à de nombreux usages, par exemple dans l'industrie des emballages et pour l'isolement. On a déjà dit 15 que les assemblages de fibres peuvent être fabriqués en continu, et dans tous les cas, on peut les préparer en toutes longueurs appropriées pour l'usage envisagé. La résine thermoplastique est une résine capable d'être transformée en mousse. Dans la pratique, on utilise une 20 matière synthétique qui est également fibrogène. On obtient de très bons résultats avec des résines synthétiques thermoplastiques, par exemple un polymère ou un copolymère préparé par polymérisation (comprenant la copolumérisation) d'un hydrocarbure à insaturation éthylénique, qui peut être par exemple un 25 nitrile, tel que l'acrylonitrile ou le méthacrylonitrile ; le chlorure de vinyle ou de vinylidène ; un ester vinylique comme l'acétate de vinyle ; ou -un ester acrylique comme l'acrylate ou le méthacrylate d'éthyle ou de méthyle, D'autres résines thermoplastiques qui conviennent également sont le polystyrène ou un 30 polystyrène rendu tenace. Cependant, les résines les plus efficaces sont des polyoléfines, à savoir des polymères d'oléfines aliphatiques. De préférence, l'oléfine ne contient pas plus de 4 atomes de carbone, les oléfines préférées étant l'éthylène et le propylène. De préférence,- on effectue la polymérisation de 35 l'oléfine par un procédé "à basse pression", comportant l'utilisation d'un catalyseur Ziegler, par exemple ; un polyéthylène de densité élevée préparé par ce procédé est plus avantageux qu'un polyéthylène de faible densité préparé par ce que l'on appelle un procédé "à haute pression". Pour certaines applica-40 tions, la polyoléfine la plus avantageuse est le polypropylène. 70 36394 7 2064313 Un copolymère peut en général être formé de deux ou plusieurs (par exemple trois) des monomères indiqués ci-dessus. Un comonomère que l'on peut utiliser peut être, par exemple, d'un type qui confère des propriétés ignifuges au copolymère, 5 ce qui est le cas d'un halogénure de vinyle tel que le chlorure de vinyle, le bromure de vinyle ou le chlorure de vinylidène. Parmi les autres comonomères, on citera la vinyl-pyrollidone et une vinylpyridine telle que la méthylvinyl-pyridine. Un copolymère peut être préparé à partir de deux mono-10 mères hydrocarbonés, comme les copolymères éthylène/propylène ou styrène/butadiène ; ou d'un hydrocarbure et d'un autre monomère, comme par exemple un copolymère éthylène/acétate de vinyle ; ou encore un copolymère formé de deux monomères dissemblables tels que 1'acrylonitrile et une faible proportion d'acétate de vinyle. 15 La matière thermoplastique peut également être un mélange de deux ou plusieurs polymères ou copolymères ; elle peut être un mélange d'un copolymère d'acrylonitrile et d'une faible proportion (environ 10 % en poids) d'acétate de vinyle avec du chlorure de polyvinyle ; ou un mélange d'un copolymère acrylonitrile/acé-20 tate de vinyle et d'un copolymère acrylonitrile/méthylvinylpyridine. De préférence, le polymère est une résine thernwplastique, mais il peut être un élastomère comme, par exemple, un copolymère formé d'une proportion suffisante d'un diène monomère (comme le buta-' diène) pour conférer certaines propriétés élastomères au copo-25 lymère ; le caoutchouc naturel ; ou un caoutchouc synthétique comme le polybutadiène, le caoutchouc styrène/butadiène ou le caoutchouc acylonitrile/butadiène. La résine thermoplastique peut être une résine non cristalline (comme dans le polystyrène amorphe) ou une matière cristalline (comme dans le polyéthylène 30 ou le polypropylène cristallin). D'autres matières synthétiques qui conviennent également sont des polyamides, comme le nylon-11 ou le nylon-66 ; des polyuréthanes ; des polylactames comme le polycaprolactame ; et des polyesters tels que les téréphtalates de polyéthylène. Quand la matière thermoplastique est 35 une matière fibreuse naturelle régénérée ou un dérivé d'une telle matière, on préfère qu'elle soit cellulosique, comme la rayonne, l'acétate de cellulose, le triacétate de cellulose ou 1'acétate-butyrate de cellulose. On préfère que la feuille de mousse de résine soit 40 me feuille extrudée bien qu'elle puisse être moulée, coulée ou 70 36394 8 2064313 découpée dans un bloc de mousse de résine. Les procédés de production de feuilles de mousse de résine thermoplastique sont bien connus et ne seront donc pas décrits en détail. Cependant, une mousse de résine extrudée, quand elle est sous 5 forme d'une feuille, aura été préparée fréquemment à l'aide d'une filière à fente, par exemple l'une des filières décrites dans les brevets britanniques N° 1 089 561, 1 089 562 et 1 128 809, dans les demandes des brevets britanniques N° 48 239/68 du 11 octobre 1968 et 48 918/69 du 6 octobre 1969 ainsi que dans " 10 la demande d'addition de brevet français N° 171 956 du 30 octobre 1968, toutes ces demandes étant au nom de la même Demanderesse. On peut également préparer une telle feuille à l'aide d'une filière annulaire en extrudant un tube de mousse, que l'on peut fendre longitudinalement, et ouvrir pour obtenir 15 une feuille, ou aplatir pour obtenir une feuille de double épaisseur. Quand il s'agit d'une feuille de mousse préparée par extrusion à travers une filière à fente, le produit porte parfois une "peau" externe (dont la masse volumique est supérieure à celle de la matière à l'intérieur de la feuille) et 20 quand cette peau est trop épaisse, elle risque de gêner . l'étirage. On préfère donc utiliser une matière en feuille dont la peau extérieure est très mince ou même une matière ne comportant pas de peau. De préférence, l'épaisseur de la feuille utilisée est de 3.» 2 à 50 mm ou plus, de préférence de 25 3,2 à 38 mm et, mieux encore, de 6,35 à 2,54 mm. La longueur et la largeur de la feuille sont choisies de manière à obtenir un assemblage de fibres ayant les dimensions désirées après l'étirage et la fibrillation. Quand le produit est extrudé, sa longueur est évidemment indéfinie. De préférence, le poids ? 30 par unité de surface de la feuille est de 68 à 3400 g/m , par O exemple jusqu'à 1700 g/m et, mieux encore, de 102 à 850 ou - 2 p 1700 g/m . On préfère particulièrement un poids de 136 à 680 g/m O et, mieux encore, de 170 à 510 g/m . Dans certains cas, le poids par unité de surface de la feuille de mousse peut atteindre 2 p 35 1700 g/cm , par exemple de 340 à 8500 g/m . Les assemblages de fibres obtenus à partir des feuilles de mousse peuvent avoir ' p un poids par unité de surface allant de 17 à 3400 g/m . L'étirage de la feuille extrudée de mousse de résine thermoplastique se fait de manière à produire une orien-40 tation biaxiale de la mousse de résine toute entière. On peut 70 36394 9 2064313 aboutir à ce résultat en étirant dans deux directions perpendiculaires entre elles, simultanément ou successivement. On préfère que la mousse de polyoléfine soit étirée aussi bien transversalement au sens de l'extrusion de cette mousse que dans le 5 sens de l'extrusion. Très fréquemment, la feuille de mousse extrudée est déjà partiellement orientée dans le sens de l'extrusion, ce qui veut dire que le degré d'étirage dans le sens de l'extrusion n'aura pas besoin d'être aussi poussé que dans le sens transversal. Dans certains cas, on obtient un produit plus 10 résistant quand on étire d'abord dans le sens transversal et qu'on étire ensuite dans le sens de l'extrusion une feuille de mousse extrudée de polyoléfine. Les conditions exactes que l'on doit mettre en oeuvre au cours de l'opération d'étirage, pour aboutir aux résultats recherchés, dépendent de la résine utilisée 15 mais , en général on étire la feuille de mousse de résine jusqu'à environ 5 fois dans le sens transversal et, de préférence, de 2 à 4 fois comme, par exemple, de 3 fois dans le sens transversal. Pour ce qui est de l'étirage dans le sens de l'extrusion, celui-ci est normalement de 2 à 4 fois et on obtient très fréquemment 20 de très bons résultats avec un étirage de 3 à 4 fois dans le sens de l'extrusion. En général on, préfère choisir les conditions et le degré d'étirage de manière à obtenir un produit isotrope ou presque isotrope. Pour effectuer l'étirage de la mousse de résine, on 25 dispose de diverses techniques ; par exemple, on peut insuffler tine bulle, qui peut être une "bulle emprisonnée" sortant d'un orifice annulaire, ou bien on peut appliquer de la pression d'air sur une face d'une feuille de mousse extrudée qu'on maintient dans un cadre et qu'on chauffe à une température appropriée. On 30 peut également soumettre la feuille à une extension en étirant -une feuille de mousse de résine à sa sortie de la filière d'extrusion, mais dans ce dernier cas, on préfère assurer un refroidissement suffisant pour que la résine soit au moins partiellement solidifiée au moment de l'étirage. De préférence, la mousse de résine ne 35 doit pas être à l'état fondu au cours du stade d'étirage, car il peut souvent en résulter la rupture prématurée des parois des cellules avant l'orientation, et l'obtention d'une matière dans laquelle les éléments fibreux sont fusionnés ensemble en une structure grossière au lieu de la structure recherchée compre-40 nant des éléments fibreux fins. Un facteur qui contribue 70 36394 10 2064313 vraisemblablement à la formation d'une structure grossière est la présence de traces d'un agent porogène qui agit à la façon d'un plastifiant pour rendre la matière filandreuse et cohérente. En conséquence, le procédé spécialement préféré pour l'étira-5 ge de la feuille de mousse de résine consiste à partir d'une feuille extrudée refroidie de la matière et ensuite à réchauffer cette feuille à une température réglée qui est suffisamment élevée pour faciliter l'orientation sans occasionner d'ennuis dus à la fusion. Pour mettre en oeuvre cette forme préférée du procédé, 10 on peut utiliser un châssis réglable ou un dispositif analogue qui serre les bords de la feuille de mousse et qui peut être agencé pour étirer la matière dans les deux directions, simultanément ou successivement. On peut adapter ce procédé pour permettre un étirage continu de la mousse de résine. 15 En général, on exécute l'étirage à une tem pérature élevée qui dépend de la nature de la résine thermoplastique, mais qui est habituellement de 100°C à 160°C ou 170°C, de préférence de 120°C à 150°C ou 160°C et, par exemple dans le cas du polypropylène, de 1j50°C à 140°C. 20 Dans des conditions isothermiques, la vitesse de l'étirage dépend partiellement de l'épaisseur de la feuille de mousse et aussi du taux de transmission de chaleur dans la masse de la matière. Bien entendu, il n'existe aucune limite théorique à la vitesse minimale à laquelle on peut effectuer l'étirage, 25 mais dans la pratique il est nécessaire d'opérer à une vitesse d'étirage économique. L'étirage réel est, le plus commodément, une opération continue, mais on peut également l'interrompre périodiquement, par exemple en une série d'impulsions régulières. Normalement, la vitesse de l'étirage ne dépasse pas 10 000 % 30 par minute, bien que dans certains cas ce chiffre puisse être plus élevé, par exemple jusqu'à 20 000 % ou plus encore. Cependant, très fréquemment la vitesse d'étirage ne dépasse pas 5000 % par minute, et une vitesse spécialement avantageuse se situe entre 100 et 2000 % par minute. 35 Les assemblages de fibres selon l'invention pos^ sèdent une bonne ténacité dans les deux directions d'étirage, qui sont le plus souvent le sens de l'extrusion et la direction perpendiculaire à celui de l'extrusion, surtout lorsque la feuille de mousse initiale est une feuille extrudée. La rapport 40 des ténacités dans ces deux directions est en général de 1:5 à 5:1 70 36394 n 2064313 et, plus souvent, de 1:2 à 2:1. De façon idéale, la structure fibreuse est isotrope de sorte que le rapport des ténacités est d'environ 1:1. On peut obtenir des assemblages de fibres de ce genre par le présent procédé en choisissant judi-5 cieusement les rapports d'étirage dans la direction transversale et dans le sens de l'extrusion de la feuille de polyoléfine et en réglant les divers paramètres, comme la température, du procédé d'étirage. On a constaté que la ténacité change parfois selon la température à laquelle on effectue l'étirage et 10 on observe en général une augmentation de la ténacité pour une baisse de la température d'étirage. On préfère que l'étirage ■ soit exécuté à une température inférieure au point de fusion du polymère, car au-dessus de cette température, la matière étirée tend à ne présenter qu'une ténacité médiocre. 15 L'une des utilisations d'un tel assemblage de fibres est celui de supports pour l'industrie textile, notamment dans la fabrication des tapis (ces supports seront appelés ci-après "canevas") et dans ce but, on a utilisé efficacement une structure fibreuse formée à partir de mousse de polyéthy-20 lène ou de polypropylène.On peut confectionner des tapis à touffes implantées en piquant le fils à tapis à travers une feuille de matière fibreuse (canevas) ayant l'épaisseur désirée. Après l'étirage de la feuille de mousse de résine, on "brise" la structure par fibrillation. Cette fibrillation peut 25 se faire par divers procédés, par exemple celui décrit en détail dans le brevet britannique N° 1 114 151 ou celui de la demande de brevet français N° 70 22 279 du 17 juin 1970 déposée par la même Demanderesse. Ces procédés comportent un travail mécanique de la matière de manière à la soumettre à un cisaillement, 30 par exemple par frottement, laminage, torsion, secouage, battage ou un autre traitement qui développe des forces tendant à ouvrir la structure. En variante, on peut pousser l'étirage lui-même jusqu'à provoquer une fibrillation spontanée. Le réseau tridimensionnel d'éléments fibreux 35 qu'on obtient par la rupture de la mousse étirée peut être désintégré à m degré plus ou moins grand, pour donner des assemblages de fibres ou des fils qui sont potentiellement plus ou moins volumineux. Les assemblages de fibres ou les fils tels qu'ils sont produits peuvent être éventuellement 40 "effilochés" pour obtenir des produits plus volumineux et plus 70 36394 12 2064313 légers, et on exécute cette opération par des moyens textiles ordinaires, par exemple par des moyens mécaniques (à l'aide de rouleaux cannelés) ou par l'utilisation d'ajutages à air. Eventuellement, on peut renforcer 1'assemblage 5 de fibres par stratification ou par des fibres ou étoffes, ou encore par imprégnation avec un liant, mais ceci n'est pas essentiel. Les exemples suivants, dans lesquels les parties et les pourcentages sont en poids, sauf stipulation 10 contraire servent à illustrer l'invention sans aucunement en limiter la portée. EXEMPLE 1 : Cet exemple décrit deux assemblages de fibres selon l'invention et leur fabrication à partir d'une mousse 15 extrudée de polyéthylène. On mélange 100 parties d'un polyéthylène de -Z masse volumique élevée (masse volumique 0,95 g/cm et indice de fluidité à l'état fondu de 0,4 g/10 minutes) avec 3 parties de talc, en qualité d'agent de nucléation, et on intro-20 duit ce mélange dans la trémie d'une extrudeuse ayant 38 mm de diamètre intérieur, à raison de 110 g/minute. On pompe de 1'isobutylène dans le mélange en cours d'extrusion à raison de 16 % par rapport au poids du polyéthylène admis dans le système, et on malaxe intimement le mélange à 160°C, après quoi 25 on le refroidit à 130 - 135°C. On extrude le polyéthylène mous-sable résultant à travers un orifice en forme de fente d'une filière ayant une largeur d'ouverture de 0,25 mm et une longueur de 20 cm, et on laisse ce produit gonfler entre deux lèvres concaves divergentes qu'on maintient à une température 30 de 85°C. La largeur de la feuille de mousse plate produite est de 20 à 25 cm, son épaisseur est de 6,35 mm et son poids par' * t 2 unité de surface est de 221 g/m . La structure est uniforme. Après refroidissement, on chauffe la feuille de mousse de polyéthylène à 110°C et on 1'étire de 1,6 fois 35 à une vitesse de 800 % à la minute dans une direction perpendiculaire à celle de l'extrusion, puis de 1,7 fois à raison de 600 % par minute dans le sens de l'extrusion. On frotte et on cisaille le produit à la main pour provoquer la fibrillation. 40 Quand on examine le produit, on constate que 70 36394 13 2064313 sa structure est tridimensionnelle et qu'il comprend des éléments pelliculaires à orientation biaxiale et un grand nombre d'éléments fibreux réunis les uns aux autres, dont certains présentent une section transversale ramifiée. Les propriétés de ce 5 produit sont indiquées dans le tableau donné plus loin. On répète ce même processus en utilisant une feuille de mousse de polyéthylène dont l'épaisseur est de 5,84 mm et dont le poids par unité de surface est de 255 g/m . On étire cette feuille de mousse de 2,0 fois à raison de 1000 % par minu-10 te dans la direction perpendiculaire à celle de l'extrusion et on 1'étire de 1,5 fois à raison de 500 % par minute dans le sens de l'extrusion, les résultats obtenus étant également résumés dans le tableau ci-après. La structure de l'assemblage de fibres est essentiellement identique à celle du premier 15 assemblage décrit, mais elle est plus isotrope. Aux fins de comparaison, on étire uniaxialement deux échantillons essentiellement identiques d'une feuille de mousse de polyéthylène et on effectue la fibrillation, les propriétés des matières résultantes étant également résu-20 mées dans le tableau. A l'exament des rapports des ténacités des matières à étirage biaxial et des matières à étirage uniaxial, on constate que les matières à orientation biaxiale, selon l'invention, possèdent des propriétés beaucoup plus isotropes. De même, les éléments pelliculaires orientés biaxialement 25 n'apparaissent pas dans les assemblages de fibres produits à partir des feuilles de mousse à étirage uniaxial. Poids par Rapport des unité de Rapport Ténacité ténacités 30 surface de d'étirage 1'assemblage de fibres g/m2 Dans le Dans la 2 g/cm//g/m sens de— direction X 1'extru- transver Sens Direc sion sale d'ex tion y trusion trans (x) versale (Y) 78 1,7 1,6 2,6 0,52 5 85 1,5 2,0 1,5 6 0,78 2 135 2,1 0 2,31 0,21 11 95 3,2 0 3,21 0,146 22 70 36394 14 2064313 EXEMPLE 2 : Cet exemple décrit d'autres assemblages de fibres selon l'invention ainsi que leur mode de production, mais la résine thermoplastique est le polypropylène. 5 On exécute les mêmes opérations d'étirage et de fibrillation que dans l'exemple 1 sur des feuilles de mousse de polypropylène dont les propriétés sont indiquées dans le tableau ci-après. Ce tableau indique également les conditions d'étirage (la température d'étirage étant de 150°C) et les 10 résultats obtenus. 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 4,06 380,8 3,7 1,4 400 200 68 2,91 2,08 0,72 3,81 476 3,4 2,7 400 200 51 1,66 3,38 2,0 3,81 391 3,1 3,2 400 200 44 1,61 4,84 3,3 Dans ce dernier tableau, les colonnes 1 à 10 20 indiquent les paramètres suivants : Colonne 1 - Epaisseur de la mousse (mm) 2 - Poids de la mousse (g/m ) 3 - Rapport d'étirage dans la direction transversale 4 - Rapport d'étirage dans le sens de l'extrusion 25 5 - Vitesse d'étirage dans la direction transversale (^/mn) 6 - Vitesse d'étirage dans le sens de l'extrusion ($/mn) O 7 - Poids de l'assemblage de fibres (g/m ) 8.- Ténacité de 1^'assemblage de fibres dans la direction transversale à celui de l'extrusion (g/cm//g/m2) 9 - Ténacité de l'assemblage de fibres dans le sens de 30 l'extrusion (g/cm//g/m2) 10- Rapport tenacj-fcé dans le sens de l'extrusion ténacité dans la direction transversale à 1'extrusion Tous les assemblages de fibres comprennent une structure tridimensionnelle composés d'une multiplicité d'élé-35 ments fibreux reliés les uns aux autres, dont certains ont une section transversale ramifiée, dans la masse desquels sont" dispersés des éléments pelliculaires non fibreux à orientation biaxiale. 70 36394 15 2064313 EXEMPLE 3 : Cet exemple décrit des assemblages de fibres selon l'invention et leur fabrication à partir d'une mousse extrudée de polypropylène. 5 On mélange 100 parties de polypropylène (indice de fluidité à 1'état fondu 1,5 dg/mn et masse volumique de -2 0,905 g/crir) avec 1 partie de talc (agent de nucléation, et on introduit ce mélange dans la trémie d'une extrudeuse dont le diamètre intérieur eé; de 63,5 mm. On pompe du butane dans le mélange 10 en cours d'extrusion à raison de 18 % par rapport au poids du polypropylène, et on malaxe le mélange à 190°C, puis on le refroidit à 130°C et finalement on l'extrude à travers un orifice de filière en forme de fente qu'on maintient à une température de 152°C, l'ouverture de la fente ayant 0,5 mm de largeur et la 15 longueur de la fente étant de 66 cm. On permet l'expansion du mélange entre deux lèvres concaves divergentes qu'on maintient à 96°C et entre deux surfaces plates qu'on maintient à 90°C, La feuille de mousse plate produite présente environ 73 c® de largeur et 4,8 mm d'épaisseur, son poids étant d'environ 2 *2 20 300 g/m et sa mas'se volumique d'environ 0,059 g/cm^. Après refroidissement, on découpe la mousse de polypropylène en échantillon carrés ayant 22 cm de côté et on étire après chauffage dans une étuve à 160°C pendant 10 minutes, la vitesse d'étirage étant de 60 cm/minute dans le 25 sens de l'extrusion de la mousse de polypropylène (étirage d'extrusion) et proportionnellement plus élevée dans la direction perpendiculaire à celui de l'extrusion (étirage transversal), ce dernier étirage étant plus important. On procède à quatre essais dans lesquels on 30 soumet la mousse de polypropylène aux régimes d'étirage suivants: (i) on alterne les étirages transversaux et d'extrusion, la durée de chaque étirage dans les deux directions étant de 1 seconde ; (il) l'étirage transversal précède l'étirage d'extrusion ; (III) l'étirage d'extrusion précède l'étirage trans-35 versai ; et (IV) on effectue simultanément l'étirage d'extrusion et l'étirage transversal. Les résultats sont les suivants : 70 36394 16 2064313 Régime d'étirage II III IV 1,8/4' 1,8/4 1,7/4 1,7/3,7 Rapport d'étirage (étirage d'extrusion 5 (étirage transversal Ténacité dans le sens p de l'extrusion (g/cm//g/m ) 1248 Ténacité dans la direc- 925 tion transversale 10 (g/cm//g/m2) 1082 1170 967 874 1040 957 On frotte et on cisaille à la main la mousse étirée de polypropylène pour provoquer la fibrillation. Quand on examine le produit, on constate qu'il 15 possède une structure tridimensionnelle composée d'éléments pelliculaires à orientation biaxiale et une multiplicité d'éléments fibreux reliés les uns au autres et dont certains ont une section transversale ramifiée. 70 36394 17 2064313 REVENDICATIONS 1.- Assemblage de fibres, caractérisé en ce qu'il comprend une structure tridimensionnelle d'un grand nombre d'éléments fibreux thermoplastiques liés les uns aux 5 autres et en ce qu'il contient également des éléments pelliculaires thermoplastiques, non fibreux, étirés biaxialement. 2.- Assemblage selon la revendication 1, caractérisé en ce que les éléments pelliculaires ont une épaisseur de 5 à J6 microns. 10 3-- Assemblage selon la revendication 1 ou 2, caractérisé en ce que les éléments pelliculaires ont une aire 2 superficielle moyenne de 1,28 à 6,4 mm . 4.- Assemblage selon l'une quelconque des revendications 1 à 3» caractérisé en ce que de 5 à 50 % du nombre 15 total d'éléments fibreux présentent des sections transversales ramifiées. 5.- AssembLage selon l'une quelconque des revendications 1 à 4, caractérisé en ce que l'épaisseur des éléments fibreux est de 5 à. 76 microns. 20 '6.- Assemblage selon la revendication 5, caractérisé en ce que l'épaisseur des éléments fibreux est de 10 à 50 microns. 7.- Assemblage selon l'une quelconque des revendications 1 à 6, caractérisé en ce que la distance moyenne 25 entre les points de liaison des éléments fibreux est de 20 à 500 fois l'épaisseur moyenne d'un élément fibreux. 8.- Assemblage selon l'une quelconque des revendications 1 à 7j caractérisé en ce que les distances entre les points de liaison des éléments fibreux est de 0,5 à. 7.» 6 mm. 30 9.- Assemblage selon l'une quelconque des revendications 1 à 8, caractérisé en ce que l'épaisseur de l'assemblage de fibres est de 0,5 à 12,7 mm. 10.- Assemblage selon l'une quelconque des revendications 1 à 9j caractérisé en ce que l'assemblage 35 de fibres est composé d'un produit choisi parmi les polymères et les copolymères d'hydrocarbures à insaturation éthylénique, 11.- Assemblage selon la revendication 10, caractérisé en ce que le polymère est le polyéthylène. 12.- Assemblage selon la revendication 10, 40 caractérisé en ce que le polymère .est le polypropylène. 70 36394 18 2064313 13.- Assemblage selon l'une quelconque des revendications 1 à 12, caractérisé en ce que l'aire super- 2 ficielle de cet assemblage est de 0,5 à 2,0 m /g. 14.- Procédé de fabrication d'un assemblage 5 de fibres selon l'une quelconque des revendications 1 à 13, caractérisé en ce qu'il consiste à étirer biaxialement une feuille de mousse de résine thermoplastique de manière à obtenir une matière dans laquelle les parois des cellules de la mousse de résine sont orientées, et à soumettre cette matière à un 10 traitement par lequel la majeure partie des parois des cellules de la mousse de résine se rompent afin d'obtenir ainsi un assemblage de fibres qui comprend une structure tridimensionnelle d'un grand nombre d'éléments fibreux thermoplastique liés les uns aux autres et qui contient également des éléments pellicu-15 laires thermoplastiques, non fibreux, qui ont été étirés biaxialement. 15«- Procédé selon la revendication 14, caractérisé en ce que la feuille de mousse de résine est une feuille extrudée. 20 16.- Procédé selon la revendication 14 ou 15, caractérisé en ce que l'épaisseur de la feuille de mousse de résine est de 3,2 à 38 mm. 17.- Procédé selon la revendication 15 ou 16, caractérisé en ce qu'on étire la feuille de mousse de résine dans 25 le sens de 1'extrusion de la mousse et transversalement à ce sens d'extrusion. 18.- Procédé selon la revendication 17, carac térisé en ce qu'on étire la feuille de mousse de 2 à 5 fois dans le sens de l'extrusion. 30 19.- Procédé selon la revendication 17 ou 18, caractérisé en ce qu'on étire la feuille de mousse de 2 à 4 fois dans le sens de l'extrusion. 20.- Procédé selon l'une quelconque des revendications 15 à 19, caractérisé en ce que la feuille de 35 mousse de résine est une feuille extrudée et refroidie de la matière que l'on réchauffe à une température réglée suffisamment élevée pour faciliter l'orientation sans provoquer de difficultés dues à la fusion. 21.- Procédé selon la revendication 20, 40 caractérisé en ce qu'on l'exécute dans un châssis réglable 70 36394 19 2064313 ou dispositif analogue qui serre les bords de la feuille de mousse et qui peut être agencé pour étirer la matière dans deux directions, cet étirage pouvant être simultané ou successif. 22.- Procédé selon l'une quelconque des 5 revendications 14 à 21, caractérisé en ce qu'on effectue l'étirage à une température de 100°C à 160°C. 2^.- Procédé selon l'une quelconque des revendications 14 à 22, caractérisé en ce que la vitesse d'étirage est de 100 à 2000 % par minute. 10 24.- Procédé selon l'une quelconque des revendications 14 à 23, caractérisé en ce qu'on rompt la feuille de mousse étirée biaxialement en soumettant cette feuille à un travail mécanique. 25.- Procédé selon l'une quelconque des 15 revendications 14 à 24, caractérisé en ce que l'assemblage de fibres obtenu possède les caractéristiques spécifiées dans l'une quelconque des revendications 2 à 12. 26.- Procédé selon l'une quelconque des revendications 14 à 24, caractérisé en ce que l'épaisseur de la feuille 20 de mousse de résine est de 3,2 à 50 mm et son poids par unité 2 de surface est de 68 à 3400 g/m . 27.- Procédé selon l'une quelconque des revendications 14 à 25, caractérisé en ce que le poids de la feuille O de mousse thermoplastique est de 340 à 8500 g/m . 25 28.- Assemblage de fibres caractérisé en ce qu'il a été obtenu par le procédé selon l'une quelconque des revendications 14 à 27. 29.- Assemblage selon la revendication 28, caractérisé en ce que le rapport des ténacités dans les 30 deux directions d'étirage est de 1:5 à 5:1. 30.- Assemblage selon la revendication 29, caractérisé en ce que le rapport des ténacités dans les directions d'étirage est de 1:2 à 2:1. 31.- Assemblage de fibres, caractérisé en ce 35 qu'il a été obtenu par un procédé selon la revendication 27. 32.- Assemblage selon la revendication 31, dans lequel le rapport des ténacités dans les deux directions d'étirage est de 1ï2 à 2:1. 33^- Tapis, caractérisé en ce qu'il comprend 40 un canevas textile composé d'un assemblage de fibres selon l'une 70 36394 20 2064313 quelconque des revendications 1 à 12, 14 ou 28 à 30. 3^.- Tapis, caractérisé en ce qu'il comprend un canevas textile constitué d'un assemblage de fibres selon l'une quelconque des revendications 13, 31 ou 32. 35-- Tapis à touffes implantées, caractérisé en ce qu'on le prépare en piquant un fil de tapis à travers une feuille d'assemblage de fibres selon l'une quelconque des revendications 1 à 12, ou 28 à 30.