FR 2061769 A1 19710625 FR 7033822 A 19700917 70 33822 i 2061769 La présente invention concerne une source d'énergie nucléaire, et plus particulièrement un combustible nucléaire pour la région à neutrons rapides d'un système à réacteur nucléaire du type couplé. Un réacteur du type couplé est un réacteur divisé au moins en deux 5 régions séparées de coeur, chacune contenant du combustible nucléaire d'une composition différente. Dans l'une des régions, les énergies des neutrons sont celles de neutrons "rapides" c'est-à-dire au-dessus de la plage correspondant à l'agitation thermique, et dans l'autre région les énergies des neutrons sont celles de neutrons "lents" ou d'une façon générale dans la plage des neutrons 10 thermiques. Aucune de ces régions n'est capable par elle-même de maintenir une réaction en chaîne auto-entretenue tandis que3 quand ces régions sont combinées ou couplées pour former une unité, la criticalité peut être obtenue pour le fonctionnement d'une installation à énergie nucléaire. Les réacteurs de ces types sont décrits plus en détail dans le brevet 15 des EUA n° 3 093 563. Le combustible nucléaire selon la présente invention est destiné à la région de neutrons rapides de ces réacteurs et il produit une quantité substantielle de chaleur pour la production d'énergie. De plus, le combustible comporte une matière fertile pour la production par surgénération de combustible '20 fissile supplémentaire sans mélange direct d'autres matières fissiles dans la région à neutrons rapides du réacteur. Une matière fertile est une matière 238 pouvant être rendue fissile par absorption de neutrons, par exemple ïï et 232 Th, et une matière fertile est une matière devenant fissile par capture de neutrons lents. 25 L'utilisation du combustible selon la présente invention est par suite avantageuse, car elle permet l'exploitation complète des réserves du combustible non fissile, par exemple d'uranium et de thorium, par formation directe d'éléments fissiles à partir de ces éléments non fissiles. Une production considérable d'énergie est obtenue avec réaction simultanée de nouvelles 30 sources de combustibles fissiles pour l'utilisation ultérieure dans des réacteurs nucléaires de puissance et avec réduction appréciable de la complexité et du coût du cycle du combustible. La matière combustible selon la présente invention est du type fission-fusion et elle est essentiellement formée par un mélange hétérogène d'une 35 matière fertile avec du lithium et un isctope de l'hydrogène. Il a été déterminé à la fois théoriquement et expérimentalement qu'un rapport convenable entre les neutrons thermiques absorbés et les neutrons de 70 33822 2 2061769 fusion produits peut être établi dans ce combustible en utilisant des concentrations appropriées suffisant à maintenir la réaction en chaîne désirée dans un réacteur couplé. Pour établir l'économe désirée des neutrons,. les proportions d'atomes de lithium-6 et d'atomes de l'isotope d'hydrogène sont réglées de façon 5 que le taux de neutrons rapides produits par la fusion consécutive du tritérium avec l'isotope de l'hydrogène approche d'un rapport 1/1. La concentration des atomes fertiles est aussi ajustée dans le mélange pour que la probabilité d'absorption de neutrons thermiques par les atomes fertiles et par les atomes de lithium-6 soit à peu près égale. 10 Le combustible contenant, par exemple, du deutéroxyde de lithium et du 238 U est placé dans la région "rapide" du réacteur et l'absorption de neutrons thermiques provenant de la région des neutrons lents provoque la rupture de 6 4 3 l'isotope Li du lithium en hélium He et en triton H avec une libération 3 totale d'énergie d'environ 4,8 MeV. Des tritons H, qui acquièrent une 2 ' 15 énergie d'environ 2,8 MeV fusionnent à leur tour avec le deutéium H en formant 4 de l'hélium He et en libérant un neutron de fusion et environ 17,6 MeV d'énergie totale. Ces neutrons de fusion acquièrent des énergies d'environ 14,lMeV 238 et provoquent la fission directe du U avec libération d'environ 3,5 neutrons par fission et 200 MeV d'énergie. Une quantité considérable de chaleur est ainsi 20 engendrée et elle peut être utilisée comme énergie, et le reste de la matière fertile est rendue fissile par capture finale de neutrons, de sorte que le réacteur se comporte aussi en surgénérateur. Le combustible selon la présente invention est du type fission-fusion, et il peut être formé entre des limites évidentes par n'importe quel mélange 25 de matières contenant essentiellement une source d'atomes de lithium-6, d'atomes de deutérium ou de tritérium et d'atomes pouvant être rendus fissiles par absorption de neutrons» Pour les besoins de la description, il sera considéré qu'un tel mélange est particulièrement une solution diluée de deutéroxyde de lithium et d'uranium épuisé ou de thorium. 30 En premier lieu, du point de vue théorique,, la combinaison de lithium- deutéroxyde de lithium dilué et d'uranium ou de thorium épuisé produit les réactions exoénergétiques suivantes : (A) la réaction induite par un neutron thermique 35 n + 6Li——>4He + 3H + 4,8 MeV avec 2,8 MeV fourni au tritérium et 2,0 MeV associés à la particule alpha ^He; 70 33822 3 2061769 (B) la réaction de fusion induite par le triton 3H + 2H }-4ïïe + n + 17,6 MeV avec 14,1 MeV communiqués aux neutrons n et 3S5 MeV associés à la particule 4 5 alpha He; *(C) la réaction non élastique (n, 2n) et de fission de seuil pour les éléments fertiles ^238 n + 10 U . f- fragments de fission +3,5 neutrons + 200MeV 232Th Les neutrons n'ayant pas subi de collision et provenant de la fusion dans 3 2 & des tritons de 2,8 MeV avec du deutérium par la réaction (B), H( H, "He)n, le deutéroxyde de lithium,acquièrent une énergie comprise entre 10 et 20 MeV, 15 l'énergie la plus probable des neutrons du fait de cette réaction de fusion étant au voisinage de 14 MeV. La capture par fission et processus inélastique (n, 2n) sont les modes dominants pour l'interaction des neutrons ayant les énergies comprises entre 10 et 20 MeV pour l'uranium et le thorium suivant la réaction (c). Les neutrons de fusion compris dans la plage de 10 à 20 MeV 20 drénergie des neutrons sont tous capables de produire-3 à 4 neutrons de plus après leur capture par-absorption de fission et absorption inêlastique (n, 2n), par les éléments lourds, l'uranium et le thorium. La section efficace microscopique pour ces deux modes de capture de neutrons rapides est comprise entre 1 et 2 barns quand la moyenne est prise dans le spectre des énergies des 25 neutrons de fusion disponibles. En même temps, les neutrons résultant à la fois des réactions de fission et des réactions inélastiques (n, 2n) (à la suite de la capture finale d'un 238 232 neutron de fusion par U ou Th) ont aussi une section efficace microscopique de 2 à 6 barns pour leur capture (n, ) éventuelle par les mêmes éléments 30 lourds après leur ralentissement aux énergies thermiques après modération. Pour maintenir une économie de neutrons convenablement équilibrée dans le réseau de combustible du type fission-fusion, la vitesse d'absorption 6 4 3 des neutrons thermiques par la réaction (A), n( Li, He) H3 doit être à peu près égale à la vitesse à laquelle les neutrons de fusion sont produits par la réaction (B) consécutive, 3H(2H,4He)n. Autrement, l'économie des neutrons et le système seraient déséquilibrés du fait de "l'empoisonnement" provoqué par £ des captures excessives de neutrons thermiques dans l'isotope Li. Un tel 70 33822 4 2061769 déséquilibre dans le cycle de l'économie des neutrons conduirait à son tour à un excès indésirable de génération de tritérium. L'établissement de conditions optimales pour une économie équilibrée de neutrons nécessite aussi que les sections efficaces macroscopiques d'absorp-5 tion pour les neutrons thermiques aussi bien p^r le deutéroxyde de lithium que par les éléments fertiles soient approximativement égales. Une section efficace macroscopique de 0,05 à 0,1 cm ^ satisfait à ces dernières conditions pour chacun des cas ci-dessus. Une estimation de la valeur du rapport entre les neutrons thermiques 10 absorbés et les neutrons rapides (14 MeV) produits par la réaction / 4 3 o 2 /j n( Li, He) H et la réaction H( H, He)n consécutive qui ont lieu toutes deux dans le deutéroxyde de lithium dilué peut être obtenue par l'analyse élémentaire suivante. La vitesse spécifique P d'une réaction entre deux espèces dont les 15 densités sont N et n est en général donnée par la relation P = No-nv (1) dans laquelle (y- et v sont la section efficace macroscopique de réaction et la vitesse relative de l'espèce n par rapport à N. La quantité différentielle dQ des éléments n absorbés le long d'un 20 élément de rayon dr dans un volume faible défini par le parcours R du triton pendant un élément de temps dt est dQ = Pdt (2) ou dQ = NO^ndr (3) 25 ^ ^ dr parce que v est égal a ^ Pour les réactions concernant des particules chargées il est plus convenable de transformer l'équation (3) en une fonction explicite à la fois dE de l'énergie E des particules chargées, et du pouvoir modérateur -?-* pour le mi- dr 30 lieu dans lequel elles sont modérées au lieu de la conserver comme une fonction seulement à distance r qu'elles doivent parcourir pendant qu'elles sont ralenties. Par suite (4) .35 dr pour la qualité différentielle d'absorption de triton (ou de neutrons rapides produits) sur l'élément de longueur dr. 70 33822 5 2061769 Le rapport entre la quantité de neutrons thermiques absorbés et la quantité de neutrons de fusion produits est dQ! £ r.x dr " (5) dQ2 Z2 n2 dr dE dr équation dans laquelle les indices 1 et 2 désignent respectivement les neutrons 10 thermiques et les tritons. De même,5-" ^ qui est égal à etj^ est égal à sont les sections efficaces macroscopiques pour l'absorption des neutrons thermiques par le deutéroxyde de lithium et pour la fusion des tritons avec le deutérium, respectivement. Il doit cependant être noté que dans une matière dense la faible distance 15 parcourue par le triton délimite d'avance le volume efficace devant nécessairement avoir été initialement présent pour permettre l'absorption d'un neutron 6 4 3 . thermique du fait de la réaction n( Li, He) H. Par suite, la plage d'intégration pour dr s'étend de zéro à R(E) centimètres au numérateur du côté de droite de l'équation (5) dans laquelle (E) est l'énergie du triton. 20 Après intégration des deux côtés de l'équation 5, il vient finalement Qx Zi*») 25 q2 rE.S2(E)dE (6) 0 dE dr C'est le rapport entre la .quantité de neutrons thermiques absorbés et la quantité de neutrons rapides produits en notant que la conservation des particules dans la réaction (A), n(^Li, 4He)3H demande que le nombre de neutrons thermiques 30 absorbés et le nombre de tritons produits restent en correspondance directe l'un par rapport à l'autre et par rapport à leurs densités respectives. Les deux termes de densité et n^ se compensent ainsi au numérateur et au dénominateur du côté de droite de l'équation (5) parce qu'ils sont égaux. Dans la pratique, l'intégration de l'équation (6) peut être approchée 35 par une sommation parce que l'intégrale du dénominateur du côté de droite n'est pas sous une forme fermée. Par suite 70 33822 6 2061769 \ 2> / (dE). 5 Z_ (dr) i i = 1 En prenant les valeurs numériques appropriées dans les tables "Tables de parcours et de pouvoirs d'arrêt des éléments chimiques pour des particules chargées de 0,05 à 500M$7"par Williamson et Boujot (1966) CEA -10 R3042,Commissariat à l'Energie Atomique, France et "Controlled Thermonuclear Reactions par Glasstone and Lovberg (i960), page 17 D Van Nostrand Company, Ltd (Sections efficaces pour les réactions de fusion)" et en les portant dans l'équation (7) on obtient la valeur calculée pour le rapport des neutrons thermiques absorbés aux neutrons rapides produits Q2 15 — = 2,4 - 0,5 (8) 20 Cette valeur calculée a été vérifiée empiriquement en mesurant l'acti vité du tritérium dans des échantillons équivalents de solution diluée d'hydroxy-de de lithium et de deutéroxyde de lithium . Le comptage du tritérium dans la solution d'hydroxyde de lithium donne une indication de la quantité de tritérium produit par la réaction (A), et le comptage du tritérium dans la 25 solution de deutéroxyde de lithium retranché de celui de l'hydroxyde de lithium indique l'étendue de la réaction (B) ayant lieu dans la solution du deutéroxyde de lithium, et de façon correspondante la quantité des neutrons de fusion produits dans cette solution. Dans ce but, quatre échantillons de 6 ml d'hydroxyde de lithium dilué et 30 un nombre semblable d'échantillons de 6 ml de deutéroxyde de lithium, chacun + contenant 0,0840 - 0,0036 gramme de lithium naturel ont été préparés. Il a été constaté que la concentration de 0,014 g/ml de lithium naturel est convenable pour que tout le lithium reste en solution. Tous les échantillons ont ensuite été 12 2 irradiés dans un flux de neutrons thermiques d'environ 10 neutrons/cm /s, 35 et après l'irradiation une quantité de 0,1 ml a été enlevée de chaque échantillon. L'activité du tritérium de chacun des échantillons de 0,1 ml a été mesurée au moyen d'un détecteur à scintillateur .liquide» Les résultats des mesures sont donnés par les tableaux ci-après 70 33822 7 2061769 Activité du tritérium (cpm par 0,1ml) Echantillon (6 ml) Compte mesuré 1. D2O + 0,0840 - 0,003Ég de Li naturel 4,3423 x 104 cpm n tl 11 11 £, * « 4,2789 " 5 ^ lî M - Il 3,9220 " 4 n n » . 3,9729 " Moyenne pour 4 échantillons de LiOD 4- 4 4,1 - 0,2 x 10 cpm 10 5. H20 + 0,0840 - 0,0036 g de Li naturel 6,7536 x lO^cpm 6. " " " 6,4425 " 7. " .. .. 6,9208 " g .1 « it 6,3535 " 15 Moyenne pour 4 échantillons de LiOH + 4 6,6 - 0,3 x 10 cpm ^1 _ neutrons thermiques absorbés Q2 neutrons de fusion produits 20 et ^1 _ Compte moyen dans LiOH — = 2,6 - 0,5 Q2 Compte moyen dans liiOH - Compte moyen dans LiOD 25 Un accord existe nettement entre la valeur calculée théoriquement (8) et le rapport obtenu expérimentalement o. <>2 30 pour une solution diluée d'oxyde de lithium et de deutérium contenant 0,014 g/ml de lithium naturel. Par suite, si du deutéroxyde de lithium dilué à la concentration convenable est combiné avec de l'uranium épuisé (ou du thorium)chaque neutron de fusion (14 MeV) absorbé par ces matières à leur énergie de seuil de fission de 35 1,2 MeV et au-dessus de cette énergie, peut produire 3,5 neutrons supplémentaires par les réactions (n, 2n) et de fission combinées. D'une façon idéale, une multiplication de 1,5 pour la génération de neutrons subissant les réactions exo-énergétiqùes (A), (B) et (C) peut être espérée. 70 33822 8 2061769 Cependant, les captures parasites, les pertes par fuites, l'augmentation de la léthargie de neutrons par les neutrons rapides etc. réduiront la multiplication des neutrons de la chaîne ci-dessus à une valeur un peu inférieure à la valeur idéale. Cependant3 un réglage convenable des fractions atomiques du 5 lithium et de la-matière fertile permet la construction d'un ensemble sous- critique optimal permettant d'obtenir facilement une multiplication des neutrons de Os8 à 0,9. . - Il sera noté qu'en plus de l'isotope deutérium de l'hydrogène, l'isotope tritérium peut aussi être utilisé pour provoquer une réaction de fusion afin 10 d'obtenir des neutrons rapides. Par exemple, dans un mélange de tritêriure de lithium et d'une matière fertile, la réaction de fusion suivants peut avoir lieu 3H + 3H »4He + 2n + 11,1 MeV (Bl) 15 Par suite, les composés du lithium convenables pour le présent combusti- , ble sont tous ceux dans lesquels une concentration optimale de l'isatope d'hydrogène est obtenue par rapport à une distribution uniforme d'atomes de lithium-6. Dans le cas d'un composé du lithium à l'état solide tel que le deutériure de lithium, la concentration optimale de la densité de deutérium peut être obtenue 20 en réduisant la concentration de l'isotope lithium-6 en dessous de celle prédominant normalement dans le lithium naturel, qui est de 7,5% en poids atomique de lithium-6. Si le composé du lithium est un liquide tel que le deutéroxyde de lithium de l'exemple ci-dessus, la concentration optimale de deutérium peut être obtenue simplement par addition d'une quantité convenable d'eau lourde 25 ou de n'importe quel produit convenable d'après les circonstances. De toute façon le deutériire de lithium peut être dilué de façon que des rapports compris entre 670/1 et 1340/1 soient maintenus pour le nombre d'atomes de deutérium pour chaque atome d'isotope lithium-6. 30 Les éléments les plus convenables pour constituer la matière fertile sont 238 232 les éléments existant naturellement cités ci-dessus U et Th. Cependant, il doit être noté que certains éléments transuraniens constituant des sous-produits récupérés par un traitement de recyclage du combustible usé d'un réacteur nucléaire peuvent aussi être utilisés comme matière fertile. 35 II résulte de ce précède que la présente invention apporte un procédé et un combustible pour la construction d'un réacteur nucléaire couplé comportant un combustible nucléaire dans lequel des quantités importantes d'énergie résultant 70 33822 9 2061769 de la fission directe de la matière fertile accompagné d'une quantité plus faible 6 4 3* d'énergie (10% du total) résultant des réactions n( Li + He) H et de fusion sont disponibles pour la production, d'énergie. De plus, les neutrons non utilisés pour le maintien.de la chaîne de multiplication par ces réactions se prêtent d'eux-mêmes pour la surgénération ou production de nouveau combustible fissile par capture radiative dans les éléments fertiles. Bien entendu, la description qui précède n'est pas limitative, et l'invention peut être mise en oeuvre-suivant d'autres variantes sans que l'on sorte de son cadre. 70 33822 10 2061769 R_E__V_E_N_D_I_C _A_T_r_0_W_S 1. Procédé pour la préparation de combustible nucléaire caractérisé par la préparation d'un mélange hétérogène de lithium, d'un isotope de l'hydrogène 5 et d'une matière fertile, le réglage des proportions de lithium et d'isotope de l'hydrogène de façon que la vitesse d'absorption des neutrons thermiques par l'isotope lithium-6 du lithium constituant une source de tritons soit approximativement égale à la vitesse de production de neutrons rapides par la réaction de fission consécutive des tritons avec l'isotope de l'hydrogène, et 10 le réglage des proportions de matière fertile et de lithium de façon que la probabilité d'absorption de neutrons thermiques par les atomes de la matière fertile soit approximativement égale à la probabilité d'absorption par les atomes de l'isotope lithium-6 du lithium. 2. Combustible nucléaire pour la région des neutrons rapides d'un réac- 15 teur nucléiare couplé caractérisé par un mélange hétérogène d'isotope lithium-6, d'un istope de l'hydrogène et d'une matière fertile. 3. Combustible nucléaire selon la revendication 2 caractérisé en ce que la concentration de la densité de l'isotope de l'hydrogène est optimale par rapport à une source uniformément distribuée de lithium-6. 20 4. Combustible nucléaire selon la revendication 1 caractérisé en ce que la combinaison de l'isotope lithium-6 et de l'isotope de l'hydrogène agit comme source de neutrons rapides. 5. Combustible nucléaire selon fe revendication 4 caractérisé en ce que la vitesse d'absorption des neutrons thermiques par l'isotope lithium-6 de la 25 combinaison est du même ordre que la vitesse à laquelle les neutrons rapides sont produits. 6. Combustible nucléaire selon la revendication 5 caractérisé en ce que la section efficace microscopique d'absorption de la matière fertile pour les neutrons thermiques est approximativement égale à celle de l'isotope lithium-6 30 du mélange pour ces neutrons. 7. Combustible nucléaire selon l'une des revendications 2 à 6 caractérisé en ce que la combinaison de l'isotope lithium-6 et de l'isotope de l'hydrogène est constituée par du deutéroxyde de lithium. 8. Combustible nucléaire selon la revendication 7 caractérisé en ce que 35 la section efficace microscopique de capture des neutrons rapides est comprise entre 1 et 2 barns pour la fission et pour la capture (n, 2n) par les éléments fertiles. 70 33822 11 2061769 9. Combustible nucléaire selon la revendication 7 caractérisé en ce que la section efficace microscopique de l'isotope de lithiumr-6 et de la matière fertile pour les neutrons thermiques est comprise entre 0,05 et 0,10 cm-''". 10. Combustible nucléaire selon la revendication 7 caractérisé en ce que 5 les atomes de deutérium sont dans un rapport compris entre 670/1 et 1340/1 pour chaque atome d'isotope lithium-6. 11. Combustible nucléaire selon l'une des revendications 2 à 10 caractérisé en ce que la matière fertile comprend au moins un élément choisi dans le groupe constitué par l'uranium, le thorium et leur mélanges. 10 12. Combustible nucléaire selon l'une des revendication 2 à 7 caractérisé en ce que l'isotope de l'hydrogène est choisi dans le groupe constitué par le deutérium, le tritérium et leurs mélanges.