FR 2064074 A1 19710716 FR 7034985 A 19700928 70 34985 i 2064074 La présente invention concerne des perfectionnements aux procédés et dispositifs de spectrométrie à scintillation, et notamment à scintillation liquide. Les spectromètres à scintillation liquide sont largement ^ utilisés pour analyser l'activité béta (et dans certains cas l'activité alpha) d'échantillons liquides contenant des isotopes radioactifs (C 14 et H 3 notamment). Les échantillons sont constitués par un mélange de solvant, de produit étudié et de scintillateur dans un flacon et, pour 10 plus de simplicité, le mot "échantillon" sera ultérieurement utilisé également pour désigner l'ensemble flacon-échantillon proprement dit. Les rayonnements dus aux phénomènes de décroissance radioactive. sont convertis eh éclats lumineux dont l'intensité est fonction de l'énergie libérée. Ces éclats sont transformés par un 15 photomultiplicateur en des impulsions électriques dont l'amplitude est fonction de l'intensité des éclats lumineux. On applique les impulsions à des analyseurs d'amplitude qui ne transmettent que les impulsions correspondant à des domaines d'énergie sélectionnés et on compte le nombre d'impulsions fournies par les analyseurs 2q pendant un intervalle de temps donné. Les résultats du comptage donnent une indication sur le taux de désintégrations dans les échantillons pour les domaines d'énergie fixée par les analyseurs d'amplitude. Qn peut déduire de cette information la concentration en isotopes radioactifs des échantillons. 25 Les échantillons ont des propriétés chimiques et de transmission d'énergie qui font que l'intensité des impulsions lumineuses qui atteignent les photomultiplicateurs ne correspond pas en général au niveau d'énergie des événements qui les causent, mais ont une intensité diminuée. Ce phénomène est dénojrasé affai-3Q blissement lamineux ou 'tyjenching". Le taux d'affaiblissements c'est-à-dire le degré de réduction d'intensité* varie d'un échantillon à un autre. Il fait que les comptages ne reflètent pas exactement les taux de désintégration dans les domaines d'énergie correspondants. On a déjà résolu ce problème en déterminant le 35 taux d'affaiblissement de chaque échantillon et en corrigeant en conséquence le taux de comptage fourni par chaque canal analyseur-compteur pour qu'il reflète le taux véritable de désintégrations dans les domaines d'énergie correspondants. Parmi les procédés utilisés pour déterminer le taux d'affaiblissement d'un échantillon, on peut notamment citer 70 34985 2064074 1' étalonnage externe et la mesure du rapport des canaux d5 étalon externe. Dans chaque cas, on amène une source étalon de radiations pénétrantes à proximité de l'échantillon et on compte le taux d'impulsions lumineuses induit dans l'échantillon, dans un canal 5 dans le premier cas, dans deux canaux dans le second cas. On déduit le taux d'affaiblissement de la variation de la mesure lorsqu2on remplace l'échantillon non affaibli par un échantillon présentant un affaiblissement : Il existe déjà de nombreux appareils qui effectuent les opérations nécessaires et le calcul de l'affai» t) blissement de façon automatique sur tous les échantillons successifs insérés dans le convoyeur qui fait partie du spectromètre. La présente invention a notamment pour objet de perfectionner les procédés et dispositifs antérieurs de spectrométrie, et notamment de spectrométrie à scintillation liquide, prévus pour dé-15 terminer le taux d'affaiblissement de chaque échantillon, en modifiant automatiquement les limites des canaux de mesure en fonction du taux d'affaiblissement pour remplir un critère déterminé. L'invention permet notamment de donner au "facteur de mérite" une valeur maximum pour chaque échantillonk On sait que le fac- 2 20 teur de mérite est le rapport E /B, dans lequel E est l'efficacité de comptage et B est le comptage correspondant au bruit de fond dans le canal ou domaine d'énergie considéré. L'efficacité de comptage E est le rapport entre le taux de comptage dans un canal donné pour un isotope contenu dans un échantillon et le taux total de désintégrations 25 de cet isotope dans l'échantillon. L'invention permet également de modifier les limites des canaux de comptage de façon à maintenir constant le bruit de fond, quel que soit le taux d'affaiblissement. L'invention propose notamment pour atteindre ce résultat un procédé de spectrométrie à scintillation, notamment à scintilla-30 tion liquides, caractérisé en ce qu'on détermine le taux d'affaiblissement des scintillations dans un échantillon, en ce qu8on mesure le taux d'apparition dans l'échantillon des scintillations dont l'intensité est dans un domaine déterminé, en ce qu5on détermine une courbe représentative d'au moins une limite de ce domaine en 35 fonction du taux d'affaiblissement dans l'échantillon pour satisfaire un critère déterminé, en ce qu'on mémorise des données représentant un nombre relativement faible de valeurs définissant suffisamment cette courbe pour permettre de déterminer à partir d'elle les limites correspondant à différents taux d'affaiblissement, en 40 ce qu'on détermine arithmétiquement à partir des données mémorisées 70 34985 3 2064074 la limite correspondant au niveau mesuré d'affaiblissement correspondant à ladite courbe représentative et en ce que l'on ajuste la limite dudit domaine pour lui donner la valeur ainsi déterminée. 5 L'invention propose également un dispositif de spectro métrie à scintillation destiné à analyser des scintillations lumineuses provenant d'échantillons successifs, comprenant un détecteur pour convertir les scintillations en des signaux électriques dont l'amplitude est représentative de l'intensité des scintillations, 10 des analyseurs dont chacun transmet à un compteur qui lui est associé les signaux représentatifs de celles des scintillations dont l'intensité se trouve dans un domaine prédéterminé, des moyens de mise en mémoire de données représentant une courbe qui exprime l'une des limites à donner audit domaine, en fonction du taux d'af-15 faiblissement des scintillations dans l'échantillon, pour satisfaire un critère déterminé, les données mémorisées représentant un nombre relativement faible de valeurs définissant suffisamment la courbe pour permettre de déterminer à partir d'elles la limite correspondant à différents taux d'affaiblissement, et des moyens 20 comprenant un compteur qui mesurent automatiquement le taux d'affaiblissement de chaque échantillon»qui calculent aribhraétiquement la limite qui correspond à ladite courbe pour ledit taux d'affaiblissement mesuré, à partir de ce taux d'affaiblissement et desdites données conservées en mémoire, et qui ajustent la limite d'un 25 analyseur à la valeur ainsi déterminée. Pour plus de simplicité les mots "taux d'affaiblissement" sont utilisés pour désigner soit ce taux lui-même, soit un paramètre qui le représente ( par exemple rapport des canaux d'étalon) . 30 L'invention sera mieux comprise à la lecture de la description qui suit d'un mode de réalisation donné à titre d'exemple non limitatif. La description se réfère aux dessins qui l'accompagnent dans lesquels : - les figures 1 et 2 sont des courbes représentatives du taux 35 d'impulsion en fonction de l'amplitude des impulsions pour des échantillons contenant un seul isotope radioactif, - la figure 3 est un bloc diagramme simplifié d'un spectro-mètre à scintillation liquide, - la figure 4 est un bloc diagramme d'un dispositif suivant un 40 «ode de réalisation de l'invention, 70 34985 4 2064074 - la figure 5 est un bloc diagramme du calculateur incorporé dans le dispositif de la figure 4. Il sera d'abord fait référence aux courbes des figures 1 et 2 pour montrer les avantages apportés par l'inwention . La cour-5 be A de la figure 1 représente 1*histogramme des hauteurs d'impulsions produites par un isotope dans un échantillon sans affaiblissement. La courbe B de la figure 2 représente à la même échelle l'histogramme produit par le même isotope dans un échantillon sujet à affaiblissement. Les courbes C et D représentent les histogrammes 10 du bruit de fond dans les échantillons non affaiblis et affaiblis. Chaque point d'une courbe donne le taux d'apparition d'impulsions â une amplitude donnée pour une plage étroite et prédéterminée d'amplitude. Par exemple pour l'amplitude X, l'isotope produit un taux d'impulsion Y dans l'échantillon non affaibli et Y, dans a D 15 l'échantillon affaibli. Le bruit de fond se traduit par un taux Y dans l'échantillon non affaibli et Y , dans l'échantillon affaibli, c ci La figure 3 est un bloc diagramme simplifié d'un spectro-mètre à scintillation liquide classique destiné à analyser des échantillons contenant des isotopes radioactifs tels que ceux qui 20 produisent les histogrammes des figures 1 et 2. Le spectromètre comprend un détecteur de scintillation 11 qui est soumis à l'action d'un échantillon et produit des impulsions de sortie proportionnelles à l'intensité des scintillations dans l'échantillon ou au logarithme de cette intensité, suivant la nature de l'électronique du détecteur 25 11. Quoi qu'il en soit, l'amplitude des impulsions reproduite par le détecteur est reliée à l'intensité lumineuse dans l'échantillon par une relation biunivoque. Pour plus de simplicité,les amplificateurs et circuit à coïncidence n'ont pas été représentés sur le schéma de la figure 3 et on devra considérer qu'ils font partie de 30 l'ensemble dénommé "détecteur". Les impulsions de sortie fournies par le détecteur à scintillation 11 sont appliquées à des analyseurs d'amplitude 12 et 13 qui ne transmettent chacun que les impulsions dont 1eamplitude se trouve dans un domaine prédéterminé. Des compteurs 14 et 15 35 enregistrent les impulsions qui leur sont appliquées pendant des intervalles de temps sélectionnés et indiquent donc le taux d'apparition d'impulsions dans les domaines d'énergie correspondants. Comme indiqué ci-dessus, il est souvent souhaitable que les conditions de comptage soient choisies pour que le facteur 40 de mérite E /B soit maximum. Pour remplir cette condition dans le 70 34985 5 2064074 cas d'un échantillon non affaibli, présentant la courbe de répartition A de la figure 1, les limites inférieure et supérieure du canal de comptage doivent être celles indiquées par L^ et U^. Pour que le facteur de mérite soit maximum pour l'échantillon affaibli ^ présentant la courbe de répartition B de la figure 2, les limites supérieure et inférieure doivent être ramenées aux valeurs et Le degré d'abaissement des limites inférieure et supérieure dépend du taux d'affaiblissement et peut être déterminé expérimentalement en utilisant une série d'échantillons de référence, présentant des taux d'affaiblissement croissants et connus. Les limites inférieure et supérieure sont déterminées pour chaque échantillon de référence de façon à rendre le facteur de mérite maximum pour chacun de ces échantillons et l'on prépare deux courbes donnant les limites supérieure et inférieure en fonction du taux d'affaiblissement. On 15 peut déterminer par référence à ces courbes les limites supérieure et inférieure qui rendent maximum le facteur de mérite pour n'importe quel taux d'affaiblissement. Si par exemple on vait rendre maximum le facteur de mérite pour un échantillon dans le spectromètre schématisé en figure 3, on utilise d'abord ce spectromètre pour 2o mesurer le taux d'affaiblissement de l'échantillon (en utilisant par exemple la méthode du calibrage externe ou celle du rapport des canaux d'étalon externe). Les limites supérieure et inférieure sont alors déterminées à partir des courbes et adoptées sur l'un des analyseurs d'amplitude. 25 Les courbes de répartition données en figures 1 et 2 sont typiques d'échantillons contenant un seul radioisotope. Lorsque l'échantillon comprend plusieurs radioisotopes et qu'il est nécessaire d'utiliser plusieurs canaux pour compter les événements dus à la décroissance des divers isotopes, la présente Invention 30 peut être mise en oeuvre pour minimiser la contribution des événements dus à un radioisotope au comptage dans le canal attribué au comptage des événements causés par un autre isotope. Comme lorsqu'on veut rendre maximum le facteur de mérite, on prépare une série d'échantillons de référence d'activité connue en chacun des radio— 35 isotopes envisagés et présentant des taux d'affaiblissement croissants. Les limites supérieure et inférieure sont alors déterminées pour chacun des canaux de façon à minimiser la contribution pour chacun des échantillons de référence. Si par exemple, il est prévu deux isotopes seulement, la limite supérieure du canal de comptage 40 de l'isotope de plus faible énergie sera abaissée lorsque le taux 70 34985 6 2064074 d3affaiblissement augsaente, de bSssjs que la limite inférieure du canal de comptage de l'isotope de plus grande énergie», On peut encore préparer, à partir dos résultats obtenus sur les échantillons de référence, des courbes donnant les limites supérieure 5 et inférieure pays: chacun des canaux de comptage en fonction du taux d'affaiblissement ou de la valeur d'un paramètre de corrélation représentatif de ce taux. L'invention peut également être mise en oeuvre pour maintenir à un niveau constant le bruit de fond, quel que soit le ni-10 veau d'affaiblissement. Ce résultat peut être atteint en maintenant la limite inférieure d'un canal à une valeur constante et en déplaçant uniquement la limite supérieure lorsque l'affaiblissement augmente. Comme lorsqu'on veut rendre maximum le facteur de mérite ou rendre minimum la contribution , on détermine expérimentalement 15 la limite supérieure au moyen de deux séries d'échantillons de référence présentant des affaiblissements croissants. Puisque la caractéristique significative du canal de comptage est le bruit de fond, 18une des séries d9échantillons de référence ne contient pas de radioisotope tandis que 19autre contient une activité connue de 20 l'isotope envisagé et sera utilisée pour maintenir, à un niveau élevé l'efficacité de comptage» Les limites des canaux peuvent être modifiées en fonction du taux d'affaiblissement pour satisfaire d'autrœ critèreoencare. Dans chaque cas, la variation nécessaire des limites en fonction 25 du taux d* affaiblissement sera déterrairéa e La figure 4 montre un dispositif constituant un mode avantageux de mise en oeuvre de lcinvention, dans lequel une série 3 5 d'échantillons sont amenés en séquence à un poste- de comptage où le taux d'affaiblissement est rassuré et utilisé pour ajuster automatiquement les limites des canaux de comptage pour satisfaire un critère particulier, tel que facteur de mérite maximum, contribution minimum, ou maintien d'un bruit de fond constant. 40 La dispositif de la.figure 4 comporte un changeur 70 34985 7 2064074 d'échantillons 16 qui amène en séquence des échantillons à un poste de comptage et les renvoie à un convoyeur après comptage. Un détecteur de scintillation 17» comportant un ou plusieurs pnoto-multiplicateurs associé à des amplificateurs et circuits à coxnci-5 dence. convertit les scintillations dans l'échantillon placé au poste de comptage en des impulsions électriques dont l'amplitude correspond à l'intensité des éclats lumineux. Un mécanisme de déplacement d'un étalon externe (source Y étalon 18) permet d'amener une source étalon d'activité à proximité de l'échantillon placé 10 au poste de comptage, puis de l'en éloigner. Le changeur 16, le mécanisme 18 et le détecteur 17 peuvent être de types très variés; ils peuvent par exemple être du genre décrit dans les brevets n° 3 188 468f 3 257 561 et 3 320 419 des Etats-Unis d'Amérique. Le changeur d'échantillon 16, lorsqu'il reçoit un signal 15 de commande, renvoie au convoyeur l'échantillon qui vient d'être traité, puis amène l'échantillon suivant au poste de oomptage. Le mécanisme 18 amène alors l'étalon externe dans une position déterminée à proximité de l'échantillon pour y induire des scintillations . 20 Les impulsions fournies par le détecteur 17 sont appli quées aux analyseurs d'amplitude 25 et 27 qui ne transmettent à leur sortie que celles des impulsions d'entrée dont l'amplitude tombe dans un domaine dont les limites sont fixées par les discri-minateurs 29 et 31 pour l'analyseur 25, et 33 et 35 pour l'analy-25 seur 27. Les analyseurs 25 et 27 alimentent respectivement des compteurs 37 et 39 commandés par un contrSleur .41, qui, lorsqu'un signal lui est appliqué, remet à zéro les compteurs 37 et 39 et déclenche le comptage des impulsions reçues des analyseurs. Au bout d'un laps de temps prédéterminé, le contrôleur 41 arrête les comp-30 teurs 37 et 39 qui indiquent alors le nombre d'impulsions produites p§r le détecteur 16 et qui tombent dans les domainss d'amplitude respectifs durant la durée prédéterminée. Le contrSleur 41, en même temps qu'il arrête les compteurs, fournit un signal indiquant que le temps de comptage s'est écoulé. 35 Les nombres fournis en binaire par les compteurs 37 et 39 sont respectivement envoyés à des enregistreurs 55 et 57 à réception des signaux de fin de temps de comptage. Un calculateur numérique 53 reçoit également les signaux provenant des compteurs 37 et 39, les met en mémoire et détermine, à partir de ces signaux, 40 Ie taux d'affaiblissement dans l'échantillon, comme on le verra 70 34985 2064074 plus loin. Il détermine également les limites à établir à l'aide des discriminateurs 29, 31, 33 et 35 suivant le critèreadopté (tel que facteur de mérite maximum ou niveau de bruit de fond constant dans chacun des canaux définis par les analyseurs 25 et 27) et 5 applique des signaux numériques représentant ces limites à des registres 61 à 64. Chacun des registres 61 "à 64 mémorise le signal qui lui est appliqué^lorsqu'il reçoit un signal de commande. Ainsi la sortie numérique/calculateur 53 est enregistrée dans l'un quelconque des registres 61 à 64. Les registres fournissent des signaux 10 de sortie, représentant les nombres qui y sont contenus, à des inverseurs 71 à 74 qui reçoivent également des signaux numériques déterminés par des commutateurs 81: à 84 de réglage, à commande manuelle et à affichage. Les inverseurs 71 à 74 transmettent soit les signaux reçus 15 des registres 61 à 64, soit des signaux numériques donnés par les commiiateurs 81 à 84, en réponse à un signal appliqué. Les signaux de sortie des Inverseurs 71 à 74 alimentent des convertisseurs numérique-analogique 91 à 94. Le signal de sortie du convertisseur 91 règle le discriminateur 29 qui détermine la limite supérieure de 20 l'analyseur d'amplitude 25. De même les convertisseurs 92, 93 et 94 fixent respectivement la limite inférieure de l'analyseur 25 et les limites supérieure et inférieure de l'analyseur 27. On peut notamment utiliser comme discriminateur d'amplitude un appareil du type décrit dans "NUCLEAR PULSE SPECTROMETRY" (Mac, Graw Hill, New-York, 25 1962, pages 54-62). L5utilisation du dispositif de la figure 4 pour compter une série d5échantillons en ajustant automatiquement les limites de l'un des canaux de comptage, ou des deux, sn fonction du taux d'affaiblissement de chaque échantillon implique que la variation des 30 limites à adopter an fonction de 1'affaiblissement ait été déterminée expérimentalement. Pour cela on prépare une série d8échantillons de référence présentant des activités connues et des taux d'affaiblissement croissants. Chaque échantillon de référence est placé à son tour au poste de comptage, face au détecteur 17, et les 35 limites de l'un des analyseurs 25 et 27, ou des deux, sont ajustées au moyen des commutateurs manuels 82 et 84 pour que le critère choisi soit satisfait pour l'échantillon de référence étudié' . Si, par exemple, le critère choisi est l'obtention d'un facteur de mérite maximum, on modifie les limites données par les discriminateurs 29 et 31 à l'aide des commutateurs manuels 81 et 82 et on mesure le 70 34985 9 2064074 taux de comptage dans le canal défini par l'analyseur 25 après chaque réglage jusqu'à l'obtention d'un facteur de mérite maximum. Le taux de comptage est mesuré en commandant le contrSleur 41 pour remettre à zéro le compteur 37 et prooquer le comptage psndant un 5 intervalle de temps déterminé. Les limites ainsi déterminées pour chaque échantillon de référence sont enregistrées et les coefficients d'une équation polynomiale représentant chaque limite en fonction du taux d'affaiblissement (ou plus généralement d'un paramètre repré-•JO sentatif de celui-ci) sont déterminés par la méthode des moindres carrés à partir de ces données. Par exemple la limite supérieure Lu de l'analyseur 25, fixée par le discriminateur 29» peut être représentée par une équation polynomiale de la forme : 5,4 3,2 Lu = aq + bq + cq + dq + eq + F, ^ dans laquelle q est le taux d'affaiblissement obtenu par la méthode autre du calibrage externe (ou un/paramètre représentatif) et A, Bj C , D, E et F sont les coefficients de l'équation polynomiale. Ces coefficients sont conservés en mémoire du calculateur 53 pour être utilisés ultérieurement dans l'ajustage automatique des limites 2D pour chaque échantillon étudié, comme on le verra plus loin. On peut» d'ailleurs, en général se contenter d'une équation de degré inférieur à cinq. Les courbes qui donnent les limites en fonction du taux d'affaiblissement peuvent être gardées en mémoire autrement 25 que sous forme des coefficients d'une équation polynomiale. On peut par exemple garder en mémoire les coordonnées de points répartis sur les courbes: Les limites pour un taux d'affaiblissement donné seront alors déterminées par interpolation. Dans les deux cas» les courbes sont représentées 30 par un petit nombre de valeurs à partir desqu&les on peut déterminer arithmétiquement les valeurs pour différents taux d'affaiblissement, compris dans les limites fixées par les taux d'affaiblissement extrêmes des échantillons de référence. Le fonctionnement du dispositif illustré en figure 3 35 est commandé par un générateur de séquence qui fournit des signaux de sortie de façon cyclique et en séquence sur des sorties 101 à 115, l'émission d'un signal passant d'une sortie à la suivante chaque fois qu'un signal est appliqué sur une entrée de commande 117 du générateur. La séquence des sorties peut être schématisée 40 comme suit ï 70 34985 10 2064074 - 101 s vers changeur 116, entrée 21 du mécanisme 18 et inverseurs 71 à 74, » 102 : vers contrôleur 41 des compteurs, 103 § vers entrées 23 du mécanisme 18 et 121 du calculateur 53, 5 - 104 s vers contrôleur 41 des compteurs, 105 o o vers entrée 123 du calculateur 53, _ 106 e vers registre 61 et entrée de commande 117 du générateur , - 107 • o vers entrée 127 du calculateur 53, 108 : vers registre 62 et entrée de commande 117, 10 - 109 : vers entrée 129 du calculateur 53, - 110 : vers registre 63 et entrée de commande 117, - 111 : vers entrée 131 du calculateur 53, - 112 • • vers registre 64 et entrée de commande 117, - 113 • « vers inverseujs 71 à 74 et entrée de commande 100, 15 - 114 i vers contrôleur 41 des compteurs, - 115 s vers enregistreurs 55 et 57. Pour plus de clarté, les liaisons avec le générateur de séquence sont schématisées en fig» 5 par des flèches en tirets. Pour amorcer le comptage automatique des échantillons contenus dans 20 le convoyeur (non représenté), le générateur de séqusnce est déclenché et fournit un signal sur sa sortie 101. Ce signal est appli-/d•épn antillons que au changeur/ qux amene le premier échantillon au poste de comptage9 et â 1^entrée 21 du mécanisme 18 qui amène l'étalon externe dans une position proche du premier échantillon et induit des 25 scintillations dans celui-ci. Le signal fourni sur la sortie 101 est également appliqué aux inverseurs 71 à 74, qui initialement reliaient la sortie des registres 61 à 64 aux convertisseurs numérique-analogique 91 à 94. Ces inverseurs fournissent alors les signaux de sortie des commutateurs 81 â 84 aux entrées des conver-30 tisseurs 91 â 94. En conséquence g les discriminateurs 29 , 31, 33 et 35 se trouvent réglés aux valeurs déterminées par les commutateurs 81 à 84 , ajustés pour que le canal de l'analyseur 25 soit utilisé pour déterminer le taux d2affaiblissement dans chaque échantillon par le procédé de calibrage externe. Lorsque le premier 35 échantillon est en place au poste de comptage, le changeur 11 fournit une impulsion de déclenchement qui est appliquée à l'entrée de commande 117 du générateur de séquence qui fournit un signal sur la sortie 102. Ce signal estappliqué au contrSleur 41 qui provoque un comptage, c'est-à-dire remet à zéro le compteur 37 et déclenche 40 l'enregistrement pendant une durée déterminée. Le compteur 37 70 34985 n 2064074 affiche à l'issue de cette durée une indication du taux d'impulsions fourni par le détecteur 13 dans le domaine d'amplitude choisi, en présence de l'étalon externe. Le compteur 39 est également remis à zéro, puis en fonctionnement, mais il n'est pas utilisé si l'affai-5 blissement est déterminé par la.méthode du calibrage externe. A l'expiration de l'intervalle de temps déterminé, le contrôleur 41 fournit une impulsion qui est appliquée à l'entrée de commande 117 du générateur de séquence : le signal fourni par celui-ci passe alors sur la sortie 103 et s'applique à l'entrée 23 du ^mécanisme 18 qui ramène l'étalon vers une position éloignée de l'échantillon. Le signal provenant de la sortie 103 est également appliqué à l'entrée 121 du calculateur 53 qui met en mémoire le nombre binaire fourni par le compteur 37. Le calculateur, lorsqu'il a terminé cette opération, 15fournit un signal de sortie qui est appliqué à l'entrée de commande 117 de sorte que ]e signal passe sur la sortie suivante 104 % Ce signal, appliqué au contrôleur 41, provoque la remise à zéro du compteur 37 et le comptage des impulsions dans le domaine d'amplitude choisi, pendant le même intervalle de temps prédéterminé que précédemment. 2qA l'expiration de cet intervalle de temps, une nouvelle impulsion appliquée par le contrôleur 41 à l'entrée de commande 117 fait passer le signal sur la sortie suivante 105. Ce signal est appliqué à l'entrée 123 du calculateur 53 qui soustrait le nombre binaire provenant du compteur 37 du nombre précédemment mis en mémoire en ré-25ponse au signal appliqué sur l'entrée 121 et met la différence dans une position mémoire : cette différence constitue un paramètre représentatif du taux d'affaiblissement dans le premier échantillon. Une fois que le calculateur a ainsi déterminé un paramètre représentatif du taux d'affaiblissement, Il calcule la limite ggsupérieure pour l'un des canaux de comptage à partir de la valeur de ce paramètre et des coefficients de l'équation polynomiale correspondante, coefficients conservés en mémoire. Le calcuMeur fournit sur sa sortie cette limite supérieure, sous forme numérique, l'applique au registre 61 et adresse une impulsion de sortie à l'entrée ggde commande 117 du générateur. Le signal de celui-ci passe à la sortie 106, reliée au registre 61. qui inscrit l'indication binaire qu'il reçoit du calculateur. Le signal fourni par la sortie 106 est également appliqué à l'entrée de commande 117, pour transférer le signal sur la sortie 107, reliée à l'entrée 127 du calculateur 53 4Qqui calcule la limite inférieure du premier canal de comptage. 70 34985 12 2064074 Les sorties 109, 110, 111 et 112 interviennent successivement de la même façon de sorte que les registres 61, 62, 63 et 64 enregistrent les limites inférieure et supérieure des deux canaux. Une fois la limite infériure du second canal inscrite dans 5 le registre 64, le générateur de séquence fournit sur sa sortie 113 un signal qui est appliqué aux inverseurs 71 à 74 pour qu'ils transmettent les indications reçues des registres 61 à 64 : les convertisseurs 91 à 94 reçoivent alors des signaux binaires représentant les nombres respectivement inscrits dans les registres 61 à 64 et règlent les seuils supérieur et inférieur des analyseurs 25 et 27 à des valeurs déterminées par les signaux analogiques pro-10 venant des convertisseurs. Le signal provenant de la sortie 113 est également appliqué à l'entrée de commande 117 du générateur de rythme, de sorte que le signal de sortie passe sur la sortie 114 qui alimente le contrôleur 41 des compteurs. Ce contrSleur remet à zéro les compteurs 37 et 39 et déclenche le comptage des impulsions de sortie provenant des analyseurs d'amplitude pendant un intervalle ^ de temps prédéterminé fixé par le contrSleur 41. Ainsi les premier et second compteurs enregistreront deux nombres représentant les taux d,impulsion dans les deux canaux dont les limites ont été fixées en fonction du taux d'affaiblissement dans l'échantillon. A l'issue d'un Intervalle de temps prédéterminé» le contrSleur 41 applique une impulsion à 1'entrée de commande 117 20 du générateur de séquence, dont le signal de sortie passe sur la sortie 115 reliée aux enregistreurs 55 st 57 : Ces enregistreurs inscrivent les nombres d'impulsions affichés par les compteurs 37 et 39. Le signal provenant de la sortie 115 est également appliqué à l'entrée de commande 117 de sorte que le signal du générateur revient sur la sortie 101 qui commande l'ensemble convoyeur d'éch antillons-changeur d'échantillons : La séquence précédente 25 recommence. Une fois que le dernier échantillon â.étudier est arrivé au poste de comptage, le changeur 116 fournit au générateur un signal d'arrêt . Le calculateur numérique 53, du type à programme enregistré, est représenté sous forme de bloc diagramme en figure 5. Il comprend une mémoire binaire 1 32 9 une unité arithmétique 133, un registre instructions 134 susceptible de recevoir un programme 30 à exécuter par le calculateur et un contrSleur 135. Le fonctionnement de ce calculateur est classique s lorsque l'adresse de la pre- 70 34985 3 2064074 mière instruction du programme est fournie au registre instructions» le contrSleur 135 intervient, provoque la lecture de l'instruction contenue dans l'emplacement mémoire dont l'adresse est donnée dans le compteur et fait passer cette instruction dans le registre 5 instructions. Plusieurs programmes différents peuvent être enregistrés en mémoire, les instructions d'un même programme étant à des adresses séquentMles de la mémoire. L'un des programmes consiste en deux instructions dont la première provoque l'inscription à un 10 emplacement prédéterminé de la mémoire du nombre binaire appliqué au calculateur 53 par le compteur 37. La seconde instruction, arrête le fonctionnement du calculateur et fournit le signal de sortie indiquant que le programme a été exécuté. Ce programme est exécuté par le calculateur lorsqu'un signal est.appliqué sur son 15 entrée 121. Ce signal arrive au codeur 141 qui fournit au compteur d'instructions 136 l'adresse de la première instruction du programme ci-dessus. Ce signal appliqué à l'entrée 121 provient également, par l'intermédiaire d'une porte OU 142, au contrôleur 135 qui met le calculateur en fonctionnement. A réception du signa], 201' le contrôleur 127 lit dans la mémoire 132 l'instruction qui se trouve à l'adresse fournie par le compteur d'instructions 136 et inscrit cette instruction dans le registre d'instructions. Le contrSleur exécute ensuite le programme de la façon décrite ci-dessus. Ainsi le noitbre d'impulsions affiché par le compteur d'impulsions 25 37 s'inscrit dans un emplacement déterminé de la mémoire du calculateur lorsqu'un signal est appliqué sur l'entrée 121 du calculateur . De façon similaire le codeur 143, en réponse à l'application d'un signal sur l'entrée 123, fournit au compteur d'instructions 30 136 l'adresse de la première instruction d'un autre programme à exécuter par le calculateur. La porte OU 142 transmet également l'impulsion appliquée à l'entrée 123 au contrSleur 135 qui lit dans la mémoire 132 la première instruction du nouveau programme, à l'adresse fournie par le compteur d'instructions 136, inscrit 35 cette instruction dans le registre d'instructions 134 et exécute le programme. Ce second programme amène le calculateur à soustraire le nombre binaire qui lui est appliqué par le compteur d'impulsions 37 du nombre binaire inscrit en mémoire et à enregistrer le résultat de la soustraction dans une autre position mémoire. 40 Ce nombre constitue un paramètrç représentatif du taux d'affai- 70 34985 4 2064074 blissement présenté par lséchantillon placé au poste de comptage. Les instructions restantes du programme exécuté en réponse â une impulsion appliquée à l'entrée 123 servent à calculer la limite supérieure du domaine d*amplitude pour l'analyseur 5 25 à partir des coefficients de 1'équation polynomiale exprimant cette limite en fonction du taux d1 affaiblissement ou plutôt du paramètre qui le représente. Les coefficients de l'équation polynomiale figurent déjà daçs des empilements prédéterminés de la mémoire, après avoir été déterminés comme indiqué plus haut. Lorsque 10 le calculateur a déterminé la valeur de la limite, une instruction du programme provoque la transmission des signaux binaires représentant cette limite à un registre de sortie 144 qui alimente 1*ensemble des registres 61 à, 64 ( figure 4). La limite s'inscrit sur le registre 61 lorsque celui-ci reçoit seul un signal de commande. 15 Toute impulsion appliquée à 1'entrée 127 parvient à un codeur 147 qui inscrit dans le compteur d'instructions 136 ^adresse de la première instruction d3un troisième programme destiné au calcul de la limite inférieure dc amplitude pour 1*analyseur 25. Cominedans le cas ci-dessus, lsimpulsion appliquée à 1*entrée 127 20 parvient également au contrSleur 135 par la porte OU 142 et provoque l'exécution du programme* Le résultat est de nouveau appliqué aux registres 61 à 64. 'Les limitas supérieure et inférieure pour le canal défini par l'analyseur 27 sont déterminées de façon similaire lorsque 25 des impulsions parviennent respectivement aux entrées 129 et 131 et sont transmises aux codeurs 149 et 151. On voit que le calculateur détermine le taux d8affaiblissement pour chaque échantillon 9 ou un paramètre représentatif de cet affaiblissements et détermine les limites correspondantes. Si une 30 qu plusieurs des limites doivent être maintenues constantes, ce qui est par exemple le cas lorsqu5on veut maintenir le bruit dans un des canaux i niveau constant, le programme correspondant se limite a un ordre de mesure de la limite désirée en mémoire et d®inscription de cette limite dans Je registre de sortie 144» 35 Le dispositif qui- vient d3itre décrit est adaptable au calcul du taux d * affaiblissement par des procédés autres que la méthode de calibrage externe. On peut notamment utiliser comme paramètre de corrélation représentatif du taux d'affaiblissement le rapport des canaux d'étalon : dans ce cas le nombre d'impulsions 40 enregistrées dans les compteurs 37 et 29 doivent être inscrits 70 34985 15 2064074 dans la mémoire du calculateur pour déterminer le taux d'impulsions provoqué; par l'étalon externe dans chacun des canaux. Le calculateur est alors programmé pour déterminer le rapport entre les deux taux d'impulsions,rapport qui constitue un paramètre 5 représentatif du taux d'affaiblissement. Il doit être entendu que ces modifications, ainsi que toute autre restant dans le cadre: des équivalences,sont couvertes par le présent brevet. 70 34985 16 2064074 REVENDICATIONS 1. Procédé de spectrométrie à scintillation» notamment à scintillation liquide, caractérisé en ce qu'on détermine le taux d'affaiblissement des scintillations dans un échantillon, en ce qu'on mesure le taux d'apparition dans l'échantillon des 5 scintillations dont l'intensité est dans un domaine déterminé, en ce qu'on détermine une courbe représentative d'au moins une limite de ce domaine en fonction du taux d'affaiblissement dans l'échantillon pour satisfaire un critère déterminé, en ce qu'on mémorise des données représentant un nombre relativement •| 0 faible de valeurs définissant suffisamment cette courbe pour permettre de déterminer à partir d'elle les limites correspondant à différents taux d'affaiblissement, en ce qu'on détermine arithmétiquement à partir des données mémorisées la limite correspondant au niveau mesuré d'affaiblissement correspondant 15 à ladite courbe représentative et en ce que l'on ajuste la limite dudit domaine pour lui donner la valeur .ainsi déterminée. 2. Procédé suivant la revendication 1, caractérisé en ce que les données sont enregistrées sous forme numérique et en ce qu'elles sont traitées arithmétiquement par un calculateur 20 numérique programmé. 3. Procédé suivant la revendication 1 ou 2, caractérisé en ce que les données en mémoire représentent les constantes d'une équation polynomiale définissant ladite courbe. 4. Procédé suivant la revendication 1, 2 ou 3, 25 caractérisé en ce que l'on détermine une seconde courbe, représentative de l'autre limite du même domaine en fonction dudit paramètre représentatif du taux d'affaiblissement dans ledit échantillon de façon à satisfaire le critère sélectionné, en ce que l'on mémorise un second jeu de données représentant 30 un nombre relativement faible de valeurs définissant la courbe, en ce que l'on détermine arithmétiquement à l'aide du second jeun de données mémorisées la limite correspondant audit paramètre mesuré correspondant à la secondé courbe et en ce que l'on ajuste la seconde limite du domaine à la valeur ainsi déterminée. 70 34985 17 2064074 5. Procédé suivant la revendication 4, caractérisé en ce que ledit critère consiste en l'obtention d'une valeur maxi-2 mum de E /B, E étant le taux d'apparition des scintillations tombant dans ledit domaine divisé par le taux global d'apparition des scintillations produites dans la source par un isotope radioactif et B étant le bruit de fond dans ledit domaine. 6. Procédé suivant la revendication 4, caractérisé en ce que ledit critère est l'obtention d'un bruit de fond constant. 7. Procédé suivant la revendication 4, caractérisé en ce qu'on mesure le taux d'apparition des scintillations dont les intensités tombent dans un second domaine prédéterminé d'intensité, en ce qu'on détermine, au moins une seconde courbe exprimant au moins une limite du second domaine en fonction du paramètre représentatif du taux d'affaiblissement de façon à satisfaire ledit critère, en ce qu'on enregistre un second jeu de données représentant un nombre relativement faible de valeurs représentatives de la seconde courbe, en ce qu'on calcule arithmétiquement -en utilisant le second jeu de valeurs mémorisées- la limite correspondant à la valeur mesurée dudit paramètre correspondant à ladite seconde courbe et en ce qu'on ajuste Ja'limite du second domaine è la valeur ainsi déterminée. 8. Procédé suivant la revendication 7, caractérisé en ce que ledit échantillon contient au moins deux radio-isotopes, lesdits domaines étant choisis chacun pour correspondre essentiellement à des scintillations causées par l'un des radio-isotopes et ledit critère étant l'obtention d'une contribution minimum,dans chacun des domaines,des scintillations provoquées par l'isotope correspondant à un autre domaine. 9. Dispositif de spectrométrie è scintillation destiné à analyser des scintillations lumineuses provenant d'échantillons successifs, comprenant un détecteur pour convertir les scintillations en des signaux électriques dont l'amplitude est représentative de l'intensité des scintillations, des analyseurs dont chacun transmet à un compteur qui lui est associâmes signaux représentatifs de 70 34985 2064074 celles des scintillations dont l'intensité se trouve dans un domaine prédéterminé, des moyens de mise en mémoire de données représentant une courbe qui exprimai1 une des limites à donner au dit domaine, en fonction du taux d8 affaiblissement des scintillations dans 1'échan-5 tillon, pour satisfaire un critère déterminé, les données mémorisées représentant un nombre relativement faible de valeurs définissant suffisamment la courbe pour permettre de déterminer à partir d'elles la limite correspondant à différents taux d'affaiblissement et des moyens, comprenant un compteur qui mesurent automatiquement le taux 10 d'affaiblissement de chaque échantillon, qui calculent arithmétiquement la limite qui correspond à ladite courbe pour ledit taux d'affaiblissement mesuré, à partir dé ce taux d'affaiblissement et desdites données conservées en mémoire, et qui ajustent la limite d'un analyseur à la valeur ainsi déterminée. 15 10. Dispositif suivant la revendication 9s, caractérisé en ce qu'il comporte un registre numérique d'inscription des données sous forme numérique, des moyens de calcul susceptibles de déterminer la valeur du taux d'affaiblissement à partir du taux de comptage, et de fournir au registre numérique des données numériques 20 représentatives du taux d'affaiblissement, et des convertisseurs qui modifient les limites des analyseurs en fonction des données numériques que leur transmet le registre. 11o Dispositif suivant la revendication 10„ caractérisé en ce qu'il comprend des commutateurs réglables Manuellement pour 25 ajuster les données numériques qu'ils fournissent et des inverseurs permettant d'appliquer at* convertisseurs des données numériques provenant soit dudit registre;, soit des commutateurs„ 12. Dispositif suivant la revendication 9 ou 10 de spectrométrie à scintillation liquide caractérisé en ce qu'il 30 comprend un poste de comptage muni dudit détecteur, un changeur pour amener au poste de comptage des échantillons en séquence, ledit détecteur convertissant les scintillations dans les échantillons en des signaux électriques représentatifs de l'intensité des scintillations. 35 13. Dispositif de spectrométrie à scintillation liquide 70 34985 19 2064074 caractérisé en ce qu'il comporte les constituants nécessaires à la mise en oeuvre du procédé suivant l'une des revendications 1 à B.