FR 2010461 A1 19700220 FR 6911592 A 19690415 69 11S92 1 2010461 La présente invention concerne le perfectionnement des procédés d'échanges d'isotopes à deux-températures pour concentrer un isotope d'un élément par échange entre deux substances se trouvant à deux températures. Ce procédé a une 5 grande importance pour la production de l'eau lourde. Dans le cadre d'applications du procédé d'fSchange d'un isotope avec deux températures selon la présente invention, le système utilisé comprend plusieurs étages de paires de tours Lfeau lourde (ou oxyde de deutérium DgO)est utilisée comme modérateur dans des réacteurs nucléaires. Elle est le 30 plus couramment obtenue à partir d'eau naturelle dans laquelle sa concentration, ou plus correctement le rapport entre les atomes de deutérium et le total d'atomes d'hydrogène est seulement une partie pour 7 000. Cette concentration très faible et la similitude des propriétés du DgO et du HgO rendent la 35 production de l'eau lourde très coûteuse. Ceci reste vrai malgré la production actuelle à l'échelle industrielle de centaines de tonnes par an. . —•* .BAD ORIGINAL 11592 2 2010461 Les installations de production ayant fourni presque toute l'eau lourde dans les pays du groupe occidental sont décrites en grand détail dans le compte rendu DP-400 de la Commission de l'EÀergie Atomiqvte des Etats-Unis d'Amérique 5 intitùlé "Production of Heavy Water-Savannah River and Dana Plant-Technical.Manual", #dité par W.P. Bebbigton and V„R'. Thayer, J.F. Proctor Co,, Du Pont Co., Aiken S.C. (1959) et dans "Production of Heavy Water" par W,"P. Bebbington et V.R. Thayer, Chemical Engineering Progress, Vol» 55 n° 9 pages 70-10 78 (septembre 1959)» Le procédé utilisé dans l'installation de Savannah River (et dans l'installation Dana jusqu'à sa fermeture en 1957) est une utilisation spécifique du procédé d'échange d'uii isotope à deux températures,, Il est connu sous la dési-!5 gnation Procédé GS et il est ainsi désigné ci-après. Les principes de base sont bien connus èt sont entièrement expliqués dans les documents dont les références ont été données ci*dessus, ainsi que dans le brevet des Etats-Unis d'Amérique n° 2 787 526 qui concerne un procédé pour la séparation des isotopes. Un 20 rappel bref de ces principes est donné ci-après pour permettre de mieux comprendre la présente invention» Bien que l'eau soit un composé de l'hydrogène et de l'oxygène représenté par la formule H^C, toute masse d'eau naturelle contient une quantité appréciable de composés de 25 l'hydrogène et de 15oxygène dans lesquels l'un des atomes d'hye drogèns est l'isotope lourd deutérium» Ce composé répond à la formule HB0 (pour des concentrations supérieures du deutérium, la forme isotopique D^O devient appréciable)« L'eau naturelle contient environ 1/7 000 atomes d'hydrogène sous la forme de son isotope de deutériusa» De mensa, 1s acide suif hydrique bien qu'il soit formé principalement de HgS" contient aussi une quantité mesurable sous la forme isotopique HDS» Quand l'acide sulfhydrique gazeux et dè~l'eau liquide sont en contact intime* il ss produit rapidement un équilibre dë l'isotope deutérium y? entre les composés de l'oxygène et les'composés du soufre, ce qui 'détermine ie:s 'proportions relatives "de H^O, KDO, H^S et HDSo Le deutérium" a une préférence appréciable pour la combinai son avec -11 oxygène plutôt qii5avec le soufre# Cependant, "" * BAD ORSGShSAL 69 11592 3 2010461 cette préférence est plus forte à basse température qu'à une température plus élevée. Cette caractéristique peut être exprimée par l'équation s chaud IUS + HDO c > H-0 + HDS ^ froid * 5 Cette différence des distributions à l'équilibre du deutérium à différentes températures est le mécanisme utilisé par le procédé GS pour la concentration du D^O. Par le procédé GS, l'eau circule dans le sens descendant à travers une tour froide et ensuite à travers une tour 10 chaude à contracourant d'un courant ascendant d'acide sulfhy-drique gazeux. L'eau est progressivement enrichie en deutérium en descendant à travers la tour froide et elle est progressivement appauvrie en deutérium en remontant à travers la tour chaude. Réciproquement, le courant d'acide sulfhy-15 drique est enrichi en deutérium en remontant à travers la tour chaudeet il est appauvri en deutérium en remontant à travers la tour froide. Par suite, la concentration du deutérium dans chacun des courants est maximale âu fond de la tour froide et dans la partie supérieur de la tour chaude, autrement dit, 20 entre les deux tours. Une partie de l'eau enrichie est prélevée entre la tour chaud» et la tour froide comme produit, ou bien elle est envoyée dans un équipement de traitement supplémentaire, l'eau épuisée étant rejetée comme résidu et l'acide sulfhydrique est constamment recyclé en tant qu'agent de sépa-25 ration. Dans la oombinaison à plusieurs étages, considérés spécifiquement par la présente invention, les étages suivant le premier sont couplés à celui-ci pour l'écoulement en cascade d'une partie de l'un ou des deux courants. L'investissement de capital pour.1'équipement néces-30 saire pour la mise en oeuvre du procédé GS est très important. L'investissement de capital pour les usines Dana et Savarmah River s'élève à environ 1 200 francs par "kilogramme annuel" pour la seule partie correspondant au traitement par le procédé GS. Il est nécessaire de traiter des quantités énormes 35 de fluides. L'extraction d'environ 20 % du deutérium de l'eau d'alimentation a été considérée jusqu'ici comme une production économique. Pour ce taux de récupération, il est nécessaire 69 11592 4 2010461 d'utiliser environ 35 000 kg d'eau pour chaque kilogramme de DpO récupéré. Le débit de gaz par kilogramme de DgO obtenu est encore plus important» Environ 140 000 kg de gaz ont été recyclés jusqu'ici entre les deux tours pour chaque kilogramme 5 de D20 obtenu. Il est facile de voir que c'est ce débit énorme de gaz qui détermine les dimensions des tours et des autres équipements nécessaires, l'énergie consommée par kilogramme de produit et par suite le prix de revient du D^O produit. La plus grande partie de l'énergie consommée dans ce traitement 10 résulte de loin des inversions du chauffage et des pertes correspondantes de chaleur non récupérable résultant de ce débit énorme de HgS gazeux, La nécessité d'améliorer la productivité du procédé, en particulier en ce qui concerne le débit de gaz , est par suite évidente. 15 Le rapport entre les écoulements de liquide et de gaz doit cependant être, réglé entre des limites étroites pour que le traitement soit producteur. Comme il est expliqué dans le compte rendu DP-3 de la Commission de l'Energie Atomique des Etats-Unis d'Amérique, sous le titre "S-Process Pilot Plant 20 First Run Results and Porcess Principles", par D.F. Babcock, C.B. Buford, Jr. et J.W, Morris, Du Pont Co„, Wilmington, Delaware (1951) et aussi par J.W. Morris et W.C. Scotten dans Chemical Engineering Progress Symposium Sériés, Vol. 58, N° 59 (1962), des écarts aussi faibles que 5 % dans un sens ou dans 25 l'autre à partir des rapports optimaux entre le liquide et le gaz L/G réduisent sévèrement la productivité de l'équipement. Cependant, il a été constaté selon la présente invention que la productivité du procédé GS peut être appréciable-ment améliorée en s'écartant volontairement, et de plus de 50 5 56, des rapports optimaux L/G donnés par les documents considérés ci-dessus pour certaines proportions du système. Comme l'amélioration est obtenue sans aucune augmentation appréciable du débit de gaz, le gain de productivité est obtenu avec un équipement additionnel seulement minime et avec un prix de 55 revient avantageux par kilogramme de produit. La présente invention a, par suite, pour objet l'augmentation de la productivité du procédé d'échange d'un isotope à deux températures. L'invention a aussi pour objet d'augmenter la productivité de ce procédé par une modification du système 69 11592 5 2010461 ne demandant que relativement peu d'équipement supplémentaire en permettant un prix de revient avantageux. Il doit être compris que bien que l'invention soit décrite à titre d'exemple, en considérant son application parti-5 culière au procédé d'échange d'isotope à deux températures pour la concentration du deutérium par son échange entre H2S et HgO, c'est-à-dire actuellement à peu près la seule application commerciale, l'invention peut être utilisée d'une façon générale pour tous les traitements d'échange d'isotopes à 10 deux températures. Les différentes applications générales de l'invention sont faciles à comorendre d'après la description suivante. Bien que,comme il a été indiqué ci-dessus et, en particulier, en considérant le compte rendu BP_-j5 cité ci-dessus, 15 le fonctionnement des tours dans une limite étroite d'un rapport L/G optimal déterminé ait été considéré jusqu'ici comme essentiel pour l'utilisation efficace du procédé GS, il a été constaté conformément à l'invention que,bien que cela soit exact du point de vue général, un écart à partir des rapports 20 L/G fixés en des emplacements limités particuliers et d'une façon particulière est non seulement admissible, mais augmente effectivement la productivité du traitement. L'emplacement particulier considéré par la présente invention est la partie inférieure de la tour chaude du second étage et des étages 25 consécutifs. Les demandes de brevets des Etats-Unis d'Amérique n° 721 675 et n° 721 676, toutes deux du 6 avril 1968 concer-nènt d'autres emplacements. Conformément à la présente invention, l'augmentation de la productivité sous la forme d'une augmentation de la pro-50 duction d'une concentration supérieure du produit ou des deux, est obtenue en augmentant le débit d'eau partiellement enrichie à travers la partie inférieure de la tour chaude deim étage suivant le premier par introduction d'un débit additionnel d'eau provenant d'un étage précédent, l'enrichissement de l'eau 35 additionnelle étant sensiblement le même que celui de l'eau alimentant normalement la partie supérieure de la tour froide de l'étage consécutif. D'une façon plus générale, l'augmentation de la productivité du procédé d'échange d'isotope., à. deux tempé 69 11592 6 2010461 ratures est obtenue en augmentant le débit de la substance d'ali mentation partiellement enrichie à travers la partie du second étage ou dr'un étage consécutif du système, dans laquelle l'isotope désiré est appauvri au-dessous de sa concentration normale 5 dans la substance d'alimentation pour cet étage, par introduction d'un débit supplémentaire de la substance d-'alimentation partiellement-enrichie dans cette partie. Cette-augmentation du débit par le côuraitt additionnel d'eau, ayant sensiblement la même concentration en_deutérium que 10 l'eau d'alimentation pour l'étage particulier considéré a pour effet l'augmentation de la concentration du deutérium dans le liquide sur tous les plateaux situés après le point d'addition d'eau. Cette concentration supplémentaire dans le liquide fait passer d'avantage de deutérium dans la vapeur et, par suite, 15 une quantité plus importante de deutérium est entraînée dans le système au-dessus du point d'addition d'eau d'alimentation dans la tour froide de l'étage, ce qui augmente la productivité de l'étage et, par suite, du système global. Le bénéfice optimal de 1eamélioration de la circula-20 tion d(eau selon la présente invention est, en général, obtenu en dirigeant- le débit tocal d'eau du fond de la tour froide du premier é&'&ge à travers la partie inférieure de la tour chaude du second étage avant son entrée dans la tour chaude du premier étage. Cependant, une amélioration est obtenue mime si une 25 partie seulement du débit d1' eau 'enrichie provenant du premier étage est dirigée de cette façon. Les caractéristiques de l'invention ressortiront plus particulièrement de la description suivante£ donnée à titre d'exemple, et faite en se référant au dessin annexé, sur lequel 50 La figure unique représente schématiquement un équi- pemenc pour la mise en oeuvre de la présente invention montrant les circulations de KgO et de Hgâ, La figure unique représente schématiquement les écoulements d'eau liquide et d'acide sulfhydrique conformément à 55 l'invention. Pour faciliter la compréhension des écoulements de ces substances* les constituants des boucles de récupération, de chaleur ne sont pas représentés et les changements nécessaires de 1'enthalpie des différents courants sont indiqués 69 11592 7 2010461 simplement-par les réchauffeurs et les réfrigérateurs dans les canalisations correspondantes» Les éléments classiques tels que les soufflantes, les pompes à liquide, les vannes et autres ne sont pas représentés car ils sont classiques dans" les équipe-5 ments de traitement chimique. La circulation de l'eau liquide est représentée par des lignes en traits pleins et celle du HgS par des ff.gnes en tirets. En dehors du'perfectionnement apporté par la présente . invention etquieâb expliqué spécifiquement ci-après, la figure 10 unique représente le schéma d'écoulement classique pour le procédé GS. Une circulation en cireuit essentiellement fermé 22 de HgS gazeux est établie dans le sens ascendant à travers une tour chaude 24 et une tour froide 26 pour revenir à la tour chaude 24. Les tours 24 et 26 pour la mise en contact du liquide 15 et du gâz peuvent être de n'importe quel type connu. Le HgS gazeux est refroidi avant son entrée dans la tour froide 26 et il-est chauffé et humidifié avant son retour à la tour chaude 24. Ces changements d'enthalpie sont indiqués schéma-tiquement par le réfrigérateur '28 et le réchauffeur humidifi-20 cateur 30. Le courant d'eau d'alimentation habituel, après condi- I -tionnement préalable suivant les besoins dans un équipement non représenté, pénètre- par le haut de la tour froide 26 à travers 1-e. conduit 32. La^température habituelle dans la tour 25 froide.est d'environ Fondant sa descente à travers la tour fj*oicJ.e, cette eau vient- séquentiellement en contact avec le HgS.gazèux circulant à contraQourant, le contact étant amélioré par un dispositif qonvenafele, par exemple une matière de garnissage, des plateaux de mise en contact ou autre à l'inté-30 rieur de la tour. L'eau est continuellement enrichie de deutérium * pendant sa progression à travers la tour froide 26 en raison de la tendance préférentielle de l'isotope deutérium à la combinaison avec l'oxygène et.ensuite avec le soufre. Inversement, le HgS gazeux est continuellement appauvri en deutérium 35 pendant sa progression ascendante dans la tour froide à contre-courant de l'e^u. L'eau enrichie sort de la tour froide 26 à travers une canalisation 34 et elle est chauffée par un dispositif approprié représenté schématiquement par le réchauffeur de liquide 34 environ jusqu'à la température de la tour chaude, le 69 11592 8 2010461 plus couramment environ 140°C. L'eau pénètre dans. La tour chaude 24 à travers la canalisation 38 et pendant sa descente à travers la tour chaude elle est continuellement appauvrie en deutérium en raison de la tendance préférentielle relati-5 vement plus faible pour la forme oxyde de deutérium à cette température plus élevée. L'eaui appauvrie de deutérium sort du fond de la tour à travers le conduit 40 et après l'extraction nécessaire du HgS dissous, par exemple dans un appareil d'extraction 42 Le premier étage est couplé à un ou plusieurs étages consécutifs en faisant circuler en cascade une partie du gaz 15 circulant entre les tours du premier étage vers les étages suivants. Une partie du gaz chaud est envoyée au-fond de la tour chaude 64 du second étage à travers une canalisation 50 et après la traversée de cette tour, le gaz est ramerié à la température de la tour froide dans le réfrigérateur 68 avant 20 de pénétrer dans la tour froide 66 du second étage pour repasser ensuite les extrémités supérieures de la tour 66 au premier étage à travers la canalisation 52- L'eau pénètre dans la partie supérieure de la tour froide 66 à travers un conduit J2 et sort par le fond de cette tour à travers une canalisation 74. Après 25 élévation de sa température dans le réchauffeur j6t l'eàu descend à travers la tour chaude 64 et sort à partir du fond à travers une canalisation 77 pour être refroidie dans le réfrigérateur 78 et.repasser dans la partie supérieure de la tour froide 66 à travers le conduit 72. Ce mode de couplage des 30 étages est décrit plus en détail dans la demande de brevet dès-Etats-Unis d'Amérique n° 630 486 du 11 avril 1967. Cependant, comme il apparaîtra ci-après, il est possible d'utiliser d'autres modes de couplage des étages, par exemple celui décrit dans le compte rendu DP-400 considéré ci-dessus, avec l'arrangement 35 perfectionné de circulation selon la présente invention décrit ei-après en détail. Un courant additionnel d'eau est ajeuté à l'écoulement dans le.traitement suivant le procédé GS dans la partie infé 69 11592 9 2010461 rieure de la tour chaude 64 du second étage. Cette eau additionnelle est prélevée du courant 38 d'eau enrichie entre les tours 24 et 26 du. premier étage» L'écoulement habituel entre les_tourS~'èôt "interrompu et au moins une partie de l'eau enri-5 chie du premier étage est déviée à travers le conduit 84 vers la partie inférieure de la tour chaude 64 du second étage pour circuler à travers celle-ci. A la sortie à partir du fond de la tour chaude 64, l1eau additionnel3re--est renvoyée au premier étage à travers la canalisation 86 pour reprendre la circula-10 tion normale descendante à travèrs la tour chaude 24 et'éventuellement être évacuée comme résidu. iPour obtenir le répultat optimal, le courant d'eau additionnelle 84 doit être introduit dans la tour chaude" 64 du second étage sur vin plateau sur lequel la concentration du • ^ -1 15 deutérium-dans le liquide de traitement est la meme que celle de l'eau ajoutée (après.l'établissement d'un régimè stable pour le débit particulier d'eau additionnelle en combinaison avec le débit choisi çle, récupération du produit ). Il sera remarqué que du fait de l'extraction d'eau enrichie à partir du second 20 étage, par exemple à travers la canalisation 88, la concentration du deutérium tombe dans le liquide de traitement en dessous de celle du liçmided'alimentation vers la tour froide du second étage, c'jast-à-dire à une concentration inférieure à celle existant dans la tour chaude 64. En considérant l'insta!-25 lation dç Savannah River comme exemple particulier, c'est-à-dirç telle que décrite dans les documents cités ci-dessus et fonctionnant de la façon normale indiquée, csest-à-dire ions addition d'eau dans la tour chaude du second étage, l'eau de traitement circulant dans le sens descendant dans la tour 50 chfude du second étage est ramenée approximativement à la concentration en deutérium existant à son introduction dans 1& partie supérieure de la tour froide du second étage, environ au sep tième plateau réel à partir du fond. Le nombre total de plateaux de l'équipement de Savannah River est de, 140. 35 L'augmentation du débit d'eau de traitement à travers la partie inférieure de la tour chaude du second étage augmente la concentration du deutérium dans le liquide à chaque plateau situé en dessous du point d'addition d'eau en fonction, du débit -• .. 69 11592 10 2010461 d'eau additionnelle. Par suite, le courant ascendant de HgS pénétrant dans le fond de la tour chaude 64 est plus équilibré par l'eau ayant une teneur supérieure en deutérium qu'en l'absence ■ d'eau additionneller Cela fait passer davantage de deutérium 5 dans le courant de gaz et augmente ainsi la quantité absolue de deutérium établie 4ans 1® second étage par l'action d'extraction du'courant ascendant de gaz dans la partie de l'étage dans laquelle l'eau de traitement est appauvrie en deutérium à une concentration inférieure à celle de l'eau envoyée à l'étage. 10 Cette augmentation de la quantité de deutérium à l'entrée du second étage du fait du courant d'eau additionnelle 84 peut être récupérée d'un point entre les tours 64 et 66 en tant que produit à concentration supérieure et/ou de quantité supérieure de produit enrichi. 15 Bien que la position optimale pour l'addition d'eau descende ïe"long de la tour quand le débit, d'addition augmente., le- point optimal peut être déterminé empiriquement sans grande difficulté. L'équipement peut être mis en marche pendant plusieurs jours avec envoi de l'eau additionnelle en un point pour 20 mesurer la productivité» La répétition de ce processus pour différents points indique rapidement le point optimal pour un débit particulier d'eau additionnelle. Il sera noté ou'au moins une certaine augmentation de la productivité peut être obtenue en envoyant l'eau enrichie 25 additionnelle dans la partie inférieure de la tour chaude du second étage, même si le point d5introduction n'est pas le point optimal. Cependant » l'addition d:eau en un point supérieur à environ un tiers à partir du fond dè la tour chaude du second étage n'apporte que peu de bénéfice pour un fonctionnement pos-sible économiquement suivant le procédé GS, augmentâtion de la production par envoi d'eau enrichi© additionnelle dans la partie inférieure- de la tour chaude du second étage est fonction de l'augmentation du débit du liquide de traitement à travers la partis inférieure. Cependant, cette relation n'est pas linéaire„ Bien que la productivité continue à croître avec.1'accroissement du débit d'eau additionnelle., la vitesse d'accroissement décroît continuellement. Cependant comme la seule dépense imposée par le passage d'eau enri- W 7°> t 69 11592 ii 2010461 chie du premier étage à travers la partie.-inférieure de la tour chaude est celle résultant de l'équipement de pompage avec ses canalisations, il est en général avantageux de faire passa?tout le débit d'eau enrichie du premier étage à travers cet équipe-5 ment. L'établissement des paramètres optimaux pour une nouvelle installation afin d'obtenir le bénéfice maximal de la 'circulation perfectionnée selon la présente invention ne présente pas de difficulté. Des installations existant déjà peuvent aussi être modifiées par l'adjonction du perfectionnement selon l'in-10 vention pour obtenir l'accroissement désiré de la productivité. En considérant à nouveau l'installation de Savannah River comme exemple spécifique, le passage de tous les débits d'eau enrichie du premier étage à travers la partie inférieure de la tour chaude du second étage* apporte un accroissement net de la pro-15 ductivité d'environ 1 %. Comme cet accroissement est obtenu avec des dépenses extrêmement faibles, il représente un intérêt économique appréciable. . Il sera noté que la circulation perfectionnée selon la présente invention peut être utilisée conjointement.avqc les 20 perfectionnements décrits dans les demandes de brevets des Etats-Unis d'Amérique n° 721 675 et n° 721 676 précitées, bien que les gains obtenus"aVêc les deux perfectionnements ne soient pas nécessairement entièrement additifs. Bien entendu, la description qui précède n'est pas 25 limitative et l'invention peut être mise en oeuvre suivant d'autres variantes, sans que l'on sorte de son cadre. 69 11592 12 2010461 REVENDICATIONS 1 - Un procédé pour l'échange d.'un isotope à deux températures pour concentrer cet isotope par échange entre deux substances contenant cet élément, l'une en phase liquide et l'autre en phase gazeuse dans un système comportant au moins 5 deux étages, chacun comportant une tour chaude et une tour froide de mise en contact; du liquide et du gaz à travers lesquelles les substances circulent à contrecourant, la première substance étant envoyée à la première tour de chaque étage avec des premiers degrés de concentration de l'isotope à con-10 centrer pour l'enrichissement de la concentration de l'isotope par échange préférentiel de l'isotope dans la première tour de chaque étage et pour l'appauvrissement de la concentration de l'isotope par échange préférentiel dans la seconde tour de chaque étage à une valeur inférieure aux premières concentra-15 tions dans une partie de chacune des secondes tours, la seconde substance circulant continuellement à travers les paires de tours à contrscourant de la première substance avec recyclage pratiquement en circuit fermé, une partie du courant de l'une des substances étant extraite de la partie du système dans la-20 quelle l'isotope est concentré et la première substance épuisée étant évacuée du premier étage comme résidus, caractérisé par l'augmentation du. débit de la première substance à travers, une partie de la seconde-tour d'un étage consécutif au premier par passage à travers cette partie d'au moins une partie du courant 25 de la première substance prélevée dans la'partie d'un étage précédent dans laquelle la substance est enrichie en isotope. 2 - Le procédé pour la concentration du deutérium par échangé entre de l'eau et de l'acide sulfhydrique dans un équipement selon la revendication 1 dans lequel les premières 30 tours sont des tours chaudes et les.secondes tours des tours froides, la première substance étant de l'eau liquide et la seconde de l'acide sulfhydrique gazeux, caractérisé par l'augmentation du débit d'eau à travers la partie inférieure de la tour chaude d'un étage consécutif au premier étage par intro-35 ductiôn dans cette partie d''un débit additionnel d'eau provenant d'un étage précédent, la concentration du deutérium dans cette 69 11592 13 2010461 eau additionnelle étant sensiblement la même que celle dans l'eau d'alimentation envoyée à la partie supérieure de la tour froide de cet étage consécutif , 3 - Le procédé selon la revendication 2* caractérisé 5 en ce que l'eau additionnelle représente sensiblement tout le débit d'eau entre la tour chaude et la tour froide de l'étage précédent. 4 - Le procédé éelon l'une des revendications 2 et 3, caractérisé en ce que la partie inférieure de la tour constitue 10 moins du tiers environ de la tour. 5 - Le procédé selon l'une des revendications 2 à 4* caractérisé en ce que l'eau additionnelle est introduite environ au niveau de la tour chaude auquel la concentration du deutérium dans l'eau de traitement est approximativement la même 15 que la concentration du deutérium dans l'eau additionnelle. 6 - Le procédé selon la revendication 2, 'caractérisé en ce que leJdébit d'eau à travers la partie inférieure de la tour chaude du second étage est augmenté- au moins par une partie du dépit d'eau enrichie prélevée entre la tour froide 20 et la tour chaude di$ premier étage. 7 ~ Le procédé selon la revendication 6, caractérisé en ce que la totalité du débit d'eau enrichie entre la tour chaude, et -la tour froide du premier étage est envoyée dans la partie inférieure de la tour chaude du second étage.