FR 2004976 A1 19691205 FR 6909377 A 19690328 69 09376 1 2004976 Un procédé en deux stades pour la conversion de l'hexafluorure d'uranium (UFg) en une poudre de dioxyde d'uranium (UC^) qualité céramique en faisant réagir d'abord l'hydrogène et la vapeur d'eau avec (UFg) pour former des produits intermédiaires fluorure d'ura-5 nyle (UC^ï^) e_t: °xyde d'uranium orthorhombique (U^Og) dans un premier lit fluidisé et deuxièmement en faisant réagir l'hydrogène et la vapeur d'eau avec les produits intermédiaires dans un deuxième lit fluidisé pour fournir une poudre de (UC>2) qualité céramique. L'invention se rapporte à un procédé en deux stades pour la con-10 version de l'hexafluorure d'uranium (UFg) en une poudre de dioxyde d'uranium (UC^),qualité céramique, en faisant réagir d'abord l'hydrogène et la vapeur d'eau avec (UFg) pour former des produits intermédiaires fluorure d'uranyle (UO2F2) et oxyde d'uranium orthorhombique (U308) dans un premier lit fluidisé et deuxièmement en faisant réa-15 gir l'hydrogène et la vapeur d'eau avec les produits intermédiaires dans un deuxième lit fluidisé pour fournir une poudre de UC^ qualité céramique. L'invention se rapporte à la fabrication de poudre de dioxyde d' uranium qualité céramique. Plus particulièrement, elle a trait à la 20 conversion de l'hexafluorure d'uranium en dioxyde d'uranium par un procédé continu impliquant deux lits fluidisés en série. On peut travailler à la fois l'hexafluorure d'uranium enrichi et l'hexafluorure d'uranium naturel. L'emploi de dioxyde d'uranium comme carburant dans les réacteurs 25 nucléaires prend une importance accrue du fait de ces propriétés physiques et chimiques désirables telles que son inertie vis-à-vis des milieux de refroidissement, sa stabilité à l'irradiation et la bonne retenue des gaz de fission. Ces propriétés rendent le dioxyde d'uranium convenable pour l'application à la fois en masse et à l'état de 30 dispersion. Le dioxyde d'uranium est? relativement facile à préparer et à fabriquer dans les formes désirées et on peut l'amener à un traitement chimique après irradiation. Avec la croissance de l'indusV trie d'énergie nucléaire, la réduction des frais pour la préparation donne un intérêt accru pour d'autres applications de l'oxyde d'uranium 35 comme matière pour combustible nucléaire. Un procédé généralement employé pour la conversion de l'hexafluorure d'uranium en dioxyde d'uranium, tel qu'il a été décrit dans le brevet E.U.A. N° 3 160 471, implique principalement des opérations de précipitation aqueuse, filtration, séchage, calcination et réduction. ^0 Le remplacement des techniques de précipitation aqueuse par les techniques de fluidisation offre des réductions de cout du fait de la 69 09376 2 '2004976 simplicité de l'appareillage de traitements du bon réglage de la température, et des caractéristiques améliorées pour les manipulations des solides. La plupart des procédés en présence d'eau, typiques, ne permettent 5 pas le réglage des conditions qui fournissent une poudre de dioxyde d'uranium présentant la combinaison désirée d'uniformité et d'aptitude au frittage. Jusqu'ici, le plupart des procédés connus pour la fabrication ée poudre de dioxyde d'uranium n'ont pas donné un produit solide poreux, convenable, qui soit en conséquence actif du point de 10 vue céramique. C'est-à-dire que, dans des conditions de frittage typiques, les produits compacts de poudre d'uranium doivent subir un frittage rapide pour obtenir un corps de densité élevée. Les. procédés antérieurs pour la fabrication de poudre de dioxyde d'uranium présentant constamment une haute qualité, qui est facilement 15 frittable, son.t onéreux. La demanderesse a trouvé suivant l'invention qu'on peut surmonter les inconvénients ci-dessus par l'emploi d'un système à deux lits fluidisés grâce auxquels on prépare une poudre de dioxyde d'uranium qualité céramique de haute qualité constante. Dans ce système, on 20 alimente l'hexafluorure d'uranium dans un premier lit fluidisé où il est transformé à température élevée par réaction avec de la vapeur d'eau et de l'hydrogène en un mélange de solides tels que U02, U02F2, UF^, UgOg et produits analogues. On transfère le mélange des solides ou produits impurs dans un deuxième lit fluidisé où l'on fait réagir 25 le mélange et on le purifie en présence de vapeur d'eau et d'hydrogène pour obtenir une poudre constamment uniforme de type céramique de dioxyde d'uranium qui subit facilement le frittage en produit de densité élevée. En conséquence, l'invention a pour principal objet un procédé de fabrication de poudre de dioxyde d'uranium à partir de UFg dans le-30 quel les conditions pour la conversion de l'hexafluorure d'.uranium sont facilement réglées pour produite une poudre de dioxyde d'uranium type céramique de qualité uniforme. L'invention a encore pour obj et un procédé pour la production de dioxyde d'uranium par un procédé à lit fluidisé à deux étages dans le-35 quel on obtient un produit impur intermédiaire comprenant un mélange de différents dérivés de l'uranium, dans un premire lit fluidisé et on le fait réagir ensuite sensiblement complètement, pour donner ^2 essentiellement pur, 69 09376 3 2004976 dans un deuxième lit dans des conditions facilement réglées, à l'abri de l'atmosphère contaminée du premier lit fluidisé. Enfin, l'invention a pour objet de répondre aux besoins ci-dessus, d'une manière simple et économique. 5 D'une façon générale, le procédé de l'invention implique essentiellement les réactions suivantes : On introduit le gaz hexafluorure d'uranium, la vapeur d'eau et l'hydrogène dans un premier réacteur à lit fluidisé où il se produit à des températures comprises entre 475 et 600° les 10 iéactions suivantes : UE-g + 2H20 * W2F2 + 4HF ^ 3UÙ2F2 + 3H20 > U308 + 6HF + l/202 (2) 15 UOgFg + H2 ?■ U02 + 2HF (3) L'intervalle de 500 à 590°0 est critique pour obtenir une poudre de UOg active du point de vue céramique à la fin du processus. On transfère les trois dérivés d'oxyde d'uranium de la 20 première réaction à un deuxième réacteur à lit fluidisé où il se produit, en présence de vapeur d'eau et d'hydrogène, à des températures de 540 à 650°G, les réactions (2) et (3) ainsi que la réaction supplémentaire suivante : U^Oq + 2H2 f- 5U02 + 2H20 (4) ^ la réaction (4) se produit dans une mesure limitée dans le premier réacteur. IVans le deuxième lit fluidisé, les réactions (2), (3) et (4) prédominent et le résultat est la production, dans la proportion essentiellement stoechiométrique, de UOg à partir de UFg sous forme de particules atteignant jusqu'à 30 environ 1000 p de diamètre et présentant une masse volumique apparente voisine de 3 g par cm^ et une surface spécifique BET £ comprise entre 1 et 2 m par gramme pour la fraction -45 à +60 mailles (c'est-à-dire les particules passent à un tamis de 45 mailles mais sont retenues sur un tamis de 60 mailles). L'essai 35 BET est un processus standard basé sur l'adsorption d'azote pour mesurer la surface spécifique, des poudres. BAD ORIGINAL 69 09376 4 2004976 Dans le premier lit fluidisé les réactions se produisent le plus efficacement à des températures comprises entre 525 et 590°C, la température optimale étant d'environ 550°C, tandis que, dans le deuxième lit fluidisé, la réaction la plus efficace se 5 produit entre 575 et 625°0, l'optimum étant à environ 600°G. Pour une meilleure compréhension de l'invention, on se reportera au dessin annexé sur lequel : % • 1 — la fig». 1 est une vue schématique d'une paire de réacteurs à lit fluidisé pour la mise en pratique de l'invention sui- 10 vant un procédé ; — la fig. 2 est une vue schématique des réacteurs utilisés pour la mise en pratique de l'invention suivant un dispositif modifié» les mêmes chiffres de référence se rapportent à des par-15 ties analogues sur les dessins. On voit sur la fig. 1 un premier réacteur à lit fluidisé indiqué en 10 ; il est utilisé en série avec un deuxième réacteur à lit fluidisé indiqué en 12, ces réacteurs seront appelés réacteurs primaire et secondaire, respectivement, les réacteurs 10 et 20 12 sont des pièces tubulaires présentant des axes verticaux et présentait de préférence des parties supérieures 14 et 16 qui sont plus grandes que les parties inférieures 18 et 20. les parties inférieures 18 et 20 sont disposées à l'intérieur de moyens de chauffage,, comme par exemple des éléments de chauffage par ré-25 sistance électrique 22 et des enveloppes 24. les extrémités supérieures des réacteurs 10 et 12 sbnt fermées par des couvercles 26 et 28, respectivement, et les extrémités inférieures sont"fermées par des fonds 30 et 32, respectivement, couvercles et fonds qui sont montés de façon amovible d'une manière non représentée. 30 Pour le réacteur 10 est prévue une tubulure 34 pour l'introduction de vapeui? et d'hydrogène préchauffés, à la. partie inférieure 18. D'une façon analogue, une tubulure d'introduction 36 pour la vapeur et l'hydrogène préchauffés est prévue pour le réacteur 12 à l'extrémité inférieure de la partie inférieure 20. 35 2n plus, le réacteur 10 est pourvu d'un conduit 38 d'éva.cuation de produit et le réacteur 12 est pourvu d'un conduit d'évacuation 40. Comme on-1'a représenté s chématiquement par la ligne 42, le conduit 38 arrive à la partie supérieure 16 du réacteur 12 où.l'on 69 09376 5 2004976 introduit les produits de réaction du réacteur primaire 10, dans le réacteur secondaire 12. On introduit l'hexafluorure d'uranium (UFg), gazeux, dans le réacteur primaire 10 par une conduite 44 dont l'extrémité supé-5 rieure est pourvue d'une buse 46 de distribution de gaz pour introduire le UFg à la partie inférieure 18 du réacteur. Un conduit 48 part de l'extrétaité supérieure du réacteur primaire 10 à 1'extrémité supérieure du réacteur 16 pour conduire les gaz chauds et transférer les fines particules décan-10 tées de produit de réaction entraînées du réacteur primaire vers le réacteur secondaire. On peut prévoir un séparateur cyclone 50 à la partie inférieure du conduit 48 à l'intérieur de la partie supérieure 14 du réacteur 10 pour séparer les particules plus grossières de produit de réaction des particules plus fines pas-15 sant dans le conduit 48. On renvoie les particules plus grossières provenant du séparateur 50 à la partie inférieure 18 du réacteur par une conduite 52. On prévoit plusieurs filtres 54 à la partie supérieure 16 du réacteur secondaire 12 pour séparer les fines particules soli-20 des des gaz de réaction, gaz qui sont évacués à partir du réacteur 12 grâce au conduit d1évacuation 56 ainsi que les solides entraînés dans les gaz transférés par le conduit 48 à partir du réacteur 10. Premier réacteur. 25 le réacteur primaire 10 fonctionne suivant les réactions des équations (1), (2), (3) et (4), comme indiqué ci-dessus pour provoquer la réaction de l'hexafluorure d'uranium introduit par la buse 46 avec des quantités contrôlées d'hydrogène et de vapeur d'eau introduites par la conduite 34- Pour provoquer le 30 démarrage de la réaction,, un lit de démarrage 58 composé d'un mélange de particules de fluorure d'uranyle et d'oxydes d'uranium est disposé sur une plaque de distribution 60 perforée et présente un niveau supérieur, qui, à l'état fluidisé, est au voisinage de 1'extrémité supérieure de la partie inférieure 16 35 du réacteur. la température dans la partie inférieure 18 du réacteur est maintenue entre environ 475 et 600°C. Les produits de réaction sont un mélange de UÛ2> , U^Og, acide fluorliydrique bad 69 09376 6 2004976 gazeux (HP) et éventuellement de petites quantités 'de UO^ et TJF^ en plus de vapeur d'eau et d'hydrogène. Pour chaque molécule d'hexafluorure d'uranium introduit dans le premier réacteuj7, on utilise de 2 8 moles de vapeur d'eau 5 et de 1 à 8 moles d'hydrogène, les-proportions préférées étant de 2 à 5,0 noies de vapeur et de 2 à 6 moles d'hydrogène. On introduit la vapeur d'eau et l'hydrogène à une température d'environ 550°G. Une petite proportion du produit présentant une dimension 0 de particules d'environ 40 [i et moins est entraînée hors du réacteur avec les gaz d'échappement par la conduite 48, dans le réacteur secondaire 12. La technique d'élutriation, c'est-à-dire de décantation, limite l'accumulation, dans le lit, de ces petites particules grâce à quoi se trouvent réduits au minimum les pro-15 blêmes de formation éventuelle de canaux et d'agglomération. L'élimination de cette portion de produit à partir des gaz d'échappement est normalement réalisée grâce à des filtres métalliques poreux 54 ou. suivant une variante dans un récipient filtrent séparé (non représenté). Un courant constant de produit de 0 réaction solide décanté se séparent du lit fluidisé * sort du réacteur primaire 10 par la conduite 38 au fur et à mesure que la dimension des particules atteint 10 à 1000 ji. Dans la partie supérieure . 14 du réacteur primaire 10, un mélange de vapeur d'eau, d'hydrogène et de fluorure avec quel-5 ques particules plus fines de produit de réaction sont mélangées et quittent le réacteur 10 par la conduite 48. Deuxième réacteur. Les produits de. réaction solides, présentent une dimension de l'ordre de 10 1 10CC p., quittant le réacteur 10 par la 0 conduite 38, pénètx-ent dans le deuxième réacteur 12 par la, conduite 42. les produits peuvent être transférés soit par un moyen pneuaatique tel que par l'emploi des gaa d'échappement provenant du réacteur primaire, soit par tout r.utre moyen de transport tel que des convoyeurs mécaniques. Il se produit une telle réaction 5 complète de UPg en produit solide feus le réacteur primair° eu'il j a seulement 0,01$ en poids d'uraniur: ::'?y.-a:t pas réagi'. Toutefois, la conversion en II 0„ est incomplète dans ces conditions et il est nécessaire de réaliser une autre réaction, et purification. BAD OBIGIN^ 69 09376 7 2004976 Dans le réacteur secondaire 12 les produits sont transformés presque complètement en produit final désiré, à savoir dioxyde d'uranium UO^o A cet effet, on introduit, pour chaque molécule d'uranium en ^2^2 ^3^8* eriViron 4 à 10 moles de vapeur 5 et 2 à 6 moles d'hydrogène dans le réacteur secondaire 12 par la conduite 36. A la rentrée dsns le réacteur 12, les particules et U^Og forment un lit 62 réparti à la partie inférieure 20 sur une plaque support 64 perforée. Il existe de meilleures conditions de réaction dans le 10 deuxième réacteur parce que la masse de fluorure a été éliminé?-dans le premier réacteur- UOg]?,-, et IJ^Og réagissent avec la vapeur d* eau et l'hydrogène pour former un dioxyde d'uranium de haute qualité et de l'acide fluorhydrique et de la vapeur d'eau» les particules de dioxyde d'uranium décantent à la partie inférieure 15 du réacteur secondaire 12, puis entrent par la conduite d'évacuation 40 et sont recueillies dans un récepteur convenable (non représenté). les gaz hydrogène et acide fluorhydrique et la vapeur d'eau sortent du réacteur secondaire 12 à la partie supérieure 16 20 par les filtres 54 et la conduite 56,les filtres étant suffisamment fins pour éliminer essentiellement toutes les particules de réactif solide flottant dans les gaz à la partie supérieure 16 du réacteur» Il est bien entendu qu'on peut utiliser aussi des séparateurs cyclones ou même des précipitateurs électrostatiques, séparément ou 25 en combinaison avec des filtres 56 pourvu qu'on obtienne le rendement de collecte élevé désiré. Le produit provenant du deuxième réacteur est formé de fines particules de U0^ de haute pureté avec une teneur résiduelle en fluor de 0,03 i° ou moins. On obtient un rapport oxygène - uranium d'environ 2,05 avec des temps de séjour 30 des solides dans le réacteur compris entre 2 et 3 heures à une température de l'ordre de 550 à 6500C„ Le débit d'uranium est p d'enviràn 2 kg par heure par dm de lit fluidisé. Le produit TTOg de ce procédé en lit fluide consiste en granules atteignant jusqu'à 1000 p. de diamètre présentant une 35- masse volumique apparente de 3 g/cm^ et une surface spécifique p BET comprise entre 1 et 2 m /g. pour la fraction de particules de -45 à 60 mailles. Ces granules donnent, avec un broyeur à percussion en une passe, une poudre type céramique avec une masse BAD ORIGINAL 69 09376 8 2004976 volumique apparente d'environ 1,25 g/cm^ et des surfaces spécifi-ques BET d'environ 2 à 3 m /g» et les dimensions de particules sont en moyenne d'environ 0,9 H déterminées à l'aide du classeur 3?isher. On obtient des pastilles de haute qualité avec des den-5 sites atteignant jusqu'à 97 f" environ de la densité théorique en faisant une bouillie sèche en preaaant sous 3500 à 6300 kg/cm avec 0,3 % en poids de lubrifiant (par exemple stéarate d,alcool poljnrinylique) et en frittant les masses compactes pendant 4 heures à 1S50°0 dans l'hydrogène» 10 On a représenté une variante de'l'assemblage des réac teurs 10 et 12 sur la fig. 2. Les réacteurs 10 et 12 sont interconnectés par une conduite 66 qui, comme la conduite 48, part de l'extrémité supérieure du réacteur primaire 10. Toutefois, une partie intermédiaire de la conduite 66 est reliée à la partie in-15 férieure de "celui-ci par la partie inférieure du conduit 38-à partir d,où elle continue vers la partie supérieure du réacteur secondaire 12. De cette manière, la pression des gaz dféchappement provenant de l'extrémité supérieure, ainsi que celle des gaz' de l'extrémité.inférieure du réacteur 10, se combinent pour four-20 nir des moyens pneumatiques pour transférer les produits réagissant vers le réacteur secondaire. L*exemple ci-après illustre la présente invention* EXEMPLE On réalise des essais à l'échelle pilote dans des réac-25 teurs en utilisant la technique en lit fluidisé de l'invention pour produire une poudre de dioxyde d'uranium, qualité céramique. Les conditions opératoires et les caractéristiques du produit sont indiquées au tableau 1 : 6ad original TABLEAU I. EFFET DES COEDITIONS OPERATOIRES DMS LE REACTEUR PRIMAIRE. DE1TSITE A L'ETftT FRITTE DU UOg PRODUIT. Essai l\ï° 1 14 15 17 18 Conditions opératoires î UF^, débit en litres/mn 3,90 3,11 3,90 3,11 Vapeur, débit en litres/ mn 7,78 7,78 7,78 15,56 Ilg, débit en litres/mn 18,54 18,54 18,54 , 10,52 Température, °C 550 590 590 590 Résultats de fabrication ; Densité à l'état fritte, ■foàe densité théorique 93,4 91,0 91,4 95*3 DT = densité théorique. O-sO 19 20 21A 3,90 3,90 3,11 15,56 15,56 7,78 10,52 10,132 18,54 590 550 550 95,7 96s7 96,0 o o u> ^4 a* 22k 3,11 15,5^ 10,52 550 97,2 N> O'» O ■Cs» -Û •^1 O 69 09376 10 2004976 10 20 la conversion initiale de l'hexafluorure d1uranium en solides comprenant > fluorure d'uranyle (UOg^)» tétrafluo-rure d'uranium (UF^) et U^Og est réalisée dans le réacteur primaire dans les conditions opératoires et les températures sont iniiouées au tableau 1. les produits solides intermédiaires, UF^ et UjOg réagissent pour forr.er ITC^ dsns le deuxiène réacteur à environ 590°C avec de la vapeur d'eau et de l'hydrogène supplémentaires» L'influence principale sur la densité à l'état fritte et sur la qualité uniforme du produit final UOg, mise à part la séparation des réactions en deux milieux de réactions distincts à différents intervalles de température réside dans l'effet le la, température et du déoit de•vapeur dans le réacteur primaire, comme on le voit,sur les tableaux ÏX et III„ On prépare les pastilles indiquées aux tableaux I, II et III en utilisent les procédés de pressage et.de frittage disponibles raisonnablement dans les conditions pratiques» Les paramètres de frittage sont maintenus construits dans tous les essais» TA3L3MJ II. EFFET DE Là TMPSRâ20B3 DU EEÂ0E3QR HlBIâlBB SUR L8 APTITUDE AU FRITT^G-S DU PRODUIT H„0 25 Essai 1T° Tapeur débit : 7,18 litres/mn 7 Température, °G Densité à l'état fritte, cfa de D„T« 635 89,4 21A 550 96,0 30 ÎLgBLSàU III. EME Du D3BÏT DE D5EA.U 5502. L'APTITUDE AU FRXTTAS! DU U0o PRODUIT. Essai îî 14 20 17 19 5o Température, °0 Débit de vapeur», litres/mn Densité à l'état fritte, /i de DT 550 7S78 93,4 15,56 96,7 590 7,78 91,4 15,56 95,7 bad original 69 09376 n 2004976 Il est évident que, lorsque la température dans le lit fluidisé du réacteur primaire est de 550°0, on obtient une densité très élevée de 95»5 i3 de la théorie pour le produit fritte tandis que pour une température de réaction de 590°C la densité 5 est de 91,4 (acceptable) alors que le produit obtenu en faisant réagir à 635°cjprésente une chute de densité à 89,6 $, ce qui montre une tendance à fournir des densités basses indésirables et inacceptables. Pour l'emploi dans un réacteur industriel, on spécifiç. une densité de pastilles de 93 5» de la théorie avec line 10 tolérance de £ 1 - 1/2 $;en conséquence le produit DO-7 ne remplit pas les conditions. Les densités des pastilles des essais 19, 20 et DC 21A peuvent être facilement réglées par modification des processus de pastillage pour les amener à la valeur 93 - 1-1/2 fa. Le pressage de la poudre de UOg en masse compacte peut être 15 modifié de façon à permettre au manipulateur de régler la densité des pastilles calcinées dans un intervalle de 2 à 3 i°• En conséquence, il est possible de régler la pression de compactage pour réduire la densité de la poudre de TJOg active du point de vue céramique de façon à l'amener dans l'intervalle de densité spi-20 cifiée ou désirée. Toutefois, une poudre de TJOg avec une activité céramique faible ne peut pas être travaillée de façon économique ou pratique pour obtenir des pastilles frittées présentant l'intervalle de densité désiré 93 - 1 - 1/2 i». En conséquence, les chiffres indiqués au tableau donnent, 25 du point de vue critique, la limite de la température supérieure de 590°C pour le premier réacteur en lit fluidisé. On notera le fait que tous les calculs de dessin de réacteurs nucléaires sont axés sur la densité de pastilles de IJOg dans -le noyau. les densités de pastilles obtenues à partir de poudre 30 préparée dans les conditions essayées sont comprises entre 89,4 et 97,2 tfo de la densité théorique. Le débit de vapeur et la température ont une action marquée mais le débit d1 introduction de UFg n'est pas un facteur critique. On obtient des densités de pastilles plus élevées avec des poudres préparées avec des débits 35 de vapeur plus forts et à des températures inférieures, comme indiqué aux tableaux II et III. Au tableau II on indique l'effet de la température sur la densité à l'état fritté de la poudre de dioxyde d'uranium. Au tableau III, on montre l'effet du débit de BAD ORIGINAL 69 09376 12 2004976 vapeur d'eau, qui peut comprendre l'influence du débit d'hydrogène ou du rapport vapeur d*eau/hydrogène à des températures de 550 et 590°C. La description ci-dessus montre que la poudre,de dioxyde 5 d'uraniun de qualité céramique peut être produite facilement en lit fluidisé et que la qualité de la poudre, qui affecte ces propriétés céramiques, dépend de la température et du débit de vapeur d'eau. En co.nséquences le procédé de la présente invention met 10 en oeuvre une paire de réacteurs à lit fluidisé couplés qui fonctionnent de façon mieux contrôlable pour donner une meilleure qualité de poudre de UO^ et un meilleur degré de qualité céramique que ce qui est possible avec le réacteur en lit fluidisé unique ou par n'importe quel réacteur èti lit fluidisé précédemment connu. 15 La réaction tout entière est réalisée en un procédé continu pour produire TJOg de haute qualité constamment uniforme. Il est bien entendu que la description ciédessus et les dessins sont donnés.à titre illustratif et nullement limitatif de l'invention. bad original 69 09376 13 2004976 BBTTBEDIOAiriOHS ' 1. - Un procédé pour fluidiser de l'hexafluorure. d'uranium en dioxyde d'uranium type céramique de haute qualité, comprenant les opérations de : 5 (a) établissement d'un mélange d'hexafluorure d'ura nium, vapeur d'eau et hydrogène, dans la, proportion de 2 à 8 moles : 1 à 8 moles et maintien, dudit mélange en contact avec un premier lit fluidisé ; (b) chauffage simultané du lit à une température de 10 l'ordre de 475 à 600°0 environ pour produire des réactions intermédiaires comprenant e~k U^Og ; (c) établissement et maintien d'un deuxième lit fluidisé comprenant un mélange des produits de réaction intermédiaire en contact avec la vapeur d'eau et l'hydrogène, et 15 (d) chauffage simultané du deuxième Hit fluidisé à une température de l'ordre de 550 à 650°0 pour produire des fines particules de dioxyde d'uranium type céramique. 2. — Procédé .suivant 1, selon lequel les proportions relatives de vapeur d'eau et d'hydrogène par mole d'uranium dans UO^F^ 20 et U.,0Q dans le second lit fluidisé sont comprises entre 4 à 10 3 ° moles de vapeur et 2 à 6 moles d'hydrogéné. 3. - Procédé suivant 1 ou 2, dans lequel le premiei" lit fluidisé fonctionne à une température d'environ 550°0. 4. - Procédé suivant 1, 2 ou 3» dans lequel le second 25 lit fluidisé fonctionne à une température d'environ 600°0. bad original