Brevet FR3162855A1 — publié le 20251205

Procédé de caractérisation d’isotopes par une pluralité d’émissions de neutrons de spectres différents L’invention concerne un procédé (100) de caractérisation d’au moins un isotope d’une cible (4) par irradiation de neutrons. Le procédé comprend l’irradiation (110) de la cible avec des neutrons générés par un premier générateur de neutrons (2) ; la mesure (120) d’une première réponse spectrale de la cible pendant et après l’irradiation ; l’identification (130) d’une première raie produite par une réaction de l’au moins un isotope avec des neutrons ; lorsque la mesure de la première réponse spectrale est terminée, l’irradiation (140) de la cible avec des neutrons générés par un deuxième générateur de neutrons (3) ; la mesure (150) d’une deuxième réponse spectrale de la cible pendant et après l’irradiation ; l’identification (160) dans la deuxième réponse spectrale d’une deuxième raie produite par une réaction de l’isotope avec des neutrons. Figure pour l’abrégé : Fig. 2 Procédé de caractérisation d’isotopes par une pluralité d’émissions de neutrons de spectres différents La présente invention concerne le domaine de la caractérisation non destructive d’au moins un élément chimique présent dans un objet solide ou dans un liquide. L’invention concerne plus particulièrement un procédé de caractérisation par activation neutronique et/ou par interrogation neutronique. Les éléments pouvant être caractérisés par activation neutronique sont variés. Ils comprennent à titre d’exemple l’aluminium, le cuivre, l’or, l’argent, le manganèse ou encore le vanadium. Ces éléments sont notamment d’intérêt dans des domaines d’application comprenant la métallurgie, l’archéologie ou encore les sciences des matériaux. Les éléments caractérisés par interrogation neutronique sont typiquement des actinides majeurs, tels que les isotopes de l’uranium et du plutonium, sans toutefois être limités à ces éléments. Les domaines d’application de la caractérisation de ces éléments comprennent notamment la sécurité civile, la caractérisation de colis de déchets radioactifs issus de l’industrie nucléaire et la détection de matière nucléaire, par exemple pour l’inspection de bagages ou de conteneurs de fret. La détection non intrusive et/ou non destructive d’éléments chimiques peut être mise en œuvre par différentes méthodes, dont certaines sont basées sur une irradiation neutronique. En particulier, certaines méthodes reposent sur l’identification des éléments chimiques par détection de rayonnements gamma de capture produits par des neutrons thermiques, par détection de rayonnements gamma de diffusion inélastique ou encore par détection de rayonnements gamma induits par d'autres réactions produites par des neutrons rapides. Parmi les solutions existantes de détection par irradiation neutronique, il est connu d’utiliser des générateurs de neutrons par réactions deutérium - deutérium (D-D) ou deutérium – tritium (D-T), ou encore des sources radioactives émettrices de neutrons telles que AmBe ou Cf 252. A titre d’exemple, la société Sodern commercialise des modèles de générateurs de neutrons sous les références GENIE 16 et GENIE 35. Des dispositifs d’analyse basés sur de tels générateurs de neutrons sont commercialisés par la société Malvern Panalytical dans la gamme CNA. L’article « Schemes for producing multi- energy fast neutrons using a low-energy ion accelerator », G. Mishra et al., Journal of Instrumentation, Volume 16, September 2021 (DOI: 10.1088/1748-0221/16/09/T09003) décrit l’utilisation d’un accélérateur d’ions pour la génération de neutrons à différentes énergies. Les ions peuvent être des protons, du deutérium ou encore des ions légers tels que le lithium 7. Le dispositif, représenté à la FIG. 1 , mesure environ 20 mètres de long, ce qui rend un déploiement industriel peu pratique. Certains dispositifs d’analyse par irradiation neutronique existants permettent des mesures en temps réel. Toutefois, les procédés existants de détection et d’analyse mis en œuvre avec ces dispositifs d’analyse ne permettent de détecter qu’un nombre limité de réactions d’intérêt et d’éléments. La demande FR 2939895 A1 décrit un procédé de détection d’éléments chimiques par émission de neutrons sur un objet. L'émission de neutrons est constituée, d'une part, par une émission continue de neutrons provenant d'un générateur de neutrons à particule associée et, d'autre part, par une émission d'impulsions neutroniques qui se superposent à l'émission continue. Les impulsions neutroniques proviennent d'un générateur de neutrons pulsé qui génère des impulsions neutroniques. Il existe un besoin pour améliorer les procédés de caractérisation existants, notamment afin de permettre davantage de réactions par activation neutronique ou interrogation neutronique et de mieux cibler les éléments chimiques recherchés. Le but de l’invention est de répondre au moins en partie à ce besoin. Pour ce faire, l’invention concerne sous l’un de ses aspects un procédé de caractérisation d’au moins un isotope d’une cible par irradiation de neutrons, le procédé comprenant les étapes consistant à : a/ irradier la cible avec des neutrons générés par un premier générateur de neutrons et ayant un premier spectre de neutrons ; b/ mesurer une première réponse spectrale de la cible pendant et après l’irradiation a/ au moyen d’un détecteur de rayonnement gamma ; c/ identifier dans la première réponse spectrale au moins une première raie produite par une réaction de l’au moins un isotope avec des neutrons ; d/ lorsque la mesure selon l’étape b/ de la première réponse spectrale est terminée, irradier la cible avec des neutrons générés par un deuxième générateur de neutrons et ayant un deuxième spectre de neutrons différent du premier spectre de neutrons ; e/ mesurer une deuxième réponse spectrale de la cible pendant et après l’irradiation d/ au moyen du détecteur de rayonnement gamma ; f/ identifier dans la deuxième réponse spectrale au moins une deuxième raie produite par une réaction de l’au moins un isotope avec des neutrons, pouvant être identique ou non à l’au moins une première raie. Selon l’invention, la cible est irradiée par au moins deux générateurs de neutrons qui produisent des neutrons ayant des spectres différents, c’est-à-dire des distributions différentes en fonction de leur énergie. Les phases d’irradiation par le premier générateur et le deuxième générateur ne sont pas simultanées. Comme les spectres de neutrons sont différents, la réponse spectrale de la cible pour chaque irradiation présente des caractéristiques propres et apporte des informations complémentaires sur l’isotope d’intérêt. De préférence, le deuxième spectre de neutrons est d’énergie inférieure au premier spectre de neutrons. De préférence encore, les générateurs de neutrons sont configurés pour générer des neutrons ayant une distribution d’énergie favorisant les réactions avec l’au moins un isotope d’intérêt. Un ou plusieurs isotopes d’intérêt peuvent être caractérisés simultanément au cours du procédé selon l’invention. Pendant les phases d’irradiation, l’au moins un isotope de la cible réagit avec les neutrons et génère des produits de réaction. En conséquence, des raies gamma sont émises par la cible pendant les phases d’irradiation, par la génération des produits de réaction et par leur décroissance, et pendant une certaine durée après la fin de l’irradiation, lorsque les produits de réaction sont en décroissance. La mesure de la réponse spectrale est avantageusement réalisée pendant la phase d’irradiation mais également pendant la phase de décroissance des produits de réaction. La durée des phases d’irradiation et de mesure est de préférence choisie en fonction des isotopes d’intérêt. A titre d’exemple, une phase d’irradiation peut durer environ 2h et la mesure peut continuer environ 2h après la fin de l’irradiation. Le détecteur de rayonnement gamma est avantageusement configuré pour être sensible à des gammes d’énergie comprenant au moins une raie gamma produite par une réaction de l’au moins un isotope avec un neutron. Le détecteur de rayonnement gamma peut notamment être sensible à des photons d’énergie supérieure ou égale à 100 eV, 1 keV ou 10 keV et/ou inférieure ou égale à 50 MeV, 20 MeV ou 10 MeV, en particulier d’énergie comprise entre 1 keV et 20 MeV. Le détecteur de rayonnement gamma est donc adapté pour mesurer la réponse spectrale de la cible à l’irradiation, c’est-à-dire la distribution de photons gamma émis par la cible en fonction de leur énergie. L’analyse de la réponse spectrale permet de détecter des raies d’émission qui indiquent la présence d’isotopes. L’analyse de ces raies permet de quantifier les isotopes identifiés. L’invention permet de caractériser une cible en temps réel, de manière active et non destructive. Le procédé permet avantageusement d’utiliser de manière combinée différents profils de spectres de neutrons pour irradier la cible. En particulier, le procédé peut utiliser au moins un spectre de neutrons de hautes énergies et un spectre de neutrons d’énergies plus basses. Le procédé permet ainsi d’identifier les raies gamma produites par des réactions ayant un seuil de réaction à haute énergie et ensuite de cibler les raies gamma de l’isotope identifié en effectuant un comptage plus précis et moins bruité grâce à l’irradiation de plus basse énergie. Par rapport aux dispositifs et procédés de mesure connus de l’art antérieur, l’invention permet l’utilisation de spectre de neutrons couvrant une vaste gamme d’énergies, autorisant la détection de davantage d’isotopes avec une meilleure confiance sur les mesures réalisées. Selon une caractéristique avantageuse, le procédé comprend une étape de calcul de la masse de l’au moins un isotope à partir de l’au moins une première raie et/ou de l’au moins une deuxième raie. L’identification d’une ou de plusieurs raies d’émission caractéristiques d’un isotope permet de calculer la masse de ce dernier à partir de l’aire nette sous les raies, comme décrit plus loin. Le procédé de caractérisation permet ainsi non seulement d’identifier la présence d’un ou plusieurs isotopes d’intérêt mais également de quantifier la masse de ces derniers. Selon une autre caractéristique avantageuse, le premier générateur de neutrons génère des neutrons rapides, notamment d’énergie supérieure à 1 MeV. L’utilisation de neutrons de haute énergie permet de dépasser les seuils de réaction de nombreuses réactions et donc de générer un nombre plus important de raies d’émission. Cela facilite rend l’identification d’un isotope d’intérêt plus fiable. Le premier générateur de neutrons peut notamment être un générateur deutérium – deutérium, générant des neutrons de 2,45 MeV, ou un générateur deutérium – tritium, générant des neutrons de 14,1 MeV. De tels générateurs de neutrons sont connus en tant que tels. De préférence, le premier générateur de neutrons est couplé avec une cellule de thermalisation configurée pour thermaliser des neutrons générés par le premier générateur de neutrons. Cela permet d’obtenir un spectre de neutrons comportant une composante de haute énergie et une autre composante thermalisée de plus basse énergie. Selon une caractéristique préférée, le deuxième générateur de neutrons génère des neutrons thermiques ou épithermiques, notamment d’énergie inférieure à 1 MeV. Par « neutron thermique », on entend un neutron d’énergie inférieure à 1 eV. Par « neutron épithermique », on entend un neutron d’énergie comprise entre 1 eV et 1 MeV. Il est particulièrement avantageux de combiner un premier générateur de neutrons rapides avec un deuxième générateur de neutrons thermiques ou épithermiques. La dureté différente des spectres de neutrons générés permet d’obtenir des réponses spectrales de caractéristiques différentes et de mettre à profit ces différences. En particulier, le premier générateur de neutrons permet de dépasser de nombreux seuils de réaction et de produire un plus grand nombre de raies d’émission, facilitant l’identification des isotopes d’intérêt. Le deuxième générateur de neutrons permet d’obtenir des raies d’émission ayant un rapport signal sur bruit plus favorable, permettant notamment de réaliser un calcul de masse des isotopes plus fiable. De préférence, le deuxième générateur de neutrons comporte un accélérateur d’ions ou d’électrons couplé à une cible secondaire productrice de neutrons lorsque soumise à une irradiation d’ions ou d’électrons générés par l’accélérateur. La cible secondaire peut notamment être un volume d’eau lourde, de béryllium ou de deutérium gazeux. Un accélérateur d’ions peut notamment être un accélérateur de protons ou de deutons tel que l’accélérateur AMANDE de l’IRSN. Avantageusement, un tel générateur peut générer une pluralité de spectres de neutrons différents en modifiant simplement le volume de la cible secondaire. En variante, le premier générateur de neutrons peut être un générateur deutérium-tritium et le deuxième générateur de neutrons peut être un générateur deutérium-deutérium. Selon une caractéristique préférée, le détecteur de rayonnement gamma est collimaté en direction de la cible. Cela réduit avantageusement le bruit de la mesure. De préférence, le procédé comporte, après l’irradiation d/ et la mesure e/, une ou plusieurs phases supplémentaires d’irradiation de la cible avec des neutrons ayant un spectre différent des premier et deuxième spectres de neutrons et une ou plusieurs phases supplémentaires de mesure d’une réponse spectrale supplémentaire de la cible pendant et après chaque phase supplémentaire d’irradiation au moyen du détecteur de rayonnement gamma. Autrement dit, le procédé peut comporter trois phases d’irradiation de la cible et de mesure de la réponse spectrale produite, voire plus. Pour chaque phase, le spectre de neutrons irradiant la cible est différent afin d’obtenir des informations complémentaires pour chaque irradiation. Il est possible d’utiliser un générateur de neutrons différent pour chaque phase d’irradiation ou d’utiliser l’un ou plusieurs des générateurs de neutrons pour deux phases d’irradiation ou plus, ces générateurs étant alors configurés de manière à générer des spectres de neutrons différents. De préférence, l’un au moins du premier ou du deuxième générateur de neutrons est configuré pour générer une pluralité de spectres de neutrons différents. FIG. 1 La FIG. 1 représente un dispositif adapté pour mettre en œuvre le procédé selon l’invention. FIG. 2 La FIG. 2 illustre un procédé de caractérisation selon l’invention. FIG. 3 La FIG. 3 représente un dispositif simulé adapté pour mettre en œuvre le procédé selon l’invention. FIG. 4 La FIG. 4 est un graphique représentant l’évolution du nombre de noyaux produits par activation lors d’une phase d’irradiation de la cible du dispositif de la FIG. 3 . FIG. 5 La FIG. 5 est un graphique représentant les spectres de rayonnement gamma produits par la cible du dispositif de la FIG. 3 après les première et deuxième irradiations de la cible. FIG. 6 La FIG. 6 est une vue de détail du graphique de la FIG. 5 . FIG. 7 La FIG. 7 est une vue de détail du graphique de la FIG. 5 . FIG. 8 La FIG. 8 est une vue de détail du graphique de la FIG. 5 . FIG. 9 La FIG. 9 est un graphique représentant les spectres de neutrons produits par douze configurations de générateur de neutrons différentes. Description détaillée On a représenté à la FIG. 1 un dispositif 1 adapté pour mettre en œuvre un procédé de caractérisation d’au moins un isotope par émission de neutrons. Le dispositif 1 comporte un premier générateur de neutrons 2 et un deuxième générateur de neutrons 3. Ces générateurs sont configurés pour irradier une cible 4 comportant au moins un isotope d’un ou plusieurs éléments chimiques d’intérêt que l’on cherche à identifier et à quantifier. Les premier et deuxième générateurs de neutrons génèrent des spectres de neutrons différents afin d’irradier la cible 4 avec des neutrons de différentes caractéristiques, notamment avec différentes énergies. Avantageusement, le premier générateur de neutrons 2 peut être un générateur de neutrons rapides. Il peut notamment s’agir d’un générateur deutérium – deutérium générant des neutrons de 2,45 MeV ou d’un générateur deutérium – tritium générant des neutrons de 14,1 MeV. Il peut être combiné ou non avec une cellule de thermalisation qui, lorsqu’irradiée par des neutrons issus du générateur, thermalise ces derniers. Le spectre de neutrons produit peut ainsi comprendre une raie mono-énergétique à 2,45 MeV ou 14,1 MeV et/ou une composante de plus basse énergie qui s’étend sur une certaine gamme d’énergie. Avantageusement, le deuxième générateur de neutrons 3 peut être un générateur de neutrons thermiques et/ou épithermiques, notamment d’énergies inférieures à 1 MeV. Il peut notamment s’agir d’un accélérateur d’ions et/ou d’électrons, par exemple linéaire tel qu’un accélérateur de type Linatron® M9, couplé à une cible secondaire productrice de neutrons, en particulier de photoneutrons, par exemple de l’eau lourde D 2 O. L’irradiation de la cible secondaire par les ions ou électrons accélérés produit un spectre de neutrons dont au moins une partie peut irradier la cible 4. La cible 4 peut être un objet solide ou un fluide, notamment un liquide. A titre d’exemple, la cible 4 peut être un colis de déchets radioactifs, un conteneur maritime et routier, une valise, un matériau élémentaire tel qu’une roche ou un minéral ou encore un objet archéologique. Dans l’exemple illustré, le dispositif 1 comporte encore un détecteur de rayonnement gamma 5 configuré pour détecter des rayonnements gamma résultant de l’interaction des neutrons émis par les générateurs de neutrons avec la cible. Le détecteur de rayonnement gamma 5 peut être un détecteur de type HPGe (germanium de haute pureté), NaI, NaI(Tl+Li), LaBR, CeBr ou encore BGO (germanate de bismuth). Le dispositif 1 peut plus généralement comporter un ou plusieurs détecteurs de rayonnement gamma et/ou un ou plusieurs détecteurs de neutrons. Le dispositif 1 comporte également un système électronique de mesure 6 connecté au détecteur de rayonnement gamma 5. Le système électronique de mesure 6 peut comporter un ordinateur d’acquisition configuré pour acquérir les données de mesure du détecteur. Il peut également comporter des moyens de traitement, pouvant être l’ordinateur d’acquisition, qui traite les signaux issus du détecteur, notamment pour identifier des raies dans la réponse spectrale du détecteur et pour estimer la masse d’un isotope à partir des raies identifiées, comme décrit ci-dessous. La FIG. 2 représente les étapes d’un procédé 100 de caractérisation selon l’invention, par exemple mis en œuvre par le dispositif 1 représenté à la FIG. 1 . Le procédé 100 permet d’identifier et de caractériser un nombre N supérieur ou égal à 1 d’éléments chimiques sous la forme d’isotopes d’intérêt X 1 , X 2 , …, X N . Les produits de réaction de chaque isotope d’intérêt X i avec un neutron génèrent un rayonnement gamma comportant des raies d’émission R i,1 , R i,2 , …, R i,j aux énergies δ(E i,j ). Le détecteur de rayonnement gamma 5 est adapté pour détecter les raies d’émission gamma d’intérêt parmi la réponse spectrale de la cible à l’irradiation. De préférence, on sélectionne pour chaque isotope d’intérêt X i des raies d’émission gamma d’intérêt en fonction de la demi-vie de décroissance radioactive T i de l’isotope X i et de l’intensité I i,j des raies d’émission, de sorte que le comptage des raies puisse être statistiquement significatif pour une durée d’irradiation T irrad déterminée. L’analyse de ces raies d’intérêt permet d’identifier et de caractériser les isotopes d’intérêt. De préférence, le détecteur de rayonnement gamma 5 est collimaté en direction de la cible. Cela permet d’améliorer le rapport signal sur bruit de la mesure. De préférence, l’environnement de mesure comprenant le détecteur de rayonnement gamma 4 et le système électronique de mesure 6 comporte un nombre réduit de composants et/ou est éloigné de la cible, de sorte à limiter la contribution du bruit de fond actif au signal mesuré. Dans une première étape 110, la cible 4 est irradiée pendant une durée T irrad par des neutrons A générés par le premier générateur de neutrons 2. Les neutrons A ont une distribution énergétique formant un premier spectre de neutrons. L’émission de neutrons du premier générateur de neutrons 2 peut être continue pendant toute la durée T irrad . Les neutrons générés peuvent notamment être des neutrons rapides, par exemple d’énergies supérieures à 1 MeV. Des neutrons de haute énergie permettent de dépasser les seuils de réaction d’un grand nombre de réactions produisant des rayonnements gamma. Pendant la phase d’irradiation et pendant une durée T post-irrad après la phase d’irradiation, la réponse spectrale produite par la réaction des neutrons avec la cible est mesurée par le détecteur de rayonnement gamma 5 (étape 120). Au cours de la phase d’irradiation, la réponse spectrale comprend le rayonnement produit par la génération des produits de réaction et leur désintégration. Après la phase d’irradiation, les produits de réaction ne sont plus générés. La réponse spectrale comprend encore le rayonnement produit par la désintégration des produits de réaction. En notant D(E) la réponse en énergie du détecteur de rayonnement gamma, la réponse spectrale Γ A (E) correspond au produit de convolution de la réponse en énergie par le flux de rayonnement gamma Φ A (E) induit par l’irradiation de la cible et entrant à la surface du détecteur, soit Le flux de rayonnement gamma Φ A (E) comprend les flux provenant de l’échantillon induits par l’irradiation de la cible Φ * A (E), le flux parasite Φ † A (E) provenant de l’activation de l’environnement, et le bruit de fond passif Φ ‡ A (E) provenant des émissions naturelles des éléments de l’environnement, tels que : Le flux utile en provenance de l’échantillon est calculé sur la base des équations de Bateman. On obtient N i est le nombre d’atomes de l’isotope X i présents dans la cible, σ i A est la section efficace de réaction induite par neutrons rapides au-delà du seuil de réaction E seuil , φ A est le flux de neutrons rapides incidents, ε j est l’efficacité géométrique de la raie d’énergie δ(E i,j ) émise avec un rapport d’embranchement β i,j et son intensité I i,j , S i,j est un facteur prenant en compte des effets propres à la géométrie de la cible tels que l’auto-atténuation des rayonnements gamma émis, λ i est la constante de désintégration partielle. De façon similaire, le flux de rayonnements gamma émis par les isotopes X k dû à l’activation de l’environnement et perçu par le détecteur se calcule selon l’équation : Le flux de rayonnements gamma dus à la radioactivité naturelle de l’environnement, émis par les isotopes radioactifs et perçu par le détecteur se calcule selon l’équation : Dans une troisième étape 130, on identifie dans la réponse spectrale Γ A (E) les rayonnements gamma R i,j émis par l’isotope d’intérêt X i . L’étape 130 peut comprendre une étape 131 de recherche de pics dans la réponse spectrale et une étape 132 d’extraction d’aires nettes sous les pics identifiés. Ces étapes sont connues en soi et peuvent être mises en œuvre par ordinateur. De préférence, en cas de présence de rayonnements parasites R † k,j produits par l’activation d’éléments environnants ou R ‡ h,j produits par radioactivité naturelle de l’environnement et étant susceptibles d’interférer avec le rayonnement R i,j utile, on se fonde sur une ou plusieurs raies d’émission R i, u avec u différent de j pour identifier et quantifier l’isotope X i . La masse m A i,u de l’isotope X i peut être estimée dans une étape 133 avec les raies R A i,u identifiées à partir de l’aire nette sous le pic des raies : γ i,u est l’émissivité, soit le nombre de rayonnements gamma R i,u émis par gramme d’isotope X u par unité de temps, T mes est le temps de mesure total correpondant à la somme du temps d’irradiation T irrad et du temps de mesure post-irradiation T post-irrad , C A i,u est le comptage brut dans la région d’intérêt RdI et B A i,u est le comptage parasite du bruit de fond actif et naturel dans la région d’intérêt RdI. On a ainsi : L’incertitude sur la masse, associée à l’écart-type sur la statistique de comptage nette de la raie R A i,u au-dessus du bruit de fond Compton suivant une loi de Poisson, est : Si une pluralité de raies R A i,u sont mesurables, la masse totale d’isotopes X i estimée à partir des raies utiles R A i,u est la moyenne des masses pondérées par leur statistique de comptage, soit : où L’incertitude associée peut être calculée par la somme quadratique Dans une étape suivante 140, la cible est irradiée par des neutrons B générés par le deuxième générateur de neutrons 3. L’émission de neutrons du deuxième générateur de neutrons 3 peut être continue pendant toute la durée d’irradiation T irrad , qui peut être égale ou différente à la durée de l’irradiation par le premier générateur de neutrons 2. Cette deuxième irradiation n’est pas simultanée avec la première irradiation et a lieu après la fin de l’étape 120 de mesure de la réponse spectrale de la première irradiation. De préférence, le deuxième générateur de neutrons 3 est configuré pour générer un spectre de neutrons comportant une part importante de neutrons thermiques présentant des sections efficaces très supérieures aux sections efficaces des neutrons générés par le premier générateur de neutrons 2. A émission neutronique égale, le flux de neutrons interrogateurs φ B est plus important que le flux de neutrons interrogateurs φ A issus du premier générateur de neutrons 2 car le taux de réactions sur un isotope X i est plus important en l’absence d’un seuil de réaction à haute énergie. Le temps d’irradiation T irrad dans cette étape peut être raccourci si la demi-vie de l’isotope d’intérêt le permet. Pendant la phase d’irradiation et une fois l’irradiation terminée, la réponse spectrale produite par la réaction des neutrons avec la cible est mesurée par le détecteur de rayonnement gamma 5 (étape 150). De façon similaire à la première irradiation, la réponse spectrale mesurée est : où Le flux de rayonnement gamma utile en provenance de l’échantillon est E’’ est l’énergie des neutrons interrogateurs, est la section efficace de réaction induite par les neutrons, plus lents que lors de la première irradiation, est le flux de neutrons interrogateurs dans cette deuxième phase d’irradiation. Le flux du bruit de fond actif induit par la deuxième irradiation est Le flux du bruit de fond dû aux émissions naturelles des isotopes est identique à celui de la première irradiation. Dans une étape suivante 160, on identifie dans la réponse spectrale Γ B (E) les rayonnements gamma R i,p émis par l’isotope d’intérêt X i . De préférence, en cas de présence de rayonnements parasites R † k,p produits par l’activation d’éléments environnants ou R ‡ h,p produits par radioactivité naturelle de l’environnement et étant susceptibles d’interférer avec le rayonnement R i,p utile, on se fonde sur une ou plusieurs raies d’émission R i,w avec w différent de p. La masse m B i,u de l’isotope X i peut être estimée dans une étape 163 avec les raies R B i, w identifiées à partir de l’aire nette sous le pic des raies : avec et L’incertitude sur la masse peut être calculée de manière similaire au cas de la première irradiation : Typiquement, les raies d’intensité et de rapport d’embranchement équivalents à ceux des raies obtenues lors de la première phase d’irradiation présenteront un signal plus marqué que les raies en raison de taux de réaction supérieurs. Si une pluralité de raies R B i,w sont mesurables, la masse totale d’isotopes X i estimée à partir des raies utiles R B i,w est la moyenne des masses pondérées par leur statistique de comptage, soit : L’incertitude associée peut être calculée par la somme quadratique : Optionnellement, d’autres phases supplémentaires d’irradiation et de mesure peuvent être réalisées après les première et deuxième phases décrites, en répétant les mêmes étapes. Les spectres d’énergie des neutrons générés sont avantageusement différents entre chaque phase d’irradiation. On obtient ainsi des informations plus précises sur les isotopes d’intérêt X i . Il est possible d’utiliser le premier ou le deuxième générateur de neutrons pour générer les neutrons interrogateurs de ces phases ultérieures si les générateurs sont configurés pour générer différents spectres de neutrons. Il est également possible d’utiliser des générateurs de neutrons supplémentaires. Lorsque les phases d’irradiation et de mesures sont terminées, la masse de chaque isotope d’intérêt X i peut être estimée de façon plus précise à partir des masses utiles U mesurées pour chaque phase d’irradiation M (étape 170) : L’incertitude sur la masse m i peut être calculée selon l’équation La caractérisation d’un échantillon d’aluminium au moyen d’un procédé de caractérisation selon l’invention a été simulée par les inventeurs. Comme représenté à la FIG. 3 , un échantillon d’aluminium de 670,72 grammes, correspondant à un disque de 2 cm d’épaisseur et de 6 cm de rayon, constitue la cible 4. Le premier générateur de neutrons génère des neutrons mono-énergétiques de 14,1 MeV et le deuxième générateur de neutrons génère des neutrons mono-énergétiques de 2,45 MeV. Dans cet exemple, les neutrons sont émis de manière isotrope à partir d’une source ponctuelle 7. Une partie des neutrons générés par les générateurs sont thermalisés par une cellule de thermalisation 8 disposée à proximité de la source ponctuelle 7. La cellule de thermalisation 8 est par exemple réalisée en polyéthylène haute densité (PEHD). Avec chacun des générateurs, la cible est irradiée en continu pendant deux heures puis une phase post-irradiation de comptage de deux heures est réalisée. Le comptage est réalisé par le détecteur de rayonnement gamma 5, qui est dans cet exemple un détecteur HPGe ayant une efficacité relative de 33%. La FIG. 4 représente le nombre N P de noyaux produits par l’activation de la cible par un générateur de neutrons (en unité de coups par neutron source) en fonction du temps. La phase d’irradiation de durée T irrad a lieu entre les temps t 0 et t 1 . La phase de mesure post-irradiation de durée T acquisition a lieu entre les temps t 1 et t 2 . Les produits de l’activation de la cible sont en décroissance pendant cette phase. La première phase d’irradiation par des neutrons de 14,1 MeV provoque le dépassement du seuil de la réaction 27 Al(n r , α) 24 Na, qui est de 6 MeV. Le produit d’activation 24 Na subit une désintégration β - en un des états métastables du noyau fils 24m X Mn. Ce dernier se désexcite vers son état fondamental stable en émettant deux principales raies gamma d’énergies 1368 keV et 2754 keV. Les neutrons thermalisés par la cellule 8 entraînent des réactions de capture radiative 27 Al(n th , γ) 28 Al qui génèrent une raie gamma à 1778 keV. Ainsi, l’irradiation de la cible par le premier générateur de neutrons à 14,1 MeV met en évidence la présence d’aluminium 27 à travers les trois raies caractéristiques à 1368 keV, 1778 keV et 2754 keV. Une irradiation par neutrons de plus basse énergie (en-dessous du seuil de réaction) ne génère qu’une seule raie caractéristique, à 1778 keV. A elle seule, cette raie ne permet pas de conclure à la présence d’aluminium 27 car des éléments instables susceptibles d’être présents dans la cible ou dans l’environnement émettent des rayonnements à des énergies proches de 1778 keV. A titre d’exemple, 91 Kr, 138 Cs et 132 I sont des isotopes fréquemment présents dans le cadre d’inspections de matières nucléaires et émettent des rayonnements gamma respectivement à 1778,85 keV, 1778,25 keV et 1778,5 keV. Dans un environnement comprenant ces isotopes, seule la présence simultanée des trois raies caractéristiques permet de valider la présence d’aluminium 27. L’analyse du signal net de bruit de fond de ces trois raies permet d’estimer la masse d’aluminium 27 présente dans la cible, comme décrit précédemment. Ensuite, la cible est irradiée par les neutrons de 2,45 MeV générés par le deuxième générateur, thermalisés ou non par la cellule 8. Les neutrons de cette deuxième irradiation sont moins énergétiques que ceux de la première irradiation. A émission neutronique égale, cette deuxième irradiation permet de limiter l’impact du bruit de fond actif provoqué par des produits d’activation à haute énergie, d’augmenter la part de neutrons thermiques interrogateurs et donc les réactions de capture radiative 27 Al(n th , γ) 28 Al, et de ne pas dépasser les seuils d’activation supérieurs à 2,45 MeV des éléments présents dans l’environnement, dont notamment l’oxygène présent dans l’air et qui a une réaction 16 O(n,p) 16 N dont le seuil se situe à 10 MeV. Par conséquent, la deuxième phase d’irradiation améliore le rapport signal sur bruit pour la raie à 1778 keV, à temps d’irradiation et de mesure égaux par rapport à la première irradiation. La FIG. 5 représente le décompte N p de photons gamma détectés par le détecteur 5 en fonction de l’énergie E, pour la première phase d’irradiation (courbe 14,1 MeV) et pour la deuxième phase d’irradiation (courbe 2,45 MeV). La FIG. 6 est une vue de détail de la zone d’intérêt Z1 de la FIG. 5 . On constate que la raie de 1368 keV n’est présente que dans la courbe 14,1 MeV. La FIG. 7 est une vue de détail de la zone d’intérêt Z2 de la FIG. 5 . On constate que la raie de 1778 keV est clairement identifiable dans les courbes des deux phases d’irradiation. La FIG. 8 est une vue de détail de la zone d’intérêt Z3 de la FIG. 5 . On constate que la raie de 2754 keV n’est présente que dans la courbe 14,1 MeV. Les inventeurs ont calculé que le rapport signal sur bruit de la raie de 1778 keV est amélioré d’un facteur 3,456 entre la première et la deuxième phase d’irradiation. Ainsi, le procédé tel que mis en œuvre dans cet exemple permet de confirmer la présence d’aluminium 27 lors de la première phase d’irradiation à 14,1 MeV grâce à la présence de trois raies caractéristiques et de réaliser une première estimation de la masse de cet isotope, puis d’améliorer l’estimation de la masse grâce à la deuxième irradiation qui présente un rapport signal sur bruit significativement plus favorable sur la raie de 1778 keV. Spectres modulables de neutrons Dans un mode de réalisation avantageux, l’un ou plusieurs des générateurs de neutrons peuvent générer des neutrons ayant un spectre d’énergie modulable. Cela permet notamment de sélectionner un spectre de neutrons préféré afin de favoriser la caractérisation de certains isotopes d’intérêt. Un tel générateur de neutrons peut comprendre un accélérateur, notamment linéaire, d’ions et/ou d’électrons couplé à une cible secondaire qui interagit avec les ions ou les électrons pour produire des neutrons. La cible secondaire est de préférence adaptée pour permettre des réactions photonucléaires. La cible secondaire peut comprendre de l’eau lourde D 2 O, du béryllium ou encore du deutérium gazeux. La FIG. 9 représente les différents spectres de neutrons obtenus par douze configurations différentes de générateurs de neutrons. Dix des configurations de générateurs comprennent une source de photons mono-énergétiques de 9 MeV couplée à une réserve d’eau lourde pure de forme sphérique et de différents volumes compris entre 1 mL et 20 L. Deux configurations correspondent à des générateurs D-D et D-T de neutrons mono-énergétiques. Les spectres de ces deux configurations sont des raies mono-énergétiques à 2,45 MeV et à 14,1 MeV respectivement et représentent l’émission neutronique N D des générateurs, normalisée au maximum d’émission de la configuration à un volume de 20 L d’eau lourde en fonction de l’énergie. Les spectres des dix configurations à eau lourde représentent le nombre N N de neutrons par photon source en fonction de l’énergie. On constate que le spectre de neutrons des configurations à eau lourde varie en fonction du volume de la cible d’eau lourde. Le spectre de neutrons durcit avec l’augmentation du volume d’eau lourde, augmentant ainsi la proportion de neutrons thermiques interrogateurs. Cela peut améliorer le signal produit par des réactions de capture radiative (n th ,γ). En effet, contrairement aux réactions à seuil de type (n r ,p), (n r ,α) ou (n r , 3 He) qui ont de meilleures sections efficaces pour des neutrons rapides, les réactions de capture radiative ont de meilleures sections efficaces pour des neutrons interrogateurs thermiques. Les caractéristiques de certaines réactions induites par neutrons pour certains isotopes métalliques d’intérêt dans le domaine de la sidérurgie sont résumées dans le tableau 1. Ces isotopes présentent des réactions comportant un seuil de réaction et d’autres réactions n’ayant pas de seuil et permettent donc d’exploiter l’utilisation de plusieurs phases d’irradiation à des énergies différentes pour améliorer leur identification et leur caractérisation. Isotope Réaction Seuil de réaction Demi-vie Rayonnements gamma associés (keV) Intensités I γ associées (%) Aluminium-27 27 Al(n r , α) 24 Na 6 MeV 14,96 h 1368,63 2754,05 99.99 99.86 27 Al(n th , γ) 28 Al Sans seuil 5,120 min 1778,97 100 Cuivre-63 63 Cu(n r , 3 He) 61 Co 12 MeV 1,65 h 67,42 908,63 85 3,6 63 Cu(n th , γ) 64 Cu Sans seuil 12,7 h 1345 100 Manganese-55 55 Mn(n r , α) 52 V 3 MeV 3,74 min 1530,67 1434,07 11,6 100 55 Mn(n th , γ) 56 Mn Sans seuil 2,57 h 735,58 1037,94 2848.72 14,6 27,9 56,3 Vanadium-51 51 V(n r , α) 48 Sc 2,1 MeV 43,67 h 1037,59 1312,09 97.6 100 51 V(n r , p) 51 Ti 1,7 MeV 5,76 min 320,08 928,6 93 6,9 51 V(n th , γ) 52 V Sans seuil 3,74 min 1530,67 1434,07 11,6 100 D’autres variantes et améliorations peuvent être prévues sans pour autant sortir du cadre de l’invention. Procédé (100) de caractérisation d’au moins un isotope d’une cible (4) par irradiation de neutrons, le procédé comprenant les étapes consistant à: a/ irradier (110) la cible avec des neutrons générés par un premier générateur de neutrons (2) et ayant un premier spectre de neutrons ; b/ mesurer (120) une première réponse spectrale de la cible pendant et après l’irradiation a/ au moyen d’un détecteur de rayonnement gamma (5) ; c/ identifier (130) dans la première réponse spectrale au moins une première raie produite par une réaction de l’au moins un isotope avec des neutrons ; d/ lorsque la mesure selon l’étape b/ de la première réponse spectrale est terminée, irradier (140) la cible avec des neutrons générés par un deuxième générateur de neutrons (3) et ayant un deuxième spectre de neutrons différent du premier spectre de neutrons ; e/ mesurer (150) une deuxième réponse spectrale de la cible pendant et après l’irradiation d/ au moyen du détecteur de rayonnement gamma ; f/ identifier (160) dans la deuxième réponse spectrale au moins une deuxième raie produite par une réaction de l’au moins un isotope avec des neutrons, pouvant être identique ou non à l’au moins une première raie. Procédé selon la revendication 1, comprenant une étape de calcul de la masse de l’au moins un isotope à partir de l’au moins une première raie et/ou de l’au moins une deuxième raie. Procédé selon l’une des revendications précédentes, le premier générateur de neutrons générant des neutrons rapides, notamment d’énergie supérieure à 1 MeV. Procédé selon la revendication précédente, le premier générateur de neutrons étant un générateur deutérium – deutérium ou deutérium – tritium. Procédé selon l’une des revendications 3 ou 4, le premier générateur de neutrons étant couplé avec une cellule de thermalisation (8) configurée pour thermaliser des neutrons générés par le premier générateur de neutrons. Procédé selon l’une des revendications précédentes, le deuxième générateur de neutrons générant des neutrons thermiques ou épithermiques, notamment d’énergie inférieure à 1 MeV. Procédé selon la revendication précédente, le deuxième générateur de neutrons comportant un accélérateur d’ions ou d’électrons couplé à une cible secondaire productrice de neutrons lorsque soumise à une irradiation d’ions ou d’électrons générés par l’accélérateur, la cible secondaire étant de préférence un volume d’eau lourde, de béryllium ou de deutérium gazeux. Procédé selon l’une des revendications précédentes, le détecteur de rayonnement gamma étant collimaté en direction de la cible. Procédé selon l’une des revendications précédentes, comportant, après l’irradiation d/ et la mesure e/, une ou plusieurs phases supplémentaires d’irradiation de la cible avec des neutrons ayant un spectre différent des premier et deuxième spectres de neutrons et une ou plusieurs phases supplémentaires de mesure d’une réponse spectrale supplémentaire de la cible pendant et après chaque phase supplémentaire d’irradiation au moyen du détecteur de rayonnement gamma. Procédé selon l’une des revendications précédentes, l’un au moins du premier ou du deuxième générateur de neutrons étant configuré pour générer une pluralité de spectres de neutrons différents.