Brevet FR3159904A1 — publié le 20250912

Titre : Procédé de capture de CO 2 d’un mélange contenant au moins du dioxyde de carbone, au moins 1% mol d’oxygène, de l’azote et au moins un hydrocarbure Dans un procédé de capture de CO 2 d’un mélange (1, 3) contenant au moins du dioxyde de carbone, au moins 1% mol, voire au moins 3% mol d’oxygène, et au moins un hydrocarbure, le mélange est épuré en hydrocarbures par oxydation catalytique (CAT), en amont de la séparation à basse température, utilisant l’oxygène déjà présent dans le mélange. FIG. 2 Procédé de capture de CO 2 d’un mélange contenant au moins du dioxyde de carbone, au moins 1% mol d’oxygène, de l’azote et au moins un hydrocarbure La présente invention est relative à un procédé et à un appareil de capture de CO 2 d’un mélange contenant au moins du dioxyde de carbone, au moins 1% mol d’oxygène, de l’azote et au moins un hydrocarbure. Le mélange gazeux peut contenir au moins du dioxyde de carbone, au moins 1% mol, voire au moins 3% mol d’oxygène, de l’azote et au moins un hydrocarbure CnHm supérieur ou égal à C 2 et peut contenir aussi l’un des composés suivants : de l’eau, de l’argon, au moins un oxyde d’azote, au moins un composé soufré et au moins un métal lourd. De préférence il contient moins que 10% mol, voire moins que 5% mol, de méthane. Le dioxyde de carbone (CO 2 ) produit par les unités de capture peut soit être séquestré dans des structures géologiques, telles que des aquifères salins ou des champs de gaz épuisés ; soit être utilisé pour différentes applications possibles, comme la synthèse de méthanol ou bien l’industrie alimentaire. Pour cette dernière application, les spécifications sur la pureté du CO 2 produit sont plus contraignantes que celles du CCS (« carbon capture and storage »). De plus, les tailles des unités de capture de CO 2 pour l'alimentation sont nettement plus petites car la demande est limitée. Le schéma du procédé de capture doit être adapté à ces contraintes spécifiques. Etat de l’art De nombreux schémas de procédé de capture de CO 2 sont connus de l’homme de l’art. Il existe de nombreux schémas : capture par absorption chimique ou physique, par adsorption, ou par séparation cryogénique. Il est souvent nécessaire d’ajouter une étape d’oxydation catalytique (CATOX) pour éliminer les traces d’hydrocarbures afin d’atteindre la pureté du CO 2 produit de qualité alimentaire. Dans ce réacteur, les hydrocarbures réagissent avec l’oxygène (O 2 ) pour produire du CO 2 et de l’eau. Quand le CO 2 est capturé sur le gaz de queue d’un PSA H 2 , le mélange contient beaucoup d’hydrogène, de monoxyde de carbone et des hydrocarbures (principalement du méthane). Si ces molécules ne sont pas retirées avant la CATOX, leurs valeurs économiques / pouvoirs calorifiques seront perdues dans la CATOX. Il est donc préférable d’extraire ces molécules avant la CATOX. Dans ce cas, l’état de l’art consiste à installer ce réacteur catalytique en aval du procédé de capture ( FIG. 1 ). Il est alors nécessaire d’installer un second sécheur (pour éliminer l’eau produite par la réaction) et de réaliser une seconde séparation (pour éliminer l'O 2 excédentaire). Le CO 2 de qualité alimentaire peut être produit à partir de CO 2 presque pur par un liquéfacteur. La CATOX sert alors uniquement à abattre les traces d’hydrocarbures. Dans ce cas, la CATOX est installée en amont du sécheur ainsi que de la séparation cryogénique des impuretés plus légères que le CO 2 ( FIG. 2 ), afin d’installer qu’un seul sécheur ainsi que de séparer qu’une seule fois l’O 2 du CO 2 . Problème résolu par l’invention Le CO 2 de qualité alimentaire peut aussi être produit à partir de fumées. Cependant, ces fumées contiennent des composés qui ne sont pas présents dans les sources de CO 2 de l’état de l’art. Les fumées peuvent contenir des oxydes d’azote (NO X ) ou des impuretés soufrées ou des métaux lourds. Il est toujours possible d’utiliser le schéma de la FIG. 1 , cependant l’invention va présenter une configuration plus compétitive. Certains catalyseurs pour la CATOX (contenant du palladium) sont empoisonnés par la présence de composés soufrés. Deux options sont envisageables : choisir un catalyseur tolérant aux soufrés ou éliminer les soufrés avant la CATOX. Les catalyseurs tolérants aux soufrés peuvent être plus onéreux et nécessitent souvent d’être opérés à plus haute température pour atteindre les mêmes performances. Ces catalyseurs tolérants permettent d’utiliser le schéma de l’état de l’art de la FIG. 2 , cependant leur baisse de performance ne rend pas cette configuration compétitive. Le charbon actif est un bon adsorbent pour arrêter les impuretés soufrées, cependant les autres impuretés présentes dans les fumées, comme les NO X ou des hydrocarbures lourds, vont également y être adsorbées. Il est donc nécessaire d’éliminer une majorité des impuretés avant la séparation par adsorption au charbon actif pour éviter de le saturer rapidement. Un lavage au CO 2 liquide est efficace pour arrêter les molécules moins volatiles (comme le NO 2 ou les hydrocarbures lourds) que le CO 2 . L’invention propose un nouveau schéma où le réacteur d’oxydation catalytique est intégré au sein de l’unité de capture de CO 2 . Les impuretés incompatibles avec la CATOX sont abattues avant le réacteur. Ce schéma permet de faire du CO 2 de qualité alimentaire avec un nombre d’équipements limités réduisant donc le coût d'investissement de l’unité de capture de CO 2 . Selon un objet de l’invention, il est prévu un procédé de capture de CO 2 d’un mélange contenant au moins du dioxyde de carbone, au moins un composant moins volatil que le CO 2, au moins 1% mol, voire au moins 3% mol d’oxygène, de l’azote et au moins un hydrocarbure CnHm supérieur ou égal à C 2 et pouvant contenir aussi l’un des composés suivants :de l’eau, de l’argon, au moins un oxyde d’azote, au moins un composé soufré et au moins un métal lourd comprenant les étapes suivantes : Compression du mélange. Séchage du mélange comprimé. Refroidissement du mélange comprimé et séché dans un échangeur de chaleur. Purification du mélange comprimé et séché pour produire un fluide enrichi en l’au moins un composant moins volatil que le CO 2 par rapport au mélange et un fluide appauvri en l’au moins un composant moins volatil que le CO 2 et enrichi en au moins un composant plus volatil que le CO2 par rapport au mélange. Réchauffage du fluide appauvri en l’au moins un composant moins volatil que le CO2 dans l’échangeur de chaleur. Oxydation catalytique à une température inférieure ou égale à 520°C du fluide appauvri en l’au moins un composant moins volatil que le CO 2 produisant un fluide appauvri en l’au moins un hydrocarbure CnHm supérieur ou égal à C 2 contenant de l’eau résultant de l’oxydation. Séchage du fluide appauvri en l’au moins un hydrocarbure. Refroidissement du fluide séché de l’étape vii) dans l’échangeur de chaleur et séparation par condensation partielle et/ou distillation et/ou désublimation afin d'obtenir un liquide enrichi en CO 2 par rapport au mélange et un gaz appauvri en CO 2 par rapport au mélange. Selon d’autres objets facultatifs de l’invention : l’étape iv) est constituée par une étape de lavage au CO2 liquide à une température en dessous de -50°C. l’étape iv) produit un fluide appauvri en l’au moins un composant moins volatil que le CO 2 et enrichi en oxygène par rapport au mélange si le mélange à traiter contient au moins un composé soufré, une étape de séparation par adsorption est ajoutée entre l’étape iv) et l’oxydation catalytique. si le mélange à traiter contient du mercure, une seconde étape de séparation par adsorption est ajoutée entre l’étape iv)et l’oxydation catalytique. le liquide enrichi en CO 2 contient un total d’hydrocarbures en équivalent méthane de moins 50 ppmv et préférentiellement moins de 10 ppmv et un total d’hydrocarbures hors méthane en équivalent méthane de moins de 20 ppmv et préférentiellement moins de 5 ppmv. Selon le principe d’équivalent méthane, une molécule qui contient deux atomes de carbone compte pour deux équivalents méthane, une molécule qui contient trois atomes de carbone compte pour trois équivalents méthane et ainsi de suite. le fluide séché dans l’étape vii) comprend de l’oxygène et la séparation de l’étape viii) comprend au moins une étape de condensation partielle et éventuellement une étape de distillation, le fluide séché et refroidi dans l’échangeur de chaleur étant partiellement condensé dans l’échangeur de chaleur et séparé en un gaz enrichi en oxygène et appauvri en CO2 et un liquide appauvri en oxygène et en CO2 dans un séparateur de phase, le liquide appauvri en oxygène est séparé en étant envoyé en haut d’une colonne de distillation ou constituant le produit riche en CO2. le gaz enrichi en oxygène est réchauffé dans l’échangeur de chaleur, séparé par perméation en aval de l’échangeur pour enlever de l’oxygène restant formant un gaz de recyclage contenant du CO2 qui est mélangé avec le mélange pendant une des étapes i) et ii). aucun débit d’oxygène n’est rajouté au fluide appauvri en l’au moins un composant moins volatil que le CO2 en amont de l’oxydation catalytique. le mélange contient moins que 10% mol, voire moins que 5% mol, de méthane. Selon un autre objet de l’invention, il est prévu un appareil de capture de CO 2 d’un mélange contenant au moins du dioxyde de carbone, au moins un composant moins volatil que le CO 2 au moins 1% mol, voire au moins 3% mol d’oxygène, de l’azote et au moins un hydrocarbure CnHm supérieur ou égal à C 2 et pouvant contenir aussi l’un des composés suivants :de l’eau, de l’argon, au moins un oxyde d’azote, au moins un composé soufré et au moins un métal lourd comprenant un compresseur pour comprimer le mélange, un premier sécheur pour sécher le mélange comprimé, un échangeur de chaleur pour refroidir le mélange comprimé et séché, des moyens pour purifier le mélange comprimé, séché et refroidi dans l’échangeur de chaleur pour produire un fluide enrichi en l’au moins un composant moins volatil que le CO 2 par rapport au mélange et un fluide appauvri en au moins un composant moins volatil que le CO 2 et enrichi en au moins un composant plus volatil que le CO2 par rapport au mélange, une conduite reliée aux moyens pour purifier le mélange et à l’échangeur pour y envoyer du fluide appauvri en l’au moins un composant moins volatil que le CO2 pour se réchauffer, une unité d’oxydation catalytique capable d’opérer à une température inférieure ou égale à 520°C, des moyens pour envoyer du fluide appauvri en l’au moins un composant moins volatil que le CO 2 réchauffé dans l’échangeur de chaleur à l’unité d’oxydation catalytique, un deuxième sécheur, une conduite pour envoyer un fluide appauvri en l’au moins un hydrocarbure CnHm supérieur ou égal à C 2 contenant de l’eau depuis l’unité d’oxydation au deuxième sécheur produisant du fluide appauvri en l’au moins un hydrocarbure séché, une conduite pour envoyer le fluide appauvri en l’au moins un hydrocarbure séché à l’échangeur de chaleur, des moyens de séparation par condensation partielle et/ou distillation et/ou désublimation, une conduite pour envoyer le fluide appauvri en l’au moins un hydrocarbure séché refroidi dans l’échangeur de chaleur aux moyens de séparation, une conduite pour sortir un liquide enrichi en CO 2 par rapport au mélange des moyens de séparation et une conduite pour sortir un gaz appauvri en CO 2 par rapport au mélange des moyens de séparation . Description de l’invention L’invention sera décrite de manière plus détaillée en référant aux figures où : FIG. 1 représente un procédé alternatif qui n’est pas celui de l’invention. FIG. 2 représente un procédé selon l’invention. FIG. 1 représente un procédé dans lequel un gaz 1 est comprimé dans un compresseur à quatre étages C1, C2, C3, C4, chaque étage étant suivi par un refroidisseur R1, R2, R3, R4. Le gaz 1 est un mélange contenant au moins du dioxyde de carbone, au moins un composant moins volatil que le CO2, par exemple du NO 2 , au moins 1% mol, voire au moins 3% mol d’oxygène, de l’azote et au moins un hydrocarbure CnHm supérieur ou égal à C 2 et pouvant contenir aussi l’un des composés suivants :de l’eau, de l’argon, au moins un oxyde d’azote, au moins un composé soufré et au moins un métal lourd. Le refroidissement produit de l’eau condensée W1, W2, W3, W4 qui est collectée formant un débit W. Le mélange comprimé séché par adsorption à bascule de température dans une unité d’adsorption TSA1. Le mélange séché se refroidit dans un échangeur de chaleur E1 et sort de l’échangeur à une température intermédiaire de celui-ci pour être séparé dans une colonne de lavage K1 alimentée en tête par du CO2 liquide 33. La colonne produit un liquide 5 enrichi en l’au moins un composant moins volatil que le CO 2 par rapport au mélange 1 et un gaz 3 appauvri en l’au moins un composant moins volatil que le CO 2 et enrichi en au moins un composant plus volatil, en particulier l’oxygène, que le CO2 par rapport au mélange. Le liquide 5 est vaporisé par le réchauffeur H1 et mélangé avec gaz 1. Le gaz 3 se refroidit dans l’échangeur de chaleur E1 jusqu’au bout froid où il se condense partiellement. Le débit diphasique est envoyé à un séparateur de phases S1 produisant un gaz 7 et un liquide 9. Le gaz 7 se réchauffe dans l’échangeur de chaleur E1 et est séparé par perméation M formant un gaz perméat enrichi en CO2 11 qui est recyclé au gaz 1 en amont de C1 et un retentât 13 qui est un gaz résiduaire. Le liquide 9 est détendu et envoyé en tête d’une colonne K2. La colonne K2 produit en tête un gaz 15 enrichi en l’au moins un composant plus volatil que le CO2 et en cuve un liquide 17 appauvri en l’au moins un composant plus volatil que le CO2. Le gaz 15 est réchauffé dans l’échangeur de chaleur E1 et envoyé entre le refroidisseur R3 et le compresseur C4. Le liquide 17 est vaporisé et réchauffé dans l’échangeur de chaleur E1 et le gaz formé est mélangé avec de l’oxygène gazeux 19. Le gaz formé 21 est chauffé dans un échangeur de chaleur E2, chauffé par un réchauffeur H2 et envoyé à une unité d’oxydation catalytique CAT où au moins un hydrocarbure CnHm supérieur ou égal à C 2 réagit avec l’oxygène formant de l’eau. Le gaz 23 sort de l’unité d’oxydation CAT et se refroidit dans l’échangeur E2 et ensuite dans le refroidisseur R5. Le gaz refroidi 23 est séché dans la deuxième unité d’adsorption par bascule de température TSA2 produisant un gaz séché 24 qui est refroidi dans l’échangeur de chaleur E2. Le gaz 24 est détendu pour former un liquide en tête d’une colonne K3. Un produit riche en CO2 27 est produit en cuve de la colonne K3 dont une partie 29 constitue le produit. Une autre partie 31 est vaporisée dans l’échangeur de chaleur et envoyée en cuve de la colonne K3 comme gaz de rebouillage. Une autre partie 33 est le liquide de lavage de la colonne C1. L’unité TSA 1 produit un condensat W6. L’unité TSA2 produit un gaz humide W5. FIG. 2 diffère de la FIG. 1 en ce que la colonne K2 qui réduit la teneur en l’au moins un composant plus volatil que le CO2 n’est plus présente et en ce qu’aucun débit d’oxygène n’est rajouté en amont de l’oxydation catalytique, l’oxygène présent dans le gaz 1 étant suffisant pour alimenter l’oxydation catalytique. Le mélange séché se refroidit dans un échangeur de chaleur E1 et sort de l’échangeur à une température intermédiaire de celui-ci pour être séparé dans une colonne de lavage K1 alimenté en tête par du CO2 liquide 33. La colonne produit un liquide 5 enrichi en au moins un composant moins volatil que le CO 2 par rapport au mélange 1 et un gaz 3 appauvri en au moins un composant moins volatil que le CO 2 et enrichi en au moins un composant plus volatil, en particulier l’oxygène, que le CO2 par rapport au mélange. Le liquide 5 est vaporisé par le réchauffeur H1 et mélangé avec gaz 1. Si le mélange à traiter 1, 3 contient des composés soufrés, une étape de séparation par adsorption est ajoutée entre le lavage au CO 2 en K1 et l’oxydation catalytique CAT. Si le mélange à traiter 1, 3 contient du mercure, une étape de séparation par adsorption est ajoutée entre le lavage au CO 2 en K1 et l’oxydation catalytique CAT. Le gaz 3 se réchauffe dans les échangeurs de chaleur E1, E2 et par le réchauffeur H2. Le gaz 3 chauffé est envoyé à une unité d’oxydation catalytique CAT où au moins un hydrocarbure C n H m supérieur ou égal à C 2 réagit avec l’oxygène formant de l’eau. Le gaz 4 sort de l’unité d’oxydation CAT et se refroidit dans l’échangeur E2 et ensuite dans le refroidisseur R5. Le gaz refroidi 4 est séché dans la deuxième unité d’adsorption par bascule de température TSA2 produisant un gaz séché 24 qui est refroidi dans l’échangeur de chaleur et s’y condense partiellement. Le débit diphasique est séparé dans un séparateur de phases S1. Le liquide 9 du séparateur S1 est détendu pour former un liquide en tête d’une colonne K3. Un produit riche en CO2 27 est produit en cuve de la colonne K3 et envoyé à une pompe formant un liquide pressurisé dont une partie 29 constitue le produit. Une autre partie 31 est vaporisée dans l’échangeur de chaleur et envoyée en cuve de la colonne K3 comme gaz de rebouillage. Une autre partie 33 est le liquide de lavage de la colonne C1. La colonne K3 n’est pas forcément présente. La condensation partielle peut comprendre au moins deux étapes de condensation partielle. La séparation peut comprendre une étape de désublimation. Le gaz 25 de la colonne K3 est réchauffé dans l’échangeur de chaleur E1 contient encore de l’oxygène et est séparé par perméation M pour former un perméat 8 enrichi en CO2 et appauvri en oxygène qui est envoyé être mélangé au gaz 1 en amont du compresseur C1. Le gaz 10 appauvri en CO2 et enrichi en oxygène sert comme gaz résiduaire. L’unité TSA 1 produit un condensat W6. L’unité TSA2 produit un gaz humide W5. Procédé de capture de CO 2 d’un mélange contenant au moins du dioxyde de carbone, au moins un composant moins volatil que le CO 2, au moins 1% mol, voire au moins 3% mol d’oxygène, de l’azote et au moins un hydrocarbure CnHm supérieur ou égal à C 2 et pouvant contenir aussi l’un des composés suivants :de l’eau, de l’argon, au moins un oxyde d’azote, au moins un composé soufré et au moins un métal lourd comprenant les étapes suivantes : Compression (C1, C2, C3, C4) du mélange (1) Séchage (TSA1) du mélange comprimé. Refroidissement du mélange comprimé et séché dans un échangeur de chaleur (E1). Purification (K1) du mélange comprimé et séché pour produire un fluide enrichi en l’au moins un composant moins volatil que le CO 2 par rapport au mélange et un fluide (3) appauvri en l’au moins un composant moins volatil que le CO 2 et enrichi en au moins un composant plus volatil que le CO2 par rapport au mélange. Réchauffage du fluide appauvri en l’au moins un composant moins volatil que le CO2 dans l’échangeur de chaleur. Oxydation catalytique (CAT) à une température inférieure ou égale à 520°C du fluide appauvri en l’au moins composant moins volatil que le CO 2 produisant un fluide (4) appauvri en l’au moins un hydrocarbure CnHm supérieur ou égal à C 2 contenant de l’eau résultant de l’oxydation. Séchage (TSA2) du fluide appauvri en l’au moins un hydrocarbure Refroidissement du fluide séché de l’étape vii) dans l’échangeur de chaleur et séparation (S1, K3) par condensation partielle et/ou distillation et/ou désublimation afin d'obtenir un liquide (9, 27, 29, 31) enrichi en CO 2 par rapport au mélange et un gaz (7, 25) appauvri en CO 2 par rapport au mélange. Procédé selon la revendication précédente, dans lequel l’étape iv) est constituée par une étape de lavage au CO2 liquide (33) à une température en dessous de -50°C. Procédé selon la revendication 1 ou 2, dans lequel si le mélange à traiter contient au moins un composé soufré, une étape de séparation par adsorption est ajoutée entre l ’ étape iv) et l’oxydation catalytique (CAT). Procédé selon l’une des revendications précédentes, dans lequel, si le mélange à traiter contient du mercure, une seconde étape de séparation par adsorption est ajoutée entre l’étape iv) et l’oxydation catalytique (CAT). Procédé selon l’une des revendications précédentes dans lequel le liquide enrichi en CO 2 (27, 29, 31) contient un total d’hydrocarbures en équivalent méthane de moins 50 ppmv et préférentiellement moins de 10 ppmv et un total d’hydrocarbures hors méthane en équivalent méthane de moins de 20 ppmv et préférentiellement moins de 5 ppmv. Procédé selon l’une des revendications précédentes dans lequel le fluide (4) séché dans l’étape vii) comprend de l’oxygène et la séparation (S1, K3) de l’étape viii) comprend au moins une étape de condensation partielle et éventuellement une étape de distillation, le fluide séché et refroidi dans l’échangeur de chaleur (E1) étant partiellement condensé dans l’échangeur de chaleur et séparé en un gaz (7) enrichi en oxygène et appauvri en CO2 et un liquide (9) appauvri en oxygène et en CO2 dans un séparateur de phase, le liquide appauvri en oxygène est séparé en étant envoyé en haut d’une colonne de distillation (K3) ou constituant le produit riche en CO2. Procédé selon la revendication 6 dans lequel le gaz (7) enrichi en oxygène est réchauffé dans l’échangeur de chaleur (E1), séparé par perméation (M) en aval de l’échangeur pour enlever de l’oxygène restant formant un gaz de recyclage contenant du CO2 (8) qui est mélangé avec le mélange pendant une des étapes i) et ii). Procédé selon l’une des revendications précédentes dans lequel aucun débit d’oxygène n’est rajouté au fluide (3) appauvri en l’au moins un composant moins volatil que le CO2 en amont de l’oxydation catalytique (CAT). Procédé selon l’une des revendications précédentes dans lequel le mélange (1) contient moins que 10% mol, voire moins que 5% mol, de méthane. Appareil de capture de CO 2 d’un mélange (1) contenant au moins du dioxyde de carbone, au moins un composant moins volatil que le CO 2, au moins 1% mol, voire au moins 3% mol d’oxygène, de l’azote et au moins un hydrocarbure CnHm supérieur ou égal à C 2 et pouvant contenir aussi l’un des composés suivants :de l’eau, de l’argon, au moins un oxyde d’azote, au moins un composé soufré et au moins un métal lourd comprenant un compresseur (C1, C2, C3, C4) pour comprimer le mélange, un premier sécheur (TSA1) pour sécher le mélange comprimé, un échangeur de chaleur (E1) pour refroidir le mélange comprimé et séché, des moyens (K1) pour purifier le mélange comprimé, séché et refroidi dans l’échangeur de chaleur pour produire un fluide enrichi en l’au moins un composant moins volatil que le CO 2 par rapport au mélange et un fluide (3) appauvri en l’au moins un composant moins volatil que le CO 2 et enrichi en au moins un composant plus volatil que le CO2 par rapport au mélange, une conduite reliée aux moyens pour purifier le mélange et à l’échangeur pour y envoyer du fluide (3) appauvri en l’au moins un composant moins volatil que le CO2 pour se réchauffer, une unité d’oxydation catalytique (CAT) capable d’opérer à une température inférieure ou égale à 520°C, des moyens pour envoyer du fluide (3) appauvri en composant moins volatils que le CO 2 réchauffé dans l’échangeur de chaleur à l’unité d’oxydation catalytique, un deuxième sécheur (TSA2), une conduite pour envoyer un fluide appauvri en l’au moins un hydrocarbure CnHm supérieur ou égal à C 2 contenant de l’eau depuis l’unité d’oxydation au deuxième sécheur produisant du fluide appauvri en l’au moins un hydrocarbure séché, une conduite pour envoyer le fluide appauvri en l’au moins un hydrocarbure séché à l’échangeur de chaleur, des moyens (S1, K3) de séparation par condensation partielle et/ou distillation et/ou désublimation, une conduite pour envoyer le fluide appauvri en l’au moins un hydrocarbure séché refroidi dans l’échangeur de chaleur aux moyens de séparation, une conduite pour sortir un liquide (9, 27, 29 31) enrichi en CO 2 par rapport au mélange des moyens de séparation et une conduite (7, 25) pour sortir un gaz appauvri en CO 2 par rapport au mélange des moyens de séparation .