Brevet FR3136856A1 — publié le 20231222

Procédé, mis en œuvre par ordinateur, d’apprentissage automatique d’un modèle de prédiction multisorties (231) configuré pour déterminer conjointement, à partir d’un ensemble de données spectrales caractéristiques d’un échantillon, au moins une prédiction principale (251) d’au moins une première grandeur physique caractérisant une espèce donnée dans l’échantillon et au moins une prédiction secondaire (252) d’au moins une seconde grandeur physique caractérisant ladite espèce, le modèle de prédiction multisorties étant entrainé à partir d’un ensemble de données spectrales annotées (210). Figure 2 Méthode de validation des prédictions d’un modèle supervisé d’analyse quantitative multivariée de données spectrales L’invention concerne le domaine de l’analyse quantitative, par exemple la détermination de la concentration d’espèces chimiques contenues dans un échantillon, et l’analyse qualitative supervisée, par exemple la classification des échantillons, à partir de données spectrales, c’est-à-dire de données qui présentent une pluralité de valeurs d’intensité dans différents canaux de longueurs d’onde ou bandes spectrales. Les données peuvent être à la fois des données multi- ou hyperspectrales, où le nombre de bandes spectrales varie de quelques dizaines à des centaines, et des données provenant de spectres d’émission ou absorption d’une espèce chimique, contenant des milliers de canaux de longueur d'onde. L’invention porte sur une nouvelle méthode d’analyse multivariée pour l’analyse quantitative d’espèces chimiques contenues dans un échantillon à partir de données spectrales, acquises par une technique de spectroscopie. Un objectif de l’invention concerne la détermination d’une mesure de confiance des prédictions du modèle utilisé pour la quantification, en utilisant un algorithme multisorties. Plus précisément, dans le cadre de l’invention, le modèle donne à la fois la prédiction principale, par exemple la valeur de la concentration d’une espèce à partir du spectre, et des sorties secondaires sur des tâches connexes à cette prédiction, d’où la nécessité d’un système multisorties. Ces prédictions secondaires sont ensuite utilisées pour mesurer la confiance en la prédiction principale. En d’autres termes, contrairement à une approche de quantification classique qui ne prédit que la sortie principale, par exemple la concentration de l’espèce d’intérêt, l’invention vise à prédire simultanément des grandeurs directement vérifiables (c’est-à-dire, présentes dans les données expérimentales à la fois pendant l’apprentissage et à la fois en inférence) dans les données expérimentales et qui permettent ainsi de s’assurer de la fiabilité de la concentration prédite. Une application possible de l’invention concerne la détermination de la concentration des éléments chimiques et un indicateur de fiabilité des prédictions à partir de données spectrales par exemple acquises au moyen d’une technique de spectroscopie d’émission atomique de plasma induit par laser, ou « Laser-Induced Breakdown Spectroscopy » (LIBS) en anglais. L’invention ne se limite pas à cette technique particulière, elle peut s’appliquer à tout type de technique de spectroscopie qui produit des données multi- ou hyperspectrales ou des données spectrales d’émission ou absorption d’espèce chimiques. Spécifiquement, la technologie LIBS permet de réaliser une analyse de matériau en focalisant un faisceau laser sur la surface d’un échantillon. L’émission d’un plasma résultant de cette focalisation est collectée par un spectromètre. Les données acquises par cette méthode sont des données spectrales qui correspondent, pour chaque point de focalisation sur la surface, à un spectre d’émission comprenant des raies atomiques et moléculaires caractéristiques de la composition chimique élémentaire de l’échantillon. L’intensité de ces raies augmente de manière non triviale avec la concentration des éléments chimiques présents dans l’échantillon. L’étalonnage est réalisé en utilisant plusieurs étalons, c’est-à-dire des échantillons dont les concentrations des espèces sont préalablement connues, pour obtenir un modèle qui permet de lier les signatures spectrales à la concentration des espèces. Ce modèle peut ensuite être utilisé pour prédire la concentration inconnue d’une espèce à partir d’un spectre. Une fois le modèle défini, il existe des méthodes permettant de définir une mesure de l'incertitude autour des prédictions faites par le modèle (par exemple, des intervalles de confiance). Cependant, il est compliqué d'évaluer la nature des incertitudes en phase d'inférence : il peut être impossible ou très difficile de déterminer si les incertitudes sont entièrement liées à des fluctuations statistiques, ou si les étalons utilisés pour définir le modèle quantitatif sont réellement représentatifs des échantillons à mesurer. En outre, sans pondération particulière des données, l’étalonnage est caractérisé par des incertitudes relatives qui augmentent à mesure que la concentration des espèces dans les étalons diminue, jusqu’à la limite de détection. En fait, un niveau de d'incertitude relative est parfois utilisé comme définition de la limite de détection. De façon générale, les limitations de la technique LIBS sont typiques de toute technique de spectroscopie : la validation de la fiabilité des prédictions est toujours problématique et les incertitudes relatives proches de la limite de détection sont par définition importantes. L’invention vise à surmonter ces limites en proposant : Un modèle de quantification multivarié et multisorties pour obtenir à la fois les prédictions de concentrations des espèces et des valeurs utilisables pour en déterminer la confiance. À cette fin, l’invention introduit une technique pour valider les prédictions des modèles quantitatifs et pour établir une mesure de confiance des prédictions ou pour identifier la présence d’anomalies (c’est-à-dire des prédictions qui n’ont pas un bon niveau de confiance). Un modèle d’analyse multivariée qui permet de réduire les incertitudes sur la détermination de la concentration des espèces pour obtenir des mesures plus fiables et précises dans le cadre de l’invention. L’invention vise à résoudre des problèmes liés à la détermination de la concentration des espèces à partir de données spectrales qui peuvent être produites par spectroscopie LIBS ou par d’autres méthodes de spectroscopie (par exemple, imagerie multi- ou hyperspectrale). En général, ce type de données est caractérisé par des spectres spécifiques des espèces présentes dans un échantillon. L’analyse quantitative des signatures spectrales (par exemple, en utilisant l’intensité des raies d’émission ou d’absorption des éléments chimiques) permet enfin de déterminer la concentration des espèces. Dans ce contexte, plusieurs problèmes peuvent survenir. Les méthodes conventionnelles d’étalonnage donnent une prédiction de la concentration d’une espèce dans un échantillon. Le modèle étant défini en utilisant des étalons connus, il n’y a pas moyen de vérifier que les étalons utilisés pour définir le modèle représentent les échantillons à mesurer, même si cela est forcément une hypothèse à faire pour utiliser le modèle. C’est-à-dire que l’on ne peut pas vérifier que les échantillons à mesurer sont en dehors de la distribution d’apprentissage, et, par conséquent, de vérifier la généralisation du modèle d’apprentissage. Par exemple, les conditions expérimentales d’une mesure lors de l’utilisation du modèle peuvent ne pas correspondre aux conditions expérimentales lors de l’apprentissage du modèle car différents aléas extérieurs peuvent intervenir liés à l’instrumentation, aux conditions environnementales, ou à l’échantillon lui-même. Le modèle entrainé fournit dans tous les cas une prédiction à partir d’une mesure, sans vérifier que les données utilisées pour l’apprentissage soient effectivement représentatives des données réelles. Il existe donc un besoin pour un outil permettant de vérifier la fiabilité des prédictions lorsque les conditions d’utilisation du modèle varient légèrement par rapport aux conditions d’apprentissage ou au contraire afin de s’assurer que les conditions d’utilisation du modèle n’ont pas changé. Actuellement, la quantification d’espèces chimiques à partir des données spectrales se fait à l’aide de différentes méthodes univariées, qui prennent en compte partiellement l’information contenue dans les spectres, ou multivariées, qui exploitent totalement ou presque totalement le contenu des spectres. Un exemple de telles méthodes est donné dans la référence [1]. Parmi toutes les variables disponibles dans un spectre (canaux de longueur d’onde ou bandes spectrales), les méthodes univariées utilisent l’information contenue dans une variable, généralement l’intensité d’une raie d’émission (ou la somme des intensités des canaux voisins) à une longueur d’onde donnée, ou d’une bande spectrale, associée à l’espèce qu’on souhaite analyser. Cette information peut ensuite être utilisée pour obtenir une fonction (par exemple, une droite) d’étalonnage qui lie la concentration de l’espèce considérée à l’intensité du signal pour chacun des étalons, pour lesquels la concentration de l’espèce est connue. Mathématiquement, cette procédure définit une relation entre la concentration et l’intensité spectrale. La fonction d’étalonnage peut ensuite être utilisée pour obtenir des prédictions de la concentration d’une espèce dans un échantillon inconnu en inversant cette relation, par exemple au moyen d’une interpolation telle que décrit dans la référence [2]. D’autres méthodes multivariées ont aussi été étudiées, notamment en utilisant des algorithmes basés sur l’analyse en composantes principales et la régression multilinéaire (voir référence [3]). Des réseaux de neurones (décrits dans [4]) ont déjà été introduits dans le cadre de la spectroscopie LIBS, soit en utilisant l’intensité de certaines raies sélectionnées a priori (tel que proposé dans [5]), soit en couplant l’analyse en composantes principales et des réseaux de neurones pour une régression multisorties (tel que proposé dans [6]), soit à travers l’exploitation de l’information contenue dans des spectres résolus temporellement (tel que proposé dans [7]). Le résultat de l’analyse est toujours la prédiction de la concentration d’une espèce (ou plusieurs espèces dans [6]) en fonction de plusieurs variables (d’où l’expression « analyse multivariée »). Ces dernières années, les techniques d'apprentissage profond, étant donné leurs grandes capacités d'extrapolation, sont devenues des techniques pertinentes également dans le cas de la classification d'échantillons (voir par exemple [8], [9]): ces analyses utilisent des algorithmes très performants (tels que les réseaux de neurones convolutifs) pour la prédiction de la catégorie des espèces chimiques contenues dans les échantillons. Bien que les architectures atteignent de bons résultats de classification, le niveau de confiance des prédictions ne peut être directement établi par le modèle. Comme le soulignent les auteurs des références [10],[11], les mesures classiques telles que l'erreur quadratique moyenne peuvent être très trompeuses selon le niveau de concentration : les auteurs suggèrent donc d'utiliser différentes mesures pour chaque sous-population de données, afin de mieux évaluer les performances du modèle. D'autres approches ont également été proposées afin de vérifier la robustesse d'un modèle, comme la randomisation des valeurs de référence du modèle dans [12] : les auteurs présentent une technique permettant de tester si une prédiction donnée du modèle est obtenue par hasard. En général, les analyses connues se concentrent sur la prédiction d’une seule variable (la concentration), à partir de données d’entrée de dimensions différentes [5],[7]. Il existe cependant des travaux mettant en œuvre des modèles multisorties, par exemple pour la prédiction simultanée des concentrations de plusieurs éléments chimiques par la technique PLS2 dans [13]. Le premier exemple de régression multisorties en utilisant des réseaux de neurones a été présenté en [6]. Ces algorithmes multi-sorties ont été utilisés pour obtenir plus d'informations en même temps (notamment les concentrations de plusieurs éléments au lieu d’un), tout en utilisant les mêmes données d'entrée. Cependant, les techniques de l’état de l’art ne permettent pas de déterminer un indicateur de fiabilité des prédictions de concentration fournies par les différents modèles d’apprentissage proposés. Contrairement aux solutions de l’état de l’art, l'invention traite de la validation des prédictions, plutôt que de celle du modèle. L’invention porte sur une technique permettant d'associer une mesure de confiance des prédictions en utilisant des informations disponibles à tout moment, même dans des données inconnues, et de les comparer ainsi directement à une valeur de vérité terrain. Dans l'invention, cela est réalisé par l'introduction de modèles multisorties, et en particulier par l'introduction d'architectures d'apprentissage profond, capables de traiter efficacement les informations contenues dans les données. L’invention porte sur une méthode de validation des prédictions à partir d’un modèle multisorties. C’est-à-dire, les sorties secondaires sont mesurables expérimentalement pour permettre d’évaluer la pertinence de la sortie principale, supposée inconnue lors de l’inférence. L'invention proposée comprend une étape supplémentaire par rapport aux méthodes de l’état de l’art. Des algorithmes multisorties sont utilisés pour prédire les sorties secondaires qui sont vérifiables dans les données expérimentales, afin de pouvoir assurer un degré de confiance dans les prédictions. Cela n'est pas possible lorsqu'on ne prédit que la concentration (ou les concentrations) de l'espèce chimique. L’invention propose d’utiliser des algorithmes entraînés pour prédire à la fois la concentration d’une espèce à partir des données spectrales, mais aussi fournir des sorties secondaires prédisant des grandeurs additionnelles, comme l’intensité d’émission ou absorption d’une ou plusieurs raies ou bandes spectrales caractéristiques de l’espèce analysée. Ces données supplémentaires doivent être mesurables et vérifiables expérimentalement pendant l’inférence. Par ailleurs, la prédiction de ces valeurs doit être suffisamment compliquée pour le modèle, par rapport à la prédiction principale. C’est-à-dire, la prédiction doit se faire sur une tâche non triviale (dont la complexité est comparable à celle de la prédiction principale) à partir des données d’entrée pour éviter un déséquilibre lors du processus d’apprentissage. Par exemple, il est possible d’utiliser l’intensité des raies ou bandes spectrales intégrées sur des canaux de longueur d’onde voisins. A l’inverse, il n’est pas recommandé d’utiliser simplement l’intensité des raies dans les spectres, qui serait une tâche triviale à résoudre (c’est une simple composante des données d’entrée). Ce type d’information permet de disposer, en phase d’inférence, d’informations additionnelles (d’où l’utilisation des algorithmes multisorties) qui peuvent être rapportées aux données réelles. L’invention permet de fournir, pour toute prédiction de concentration, un indicateur de fiabilité de la prédiction qui permet, par exemple, d’écarter certaines mesures soumises à des aléas qui vont rendre la prédiction fournie par le modèle sur ces mesures, non fiable. L’invention a pour objet un procédé, mis en œuvre par ordinateur, d’apprentissage automatique d’un modèle de prédiction multisorties configuré pour déterminer conjointement, à partir d’un ensemble de données spectrales caractéristiques d’un échantillon, au moins une prédiction principale d’au moins une première grandeur physique caractérisant une espèce donnée dans l’échantillon et au moins une prédiction secondaire d’au moins une seconde grandeur physique caractérisant ladite espèce, le modèle de prédiction multisorties étant entrainé à partir d’un ensemble de données spectrales annotées. Selon un aspect particulier de l’invention, le modèle de prédiction multisorties est un réseau de neurones multitâches et est implémenté au moyen d’un premier moteur d’apprentissage commun configuré pour extraire des ensembles de données spectrales reçus en entrée, des représentations communes aux différentes tâches à résoudre et plusieurs moteurs d’apprentissage spécifiques à chaque tâche à résoudre, recevant chacun en entrée lesdites représentations communes et délivrant en sortie une prédiction correspondant à la tâche à résoudre. Selon un aspect particulier de l’invention, le moteur d’apprentissage commun est un réseau de neurones convolutif et les réseaux de neurones spécifiques sont des réseaux de neurones convolutifs complété par des couches de neurones entièrement connectés. Selon un aspect particulier de l’invention, ladite espèce est une espèce chimique, la prédiction principale est une valeur de concentration de l’espèce chimique et la prédiction secondaire est une valeur d’intensité d’une raie spectrale pour au moins une longueur d’onde donnée ou au moins une bande de longueurs d’onde de largeur donnée. L’invention a aussi pour objet un modèle de prédiction mis en œuvre par ordinateur, obtenu selon le procédé d’apprentissage automatique selon l’invention. L’invention a encore pour objet un procédé, mis en œuvre par ordinateur, d’analyse quantitative de données spectrales comprenant la mise en œuvre du modèle de prédiction selon l’invention pour déterminer, à partir d’un spectre mesuré sur un échantillon, au moins une prédiction principale d’au moins une première grandeur physique caractérisant une espèce donnée dans l’échantillon et au moins une prédiction secondaire d’au moins une seconde grandeur physique caractérisant ladite espèce, le procédé comprenant en outre une étape de calcul d’un indicateur de fiabilité de l’au moins une prédiction principale à partir d’un indicateur de l’écart entre au moins une prédiction secondaire et une valeur de la seconde grandeur physique correspondante mesurée sur le spectre. Selon un aspect particulier de l’invention, l’indicateur de fiabilité est égal à l’erreur relative entre la valeur d’intensité prédite via la mise en œuvre du modèle de prédiction et la valeur d’intensité correspondante mesurée sur le spectre. Selon un aspect particulier de l’invention, l’indicateur de fiabilité est égal à l’écart, en valeur absolue, entre la valeur d’intensité prédite via la mise en œuvre du modèle de prédiction et la valeur d’intensité correspondante mesurée sur le spectre divisé par l’écart type de cet écart. Dans une variante de réalisation, le procédé d’analyse quantitative selon l’invention comprend en outre la mise en œuvre d’un modèle de classification configuré pour classifier les prédictions de concentration d’espèces chimiques en deux classes correspondant à des valeurs normales et des anomalies, à partir des prédictions de valeurs d’intensité de raies spectrales ou des indicateurs de fiabilité. Selon un aspect particulier de l’invention, le spectre mesuré est acquis au moyen d’une méthode de spectroscopie d’émission atomique de plasma induit par laser. L’invention a encore pour objet un programme d'ordinateur comportant des instructions pour l'exécution d’un procédé selon l’invention, lorsque le programme est exécuté par un processeur ainsi qu’un support d'enregistrement lisible par un processeur sur lequel est enregistré un programme comportant des instructions pour l'exécution d’un procédé selon l’invention, lorsque le programme est exécuté par un processeur. D’autres caractéristiques et avantages de la présente invention apparaîtront mieux à la lecture de la description qui suit en relation aux dessins annexés suivants. représente un exemple de données spectrales caractérisant un échantillon contenant différentes espèces chimiques, représente un schéma illustrant l’apprentissage et l’utilisation d’un modèle de prédiction multisorties selon l’invention, représente un schéma d’un exemple d’implémentation du modèle de prédiction selon l’invention au moyen d’un ou plusieurs réseaux de neurones convolutifs, représente un tableau d’exemple de résultats de l'apprentissage et de l'analyse des sorties secondaires. Par la suite, la description de l’invention est faite dans le contexte d’utilisation de la technologie LIBS mais l’invention n’est pas limitée à cette technique et s’applique plus généralement à tout type de données spectrales, multi ou hyper spectrales. La technologie LIBS permet de réaliser une analyse de matériau par ablation laser et spectroscopie. Les données acquises via cette technique sont des données spectrales qui correspondent, pour chaque point d’une zone, à un spectre d’émission comprenant des raies atomiques et moléculaires caractéristiques de la composition chimique élémentaire de l’échantillon. Les données spectrales LIBS sont obtenues en focalisant un faisceau laser en un point d’une surface à analyser. L’émission d’un plasma résultant de cette focalisation est collectée et traitée par spectroscopie pour obtenir un spectre de raies atomiques (ou bandes moléculaires) d’émission. Le processus est itéré pour chaque point de la zone à analyser. La représente, à titre illustratif, un exemple de spectre de raies atomiques 101 obtenu pour un échantillon ayant une certaine composition chimique. Sur la , on a identifié les signatures spectrales de certains éléments chimiques (Ca, Al) qui correspondent à des raies atomiques dans des canaux de longueur d’onde donnés. Un objectif de l’invention est de déterminer un modèle de prédiction apte à estimer une concentration d’un élément chimique à partir d’une analyse automatique d’un spectre tel que celui de la et à fournir en outre un indicateur de fiabilité de l’estimation fournie. La représente, sur un schéma, une méthode d’apprentissage et d’utilisation d’un modèle de prédiction selon l’invention. La méthode consiste, dans une phase d’apprentissage, à déterminer un modèle 231 de prédiction configuré pour déterminer, à partir de spectres mesurés sur des échantillons donnés, une concentration d’une ou plusieurs espèces chimiques d’une part et une prédiction de l’intensité d’une ou plusieurs raies atomiques (ou bandes moléculaires) dans le spectre d’autre part. La méthode consiste ensuite, dans une phase d’utilisation, à utiliser le modèle entrainé pour déterminer ces prédictions sur de nouvelles données spectrales mesurées. Les sorties secondaires du modèle sont utilisées pour déterminer un indicateur de fiabilité des prédictions. Plus précisément, lors de la phase d’apprentissage, la méthode exploite en entrée des données d’entrée spectrales 210 sous la forme de plusieurs ensembles de spectres obtenus par spectroscopie LIBS afin de caractériser un échantillon donné. Les données spectrales 210 sont labellisées, c’est-à-dire, par exemple dans le cas de l’analyse quantitative, qu’on connait les concentrations des différents éléments chimiques à quantifier dans l’échantillon. Autrement dit, les données d’entrée 210 sont constituées par un ensemble de couples associant chacun un spectre à une concentration d’un ou plusieurs éléments chimiques dans un échantillon d’un type donné. Un échantillon est caractérisé par exemple par un type de matériau et une concentration de certains éléments chimiques dans ce matériau. Les données d’entrée 210 sont séparées en un premier sous ensemble de données d’apprentissage 221 et un second sous ensemble de données d’évaluation 222. Le modèle 231 est entrainé à partir des données d’apprentissage 221 puis il est optimisé sur les données d’évaluation 222 au cours d’un cycle d’optimisation 232 pour déterminer les meilleurs hyperparamètres du modèle 231. Le choix du pourcentage des réalisations utilisées pour l’apprentissage 221 peut dépendre du support de calcul et du type de données pour maximiser la capacité d’apprentissage des architectures. Par exemple, pour un jeu de données contenant 100000 réalisations typiquement on pourra en utiliser 80% pour l’apprentissage, mais pour des jeux de données avec des millions de réalisations le pourcentage peut augmenter, sauf si le support de calcul ne le permet pas. Les données d’apprentissage 221 sont utilisées directement pour le calcul des paramètres du modèle, alors que les données d’évaluation 222 sont utilisées pour évaluer les prédictions et optimiser le modèle 231. Le modèle de prédiction 231 est un modèle statistique multivarié et multisorties. Il reçoit en entrée les spectres entiers en tant que données d’entrée et il est entrainé pour prédire d’une part un premier ensemble de sorties primaires 251 correspondant à une ou plusieurs prédictions de concentration d’une ou plusieurs espèces chimiques et d’autre part un second ensemble de sorties secondaires 252 correspondant à une ou plusieurs prédictions de valeurs d’intensité de raies atomiques dans certaines plages de longueurs d’ondes. Une fois le modèle 231 entrainé, il peut être appliqué à un nouvel ensemble de données spectrales 240. Le premier ensemble de prédictions 251 est utilisé pour déterminer les concentrations des espèces chimiques dans l’échantillon sur lequel a été mesuré le spectre d’entrée 240. Le second ensemble de prédictions 252 est traité pour déterminer une mesure de confiance des premières prédictions 251. La mesure de confiance est basée sur l’interprétation en termes de probabilité (par exemple en utilisant la distribution de probabilité d'un estimateur donné, présenté ci-après) ou d’erreur relative des prédictions des sorties secondaires 252 du modèle 231. Ces sorties doivent prédire des quantités, liées à la prédiction de concentration des espèces, présentes dans les données réelles inconnues 240, de sorte qu’une comparaison entre valeurs réelles et valeurs prédites permet de quantifier la fiabilité de l’apprentissage et des prédictions. Comme les sorties secondaires 252 ont été entraînées à partir de la même représentation des données d’entrée 210, les prédictions secondaires 252 sont liées aux prédictions 251 de la concentration des espèces et elles partagent au moins un sous-ensemble des poids du modèle (implémentations dite « hard parameter sharing », en anglais). On peut alors supposer qu’un résultat fiable sur les sorties secondaires peut conduire à des prédictions également fiables sur la concentration, c’est-à-dire que la capacité de généralisation du modèle pour la sortie principale et les sorties secondaires est comparable. Les données d’entrée 210 utilisées pour l’apprentissage du modèle sont représentatives des échantillons étalons utilisés pour la définition du modèle : plusieurs spectres peuvent représenter le même étalon. Ces données peuvent être prétraitées pour réduire les fluctuations expérimentales des valeurs d’intensité spectrale. Par exemple, dans un mode de réalisation de l’invention, chaque spectre peut être normalisé par l’intensité d’une raie ou bande donnée, ou prétraité par une méthode de type SNV (« standard normal variate » en anglais) ou toute autre méthode de prétraitement. Dans un autre mode de réalisation, pour chaque étalon, on peut utiliser la valeur d’intensité spectrale moyenne du spectre à une longueur d’onde donnée pour déterminer les valeurs aberrantes. Par exemple, avant la définition du modèle, on peut rejeter les spectres dont la valeur d’intensité à une longueur d’onde donnée est au dehors d’un intervalle arbitraire (par exemple en dehors des percentiles 5 et 95, ou 1 et 99). L’intervalle dépend des conditions de mesure et du nombre de réalisations pour chaque étalon : si ce nombre est élevé, on peut choisir un intervalle plus grand (1 et 99 percentiles, par exemple). Dans un autre mode de réalisation, ces deux types de prétraitement peuvent être combinés. Les données réelles 240 utilisées pendant la phase d’utilisation du modèle doivent impérativement être prétraitées de la même façon que les données d’entrée, mais il est possible de garder les valeurs aberrantes dans les données réelles inconnues 240. En effet, si le modèle entraîné a une forte capacité de généralisation, les valeurs aberrantes seront correctement traitées pendant la phase d'inférence. Le but est d’apprendre la tâche de prédiction à partir d’une représentation fiable de l’étalon : un bon modèle doit être capable d’extrapoler l’information nécessaire au cas où les échantillons ont des défauts. L’évaluation du modèle en utilisant des données d’évaluation 222 peut se faire en utilisant directement chaque spectre comme donnée d’entrée. On peut ensuite calculer la moyenne des prédictions et associer un écart aux prédictions pour mieux évaluer les performances de l’algorithme (et entraîner l’algorithme sur des cas plus complexes où le bruit peut produire des différences sensibles entre les spectres, même si provenant du même étalon). Dans un mode de réalisation de l’invention, pour réduire l’impact du bruit pendant la phase d’inférence, on peut préalablement calculer le spectre moyen des données réelles 240 et l’utiliser comme donnée d’entrée, représentative de l’échantillon. Dans un mode de réalisation de l’invention, les sorties primaires 251 sont composées par les concentrations des espèces chimiques analysées. Les sorties secondaires 252 du modèle contiennent les intensités de raies (ou bandes moléculaires) d’émission (ou d’absorption) associées aux mêmes espèces chimiques dans le cas de données spectrales, ou par l’intensité mesurée dans une bande spectrale dans le cas de données multi- ou hyperspectrales. Dans le cadre des modèles univariés, les intensités des raies ou bandes spectrales sont utilisées pour la prédiction de la concentration. Ainsi, le choix d'inclure ces deux éléments dans les sorties secondaires du modèle permet d’obtenir des prédictions secondaires correspondant à des quantités physiques connexes aux concentrations d’espèces chimiques. Dans un mode de réalisation de l’invention, la méthode d’analyse quantitative comporte une étape de calcul d’un indicateur de fiabilité des sorties primaires du modèle à partir des sorties secondaires du modèle. Par exemple, l’indicateur de fiabilité correspond à une mesure de l’écart entre l’intensité prédite en sortie du modèle et l’intensité réelle directement mesurée sur les données d’entrée 240. Par exemple on peut calculer la valeur de Student de l’écart entre les deux valeurs, à l’aide de la formule , où est l’intensité moyenne 252 de l’échantillon prédite par le modèle 231, est l’intensité moyenne réelle mesurée sur les données d’entrée 240 et est l’écart type de la différence (c’est-à-dire, la racine carrée de la somme quadratique des écarts entre les intensités prédites et réelles). On peut enfin choisir le niveau de confiance comme c’est l’usage pour des analyses statistiques (par exemple, 95% ou 99%) pour déterminer un seuil , en fonction du nombre de réalisations pour chaque échantillon (les degrés de liberté). Si la prédiction conduit à une valeur , on en déduit que la prédiction de la concentration 251 est biaisée, ce qui permet de rejeter cette prédiction sur la base d’une interprétation en termes de probabilité (c'est-à-dire que nous rejetons l'hypothèse que la différence entre la prédiction et la valeur réelle est uniquement due à des fluctuations statistiques). Si la prédiction conduit à une valeur , les éléments à disposition ne permettent pas de rejeter la prédiction 251, donc la prédiction de la concentration, liée à la prédiction de l’intensité, peut être acceptée avec un niveau de confiance quantifiable par . Comme alternative, on peut utiliser un simple seuil sur l'erreur relative entre la valeur vraie de l'intensité et sa valeur prédite : les valeurs inférieures à la valeur choisie ne peuvent pas être rejetées, car leur distance à la valeur vraie est principalement due aux fluctuations statistiques. Cet estimateur est indépendant de l'écart-type de l'intensité d'émission et peut être utilisé comme un premier test statistique, directement appliqué sur les valeurs de l'intensité : si la prédiction ne passe pas ce test, alors nous pouvons la rejeter sans risque, car l'erreur est trop importante. Le test (Student) peut alors être utilisé comme un raffinement de la procédure, car il dépend également de la variance des données. L’invention propose ainsi une méthode basée sur un algorithme d’apprentissage automatique multisorties qui permet l’utilisation des informations explicitement contenues dans les données expérimentales (les intensités des raies d’émission du spectre), donc vérifiables (par mesure directe sur le spectre), pour obtenir une interprétation des prédictions des concentrations en termes de probabilité. L’invention propose ainsi une méthode pour caractériser de façon quantitative la confiance de ces prédictions en utilisant l’erreur sur les sorties secondaires. En particulier, ces prédictions doivent impérativement avoir des éléments communs avec des éléments vérifiables dans les données réelles 240 pour permettre la comparaison. Le rejet (ou le non-rejet) des résultats peut ensuite être fait en utilisant des tests statistiques. Dans un mode de réalisation de l’invention, comme la caractérisation de la confiance des prédictions est quantitative, les prédictions secondaires ou le résultat des tests statistiques peuvent être couplés à un algorithme de classification pour la détermination d’anomalies dans les échantillons analysés. C’est-à-dire, l’écart entre les valeurs prédites et les valeurs réelles des sorties secondaires peut être utilisé comme donnée d’entrée d’un algorithme de classification entraîné pour reconnaitre des valeurs normales et des anomalies de fabrication, de composition ou de mesure. Dans un autre mode de réalisation, on peut directement utiliser un seuil arbitraire sur les valeurs t ou les erreurs relatives calculées à partir des prédictions pour déterminer la présence d’une anomalie. Dans un mode de réalisation de l’invention, le modèle de prédiction 231 peut être, par exemple, un modèle multilinéaire (comme le modèle PLS2 décrit dans la référence [13]), ou un arbre de décision (ou ses variantes d’apprentissage d’ensemble comme des forêts aléatoires ou « gradient boosting »), ou un modèle de type « support vector machine ». Le point fondamental du modèle est la possibilité d’utiliser une représentation commune des données d’entrée pour obtenir des prédictions multisorties en même temps, c’est-à-dire, une approximation de la composition de la fonction , où et , est la dimension des spectres, est la dimension de la représentation commune et est le nombre des prédictions en sortie du modèle, tel que , en utilisant le même ensemble de paramètres pour la définition du modèle. De cette façon, le modèle calcule d'abord une nouvelle représentation des données d'entrée (les spectres), qui peut ensuite être utilisée pour générer les prédictions. De manière générale, pour entraîner le modèle 231, la définition d’une fonction d’apprentissage (ou fonction de perte) pour la sortie du modèle est nécessaire ( et représentent les valeurs réelles et prédites de la sortie ) : cela permet de définir l’objectif de l’entraînement et de mesurer l’écart entre les valeurs prédites et les valeurs réelles (dans le cadre de l’apprentissage supervisé, les valeurs réelles sont connues pendant l’apprentissage). Il existe ainsi des fonctions de perte typiquement dédiées à l’apprentissage de la régression, contrairement à des fonctions de perte typiquement utilisées pour des tâches de classification. Dans différentes réalisations de l’invention, on peut utiliser une fonction d’erreur quadratique moyenne ou d’erreur absolue moyenne. Dans une autre réalisation de l’invention, ces fonctions peuvent être combinées dans une fonction dite « Huber loss » telle que décrite dans la référence [14], définie par : où fait partie des hyperparamètres à optimiser lors du cycle d’optimisation 232 du modèle et est la fonction de Heaviside qui prend la valeur 1 pour tous les réels strictement positifs et la valeur 0 pour les réels strictement négatifs Cette fonction permet de prendre en compte directement les problèmes liés aux valeurs aberrantes présentes dans les jeux de données. Une fois la fonction de perte choisie pour la sortie du modèle, la fonction de perte globale du modèle est définie comme combinaison linéaire des fonctions de perte spécifiques à chaque sortie : , où est le nombre de sorties du modèle, est l’ensemble des valeurs réelles spécifiques à chaque sortie, est l’ensemble des prédictions des sorties du modèle, et est l’ensemble des coefficients de la combinaison linéaire des fonctions de perte. Les coefficients représentent des hyperparamètres du modèle 231. Dans un autre mode de réalisation de l’invention, le modèle 231 est implémenté au moyen d’un ou plusieurs réseaux de neurones. Un exemple d’architecture du modèle 231 est représenté à la . Dans un mode de réalisation, les réseaux de neurones constituant le modèle 231 sont des réseaux de neurones convolutifs. Un réseau de neurones convolutifs est implémenté via un ensemble de convolutions par des vecteurs qui s’étendent en direction des canaux de longueur d’onde des spectres. Les données d’entrée sont balayées à l’aide de plusieurs filtres de convolution afin d’obtenir à la fois les prédictions principales 251 et les prédictions secondaires 252 à partir d’un modèle multisorties. Ces réseaux de neurones peuvent être profonds, avec plusieurs couches cachées, connecter des opérations de convolution et d’activation, avec leurs poids entraînables. L’apport de ce type d’algorithmes est l’utilisation directe de l’information contenue dans les spectres : en utilisant une opération de convolution, on peut garder les relations entre canaux de longueur d’onde voisins et utiliser les informations physiques contenues dans les profils des raies spectrales (ou des bandes spectrales) telles que l’intensité d’émission ou d’absorption et la largeur du profil. De manière plus générale, d'autres types d'architectures de réseaux de neurones, tels que les réseaux de neurones entièrement connectés (basés sur des perceptrons multicouches tels que décrits dans [16]) ou de graphes tels que décrits dans [17], peuvent également être utilisés : une condition suffisante de l'invention est la capacité de former des architectures à sorties multiples, sans restrictions spécifiques sur le type de réseau de neurones. Sur l’exemple de la , on a représenté un réseau multitâches (tel que décrit dans la référence [20]). La différence entre un réseau multitâches et un réseau multisorties est liée au traitement des représentations des données dans les couches cachées : un réseau multisorties utilise une représentation commune sans transformations ultérieures, mais un réseau multitâches permet d’utiliser une représentation commune et ensuite d’utiliser des ramifications spécialisées dans des tâches spécifiques. En ce sens, un réseau multitâches est un réseau multisorties, mais l’inverse n’est pas vrai. L’utilisation d’une architecture multitâches permet de résoudre beaucoup de problèmes liés au surapprentissage des données d’apprentissage et de limiter l’impact des valeurs aberrantes dans les prédictions (tel qu’évoqué par exemple dans la référence [18]). Les algorithmes utilisés peuvent être basés sur des réseaux de neurones convolutifs profonds multitâches. Cela donne aux modèles la capacité d’analyser directement les spectres, en formulant une nouvelle représentation commune des données, et de prédire avec une grande précision soit les concentrations des espèces d’intérêt soit, par exemple l’intensité des émissions spectrales associées aux espèces. Ces prédictions peuvent ensuite être interprétées par des modèles de probabilité en étudiant l’écart entre les valeurs prédites et les valeurs réelles. Les données d’entrée 310 du modèle ont déjà été décrites : il s’agit de spectres acquis par une technique de spectroscopie, éventuellement prétraités. Le premier bloc du modèle 320 est représenté par un réseau de neurones comprenant des couches convolutives à une dimension. Ce premier bloc a pour tâche d’apprendre une représentation commune des spectres en utilisant le même ensemble de poids et paramètres (« hard parameter sharing » en anglais). Plusieurs exemples de réalisation de réseaux de neurones multitâches sont donnés dans la référence [19]. Il vise à transformer les données d’entrée en une représentation capable de fournir des prédictions pour toutes les tâches en même temps. Les sorties/tâches du modèle 341 – 343, comprenant les concentrations des espèces analysées et les valeurs utilisées pour la détermination de la confiance, sont calculées en utilisant d’autres réseaux convolutifs spécifiques 331 – 333 : chaque réseau permet de calculer des transformations ultérieures à partir de la représentation commune et d’obtenir un résultat spécifique. Par exemple, le modèle calcule les sorties secondaires (les intensités des raies présentes dans les spectres) en partant de cette représentation commune et en la traitant ensuite dans des branches spécifiques. Ainsi, le modèle ne "lit" pas simplement l'intensité dans les spectres, mais il est obligé de trouver d'abord une représentation appropriée des données d'entrée, puis de traiter cette information. Ce type de réseaux apporte une amélioration non négligeable par rapport à des réseaux traditionnels. Les réseaux de neurones convolutifs 331-333 prennent en entrée un vecteur de caractéristiques communes extrait des données d’entrée via le premier réseau de neurones 320, et produisent en sortie une prédiction sous forme d’un scalaire. Pour cela, chaque réseau de neurones convolutif 331-333 comporte une dernière couche totalement connectée à une sortie. Un exemple d’architecture possible du modèle multitâches de la est défini par : un premier réseau de neurones 320 formé par 3 couches convolutives avec respectivement : 64, 40 et 16 filtres, taille du noyau : 5, 3 et 2 canaux de longueur d’onde, pas : 3, 2 et 1 canaux de longueur d’onde, des réseaux de neurones pour résoudre des tâches spécifiques 331 – 333 ayant les mêmes hyperparamètres que le premier réseau de neurones 320 et complétés par deux couches entièrement connectées de 16 et 1 neurones respectivement (chaque réseau 331 – 333 prédit un nombre réel). La fonction d’activation après chaque couche cachée est par exemple de type « LeakyReLU » (avec une pente de ). Le taux d’apprentissage est par exemple fixé à . La figure 4 représente un tableau qui montre les résultats de l’étalonnage de la concentration en fer (Fe) dans une matrice de nickel (Ni) et une matrice de zirconium (Zr). 25 tirs laser ont été enregistrés pour chaque échantillon et chaque spectre est formé par 68000 canaux de longueur d’onde. Les sorties secondaires sont les valeurs de l’intensité des raies d’émission de Fe à 373.49 nm, 358.12 nm, 373.71 nm, 374.56 nm, 382.04 nm, 385.99 nm, 404.58 nm et 438.35 nm. L’apprentissage consiste uniquement en des spectres des étalons de Ni (les résultats sont donnés sur un ensemble de test indépendant). Comme indiqué dans le tableau, l’architecture multivariée (MVA), basée sur l’apprentissage multitâche, est capable de fournir des prédictions plus précises que la méthode classique univariée (UVA) sur des matrices de même nature de celles utilisées pour l’apprentissage. L’architecture multitâche est aussi capable de donner une mesure de la fiabilité des prédictions sur les matrices de Ni en utilisant une mesure de confiance sur les intensités prédites pour les raies d’émission (dans ce cas , où le niveau de confiance est et les degrés de liberté sont ). Le tableau montre également les capacités de généralisation sur une matrice de Zr, de nature différente des échantillons d’apprentissage : le réseau de neurones est capable de réduire considérablement l’erreur dans le régime d’extrapolation. Cependant, l’architecture multitâche permet de mesurer la fiabilité des prédictions : les erreurs relatives des intensités des raies d’émission (et les valeurs ) dans les échantillons de Zr sont en effet très élevées. Dans ce cas, la matrice de Zr a été reconnue comme anormale par rapport à la distribution d’apprentissage. L’invention permet de quantifier la confiance en la concentration prédite en utilisant des modèles de probabilité sur la base d’un ensemble de prédictions d’un modèle multisorties. Le modèle peut prédire à la fois la concentration des espèces et d’autres quantités (par exemple, l’intensité des raies d’émission d’une espèce chimique). Cela permet d’avoir à disposition à la fois des quantités inconnues (par exemple, les concentrations des espèces) et des quantités secondaires qui peuvent être directement vérifiées dans les spectres, et que l’on utilise pour déterminer le niveau de confiance de l’analyse quantitative. L’invention permet de réduire les incertitudes en utilisant des algorithmes performants et capables de traiter directement et de façon totalement automatique les signatures spectrales des espèces contenues dans les spectres entiers. Les étapes de l’invention peuvent être mises en œuvre en tant que programme d’ordinateur comportant des instructions pour son exécution. Le programme d’ordinateur peut être enregistré sur un support d’enregistrement lisible par un processeur. La référence à un programme d'ordinateur qui, lorsqu'il est exécuté, effectue l'une quelconque des fonctions décrites précédemment, ne se limite pas à un programme d'application s'exécutant sur un ordinateur hôte unique. Au contraire, les termes programme d'ordinateur et logiciel sont utilisés ici dans un sens général pour faire référence à tout type de code informatique (par exemple, un logiciel d'application, un micro logiciel, un microcode, ou toute autre forme d'instruction d'ordinateur) qui peut être utilisé pour programmer un ou plusieurs processeurs pour mettre en œuvre des aspects des techniques décrites ici. Les moyens ou ressources informatiques peuvent notamment être distribués (" Cloud computing "), éventuellement selon des technologies de pair-à-pair. Le code logiciel peut être exécuté sur n'importe quel processeur approprié (par exemple, un microprocesseur) ou cœur de processeur ou un ensemble de processeurs, qu'ils soient prévus dans un dispositif de calcul unique ou répartis entre plusieurs dispositifs de calcul (par exemple tels qu’éventuellement accessibles dans l’environnement du dispositif). Le code exécutable de chaque programme permettant au dispositif programmable de mettre en œuvre les processus selon l'invention, peut être stocké, par exemple, dans le disque dur ou en mémoire morte. De manière générale, le ou les programmes pourront être chargés dans un des moyens de stockage du dispositif avant d'être exécutés. L'unité centrale peut commander et diriger l'exécution des instructions ou portions de code logiciel du ou des programmes selon l'invention, instructions qui sont stockées dans le disque dur ou dans la mémoire morte ou bien dans les autres éléments de stockage précités. Procédé, mis en œuvre par ordinateur, d’apprentissage automatique d’un modèle de prédiction multisorties (231) configuré pour déterminer conjointement, à partir d’un ensemble de données spectrales caractéristiques d’un échantillon, au moins une prédiction principale (251) d’au moins une première grandeur physique caractérisant une espèce donnée dans l’échantillon et au moins une prédiction secondaire (252) d’au moins une seconde grandeur physique caractérisant ladite espèce, le modèle de prédiction multisorties étant entrainé à partir d’un ensemble de données spectrales annotées (210). Procédé d’apprentissage automatique selon la revendication 1 dans lequel le modèle de prédiction multisorties est un réseau de neurones multitâches et est implémenté au moyen d’un premier moteur d’apprentissage commun (320) configuré pour extraire des ensembles de données spectrales reçus en entrée, des représentations communes aux différentes tâches à résoudre et plusieurs moteurs d’apprentissage spécifiques (331,332,333) à chaque tâche à résoudre, recevant chacun en entrée lesdites représentations communes et délivrant en sortie une prédiction (341,342,343) correspondant à la tâche à résoudre. Procédé d’apprentissage automatique selon la revendication 2 dans lequel le moteur d’apprentissage commun (320) est un réseau de neurones convolutif et les réseaux de neurones spécifiques (331,332,333) sont des réseaux de neurones convolutifs complété par des couches de neurones entièrement connectés. Procédé d’apprentissage automatique selon l’une quelconque des revendications précédentes dans lequel ladite espèce est une espèce chimique, la prédiction principale est une valeur de concentration de l’espèce chimique et la prédiction secondaire est une valeur d’intensité d’une raie spectrale pour au moins une longueur d’onde donnée ou au moins une bande de longueurs d’onde de largeur donnée. Procédé, mis en œuvre par ordinateur, d’analyse quantitative de données spectrales comprenant la mise en œuvre d’un modèle de prédiction (231) entrainé au moyen du procédé d’apprentissage automatique selon l’une quelconque des revendications précédentes pour déterminer, à partir d’un spectre (240) mesuré sur un échantillon, au moins une prédiction principale (251) d’au moins une première grandeur physique caractérisant une espèce donnée dans l’échantillon et au moins une prédiction secondaire (252) d’au moins une seconde grandeur physique caractérisant ladite espèce, le procédé comprenant en outre une étape de calcul d’un indicateur de fiabilité de l’au moins une prédiction principale à partir d’un indicateur de l’écart entre au moins une prédiction secondaire et une valeur de la seconde grandeur physique correspondante mesurée sur le spectre. Procédé d’analyse quantitative selon la revendication 5 dans lequel l’indicateur de fiabilité est égal à l’erreur relative entre la valeur d’intensité prédite via la mise en œuvre du modèle de prédiction et la valeur d’intensité correspondante mesurée sur le spectre. Procédé d’analyse quantitative selon la revendication 5 dans lequel l’indicateur de fiabilité est égal à l’écart, en valeur absolue, entre la valeur d’intensité prédite via la mise en œuvre du modèle de prédiction et la valeur d’intensité correspondante mesurée sur le spectre divisé par l’écart type de cet écart. Procédé d’analyse quantitative selon l’une quelconque des revendications 5 à 7 comprenant en outre la mise en œuvre d’un modèle de classification configuré pour classifier les prédictions de concentration d’espèces chimiques en deux classes correspondant à des valeurs normales et des anomalies, à partir des prédictions de valeurs d’intensité de raies spectrales ou des indicateurs de fiabilité. Procédé d’analyse quantitative selon l’une quelconque des revendications 5 à 8 dans lequel le spectre mesuré est acquis au moyen d’une méthode de spectroscopie d’émission atomique de plasma induit par laser. Programme d'ordinateur comportant des instructions pour l'exécution d’un procédé selon l’une quelconque des revendications précédentes, lorsque le programme est exécuté par un processeur. Support d'enregistrement lisible par un processeur sur lequel est enregistré un programme comportant des instructions pour l'exécution d’un procédé selon l’une quelconque des revendications 1 à 9, lorsque le programme est exécuté par un processeur.