Brevet FR3127416A1 — publié le 20230331

La présente invention se rapporte à un nouveau procédé de préparation d'une zéolithe de type structural FAU. Ce nouveau procédé permet de réaliser la synthèse d'une zéolithe de type structural FAU par transformation par dissolution puis recristallisation sous conditions hydrothermales d’une zéolithe de type structural FAU. En particulier, ledit nouveau procédé permet de réaliser la synthèse d’une zéolithe de type structural FAU, à partir d’une zéolithe de type structural FAU utilisée comme source de silicium et d’aluminium et d'une molécule organique ou structurant spécifique, choisi parmi l’éther 15-couronne-5 (1,4,7,10,13-pentaoxacyclopentadécane) ou l’éther 18-couronne-6 (1,4,7,10,13,16-hexaoxacyclooctadécane). Procédé de dissolution et de recristallisation de la zeolithe FAU avec un haut rapport Si/Al La présente invention se rapporte à un nouveau procédé de préparation d'une zéolithe de type structural FAU. Ce nouveau procédé permet de réaliser la synthèse d'une zéolithe de type structural FAU par transformation par dissolution puis recristallisation sous conditions hydrothermales d’une zéolithe de type structural FAU. En particulier, ledit nouveau procédé permet de réaliser la synthèse d’une zéolithe de type structural FAU, à partir d’une zéolithe de type structural FAU utilisée comme source de silicium et d’aluminium et d'une molécule organique ou structurant spécifique, choisi parmi l’éther 15-couronne-5 (1,4,7,10,13-pentaoxacyclopentadécane) ou l’éther 18-couronne-6 (1,4,7,10,13,16-hexaoxacyclooctadécane). Ladite zéolithe de type structural FAU obtenue selon le procédé de l'invention trouve avantageusement son application en tant que catalyseur, adsorbant ou agent de séparation. Art antérieur Les zéolithes sont des matériaux cristallisés microporeux, dont la structure est formée par un enchainement régulier de tétraèdres TO 4 , où T représente les éléments aluminium ou silicium. L’organisation de ces tétraèdres forme une microporosité ordonnée et régulière ( Les applications des zéolithes sont nombreuses et concernent des domaines tels que la catalyse, l'adsorption, l'échange ionique ou encore la purification. L'utilisation d'une zéolithe est conditionnée par les caractéristiques de son réseau poreux (dimensions, etc.) et sa composition chimique. Une zéolithe aluminosilicate possède une charpente chargée négativement, en raison du déficit de charge apporté par chaque atome d'aluminium par rapport au silicium, et requiert donc la présence de cations (alcalin ou alcalino-terreux) compensateurs facilement échangeables (Na+, K+, etc.). Lorsque ces derniers sont remplacés, partiellement ou totalement, par des cations ammonium NH 4 + , il est ensuite possible de calciner la zéolithe afin d'obtenir une structure acide (les NH 4 + sont transformés en H + par l’élimination de NH 3 ). De tels matériaux trouvent alors des applications en catalyse acide, où leur activité et leur sélectivité vont dépendre de la force des sites acides, de leur densité et leur localisation, ainsi que de leur accessibilité. Parmi les principales zéolithes utilisées de nos jours figurent les zéolithes de type structural FAU, qui sont employées dans de nombreux procédés industriels comme par exemple le craquage catalytique des coupes pétrolières lourdes. Ces zéolithes existent à l'état naturel : la faujasite a été décrite pour la première fois en 1842 suite à sa découverte en Allemagne [A. Damour, Annales des Mines 4 (1842) 395], mais ce n'est que plus d'un siècle plus tard qu'elle fut obtenue pour la première fois en laboratoire. À l'état synthétique, on distingue deux formes : la zéolithe X possédant un rapport SiO 2 /Al 2 O 3 de structure compris entre 2 et 3 [R.M. Milton, Brevet US 2.882.244, 1959] et la zéolithe Y pour laquelle le rapport SiO 2 /Al 2 O 3 est supérieur à 3 [D.W. Breck, Brevet US 3.130.007, 1964]. La structure cubique faces centrées à 192 tétraèdres TO 4 (groupe d'espace Fd-3m) de la faujasite a été résolue dès 1958 [G. Bergerhoff, W.H. Baur, W. Nowaki, Neues Jahrb. Mineral. Monatsh. 9 (1958) 193] et peut être décrite comme un assemblage de cages sodalites, constituées de 24 tétraèdres, reliées entre elles par des unités de construction 6-6 ("doubles cycles à 6 tétraèdres" ou "d6r") selon une symétrie de type centre d'inversion. Le paramètre de maille a 0 de la faujasite peut varier entre 24,2 et 24,8 Å selon le rapport SiO 2 /Al 2 O 3 de charpente [D.W. Breck, E.M. Flanigen, Molecular Sieves, Society of Chemical Industry, London (1968) 47 ; J.R. Sohn, S.J. DeCanio, J.H. Lunsford, D.J. O'Donnell, Zeolites 6 (1986) 225 ; H. Fichtner-Schmittler, U. Lohse, G. Engelhardt, V. Patzelova, Cryst. Res. Technol. 19 (1984)]. À l'intérieur de la structure, l'agencement des tétraèdres donne naissance à des supercages d'un diamètre maximal de 11,6 Å et faisant office de nanoréacteurs adaptés au craquage des hydrocarbures et l'adsorption de gaz. Par ailleurs, les pores de la faujasite, d'un diamètre de 7,4 Å pour 12 tétraèdres TO 4 , permettent une bonne diffusion des molécules au sein du réseau poreux [C. Baerlocher, L.B. McCusker, D.H. Olson, Atlas of Zeolite Framework Type, 6th revised edition, Elsevier (2007)]. La zéolithe Y de structure FAU est généralement obtenue par synthèse hydrothermale, à partir de gels alcalins contenant des sources d’aluminium et de silicium que l’on chauffe à température modérée [D.W. Breck, Brevet US 3.130.007, 1964]. La cristallisation s’effectue en quelques heures et elle ne nécessite pas la présence de molécules organiques. Les sources de silices sont variées et incluent les silices amorphes, les silices colloïdales ou les précurseurs de type organosilanes (tétraéthylorthosilicate, TEOS). L’aluminium est généralement introduit sous forme d’aluminate de sodium (NaAlO 2 ) mais des sels (nitrate, sulfate…) ainsi que des oxydes et hydroxydes ont également été utilisés. L’agent minéralisateur est généralement l’hydroxyde de sodium NaOH qui contrôle également le pH du gel de synthèse. Après dissolution complète des différents précurseurs, le gel peut être soumis à un vieillissement de 12-24 heures avant la mise en autoclave et la cristallisation s’effectue à une température voisine de 100°C. La pureté de la zéolithe obtenue dépend fortement de la composition du gel de synthèse. Les zéolithes Y obtenues à partir de gels purement minéraux (pas de molécule organique) possèdent des rapports atomiques SiO 2 /Al 2 O 3 de réseau compris entre 3 et 6. L’augmentation du rapport SiO 2 /Al 2 O 3 dans le gel ne conduit pas à des solides plus riches en silicium et il est très difficile d’obtenir des zéolithes avec des rapports SiO 2 /Al 2 O 3 > 6. Ce rapport peut être augmenté légèrement en diminuant la teneur en NaOH du gel, mais cela se fait au détriment de la pureté, de la cristallinité et du temps de synthèse [H.J. Koroglu, A. Sarioglan, M. Tatlier, A. Erdem-Senatalar, O.T. Savasci, J. Cryst. Growth 241 (2002) 481]. Même lorsque le rapport SiO 2 /Al 2 O 3 de la zéolithe est égal à 6, il reste trop faible pour des applications catalytiques et des post-traitements sont nécessaires pour atteindre une valeur supérieure à 10. Parmi les plus utilisés, on peut citer les lavages en conditions acides ou les traitements à haute température en présence de vapeur d’eau (steaming) ou de SiCl 4 [W. Lutz, Adv. Mater. Sci. Eng. 2014 (2014) Article Number: 724248]. Ces traitements, même s’ils sont efficaces pour extraire une partie des atomes d’aluminium du réseau de la zéolithe, modifient significativement les propriétés structurales de la zéolithe. En particulier, les traitements en présence de vapeur d’eau dissolvent une partie du réseau de la zéolithe et conduisent à la formation de nombreux mésopores [D. Verboekend, G. Vile, J. Perez-Ramirez, Adv. Funct. Mater. 22 (2012) 916]. L’utilisation de SiCl 4 permet de mieux préserver l’intégrité de la structure mais génère quantité d’espèces aluminiques extra-réseau qu’il faut ensuite éliminer par un traitement acide [L. Kubelkova, L. Dudikova, Z. Bastl, G. Borbely, H.K. Beyer, J. Chem. Soc. Faraday Trans. 83 (1987) 511]. L’ajout de molécules organiques dans les gels de synthèse a permis d’augmenter de manière significative le rapport SiO 2 /Al 2 O 3 de réseau de nombreuses zéolithes. Les premiers essais datent des années 1960s et ont permis la découverte de nouvelles structures synthétiques riches en silicium. Ces molécules sont généralement protonées (par exemple des cations ammonium) et se substituent alors aux ions Na + pour contrebalancer les charges apportées par les atomes d’aluminium. Elles jouent également un rôle de gabarit en occupant la porosité de la structure. Ainsi l’utilisation de cations tétrapropylammonium (TPA + ) permet d’obtenir des zéolithes de structure MFI avec des rapports SiO 2 /Al 2 O 3 > 20, voire même des solides purement siliciques [R.J. Argauer, G.R. Landolt, G. R., Brevet US 3,702,886 (1972)]. De la même façon, la teneur en silicium dans le réseau de zéolithes de structure BEA (zéolithe Beta) [R.L. Wadlinger, G.T. Kerr, E.J. Rosinski, Brevet US 3,308,069 (1967)] ou zéolithes de structure SOD (sodalite) [C. Baerlocher, W.M. Meier, Helv. Chim. Acta 52 (1969) 1853] a pu être considérablement augmentée grâce à la présence de cations tétraéthylammonium (TEA + ) et tétraméthylammonium (TMA + ), respectivement. En ce qui concerne les zéolithes de structure FAU, les premiers essais se sont focalisés sur l’utilisation de cations tétraméthylammonium (TMA + ) dont la taille est suffisamment petite pour occuper l’intérieur des cages sodalite [F.G. Dwyer, Brevet US 3,642,434 (1972)]. Néanmoins, le rapport SiO 2 /Al 2 O 3 des zéolithes Y obtenues ne dépassait pas 6, et l’élimination des molécules organiques par calcination nécessitait des températures élevées, ce qui conduisait à une perte notable de cristallinité. Au milieu des années 70s, la Mobil Oil Corporation a breveté la zéolithe ZSM-20 dont la structure est apparentée à celle de la zéolithe Y [J. Ciric, Brevet US 3,972,983 (1976)]. Cette zéolithe, synthétisée en présence de cations tétraéthylammonium (TEA + ) possédait un rapport SiO 2 /Al 2 O 3 de réseau élevé, généralement supérieur à 8. Néanmoins, sa synthèse est très délicate et dépend fortement de la composition et de la température de cristallisation du gel. En particulier, la présence de cations TEA + dans le gel fait que la zéolithe Beta cristallise très souvent comme co-produit de la zéolithe ZSM-20. L’étude complète de sa structure a montré que la ZSM-20 est en fait un mélange de polymorphes cubique (zéolithe Y) et hexagonal (zéolithe EMC-2) [J. M. Newsam, M. M. J. Treacy, D. E. W. Vaughan, K. G. Strohmaier, W. J. Mortier, Chem. Commun. (1989) 493]. Plus tard, Vaughan et Strohmaier ont cherché à synthétiser des zéolithes de structure FAU en présence de cations ammonium suffisamment volumineux pour qu’ils n’entrent pas dans les cages sodalite mais soient localisés préférentiellement dans les supercages [D.E.W. Vaughan, K.G. Strohmaier, Brevet US 4,931,267 (1990)]. Leur but était non seulement d’essayer d’augmenter le rapport SiO 2 /Al 2 O 3 de la zéolithe mais également de faciliter l’élimination des molécules organiques en abaissant la température de calcination par rapport aux solides préparés en présence de cations TMA + . En particulier, l’utilisation des cations tétrapropylammonium (TPA+) a permis l’obtention d’une zéolithe de structure FAU dénommée ECR-32 avec un rapport SiO 2 /Al 2 O 3 de 11,6. La synthèse est simple mais elle nécessite la présence d’une solution de germes obtenus à partir d’un gel classique de zéolithe Y (gel purement inorganique sans cation ammonium). Des résultats similaires ont été obtenus en présence de cations tétrabutylammonium (TBA + ), mais avec des rapports SiO 2 /Al 2 O 3 légèrement inférieurs. Plus récemment, l’utilisation de plusieurs cations tétraalkylammonium (TEA + et TBA + ) a permis d’obtenir des zéolithes Y avec des rapports SiO 2 /Al 2 O 3 jusqu’à environ 20 mais les spectres RMN du silicium-29 montraient clairement la présence de silice amorphe dans les solides [Y. Wenku, Z. Kake, M. Zhenrui, W. Jia, Y. Jihong, X. Ruren, Brevet CN 110963502 A, 2020]. Une étude tout à fait similaire à celle réalisée par Vaughan et Strohmaier combinant l’utilisation de cations tétrapropylammonium et tétrabutylammonium associée à de faibles teneurs en NaOH a permis d’obtenir des zéolithes Y avec des rapports SiO 2 /Al 2 O 3 jusqu’à 15,6 [D. Zhu, L. Wang, D. Fan, N. Yan, S. Huang, S. Xu, P. Guo, M. Yang, J. Zhang, P. Tian, Z. Liu, Adv. Mater. 32 (2020) 2000272]. La cristallisation s’effectue en rotation à 120°C pendant 4-5 jours, les zéolithes obtenues se présentant sous forme de nanocristaux d’environ 100-200 nm. D’autres études ont été faites en présence de différentes molécules comme la triéthanolamine [C. Berger, R. Gläser, R. A. Rakoczy, J. Weitkamp, Microporous and Mesoporous Materials 83 (2005) 333], l’iodure de N-méthylpyridinium [L. Zhu, L. Ren, S. Zeng, C. Yang, H. Zhang, X. Meng, M. Rigutto, A. van der Made, F.-S. Xiao, Chem. Commun. 49 (2013) 10495], le bromure de 1-ethyl-3-methylimidazolium [D. Yuan, D. He, S. Xu, Z. Song, M. Zhang, Y. Wei, Y. He, S. Xu, Z. Liu, Y. Xu, Microporous Mesoporous Mater. 204 (2015) 1] ou l’inositol [B. De Witte, J. Patarin, D. Le Nouen, L. Delmotte, J. L. Guth, T. Cholley, Microporous Mesoporous Mater. 23 (1998) 11] mais les rapports SiO 2 /Al 2 O 3 des zéolithes obtenues ne dépassent jamais 8. Plus récemment, He et coll. ont repris et optimisé les conditions de synthèse de la ZSM-20 avec des cations TEA + et ont réussi à obtenir une zéolithe de structure FAU sans polymorphe hexagonal avec un rapport SiO 2 /Al 2 O 3 de 7,76 [D. He, D. Yuan, Z. Song, Y. Tong, Y. Wu, S. Xu, Y. Xu, Z. Liu, Chem. Commun. 52 (2016) 12765]. Une avancée significative dans la synthèse des zéolithes Y à hauts rapports SiO 2 /Al 2 O 3 a été faite par Delprato en 1988 [F. Delprato, J.L. Guth, D. Anglerot, C. Zivkov, Brevet Fr 2,638,444 (1988)]. Les auteurs ont en effet utilisé différentes molécules cycliques comme agents structurants dont la taille est compatible avec celle des supercages de la structure FAU (environ 1,3 nm). Parmi ces molécules, les deux éthers 15-couronne-5 (1,4,7,10,13-pentaoxacyclopentadécane) et 18-couronne-6 (1,4,7,10,13,16-hexaoxacyclooctadécane) ont permis l’obtention des zéolithes Y et EMC-2 avec des rapports SiO 2 /Al 2 O 3 élevés, typiquement jusqu’à 10 pour la zéolithe Y [F. Delprato, L. Delmotte, J.L. Guth and L. Huve, Zeolites 10 (1990) 546]. Classiquement, la synthèse est effectuée à partir d’un gel de composition : 10 SiO 2 - AI 2 O 3 - y Na 2 O - z 15-couronne-5 – 140 H 2 O avec y = 2,1-2,4 et z = 0,5-0,7. Le gel est préparé en mélangeant une source de silice (Cecasol-40) à une solution aqueuse contenant de l’aluminate de sodium et de l’hydroxyde de sodium. La molécule organique est alors ajoutée en dernier dans le mélange réactionnel et la solution est soumise à un mûrissement de 24 heures à température ambiante. Le gel est ensuite placé dans un autoclave et cristallisé à 110-115°C pendant 4 à 6 jours. L’étape de mûrissement est essentielle pour l’obtention des zéolithes de structure FAU mais elle peut être raccourcie, voire évitée si des germes de zéolithe Y sont introduits dans le gel. Le rapport SiO 2 /Al 2 O 3 du gel est généralement égal à 10, ce qui conduit à des solides avec des rapports SiO 2 /Al 2 O 3 de réseau compris généralement entre 8 et 10. Le rapport SiO 2 /Al 2 O 3 de la zéolithe finale dépend essentiellement de l’alcalinité du gel : il augmente de 8,4 pour y = 2,4 à 10 pour y = 1,6. Néanmoins, l’alcalinité du gel influence également la cinétique de cristallisation de la zéolithe : le temps de cristallisation augmente considérablement lorsque la quantité de NaOH dans le gel diminue, typiquement de 6-7 jours pour y = 2,4 à plus de 50 jours pour y = 1,8. Ainsi, il semble très difficile d’obtenir des solides avec des rapports SiO 2 /Al 2 O 3 > 10 selon cette méthode de synthèse. Description de l’invention De manière surprenante, le demandeur a mis au point un nouveau procédé de préparation d'une zéolithe de type structural FAU de haute pureté et cristallinité et présentant de préférence un rapport SiO 2 /Al 2 O 3 plus élevé que ceux obtenus dans l’art antérieur, par transformation par dissolution puis recristallisation sous conditions hydrothermales d’une zéolithe de type structural FAU de rapport SiO 2 /Al 2 O 3 particulier, compris entre 12 et 80, en présence d’un composé organique l'éther 15-couronne-5, appelé également 1,4,7,10,13-pentaoxacyclopentadécane, ou 15-crown-5 selon la terminologie anglosaxonne, ou l'éther 18-couronne-6, appelé également 1,4,7,10,13,16-hexaoxacyclooctadécane, ou 18-crown-6 selon la terminologie anglo-saxonne. En particulier, le demandeur a découvert que les composés organiques éther 15-couronne-5 (1,4,7,10,13-pentaoxacyclopentadécane) ou éther 18-couronne-6 (1,4,7,10,13,16-hexaoxacyclooctadécane), mis en mélange, avec une zéolithe de type structural FAU ayant un rapport molaire SiO 2 (FAU) /Al 2 O 3 (FAU) compris entre 12 et 80, utilisée comme source de silicium et d’aluminium, en présence ou non, d’un apport supplémentaire, au sein dudit mélange, d’au moins une source d'au moins un élément tétravalent XO 2 , et/ou d’au moins une source d’au moins un élément trivalent Y 2 O 3 , conduit à la production d’un gel précurseur d'une zéolithe de type structural FAU, ledit gel présentant un rapport molaire de la quantité totale exprimée en oxydes d’éléments tétravalents sur la quantité totale exprimée en oxydes d’éléments trivalents compris entre 12 et 60, puis à la production d’une zéolithe de type structural FAU de haute pureté et cristallinité. La zéolithe obtenue par le procédé selon l’invention présente également un rapport molaire de la quantité totale exprimée en oxydes d’éléments tétravalents sur la quantité totale exprimée en oxydes d’éléments trivalents plus élevé que les zéolithes obtenues dans l’art antérieur dans des procédés utilisant les mêmes structurants organiques et de préférence pouvant aller jusqu’à 25. La quantité totale en oxydes d’élément tétravalent représente la somme de la teneur en SiO 2 provenant de la zéolithe FAU et de la teneur en XO 2 provenant de l’éventuelle source additionnelle d’un oxyde XO 2 , dans le cas où un ajout d’au moins une source additionnelle d’un oxyde XO 2 est réalisé. La, quantité totale en oxydes d’éléments trivalents représente la somme de la teneur en Al 2 O 3 provenant de la zéolithe FAU et de la teneur en Y 2 O 3 provenant de l’éventuelle source additionnelle d’un oxyde Y 2 O 3 , dans le cas où un ajout d’au moins une source additionnelle d’un oxyde Y 2 O 3 est réalisé. Dans toute la suite du texte, on entend par zéolithe de haute pureté, selon la présente invention, une zéolithe dans laquelle toute autre phase cristallisée ou amorphe est généralement et très préférentiellement absente du solide cristallisé constitué de la zéolithe de type structural FAU obtenue à l'issue du procédé de préparation. On entend également par zéolithe de haute cristallinité selon la présente invention une zéolithe présentant un pourcentage de cristallinité d’au moins 95 % par rapport à une zéolithe de référence donnée et préparée selon un procédé standard utilisant des sources de silicium et d’aluminium conventionnelles non zéolithique connus de l’homme du métier [F. Delprato, L. Delmotte, J.L. Guth and L. Huve, Zeolites 10 (1990) 546]. La cristallinité est mesurée par comparaison directe des intensités des principales raies des diffractogrammes des rayons X obtenus. La présente invention a plus précisément pour objet un nouveau procédé de préparation d'une zéolithe de type structural FAU comprenant au moins les étapes suivantes : i) le mélange en milieu aqueux, d’au moins un métal alcalin de valence n, n étant un entier égal à 1 ledit métal étant le sodium, d’au moins un composé organique R, R étant l'éther 15-couronne-5 ou l'éther 18-couronne-6, d'au moins une zéolithe de type structural FAU ayant un rapport molaire SiO 2 (FAU) /Al 2 O 3 (FAU) compris entre 12 et 80, en présence ou non, d’un apport supplémentaire, au sein dudit mélange, d’au moins une source d'au moins un élément tétravalent XO 2 , et/ou d’au moins une source d’au moins un élément trivalent Y 2 O 3 , ladite zéolithe et les éventuelles sources d'au moins un élément tétravalent XO 2 , et/ou d’au moins une source d’au moins un élément trivalent Y 2 O 3 étant ajoutées en dernier dans ledit mélange, le mélange présentant la composition molaire suivante: (XO 2 + SiO 2 (FAU ) )/(Al 2 O 3 (FAU) + Y 2 O 3) compris entre 12 et 60, H 2 O/(XO 2 + SiO 2 (FAU) ) compris entre 5 et 25, R/(XO 2 + SiO 2 (FAU) ) compris entre 0,03 et 1, Na 2 O/(XO 2 + SiO 2 (FAU) ) compris entre 0,05 et 0,5, dans laquelle X est un ou plusieurs élément(s) tétravalent(s) choisi(s) dans le groupe formé par les éléments suivants : silicium, germanium, titane, de préférence X est le silicium, SiO 2 (FAU) étant la quantité de SiO 2 apportée par la zéolithe FAU, et Y est un ou plusieurs élément(s) trivalent(s) choisi(s) dans le groupe formé par les éléments suivants : aluminium, bore, gallium, de préférence Y est l‘aluminium, Al 2 O 3 (FAU) étant la quantité de Al 2 O 3 apportée par la zéolithe FAU, l’étape i) étant conduite pendant une durée comprise entre 5 et 20 minutes jusqu’à l’obtention d’un mélange homogène appelé gel précurseur, ii) le mûrissement du gel précurseur de ladite étape i) à une température comprise entre 20 et 40°C avec ou sans agitation, pendant une durée comprise entre 30 minutes et 24 heures, de préférence entre 1 heure et 6 heures, iii) le traitement hydrothermal du mélange obtenu à l’issue de l’étape ii) à une température comprise entre 90°C et 200°C, de préférence entre 100°C et 150 °C, pendant une durée comprise entre 15 heures et 10 jours, jusqu'à ce que ladite zéolithe de type structural FAU se forme. Un avantage de la présente invention est donc de fournir un nouveau procédé de préparation permettant la formation d’une zéolithe de type structural FAU de haute pureté et cristallinité et de rapport (XO 2 + SiO 2 (FAU) )/(Al 2 O 3 (FAU) + Y 2 O 3 ) et de préférence de rapport SiO 2 /Al 2 O 3 dans le cas où X est le silicium et Y est l’aluminium plus élevé que ceux obtenus dans l’art antérieur, pouvant aller jusqu’à 25, à partir d’une zéolithe de type structural FAU, ledit procédé étant mis en œuvre en présence d’un structurant spécifique choisi parmi l'éther 15-couronne-5 ou l'éther 18-couronne-6. Un autre avantage de la présente invention est de fournir un nouveau procédé de préparation permettant la formation d’une zéolithe de type structural FAU avec un rapport (XO 2 + SiO 2 (FAU ) )/(Al 2 O 3 (FAU) + Y 2 O 3 ) et de préférence SiO 2 /Al 2 O 3 dans le cas où X est le silicium et Y est l’aluminium, pouvant aller jusqu’à 25 ne comprenant pas d’aluminium extra réseau, même dans le cas où la zéolithe FAU de départ utilisée en comprend. Procédé de préparation d'une zéolithe de type structural FAU comprenant au moins les étapes suivantes : i) le mélange en milieu aqueux, d’au moins un métal alcalin de valence n, n étant un entier égal à 1 ledit métal étant le sodium, d’au moins un composé organique R, R étant l'éther 15-couronne-5 ou l'éther 18-couronne-6, d'au moins une zéolithe de type structural FAU ayant un rapport molaire SiO2 (FAU)/Al2O3 (FAU) compris entre 12 et 80, en présence ou non, d’un apport supplémentaire, au sein dudit mélange, d’au moins une source d'au moins un élément tétravalent XO2, et/ou d’au moins une source d’au moins un élément trivalent Y2O3, ladite zéolithe et les éventuelles sources d'au moins un élément tétravalent XO2, et/ou d’au moins une source d’au moins un élément trivalent Y2O3 étant ajoutées en dernier dans ledit mélange, le mélange présentant la composition molaire suivante : (XO2 + SiO2 (FAU))/(Al2O3 (FAU) + Y2O3) compris entre 12 et 60, H2O/(XO2 + SiO2 (FAU)) compris entre 5 et 25, R/(XO2 + SiO2 (FAU)) compris entre 0,03 et 1, Na2O/(XO2 + SiO2 (FAU)) compris entre 0,05 et 0,5, dans laquelle X est un ou plusieurs élément(s) tétravalent(s) choisi(s) dans le groupe formé par les éléments suivants : silicium, germanium, titane, SiO2 (FAU) étant la quantité de SiO2 apportée par la zéolithe FAU, et Y est un ou plusieurs élément(s) trivalent(s) choisi(s) dans le groupe formé par les éléments suivants : aluminium, bore, gallium, Al2O3 (FAU) étant la quantité de Al2O3 apportée par la zéolithe FAU, l’étape i) étant conduite pendant une durée comprise entre 5 et 20 minutes jusqu’à l’obtention d’un mélange homogène appelé gel précurseur, ii) Le mûrissement du mélange de ladite étape i) à une température comprise entre 20 et 40°C avec ou sans agitation, pendant une durée comprise entre 30 minutes et 24 heures, iii) Le traitement hydrothermal du mélange obtenu à l’issue de l’étape ii) à une température comprise entre 90°C et 200°C, pendant une durée comprise entre 15 heures et 10 jours, jusqu'à ce que ladite zéolithe de type structural FAU se forme. Procédé selon la revendication 1 dans lequel X est le silicium. Procédé selon l’une des revendications 1 ou 2 dans lequel Y est l’aluminium. Procédé selon l’une des revendications 1 à 3 dans lequel le mélange de l’étape i) présente la composition molaire suivante : (XO2 + SiO2 (FAU))/(Al2O3 (FAU) + Y2O3) compris entre 30 et 60 H2O/(XO2 + SiO2 (FAU)) compris entre 7 et 15 R/(XO2 + SiO2 (FAU)) compris entre 0,04 et 0,08 Na2O/(XO2 + SiO2 (FAU)) compris entre 0,10 et 0,24. Procédé selon l’une des revendications 1 à 4 dans lequel l’étape ii) de mûrissement est réalisée pendant une durée comprise entre 1 heure et 6 heures. Procédé selon l’une des revendications 1 à 5 dans lequel l’étape iii) de traitement hydrothermal est effectuée sous une pression de réaction autogène, éventuellement en ajoutant du gaz. Procédé selon l’une des revendications 1 à 6 dans lequel l’étape iii) de traitement hydrothermal est réalisée à une température comprise entre 100°C et 150 °C pendant une durée comprise entre 15 heures et 4 jours. Procédé selon l’une des revendications 1 à 7 dans lequel la phase solide formée d’une zéolithe de type structural FAU est filtrée, lavée puis séchée, ladite étape de séchage étant réalisée à une température comprise entre 20 et 150°C pendant une durée comprise entre 5 et 24 heures. Procédé selon la revendication 8 dans lequel la zéolithe séchée est calcinée à une température comprise entre 450 et 700°C pendant une durée comprise entre 2 et 20 heures.