Brevet FR3123995A1 — publié le 20221216

Détecteur de rayonnements ionisants Détecteur de rayonnement (1) comportant une structure active (2) présentant une face d’entrée (2a) et une face de sortie (2b) d’un rayonnement ionisant incident (R), la structure active comportant : Un premier scintillateur organique (10) comportant au moins un matériau neutrophage et permettant une discrimination entre neutrons rapides, neutrons thermiques et photons, au moins un deuxième scintillateur (20) disposé devant le premier et capable de détecter préférentiellement les rayonnements alpha et/ou béta, les deux scintillateurs présentant de par le choix de leurs constituants des constantes de décroissance moyenne d’impulsion différentes et le deuxième (20) ayant une épaisseur (e 2 ; e 5 ) plus faible que le premier (e 1 ; e 4 ). Figure pour l’abrégé : Fig. 1 Détecteur de rayonnements ionisants La présente invention concerne les détecteurs de rayonnements ionisants, en particulier les détecteurs à scintillation. Les détecteurs à scintillation sont utilisés dans les systèmes de mesure pour la détection des rayonnements ionisants. Ils comportent un ou plusieurs scintillateurs qui ont la capacité d’émettre des photons lorsqu’ils absorbent une particule ou un rayonnement ionisant. Ils permettent par exemple de détecter la présence de sources radioactives à la surface ou à l'intérieur d'objets ou de personnes en fonction de la nature du rayonnement. Il est utile de pouvoir à la fois détecter et identifier de manière qualitative ou quantitative la nature de ces rayonnements. Il existe cependant de nombreuses natures de rayonnement, par exemple les rayonnements alpha, beta, gamma, ou encore les neutrons rapides et thermiques. Il est connu d’utiliser plusieurs capteurs pour détecter simultanément divers types de rayonnement, par exemple lors d’une recherche de contamination ou de source radioactive inconnue. Cependant il est complexe et relativement coûteux de déployer plusieurs appareils permettant de détecter la pluralité de ces rayonnements. Certains détecteurs permettent de détecter jusqu’à deux ou trois natures de rayonnements grâce un seul capteur. La demande FR3083622 décrit par exemple un scintillateur plastique comportant des éléments chimiques permettant la détection et discrimination des neutrons rapides, neutrons thermiques et rayons gamma. Ce détecteur ne permet toutefois qu’une discrimination triple et ne permet pas de différencier les rayonnements alpha ou bêta. Il est d’autre part connu d’utiliser un détecteur comportant plusieurs scintillateurs empilés les uns sur les autres et couplés à un système de photo détection. Un tel détecteur est communément appelé « détecteur phoswich » , le terme anglo-saxon « phoswich » étant une contraction de « phosphor sandwich ». Les différents scintillateurs qui composent un détecteur phoswich sont choisis pour leurs propriétés de scintillation différentes, par exemple la constante de temps moyenne de décroissance de fluorescence. Cela se traduit directement sur la forme et la durée des impulsions lumineuses. Le signal lumineux émis par chacun des scintillateurs d'un détecteur phoswich exposé à un rayonnement est alors caractéristique du scintillateur produisant celui-ci. Une analyse de forme du signal lumineux total collecté par le système de photo détection permet de remonter à la région, ou aux régions, d'interaction, et ainsi de discriminer les différents rayonnements à l’origine de ces interactions. Certains détecteurs phoswich comportent des scintillateurs de type différent, à savoir des scintillateurs organiques et inorganiques. Une structure de type phoswich organique/inorganique utilisant une analyse par forme d’impulsion est ainsi décrite dans l’article Usuda, S., Nucl . Instr . Methods A (1995, 356 , 334-338). Ce détecteur n’est toutefois pas sensible aux neutrons rapides. Par ailleurs, l’article Pellegrin, S. M. ; Whitney, C. ; Wilson, C. G. J. Microelectromech . Syst . (2010, 19 , 1207-1214), décrit un détecteur phoswich sensible à la fois aux neutrons thermiques et aux neutrons rapides, mais qui n’est pas conçu pour détecter les rayonnements alpha ou bêta. De plus, les systèmes décrits ci-dessous ne sont pas ou sont difficilement transportables, et permettent uniquement de caractériser les rayonnements sans information spectrométrique sur la nature de la source. Il existe par conséquent un besoin pour perfectionner encore les détecteurs de rayonnements ionisants, afin de disposer d’un détecteur relativement compact et peu coûteux, pouvant discriminer plusieurs natures de rayonnement différentes, notamment plus de trois, Il demeure également un intérêt pour un détecteur pouvant de plus fournir une information spectrale sur la nature des rayonnements détectés. L’invention vise à répondre à ce besoin, selon un premier de ses aspects, avec un détecteur de rayonnement comportant une structure active présentant une face d’entrée et une face de sortie d’un rayonnement ionisant incident, la structure active comportant : un premier scintillateur organique comportant au moins un matériau neutrophage et permettant une discrimination entre neutrons rapides, neutrons thermiques et photons, au moins un deuxième scintillateur disposé devant le premier et capable de détecter préférentiellement les rayonnements alpha et/ou béta, Les deux scintillateurs présentent de par le choix de leurs constituants des constantes de décroissance moyenne d’impulsion différentes et le deuxième a une épaisseur plus faible que le premier. Le premier scintillateur peut être qualifié de proximal lorsqu’il est le plus proche d’un convertisseur photons-électrons du détecteur, et le deuxième de distal, car plus éloigné du convertisseur que le premier scintillateur. Par deuxième scintillateur placé « devant » le premier, il faut comprendre disposé de manière à être intercepté par le rayonnement ionisant avant le premier. L’assemblage de scintillateurs de propriétés différentes permet de différencier les réponses du détecteur selon la nature du ou des rayonnements ionisants auxquels il est exposé. Par « capable de détecter préférentiellement un rayonnement alpha et/ou béta», on désigne un scintillateur dont les propriétés, notamment son épaisseur, sa position et sa composition chimique, sont choisies pour favoriser les interactions avec le rayonnement alpha et/ou bêta tout en minimisant les interactions avec d’autres types de rayonnement, notamment les rayons gamma. Par « constante de décroissance moyenne », on désigne ici la valeur moyenne pondérée sur la base de la teneur massique des différentes composantes temporelles du phénomène de fluorescence. Par « photons », on désigne ici des rayons X ou des rayons gamma. Ainsi, le détecteur selon l’invention peut effectuer une discrimination parmi plus de trois natures de rayonnements ionisants, notamment quatre, à savoir entre les neutrons rapides, les neutrons thermiques, les photons, et l’un au moins des rayonnements alpha ou bêta, ou les deux. De préférence, la structure active comporte au moins un troisième scintillateur disposé devant le deuxième scintillateur, le troisième scintillateur étant capable de détecter préférentiellement les rayonnements alpha. Ce troisième scintillateur est alors plus éloigné du convertisseur que les premier et deuxième scintillateurs. Le deuxième scintillateur permet de préférence la détection différenciée des rayonnements bêta. Le détecteur peut alors effectuer une discrimination quintuple, c’est-à-dire parmi au moins cinq natures de rayonnements ionisants. De préférence, le détecteur comporte un convertisseur photon-électron à gain, notamment un tube photomultiplicateur (PMT) ou un photomultiplicateur en silicium (SiPM), disposé derrière la face de sortie de la structure active pour collecter la lumière émise au sein des différents scintillateurs. La lumière collectée est de préférence amplifiée et transformée en impulsions électroniques par le photomultiplicateur. Ces impulsions sont ensuite numérisées par des appareils d'électronique de mesure, par exemple une carte électronique programmable dédiée ou un numériseur commercial. Un tel détecteur permet d’effectuer une discrimination entre les natures de rayonnement ionisant sans nécessiter plusieurs séries de mesures successives, réduisant de fait le nombre d’utilisations du détecteur, et le temps et le coût engagé pour la recherche de sources radioactives. Le signal numérique généré peut être traité suivant diverses méthodes, notamment la méthode de discrimination par forme d’impulsion (en anglais, PSD pour « pulse shape discrimination »). Cette méthode, connue de l’homme du métier, se fonde sur la différence dans la forme retardée de l’impulsion. Pour pouvoir revenir à la nature du rayonnement ionisant induisant la scintillation, on peut trier les différentes impulsions à la fois selon leur morphologie et selon les propriétés photo-physiques de la structure active. Il convient donc d’une part que chaque scintillateur de la structure active génère un signal qui lui est caractéristique. Pour ce faire, on réalise de préférence le détecteur de manière à ce que chaque scintillateur présente une constante de décroissance moyenne de photoluminescence qui lui soit propre et qui ne puisse être confondue avec celle d’un autre scintillateur. De préférence, les premier et deuxième scintillateurs présentent une valeur de constante de décroissance moyenne de photoluminescence décroissante en progressant de l’entrée vers la sortie. Les premier, deuxième et troisième scintillateurs peuvent présenter une valeur de constante de décroissance moyenne de photoluminescence décroissante en progressant du scintillateur distal vers le proximal. La différence entre les valeurs des constantes de décroissance moyenne de deux scintillateurs adjacents est de préférence comprise entre 10 et 300 ns, mieux entre 25 et 250ns, mieux entre 30 et 250 ns (bornes incluses). Par exemple, pour un détecteur comportant trois scintillateurs, les premier, deuxième et troisième scintillateurs peuvent présenter une constante de décroissance moyenne de l’ordre de 10 ns, 40 ns et 70 ns, respectivement. De préférence, la constante de décroissance moyenne du premier scintillateur est comprise entre 1 et 20ns, notamment de l’ordre de 10 ns. Il convient d’autre part de choisir l’épaisseur de chaque scintillateur selon la nature du ou des rayonnements avec lesquels on souhaite que ce scintillateur ait des interactions majoritaires. De préférence, les scintillateurs ont une épaisseur croissante en progressant de l’entrée vers la sortie. Le premier scintillateur, qui peut être le scintillateur proximal, c’est-à-dire le plus proche du convertisseur, peut être le plus épais et a par exemple une épaisseur comprise entre 3 et 100 mm, de préférence entre 5 et 10 mm , ce qui permet de maximiser l’interaction avec les neutrons et les photons et leur discrimination. Le deuxième scintillateur peut être capable de détecter préférentiellement les rayonnements bêta et a de préférence une épaisseur comprise entre 50 et 250 microns, de préférence entre 100 et 250 microns, de préférence égale à 150 microns environ. Une telle épaisseur permet une interaction relativement importante avec les rayonnements bêta, tout en minimisant les interactions avec d’autres rayonnements, notamment les rayons gamma. Un scintillateur capable de détecter préférentiellement les rayonnements alpha, notamment le troisième scintillateur (qui peut être le plus distal des trois scintillateurs par rapport au convertisseur) disposé à l’entrée de la structure active, a de préférence une épaisseur comprise entre 1 et 50 microns, mieux entre 10 et 20 microns. Composition chimique du premier scintillateur Le premier scintillateur (qui peut être le plus proximal des trois scintillateurs par rapport au convertisseur) présente une composition chimique permettant une discrimination entre neutrons rapides, neutrons thermiques et photons. De préférence, le premier scintillateur est un scintillateur dit plastique, à matrice polymère organique, de préférence de poly(styrène- co -acide méthacrylique), comportant : au moins un élément fluorescent primaire, et au moins un élément neutrophage. Par « élément neutrophage », on désigne un élément ayant une capacité à absorber un neutron thermique tout en émettant une particule secondaire « lourde ». L’élément neutrophage comporte par exemple du lithium, notamment sous sa forme naturelle, sous sa forme isotopiquement enrichie en lithium-6, ou tout enrichissement isotopique entre le lithium naturel et le lithium-6, ou du bore, notamment le bore-10, ou encore le cadmium et le gadolinium. . Dans le cas du bore, on peut utiliser un dopage connu par l’homme du métier avec des molécules riches en bore, par exemple des isomères du carborane, sous sa forme ortho , méta ou para . Dans le cas du lithium, on peut utiliser un dopage connu par l’homme du métier avec des carboxylates de lithium, ou encore d’autres stratégies telles que l’utilisation d’éther couronnes ou encore l’utilisation de nanoparticules à base de lithium. De préférence, ledit élément fluorescent primaire est choisi parmi le biphényle, le para -terphényle, le méta -terphényle, et le 2,5-diphényloxazole (PPO). Les spectres d’absorption et d’émission de tels éléments sont par exemple centrés aux alentours de 330 nm et 370 nm, respectivement. Le premier scintillateur comporte de préférence au moins un élément fluorescent secondaire, par exemple choisi parmi le bis-méthylstyrylbenzène (bis-MSB), le 9,10-diphénylanthracène (9,10-DPA), et le 1,4-bis(5-phényl-2-oxazolyl) benzène (POPOP). Cet élément permet de décaler la longueur d’onde d’émission des fluorophores primaires vers une longueur d’onde d’émission plus élevée. Le choix de la longueur d’onde d’émission est rendu possible par le choix du fluorophore secondaire dont l’homme du métier saura choisir la molécule la plus adaptée à son besoin. De préférence, le premier scintillateur a un spectre d’émission dont le maximum est à une longueur d’onde comprise entre 400 et 630 nm, en particulier d’environ 425 nm. Scintillateur inorganique pour spectrométrie gamma La structure active selon l’invention peut encore comporter un scintillateur inorganique capable d’effectuer une spectrométrie gamma. Une telle structure active permet d’établir la description du profil énergétique des rayonnements gamma incidents, et ainsi éventuellement d’identifier la source des rayonnements. Ce scintillateur est de préférence disposé à coté ou en dessous du premier scintillateur. Il peut également être disposé au sein du premier scintillateur. Ce scintillateur a par exemple une épaisseur comprise entre 2 et 50 mm. Ce scintillateur est par exemple à base de germanate de bismuth (BGO). Exemples de réalisation Dans un premier exemple de réalisation de l’invention, l’ensemble des scintillateurs du détecteur sont de type scintillateur plastique. Le deuxième et/ou le troisième scintillateur sont par exemple obtenus commercialement auprès de fournisseurs de scintillateurs plastiques (par exemple, le scintillateur EJ-240 d’Eljen Technoloy ou le BC-444 de Saint-Gobain Cristaux et Détecteurs, présentant une constante de décroissance moyenne de photoluminescence d’environ 280 ns). En variante, les deuxième et/ou le troisième scintillateurs peuvent être préparés selon le procédé décrit dans la demande FR3075977. Dans un autre exemple de réalisation, au moins un scintillateur du détecteur, de préférence le scintillateur disposé à l’entrée de la structure active, est de type inorganique. Ce scintillateur est par exemple à base de sulfure de zinc dopé argent (ZnS:Ag) ou de pyrosilicate de gadolinium dopé cérium (Gd 2 Si 2 O 7 :Ce). Dans un autre exemple de réalisation, au moins un scintillateur du détecteur, de préférence le scintillateur disposé en dessous ou à côté du premier scintillateur, est un scintillateur inorganique. Ce scintillateur est par exemple à base de germanate de bismuth (BGO). Procédé de détection et discrimination des rayonnements ionisants L’invention a encore pour objet un procédé pour la détection et la discrimination de rayonnements ionisants en utilisant un détecteur tel que défini plus haut, et dont la face d’entrée est exposée à une source de rayonnement, le procédé comportant l’étape consistant à : Analyser, à partir au moins de la connaissance des constantes de décroissance moyenne des scintillateurs, le signal optique généré par la structure active afin de discriminer la nature du rayonnement parmi au moins 4 types de rayonnements différents, de préférence au moins 5. De préférence et comme mentionné plus haut, le signal optique généré par la structure active est collecté par un convertisseur photon-électron à gain, notamment un tube photomultiplicateur (PMT) ou un photomultiplicateur en silicium (SiPM), afin d’être converti en impulsion électrique. De préférence, la discrimination entre les différents rayonnements s’effectue grâce à une méthode de discrimination par forme d’impulsion (PSD). On peut en outre analyser de manière spectrométrique la composante gamma parmi les rayonnements incidents, si le détecteur comporte un scintillateur inorganique le permettant. représente de manière partielle et schématique un exemple de détecteur selon l’invention, représente de manière partielle et schématique un exemple de réalisation d’un détecteur, , , et illustrent des résultats de détection lorsque le détecteur de la est exposé à une source de neutrons et rayons gamma émis conjointement par du californium-252, et illustrent des résultats de détection lorsque le détecteur de la est exposé à une source de rayonnement bêta de carbone-14, et illustrent des résultats de détection lorsque le détecteur de la est exposé à une source de rayonnement alpha/gamma de plutonium-239, , , et illustrent des résultats de détection lorsque le détecteur de la est exposé simultanément à deux sources de rayonnement, à savoir le plutonium-239 et le californium-252, , , et illustrent des résultats de détection lorsque le détecteur de la est exposé simultanément à deux sources de rayonnement, à savoir le carbone-14 et le californium-252, , et illustrent des résultats de détection lorsque le détecteur de la est exposé simultanément à deux sources de rayonnement, à savoir le carbone-14 et le plutonium-239, , , , et illustrent des résultats de détection lorsque le détecteur de la est exposé simultanément à trois sources de rayonnement, à savoir le carbone-14, le plutonium-239, et le californium-252, représente de manière partielle et schématique un autre exemple de réalisation d’un détecteur, , , et illustrent des résultats de détection lorsque le détecteur de la est exposé à une source de neutrons et rayons gamma émis conjointement par du californium-252, et illustrent des résultats de détection lorsque le détecteur de la est exposé à une source de rayonnement bêta de carbone-14, et illustrent des résultats de détection lorsque le détecteur de la est exposé à une source de rayonnement alpha/gamma de plutonium-239, , , et illustrent des résultats de détection lorsque le détecteur de la est exposé simultanément à deux sources de rayonnement, à savoir le curium-244 et le californium-252, , et illustrent des résultats de détection lorsque le détecteur de la est exposé simultanément à deux sources de rayonnement, à savoir le carbone-14 et le curium-244, , , et illustrent des résultats de détection lorsque le détecteur de la est exposé simultanément à deux sources de rayonnement, à savoir le carbone-14 et le californium-252, , , , et illustrent des résultats de détection lorsque le détecteur de la est exposé simultanément à trois sources de rayonnement, à savoir le carbone-14, le plutonium-239 et le californium-252, représente de manière partielle et schématique un exemple de détecteur selon l’invention, présentant une forme hémisphérique, , , et illustrent de manière schématique et partielle différents exemples d’un détecteur comportant quatre scintillateurs, représente de manière partielle et schématique un autre exemple de réalisation d’un détecteur, et , , , et illustrent des résultats de détection lorsque le détecteur de la est exposé simultanément à trois sources de rayonnement, à savoir le carbone-14, le plutonium-239 et le californium-252. Détecteur de rayonnement (1) comportant une structure active (2) présentant une face d’entrée (2a) et une face de sortie (2b) d’un rayonnement ionisant incident (R), la structure active comportant : Un premier scintillateur organique (10) comportant au moins un matériau neutrophage et permettant une discrimination entre neutrons rapides, neutrons thermiques et photons, au moins un deuxième scintillateur (20) disposé devant le premier et capable de détecter préférentiellement les rayonnements alpha et/ou béta, les scintillateurs présentant de par le choix de leurs constituants des constantes de décroissance moyenne de photoluminescence différentes et le deuxième (20) ayant une épaisseur (e 2 ; e 5 ) plus faible que le premier (e 1 ; e 4 ). Détecteur selon la revendication 1, la structure active (2) comportant au moins un troisième scintillateur (30) disposé devant le deuxième (20), le troisième scintillateur détectant préférentiellement les rayonnements alpha. Détecteur selon la revendication 1 ou 2, comportant un convertisseur photon-électron à gain (5), notamment un tube photomultiplicateur (PMT) ou un photomultiplicateur en silicium (SiPM), disposé derrière la face de sortie (2b) de la structure active pour collecter la lumière émise au sein des différents scintillateurs (10, 20, 30). Détecteur selon l’une quelconque des revendications précédentes, les scintillateurs (10, 20, 30) ayant une épaisseur croissante en progressant de l’entrée vers la sortie. Détecteur selon l’une quelconque des revendications précédentes, le premier scintillateur (10) ayant une épaisseur (e 1 ; e 4 ) comprise entre 3 et 100 mm, de préférence entre 5 et 10 mm. Détecteur selon l’une quelconque des revendications précédentes, le deuxième scintillateur (20) détectant préférentiellement les rayonnements béta et ayant une épaisseur (e 2 ; e 5 ) comprise entre 50 et 250 microns, de préférence entre 100 et 250 microns, de préférence égale à 150 microns. Détecteur selon l’une quelconque des revendications précédentes et la revendication 2, le troisième scintillateur détectant préférentiellement les rayonnements alpha (30) ayant une épaisseur (e 3 ; e 6 ) comprise entre 1 et 50 microns, mieux entre 10 et 20 microns. Détecteur selon l’une quelconque des revendications précédentes, les scintillateurs (10, 20, 30) présentant une valeur de constante de décroissance moyenne de photoluminescence décroissante en progressant de l’entrée vers la sortie. Détecteur selon l’une quelconque des revendications précédentes, la différence entre les valeurs des constantes de décroissance moyenne de deux scintillateurs adjacents étant comprise entre 25 et 250ns, mieux entre 30 et 250 ns. Détecteur selon l’une quelconque des revendications précédentes, la constante de décroissance moyenne (τ 1, τ 4 ) du premier scintillateur (10) étant comprise entre 1 et 20ns, notamment de l’ordre de 10 ns. Détecteur selon l’une quelconque des revendications précédentes, le premier scintillateur (10) ayant un spectre d’émission dont le maximum est à une longueur d’onde comprise entre 400 et 630 nm, en particulier d’environ 425 nm. Détecteur selon l’une quelconque des revendications précédentes, le premier scintillateur (10) étant un scintillateur plastique comportant : au moins un élément fluorescent primaire, de préférence, un au moins élément fluorescent secondaire, et au moins un élément neutrophage. Détecteur selon la revendication précédente, ledit élément fluorescent primaire étant choisi parmi le biphényle, le méta -terphényle, ou le 2,5-diphényloxazole, et l’élément neutrophage comportant du lithium, du bore, cadmium, ou encore du gadolinium. Détecteur selon l’une quelconque des revendications précédentes, l’ensemble des scintillateurs du détecteur étant de type scintillateur plastique. Détecteur selon l’une quelconque des revendications 1 à 13, au moins un scintillateur du détecteur, de préférence le scintillateur (30) disposé à l’entrée (2a) de la structure active (2), étant de type inorganique, de préférence inorganique à base de sulfure de zinc dopé argent (ZnS : Ag) ou de pyrosilicate de gadolinium dopé cérium (Gd 2 Si 2 O 7 :Ce) Détecteur selon l’une quelconque des revendications 1 à 13, la structure active (2) comportant un scintillateur inorganique (60) capable d’effectuer une spectrométrie gamma, ledit scintillateur étant de préférence du côté de la face de sortie (2c) de la structure active (2). Procédé pour la détection et la discrimination de rayonnements ionisants en utilisant un détecteur (1) selon l’une quelconque des revendications 1 à 15 et dont la face d’entrée (2a) est exposée à une source de rayonnement (R), procédé comportant l’étape consistant à : Analyser, à partir au moins de la connaissance des constantes de décroissance moyenne des scintillateurs, le signal optique généré par la structure active afin de discriminer la nature du rayonnement parmi au moins 4 types de rayonnements différents, de préférence au moins 5. Procédé selon la revendication précédente, la discrimination entre les différents rayonnements s’effectuant grâce à une méthode de discrimination par forme d’impulsion (PSD). Procédé selon l’une des revendications 17 ou 18, le signal optique généré par la structure active (2) étant collecté par un convertisseur photon-électron à gain (5), notamment un tube photomultiplicateur (PMT) ou un photomultiplicateur en silicium (SiPM), afin d’être converti en impulsion électrique. Procédé selon l’une des revendications 17 à 19 mettant en œuvre le détecteur selon la revendication 16, la composante gamma, lorsqu’elle est détectée, étant analysée de manière spectrométrique.