Brevet FR3089673A1 — publié le 20200612

Description Titre de l'invention : Procédé et système de traitement membranaire pour le dégazage d'effluents aqueux issus d'un circuit primaire de centrale nucléaire Domaine technique 100011 La présente invention concerne le traitement d'effluents aqueux provenant du circuit primaire des centrales nucléaires utilisant de l'eau comme caloporteur. 100021 Plus précisément, la présente invention concerne la séparation de composés ra- dioactifs gazeux de l'eau du circuit primaire d'une centrale nucléaire. Technique antérieure [0003] Une centrale nucléaire est principalement constituée d'une part, d'un premier circuit fermé, appelé circuit primaire comprenant un réacteur nucléaire traversé par l'eau à rôle caloporteur. Cette eau est mise en circulation par des pompes. [0004] Cette eau, chauffée à environ 320°C, reste à l'état liquide car elle est à saturation sous une pression de 155 bars. Ces calories sont cédées au travers d'un échangeur de chaleur parcouru par un second circuit d'eau, dit circuit secondaire. [0005] Cette eau devenant vapeur est destinée à actionner une turbine elle-même entraînant un générateur pour produire de l'électricité. [0006] La vapeur une fois détendue est condensée au travers d'un second échangeur dit condenseur refroidi par une source froide indépendante. [0007] Cette eau à l'état liquide mue par des pompes suit un autre cycle en retraversant l'échangeur de chaleur. [0008] Il est bien connu de l'état de la technique que l'eau du circuit primaire des centrales nucléaires peut contenir de manière non désirable des composés gazeux comme par exemple le Xénon, le Krypton, du diazote, du dihydrogène, du dioxygène ou encore des composés iodés gazeux, etc... [0009] Un des objectifs du traitement des effluents est. la séparation de l'eau des composés gazeux. Généralement, l'eau du circuit primaire contient également des composés dilués tels que l'acide Borique. H est rappelé que l'acide Borique compris dans l'eau a pour objectif de contrôler la réactivé des réacteurs nucléaires du type par exemple que ceux détenus par la Demanderesse. Il est également généralement souhaité de séparer ces composés en vue de recyclage d'eau et/ou d'acide borique dans le circuit primaire. La séparation des composés gazeux peut en particulier avoir lieu en amont de la séparation de l'acide Borique. [0010] L'eau ainsi récupérée peut être recyclée et les composés traités, confinés et éliminés par des processus dédiés. 2 [0011] Différents processus ont déjà été proposés pour assurer le traitement des composés gazeux précités. [0012] En pratique, on utilise aujourd'hui dans les centrales nucléaires en fonctionnement un procédé thermique de dégazage dont le principe général est présenté en figure 1. [0013] Les effluents à traiter, dits « effluents primaires » proviennent de décharges vo- lontaires de fluide provenant du circuit primaire. De telles décharges peuvent avoir lieu lors du fonctionnement normal ou lors d'arrêts du réacteur. Ces effluents primaires contiennent des produits gazeux qui doivent être éliminés. [0014] L'effluent à traiter 1 est préchauffé dans un échangeur de chaleur 2 avant d'alimenter une colonne de dégazage 3. Un bouilleur 4 permet de mettre en ébullition le liquide et de générer un courant de vapeur ascendant dans la colonne 3 afin de séparer les gaz dissous. Cette opération de séparation est généralement dénommée « stripping » en anglais. Elle correspond à une opération de séparation par échange simultané de matière et de chaleur, permettant d'éliminer des composés dans une phase liquide par un courant de vapeur à co ou contre-courant. En tête de la colonne 3, l'effluent contient les gaz dissous et la vapeur résiduelle ne s'étant pas condensée dans la colonne. Il est refroidi par de l'eau de refroidissement dans un échangeur de chaleur 6 appelé « condenseur », afin de condenser la majorité de l'eau alors recyclée dans la colonne 3. [0015] Le courant gazeux 7 issu de l'échangeur et contenant les gaz est évacué vers un traitement des effluents gazeux. L'effluent dégazé 8 est extrait en pied de colonne 3 de dégazage et refroidi, sa chaleur sensible est récupérée pour préchauffer l'effluent à traiter 1 dans un échangeur 9 et envoyé vers un système de séparation d'eau et de composés solides notamment d'acide borique. [0016] Le dégazeur illustré sur la figure 1 opère généralement sous vide, et la colonne 3 est garnie de plateaux ou de garnissages pour promouvoir l'échange gaz/liquide. Les dimensions caractéristiques d'une telle colonne de dégazage 3 sont typiquement de l'ordre de 7 mètres de hauteur et 2 mètres de diamètre. [0017] Les procédés thermiques ont pour principaux avantages d'être très matures. Le procédé est en place sur nombre de centrales nucléaires en fonctionnement. Un grand retour d'expérience est disponible. D'autre part, le procédé est constitué de matériaux durables (acier). Il ne génère pas de déchet radioactif. [0018] Cependant, la mise en oeuvre de procédé thermique requiert des installations de di- mensions importantes et conduit à des opérations complexes notamment en termes de démarrage et de flexibilité, ainsi que des coûts élevés résultant notamment de la taille des installations, de leur consommation énergétique et de l'ensemble des composés connexes nécessaires. [0019] Dans ce contexte on a tenté d'améliorer la situation en proposant une solution al- ternative à base de traitement mettant en oeuvre un procédé membranaire, c'est-à-dire 3 utilisant une membrane, adapté pour assurer une séparation des composés gazeux à partir de l'effluent issu du circuit primaire des centrales nucléaires. [0020] On trouvera notamment des informations sur ces solutions alternatives envisagées dans le document US 2017/0229201, ou encore dans le document « Best Available Technique Minimising All Nuclides » (Ulrika Bark, Rune Dergst rittn - April 2006 - Swedish Environmetztal Research Intitule). [0021] Globalement les documents précités relatent des tests sur la solution alternative de traitement memhranaire utilisant des contacteurs membranaires pour le dégazage des gaz rares. Cependant, si les contacteurs membranaires ont démontré leur intérêt industriel pour le dégazage de l'oxyde de carbone ou de l'oxygène dans des zones industrielles, jusqu'ici les tentatives d'utilisation du procédé membranaire pour le dégazage de composés gazeux dans des effluents issus du circuit primaire d'une centrale nucléaire n'ont pas donné totalement satisfaction et n'ont par conséquent pas été mis en oeuvre. [0022] Ce manque de développement pour les techniques de traitement membranaires semble dû essentiellement au fait que l'on n'a pas su atteindre jusqu'ici avec ces techniques le taux de dégazage requis de l'ordre de 10'pour le dihydrogène ou de l'ordre de 104 à 10' pour le Xénon et le Krypton dissous dans de tels effluents. Le taux de dégazage d'une espèce chimique dans un système de traitement correspond au rapport de la concentration de l'espèce chimique en entrée du système sur sa concentration en sortie du système. [0023] On a représenté schématiquement sur la figure 2, le concept de traitement mem- branaire. [0024] On distingue sur la gauche de la figure 2 la structure générale d'une telle installation comprenant une calandre 20 adaptée pour recevoir l'effluent liquide contenant les gaz dissous du circuit primaire et une pluralité de fibres 22 destinés à capter les composés gazeux après que ceux-ci aient traversé la paroi des fibres 22 formant la membrane de séparation. La fibre 22 sépare un coté gaz à l'intérieur de la fibre 22, d'un côté liquide à l'extérieur de la fibre. [0025] La droite de la figure 2 complète l'illustration du principe de séparation. On distingue sur cette partie de la figure 2 de la gauche vers la droite la veine du coeur liquide 24 circulant dans la calandre 20, la membrane 22 et respectivement à gauche et à droite un film liquide 26 et un film de gaz 28 formés de part et d'autre de la membrane 22 puis la veine 29 formant le coeur de gaz circulant dans les fibres 22. [0026] Le terme « membrane » désigne dans ce texte une séparation physique entre deux effluents l'un à l'état gazeux et l'autre à l'état liquide, et présentant des propriétés de pernnéation de composés à travers la membrane. [0027] Dans la figure 2, un gaz de balayage se propage dans la veine 29 du coeur gaz à contre-courant de la circulation du liquide. Les flèches 25 et 30 indiquent respectivement le sens de circulation du liquide et du gaz de balayage. La flèche 31 indique le sens de migration des espèces chimiques à dégazer de la veine liquide 24 à la veine gaz 29. [0028] Un contacteur memhranaire qui contient une telle installation peut présenter : [0029] une entrée et une sortie d'un circuit gaz, correspondant au circuit gaz passant par la veine gaz 29 à l'intérieur des fibres 22, une entrée et une sortie d'un circuit liquide, correspondant au circuit liquide passant par la veine liquide 24 à l'intérieur de la calandre 20 et à l'extérieur des fibres 22. Exposé de l'invention [0030] La présente invention a maintenant pour but de proposer un nouveau procédé et une nouvelle installation qui perfectionnent l'état de la technique. [0031] La présente invention a notamment pour but de proposer des moyens qui améliorent la situation en termes de : [0032] - compacité, [0033] - consommation énergétique, et [0034] - coût d'investissement. [0035] Les buts précités sont atteints dans le cadre de la présente invention grâce à un procédé de traitement d'effluents aqueux provenant du circuit primaire d'une centrale nucléaire, mettant en oeuvre une séparation d'un effluent gazeux i ou composé i à dégazer à l'aide d'une membrane caractérisé par le fait qu'il met en oeuvre une membrane et des moyens adaptés pour imposer du côté de l'interface de gaz une pression partielle Pi en composé i à dégazer du côté de la phase gazeuse de la membrane inférieure au produit de la constante de Henry H i(T) à la température T de l'eau, et de la fraction molaire Xi du composé i à dégazer cible dans l'eau en sortie du procédé, soit : Pi 1000 - Facteur de dégazage Xe+ICr : 180 000 > 100 000. [0164] Par rapport à l'état de la technique, on notera que la présente invention offre notamment les avantages suivants : - forte compacité, notamment par rapport au procédé de traitement thermique connu de l'état de la technique. Les colonnes de traitement thermique de l'état de la technique ont une hauteur typiquement de l'ordre de 7 m alors qu'un agencement de membranes conforme à l'invention présente un encombrement de l'ordre de 2 à 3 m. Notamment un contacteur membranaire mesure généralement entre 0.5 et 1.5m de long pour un diamètre de quelques dizaines de centimètres. - réduction drastique de la consommation énergétique dans la mesure où le procédé de traitement membranaire ne requiert plus d'utiliser de la vapeur, - gain en flexibilité grâce à la modularité du procédé proposé dans le cadre de l'invention et gain en opérabilité grâce au fonctionnement à température ambiante sans phase vapeur, et - fort gain économique résultant de coûts d'investissement plus faibles ainsi que des coûts opératoires réduits (pas d'utilité de vapeur, plus faible consommation d'énergie). [0165] Dans le cadre de la présente invention, lorsque des valeurs sont indiquées, elles doivent être considérées comme donnant une valeur indicative susceptible d'évaluer dans une fourchette de l'ordre de plus ou moins 10% de la valeur indiquée. [0166] Bien entendu, la présente invention n'est pas limitée aux modes de réalisation qui viennent d'être décrits, mais s'étend à toutes variantes conformes à son esprit. 16