Brevet FR3064262A1 — publié le 20180928

Domaine technique La présente invention se rapporte à un nouveau procédé de préparation d'un solide cristallisé microporeux, appelé solide microporeux IZM-2 ou zéolithe IZM-2. Ce nouveau procédé consiste à réaliser la synthèse de la zéolithe IZM-2 par conversion/transformation sous conditions hydrothermales d'une zéolithe de type structural FAU. En particulier, ledit nouveau procédé consiste à réaliser la synthèse d'une zéolithe IZM-2 à partir d'une zéolithe de type structural FAU utilisée comme source de silicium et d'aluminium et d'une molécule organique ou structurant spécifique comportant deux fonctions ammonium quaternaire, le dibromure de 1,6- bis(méthylpiperidinium)hexane. Ledit solide microporeux IZM-2 obtenue selon le procédé de l'invention trouve avantageusement son application en tant que catalyseur, adsorbant ou agent de séparation. Art antérieur Les matériaux microporeux cristallisés, tels que les zéolithes ou les silicoaluminophosphates, sont des solides très utilisés dans l'industrie pétrolière en tant que catalyseur, support de catalyseur, adsorbant ou agent de séparation. Bien que de nombreuses structures cristallines microporeuses aient été découvertes, l'industrie du raffinage et de la pétrochimie est toujours à la recherche de nouvelles structures zéolitiques qui présentent des propriétés particulières pour des applications comme la purification ou la séparation des gaz, la conversion d'espèces carbonées ou autres. La zéolithe IZM-2 est un solide ayant une structure inconnue. Des réactions modèles ont été employées (isomérisation et dismutation méta-xylènes et l'isomérisation-hydrocraquage de n-décane) dans l'objective de prédire la topologie du matériau microporeux IZM-2 (Fecant et al. dans J.Catal., 20, (2013) 20-29). Les résultats obtenus pour ces réactions, permettent de penser que la structure du matériau IZM-2 est constituée de deux types de taille de pores (10-MR et 12-MR). 3064262 2 La zéolithe IZM-2 a été synthétisée dans sa forme aluminosilicate (Fecant et al. US8361435 B2) et sous sa forme purement silicique (Li et al. dans Microporous Mesoporous Mater., 237 (2017) 222-227), en utilisant l'ion ammonium quaternaire 1,6-bis(méthylpiperidinium)hexane comme structurant, sous sa forme 5 hydroxyde et bromure. En règle générale, les zéolithes sont préparées par traitement hydrothermal d'un gel aqueux contenant une source de silicium et aluminium amorphe, un agent minéralisant et un agent structurant (Cundy et al. dans Microporous Mesoporous Mater., 82 (2005) 1). Récemment, un nouveau mode opératoire de synthèse de 10 zéolithe a été décrit. Celui-ci permet de préparer des structures zéolitiques par synthèse hydrothermale en utilisant comme source de réactif au moins une structure zéolitique, qui sera transformée en une autre zéolithe au cours du processus de synthèse. Sano et al. dans J.Jpn.Pet.lnst., 56 (2013) 183-197 propose de réaliser la synthèse d'une zéolithe de type structural BEA, RUT, CHA, LEV à partir d'une 15 zéolithe de type structural FAU en utilisent comme molécule organique le TEAOH (hydroxyde de tétra éthyle ammonium), TMAOH (hydroxyde de tétra méthyl ammonium), BTMAOH (hydroxyde de benzyle tri méthyl ammonium), Cholite (hydroxy de choline), respectivement; Shi et al. dans Microporous Mesoporous Mater., 200 (2014) 269-278 propose de réaliser la synthèse d'une zéolithe de type 20 structural MWW à partir d'une zéolithe de type structural FAU en utilisent comme molécule organique le HMI (hexamethyleneimine); Goel et al. dans Chem. Mater., 27 (2015) 2056-2066 propose de réaliser la synthèse d'une zéolithe de type structural MFI à partir d'une zéolithe de type structural FAU et aussi d'une zéolithe de type structural BEA en utilisent comme molécule organique TPABr (bromure de 25 tétrapropylammonium). En ce qui concerne l'IZM-2, les seules méthodes connues de sa préparation consiste à effectuer un traitement hydrothermal d'un gel aqueux contenant une source de silicium et aluminium amorphe, un métal alcalino-terreux (Na2O) et un agent structurant (1,6-bis(méthylpiperidinium)hexane). 3064262 3 La demanderesse a découvert un nouveau procédé de préparation d'une zéolithe IZM-2 par conversion/transformation sous conditions hydrothermales d'une zéolithe de type structural FAU, en présence d'un composé organique azoté ou structurant spécifique, le 1,6-bis(méthylpiperidinium)hexane sous sa forme dibromure. 5 En particulier, la demanderesse a découvert que le composé organique azoté ou structurant 1,6-bis(méthylpiperidinium)hexane sous sa forme dibromure, mis en mélange avec une zéolithe de type structural FAU ayant un ratio molaire SiO2 (FAU)/P1/41203 (FAU) supérieur ou égal à 30, utilisée comme source de silicium et d'aluminium, en présence ou pas, d'un apport supplémentaire, au sein dudit 10 mélange, d'au moins une source d'au moins un élément tétravalent X02, et au moins une source d'au moins un métal alcalin et/ou alcalino-terreux de valence n, conduit à la production d'un gel précurseur de zéolithe IZM-2 présentant un ratio molaire de la quantité totale d'élément tétravalent/A1203 compris entre 10 et 800, la quantité totale d'élément tétravalent représentant la somme de la teneur en SiO2 provenant de la 15 zéolithe FAU et de la teneur en X02 provenant de la source additionnelle d'un oxyde X02, dans le cas où un ajout d'au moins une source additionnelle d'un oxyde X02 est réalisé, puis à la production d'une zéolithe IZM-2 de haute pureté. Toute autre phase cristallisée ou amorphe est généralement et très préférentiellement absente du solide cristallisé constitué de zéolithe IZM-2 obtenue à l'issue du procédé de 20 préparation. Description de l'invention La présente invention a donc pour objet un nouveau procédé de préparation d'une zéolithe IZM-2 comprenant au moins les étapes suivantes : i) le mélange en milieu aqueux, d'au moins une zéolithe de type structural FAU 25 ayant un ratio molaire SiO2 (FAWAI203 (FAU) supérieur ou égal à 30 d'au moins une source additionnelle d'un oxyde X02 de sorte que le ratio molaire X02/Si02 (FAU) soit compris entre 0 et 4, au moins un composé organique azoté R, R étant le dibromure de 1,6-bis(méthylpiperidinium)hexane, au moins 3064262 4 un métal alcalin et/ou un métal alcalino-terreux de valence n, n étant un entier supérieur ou égal à 1, le mélange présentant la composition molaire suivante : 5 (X02 + Si02 (FAU))/A1203 (FAU) H20/(X02 + Si02 (FAU)) R/(X02 + Si02 (FAU)) M2/n0/(X02 + Si02 (FAU)) compris entre 10 et 800, compris entre 1 et 100, compris entre 0,01 à 0,6, compris entre 0,005 à 0,35, dans laquelle X est un ou plusieurs élément(s) tétravalent(s) choisi(s) dans le groupe formé par les éléments suivants : silicium, germanium, titane, SiO2 (FAU) étant la quantité de SiO2 apportée par la zéolithe FAU, et A1203 (FAU) étant la 10 quantité de A1203 apportée par la zéolithe FAU, ii) le traitement hydrothermal dudit mélange obtenu à l'issue de l'étape i) à une température comprise entre 120°C et 200°C pendant une durée comprise entre 1 jour et 10 jours, jusqu'à ce que ladite zéolithe IZM-2 se forme. Un avantage de la présente invention est donc de fournir un nouveau procédé de 15 préparation permettant la formation d'une zéolithe IZM-2 de haute pureté à partir d'une zéolithe de type structural FAU, ledit procédé étant mis en oeuvre en présence d'un structurant organique spécifique, le dibromure de 1,6- bis(méthylpiperidinium)hexane. Un autre avantage de la présente invention est de de fournir un nouveau procédé de 20 préparation d'un gel précurseur de zéolithe IZM-2 présentant un ratio molaire Si02/A1203 identique ou supérieur au ratio molaire SiO2 (FAU)/A1203 (FAU) de la zéolithe de type structural FAU de départ. Le procédé de préparation selon l'invention permet donc d'ajuster le ratio Si02/A1203 du gel précurseur d'IZM-2 obtenu en fonction de l'apport supplémentaire ou pas, au sein du mélange réactionnel d'au moins une 25 source d'au moins un élément tétravalent X02. 3064262 5 Description détaillée de l'invention La présente invention a pour objet un procédé de préparation d'une zéolithe IZM-2 par la conversion/transformation hydrothermale d'une zéolithe de type structural FAU comprenant au moins les étapes suivantes : 5 i) le mélange en milieu aqueux, d'au moins une zéolithe de type structural FAU ayant un ratio molaire SiO2 (FAu)/A1203 (FAU) supérieur ou égal à 30 d'au moins une source additionnelle d'un oxyde X02 de sorte que le ratio molaire X02/Si02 (FAU) soit compris entre 0 et 4, au moins un composé organique azoté R, R étant le dibromure de 1,6-bis(méthylpiperidinium)hexane, au moins 10 un métal alcalin et/ou un métal alcalino-terreux de valence n, n étant un entier supérieur ou égal à 1, le mélange présentant la composition molaire suivante : 15 (X02 + Si02 (FAU))/A1203 (FAU) H20/(X02 + Si02 (FAU)) R/(X02 + Si02 (FAU)) M2/n0i(X02 + SiO2 (FAU)) compris entre 10 et 800, compris entre 1 et 100, compris entre 0,01 à 0,6, compris entre 0,005 à 0,35, dans laquelle X est un ou plusieurs élément(s) tétravalent(s) choisi(s) dans le groupe formé par les éléments suivants : silicium, germanium, titane, SiO2 (FAU) étant la quantité de SiO2 apportée par la zéolithe FAU, et A1203 (FAu) étant la quantité de A1203 apportée par la zéolithe FAU, 20 ii) le traitement hydrothermal dudit mélange obtenu à l'issue de l'étape i) à une température comprise entre 120°C et 200°C pendant une durée comprise entre 1 jour et 10 jours, jusqu'à ce que ladite zéolithe IZM-2 se forme. Conformément à l'invention, une zéolithe de type structural FAU ayant un ratio molaire SiO2 (FAU)/A1203 (FAU) supérieur ou égal à 30 de préférence compris entre 30 25 et 100 et de manière préférée compris entre 30 et 80, est incorporée dans le mélange pour la mise en oeuvre de l'étape (i) comme source d'élément silicium et aluminium. De préférence, ladite zéolithe de type structural FAU est la zéolithe Y. 3064262 6 Conformément à l'invention, la source d'élément aluminium est apportée dans le mélange pour la mise en oeuvre de ladite étape (i) du procédé de préparation selon l'invention, par la zéolithe de type structural FAU qui est utilisée comme source d'élément silicium et aluminium. 5 Conformément à l'invention, R est le composé organique azoté R, R étant le dibromure de 1,6-bis(méthylpiperidinium)hexane, ledit composé étant incorporé dans le mélange pour la mise en oeuvre de l'étape (i), comme structurant organique. L'anion associé aux cations ammoniums quaternaires présents dans l'espèce organique structurante pour la synthèse du solide cristallisé IZM-2 selon l'invention 10 est l'anion bromure. Conformément à l'invention, au moins une source d'au moins un métal alcalin et/ou alcalino-terreux M de valence n, n étant un entier supérieur ou égal à 1, de préférence choisi parmi le lithium, le potassium, le sodium, le magnésium et le calcium et le mélange d'au moins deux de ces métaux, et de manière préférée le 15 sodium, est mis en oeuvre dans le mélange de l'étape i). De préférence, la source d'au moins un métal alcalin et/ou alcalino-terreux M est l'hydroxyde de sodium. Conformément à l'invention, au moins une source additionnelle d'un oxyde X02, X étant un ou plusieurs élément(s) tétravalent(s) choisi(s) dans le groupe formé par les éléments suivants : silicium, germanium, titane, et de préférence le silicium, de sorte 20 que le ratio molaire X02/Si02 (FAU) soit compris entre 0 et 4, et de préférence entre 0 et 3, la teneur en SiO2 dans ledit ratio étant apportée par la zéolithe FAU est mis en oeuvre dans le mélange de l'étape i). L'ajout ou pas d'au moins une source additionnelle d'un oxyde X02 permet donc d'ajuster le ratio Si02/A1203 du gel précurseur d'IZM-2 obtenu à l'issue de l'étape i) 25 de mélange dans le cas où X=Si. La ou les source(s) du(es)dit(s) élément(s) tétravalent(s) peu(ven)t être tout composé comprenant l'élément X et pouvant libérer cet élément en solution aqueuse sous forme réactive. Lorsque X est le titane, on utilise avantageusement Ti(EtO)4 comme source de titane. Dans le cas préféré où X est le silicium, la source de 3064262 7 silicium peut être l'une quelconque desdites sources couramment utilisée pour la synthèse de zéolithes, par exemple de la silice en poudre, de l'acide silicique, de la silice colloïdale, de la silice dissoute ou du tétraéthoxysilane (TEOS). Parmi les silices en poudre, on peut utiliser les silices précipitées, notamment celles obtenues 5 par précipitation à partir d'une solution de silicate de métal alcalin, des silices pyrogénées, par exemple du "CAB-O-SIL" et des gels de silice. On peut utiliser des silices colloïdales présentant différentes tailles de particules, par exemple de diamètre équivalent moyen compris entre 10 et 15 nm ou entre 40 et 50 nm, telles que celles commercialisées sous les marques déposées telle que "LUDOX". De 10 manière préférée, la source de silicium est le LUDOX HS-40. Conformément à l'invention, le mélange réactionnel obtenu à l'étape (i) présente la composition molaire suivante : (X02 + Si02 (FAU))/A1203 (FAU) compris entre 10 et 800, de préférence entre 20 et 600 et de manière préférée entre 25 et 450, 15 H20/(X02 + SiO2 (FAU)) compris entre 1 et 100, de préférence entre 10 et 70, et de manière préférée entre 15 et 55 R/(X02 + SiO2 (FAU)) compris entre 0,01 à 0,6, de préférence entre 0,05 et 0,45 , et de manière préférée entre 0,085 et 0,4 20 M2/n0/(X02 + SiO2 (FAU)) compris entre 0,005 à 0,35, de préférence entre 0,008 et 0,3, et de manière préférée entre 0,01 et 0,25 dans laquelle R et M ont la même définition que précédemment et dans laquelle X est un ou plusieurs élément(s) tétravalent(s) choisi(s) dans le groupe formé par 25 les éléments suivants : silicium, germanium, titane, de préférence le silicium, X02 étant la quantité d'au moins une source additionnelle d'un oxyde X02, SiO2 (FAU) étant la quantité de SiO2 apportée par la zéolithe FAU, et A1203 (FAU) étant la quantité de A1203 apportée par la zéolithe FAU. 3064262 8 Dans un mode de réalisation préféré, le mélange de l'étape i) peut également contenir au moins une source d'anion fluorure BF choisie parmi les sels de fluor dans lequel B est un cation choisi parmi les cations NH4+, Na+, K+ et Lit, et l'acide fluorhydrique en solution aqueuse. 5 De préférence, la source d'au moins un anion fluorure est le NH4F en solution aqueuse. Dans le mode de réalisation préféré ou le mélange de l'étape i) contient également au moins une source d'anion fluorure, le mélange réactionnel présente la composition molaire suivante : 10 (X02 + Si02(FAu))/A1203(FAu) compris entre 10 et 800, de préférence entre 200 et 340, 15 H20/(X02 + Si02 (FAU)) R/(X02 + Si02 (FAU)) M2/n0/(X02 + Si02 (FAU)) BF/(X02 + SiO2 (FAU)) compris entre 1 et 100, de préférence entre 10 et 70, compris entre 0,01 à 0,6, de préférence entre 0,05 et 0,45, compris entre 0,005 à 0,35, de préférence entre 0,01 et 0,3, compris entre 0,01 à 0,33, de préférence entre 0,01 et 0,25, 20 dans laquelle X, M, BF, A1203(FAu), SiO2 (FAU) et X02 ont la définition précitée. L'étape (i) du procédé selon l'invention consiste à préparer un mélange réactionnel aqueux appelé gel précurseur de la zéolithe IZM-2 et renfermant au moins une zéolithe de type structural FAU, éventuellement une source d'un oxyde X02, au moins un composé organique azoté R, R étant le dibromure de 1,6- 25 bis(méthylpiperidinium)hexane en présence d'au moins une source d'un ou plusieurs métal(aux) alcalin(s) et/ou alcalino-terreux. Les quantités desdits réactifs sont ajustées de manière à conférer à ce gel une composition permettant sa cristallisation en une zéolithe IZM-2. 3064262 9 Il peut être avantageux d'additionner des germes de zéolithe IZM-2 au mélange réactionnel au cours de ladite étape i) du procédé de l'invention afin de réduire le temps nécessaire à la formation des cristaux de zéolithe IZM-2 et/ou la durée totale de cristallisation. Lesdits germes favorisent également la formation de ladite zéolithe 5 IZM-2 au détriment d'impuretés. De tels germes comprennent des solides cristallisés, notamment des cristaux de zéolithe IZM-2. Les germes cristallins sont généralement ajoutés dans une proportion comprise entre 0,01 et 10 % de la masse de la source d'au moins un oxyde du ou desdits élément(s) tétravalent(s) utilisée dans le mélange réactionnel. 10 Conformément à l'étape (ii) du procédé selon l'invention, le gel obtenu à l'issue de l'étape i) est soumis à un traitement hydrothermal, préférentiellement réalisé à une température comprise entre 120°C et 200°C pendant une durée comprise entre 1 jour et 10 jours, jusqu'à ce que la zéolithe IZM-2 se forme. Le gel est avantageusement mis sous conditions hydrothermales sous une pression de 15 réaction autogène, éventuellement en ajoutant du gaz, par exemple de l'azote, à une température de préférence comprise entre 120°C et 195°C, de préférence entre 150°C et 195°C, jusqu'à la formation des crigaux de zéolithe IZM-2. La durée nécessaire pour obtenir la cristallisation varie selon l'invention entre 1 jour et 10 jours, de préférence entre 2 jours et 9 jours et de manière plus préférée entre 3 jours 20 et 8 jours. La mise en réaction s'effectue généralement sous agitation ou en absence d'agitation, de préférence en présence d'agitation. A la fin de la réaction, lorsque ladite zéolithe IZM-2 est formée à la suite de la mise en oeuvre de ladite étape ii) du procédé de préparation selon l'invention, la phase solide formée de la zéolithe IZM-2 est de préférence filtrée, lavée puis séchée. Le 25 séchage est généralement réalisé à une température comprise entre 20 et 150°C, de préférence entre 60 et 100°C, pendant une durée corrprise entre 5 et 24 heures. La zéolithe séchée peut ensuite être avantageusement calcinée. La zéolithe IZM-2, calcinée, est généralement analysée par diffraction des rayons X, cette technique permettant également de déterminer la pureté de ladite zéolithe obtenue par le procédé de l'invention. De manière très avantageuse, le procédé de l'invention 3064262 10 conduit à la formation d'une zéolithe IZM-2, en l'absence de toute autre phase cristallisée ou amorphe. Ladite zéolithe, après l'étape de séchage, est ensuite prête pour des étapes ultérieures telles que la calcination et l'échange d'ions. Pour ces étapes, toutes les méthodes conventionnelles connues de l'Homme du métier 5 peuvent être employées. L'étape de calcination de la zéolithe IZM-2 obtenue selon le procédé de l'invention est préférentiellement réalisée à une température comprise entre 500 et 700°C pendant une durée comprise entre 5 et 20 heures. La zéolithe IZM-2 obtenue à l'issue de l'étape de calcination est dépourvue de toute espèce organique et en 10 particulier du structurant organique R. A l'issue de ladite étape de calcination, la diffraction des rayons X permet de vérifier que le solide obtenu par le procédé selon l'invention est bien de la zéolithe IZM-2. Le solide obtenu présente le diagramme de diffraction de rayons X incluant au moins les raies inscrites dans le tableau 1. 15 Ce diagramme de diffraction est obtenu par analyse radiocristallographique au moyen d'un diffractomètre en utilisant la méthode classique des poudres avec le rayonnement Kat du cuivre (X = 1,5406Â). A partir de la position des pics de diffraction représentée par l'angle 20, on calcule, par la relation de Bragg, les équidistances réticulaires dhki caractéristiques de l'échantillon. L'erreur de mesure 20 A(dhki) sur dhki est calculée grâce à la relation de Bragg en fonction de l'erreur absolue A(20) affectée à la mesure de 20. Une erreur absolue A(20) égale à ± 0,02° est communément admise. L'intensité relative Ire, affectée à chaque valeur de dhk, est mesurée d'après la hauteur du pic de diffraction correspondant. Le diagramme de diffraction des rayons X du solide cristallisé IZM-2 selon l'invention comporte au 25 moins les raies aux valeurs de dhki données dans le tableau 1. Dans la colonne des dhki, on a indiqué les valeurs moyennes des distances inter-réticulaires en Angstrôms (Â). Chacune de ces valeurs doit être affectée de l'erreur de mesure A(dhki) comprise entre ± 0,6Â et ± 0,01À. 3064262 11 Tableau 1 : Valeurs moyennes des dhkl et intensités relatives mesurées sur un diagramme de diffraction de rayons X du solide cristallisé IZM-2 calciné 2 thêta (°) dhkl (À) Irel 2 thêta (°) dhkl (À) Irel 7,23 12,21 mf 24,34 3,65 ff 7,60 11,62 mf 25,78 3,45 ff 8,70 10,16 f 26,36 3,38 ff 12,09 7,32 ff 26,64 3,34 mf 14,56 6,08 ff 27,74 3,21 ff 14,73 6,01 ff 28,46 3,13 ff 15,25 5,80 ff 29,30 3,05 ff 17,88 4,96 ff 32,90 2,72 ff 18,88 4,70 ff 35,67 2,51 ff 21,00 4,23 FF 36,09 2,49 ff 21,77 4,08 mf 36,51 2,46 ff 22,01 4,03 mf 38,40 2,34 ff 23,01 3,86 F 42,47 2,13 ff 23,44 3,79 f 44,48 2,04 ff où FF = très fort ; F = fort ; m = moyen ; mf = moyen faible ; f = faible ; ff = très faible. 5 L'intensité relative Ire, est donnée en rapport à une échelle d'intensité relative où il est attribué une valeur de 100 à la raie la plus intense du diagramme de diffraction des rayons X : ff REVENDICATIONS1. Procédé de préparation d'une zéolithe IZM-2 comprenant au moins les étapes suivantes : i) le mélange en milieu aqueux, d'au moins une zéolithe de type structural FAU ayant un ratio molaire SiO2 (FAWAI203 (FAU) supérieur ou égal à 30 d'au moins une source additionnelle d'un oxyde X02 de sorte que le ratio molaire X02/Si02 (FAU) soit compris entre 0 et 4, au moins un composé organique azoté R, R étant le dibromure de 1,6-bis(méthylpiperidinium)hexane, au moins un métal alcalin et/ou un métal alcalino-terreux de valence n, n étant un entier supérieur ou égal à 1, le mélange présentant la composition molaire suivante : (X02 + Si02 (FAU))/A1203 (FAU) H20/(X02 + Si02 (FAU)) R/(X02 + Si02 (FAU ) M2/'O/(X02 + SiO2 (FAU)) compris entre 10 et 800, compris entre 1 et 100, compris entre 0,01 à 0,6, compris entre 0,005 à 0,35, dans laquelle X est un ou plusieurs élément(s) tétravalent(s) choisi(s) dans le groupe formé par les éléments suivants : silicium, germanium, titane, SiO2 (FAU) étant la quantité de SiO2 apportée par la zéolithe FAU, et A1203 (FAU) étant la quantité de A1203 apportée par la zéolithe FAU, ii) le traitement hydrothermal dudit mélange obtenu à l'issue de l'étape i) à une température comprise entre 120°C et 200°C pendant une durée comprise entre 1 jour et 10 jours, jusqu'à ce que ladite zéolithe IZM-2 se forme. 2. Procédé selon la revendication 1 dans lequel ladite zéolithe de type structural FAU est la zéolithe Y. 3. Procédé selon l'une des revendications 1 ou 2 dans lequel la source d'au moins un métal alcalin et/ou alcalino-terreux M est l'hydroxyde de sodium. 4. Procédé selon l'une des revendications 1 à 3 dans lequel X est le silicium. 3 0642 62 24 5. Procédé selon l'une des revendications 1 à 4 dans lequel, la source additionnelle d'un oxyde X02 est ajoutée dans l'étape i) de mélange de sorte que le ratio molaire X02/Si02 (FAU) soit compris entre 0 et 3. 6. Procédé selon l'une des revendications 1 à 5 dans lequel le mélange réactionnel 5 obtenu à l'étape (i) présente la composition molaire suivante : (X02 + Si02 (FAU))/A1203 (FAU) H20/(X02 + Si02 (FAU)) R/(X02 + Si02 (FAU) M2/n0/(X02 + Si02 (FAU)) compris entre 20 et 600, compris entre 10 et 70, compris entre 0,05 et 0,45, compris entre 0,008 et 0,3. 10 7. Procédé selon la revendication 6 dans lequel le mélange réactionnel obtenu à l'étape (i) présente la composition molaire suivante : 15 (X02 + Si02 (FAU))/A1203 (FAU) H20/(X02 + Si02 (FAU)) R/(X02 + Si02 (FAU) M2/n0/(X02 + Si02 (FAU)) compris entre 25 et 450, compris entre 15 et 55, compris entre 0,085 et 0,4, compris entre 0,01 et 0,25. 8. Procédé selon l'une des revendications 1 à 7 dans lequel le mélange de l'étape i) contient également au moins une source d'anion fluorure BF choisie parmi les sels de fluor dans lequel B est un cation choisi parmi les cations NH4+, Na+, K+ et Li+, et l'acide fluorhydrique en solution aqueuse. 20 9. Procédé selon l'une des revendications 1 à 8 dans lequel le traitement hydrothermal de l'étape ii) est réalisée à une température comprise entre 120°C et 195°C. 10. Procédé selon l'une des revendications 1 à 9 dans lequel le traitement hydrothermal de l'étape ii) est réalisée pendant une durée comprise entre 2 jours 25 et 9 jours.