Brevet FR3019582A1 — publié le 20151009

La présente invention concerne le domaine de la récupération des hydrocarbures non conventionnels, et plus particulièrement la surveillance de site d'exploration et d'exploitation d'hydrocarbures non conventionnels. Les hydrocarbures (liquides ou gazeux) non conventionnels désignent des ressources dont l'extraction nécessite un traitement de stimulation en plus des moyens classiques de forage, par opposition aux hydrocarbures conventionnels dont l'extraction ne nécessite pas de traitement spécifique si ce n'est l'injection d'eau et/ou de gaz pour augmenter le rendement de récupération d'hydrocarbures (récupération assistée d'hydrocarbures EOR). Les hydrocarbures non conventionnels se réfèrent donc à différents types de ressources, parmi lesquels : - l'huile de schiste (shale oil) est une huile piégée dans la roche-mère suite à son enfouissement profond ; - l'huile de réservoir compact (tight oil) est une huile parvenue à migrer depuis la roche-mère, mais qui se trouve localisée dans un réservoir très peu perméable; - le gaz de réservoir compact ou gaz compact (tight gaz) est le gaz qui s'est accumulé dans un réservoir peu perméable, comme l'huile évoquée ci-dessus. Il s'agit généralement de méthane en position intermédiaire entre le gaz de schiste et le gaz conventionnel ; - le gaz de houille (coalbed methane-CBM) est un gaz qui se rencontre dans les couches de charbon, riches en méthane adsorbé, que les mineurs nomment « grisou ». Il est produit par de simples forages verticaux quand une fracturation naturelle de la roche a suffi à libérer une quantité suffisante de méthane pour générer un débit significatif. Dans le cas contraire, il faut stimuler la roche par fracturation hydraulique ; - le gaz de mine (coal mine methane-CMM) est un gaz de la même nature que le précédent, que l'on récupère par simple pompage dans les anciennes mines non ennoyées, notamment en France dans les anciens filons du Nord-Pas-de-Calais ; - les schistes bitumineux (oil shale) et les sables bitumineux (oil sands) sont des matières organiques qui ne sont pas restées suffisamment longtemps dans la roche-mère pour se transformer en hydrocarbures. Leur exploitation ne nécessite pas de fracturation hydraulique mais un traitement thermique extrêmement coûteux en énergie ; - le gaz de schiste (shale gaz) est un gaz demeuré emprisonné dans la roche sédimentaire, situé à une profondeur de 2000 à 3000 mètres de la surface. Le méthane y est contenu dans des micropores ne communiquant pas, il est éventuellement adsorbé sur des particules argileuses imperméables. Le milieu tient donc à la fois de la roche mère et du réservoir, mais cette imperméabilité empêche son extraction par des moyens classiques de forage. L'extraction des hydrocarbures non conventionnels, particulièrement difficile, nécessite le recours systématique aux techniques combinées du forage dirigé et de la fracturation, particulièrement couteuses. Par exemple, l'exploitation d'hydrocarbures non conventionnels tels que les hydrocarbures de roches mères (Shale-Plays) : huile de schiste (Oil-Shale) et gaz de schiste (Gas-Shale) nécessite une fracturation de la roche encaissante pour la libération de ces hydrocarbures. En effet, contrairement au gaz naturel conventionnel qui est retenu dans une roche perméable permettant une exploitation facile, le gaz de schiste est piégé dans les porosités d'une roche rendue imperméable par l'argile qu'elle contient. Pour l'ensemble des hydrocarbures de roches mères, hydrocarbures non conventionnels cités ci-dessus ; on parle de roches situées aux alentours de 2000 à 4000 m de profondeur. Ces roches sont naturellement fracturées ou fissurées, mais les fractures ou fissures sont fermées, ce qui ne permet donc pas à un fluide de circuler et de passer à travers. L'objectif de la fracturation est de ré-ouvrir et d'étendre ce réseau de fractures/fissures. Pour cela, une des méthodes de fracturations possible est l'injection sous pression d'un liquide. Mais à ces profondeurs, les fractures vont naturellement se refermer, il faut donc étayer ce réseau de fractures, et faire en sorte qu'il reste ouvert pour que le gaz et/ou l'huile puisse circuler vers un puits producteur pour être extrait vers la surface. Plusieurs types de fracturation existent telles que : - la fracturation atomique (1967) qui a été abandonnée mais qui consistait à faire exploser dans le sous-sol une bombe atomique pour créer un réseau de fractures/fissures afin de pouvoir exploiter ces hydrocarbures la fracturation hydraulique, qui est une technique qui permet de ré-ouvrir un réseau de fissures qui existent déjà naturellement, de l'étendre et donc de créer un plus large réseau de fissures. Avec l'eau de fracturation, on rajoute des particules (propant), des micro-billes de silice (du sable), qui vont venir tapisser les parois de la fracture/fissure, permettant aux fractures/fissures créées de perdurer et de ne pas se refermer naturellement. On rajoute aussi un viscosifiant, un bactéricide (pour tuer les bactéries éventuellement présentes) et un produit type polymère pour que le fluide chargé en particules circule plus facilement en profondeur et permettant par la même une diminution de la consommation d'énergie en surface. On utilise également des additifs issus de l'agroalimentaire et des produits biodégradables. La fracturation hydraulique nécessite une quantité d'eau relativement importante : 10 000 à 20 000 m3 d'eau par forage. la fracturation mécanique par explosion (dynamite), ou encore la fracturation par injection de gaz tel que le fluoropropane (propane non inflammable), et l'hélium à chaud. L'exploitation à grande échelle des hydrocarbures non conventionnels a démarré au cours des années 2000 lorsque le prix des hydrocarbures s'est établi durablement au-dessus d'un seuil élevé en relation avec la stagnation de la production du pétrole et du gaz conventionnel et la croissance de la consommation énergétique mondiale. Ces prix ainsi que les avancées dans le domaine des techniques d'extraction ont permis de financer les investissements très importants nécessaires pour permettre la mise en production de nombreux puits, notamment aux États-Unis. 600 000 emplois ont été créés aux Etats-Unis avec l'exploitation de ce type d'hydrocarbures. Le prix du charbon aux USA a baissé de 30 à 40%, le prix du gaz a également baissé aux USA mais pas encore dans le monde. De plus, le prix du pétrole est impacté parce que les USA en importent moins. Un risque souvent évoqué par rapport à l'exploration et l'exploitation de ces hydrocarbures non conventionnels concerne le fait que l'eau de fracturation (lors de la fracturation hydraulique notamment) puisse entrer en conflit avec des eaux d'autres usages, type eaux potables. Or, il est tout à fait envisageable d'utiliser de l'eau impropre à la consommation pour la fracturation hydraulique telle que l'eau de mer (même si cela engendre des contraintes type sulfates, H2S...,.mais on sait s'en accommoder), ou encore des eaux saumâtres (saumures salines). Un autre risque important souvent évoqué est celui de la contamination directe de la fracturation hydraulique avec des eaux potables naturelles présentes dans le sous-sol. Mais vu les profondeurs auxquelles cette fracturation hydraulique est réalisée (pour rappel entre 2000 et 4000 m de profondeur), le risque de contamination directe est très difficilement envisageable. Par contre, un risque plus important existe le long du puits dû à l'étanchéité de celui-ci. Ainsi, les problèmes environnementaux associés à l'extraction du gaz de schiste, notamment la pollution des réserves d'eau liée aux fuites potentielles, notamment au sein d'un aquifère d'eau potable (même si celui-ci est quasi nul), d'hydrocarbures et de fluides injectés pour la fracturation dans le sous-sol, ainsi que l'émission de gaz à effet de serre, entraînent dans certains pays, une défiance importante de l'opinion publique. Afin de limiter ces problèmes environnementaux, la surveillance des sites de récupération d'hydrocarbures non conventionnels au cours de l'exploration, puis pendant et après l'exploitation, c'est-à-dire l'extraction des hydrocarbures non conventionnels, est un enjeu important pour le développement de cette technologie. Pour cette surveillance, on peut envisager d'injecter dans la formation souterraine un gaz traceur dont l'inertie chimique est totale. Cependant cette méthode nécessitant l'injection d'un gaz particulier en grande quantité vu les volumes impactés est complexe à mettre en 35 oeuvre. L'objet de la présente l'invention concerne un procédé de surveillance d'un site de récupération d'hydrocarbures non conventionnels permettant de quantifier les hydrocarbures présents dans les zones au-dessus de la zone d'exploration et d'exploitation. Le procédé selon l'invention se fonde sur l'ajustement d'un modèle décrivant la concentration en gaz en fonction du temps, au moyen d'analyses géochimiques in-situ de gaz rares et le cas échéant de gaz injecté utilisé pour la fracturation, contenus dans des phases fluides d'échantillons du sous-sol. Grâce à l'analyse des gaz rares, le procédé selon l'invention permet d'anticiper une fuite d'hydrocarbures au-dessus du site d'exploration/d'exploitation. Le procédé selon l'invention L'invention concerne un procédé de surveillance d'une formation souterraine, dans laquelle on récupère des hydrocarbures non conventionnels, au moins un gaz rare étant présent dans ladite formation souterraine. Pour ce procédé, on réalise les étapes suivantes : a) on choisit un modèle de diffusion dudit gaz rare et un modèle de diffusion d'un hydrocarbure à récupérer, chaque modèle décrivant l'évolution de la concentration en fonction du temps, de la profondeur et d'un coefficient de diffusion ; b) avant ladite récupération d'hydrocarbures, on prélève au moins un premier échantillon d'un fluide présent dans une zone dite de surveillance du sous-sol située au-dessus de ladite formation souterraine, et on mesure la composition d'au moins un gaz rare au sein dudit premier échantillon ; c) pendant et/ou après ladite récupération d'hydrocarbures, on prélève au moins un second échantillon d'un fluide présent dans ladite zone de surveillance, et on mesure une concentration dudit gaz rare au sein dudit second échantillon ; d) on répète l'étape c) à différents instants ; e) lorsque ladite concentration dudit gaz rare augmente, on modifie ledit coefficient de diffusion effective du modèle de diffusion du gaz rare, de façon à ce que le modèle de diffusion du gaz rare soit cohérent avec lesdites mesures, et on déduit un ratio entre ledit coefficient de diffusion et ledit coefficient de diffusion modifié ; et f) on applique ledit ratio au modèle de diffusion dudit hydrocarbure à récupérer, à partir duquel on détermine la quantité dudit hydrocarbure à récupérer présent dans ladite zone de surveillance à l'instant t. Selon l'invention, ladite zone de surveillance est un aquifère. Avantageusement, on détecte une fuite dudit hydrocarbure à récupérer hors de la formation souterraine au moyen de ladite quantité déterminée d'hydrocarbure à récupérer présent dans ladite zone de surveillance. De préférence, on récupère lesdits hydrocarbures non conventionnels au moyen d'une fracturation de ladite formation souterraine. De manière avantageuse, ladite fracturation est réalisée par injection de gaz, tel que le fluoropropane ou l'hélium. De manière préférentielle, on détermine la quantité dudit gaz injecté présent dans ladite zone de surveillance à l'instant t au moyen d'un modèle de diffusion dudit gaz injecté, auquel on applique ledit ratio entre ledit coefficient de diffusion et ledit coefficient de diffusion modifié. Selon un aspect de l'invention, ledit gaz injecté comporte au moins un gaz rare. Selon un mode de réalisation de l'invention, les hydrocarbures comprennent du méthane. Avantageusement, ledit gaz rare est de l'hélium ou de l'argon. Présentation succincte des figures D'autres caractéristiques et avantages du procédé selon l'invention, apparaîtront à la lecture de la description ci-après d'exemples non limitatifs de réalisations, en se référant aux figures annexées et décrites ci-après. La figure 1 illustre un exemple de récupération d'hydrocarbures non conventionnels. La figure 2 illustre des modèles de diffusion de l'hélium (He), de l'argon (Ar), du fluoropropane (FP) et du méthane (CH4) calés au moyen de mesures géochimiques. La figure 3 illustre l'amélioration du calage avec des mesures géochimiques ultérieures. La figure 4 illustre le calcul du délai dont on dispose pour agir et remédier à une future fuite du CH4. Description détaillée de l'invention Le procédé de surveillance selon l'invention concerne un site d'exploration ou d'exploitation des hydrocarbures non conventionnels. Selon un exemple non limitatif de réalisation illustré à la figure 1, la récupération des hydrocarbures non conventionnels HC, contenus dans une formation souterraine Zhc, sous forme de roche encaissante particulière, par exemple une roche de type argileuse à très faible perméabilité, est réalisée au moyen d'un puits P. La zone contenant les hydrocarbures Zhc est couverte par une zone supérieure, notamment un aquifère contenant de l'eau. La récupération des hydrocarbures non conventionnels HC nécessite un traitement spécifique, notamment une fracturation de la formation souterraine Zhc. Cette fracturation permet la récupération des HC au moyen du puits P, mais peut engendrer une migration des hydrocarbures dans la zone supérieure. Cette migration peut être, soit advective si la fracturation s'est révélée trop importante et mal contrôlée, soit diffusive ce qui est le cas pour tous les sites. La diffusion étant indépendante de la perméabilité et seulement dépendante de la porosité, même dans le cas d'une couche à très faible perméabilité, le phénomène de diffusion aura lieu. Dans le cas de la diffusion, sur la figure 1, la diffusion des hydrocarbures HC (méthane CH4, éthane C2H6, propane C3H8, butane C4H10...) est symbolisée par des flèches courbes. Le méthane étant l'espèce majoritaire dans la plupart des cas et étant l'espèce qui diffuse le plus vite parmi les hydrocarbures car sa molécule est la plus petite. Une diffusion dans la zone supérieure, plus particulièrement s'il s'agit d'un aquifère est à éviter afin de limiter les problèmes environnementaux liés à l'exploitation des hydrocarbures non conventionnels. Le procédé selon l'invention permet de surveiller cette diffusion dans cette zone supérieure, appelée zone de surveillance Zsur. Avantageusement, cette zone de surveillance Zsur correspond à un aquifère salin, constituée d'eau non potable, avant d'avoir un aquifère d'eau potable (plus haut (proche de la surface) dans la colonne d'eau). Plusieurs types de fracturation existent telles que (i) l'injection d'eau sous pression (on parle alors de fracturation hydraulique), par exemple associée à des micro-billes de silice (sable) pour garder la fracturation créée ouverte, telles que (ii) la fracturation mécanique par explosion (dynamite) ou encore (iii) par injection de gaz tel que le fluoropropane (propane non inflammable) ou encore de l'hélium chaud (notamment pour les forages/fracturations en région arctique où l'eau gèle trop rapidement et où le fluoropropane ne semble pas efficace pour les mêmes raisons). Le gaz injecté, par exemple le fluoropropane ou l'hélium, utilisé comme « agent de fracturation », peut également fuir par diffusion et polluer la zone sus-jacente à la roche fracturée et exploitée. Cette diffusion peut être également évitée afin de limiter les problèmes environnementaux liés à l'exploitation des hydrocarbures non conventionnels par fracturation par injection de gaz. Le procédé de surveillance selon l'invention permet de quantifier les hydrocarbures diffusés dans la zone supérieure et permet d'anticiper une fuite d'hydrocarbures dans cette zone au moyen d'une analyse des gaz rares notamment et éventuellement du gaz injecté pour fracturer (par exemple le fluoropropane ou l'hélium) présents dans la zone supérieure. En effet, la formation souterraine dans laquelle se trouvent les hydrocarbures non conventionnels contient également des gaz rares (par exemple de l'hélium ou de l'argon) qui vont également diffuser vers la zone supérieure. L'hélium est naturellement présent dans les environnements géologiques, d'autant plus s'ils sont profonds. De plus, pour la fracturation par injection de gaz, le gaz injecté peut aussi comprendre des gaz rares qui vont diffuser vers la zone supérieure (notamment dans le cas d'injection d'hélium chaud). Le procédé de surveillance se base sur l'utilisation de trois caractéristiques intéressantes des gaz rares par rapport aux hydrocarbures et le cas échéant au gaz injecté : une diffusion plus rapide en milieu aqueux ; une détectabilité par les outils de mesure plus fine ; et une inactivité avec leur environnement d'un point de vue chimique et biologique. Le procédé de surveillance comporte essentiellement les étapes suivantes : 1. Choix de modèles de diffusion d'un gaz rare et des hydrocarbures ; 2. Mesure de concentration en gaz rare, avant exploration et exploitation ; 3. Mesures de concentration en gaz rare pendant l'exploration, pendant et après exploitation ; 4. Calage du modèle de diffusion du gaz rare avec les mesures de concentrations ; 5. Mise à jour de modèle de diffusion des hydrocarbures, à partir du modèle de diffusion du gaz rare calé ; 6. Détermination de la quantité des hydrocarbures présents dans la zone de surveillance à un instant t à partir du modèle mis à jour. Ces étapes sont détaillées ci-après pour un exemple non limitatif pour lequel le méthane CH4 est un hydrocarbure à récupérer contenu dans la formation souterraine. Toutefois, ces étapes sont adaptées à tout type d'hydrocarbures contenus dans la formation souterraine, par exemple l'éthane C2H6, le propane C3H8, le butane C4H1, ou leurs mélanges. 1. Choix de modèles de diffusion d'un gaz rare et du CH4 ; On choisit un modèle de diffusion du gaz rare, par exemple l'hélium qui est naturellement présent dans les environnements géologiques, et un modèle de diffusion d'un hydrocarbure, le CH4. Chaque modèle décrit l'évolution de la concentration de l'espèce chimique en fonction du temps, de la profondeur et d'un coefficient de diffusion propre à l'hélium et au CH4. On connaît par exemple un modèle 1D vertical de migration d'un constituant par diffusion, où l'évolution de la concentration (C) du constituant dans l'espace et le temps (t) est défini par : C(z, t) = Coerfc ( Équation 1 z 2,-'/T-)t) avec : z: profondeur t : temps D : coefficient de diffusion effective du constituant (gaz rare, hydrocarbures, gaz injecté) tel que D=Dm*ratio, où Dm est le coefficient de diffusion moléculaire du constituant et ratio (initialement égal à la porosité) un paramètre à mettre à jour lors de l'étape 4 du procédé ; Co : concentration maximale du constituant dissous (He ou CH4), c'est-à-dire la concentration initiale avant injection. Il s'agît de la concentration située à l'interface eau/gaz. Selon un mode de réalisation de l'invention, selon lequel la récupération des hydrocarbures est mise en oeuvre par fracturation par injection de gaz, on choisit de la même manière un modèle de diffusion du gaz injecté, par exemple un modèle 1D tel que décrit à l'équation 1. La figure 2 illustre des modèles (courbes) de diffusion de l'hélium (He), de l'argon (Ar), du fluoropropane (FP) (gaz injecté pour la fracturation) et du CH4 (hydrocarbures). 2. Mesure de concentration en gaz rare avant exploration/exploitation Avant l'exploitation et avant l'exploration (si l'on considère que l'exploration se comporte une étape de fracturation), c'est-à-dire avant la fracturation et la récupération des hydrocarbures, on prélève au moins un premier échantillon d'un fluide présent dans une zone de surveillance (zone du sous-sol susceptible d'être atteinte par les hydrocarbures), et on mesure la concentration du gaz rare au sein de ce premier échantillon. Pour réaliser ce prélèvement, on utilise au moins un puits de surveillance dans lequel on immerge un préleveur de fond permettant de récupérer le fluide (eau) en présence, sans perturber l'équilibre physico-chimique du système. Ce puits permet de placer le préleveur dans une zone du sous-sol susceptible d'être atteinte par les hydrocarbures. Cette zone de surveillance est une zone située au-dessus de la formation souterraine contenant les hydrocarbures, il peut s'agir notamment d'un aquifère. On réalise ensuite sur ce premier prélèvement une première mesure, qui caractérise l'état initial de la zone du sous-sol avant exploitation. On mesure la concentration du gaz rare au sein de ce premier échantillon. On peut également mesurer les concentrations d'autres gaz rares, des hydrocarbures, et du gaz injecté si cela est possible. Cette étape permet de contraindre les compositions des hydrocarbures (éléments sous forme gaz et dissous dans la formation souterraine). La détection précoce de l'hélium par rapport au méthane dépend de la différence de composition en hélium dans la formation contenant les hydrocarbures par rapport à la zone de surveillance. L'hélium étant naturellement présent dans les environnements géologiques, d'autant plus s'ils sont profonds, cette différence doit être bien contrainte par l'analyse préliminaire des fluides naturels. 3. Mesures de concentration en gaz rare pendant et après exploitation Pendant et après la fracturation et l'exploitation (récupération des hydrocarbures), on prélève au moins un second échantillon d'un fluide présent dans la zone de surveillance, et on mesure la concentration du gaz rare au sein de ce second échantillon. Pour ce faire on utilise les mêmes moyens que pour l'étape précédente : puits de surveillance et préleveur de fond. Cette étape peut être répétée à différents instants, et éventuellement au niveau de différents puits de surveillance. On obtient ainsi un ensemble de valeurs du rapport de la concentration en gaz rare à un instant t pendant et après l'exploitation, sur la concentration en gaz rare avant exploitation (un à chaque instant t de prélèvement et mesure). 4. Calage du modèle de diffusion du gaz rare avec les mesures de concentrations Lorsque la concentration du gaz rare (He) augmente, on modifie alors le coefficient de diffusion effective du modèle choisi à l'étape 1, de façon à ce que ce modèle soit cohérent avec les mesures. On en déduit alors le ratio entre le coefficient de diffusion moléculaire et le coefficient de diffusion modifié (Equation 1). On prend l'hypothèse simple que le ratio est caractéristique du milieu (porosité et tortuosité) uniquement. Si l'on utilise plusieurs gaz rares, on calcule un ratio moyen modulo une erreur. La figure 2 illustre cette étape de calage de la solution analytique (Equation 1) caractérisant l'évolution de la concentration du gaz rare en fonction du temps et de la position du point de mesure, avec les mesures réalisées à l'étape 3. Les points de mesure sont illustrés par des points sur la figure 2. La figure 2 illustre des modèles (courbes) de diffusion de l'hélium (He) et de l'argon (Ar) obtenus en calant la solution analytique (Equation 1) sur les points de mesures. Ces deux courbes calées permettent de définir un ratio moyen entre la diffusion moléculaire et la diffusion effective. Ce ratio permet de caler le modèle (courbes) de diffusion du CH4 et du gaz injecté, le fluoropropane (FP) par exemple. Les mesures effectuées à des dates ultérieures permettent d'affiner les résultats en modifiant le ratio (figure 3). 5. Mise à jour de modèle de diffusion des hydrocarbures et du gaz injecté Pour mettre à jour le modèle de diffusion du CH4 à partir du modèle de diffusion du gaz rare calé, on applique le ratio calculé à l'étape précédente au modèle de diffusion du CH4 choisi à l'étape 1. Pour ce faire, on applique ce ratio à la diffusion moléculaire du CH4 utilisée dans le modèle de diffusion du CH4 choisi à l'étape 1. On obtient une nouvelle diffusion effective du CH4 qui permet d'obtenir un nouveau modèle de diffusion du CH4 basé sur le modèle de diffusion du gaz rare qui a été calé sur des données expérimentales à l'étape 4. Pour le mode de réalisation de l'invention, selon lequel la récupération des hydrocarbures est mise en oeuvre par fracturation par injection de gaz, on peut mettre à jour le modèle de diffusion du gaz injecté en appliquant le même ratio, ce qui permet d'obtenir un nouveau modèle de diffusion du gaz injecté basé sur le modèle de diffusion du gaz rare qui a été calé sur données expérimentales. Cette étape est illustrée sur les figures 2 et 3.30 6. Détermination de la quantité des hydrocarbures dans la zone de surveillance à partir du modèle mis à jour Lors de cette étape, on détermine à chaque instant t la quantité des hydrocarbures présents dans la zone de surveillance, afin de déterminer une fuite d'hydrocarbures dans la zone de surveillance. Pour cela, on peut mettre en oeuvre les étapes suivantes : a) détermination de la quantité de CH4 dissout ; et b) détermination d'une fuite de Cl-14. a) Détermination de la quantité de CH4 dissout à un instant t à partir du modèle mis à jour On utilise ensuite le modèle de diffusion du CH4 ainsi mis à jour, pour déterminer la quantité de CH4 dissout à un instant t. Par intégration volumique du modèle (équation 1 mise à jour), on en déduit la masse de CH4 dissout à un instant t : M(t) = 20S'MC0.\/-Dr Équation 2 71- avec : : porosité du milieu ; S : surface de contact eau/gaz ; M : masse molaire du CH4. b) Détermination d'une fuite de CH4 vers un aquifère supérieur Selon un mode de réalisation, il est également possible de déterminer une fuite du CI-14 injecté en dehors de la zone de stockage (réservoir). Selon ce procédé, la zone de surveillance, c'est-à-dire la zone dans laquelle on prélève des échantillons au moyen d'un puits de surveillance et d'un préleveur, est un aquifère situé au-dessus de la zone du sous- sol dans lequel le CH4 est injecté. On détecte alors une fuite de CH4 hors de la zone d'injection en déterminant la quantité de CH4 dissout dans cet aquifère (au moyen du modèle de diffusion du CH4 (étape 6a) de l'invention). Ce type de surveillance, au niveau d'un aquifère supérieur permet d'éviter la mise en place d'un puits de surveillance à travers la couverture géologique qui maintient le CH4 dans la formation souterraine. De plus, le phénomène de diffusion est de loin le phénomène prépondérant au sein de la roche couverture, ce qui est d'autant plus intéressant vis-à-vis des gaz rares, et donc du procédé selon l'invention. Ce procédé permet de quantifier le délai que l'on dispose avant que l'on puisse détecter une fuite de CH4 par des moyens classiques, et mettre en place des protocoles de remédiation et de colmatage de fuite. Il est basé sur le fait que les gaz rares ont un seuil de détection beaucoup plus bas que le CH4 et qu'ils diffusent plus vite. Le procédé selon l'invention détecte ainsi une fuite de CH4 avant qu'une augmentation de concentration en CH4 dans l'aquifère ne soit détectable par une mesure géochimique. La figure 4 illustre les modèles (courbes) de diffusion de l'hélium et du CH4 calés sur des mesures. SHe indique le seuil de détection par mesure géochimique d'une augmentation de la concentration en hélium. SCH4 indique le seuil de détection par mesure géochimique d'une augmentation de la concentration en CH4. Ainsi, TDHe indique la date à laquelle une augmentation de concentration en hélium est détectable, et TDCH4 indique la date à laquelle une augmentation de concentration en CH4 est détectable. On peut alors calculer le délai DEL dont on dispose pour agir et remédier à une potentielle fuite de CI-14. Pour le mode de réalisation de l'invention, selon lequel la récupération des hydrocarbures est mise en oeuvre par fracturation par injection de gaz, on peut déterminer la quantité de gaz injecté dans la zone de surveillance, afin de détecter une fuite du gaz injecté dans la zone de surveillance. Cette détermination peut être réalisée au moyen du modèle de diffusion du gaz injecté mis à jour, en effectuant de la même manière les étapes a), b), et c) décrites ci-dessus. Et grâce à l'analyse du gaz injecté utilisé pour la fracturation (et ce à très grand volume), le procédé selon l'invention permet d'anticiper une fuite d'hydrocarbures au-dessus du site d'exploration/d'exploitation. La fracturation par injection d'hélium est avantageuse pour le procédé selon l'invention, car l'hélium (gaz rare) est injecté pour fracturer la roche en grande quantité, et ainsi, en cas de fuite, l'hélium est présent en plus grande quantité dans la zone de surveillance, ce qui permet une détection plus facile et plus rapide de la fuite. Le procédé selon l'invention est particulièrement adapté à la surveillance d'une formation souterraine de laquelle on extrait de l'huile de schiste et/ou du gaz de schiste, et pour laquelle on réalise une fracturation par injection de gaz tel que le fluoropropane ou l'hélium.35 REVENDICATIONS1) Procédé de surveillance d'une formation souterraine, dans laquelle on récupère des hydrocarbures non conventionnels, au moins un gaz rare étant présent dans ladite formation souterraine, caractérisé en ce que l'on réalise les étapes suivantes : a) on choisit un modèle de diffusion dudit gaz rare et un modèle de diffusion d'un hydrocarbure à récupérer, chaque modèle décrivant l'évolution de la concentration en fonction du temps, de la profondeur et d'un coefficient de diffusion ; b) avant ladite récupération d'hydrocarbures, on prélève au moins un premier échantillon d'un fluide présent dans une zone dite de surveillance du sous-sol située au-dessus de ladite formation souterraine, et on mesure la composition d'au moins un gaz rare au sein dudit premier échantillon ; c) pendant et/ou après ladite récupération d'hydrocarbures, on prélève au moins un second échantillon d'un fluide présent dans ladite zone de surveillance, et on mesure une concentration dudit gaz rare au sein dudit second échantillon ; d) on répète l'étape c) à différents instants ; e) lorsque ladite concentration dudit gaz rare augmente, on modifie ledit coefficient de diffusion effective du modèle de diffusion du gaz rare, de façon à ce que le modèle de diffusion du gaz rare soit cohérent avec lesdites mesures, et on déduit un ratio entre ledit coefficient de diffusion et ledit coefficient de diffusion modifié ; et f) on applique ledit ratio au modèle de diffusion dudit hydrocarbure à récupérer, à partir duquel on détermine la quantité dudit hydrocarbure à récupérer présent dans ladite zone de surveillance à l'instant t. 2) Procédé selon la revendication 1, dans lequel ladite zone de surveillance est un aquifère. 3) Procédé selon l'une des revendications précédentes, dans lequel on détecte une fuite dudit hydrocarbure à récupérer hors de la formation souterraine au moyen de ladite quantité déterminée d'hydrocarbure à récupérer présent dans ladite zone de surveillance. 4) Procédé selon l'une des revendications précédentes, dans lequel on récupère lesdits hydrocarbures non conventionnels au moyen d'une fracturation de ladite formation souterraine. 5) Procédé selon la revendication 4, dans lequel ladite fracturation est réalisée par injection de gaz, tel que le fluoropropane ou l'hélium. 6) Procédé selon la revendication 5, dans lequel on détermine la quantité dudit gaz injecté présent dans ladite zone de surveillance à l'instant t au moyen d'un modèle de diffusion dudit gaz injecté, auquel on applique ledit ratio entre ledit coefficient de diffusion et ledit coefficient de diffusion modifié. 7) Procédé selon l'une des revendications 5 ou 6, dans lequel ledit gaz injecté comporte au moins un gaz rare. 8) Procédé selon l'une des revendications précédentes, dans lequel les hydrocarbures comprennent du méthane. 9) Procédé selon l'une des revendications précédentes, dans lequel ledit gaz rare est de l'hélium ou de l'argon. 20