Brevet FR3015308A1 — publié le 20150626

La présente invention est relative à la géométrie d'un réacteur catalytique pour la production de gaz de synthèse. Le procédé le plus répandu de production de gaz de synthèse est le vaporeformage du méthane. Cette réaction est catalytique et endothermique. Industriellement cette réaction s'effectue en lit fixe dans des tubes remplis de catalyseur. Pour fournir la chaleur nécessaire à la réaction ces tubes sont placés dans un four. L'énergie nécessaire à la réaction est ainsi obtenue par combustion et est transmise aux tubes principalement par rayonnement. Le gaz de synthèse est donc obtenu à haute température comprise généralement entre 750°C et 950°C. Une optimisation déjà largement répandue propose le déroulement de la réaction dans un réacteur compact afin de réduire l'énergie thermique consommée par la combustion. Un réacteur compact est un réacteur où les échanges de matière et de chaleur sont intensifiés grâce à une géométrie où les dimensions caractéristiques telles que le diamètre hydraulique sont de l'ordre du millimètre. Les réacteurs compacts proposés pour la production de gaz de synthèse sont composés d'une multitude de passages millimétriques, appelés « canaux » qui sont formés grâce à des « parois ». Par la suite, on entendra par « paroi » une cloison de séparation entre deux canaux consécutifs. Ces canaux sont répartis sur des plaques. Les plaques sont ensuite assemblées pour constituer le microréacteur. Les parois permettent donc également de relier deux plaques du réacteur entre elles et ont donc une influence directe sur la résistance mécanique de l'équipement. Une des problématiques à l'utilisation de ce type d'équipement est la distribution des fluides à l'entrée du réacteur. En effet, pour traiter un débit industriel de fluides, une multitude de passages millimétriques est nécessaire. Une mauvaise distribution des fluides en entrée a une influence néfaste sur le transfert de chaleur, sur l'uniformité du dépôt de catalyseur (méthode de dépôt par enduction), sur la conversion etc... L'élaboration de la zone de distribution est donc une étape clef de la conception de ce type d'échangeur-réacteur, elle doit à la fois assurer une distribution homogène des fluides dans tous les canaux tout en présentant une structure qui reste compatible avec les contraintes mécaniques importantes subies par l'équipement. Enfin il est important de signaler, qu'une mauvaise distribution accentue les gradients thermiques sur l'échangeur-réacteur augmentant ainsi les contraintes mécaniques sur celui-ci, ce qui peut réduire sa durée de vie. Des solutions pour avoir la meilleure homogénéité de distribution de fluides dans l'alignement des canaux incluent une zone de distribution sans paroi. Cependant, la tenue mécanique de l'assemblage d'une telle zone de distribution n'est pas résistante. En ce qui concerne l'application dans le procédé de production de gaz de synthèse, la différence de pression entre chaque plaque peut être supérieure à 15 bars et la température dans la zone de distribution est au maximum de 650°C. La solution « la plus simple » pour renforcer la tenue mécanique de l'ensemble au niveau de la zone de distribution consiste à ajouter des parois simples de même dimension que dans la zone de canaux millimétriques et formant un angle avec les canaux (tel que sur l'exemple Figure 1 : Exemple d'architecture d'une chambre de distribution avec des parois "droites") Bien que cette géométrie du distributeur permette de renforcer la tenue mécanique de l'échangeur-réacteur au niveau de la zone de distribution, les performances en termes de distribution fluidique sont discutables : - Les rétrécissements trop forts induisent l'existence de gradients de pression entre les canaux, - Les parois étant continues entre la zone de distribution et les canaux, les pressions des canaux ne peuvent pas se rééquilibrer, - Il en résulte des différences de vitesses non négligeables du fluide dans les canaux et donc une distribution non homogène des fluides dans les canaux. Ces deux exemples ont permis d'illustrer les enjeux et les difficultés associées à la conception de la zone de distribution des échangeurs-réacteurs. Ainsi, la zone de distribution doit permettre une distribution uniforme des fluides dans les canaux tout en offrant des surfaces de contact élevées pour assurer la résistance mécanique de l'ensemble du bloc structuré. Enfin, la longueur relative de ces chambres par rapport aux plaques doit être optimisée afin de minimiser leur encombrement et de maximiser la longueur des canaux droits, ce qui permet d'optimiser les coûts de fabrication du réacteur. Partant de là, un problème qui se pose est de fournir un réacteur catalytique présentant à la fois une bonne tenue mécanique et une distribution des fluides homogène. La solution de la présente invention est un réacteur compact catalytique comprenant au moins 3 plaques avec sur chaque plaque au moins une zone de canaux millimétriques favorisant les échanges de chaleur et au moins une zone de distribution en amont et/ou en aval de la zone de canaux millimétriques ; les canaux étant séparés par des parois, les zones de distribution sont caractérisées par : - la discontinuité des parois le long de la zone de distribution côté entrée ou côté sortie des flux gazeux et - l'augmentation de la largeur des parois le long de la zone de distribution côté entrée ou côté sortie des flux gazeux. La présente invention porte particulièrement sur les zones de distribution du réacteur compact catalytique. L'architecture des chambres de distribution s'appuie sur une structure arborescente dichotomique progressive en « éventail » (voir Figure 2). Notons que : - la discontinuité des parois le long de la zone de distribution côté entrée ou côté sortie des flux gazeux permet un rééquilibrage des pressions entre les canaux, et - l'augmentation de la largeur des parois le long de la zone de distribution en approchant de l'entrée ou la sortie des flux gazeux permet d'augmenter la surface de contact entre les plaques et donc d'augmenter la tenue mécanique. Selon le cas, le réacteur selon l'invention peut présenter une ou plusieurs des caractéristiques suivantes : - les parois proches de l'entrée ou la sortie des flux gazeux sont de forme oblongue et présentent une augmentation de leurs largeurs en direction de la zone de canaux millimétriques ; notons que cette forme oblongue permet d'éviter l'existence localement de fortes vitesses du flux gazeux ; - le ratio, largeur de la paroi sur largeur du canal, des parois de forme oblongue est supérieur ou égal au ratio, largeur de la paroi sur largeur du canal, des parois de la zone de canaux millimétriques ; - la longueur de la zone de distribution représente au maximum 1/3 de la plaque ; - ledit réacteur comprend au moins une première plaque comprenant au moins une zone de distribution et au moins une zone de canaux millimétriques pour faire circuler un flux gazeux à une température au moins supérieure à 700°C afin qu'il apporte une partie de la chaleur nécessaire à la réaction catalytique ; au moins une deuxième plaque comprenant au moins une zone de distribution et au moins une zone de canaux millimétriques pour faire circuler un flux gazeux réactifs dans le sens de la longueur des canaux millimétriques recouverts de catalyseur pour faire réagir le flux gazeux ; au moins une troisième plaque comprenant au moins une zone de distribution et au moins une zone de canaux millimétriques pour faire circuler le flux gazeux produit sur la deuxième plaque afin qu'il apporte une partie de la chaleur nécessaire à la réaction catalytique; avec sur la deuxième et la troisième plaque, un système afin que le flux gazeux produit puisse circuler de la deuxième à la troisième plaque. La réaction catalytique peut être une réaction de reformage du méthane à la vapeur. Notons que l'augmentation du nombre de parois entre canaux en approchant de la zone de canaux millimétriques permet à la fois une bonne circulation du fluide tout en assurant une bonne surface de contact avec la plaque supérieure pour les besoins de l'assemblage. La présente invention a également pour objet un procédé de production de gaz de synthèse mettant en oeuvre un réacteur catalytique selon l'invention. Un exemple de réacteur compact catalytique selon l'invention est décrit ci-après. Le module élémentaire est composé de deux premières plaques où un gaz chaud circule afin d'apporter la chaleur nécessaire à la réaction. Entre ces deux premières plaques, sont placées deux deuxièmes plaques qui sont recouvertes de catalyseurs et où se déroule la réaction. Entre ces deux deuxièmes plaques est placée une troisième plaque, où le gaz de synthèse produit circule en apportant de la chaleur à la réaction. Des trous sont placés à la fin de cette dernière plaque et à la fin de la plus haute des plaques réactives pour permettre le passage du gaz de synthèse produit des plaques « réactives » vers la troisième plaque. Le gaz chaud qui apporte la chaleur nécessaire à la réaction est produit par combustion. La distribution homogène des réactifs et des gaz de combustion en entrée du microréacteur est importante pour augmenter le transfert de chaleur entre les réactifs et les gaz de combustion. La géométrie des plaques du module élémentaire décrit est donc caractérisée par : - des canaux millimétriques fusionnant en un nombre restreint de canaux sur au moins 1/ 4 de la longueur de la plaque côté distribution du flux gazeux, - sur le 1/4 de la longueur de la plaque où les canaux millimétriques fusionnent, le nombre des canaux millimétriques est divisé une première fois par 2 puis une deuxième fois par 2 avant de rejoindre l'entrée du flux gazeux d'alimentation, - sur au moins les 3/4 de la longueur de la plaque les canaux millimétriques sont rectilignes et parallèles, - sur au moins 1/4 de la longueur de la plaque côté distribution du flux gazeux les parois sont de forme oblongue avec le bout côté entrée ou sortie du flux gazeux moins large, - sur au moins 1/4 de la longueur de la plaque côté distribution du flux gazeux le rapport largeur des parois / largeur des canaux est supérieur ou égal au rapport largeur des parois / largeur des canaux mesuré sur les 3/4 restant de la deuxième plaque. La présente invention propose une architecture de la zone de distribution des plaques permettant : - d'assurer une distribution homogène des fluides dans tous les canaux de l'échangeur-réacteur, - de permettre un dépôt homogène du catalyseur sur les plaques réactives lors de la phase d' enduction, - d'intensifier le transfert de chaleur, - d'obtenir la tenue mécanique nécessaire aux conditions opératoires à haute pression et haute température. L'homogénéité de distribution des gaz réactifs est assurée par la discontinuité des parois qui constitue des zones de mélange du gaz entre les canaux et de rééquilibrage des pressions motrices. La même architecture est imposée sur l'entrée et la sortie et cette symétrie améliore également l'uniformité de l'écoulement. L'augmentation de la largeur des parois et la forme oblongue avec une augmentation de la largeur de la paroi le long de celle-ci à l'entrée et à la sortie des gaz assure une homogénéité en tenue mécanique. L'effort de traction dans la paroi est engendré par la pression dans le canal (espacement entre deux parois adjacentes). Le ratio des largeurs paroi / canal restant supérieur ou égal à celui de la zone des canaux droits assure alors une homogénéité en tenue mécanique. Par ailleurs, la forme oblongue des parois augmente la surface de contact entre deux plaques ce qui permet d'améliorer l'assemblage des plaques et la tenue mécanique de 1 ' ensemble. Ainsi, l'architecture innovante des zones de distribution précédemment exposée a été déterminée afin d'assurer une distribution uniforme des fluides dans les canaux ainsi qu'une bonne résistance mécanique de l'échangeur-réacteur. Il est possible d'illustrer les performances de cette architecture particulière par les résultats de simulation en mécanique des fluides numérique pour les plaques « réactives » avec l'architecture avec des parois droites et l'architecture avec une structure arborescente dichotomique progressive en « éventail » selon l'invention. On peut voir sur la Figure 3 (Exemple de chambre de distribution avec des parois droites. Champ de pression (en haut) et vitesse fluide (en bas)), l'existence de gradients de pression entre les différents canaux ainsi que des différences de vitesse d'écoulement du fluide dans les canaux. Il en résulte une mauvaise distribution du fluide dans les canaux qui dégradera les performances de l'équipement. Sur la Figure 4 (Exemple de chambre de distribution selon l'invention. Champ de pression (en haut) et vitesse fluide (en bas)), où la chambre de distribution a été conçue selon l'invention on peut constater une distribution pratiquement homogène des débits de fluide dans les canaux. REVENDICATIONS1. Réacteur compact catalytique comprenant au moins 3 plaques avec sur chaque plaque au moins une zone de canaux millimétriques favorisant les échanges de chaleur et au moins une zone de distribution en amont et/ou en aval de la zone de canaux millimétriques ; les canaux étant séparés par des parois, les zones de distribution sont caractérisées par : - la discontinuité des parois le long de la zone de distribution côté entrée ou côté sortie des flux gazeux et - l'augmentation de la largeur des parois le long de la zone de distribution côté entrée ou côté sortie des flux gazeux. 2. Réacteur compact catalytique selon la revendication 1, caractérisé en ce que les parois proches de l'entrée ou la sortie des flux gazeux sont de forme oblongue et présentent une augmentation de leurs largeurs en direction de la zone de canaux millimétriques. 3. Réacteur compact catalytique selon les revendications 1 et 2, caractérisé en ce que le ratio, largeur de la paroi sur largeur du canal, des parois de forme oblongue est supérieur ou égale au ratio, largeur de la paroi sur largeur du canal, des parois de la zone de canaux 20 millimétriques. 4. Réacteur compact catalytique selon les revendications 1 à 3, caractérisé en ce que la longueur de la zone de distribution représente au maximum 1/3 de la plaque. 25 5. Réacteur compact catalytique selon l'une des revendications 1 à 4, comprenant : - au moins une première plaque comprenant au moins une zone de distribution et au moins une zone de canaux millimétriques pour faire circuler un flux gazeux à une température au moins supérieure à 700°C afin qu'il apporte une partie de la chaleur nécessaire à la réaction catalytique, 30 - au moins une deuxième plaque comprenant au moins une zone de distribution et au moins une zone de canaux millimétriques pour faire circuler un flux gazeux réactifs dans le sens de la longueur des canaux millimétriques recouverts de catalyseur pour faire réagir le flux gazeux, - au moins une troisième plaque comprenant au moins une zone de distribution et au moins 35 une zone de canaux millimétriques pour faire circuler le flux gazeux produit sur la deuxièmeplaque afin qu'il apporte une partie de la chaleur nécessaire à la réaction catalytique; avec sur la deuxième et la troisième plaque, un système afin que le flux gazeux produit puisse circuler de la deuxième à la troisième plaque 6. Procédé de production de gaz de synthèse mettant en oeuvre un réacteur catalytique selon l'une des revendications 1 à 5.