Brevet FR3000594A1 — publié le 20140704

PASTILLE DE COMBUSTIBLE NUCLEAIRE A BASE DE DIOXYDE D'URANIUM PIEGEANT LES PRODUITS DE FISSION AYANT DES MICROCELLULES METALLIQUES ET SA METHODE DE FABRICATION La présente invention concerne une pastille de dioxyde d'uranium (UO2) pour combustible nucléaire de réacteur à eau légère et sa méthode de fabrication, plus particulièrement une pastille de combustible 5 nucléaire piégeant des produits de fission avec des microcellules métalliques ayant une grande capacité de protection pour des produits de fission, pour empêcher la libération de produits de fission en piégeant les produits de fission à partir d'une microcellule, où 10 tous les grains d'UO2 sont enveloppés par des parois de cellules métalliques minces servant de barrières physiques contre le déplacement des produits de fission, et sa méthode de fabrication. 15 Une centrale d'énergie nucléaire utilise la chaleur générée par la fission nucléaire de l'uranium, et une pastille frittée d'UO2 est généralement utilisée comme combustible nucléaire dans la centrale d'énergie nucléaire. La pastille frittée d'UO2 peut être produite 20 par frittage d'une pastille verte, qui est obtenue par compression d'une poudre d'oxyde d'uranium, dans une atmosphère gazeuse réductrice entre environ 1700 °C et 1800 °C pendant 2 à 8 heures. La pastille frittée d'UO2 produite avec une telle méthode existante présente une 25 densité d'environ 96 % TD (densité théorique) et une taille de grain entre environ 8 pm et 14 }gym. Il a récemment été développé des combustibles nucléaires de grande combustion qui brûlent longtemps pour accroître le rendement économique du combustible nucléaire et pour réduire la quantité de combustible 5 consommé. L'augmentation de la combustion du combustible nucléaire engendre l'augmentation de la quantité de produits de fission générés, comme Xe, Kr, Cs et I. L'augmentation de la quantité de produits de fission générés accroît la tension dans un tube de 10 gainage, ce qui peut nuire à la sécurité du combustible nucléaire. Pour surmonter ces limitations, il faut donc minimiser la libération de produits de fission de la pastille. De plus, après l'accident de la centrale d'énergie 15 nucléaire dé Fukushima, il existe un besoin croissant pour le développement de pastilles de combustible nucléaire à base de UO2 avec une résistance accrue aux accidents pour piéger le plus possible les produits de fission dans les pastilles de combustible nucléaire 20 afin d'empêcher la libération des produits de fission ayant un niveau élevé de radioactivité dans l'environnement. Les produits de fission sont générés au cours de la fission par l'absorption de neutrons thermiques par 25 des matériaux fissiles (un exemple typique de tels matériaux fissiles est U-235). Lors de la fission de ce produit dans le combustible nucléaire à base de UO2, un atome d'uranium est divisé en deux produits de fission. Les produits de fission peuvent être classifiés en 30 quatre groupes selon leur volatilité et leur activité chimique : les produits de fission volatils comprenant des gaz de fission, les produits de fission semivolatils, les produits de fission de faible volatilité et les produits de fission non volatils. Parmi les quatre groupes, les produits de fission volatils (I et 5 Cs) et les gaz de fission (Xe et Kr) sont les plus importants en termes de dégradation de combustible et de conséquences radiologiques, en raison de leur très forte activité chimique et de la facilité avec laquelle ils se dégagent à l'extérieur de la pastille de 10 combustible et dans l'environnement. Une procédure du produit de fission est connue comme suit. Le produit de fission est produit à l'intérieur de grains et diffusé vers la frontière de 15 grain, et il existe sous forme de bulles. Lorsque le produit de fission atteint une quantité prédéterminée, un tunnel de bulles est formé le long de la frontière de grain, et le produit de fission est libéré de la pastille à travers le tunnel de bulles. 20 Sous l'effet de l'augmentation de la taille de grain de la pastille, la distance de diffusion du produit de fission vers la frontière de grain augmente. Par conséquent, le produit de fission reste plus longtemps à l'intérieur de la pastille, ce qui réduit 25 la quantité de produits de fission libérés. Une pastille de combustible nucléaire de grande combustion est donc nécessaire pour augmenter la taille de grain. La pastille de combustible nucléaire à base de UO2 est insérée dans un gainage de combustible nucléaire en 30 alliage de zirconium qui est déformé vers l'intérieur au cours de la combustion et la pastille de combustible nucléaire est gonflée vers l'extérieur par l'irradiation de neutrons, de sorte que la pastille de combustible nucléaire et le gainage puissent entrer en contact l'un avec l'autre pour générer une tension. En particulier, un combustible nucléaire est plus susceptible d'être utilisé pour un niveau de combustion extrêmement élevé dans une situation extrême comme une grande puissance ou une opération de transition. Lorsque la puissance de sortie est accrue pendant un temps relativement court, la température de la pastille de combustible nucléaire est augmentée et une pression prédéterminée est appliquée au gainage de combustible par l'expansion thermique. Lorsqu'une grande tension est appliquée au gainage de combustible à un niveau élevé de combustion pendant un temps relativement court, le gainage de combustible peut être endommagé. Pour réduire la pression appliquée au gainage de combustible générée par l'expansion thermique de la pastille de combustible nucléaire, il convient donc de développer une nouvelle pastille ayant une quantité accrue de déformation initiale et un taux accru de déformation de fluage et d'améliorer les caractéristiques de l'interaction entre la pastille et le gainage (PCI). De plus, lorsqu'une température centrale d'un combustible nucléaire est réduite en augmentant une conductivité thermique de la pastille de combustible nucléaire, la vitesse de déplacement du produit de fission est réduite et l'extraction du produit de fission peut être réduite. En même temps, une tension appliquée au gainage de combustible nucléaire par l'expansion de la pastille peut être réduite et la PCI peut être réduite. Il est donc nécessaire de réduire la température du combustible nucléaire en augmentant la conductivité thermique de la pastille de combustible nucléaire. Selon une méthode conventionnelle de régulation de l'extraction de produits de fission, l'augmentation de la taille de grain de la pastille augmente la distance de déplacement du produit de fission, ce qui ralentit l'extraction du produit de fission. Selon une méthode conventionnelle d'amélioration des caractéristiques de PCI, un additif est fourni pour augmenter le taux de déformation de fluage de la pastille de combustible afin de pouvoir réduire efficacement la tension appliquée au gainage de combustible. La présente invention concerne donc une pastille de combustible nucléaire à base de dioxyde d'uranium ayant des microcellules métalliques agencées à l'intérieur de celle-ci et sa méthode de fabrication. Un objet de l'invention est de fournir une pastille de combustible nucléaire à base de dioxyde d'uranium piégeant les produits de fission ayant des microcellules métalliques constituées d'un matériau métallique ayant une grande capacité de protection pour les produits de fission, avec une taille entre 30 pm et 400 pm (par rapport à une taille tridimensionnelle) pour empêcher l'extraction des produits de fission dans des conditions de fonctionnement normal et dans des conditions d'accident en piégeant les produits de fission dans les cellules métalliques, les parois des microcellules étant constituées d'un matériau métallique ayant une grande conductivité thermique pour réduire une température centrale de la pastille de combustible afin de réduire la vitesse de déplacement des produits de fission et la tension appliquée au gainage de combustible dans le but d'atténuer la PCI et d'améliorer les performances et la stabilité du combustible nucléaire. Un deuxième objet de la présente invention est de fournir une méthode de fabrication de la pastille de combustible nucléaire à base de UO2 qui est capable de piéger et de collecter les produits de fission dans des microcellules en agençant les microcellules métalliques avec une grande capacité de protection pour les produits de fission afin d'empêcher l'extraction des produits de fission à l'extérieur. D'autres avantages, objets et caractéristiques de la divulgation vont être décrits en partie dans la description ci-après et en partie vont devenir apparents à l'homme du métier à l'étude de ce qui suit ou à la mise en pratique de l'invention. Les objectifs et les autres avantages de l'invention peuvent être réalisés et atteints par la structure présentée en particulier dans la description et les revendications qui y sont jointes ainsi que dans les dessins annexés. Pour accomplir ces objets et autres avantages, et conformément aux objectifs des modes de réalisation, tels que largement décrits dans les présentes, une pastille de combustible nucléaire à base de dioxyde d'uranium comprend des microcellules métalliques ayant une grande capacité de protection pour les produits de fission et une grande conductivité thermique, agencées simultanément dans la pastille de combustible nucléaire pour piéger les produits de fission, de manière à empêcher l'extraction des produits de fission dans des conditions de fonctionnement normal et dans des conditions d'accident et à atténuer la PCI en réduisant la tension appliquée au gainage de combustible nucléaire. Dans un autre aspect de la présente invention, une 10 méthode de fabrication d'une pastille de combustible nucléaire à base de dioxyde d'uranium dans laquelle sont agencées des microcellules métalliques comprend les étapes de la fabrication d'un mélange de poudre en mélangeant une poudre de dioxyde d'uranium avec une 15 poudre d'additif comprenant un élément métallique ayant une grande capacité de protection pour les produits de fission et une grande conductivité thermique simultanément ; la fabrication d'une pastille en compressant le mélange de poudre ; et le frittage de la 20 pastille entre 1600 °C et 1800 °C dans une atmosphère gazeuse réductrice. Les modes de réalisation présentent les effets avantageux suivants. Une pastille de combustible nucléaire à base de dioxyde d'uranium piégeant les 25 produits de fission peut comporter des microcellules métalliques constituées d'un matériau métallique ayant une grande capacité de protection pour les produits de fission. Cela peut empêcher l'extraction des produits de fission dans des conditions de fonctionnement normal 30 et dans des conditions d'accident dans la mesure du possible. En outre, les microcellules métalliques de la pastille de combustible nucléaire à base de dioxyde d'uranium piégeant les produits de fission ont des parois constituées d'un matériau métallique ayant une 5 grande conductivité thermique pour réduire une température centrale de la pastille de combustible. Cela permet de réduire la vitesse de déplacement des produits de fission et la tension appliquée au gainage de combustible pour atténuer la PCI et pour améliorer 10 les performances et la stabilité du combustible nucléaire. Il faut bien comprendre que la description générale précédente et la description détaillée 15 suivante de modes de réalisation ou d'agencements sont exemplaires et explicatives et qu'elles sont destinées à fournir une explication approfondie des modes de réalisation selon les revendications. 20 La figure 1 est un schéma conceptuel illustrant des microcellules agencées dans une pastille de combustible nucléaire à base de dioxyde d'uranium selon la présente invention ; La figure 2 est un dessin conceptuel du piégeage 25 d'un produit de fission en agençant des microcellules métalliques dans la pastille de combustible nucléaire à base de dioxyde d'uranium selon la présente invention ; et La figure 3 est une image de micrographie optique 30 d'une structure de microcellule métallique d'une pastille de combustible nucléaire à base de dioxyde d'uranium fabriquée selon un premier mode de réalisation de la présente invention. Divers modes de réalisation d'une pastille piégeant les produits de fission comportant des microcellules métalliques et de sa méthode de fabrication vont être décrits ci-après en référence aux dessins annexés. Il va être fait ci-après référence en détail aux modes de réalisation spécifiques de la présente invention dont des exemples sont illustrés sur les dessins annexés. Dans la mesure du possible, les mêmes numéros de référence sont utilisés pour renvoyer à des parties identiques ou similaires des dessins. La figure 1 est un schéma conceptuel illustrant des microcellules agencées dans une pastille nucléaire à fission de dioxyde d'uranium selon la présente invention. Il peut être prévu une méthode de piégeage d'un produit de fission dans une pastille de combustible nucléaire (pastille d'UO2) comportant des microcellules. La figure 2 est un dessin conceptuel du piégeage d'un produit de fission en agençant les microcellules métalliques dans la pastille de combustible nucléaire à base de dioxyde d'uranium selon la présente invention. Des microcellules constituées d'éléments métalliques ayant une grande capacité de protection pour les produits de fission et une grande conductivité thermique sont agencées dans la pastille de combustible nucléaire à base de dioxyde d'uranium afin d'empêcher l'extraction des produits de fission dans des conditions de fonctionnement normal et dans des conditions d'accident et d'atténuer la PCI en réduisant la tension appliquée au gainage de combustible nucléaire. Le matériau métallique utilisé pour constituer la 5 microcellule de la pastille de combustible nucléaire à base de dioxyde d'uranium peut avoir simultanément une grande capacité de protection pour les produits de fission et une grande conductivité thermique. De préférence, le matériau métallique est du Cr ou du Mo. 10 La taille de la microcellule est limitée dans la plage de 30 pm à 400 pm. Si la taille de la microcellule est petite, il faut fournir une grande quantité d'additif. Si la taille est trop grande, le nombre de microcellules agencées dans la pastille de 15 combustible nucléaire est trop petit pour que la pastille de combustible nucléaire puisse piéger efficacement les produits de fission. Par conséquent, les microcellules sont configurées de manière appropriée avec une petite quantité d'additif et la 20 taille des microcellules est limitée dans la plage de 30 pm à 400 pm, qui constitue une plage moyenne pour maintenir le nombre de microcellules de manière appropriée. La teneur en matériau métallique de la 25 microcellule est dans la plage de 0,1 % à 10,0 % par rapport au poids du dioxyde d'uranium. Si la teneur en matériau métallique est inférieure à 0,1 %, il n'est pas possible de réaliser la cellule souhaitée. Si la teneur en matériau métallique est supérieure à 10,0 %, 30 la quantité d'uranium par unité de volume de la pastille de combustible nucléaire est relativement réduite et la faisabilité économique peut être détériorée. Par conséquent, la teneur en matériau métallique est limitée dans la plage de 0,1 % à 10,0 % afin de pouvoir configurer les microcellules appropriées dans la pastille de combustible nucléaire et de pouvoir maintenir la quantité appropriée d'uranium par unité de volume de la pastille de combustible nucléaire. De plus, les microcellules métalliques peuvent 10 être formées par unité de grain. Il va être décrit ci-après une méthode de fabrication de la pastille de combustible nucléaire à base de dioxyde d'uranium comportant les microcellules métalliques selon la présente invention. 15 La méthode de fabrication comprend les étapes de la fabrication d'un mélange de poudre en mélangeant la poudre de dioxyde d'uranium avec la poudre d'additif se composant d'éléments métalliques ayant une grande capacité de protection pour les produits de fission et 20 une grande conductivité thermique ; la fabrication d'une pastille en compressant le mélange de poudre ; et le frittage de la pastille entre 1600 °C et 1800 °C dans l'atmosphère gazeuse réductrice. Selon un mode de réalisation de la présente 25 invention, l'additif ajouté à l'étape de fabrication de mélange de poudre peut être un composé comprenant un élément métallique ayant simultanément une grande capacité de protection pour les produits de fission et une grande conductivité thermique, particulièrement un 30 composé de Cr ou un composé de Mo. Les composés fournis dans la poudre d'additif ajoutée à l'étape de fabrication de mélange de poudre peuvent être au moins l'un sélectionné dans le groupe composé d'un métal, d'un oxyde, d'un nitrure, d'un sulfure, d'un fluorure, d'un chlorure, d'un stéarate, d'un carbonate, d'un nitrate et d'un phosphate. Selon un mode de réalisation de la présente invention, la teneur en additif est entre 0,1 % et 10,0 % du poids total à l'étape de fabrication du mélange de poudre. Si la teneur en matériau métallique est inférieure à 0,1 %, il n'est pas possible de réaliser la cellule métallique souhaitée. Si la teneur en matériau métallique est supérieure à 10,0 %, la quantité d'uranium par unité de volume de la pastille de combustible nucléaire est relativement réduite et la faisabilité économique peut être détériorée. Par conséquent, la teneur en matériau métallique est limitée dans la plage de 0,1 % à 10,0 % afin de pouvoir configurer les microcellules appropriées dans la pastille de combustible nucléaire et de pouvoir maintenir la quantité appropriée d'uranium par unité de volume de la pastille de combustible nucléaire. Selon un mode de réalisation de la présente invention, l'additif sélectionné peut être transformé en liquide à l'étape de frittage pour effectuer le frittage entre 1600 °C et 1800 °C dans une atmosphère gazeuse réductrice. Le liquide formé au cours du frittage peut permettre la croissance rapide du grain et le liquide est couvert le long d'une frontière du grain en croissance. Par conséquent, des microcellules métalliques d'unités de grains ayant une taille appropriée peuvent être agencées. La taille de la microcellule est limitée dans la plage de 30 pm à 400 pm. Si la taille de la microcellule est petite, il faut fournir une grande quantité d'additif. Si la taille est trop grande, le nombre de microcellules agencées dans la pastille de combustible nucléaire est trop petit pour que la pastille de combustible nucléaire puisse piéger efficacement les produits de fission. Par conséquent, les microcellules sont configurées de manière appropriée avec une petite quantité d'additif et la taille des microcellules est limitée dans la plage de 30 pm à 400 pm, qui constitue une plage moyenne pour maintenir le nombre de microcellules de manière appropriée. Selon un mode de réalisation de la présente invention, l'atmosphère gazeuse réductrice à l'étape de frittage peut être une atmosphère de gaz contenant de l'hydrogène. En particulier, le gaz contenant de l'hydrogène peut être un mélange de gaz contenant de l'hydrogène constitué d'un gaz d'hydrogène mélangé à au moins l'un sélectionné dans le groupe composé du dioxyde de carbone, de la vapeur et d'un gaz inerte ou de l'hydrogène. Des modes de réalisation de la présente invention vont être décrits en détail ci-après. Les modes de réalisation décrits ci-après sont des exemples de la présente invention et le périmètre de la présente invention n'est pas limité par les modes de réalisation. Premier mode de réalisation : 3 % de poudre de Cr203 par rapport au poids de la poudre d'UO2 est ajoutée à la poudre de dioxyde d'uranium (UO2) et elles sont mélangées par un mélangeur pendant 2 heures pour préparer le mélange de poudre. Une pastille verte est fabriquée en compressant le mélange de poudre à 3 tonnes/cm2. La pastille verte est chauffée à un taux de chauffage de 300 °C par heure dans une atmosphère de gaz d'hydrogène sèche ayant un taux d'humidité inférieur ou égal à 0,1 %, afin que la température de la pastille atteigne 1720 °C. Après cela, la pastille chauffée est maintenue pendant 4 heures dans une atmosphère de gaz d'hydrogène humide ayant un taux d'humidité de 1,6 % de l'hydrogène, puis elle est refroidie à 1600 00 à un taux de refroidissement de 300 00 par heure dans l'atmosphère de gaz d'hydrogène sèche. La pastille refroidie est ensuite maintenue à 1600 °C pendant 10 heures puis elle est refroidie à une température normale. La pastille de combustible nucléaire à base de dioxyde d'uranium peut ainsi être fabriquée. La densité de la pastille de combustible nucléaire fabriquée est mesurée sur la base du principe d'Archimède et une coupe transversale de la pastille de combustible nucléaire ayant la densité mesurée est polie comme un miroir. Après cela, la taille et la structure de la microcellule sont observées. Il est mesuré que la densité de la pastille de combustible nucléaire fabriquée dans le procédé susmentionné est de 96,4 % de TD et que la taille moyenne de la microcellule est de 92 pm. La figure 3 est une image de micrographie optique d'une structure de microcellule métallique d'une pastille de combustible nucléaire à base de dioxyde d'uranium fabriquée dans le procédé. Comme cela est représenté sur la figure 3, les microcellules métalliques sont formées le long de la frontière de grain. L'homme du métier peut se rendre compte que diverses modifications et variations peuvent être apportées à la présente invention sans se départir de l'esprit ou du périmètre de l'invention. Il est donc prévu que la présente invention couvre les modifications et les variations de la présente invention à condition qu'elles entrent dans le périmètre des revendications annexées et de leurs équivalences. En plus de variations et de modifications des parties composantes et/ou des agencements, des usages alternatifs vont également être apparents à l'homme du métier. REVENDICATIONS1. Pastille de combustible nucléaire à base de dioxyde d'uranium comprenant : des microcellules métalliques agencées dans la pastille de combustible nucléaire pour piéger les 5 produits de fission. 2. Pastille de combustible nucléaire à base de dioxyde d'uranium selon la revendication 1, dans laquelle un matériau métallique composant la 10 microcellule métallique est du Cr. 3. Pastille de combustible nucléaire à base de dioxyde d'uranium selon la revendication 1, dans laquelle un matériau métallique composant la 15 microcellule métallique est du Mo. 4. Pastille de combustible nucléaire à base de dioxyde d'uranium selon l'une des revendications 1 à 3, dans laquelle une taille moyenne de la microcellule 20 métallique est de 30 pm à 400 pm. 5. Pastille de combustible nucléaire à base de dioxyde d'uranium selon l'une des revendications 1 à 3, dans laquelle une teneur en matériau métallique de la 25 microcellule métallique est de 0,1 % à 10,0 % par rapport au dioxyde d'uranium. 6. Pastille de combustible nucléaire à base de dioxyde d'uranium selon la revendication 1, danslaquelle les microcellules métalliques sont formées par unité de grain. 7. Méthode de fabrication d'une pastille de combustible nucléaire à base de dioxyde d'uranium comprenant des microcellules métalliques agencées à l'intérieur de celle-ci, la méthode de fabrication comprenant les étapes de : la fabrication d'un mélange de poudre en 10 mélangeant une poudre de dioxyde d'uranium avec une poudre d'additif comprenant un élément métallique ayant simultanément une grande capacité de protection pour les produits de fission et une grande conductivité thermique ; 15 la fabrication d'une pastille en compressant le mélange de poudre ; et le frittage de la pastille entre 1600 °C et 1800 °C dans une atmosphère gazeuse réductrice. 20 8. Méthode de fabrication de la pastille de combustible nucléaire à base de dioxyde d'uranium comprenant les microcellules métalliques agencées à l'intérieur de celle-ci selon la revendication 7, dans laquelle la poudre d'additif est un composé de Cr. 25 9. Méthode de fabrication de la pastille de combustible nucléaire à base de dioxyde d'uranium comprenant les microcellules métalliques agencées à l'intérieur de celle-ci selon la revendication 7, dans 30 laquelle la poudre d'additif est un composé de Mo. 10. Méthode de fabrication de la pastille de combustible nucléaire à. base de dioxyde d'uranium comprenant les microcellules métalliques agencées à l'intérieur de celle-ci selon l'une quelconque des revendications 7 à 9, dans laquelle une teneur en additif est de 0,1 % à 10,0 % par rapport au poids de la poudre de dioxyde d'uranium à l'étape de la fabrication du mélange de poudre de la poudre d'additif et de la poudre de dioxyde d'uranium. 11. Méthode de fabrication de la pastille de combustible nucléaire à base de dioxyde d'uranium comprenant les microcellules métalliques agencées à l'intérieur de celle-ci selon la revendication 7, dans laquelle le composé fourni dans la poudre d'additif comprend au moins l'un sélectionné dans le groupe composé d'un métal, d'un oxyde, d'un nitrure, d'un sulfure, d'un fluorure, d'un chlorure, d'un stéarate, d'un carbonate, d'un nitrate et d'un phosphate. 12. Méthode de fabrication de la pastille de combustible nucléaire à base de dioxyde d'uranium comprenant les microcellules métalliques agencées à l'intérieur de celle-ci selon la revendication 7, dans laquelle l'additif est transformé en liquide à l'étape de frittage et une microcellule d'unité de grain est formée. 13. Méthode de fabrication de la pastille de 30 combustible nucléaire à base de dioxyde d'uranium comprenant les microcellules métalliques agencées àl'intérieur de celle-ci selon la revendication 7, dans laquelle l'atmosphère gazeuse réductrice est une atmosphère de gaz contenant de l'hydrogène à l'étape de frittage. 14. Méthode de fabrication de la pastille de combustible nucléaire à base de dioxyde d'uranium comprenant les microcellules métalliques agencées à l'intérieur de celle-ci selon la revendication 13, dans laquelle le gaz contenant de l'hydrogène est un mélange de gaz contenant de l'hydrogène constitué d'un gaz d'hydrogène mélangé à au moins l'un sélectionné dans un groupe composé du dioxyde de carbone, de la vapeur et d'un gaz inerte, ou d'un hydrogène.