Brevet FR2982990A1 — publié le 20130524

PROCEDE DE PREPARATION D'UN COMBUSTIBLE NUCLEAIRE DENSE A BASE D'AU MOINS UN ACTINIDE MINEUR DESCRIPTION DOMAINE TECHNIQUE L'invention a trait à un procédé de préparation d'un combustible nucléaire dense comprenant de l'uranium, éventuellement du plutonium et au moins un actinide mineur mettant en oeuvre des étapes faisant intervenir des poudres de ces éléments. Ce procédé peut être qualifié de procédé 10 UMACS (correspondant à l'abréviation de l'expression anglaise « Uranium Minor Actinides Conventional Sintering »). Ce procédé peut trouver, en particulier, son application dans le recyclage d'actinides mineurs 15 via l'incorporation de ces actinides mineurs dans le combustible susmentionné, lequel est destiné à être utilisé pour constituer des crayons nucléaires pour réacteur nucléaire ou encore, à entrer dans la constitution de cibles de transmutation, en vue 20 d'effectuer des expériences de transmutation nucléaire notamment pour mieux comprendre le mécanisme de transmutation de ces éléments actinides mineurs. On précise, pour la suite de l'exposé, que par actinide mineur, on entend les éléments actinides 25 autres que l'uranium, le plutonium et le thorium, formés dans les réacteurs par captures successives de neutrons par les noyaux de combustible standard, les actinides mineurs étant l'américium, le curium et le neptunium. ÉTAT DE LA TECHNIQUE ANTÉRIEURE En fonctionnement, les réacteurs nucléaires, notamment ceux à eau pressurisée, génèrent des produits de fission ainsi que des éléments lourds : les actinides mineurs tels que définis ci-dessus, ces éléments étant ultérieurement destinés au recyclage. Actuellement, le recyclage des actinides mineurs issus du traitement des combustibles usés s'opère par deux voies distinctes connues sous les appellations suivantes : -le recyclage hétérogène ; et -le recyclage homogène. Dans le cas du recyclage hétérogène, les actinides mineurs sont séparés, lors du traitement du combustible usé, de l'uranium et du plutonium, et sont ensuite incorporés, à une teneur élevée, dans des éléments de combustible comprenant une matrice non fissile distincts des éléments de combustible standard du réacteur. Les éléments de combustible comprenant les actinides mineurs peuvent consister, par exemple, en des éléments de couverture disposés en périphérie du coeur d'un réacteur. Cette voie de recyclage permet, notamment, d'éviter de dégrader les caractéristiques du combustible standard par une incorporation d'actinides mineurs. Dans le cas du recyclage homogène, les actinides mineurs sont mélangés, en faible teneur et sont répartis de façon quasi uniforme dans la totalité des éléments de combustible standard de réacteur. Pour ce faire, lors du traitement du combustible usé, l'uranium, le plutonium et les actinides mineurs sont traités ensemble pour former des oxydes, lesquels sont ensuite utilisés dans la fabrication desdits combustibles. Quel que soit le mode de recyclage envisagé (homogène ou hétérogène), les combustibles obtenus à l'issue de ces opérations doivent, de préférence, être denses, afin de présenter des performances optimales en réacteur. Parmi les actinides mineurs, celui, qui est le plus étudié, est l'américium et plus particulièrement sa forme oxyde. Ceci trouve explication du fait de son activité a élevée ainsi que par son comportement thermodynamique particulier. En effet, l'oxyde d'américium Am02, utilisé comme précurseur à l'obtention de combustible, présente un potentiel d'oxygène supérieur à celui de l'oxyde d'uranium UO2, ce qui induit, lors de la mise en oeuvre d'une étape de frittage réactif (nécessaire à l'obtention d'une solution solide de combustible), un risque, en fonction de la température et de l'atmosphère, de réduction de l'oxyde d'américium pouvant aller jusqu'à la formation d'américium métal et la sublimation de cet élément. Un tel phénomène peut être source d'inhomogénéités chimiques (résultant, par exemple, d'un phénomène d'interdiffusion partielle ou encore de gradients de composition) mais également d'inhomogénéités structurales avec la formation de défauts, tels que des lacunes, qui peuvent être préjudiciables à l'obtention d'un combustible performant répondant à des spécifications drastiques en termes de composition mais également de densité relative élevée. Pour former des combustibles à partir d'oxyde d'uranium UO2 et d'oxyde d'américium Am02, il est couramment fait recours à un frittage réactif de ces oxydes, de sorte à les transformer en des pastilles de combustible comprenant une solution solide d'oxyde(s) de ces éléments, laquelle étape peut générer certaines complications. En effet, au cours du frittage réactif, une partie de l'énergie thermique fournie sert à former la solution solide oxyde recherchée et l'autre partie est consommée, afin d'assurer le frittage et la densification du matériau. Une compétition s'établit donc entre la réaction chimique et le frittage en défaveur de ce dernier. Le frittage s'avère ainsi partiel et conduit à la formation de composés présentant une porosité importante, qui peut être ouverte, à laquelle peut s'ajouter une porosité intergranulaire induite par l'effet Kirkenhall lié aux différences de coefficients d'autodiffusion de l'uranium et des actinides mineurs, comme l'américium. De plus, des déformations importantes (se traduisant par l'apparition de formes du type diabolo ou du type cône à apex tronqué) des pastilles de combustible peuvent être obtenues après post-frittage et ce, en raison d'un frittage partiel ou d'hétérogénéités de composition et/ou de (micro) structure. Les combustibles ainsi générés peuvent, de ce fait, sortir des spécifications requises pour des cycles d'irradiation. Il apparaît ainsi que, plus la teneur en actinide mineur, notamment en américium, est élevée, plus il s'avère difficile d'obtenir des combustibles denses. Au vu de ce qui existe, les inventeurs se sont ainsi fixé pour objectif de mettre au point un nouveau procédé de préparation d'un combustible nucléaire à base d'actinide(s) mineur(s) ne présentant pas les inconvénients de l'art antérieur, et notamment ceux mentionnés ci-dessus. EXPOSÉ DE L'INVENTION Ainsi, l'invention a trait à un procédé de préparation d'un combustible comprenant une solution solide d'oxyde d'uranium et d'au moins un actinide mineur et éventuellement de plutonium et/ou de thorium comprenant successivement les étapes suivantes : a) une étape de mise en contact d'une poudre d'oxyde(s) d'uranium, d'au moins une poudre d'oxyde d'actinide(s) mineur(s) et éventuellement d'une poudre d'oxyde de plutonium et/ou d'une poudre de thorium ; b) une étape du compactage sous forme d'au moins une pastille du mélange obtenu en a) ; c) une étape de traitement thermique de la ou les pastilles obtenues en b) dans des conditions efficaces pour l'obtention de la solution solide susmentionnée ; d) une étape de broyage en poudre de la ou les pastilles obtenues à l'issue de l'étape c) ; e) une étape de compactage sous forme d'au moins une pastille de la poudre obtenue en d) ; f) une étape de frittage de la ou les pastilles obtenues en e). En séparant l'étape de traitement thermique destinée à la formation de la solution solide de l'étape de frittage destinée à la densification, l'on s'affranchit des inconvénients de l'art antérieur, où ces deux étapes étaient réalisées en une seule et même étape (cette étape étant alors dénommée «étape de frittage réactif »), ces inconvénients étant les suivants . -un frittage partiel du fait d'une compétition énergétique s'établissant entre la réaction 15 chimique à l'origine de la formation de la solution solide et le frittage en tant que tel ; -de ce fait, une densité de combustible insuffisante ainsi que des déformations potentielles importantes. 20 Par solution solide, on entend un mélange d'uranium, d'au moins un actinide mineur et éventuellement de plutonium et/ou de thorium dans un réseau cristallin du type oxyde et, classiquement aussi, de structure monophasée. 25 Ce procédé s'applique à la préparation de combustibles comprenant, outre de l'uranium, au moins un actinide mineur, tel que l'américium, le ou les actinides mineurs pouvant provenir d'un flux de retraitement hydrométallurgique de combustible usé. 30 Il est entendu que, lorsque les combustibles préparés conformément au procédé de l'invention sont destinés à être utilisés dans des réacteurs nucléaires en vue de produire de l'énergie, la proportion des éléments autres que l'uranium sera déterminée, de sorte à ne pas nuire aux propriétés de l'élément fissible uranium. Comme mentionné ci-dessus, le procédé de l'invention comprend une étape a) consistant à mettre en contact une poudre d'oxyde(s) d'uranium, au moins une poudre d'oxyde(s) d'actinide(s) mineur(s) et éventuellement une poudre d'oxyde de plutonium et/ou de thorium. La poudre d'oxyde(s) d'uranium peut être une poudre de dioxyde d'uranium UO2 et/ou d'octaoxyde de triuranium U308, ce qui signifie que la poudre d'oxyde(s) d'uranium peut être constituée exclusivement d'une poudre de dioxyde d'uranium UO2, exclusivement d'une poudre d'octaoxyde de triuranium U308 ou d'un mélange de dioxyde d'uranium UO2 et d'octaoxyde de triuranium U308. La poudre d'oxyde(s) d'actinide(s) mineur(s) peut être une poudre d'oxyde(s) d'américium (telle que AmO2, Am203), une poudre d'oxyde(s) de curium et/ou une poudre d'oxyde(s) de neptunium. La poudre d'oxyde de plutonium peut être 25 une poudre de dioxyde de plutonium Pu02, tandis que la poudre d'oxyde de thorium peut être une poudre de dioxyde de thorium Th02. Ces poudres peuvent présenter une taille moyenne de particules allant de 0,1 à 500 }gym. 30 Lors de cette étape de mise en contact, les poudres sont utilisées dans les proportions requises pour obtenir la composition souhaitée (en vue de l'obtention de la solution solide). Concrètement, cette étape de mise en contact peut se faire par mélangeage à sec des poudres 5 susmentionnées, par exemple, au moyen d'un turbula, d'un agitateur à rouleaux ou d'un broyeur. Outre le fait de permettre la mise en contact, le mélangeage peut contribuer à permettre l'obtention d'un mélange de poudres homogène et intime, 10 ce qui contribue à augmenter le nombre d'interfaces réactionnelles et, par la suite, une amélioration de la réactivité des poudres tout en limitant la formation de composés parasites ou d'inhomogénéités chimiques et/ou structurales. De façon concomitante au mélangeage, il 15 peut se produire une désagglomération des poudres, si celles-ci sont agglomérées avant le mélangeage. Lors de cette étape de mise en contact, les poudres peuvent être issues de plusieurs lots. Ainsi, selon un mode particulier de 20 réalisation de l'invention, l'étape de mise en contact peut consister à mélanger, d'une part, un premier lot comprenant : -une poudre d'oxyde d'uranium sous forme de dioxyde d'uranium UO2 ; 25 -une poudre d'oxyde d'actinide mineur ; et -éventuellement une poudre à base d'oxyde de plutonium et/ou de thorium ; avec un deuxième lot comprenant : -une poudre d'oxyde d'uranium sous forme 30 d'octaoxyde de triuranium U308 ; -une poudre d'oxyde d'actinide mineur ; et -éventuellement, une poudre d'oxyde de plutonium et/ou de thorium. Le premier lot peut être préalablement obtenu par réduction sous atmosphère réductrice d'une composition similaire à celle du deuxième lot. Après cette étape de mise en contact a), le mélange obtenu est soumis à une étape de compactage b) de sorte à former une ou plusieurs pastilles. Cette étape de compactage peut consister, d'une part, à placer ce mélange dans un moule de forme adaptée pour former une ou plusieurs pastilles et, d'autre part, à soumettre ce mélange à un pressage uniaxial, par exemple, à l'aide d'un piston appliquant une pression sur le mélange placé dans le moule, cette pression pouvant s'échelonner de 250 à 1500 MPa pendant une durée pouvant s'échelonner de 10 secondes à 30 minutes. Cette étape permet une amélioration de la réactivité des précurseurs tout en limitant la formation de composés parasites ou d'inhomogénéités chimiques et/ou structurales. La ou les pastilles ainsi obtenues sont soumises à une étape de traitement thermique des pastilles obtenues en b) dans des conditions efficaces pour l'obtention de la solution solide susmentionnée. L'homme du métier, en fonction de la solution solide, qu'il souhaite obtenir, fixera les conditions opératoires nécessaires à l'obtention de cette dernière. Pour ce faire, il pourra pratiquer des essais de routine pour tester différents jeux de conditions opératoires et vérifier par des techniques d'analyse simples (telles que la diffraction des rayons X) la solution solide obtenue, jusqu'à sélectionner le jeu de conditions opératoires nécessaire à l'obtention de la solution solide souhaitée. Ce jeu de conditions opératoires peut être l'atmosphère, dans laquelle l'étape de traitement thermique est mise en oeuvre, et la température de chauffage et la durée d'application de cette température de chauffage. A titre d'exemple, l'étape de traitement thermique peut, ainsi, consister à soumettre la ou les pastilles préalablement obtenues à un chauffage, par exemple, en atmosphère contrôlée, (par exemple, cette atmosphère pouvant consister en un mélange comprenant un gaz réducteur et éventuellement de l'oxygène et/ou de la vapeur d'eau, ces différents éléments étant présents en des proportions adéquates pour obtenir la solution solide recherchée) à une température et une durée nécessaires à l'obtention de la solution solide recherchée, cette température pouvant s'échelonner de 600°C à 1900°C pendant une durée pouvant aller de 1 heure à 48 heures. La température de chauffage peut être atteinte selon différents modes, tels que : -un mode dynamique où la température de 25 chauffage est atteinte selon une montée en température linéaire ou non, cette température pouvant être ensuite maintenue jusqu'à une durée de 48 heures ; -un mode de montée en température par paliers, jusqu'à atteindre un palier correspondant à la 30 température de chauffage, ce palier de température pouvant être maintenu jusqu'à une durée de 48 heures. Les pastilles obtenues à l'issue de l'étape c) sont ensuite soumises à une étape de broyage en poudre, par exemple, jusqu'à l'obtention d'une poudre présentant une taille moyenne de particules allant de 0,1 à 100 pm. D'un point de vue concret, cette étape de broyage peut être mise en oeuvre dans un broyeur à billes, par exemple un vibrobroyeur oscillant à billes en acier inoxydable réglé à une fréquence appropriée 10 pendant une durée appropriée pour obtenir une poudre présentant une taille moyenne de particules appropriée. Enfin, le procédé de l'invention comprend une étape de compactage sous forme d'au moins une pastille de la poudre obtenue en d) (étape e) suivie 15 d'une étape de frittage de la ou les pastilles obtenues en e) (étape f). Cette étape de compactage peut être mise en oeuvre d'une façon similaire à celle de l'étape b), à savoir, peut consister à placer ce mélange dans un 20 moule de forme adaptée pour former une ou plusieurs pastilles et, d'autre part, à soumettre ce mélange à un pressage uniaxial, par exemple, à l'aide d'un piston appliquant une pression sur le mélange placé dans le moule, cette pression pouvant s'échelonner de 250 à 25 1500 MPa pendant une durée pouvant s'échelonner de 10 secondes à 30 minutes. Cette étape de frittage peut être, quant à elle, réalisée dans des conditions efficaces pour l'obtention de la densité souhaitée. 30 L'homme du métier, en fonction de la densité qu'il souhaite obtenir, fixera les conditions opératoires nécessaires à l'obtention de cette dernière. Pour ce faire, il pourra pratiquer des essais de routine pour tester différents jeux de conditions opératoires et vérifier par des techniques d'analyse simples la densité obtenue, jusqu'à sélectionner le jeu de conditions opératoires nécessaire à l'obtention de la densité souhaitée. Des mesures de dilatométrie pourront également être réalisées pour déterminer les conditions optimales de frittage. Ce jeu de conditions opératoires peut être l'atmosphère, dans laquelle l'étape de frittage est mise en oeuvre, la température de chauffage et la durée d'application de cette température ainsi que la vitesse de montée à la température maximale de chauffage de palier. A titre d'exemple, l'étape de frittage peut, ainsi, consister à soumettre la ou les pastilles préalablement obtenues à un chauffage, par exemple, en atmosphère contrôlée (par exemple, cette atmosphère pouvant consister en un mélange comprenant un gaz réducteur, éventuellement de l'oxygène et/ou de la vapeur d'eau) à une température et une durée nécessaires à l'obtention de la densité relative recherchée, cette température pouvant s'échelonner de 1000°C à 2000°C pendant une durée pouvant aller de 1 heure à 48 heures. La constitution de l'atmosphère peut être choisie de sorte à obtenir, au final, une pastille présentant une densité relative finale à une valeur définie et/ou une pastille présentant un rapport 0/M (M correspondant aux éléments actinides) final prédéfini. La température de frittage peut être atteinte selon différents modes, tels que : -un mode dynamique où la température de chauffage est atteinte selon une montée en température linéaire ou non, cette température pouvant être ensuite maintenue jusqu'à une durée de 48 heures ; -un mode de montée en température par paliers, jusqu'à atteindre un palier correspondant à la température de chauffage, ce palier de température 10 pouvant être maintenu jusqu'à une durée de 48 heures. L'étape de frittage f) peut être mise en oeuvre dans des conditions différentes en termes d'atmosphères et de températures différentes de l'étape de traitement thermique c) susmentionnée. 15 A l'issue de cette étape de frittage, les pastilles obtenues ne présentent pas de déformation, par rapport à celles issues de l'étape de compactage et ne nécessitent pas d'étape de rectification particulière. Elles peuvent présenter notamment un 20 profil rectiligne. L'étape c) et l'étape f) peuvent être effectuées dans des conditions identiques, notamment en termes de température et de durée. Dans ce cas, il pourrait être envisageable 25 de réaliser ces étapes dans un même four, de façon simultanée pour des pastilles obtenues à l'issue de l'étape b) et des pastilles obtenues à l'issue de l'étape e). A l'issue du procédé de l'invention, l'on 30 obtient ainsi des pastilles de combustible présentant une densité importante. En particulier, cette dernière, lorsqu'elle est exprimée en densité relative, peut être supérieure à 93% de la densité théorique, par exemple, s'échelonner de 94 à 100 par rapport à la densité théorique. La densité théorique représente la densité de la maille cristalline parfaite de la solution solide. Elle peut être déterminée, après mesure des paramètres de maille de la solution solide et donc, après détermination du volume de maille, selon la formule suivante : dthéorique- (nM)/(NV) dans laquelle : -n correspond au nombre de motifs par maille ; -M correspond à la masse molaire de la solution solide formée ; -N correspond au nombre d'Avogadro ; et -V correspond au volume de maille. La densité relative correspond au rapport entre la densité apparente et la densité théorique. La densité apparente tient compte de la porosité ouverte et fermée dans le volume mesuré (mesure du diamètre et de la hauteur au moyen 25 respectivement d'un banc laser et d'un comparateur), cette densité étant déterminée à l'aide du volume de la pastille et de sa masse. L'invention va être, à présent, décrite en référence au mode de réalisation particulier explicité 30 ci-dessous, ce mode de réalisation étant fourni à titre illustratif et non limitatif. BRÈVE DESCRIPTION DES DESSINS La figure 1 illustre le cycle de traitement thermique (température T(en °C) en fonction du temps t (en h)) appliqué lors de la troisième étape de l'exemple de l'invention. La figure 2 illustre le cycle de traitement thermique (température T(en °C) en fonction du temps t (en h)) appliqué lors de la sixième étape de l'exemple de l'invention. La figure 3 illustre le profil des pastilles traduit graphiquement par l'évolution de la hauteur h (en mm) en fonction du diamètre d (en mm) des pastilles obtenues à l'issue de l'exemple de l'invention. EXPOSÉ DÉTAILLÉ D'UN MODE DE RÉALISATION PARTICULIER EXEMPLE Cet exemple illustre la préparation d'un combustible comprenant une solution solide d'oxyde d'uranium et d'américium de composition correspondant sensiblement à Uo,asAmo,1502 par un procédé conforme à l'invention. Selon une première étape, on procède au mélange d'une poudre d'oxyde d'uranium UO2 (10,005 g) et d'une poudre d'oxyde d'américium Am02 (1,905 g), de sorte à obtenir une concentration molaire en américium de 15%. Ce mélange est effectué dans un bol de broyage en acier inoxydable avec un vibrobroyeur oscillant Retsch pendant 1 heure à 15 Hz. Selon une deuxième étape, le mélange obtenu à l'étape précédente est pressé sous forme de pastilles par pressage uniaxial en moule tricoquille à l'aide d'un piston appliquant une pression de 450 MPa durant 20 secondes, lesdites pastilles présentant un diamètre de 5,3 mm, une hauteur de 3,7 mm et une masse de 0,550 g. Les pastilles obtenues présentent une densité relative crue de 71% de la densité théorique. Selon une troisième étape, les pastilles sont soumises à un traitement thermique sous atmosphère réductrice contrôlée par un mélange de 0,4% atomique d'hydrogène, de 90 ppm atomique d'oxygène sur une base d'argon suivant le cycle thermique représenté sur la figure 1 jointe en annexe. Selon une quatrième étape, les pastilles susmentionnées sont broyées dans un bol de broyage en acier inoxydable à l'aide d'un vibrobroyeur oscillant Retsch à l'aide de deux billes en acier inoxydable d'un diamètre de 12 mm à une fréquence de 15 Hz durant 6 heures, moyennant l'on obtient un composé pulvérulent. Selon une cinquième étape, les poudres obtenues à partir des pastilles susmentionnées sont pressées sous forme de pastilles par pressage uniaxial en moule tricoquille à l'aide d'un piston appliquant une pression de 450 MPa durant 20 secondes, donnant lieu à des pastilles présentant une densité relative crue proche de 70% de la densité théorique. Enfin, selon une sixième étape, les pastilles obtenues selon la cinquième étape sont séparées en trois lots, chacun des trois lots étant 30 frittés selon le cycle thermique représenté sur la figure 2 jointe en annexe mais pour chacun sous une atmosphère réductrice distincte. Pour chacun des lots, les pastilles obtenues sont des pastilles denses, dont les 5 caractéristiques sont recensées dans le tableau 1 ci-dessous. Lot 1 2 3 Quantité d'oxygène dans l'atmosphère 4 2 2 de frittage (en % atomique) Quantité d'hydrogène dans l'atmosphère 1 5 95 de frittage (en ppm atomique) Diamètre 4,771 4,783 4,759 moyen (en mm) Hauteur (en 2,92 2,82 3,17 mm) Masse (en 529,9 513,4 584,7 mg) Masse 10,18 10,10 10,37 volumique (en g/cm3) Densité 94,91 94,13 96,66 relative (en % de la densité théorique) Le caractère rectiligne (absence de déformation du type diabolo ou cône à apex tronqué) des pastilles obtenues après le frittage est mis en valeur sur la figure 3, où les courbes d'évolution de la hauteur h (en mm) en fonction de la distance d (en mm) se superposent pour les trois lots. Les pastilles obtenues ont été analysées par diffraction des rayons X (à partir de poudres obtenues sur la base de ces pastilles). Les diffractogrammes mettent en évidence la présence d'une seule phase pure de type fluorine correspondant à une solution solide de composition correspondant sensiblement à U0,85Amo,15O2- REVENDICATIONS1. Procédé de préparation d'un combustible comprenant une solution solide d'oxyde d'uranium et d'au moins un actinide mineur et éventuellement de plutonium et/ou de thorium comprenant successivement les étapes suivantes : a) une étape de mise en contact d'une poudre d'oxyde(s) d'uranium, d'au moins une poudre d'oxyde d'actinide(s) mineur(s) et éventuellement d'une poudre d'oxyde de plutonium et/ou d'une poudre de thorium ; b) une étape du compactage sous forme d'au moins une pastille du mélange obtenu en a) ; c) une étape de traitement thermique de la ou les pastilles obtenues en b) dans des conditions efficaces pour l'obtention de la solution solide susmentionnée ; d) une étape de broyage en poudre de la ou les pastilles obtenues à l'issue de l'étape c) ; e) une étape de compactage sous forme d'au moins une pastille de la poudre obtenu en d) ; f) une étape de frittage de la ou les pastilles obtenues en e). 25 2. Procédé selon la revendication 1, dans lequel la poudre d'oxyde(s) d'uranium est une poudre de dioxyde d'uranium UO2 et/ou d'octaoxyde de triuranium U308. 30 3. Procédé selon la revendication 1 ou 2, dans lequel la poudre d'oxyde(s) d'actinide(s) mineur(s) est une poudre d'oxyde(s) d'américium, une poudre d'oxyde(s) de curium et/ou une poudre d'oxyde(s) de neptunium. 4. Procédé selon l'une quelconque des revendications précédentes, dans lequel la poudre d'oxyde de plutonium est une poudre de dioxyde de plutonium PuO2. 5. Procédé selon l'une quelconque des revendications précédentes, dans lequel la poudre d'oxyde de thorium est une poudre de dioxyde de thorium 15 Th02. 6. Procédé selon l'une quelconque des revendications précédentes, dans l'étape de mise en contact consiste à mélanger, d'un part, un premier lot 20 comprenant : -une poudre d'oxyde d'uranium sous forme de dioxyde d'uranium UO2 ; -une poudre d'oxyde d'actinide mineur ; et -éventuellement une poudre d'oxyde de 25 plutonium et/ou de thorium ; avec un deuxième lot comprenant : -une poudre d'oxyde d'uranium sous forme d'octaoxyde de triuranium U308 ; -une poudre d'oxyde d'actinide mineur ; et 30 -éventuellement, une poudre d'oxyde de plutonium et/ou de thorium. 7. Procédé selon l'une quelconque des revendications précédentes, dans lequel l'étape de compactage b) consiste, d'une part, à placer ce mélange dans un moule de forme adaptée pour former une ou plusieurs pastilles et, d'autre part, à soumettre ce mélange à un pressage uniaxial. 8. Procédé selon l'une quelconque des revendications précédentes, dans lequel l'étape de traitement thermique c) consiste à chauffer la ou les pastilles obtenues en b) à une température et pour une durée nécessaires à l'obtention de la solution solide recherchée. 9. Procédé selon la revendication 8, dans lequel la température s'échelonne de 600°C à 1900°C. 10. Procédé selon la revendication 8 ou 9, 20 dans lequel la durée s'échelonne de 1 heure à 48 heures. 11. Procédé selon l'une quelconque des revendications précédentes, dans lequel l'étape de 25 compactage e) consiste, d'une part, à placer ce mélange dans un moule de forme adaptée pour former une ou plusieurs pastilles et, d'autre part, à soumettre ce mélange à un pressage uniaxial. 30 12. Procédé selon l'une quelconque des revendications précédentes, dans lequel l'étape defrittage consiste à chauffer la ou les pastilles obtenues en e) à une température et une durée nécessaires à l'obtention de la densité relative souhaitée. 13. Procédé selon la revendication 11, dans lequel la température s'échelonne de 1000°C à 2000°C. 14. Procédé selon la revendication 12 ou 10 13, dans lequel la durée s'échelonne de 1 heure à 48 heures. 15. Procédé selon l'une quelconque des revendications précédentes, dans lequel l'étape c) et 15 l'étape f) sont effectuées dans des conditions identiques. 20