Brevet FR2980269A1 — publié le 20130322

Procédé de séparation aveugle de sources positives La présente invention concerne un procédé de séparation aveugle de sources positives. Elle s'applique par exemple pour identifier des molécules à partir d'échantillons chimiques. L'analyse de phénomènes complexes comme une superposition, ou un mélange, linéaire de phénomènes élémentaires est un besoin déjà ancien qui se justifie chaque fois que les intensités de ces phénomènes élémentaires sont suffisamment faibles pour qu'il y ait superposition sans interactions. Les données de mesures, ou observations, issues d'un phénomène complexe sont alors des mélanges linéaires des contributions des différents phénomènes élémentaires, ou sources, constituant le phénomène complexe. On peut obtenir plusieurs observations par dispersion spatiale, les mesures étant effectuées par un réseau de capteurs à un instant donné, ou par dispersion temporelle, les mesures étant alors effectuées par un seul capteur à différents instants. Un objectif de la séparation aveugle de sources, encore appelée BSS selon l'acronyme anglo-saxon « Blind Source Separation », est de déterminer les différentes sources présentes dans un mélange ainsi que leurs proportions, appelés coefficients de mélange, à partir de la seule donnée des observations sans aucune connaissance a priori sur les sources et sur le processus de mélange. Ainsi, en LC-MS (Liquid Chromatography-Mass Spectrometry), un spectromètre de masse mesure à la sortie d'un chromatographe en phase liquide le spectre de masse d'un échantillon chimique. Ce spectre est un mélange linéaire des spectres de masse des différents métabolites présents dans l'échantillon chimique. Différents spectres de mélange sont obtenus à différents instants. L'objectif de la séparation de sources ici est de répertorier tous les métabolites d'un échantillon biologique. Plus précisément, l'objectif est de déterminer, à partir des différents spectres de mélanges fournis par le spectromètre, les spectres de masse élémentaires des métabolites présents dans l'échantillon analysé, constituant les sources, ainsi que l'évolution de la concentration de ces métabolites au cours du temps, constituant les coefficients de mélange. En imagerie TEP (Tomographie par Emission de Positons), un imageur TEP fournit l'image 3D d'un organe du corps humain à un instant donné. Cette image est un mélange linéaire des images des différents compartiments pharmacocinétiques, telles que les veines, les artères ou les tissus, constituant cet organe. La séparation de sources consiste dans ce cas à déterminer, à partir des images fournies par l'imageur TEP, les images élémentaires des différents compartiments pharmacocinétiques ainsi que la cinétique du traceur dans chaque compartiment. On peut ainsi notamment estimer les pharmacocinétiques à partir des images, en particulier la cinétique artérielle dite « fonction d'entrée » en évitant les prélèvements artériels dangereux, estimer l'activité métabolique d'une tumeur et effectuer un suivi et une adaptation rapide d'un traitement. En imagerie hyperspectrale, un spectro-imageur acquiert différentes images d'une même scène dans plusieurs bandes spectrales. Chaque image est un mélange linéaire des images des différents éléments constitutifs de la scène. La séparation des sources vise alors à déterminer les images élémentaires des différents éléments de la scène analysée ainsi que l'évolution de la signature spectrale de chaque élément dans les différentes bandes spectrales. Dans ce cas, les sources peuvent être des mélanges de surfaces d'eau, de terre et/ou de végétation par exemple. Dans les applications citées précédemment ainsi que dans de nombreuses autres applications réelles, notamment en spectrométrie (infrarouge, gamma, X, ... ) et en imagerie (par résonnance magnétique, par rayons X, ...), les sources ainsi que les coefficients de mélange sont des quantités positives. Ces contraintes de positivité sont prises en compte lors de la séparation. On note x,(k) un échantillon k d'une observation j. Si m est le nombre d'observations, alors on peut regrouper les échantillons k des différentes observations dans le vecteur x(k) =[xi(k), x2(k),..., x . Les m observations sont effectuées successivement, selon un pas de temps constant par exemple. On note par ailleurs, s (k) l'échantillon k d'une source j. Si n est le nombre de sources alors on peut regrouper les échantillons k des différentes sources dans le vecteur s(k) =[si(k), s2 (k),..., s n(k)r On note a, la proportion de la source j présente dans l'observation i , donnant la matrice des proportions de mélange A = [a ] définie comme suit : A= ( a11 a21 a12 - - - aln a2n ami a22 amn) am2 A partir de ces notations, on peut exprimer le mélange linéaire des différentes sources en écrivant (a), pour tout i compris entre 1 et m : x (k) =agi;s j (k) correspondant à la relation vectorielle suivante (b) entre les vecteurs x(k) et s(k) : x(k) = As (k) Si p est le nombre total d'échantillons, on peut regrouper tous les échantillons de sources s (k) et d'observation x (k) respectivement dans des matrices de source S et d'observation X de la manière suivante : si (1) si (2) - - - s 1( p) s2(1) s2(2) - - - s2(p) S et sn (1) sn (2) - - - s n ( p) X= ( xi (1) x2(1) xi (2) - - - xi (p) x2 (p) x2(2) - - - .x',(1) xm (2) - - - xm(p)) Il est alors possible d'écrire la relation (b) sous la forme matricielle suivante (c) : 2 98026 9 4 X = A S mxp mxn nxp Il s'ensuit que le problème de séparation aveugle de source consiste estimer les sources S et la matrice de mélange A des quantités positives à partir de 5 la seule donnée des observations X. Différentes solutions sont connues pour résoudre ce problème. Les principales méthodes connues sont notamment la factorisation en matrices non-négatives, encore appelée NMF selon l'expression anglo-saxonne « Non-negative Matrix Factorization », l'analyse en composante 10 indépendantes non-négatives, encore appelée NNICA selon l'expression anglo-saxonne « Non-Negative Independant Component Analysis », les approches statistiques et les approches géométriques. Sous l'hypothèse que les sources et la matrice de mélange sont positives, 15 c'est-à-dire non-négatives, les méthodes de type NMF procèdent en deux étapes pour résoudre le problème (c) ci-dessus. La première étape consiste à définir une mesure de divergence entre les observations X dont on dispose et le produit des matrices A et S que l'on cherche. La deuxième étape consiste à chercher les matrices optimales A* et S* à coefficients positifs qui 20 minimisent la mesure de divergence définie dans la première étape. Ces méthodes peuvent donc être résumées par les étapes suivantes : - Définir une mesure de divergence D entre X et AS : D(X, AS) ; - Chercher les matrices optimales A* et S* à coefficients positifs qui minimisent D, ce qui s'exprime par : (4*,S*)= argirninD(X,AS) 25 Les méthodes de type NMF, décrites notamment dans le document de D.D.Lee and H.S.Seung, « Algorithms for Non-Negative Matrix Factorization » 14th Annual Neural Information Processing Systems Conference (NIPS) Denver, co, nov 27 - dec 02, vol. 13, pp. 556-562, 2001, Advances in Neural Information Processing Systems, présentent l'avantage de prendre en compte la positivité des sources et de la matrice de mélange lors de la séparation. Elles ont néanmoins comme inconvénient majeur de ne pas garantir l'unicité de la solution trouvée. En effet les résultats obtenus par la NMF dépendent étroitement de l'initialisation de la méthode et il n'y a aucune garantie que les sources et la matrice de mélange trouvées sont bien 2 98026 9 5 celles qui ont généré les observations. Cela est dû au fait que les mesures de divergence couramment utilisées ne sont généralement pas convexes en S et A, ce qui peut conduire à des problèmes de minima locaux. 5 Le document de M.Plumbey « Algorithms for Non-negative Independent Component Analysis » IEEE Transactions on Neural Network, vol 14, pp. 534-543, 2003 , propose la méthode NNICA pour résoudre le problème de séparation de sources positives dans le cas où les sources positives vérifient les deux conditions suivantes : 10 - Les sources sont des processus aléatoires indépendants ; - Les sources ont une probabilité non nulle d'être distribuées au voisinage de 0, ce qui signifie en d'autres termes que les points peuvent s'approcher le plus près possible de 0. Aucune contrainte de positivité n'est posée sur la matrice de mélange qui 15 peut avoir des coefficients positifs et/ou négatifs. Sous ces conditions, on peut montrer que les sources peuvent être correctement estimées en effectuant un blanchiment des observations suivi d'une rotation des observations blanchies de sorte à les rendre positives. Ainsi, si on note par Z les observations blanchies par une matrice de 20 blanchiment V, soit Z = V X, alors la méthode NNICA revient à chercher la matrice de rotation optimale W* qui rend Z le plus positif possible. Ceci peut se faire en résolvant le problème d'optimisation suivant : W* arg min J(W) vvrw Où Y = WZ Yi" = min(Yii3O) J(W) -1117-112F 25 La méthode NNICA présente aussi l'avantage de prendre en compte la positivité des sources. Elle nécessite néanmoins l'indépendance des sources, contrainte qui n'est pas toujours vérifiée en pratique. En considérant les sources et/ou la matrice de mélange comme des 30 variables aléatoires, des méthodes statistiques ont été proposées pour résoudre le problème de séparation de sources positives. On peut citer le document de S. Moussaoui « Séparation de sources non-négatives. Application au traitement des signaux de spectroscopie » PhD thesis, Université Henri Poincaré, Nancy 1, 2005, et le document de « N. Bertin, Les factorisations en matrices non-négatives. Approches contraintes et probabilistes, application à la transcription automatique de musique polyphonique. » PhD thesis, Ecole Nationale Supérieure des Télécommunications, 2009. Ces documents utilisent la méthode du maximum de vraissemblance en considérant la matrice de mélange A comme un paramètre déterministe et les sources s1, s2, ...sn comme des variables aléatoires indépendantes distribuées selon les lois p,, 1' = 2 *** pn L'approche de maximum de vraissemblance nécessite de choisir les densités de sources p,, 1' = 2 *** pn proches des densités réelles et l'équation d'optimisation peut être difficile à résoudre. D'autres méthodes statistiques, décrite dans ces documents, utilisent l'inférence Bayésienne. Dans ce cas les sources et la matrice de mélange sont considérées comme des variables aléatoires indépendantes. Elles sont alors estimées par la méthode de maximum a posteriori (MAP) en utilisant la règle de Bayes pour exprimer les densités a posteriori, des sources et de la matrice de mélange, et la méthode MCMC (Markov Chain Monte Carlo) pour échantillonner les variables aléatoires distribuées suivant les lois a posteriori précédemment exprimées. La méthode Bayésienne peut être relativement complexe à implanter et coûteuse en terme de temps de calcul, particulièrement lorsque le nombre de sources est élevé. En se référant au problème (c) précédent, les méthodes géométriques considèrent les colonnes de la matrice des observations X comme des points répartis dans l'espace à n dimensions 9în Pour une matrice donnée A a2, ... an] avec ai la ième colonne de A on définit, dans l'espace à n dimensions, le cône Span±(A) engendré par les colonnes de A de la manière suivante : Span+ (A) ={x= As, s n+ } On définit aussi l'orthant positif 9în, = Spart+ (I n) comme étant le cône engendré par les vecteurs de la base canonique [ei,e2,- - - ,en Les vecteurs et forment les colonnes de la matrice identité In . Par analogie à la dimension 2, cas où n = 2, l'orthant positif correspond au quadrant positif délimité par les vecteurs de base e2]. 2 98026 9 7 Les sources étant positives, la distribution des observations X forme un nuage de points inclus dans le cône engendré par les colonnes de la matrice de mélange A, ce qui peut s'exprimer comme suit : , xi E Xlç Span+ (A) 5 En supposant que les observations remplissent suffisamment le cône engendré par les colonnes de la matrice de mélange, le principe des méthodes géométriques est d'estimer la matrice de mélange en déterminant le plus petit cône contenant la distribution des observations. Les méthodes connues pour déterminer ce plus petit cône présentent des 10 inconvénients. A titre d'exemple, on peut citer les méthodes de calcul d'enveloppe convexe cherchant à déterminer l'enveloppe convexe du nuage de points formé par les observations décrite notamment dans le document de H. Chan, W. K. Ma, C. Y. Chi, et Y. Wang, « A Convex Analysis Framework for Blind Separation of Non-Negative Sources » IEEE Transactions on Signal 15 Processing, vol. 56, pp. 5120-5134, 2008 ainsi que dans le document de C. Lazar, D. Nuzillard, et A. Nowé, « A New Geometrical BSS Approach for Non Negative Sources » Lecture Note in Computer Sciences, vol. 6365, pp. 530537, 2010. Ce type de méthode nécessite qu'il y ait dans la distribution des observations au moins un point sur chaque arête du cône. Cette situation est 20 rencontrée lorsqu'on est en présence de sources à dominance locale, c'est- à-dire qu'à un instant donné il y a une seule source présente dans le mélange. Cette contrainte de dominance locale est néanmoins très peu vérifiée en pratique et les méthodes de calcul d'enveloppe convexe peuvent s'avérer particulièrement lente et/ou inutilisables lorsque le nombre de 25 sources est élevée, typiquement lorsque le nombre n de sources est supérieur à 10. La recherche du plus petit cône peut aussi se faire en prenant comme paramètre de recherche le volume du cône, c'est-à-dire en cherchant le cône de volume minimal contenant la distribution des observations. De telles 30 méthodes sont notamment proposées dans le document de J. Li et J. M. Bioucas-Dias, « Minimum Volume Simplex Analysis : A Fast Algorithm to Unmix Hypersectral Data » in IEEE International Symposium on Geoscience and Remote Sensing Symposium, 2008, et dans le document de T. H. Chan, C. Y. Chi, Y. M. Huang, et W. K. Ma, « A Convex Analysis - Based Minimum- 2 98026 9 8 Volume Enclosing Simplex Algorithm for Hyperspectral Unmixing » IEEE Transactions on Signal Processing, vol. 57, pp. 4418-4432,2009. Ces méthodes ont notamment comme inconvénient qu'elles sont coûteuses en termes de temps et de moyens de calcul. 5 Un but de l'invention est notamment de pallier les inconvénients précités. A cet effet, l'invention a pour objet un procédé de séparation de n sources positives à partir d'observations composées de mesures de signaux détectés issus d'au moins un capteur, lesdits signaux étant des mélanges linéaires 10 des contributions des n sources de telle sorte qu'un signal détecté est une combinaison linéaire des contributions des n sources positives, une observation étant composée d'un nombre p d'échantillons de mesures, m observations successives étant effectuées à m instants successifs, - une matrice d'observation X étant établie, une colonne de ladite 15 matrice correspondant aux m mesures successives d'un même échantillon, le nombre de colonnes de ladite matrice étant égal au nombre p d'échantillons, - une matrice de sources S étant définie, une ligne de ladite matrice correspondant aux différents échantillons, le nombre de lignes étant 20 égal au nombre de sources, - une matrice de mélange A reliant les matrices d'observation X et de source S de telle sorte que X = A.S , la connaissance de la matrice de mélange A permettant d'estimer la matrice de source S à partir de la matrice d'observations X et donc de séparer les sources, 25 le nombre d'observations m pour l'établissement de la matrice X étant égal au nombre de sources n, une observation étant représentée par un vecteur d'ordre n dans l'orthant positif d'un espace à n dimensions, les colonnes de la matrice de mélange A étant les vecteurs formant les arêtes du cône minimal contenant l'ensemble des vecteurs représentant les observations, la 30 matrice A est obtenue selon le processus itératif suivant : - on définit un cône initial dans l'orthant positif de l'espace à n dimensions, ledit cône contenant l'ensemble des vecteurs représentant lesdites observations ; - on définit un critère d'optimisation V(W) comme étant le rapport de la valeur absolue du déterminant d'une matrice courante W sur le produit des normes des vecteurs colonnes [wl,w2,...,wn] de ladite matrice courante, lesdits vecteurs colonne formant les arêtes dudit cône ; - de façon itérative, on multiplie à droite ladite matrice W par une matrice Rk , la matrice Rk étant égale à la matrice identité à l'exception de la kème colonne dont les éléments sont positifs ou nuls, l'élément rH, de la diagonale étant égal à 1, la matrice Rk étant telle que le produit Rk-'Y est une matrice positive ou nulle, Y étant l'estimation courante de la matrice des sources Y=W-'X , la matrice de mélange étant obtenu pour la matrice W minimisant ledit critère d'optimisation. Dans un mode de mise en oeuvre particulier, la matrice W minimisant ledit critère d'optimisation étant obtenue dans une étape de test, ladite étape est effectuée après l'ensemble des n multiplications à droites de la matrice courante par les matrices Rk , k variant de 1 à n, la nième multiplication WRiR2...Rk...Rn formant la matrice courante de l'itération suivante. Dans un autre mode de mise en oeuvre possible, ladite étape est effectuée après chaque multiplication à droite par une matrice Rk , k variant de 1 à n, la nième multiplication WRIR2...Rk...Rn formant la matrice courante de l'itération suivante. Un élément rik d'une ligne i de la matrice Rk , i étant différent de k , est par exemple positif et inférieur ou égal au minimum des quotients sur Yki l'ensemble des colonnes j de la matrice Y , j variant de 1 à p. D'autres caractéristiques et avantages de l'invention apparaîtront à l'aide de la description qui suit, faite en regard de dessins annexés qui représentent : - la figure 1, une illustration d'un exemple d'application de l'invention à la combinaison de la spectrométrie de masse et de la chromatographie en phase liquide (LC-MS) ; - la figure 2, une illustration d'un nuage d'observations dont l'enveloppe convexe et un cône dont l'expression matricielle constitue la matrice de mélange ; - la figure 3, une illustration du processus itératif mise en oeuvre dans le procédé selon l'invention. La présente invention permet de déterminer le cône de volume minimal contenant la distribution des observations dans l'espace à n dimensions, n étant le nombre de sources, les observations étant issues de mesures de capteurs. La figure 1 illustre un exemple d'application à la chromatographie en phase liquide couplée à la spectrométrie de masse. A titre d'exemple, l'application peut être la détection, l'identification et la quantification de tous les métabolites présents dans un échantillon biologique. L'invention s'applique bien évidemment à de nombreux autres domaines utilisant des spectromètres de masse. Un métabolite est un composé organique issu du métabolisme, c'est une petite molécule. Chaque métabolite est caractérisé par un pic chromatographique et un spectre de masse plus ou moins complexe. Il y a superposition des contributions de chaque métabolite, un métabolite constituant une source positive. On cherche donc à identifier les molécules, les métabolites, à partir du spectre de masse. Chaque molécule est identifiée par ses masses et on cherche l'évolution de la concentration moléculaire au cours du temps. Les mesures du spectromètre à différents instants donnent la matrice des observations, obtenue ainsi de façon expérimentale. La nie" molécule correspond à : - un spectre de masse s,(m/z) comportant en général plusieurs pics 1 ; - un pic chromatographique an(t) à un instant donné. La matrice d'observations est égale à l'ensemble des spectres de l'échantillon chimique analysé, spectres mesurés à différents instants détecté par le spectromètre de masse à la sortie du chromatographe en phase liquide. La matrice des sources est égale aux spectres de masse caractérisant les molécules, qui sont des quantités positives. La matrice de mélange indique l'évolution des concentrations des différentes molécules au cours du temps. Un but de l'invention est notamment de déterminer ces matrices de source et de mélange, à partir de la matrice des observations. Plus particulièrement, l'invention cherche à déterminer le cône de volume minimal contenant la distribution des observations, ce cône permettant l'obtention de la matrice de mélange. La figure 2 illustre la représentation géométrique des observations dans un cas où n = 3, par un nuage de points d'observations obtenu par exemple de façon expérimentale, à partir de mesures issues de différents capteurs. Le nuage de points d'observations 21 est contenu dans l'orthant positif défini à l'intérieur des trois vecteurs de base ei,e2,e3. Un point 21 du nuage correspond à un vecteur x(k) d'échantillons des observations, x(k)=[xi(k), x2(k), x3(k)r Dans ce cas, les matrices de sources et d'observations sont définies comme suit : S = (s1(1) s1(2) ... si(p) et X = (x1(1) x2(1) x3 (1) x1(2) ... x, (p) s2(1) s3 (1) s2(2) s3 (2) s2 (P) ... s3 (p) x2 (2) ... x2 (P) ... x3 (p) x3 (2) p correspond au nombre total d'échantillons, correspondant ainsi aux nombre de points d'observations 21 du nuage. Le cône de volume minimal contenant les observations est identifié dès que ses arêtes al, a2, a3 rencontrent les points 22 du nuage. Ces trois vecteurs al, a2, a3 définissent, par leurs composantes, la matrice de mélange, d'ordre 3 dans l'exemple de la figure 3, A = [al, a2, a3] . L'invention permet de définir cette matrice dans un espace à n dimensions. On se place dans la situation où les conditions suivantes sont vérifiées : - les sources sont positives, c'est-à-dire que : V1 i n, V 1 k p, st(k) 0 , n étant le nombre de sources et p étant le nombre d'échantillons - le nombre de sources est égal au nombre d'observations, soit m = n, - la matrice de mélange A est alors une matrice carrée de rang plein, soit rang(A) = n , et la relation matricielle entre la matrice d'observations X et la matrice des sources S est la suivante X = A S nxp nxn nxp la matrice de mélange A est positive, c'est-à-dire que : V1 i n, V 1 j n, 0 , a, étant un élément de la matrice. Par la suite, dans toutes les relations ou équations, n représentera le nombre de sources et le nombre d'observations et p représentera le nombre d'échantillons. On définit par ailleurs le volume normalisé V(W) d'un cône Span+(w) correspondant à une matrice 111/ = [wpw2,---,wn] dans l'espace à n dimensions par : det(W)1 V(W) = X11142211X ***X wn 15w1, w2, --Wn étant les vecteurs délimitant le cône W , det(W) étant la valeur absolue du déterminant de la matrice [wi,w2, wn ] et wi étant la norme du vecteur wi . Par la suite, on pourra assimiler le cône Span+(w) à la matrice /47- w2 ...,wn], les vecteurs wi formant les colonnes de la matrice W . 20 La matrice de mélange A est obtenue selon un processus itératif à partir de cette matrice W en partant d'une matrice W représentant l'orthant positif puis en diminuant le cône représenté par W jusqu'à rencontrer le cône minimal contenant le nuage d'observations et formant l'enveloppe convexe du nuage d'observations. Le volume normalisé V(W) , rapport de la valeur absolue du 25 déterminant de la matrice sur le produit des normes des vecteurs colonnes de cette matrice, est le critère à optimiser pour séparer les sources, dans le procédé selon l'invention. Pour toute matrice W positive, il est à noter que 0 V(W) et V(W) =1 si 30 et seulement si W est une matrice monomiale. V(W) mesure rigoureusement le volume normalisé du cône qui peut aussi être interprété comme l'écartement entre les vecteurs IV, de W . On définit aussi les matrice de la forme Rk , d'éléments rik comme suit : Rk (1 0 --- 0 rlk 0 --- 0 0 1 --- 0 r2k 0 --- 0 0 0 --- 1 rk-lk 0 --- 0 0 0 --- 0 1 0 0 0 0 --- 0 rk+lk 1 1) 0 0 --- 0 rnk 0 où re =1 et rd( ` ,VISin pour i#k Rk est une matrice carrée, égale à la matrice identité i, à l'exception de la colonne d'ordre k où ses éléments sont égaux à rlk , i variant de 1 à n. Comme indiqué précédemment, les sources étant positives, la distribution des observations X forme un nuage de points contenu dans le cône engendré par les colonnes de la matrice de mélange A, Span+ (A) , tel qu'illustré par exemple par la figure 2 dans le cas où n = 3. A étant aussi positive, le cône engendré par ses colonnes Span+ (A) est contenu dans l'orthant positif Span+ (I n). Le problème de recherche du cône de volume minimal contenant la distribution des observations et contenu dans l'orthant positif peut ainsi s'écrire sous la forme : W* arg min V(W) avec W>_0 et W-lx 0 (1) Span+ (W* ) avec W* = arg min V(W) est le cône pour laquelle la valeur V(W) à optimiser atteint son minimum. W 0 et W-lx 0 expriment respectivement que les éléments de la matrice W et W-1X sont positifs ou nuls. Ces notations seront utilisées par la suite. La solution au problème (1) précédent donne une estimation de la matrice de mélange A où, à des indéterminations de permutation et de facteur d'échelle près : A =W* (2) et on peut alors calculer une estimation des sources de la matrice S par : S = A-1X (3) Pour résoudre le problème (1), le procédé selon l'invention part d'un cône W contenant le nuage de points des observations et contenu dans l'orthant positif, on peut prendre par exemple l'orthant positif lui-même, puis le procédé réduit progressivement le volume de ce cône jusqu'à ce que le cône W s'ajuste au cône formé par les observations. A cet effet, on peut remarquer que : - d'une part, Span+ (A) ç Span+ (in ) comme indiqué précédemment - d'autre part, pour un cône W donné, son volume V(W) diminue lorsqu'il est multiplié à droite par une matrice de la forme Rk En effet, si on note U =WRk , les propriétés suivantes sont vérifiées : - det(U) = det(WRk) = det(W)1 x Idet(Rk) = Idet(W)1 jn et j#k,ui=wi, ce qui implique 11 , ui étant le vecteur colonne d'ordre i de la matrice U . , uik=wik+rlk uik étant l'élément de la ligne i, 1=1,1~k colonne k, de la matrice U . De l'inégalité précédente, puisque les éléments wu de la matrice W et rlk de la matrice Rk sont positifs, on en déduit que (u )2 > (wik )2 Finalement, on en déduit que : Iluk 11> Ilwkll (4) En considérant le cône délimité par les vecteurs colonnes de la matrice U , et en notant V(U)son volume, la relation (4) implique : det(U) Idet(W)1 V(U) = A une itération courante on dispose de W 0, estimation courante de la matrice de mélange, et de Y =W-1X 0, estimation courante des sources, conformément aux relations (2) et (3) précédentes, X étant la matrice des observations, de dimension nx p . On cherche alors Rk telle que : 1. U = WRk 0 2. V(U) V(W) 3. Z=U-1X 0, correspondant au fait que les sources sont positives. 25 Les conditions 1 et 2 sont automatiquement vérifiées quel que soit k en prenant rik O. La définition de U = WRk et de l'estimation courante des sources Y =W-1X permet d'exprimer Z sous la forme Z=Rk-lY . La condition 3 30 implique donc que Rk-lIT O. D'autre part : Rk (1 0 --- 0 rlk 0 - - - ' - - ICI Ri 1 - (1 0 --- 0 - rlk 0 - - - ' - - ICI 0 1 - - - 0 r2k 0 - - - 0 0 1 - - - 0 - r2k O - - - 0 0 0 - . . : rk-lk 0 0 O : - . 1 - rk_ik O O 0 0 - - - 1 1 0 0 0 O - - - 0 1 0 0 0 0 - - - 0 rk+lk 1 0 0 0 - - - 0 - rk±ik _ n 1 0 0 0 - - - 0 rnk 0 1 ) \0 0 - - - 0 0 1 ) - - - 0 0 ... On en déduit que zij = yij -rik.yki ,zij et yij étant les éléments respectifs des matrices Z et Y , la condition 3 impliquant O. Pour i fixé, zi 0 implique donc yij Puis dans l'étape suivante 33 on calcule le volume normalisé, ou critère d'optimisation. Ces étapes 32, 33 sont répétées jusqu'à ce que le volume det(W)1 normalisé V(W) = atteigne sa valeur minimale 34, la x matrice corresondante étant égale à la matrice de mélange, aux indéterminations près. Dans l'exemple de la figure 3, l'étape de test 33 qui détermine si V(W) atteint sa valeur nominale est effectuée après un balayage tel que défini précédemment. Dans une variante de mise en oeuvre l'étape de test 33 peut être effectuée après chaque multiplication à droite WRk Dans le processus itératif de convergence selon l'invention vers la matrice de mélange, il peut survenir des situations de blocage. Une situation de blocage intervient lorsque le volume de l'estimation courante W de la matrice de mélange ne diminue plus alors qu'elle n'a pas encore convergé vers la matrice de mélange. Du point de vue géométrique, cette situation correspond à la convergence du processus sur les facettes du cône formé par les observations. Dans ce cas, Rk=In,e1 k n . Rk = In rkk =1 et rd, =0,V1 i n,i k . Yi, Or, rik = mm yk, #0 Yk, Etant donné que rik = 0, il s'ensuit qu'il existe 1 j p tel que yu = O. Le blocage implique donc que pour toute ligne i de la matrice Y d'estimation courante des sources, il existe un élément yu tel que yu = 0 , ce qui peut s'exprimer par V1 i n, 31 j p tel que yu = 0 . Pour résoudre ce problème s'il survient, le procédé selon l'invention effectue une transformation linéaire de l'estimation courante des sources Y de sorte à 30 éliminer les éléments nuls. Typiquement, comme X =WY , on effectue la transformation suivante : X = WQQ-1Y =UT avec U = WQ-1 et T = QY ; On cherche Q telle que : 1. U>_0 2. V(U) V(W), impliquant QQ-1= In 3. T > 0 A cet effet on définit le critère J(Q) mesurant le nombre de valeurs nulles dans l'estimation courante Y des sources, comme suit : J(Q)=È (5) =1 j=1 où 1(Tii) =1 si T -0 et 1(Tii) -0 dans le cas contraire, T étant l'élément, ligne i, colonne j, de la matrice T . Le déblocage peut donc se ramener à résoudre l'équation d'optimisation : Q = arg min J (Q) (6) QT Le critère J(Q), défini par la relation (5), n'est pas continu au voisinage de 0 et sa minimisation en l'état peut poser des problèmes de calculs et/ou de précision. On peut donc l'approximer par le critère lissé J6(Q) défini par la relation suivante : 4(0 =IIeXP(- > ° 1-1 j=1 0- Il est à noter que J c.(Q) tend vers J(Q) lorsque a tend vers O. Le problème d'optimisation défini en (6) peut ainsi être reformulé comme suit : Q = arg min J (Q) QT Q=°: n (7) Une façon de résoudre le problème (7) est par exemple de relâcher légèrement la contrainte d'orthogonalité en rajoutant à J6(Q) une fonction forth qui pénalise la déviation à l'orthogonalité et d'utiliser l'algorithme itératif de descente du Gradient. On peut prendre par exemple -1 ' h ( Q ) Q Q - ' L'équation d'optimisation peut alors s'écrire sous la forme suivante : Q* arg min Ju 21- orth(Q) avec 7 0 et peut être résolu par l'algorithme de descente du Gradient donné par : Q1+1 = Q1 du TnullYT + 4242, (Q/TQ/ - in ) 0- où : Hull = exp ( n = exp Q Yti L'invention a notamment comme avantage qu'elle permet de converger rapidement vers la détermination des sources et qu'elle ne requiert aucune condition particulière sur les sources et la matrice de mélange autre que la positivité. L'invention peut s'appliquer notamment au traitement des spectres de masse mesurés à la sortie d'un chromatographe en phase liquide, au traitement d'images TEP, tomographie par émission de positons, ou encore au traitement d'images hyperspectrales. Plus généralement, l'invention s'applique chaque fois que l'on observe des mélanges linéaires de signaux positifs. Le procédé selon l'invention peut avantageusement être appliqué dans de 25 nombreux domaines. En chromatographie en phase liquide combinée à la spectrographie de masse (LC-MS) : - La matrice des observations X contient les spectres de masse de l'échantillon chimique analysé, mesuré par le spectromètre de 30 masse, en sortie du chromatographe en phase liquide, à différents instants. Chaque ligne de X correspond à un spectre de masse mesuré à un instant donné. Le nombre de lignes est égal au nombre de mesures. - La matrice de mélange A contient les cinétiques (évolution de la concentration au cours du temps) des différents métabolites présents dans l'échantillon chimique analysé. Chaque colonne de A correspond à la cinétique d'un métabolite. Le nombre de colonnes est égal au nombre de métabolites. - La matrice des sources S contient, les spectres de masse des différents métabolites ou sources présents dans l'échantillon chimique analysé. Chaque ligne de S correspond au spectre de masse d'un métabolite. Le nombre de lignes est égal au nombre de métabolites. Pour des applications de Tomographie par Emission de Positons (TEP) : - La matrice des observations X contient différentes images 3D d'un même organe fournit par un imageur TEP à différents instants. Chaque ligne de X (vectorisation d'un objet 3D) correspond à une image 3D de l'organe mesuré à un instant donné. Le nombre de lignes est égal au nombre de mesures. - La matrice de mélange A contient les cinétiques du traceur (évolution de la concentration du traceur au cours du temps) dans les différents compartiments pharmacocinétiques. Chaque colonne de A correspond à la cinétique du traceur dans un compartiment pharmacocinétique. Le nombre de colonnes est égal au nombre de compartiments pharmacocinétiques. - La matrice des sources S contient, les images 3D des différents compartiments pharmacocinétiques (veine, artère, tissu,...) ou sources composant l'organe. Chaque ligne de S (vectorisation d'un objet 3D) correspond à l'image 3D d'une source. Le nombre de lignes est égal au nombre de compartiments pharmacocinétiques. Dans le cas de l'imagerie hyperspectrale : - La matrice des observations X contient différentes images 2D de la même scène fournit par un spectro-imageur dans différentes bandes spectrales. Chaque ligne de X (vectorisation d'un objet 2D) correspond à une image 2D de la scène mesurée dans une bande spectrale donnée. Le nombre de lignes est égal au nombre de bandes spectrales. - La matrice de mélange A contient les signatures spectrales des éléments constitutifs de la scène (sources). Chaque colonne de A correspond à la signature spectrale d'un élément de la scène. Le nombre de colonnes est égal au nombre de sources. - La matrice des sources S contient, les images 2D des éléments de la scène analysée ou sources. Chaque ligne de S (vectorisation d'un objet 2D) correspond à l'image 2D d'une source. Le nombre de lignes est égal au nombre de sources.20 REVENDICATIONS1. Procédé de séparation de n sources positives à partir d'observations composées de mesures de signaux détectés issus d'au moins un capteur, ledit procédé étant appliqué à la chromatographie en phase liquide combinée à un spectographe de masse, les sources étant les spectres de masse des différents métabolites présents dans un échantillon chimique analysé, lesdits signaux étant des mélanges linéaires des contributions des n sources de telle sorte qu'un signal détecté est une combinaison linéaire des contributions des n sources positives, une observation étant composée d'un nombre p d'échantillons de mesures, m observations successives étant 10 effectuées à m instants successifs, une matrice d'observation X étant établie, une colonne de ladite matrice correspondant aux m mesures successives d'un même échantillon, le nombre de colonnes de ladite matrice étant égal au nombre p d'échantillons, 15 une matrice de sources S étant définie, une ligne de ladite matrice correspondant aux différents échantillons, le nombre de lignes étant égal au nombre de sources, une matrice de mélange A reliant les matrices d'observation X et de source S de telle sorte que X = A.S , la connaissance de la matrice 20 de mélange A permettant d'estimer la matrice de source S à partir de la matrice d'observations X et donc de séparer les sources, caractérisé en ce que le nombre d'observations m pour l'établissement de la matrice X étant égal au nombre de sources n, une observation étant représentée par un vecteur d'ordre n dans l'orthant positif d'un espace à n 25 dimensions, les colonnes de la matrice de mélange A étant les vecteurs formant les arêtes du cône minimal contenant l'ensemble des vecteurs représentant les observations, la matrice A est obtenue selon le processus itératif suivant : on définit (31) un cône initial dans l'orthant positif de l'espace à n 30 dimensions, ledit cône contenant l'ensemble des vecteurs représentant lesdites observations ; on définit un critère d'optimisation V(W) comme étant le rapport de la valeur absolue du déterminant d'une matrice courante W sur leproduit des normes des vecteurs colonnes [vvi, w2, ---, wn] de ladite matrice courante, lesdits vecteurs colonne formant les arêtes dudit cône ; de façon itérative (32, 33), on multiplie à droite ladite matrice W par une matrice Rk , la matrice Rk étant égale à la matrice identité à l'exception de la kème colonne dont les éléments sont positifs ou nuls, l'élément rkk de la diagonale étant égal à 1, la matrice Rk étant telle que le produit Rk-lY est une matrice positive ou nulle, Y étant l'estimation courante de la matrice des sources Y = W-1X , la matrice de mélange étant obtenu pour la matrice W minimisant ledit critère d'optimisation. 2. Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce que la matrice W minimisant ledit critère d'optimisation étant obtenue dans une étape de test (33), ladite étape est effectuée après l'ensemble des n multiplications à droites de la matrice courante par les matrices Rk , k variant de 1 à n, la nième multiplication WRIR2...Rk...R' formant la matrice courante de l'itération suivante. 3. Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce que la matrice W minimisant ledit critère d'optimisation étant obtenue dans une étape de test (33), ladite étape est effectuée après chaque multiplication à droite par une matrice Rk , k variant de 1 à n, la nième multiplication WRIR2...Rk...Rn formant la matrice courante de l'itération suivante. 4. Procédé selon l'une quelconque des revendications précédentes, caractérisé en ce qu'un élément rik d'une ligne i de la matrice Rk , i étant différent de k , est positif et inférieur ou égal au minimum des quotients Yi; Ykj sur l'ensemble des colonnes j de la matrice Y, j variant de 1 à p.