Brevet FR2983974A1 — publié le 20130614

La présente invention concerne un équipement d'analyse de la composition des nucléides et une méthode d'analyse de la composition des nucléides, pour une analyse, non destructive et sans contact, de la composition des nucléides d'un échantillon contenant plusieurs types de matières radioactives. L'analyse de la composition d' un combustible nucléaire fondu résultant de l'accident d'un réacteur nucléaire, nécessite l'analyse d'un grand nombre de nucléides (matières radioactives). De plus, étant donné qu'un combustible nucléaire en fusion se trouve normalement à l'intérieur d'un blindage dans un environnement hautement radioactif, l'analyse de l'échantillon d'un tel combustible doit être non destructive et sans contact. Le document 1 de la littérature non-brevet (J. W. Bahrens, R. G. Johnson et R. A. Schrack "Neutron Resonance Transmission Analysis of Reactor Fuel Samples", Nuclear Technology, vol. 67, p162, 1984) et le document de brevet 1 (Demande de brevet japonais rendue publique, publication No. 2006-10356) décrivent une technique d'analyse de la composition des nucléides par observation de la réaction d'absorption par résonance des neutrons du noyau atomique (la première technique antérieure). Avec cette technique, la composition des nucléides d'un échantillon peut être analysée en irradiant l'échantillon avec un faisceau de neutrons et en analysant les raies d'absorption dans le spectre du faisceau de neutrons après son passage à travers l'échantillon. Le spectre du faisceau de neutrons peut être généralement observé par la méthode TOF (méthode du temps de vol) qui est basée sur l'intervalle de temps entre deux détections qui varie en fonction de l'énergie (vitesse) des neutrons. Cette technique est efficace pour des nucléides ayant une large section efficace de réaction d'absorption des neutrons par résonance, pour des neutrons ayant un niveau d'énergie eV. Par exemple, elle peut être utilisée avec une grande précision pour des analyses de composition de 235U et 238U. Le document de brevet (Demande de brevet japonais rendue publique, publication No. 2001-242101) décrit une technique d'analyse de la composition des nucléides d'un échantillon par irradiation de l'échantillon avec un faisceau de neutrons et détection des rayons gamma (rayons gamma de capture neutronique) générés par les réactions d'absorption des neutrons par le noyau atomique (seconde technique antérieure). Cette technique utilise des neutrons ayant un niveau d'énergie plus élevé que ceux de la première technique antérieure, par exemple, en utilisant des neutrons épithermiques obtenus par décélération pour 10 à 100 eV de neutrons rapides émis à 252Cf. Cette technique permet en particulier de détecter, avec une précision élevée, 10B contenu en grande quantité dans les combustibles nucléaires en fusion et qui a une grande capacité d'absorption des neutrons. Lors de la détection de 10B, les rayons gamma 478 keV, qui agissent comme des rayons gamma de capture de neutron, sont détectés. [Littérature non-brevet] [Document non-brevet 1] (J. W. Bahrens, R. G. Johnson et R. A. Schrack "Neutron Resonance Transmission Analysis of Reactor Fuel Samples", Nuclear Technology, vol. 67, p162, 1984) [Littérature de brevet] [Document de brevet 1] Numéro de publication 2006-10356, bulletin des brevets [Document de brevet 2] Numéro de publication 2001-242101, bulletin des brevets Cependant, les combustibles nucléaires en fusion contiennent généralement 235U et 10B. Dans ce cas, la première technique antérieure citée plus haut est efficace pour l'analyse de 235U, mais pour 10B qui ne donne pas lieu à une absorption de neutrons par résonance dans les zones à basse énergie l'analyse de composition est difficile. D'autre part, dans les zones à basse énergie, du spectre d'émission d'un faisceau de neutrons, dans lesquelles existent des raies d'absorptions dues à 235U, l'absorption due à 10B apparaît dans un champ large, contrairement au champ étroit des raies d'absorption. Par conséquent, 10B étant difficilement détectable par la première technique antérieure, cela a une incidence majeure pour l'analyse de 235U, entre autres. D'autre part, lorsque la seconde technique antérieure est utilisée pour détecter 10B, l'absorption des neutrons due à 235U affecte la détection de 10B. En outre, les combustibles nucléaires en fusion contiennent généralement 137Cs, ce qui affecte aussi la détection. 137Cs émet des rayons gamma 661 keV du fait de la capture des neutrons. Bien que cette énergie soit éloignée des rayons gamma 478 keV émis par 10B, elle est sensiblement égale au bord Compton observé lors de la détection des rayons gamma 661 keV. La description du bord Compton est donnée ci-dessous. La figure 6 représente un exemple de spectre de détection obtenu lors de la détection, par un détecteur de rayons gamma, des rayons gamma 661 keV émis par 137Cs. En général, un détecteur de rayons gamma ne détecte pas directement les rayons gamma mais les particules chargées (électrons ou paires électron-trou) générés par l'absorption des rayons gamma ou la lumière visible générée par ces particules. Lorsque un détecteur de rayons gamma détecte des rayons gamma ayant un certain niveau d'énergie, toute l'énergie des rayons gamma est transférée aux particules chargées ou à la lumière visible, et un seul photon de rayon gamma à détecter est reconnu en tant que signal impulsionnel généré par les particules chargées ou la lumière visible. Par conséquent, le nombre d'impulsions représente le nombre de rayons gamma détectés . D'autre part, la hauteur d'impulsion est proportionnelle au nombre de particules chargées ou de rayons de lumière visible, et correspond à l'énergie des rayons gamma incidents. Du fait de la reproduction du mécanisme de transfert de l'énergie des rayons gamma vers les particules chargées (électrons), par exemple la diffusion Compton, il arrive que la totalité de l'énergie des rayons gamma soit transférée aux électrons à l'intérieur d'un détecteur de rayons gamma (par exemple un scintillateur). Le pic aigu de 0.661 MeV de la figure 6 en est un exemple. Cependant, il existe aussi des rayons gamma dont une partie seulement de l'énergie est transférée aux électrons, et des rayons gamma qui s'échappent du détecteur de rayon gamma après le transfert d'énergie. Dans ce cas, ces rayons gamma sont détectés en tant que signal d'impulsion ne correspondant qu'à une partie de l'énergie initiale. La production d'énergie inférieure à 661 keV de la figure 6 correspond à cette situation. En fait, il existe de nombreux cas où la diffusion Compton n'est effectuée qu'une seule fois provoquant l'évasion, hors du détecteur de rayons gamma, des rayons gamma ayant perdu de l'énergie. De plus, la perte maximale d'énergie des rayons gamma, due une diffusion Compton, a une valeur déterminée. Ainsi, il existe une marge discontinue dans laquelle l'efficacité de la détection de l'énergie des rayons gamma, correspondant à cette énergie maximale, varie de façon significative. Cette marge est appelé bord Compton. L'énergie au bord de Compton est déterminée uniquement par l'énergie des rayons gamma d'origine et la masse des électrons qui entrent en collision avec eux. Elle est d'environ 470 keV pour des rayons gamma de 661 keV. Comme le montre la figure 6, les chiffres correspondant à la région juste en dessous du bord de Compton sont très élevés. C'est pourquoi il est difficile de reconnaître correctement les rayons gamma 478 keV émis par 10B, en présence de 137Cs qui émet des rayons gamma 661keV. Ainsi, la détection des rayons gamma 478 keV émis par 10B 10 est affectée de façon significative en présence de 137Cs. En d'autres termes, avec la seconde technique antérieure, la précision de la détection de 10B du détecteur de rayons gamma est fortement affectée en présence d'autres nucléides. Autrement dit, il est difficile d'analyser avec précision 15 la composition des nucléides d'un échantillon, contenant plusieurs nucléides, de façon non destructive et sans contact. L'objet de la présente invention est de résoudre les problèmes mentionnés ci-dessus. Selon la présente invention, le problème identifié ci-dessus 20 est résolu par la conception d'un équipement d'analyse de composition des nucléides pour l'analyse de composition des nucléides atomiques contenus dans un échantillon par irradiation de l'échantillon avec un faisceau de neutrons, l'équipement est caractérisé par : 25 une source de neutrons qui émet un faisceau de neutrons pulsés non-monochromatiques et irradie l'échantillon; une section de détection de rayons gamma qui détecte les rayons gamma de capture neutronique générés à partir de l'échantillon ; et une unité de traitement de données qui détermine la composition des nucléides ; en effectuant l'évaluation provisoire de la composition des nucléides émetteurs des rayons gamma de capture neutronique en calculant l'intensité des rayons gamma de capture neutronique à la sortie l'unité de détection des rayons gamma, à différents instants, l'instant de départ étant l'instant d'occurrence du faisceau de neutrons pulsés; et en effectuant un traitement statistique de la composition des nucléides évaluée provisoirement aux différents instants. En outre, l'équipement d'analyse de la composition des nucléides, de la présente invention, comprend de préférence : une unité de détection des neutrons détectant les faisceaux de neutrons transmis après leur passage à travers l'échantillon, et une unité de traitement des données qui calcule la composition de nucléides différents de ceux dont la composition a été calculée à la sortie l'unité de détection des rayons gamma, à partir de l'absorption des neutrons par résonance dans le spectre du faisceau de neutrons dont la transmission a été détectée par la méthode TOF (Time of Flight) ayant pour instant de départ l'instant d'occurrence du faisceau de neutrons pulsés. Dans l'équipement d'analyse de la composition des nucléides, de la présente invention, l'unité de détection des rayons gamma comprend ; un bouclier situé en amont de la direction incidente des rayons gamma, et dans lequel est prévue une ouverture permettant le passage sélectif des rayons gamma ; un scintillateur émettant de la lumière en absorbant les rayons gamma ; un détecteur d'émission de lumière détectant les émissions de lumière en aval dans la direction incidente des rayons gamma ; et un scintillateur de capteur de retour entre le scintillateur et le bouclier, avec une ouverture laissant passer les rayons gamma, et émettant de la lumière en absorbant les rayons gamma. Dans l'équipement d'analyse de la composition des 5 nucléides, de la présente invention, le scintillateur et le scintillateur de capteur de retour sont faits avec un matériau contenant principalement du LaBr3. La présente invention, propose une méthode d'analyse de composition des nucléides pour l'analyse de composition des 10 nucléides atomiques contenus dans un échantillon par irradiation de l'échantillon avec un faisceau de neutrons, cette méthode est caractérisée par : un processus d'irradiation par neutrons, générant un faisceau de neutrons pulsés non-monochromatiques et irradiant 15 l'échantillon. un processus de détection de rayons gamma de capture des neutrons générés à partir de l'échantillon, à différents instants, l'instant de départ étant l'instant d'occurrence du faisceau de neutrons pulsés. 20 Un premier procédé de calcul de composition qui détermine la composition des nucléides ; en effectuant l'évaluation provisoire de la composition des nucléides émetteurs des rayons gamma de capture neutronique, en chaque instant, en calculant l'intensité des rayons gamma de capture neutronique, en chacun des 25 instants mentionnés ci-dessus ; et par un traitement statistique de la composition des nucléides évaluée provisoirement pour chaque instant. Dans la méthode d'analyse de la composition des nucléides de la présente invention, les nucléides dont la composition est déterminée par le calcul de la première méthode de calcul de composition sont, au moins un, parmi la liste suivante: 1H, 10B, 56Fe, 53Cr, 58Ni and 95Mo. En outre, la méthode d'analyse de la composition des 5 nucléides, de la présente invention, est caractérisée par : un procédé de détection de neutrons détectant le spectre du faisceau de neutrons après qu'il a traversé l'échantillon, par la méthode TOF (Time of Flight) ayant pour instant de départ l'instant d'occurrence du faisceau de neutrons pulsés ; et 10 une seconde phase de calcul de composition qui détermine la composition de nucléides différents de ceux dont la composition a été calculée par la première phase de calcul, à partir de l'absorption de neutrons par résonance dans le spectre du faisceau de neutrons transmis. 15 Dans la méthode d'analyse de la composition des nucléides de l'invention, les nucléides dont la composition est déterminée par le calcul de la deuxième méthode de calcul de composition sont, au moins un, parmi ceux de la liste suivante : 235U, 238U, 238Pu, 239Pu, 140Pu, 241Pu, 242Pu, 131Xe, 133Cs and 152Sm. 20 Autrement dit, la présente invention, telle que décrite ci-dessus, permet d'analyser avec précision la composition des nucléides d'un échantillon, contenant une pluralité de nucléides, de façon non destructive et sans contact. La figure 1 est une illustration schématique de la 25 configuration de l'équipement d'analyse de la composition des nucléides selon un mode de réalisation de la présente invention. La figure 2 est un graphe illustrant la dépendance à l'énergie neutronique des facteurs de correction d'auto-absorption des neutrons dans l'échantillon. La figure 3 est un schéma en coupe transversale d'un détecteur de rayons gamma qui peut être utilisé dans l'équipement d'analyse de la composition des nucléides, selon un mode de réalisation de la présente invention. La figure 4 est une représentation schématique du spectre obtenu lorsque les rayons gamma de capture neutronique 137Cs sont détectés par le détecteur de rayons gamma de l'Exemple, et du spectre obtenu lorsque les rayons gamma de capture neutronique 137Cs sont détectés par le détecteur de rayons gamma de l'Exemple comparatif 1. La figure 5 est un exemple de spectre de faisceau de neutrons émis obtenu par un processus de détection de neutrons. La figure 6 est une représentation schématique de l'occurrence du bord Compton dans le détecteur de rayons gamma. La configuration de l'équipement d'analyse de la composition des nucléides et la méthode d'analyse de la composition des nucléides sont présentées ci-dessous selon un mode de réalisation de la présente invention. Divers nucléides peuvent être détectés par l'équipement d'analyse de la composition des nucléides et par la méthode d'analyse de la composition des nucléides, et la composition des nucléides de chaque échantillon peut être déterminée avec précision même lorsque l'échantillon contient un mélange d'un grand nombre de nucléides. Dans ce mode de réalisation, un faisceau de neutrons 25 irradie l'échantillon. Et, la mesure du spectre du faisceau neutronique émis est effectuée en même temps que la détection des rayons gamma émis par l'échantillon. Le faisceau neutronique émis est pulsé et non monochromatique. Les nucléides soumis à l'analyse de composition sur la base des rayons gamma observés sont différents des nucléides soumis à l'analyse de composition sur la base du faisceau de neutrons émis observé. Le Tableau 1 montre les nucléides précédents, les formules des réactions nucléaires utilisées pour les détecter et les données afférentes. Le Tableau 2 montre les nucléides suivants, les formules des réactions nucléaires utilisées pour les détecter et les données afférentes. Tableau 1 Table 1 Nucléides Réaction nucléaire convenable Energie des rayons gamma prompts représentative Note : énergie de la première résonance neutronique 1 1H( y) 2H 2223 keV ioB 1S ( , Y)7L1 478 keV 170 keV - 5 E (1-1, ) Fe 1.1 :e.-7 731, 746 keV 5 - 53cr ( n, y)54 Cr 835, 8885 keV 4.2 kev 58Ni. ; ( n, -1,1i_ 465, 899g keV 6.9 keV 9514o Mo (n, % ) 96Mo 776 45 eV10 Tableau 2 Table Nucléides Réaction nucléaire convenable Eneraie de la résonance neutronique représentative NotEr Energie des rayons gamma prompt 2 2:'5i...1(n, tot) 8. 7 6, 11.67, 642 688 . - U(n, toc) 20.87, ,i6.68 eV 12, 47, 134, 612, 4060 k ' 2.3w5 :7,8 .1(11, tot) 18.7 eV 4822, 5177 keV 2c'9Pu 239P0n, tût) 0.30, 7.82, 10.93, 5124, 5293, 5575, 11.90, 14.33, 1 .- , H. ke- 17.66, 22.7 eV 240Pu 240Pu(n, tot) 1.06, 2().4 ' 162, 3884, 3945 77c' 241Pu 241 Pu /il 0 5.81, 3.94, 13.44, 5290, 5477 keV 14.77, 1.01, 15.,9, 17.86 eV 242pu 242t.n, t- ,__ ').9 eV 131Xe 131Xe(n, tot) ' .41 .-7.1,' ,. o keV 133Cs 133Cs n, tot) 5.86 E J, 114, 116, 130 7cV 1525m 1 m(n, tût) 8.05 e.F _ 4 5741 keV Les nucléides du tableau 1 et ceux du Tableau 2 diffèrent remarquablement les uns des autres en terme de valeur d'énergie de résonance neutronique. Les niveaux d'énergie de résonance neutronique des nucléides dans le Tableau 2 sont plus bas que ceux des nucléides dans le Tableau 1. Ils sont tous inférieurs à 40 eV. Au contraire, le niveau d'énergie de résonance neutronique le plus bas du Tableau 1 est égal à eV pour 45Mo et tous les autres niveaux sont supérieurs à 1 keV. Comme décrit ci-après, la méthode TOF (time de vol) est utilisée pour observer le spectre du faisceau neutronique émis. Cependant, avec la méthode TOF, il est difficile d'observer avec précision les raies d'absorption dans les neutrons ayant un niveau d'énergie aussi élevé. Par conséquent, il est difficile d'observer les raies d'absorption dans un faisceau neutronique émis, pour n'importe lequel des nucléides énumérés dans le Tableau 1, avec la technique décrite dans le Document de brevet 1. En d'autres termes, les résultats de la détection des rayons gamma de capture neutronique devraient être utilisés pour analyser la composition des nucléides énumérés dans le tableau 1. Et, la composition peut être calculée pour chacun des niveaux d'énergie en utilisant le faisceau neutronique pulsé dont le spectre est non monochromatique. D'autre part, l'analyse de la composition de n'importe lequel des nucléides du Tableau 2, peut être réalisée par l'analyse du spectre du faisceau neutronique émis. Cette technique est équivalente à la première technique antérieure. Etant donné que la première technique antérieure peut déterminer avec précision la composition de n'importe lequel des nucléides du Tableau 1, la composition de n'importe lequel des nucléides du Tableau 2 peut être analysée avec précision en utilisant les données obtenues avec la première technique antérieure. La figure 1 est une illustration schématique de la configuration de l'équipement d'analyse de la composition des nucléides 10 selon la présente invention. Conformément à la figure 20 1, des neutrons rapides pulsés (quasi-) monochromatiques générés à partir d'une source de génération de neutrons 111, à l'intérieur d'une source de neutrons 11, sont émis à travers un élément de décélération 112 pour devenir un faisceau neutronique incident (faisceau neutronique) 20 avec un spectre élargi. Puis, le 25 faisceau neutronique incident 20 devient un faisceau étroit d'un diamètre limité tel qu'il puisse passer à travers un collimateur 12, ayant une ouverture étroite située sur l'axe optique, avant l'irradiation de l'échantillon 100 (phase d'irradiation du faisceau neutronique). Comme les noyaux atomiques de l'échantillon (100) capturent les neutrons du faisceau neutronique incident 20, ils irradient les rayons gamma de capture neutronique 30 détectés par le détecteur de rayons gamma (unité de détection des rayons gamma) 13 disposé aux environs de l'échantillon 100 (et hors de l'axe optique du faisceau neutronique incident 20) (phase de détection des rayons gamma). Après que le faisceau neutronique incident 20 a été transmis à travers l'échantillon 100, le faisceau neutronique transmis 21 est détecté par le détecteur de neutrons (unité de détection des neutrons) 14 (phase de détection des neutrons). Une unité de traitement des données 15, constituée par exemple d'un ordinateur personnel classique, calcule la composition des nucléides contenus dans l'échantillon 100 à la sortie du détecteur de rayons gamma 13 et à celle du détecteur de neutrons 14. Toute source de génération de neutrons qui génèrent des neutrons pulsés de façon contrôlée peuvent être utilisées comme source de génération de neutrons 111, néanmoins, l'utilisation d'une source de neutrons de fusion nucléaire adaptée pour générer des neutrons monochromatiques (quasi-monochromatiques) de 14 MeV à l'aide d'une réaction DT en accélérant des deutérons avec un accélérateur et provoquant leurs collisions avec une cible de tritium, est particulièrement préférable. Le minutage de la génération de neutrons dans la source de génération de neutrons 111 (instant où l'impulsion émise) est reconnu par l'unité de traitement des données 15. L'unité de traitement des données 15 peut être utilisée à la sortie du détecteur de rayons gamma 13 et à celle du détecteur de neutrons 14 pour calculer la composition des nucléides à différents instants, l'instant de départ étant situé au moment de la génération du faisceau neutronique pulsé. Les matériaux qui peuvent être utilisés comme élément de décélération 112 sont l'eau, l'eau lourde et le polyéthylène qui sont couramment utilisés pour décélérer les neutrons rapides. Les 5 matériaux utilisés pour le collimateur 12 peuvent être, par exemple, une alternance de plaques de plomb et de plaques de polyéthylène contenant du Li ou du B, ayant une section transversale à forte absorption des neutrons et une grande capacité de bouclier contre les rayons gamma. La forme et la taille de l'ouverture du 10 collimateur 12 peuvent être convenablement définies en accord, entre autres, avec la forme de l'échantillon 100 de manière à limiter la largeur du faisceau neutronique incident 20 qui doit irradier l'échantillon (100). Le collimateur 12 doit avoir, de préférence, une épaisseur plus importante dans la direction de 15 l'axe optique afin de limiter la largueur du faisceau neutronique incident 20. En conséquence, le noyau nucléaire de l'échantillon 100, qui est irradié par le faisceau neutronique incident 20 capture les neutrons, entre dans un état d'excitation qui génère des rayons 20 gamma de capture neutronique 30 afin d'annuler l'excitation. Les rayons gamma de capture neutronique 30 sont détectés par le détecteur de rayons gamma 13 disposé aux environs de l'échantillon 100. Lorsque, par exemple, l'échantillon 100 contient des nucléides radioactifs tels que 137Cs, les rayons gamma affaiblis 25 31 résultant d'un affaiblissement naturel sont aussi irradiés et détectés par le détecteur de rayons gamma 13. Par conséquent, le détecteur de rayons gamma 13 doit avoir une haute résolution en énergie afin de détecter les rayons gamma de capture neutronique spécifiques (les reconnaître dans le spectre détecté). La configuration du détecteur de rayons gamma 13 est décrite en détail ci-après. D'autre part, le détecteur de neutrons 14 pour détecter le faisceau neutronique émis 21 est disposé derrière l'échantillon 100, par rapport à la direction de l'axe optique du faisceau neutronique incident 20. Le détecteur de neutrons 14 peut être généralement formé en combinant un scintillateur et un photomultiplicateur. Le scintillateur doit, de préférence, avoir une faible capacité de détection des rayons gamma et une haute capacité de détection des neutrons. Le rôle du détecteur de rayons gamma 13 est similaire à celui du détecteur de rayons gamma de la seconde technique antérieure, et le rôle du détecteur de neutrons 14 est similaire à celui de la première technique antérieure. Cependant, un faisceau neutronique incident pulsé contrôlé 20 est employé et le détecteur de rayons gamma 13 et le détecteur de neutrons 14 fonctionnent simultanément dans l'équipement d'analyse de la composition des nucléides 10 afin d'analyser avec une haute précision la composition de n'importe lequel des nucléides énumérés dans le tableau 1, et de n'importe lequel des nucléides énumérés dans le tableau 2. Ils sont décrits plus en détail ci-dessous. Tout d'abord, étant donné l'utilisation d'un faisceau neutronique incident pulsé, la période des émissions de celui-ci est strictement contrôlée. Ensuite, étant donné qu'un tel faisceau neutronique incident 20 est formé lorsque les neutrons 25 rapides quasi-monochromatiques, générés dans la source de génération de neutrons 111, sont transmis à travers l'élément de décélération 112, son spectre est non monochromatique et il est élargi en énergie. Pour cette raison, le minutage de la détection des neutrons par le détecteur 14 dépend de l'énergie (vitesse) des neutrons après leur génération dans la source de neutrons 11. En d'autres termes, la dépendance, à la période de l'horloge, des résultats de l'observation effectuée par le détecteur de neutrons 14 correspond exactement à la dépendance à l'énergie des neutrons, de sorte que le spectre d'énergie du faisceau neutronique émis 21 peut être observé par la méthode appelée TOF (temps de vol). De ce point de vue, la présente invention est similaire à la première technique antérieure. Toutefois, il convient de noter ici que le moment auquel des rayons gamma de capture neutronique 30 sont générées à partir de l'échantillon 100 est déterminé en fonction de l'énergie des neutrons dans le faisceau neutronique incident 20. En d'autres termes, la dépendance temporelle des résultats de la détection par le détecteur de rayons gamma 13 correspond à la dépendance à l'énergie des neutrons du rayon gamma de capture de neutrons 30. La dépendance, à l'énergie des neutrons, des rayons gamma de capture neutronique 30 est décrite ci-dessous. Dans le Tableau 1, sont montrés les résultats des calculs sur les rayons gamma générés lorsqu'un faisceau neutronique incident 20 irradie 10B, donnant lieu à la réaction représentée sous la forme 10B(n, ay)7Li. Dans le Tableau 3, la composition de l'échantillon était supposée être celle d'un combustible fondu. Ainsi, le nombre de rayons gamma de capture neutronique 478 keV a été évalué dans trois tranches d'énergie des neutrons ((a) 0.3 à 0.5 eV, (b) 3 à 5 eV, (c) 30 à 50 eV). Le flux de neutrons incidents était de 1012/cm2 et l'efficacité de détection de crête était de 0.01, alors que les mesures ont duré une journée. Tableau 3 Table 3] La réaction ne se produit pas de manière uniforme dans l'échantillon 100 et le nombre de neutrons qui réagissent à 5 l'intérieur de l'échantillon 100 est inférieur au nombre de neutrons qui réagissent à la surface de l'échantillon 100. Par conséquent, le nombre réel (le nombre de rayons gamma à détecter) est obtenu en multipliant chacun des chiffres ci-dessus par le facteur de correction d'auto absorption des neutrons. La figure 10 2 montre les résultats obtenus pour déterminer la dépendance à l'énergie des neutrons du facteur de correction d'auto absorption des neutrons pour 10B. Le facteur de correction d'auto absorption des neutrons se rapproche de 1, au fur et à mesure que l'énergie des neutrons augmente. C'est à dire que l'influence de l'auto Taux de remplissage total de l'échantillon 80% Pourcentage de combustible utilisé (proportion en volume) Pourcentage des éléments de 10% décélération (proportion en volume) Composition Nucléides Densité en nombre d'atomes (unité / cm3) 238u 1.70E + 22 22;Su 1.80E + 2 2 Pu 3.80E + 18 239 9.20E + 19 240pu 4.30E + 19 241pu 2.40E + 19 242p u 1.20E + 19 10B 2.10E + 21 11B 8.40E + 21 3.40E + 22 90 absorption est réduite. Le tableau 4 montre les chiffres et les facteurs de correction d'auto- absorption des neutrons (en moyenne) dans les trois tranches d'énergie décrites ci-dessus. Tableau 4 Tranches Nombre de rayons gamma 478KeV Facteur de correction d'auto absorption des neutrons (en moyenne) d'énergie 0.3 ta 0.5 eV 30960 0.42 o 5 eV 30 to 50 eV 16150 0.? --------- 6862 0.9 C'est à dire que, dans les tranches d'énergie basse, alors que le nombre de rayons gamma à détecter augmente le facteur de correction d' auto absorption diminue. Dans les tranches d'énergie 10 haute, c'est inverse qui se produit. A noter que l'erreur statistique pour chacun des chiffres ci-dessus (erreur de Poisson (1a) dans les statistiques de nombre d' événements : par exemple \I(A+B), A étant le chiffre dans la zone de crête de 478 keVetBle chiffre correspondant dans l' arrière plan) est calculée 15 en tenant compte de la résolution de détection (décrite ci-après) pour les rayons gamma de 478 keV du détecteur de rayons gamma réel 13, en présence de rayons gamma de 661 keV, induits à partir de 137Cs, générés à la fréquence de 108/sec. Les erreurs de calcul du facteur de correction d' auto absorption de neutrons sont supposées 20 être de 30% de la valeur du facteur de correction d'auto absorption des neutrons. Le Tableau 5 montre l'erreur statistique de la détection des rayons gamma de 478 keV, l'erreur systématique du facteur de correction d'auto absorption des neutrons et l'erreur cumulée calculée pour chacune des trois tranches d'énergie décrites 25 ci-dessus. 41 Tableau 5 ITable Tranches Erreur statistique des rayons gamma de 478Kev Erreur systématique causée par le facteur de correction j d'auto absorption des neutrons Erreur d'énergie globale 0.3 ta 0.5 eV- 5.80% 17.40% 18.30% 3 to 5 eV 7.80% 13.50% 30 tc 50 eV 26% 3.00% e .20% Dans l'exemple donné par le Tableau 5, les résultats diffèrent en fonction de l'erreur de résolution de détection du détecteur de rayons gamma 13 ou de l'erreur du facteur de 5 correction d'auto absorption des neutrons. Cependant, dans tous les cas, il peut y avoir des circonstances où l'erreur combinée est supérieure ou égale à 10% et n'est donc pas négligeable. Dans ce cas, cependant, il est évident que l'intensité des rayons gamma de capture neutronique 30 de 478 keV peut être très précisément 10 calculée au moyen de l'une des différentes techniques statistiques par l'unité de traitement des données 15, en utilisant les résultats de l'observation obtenus pour les différentes tranches d'énergie avec un même faisceau neutronique incident 20. A noter que l'instant de détection par le détecteur de rayons gamma 13 est 15 fonction de l'énergie des neutrons comme dans le cas de la méthode TOF. Par conséquent, les rayons gamma de capture neutronique 30 générés à partir de l'échantillon 100 sont détectés par le détecteur de rayons gamma 13 à différents instants déterminés à 20 partir du top d'horloge de génération du faisceau neutronique incident 20 (phase de détection des rayons gamma). Puis, la composition des nucléides émettant le rayonnement gamma de capture de neutrons 30, à chacun des instants, est déterminée provisoirement par le calcul de l'intensité des rayons gamma de capture neutronique à chaque instant (première phase du calcul de composition). Afin de déterminer la composition provisoire à 5 chacun des instants avec plus de précision, une opération d'ajustement et d'autres opérations peuvent être réalisées pour tenir compte des erreurs décrits ci-dessus. De telles opérations permettent de déterminer la composition avec plus de précision. La configuration spécifique du détecteur de rayons gamma 13 10 adaptée aux mesures, telles qu'elles sont décrites ci-dessus, est décrite ci-après. Comme souligné ci-dessus, lorsque l'échantillon contient du 137Cs, étant donné que le bord de Compton des rayons gamma affaiblis (661 keV)31 émis à partir de 137Cs, et non liés aux rayons gamma de capture neutronique, chevauche sensiblement 15 les rayons gamma de capture neutronique (478 keV) émis par 10B, il est difficile d'identifier les rayons gamma de capture neutronique. Pour remédier à une telle situation, l'utilisation d'un détecteur de rayons gamma 13, qui rend difficile l'apparition d'un bord Compton, s'avère efficace. Ainsi, le détecteur de 20 rayons gamma 13 doit, de préférence, être configuré de manière à minimiser les rayons gamma qui sont dispersés vers l'arrière, dans, et à la sortie du détecteur. La figure 3 est une illustration schématique d'une configuration pouvant être adoptée pour le détecteur de rayons 25 gamma 13 . Comme le détecteur de neutrons 14, le détecteur de rayons gamma 13 comprend un scintillateur 131 et un photomultiplicateur (détecteur d'émission de lumière) 132. Les rayons gamma incidents 70 (rayons gamma de capture neutronique 30) entre dans le scintillateur 131 par une ouverture 134 disposée dans le bouclier 133. Le bouclier 133 est réalisé dans un matériau qui ne permet pas la transmission des rayons gamma incidents 70 excepté par l'ouverture 134. Les matériaux utilisés pour le bouclier 133 peuvent comprendre du plomb et du bismuth. Dans la figure 3, alors 5 que le bouclier 133 est disposé de façon à entourer entièrement le scintillateur 131 et le photomultiplicateur 132, afin d'arrêter tous les rayons gamma inutiles qui peuvent devenir des bruits, le bouclier 133 (l'ouverture 134) peut aussi être disposé seulement sur le côté qui reçoit des rayons gamma incidents 70 lorsque les 10 rayons gamma inutiles, provenant d'une autre source que l'échantillon 100, sont négligeables. Un LaBr3 (Ce) qui montre une haute résolution énergétique dans les tranches d'énergie des rayons gamma de capture neutronique 30 peut être choisi de préférence comme matériau pour le 15 scintillateur 131. Le LaBr3 (Ce) est un matériau qui contient du LaBr3 comme principal composant, auquel est ajouté du Ce comme impureté émettant de la lumière. Les électrons générés dans le scintillateur 131 à la suite de la diffusion Compton, entre autres, émettent de la lumière visible pendant le processus durant lequel 20 leur énergie de mouvement est atténuée. Le photomultiplicateur (détecteur d'émission de lumière) 132 est prévu pour détecter de telles émissions de lumière. Ainsi, lorsqu'un seul photon de rayon gamma pénètre dans le photomultiplicateur 132, cela donne lieu à l'émission d'une impulsion unique. Le nombre d'impulsions 25 est égal au nombre de photons incidents. De plus, la hauteur d' impulsion est proportionnelle au nombre de photons de la lumière visible générée qui est, à son tour, proportionnelle au nombre de photoélectrons générés par le photomultiplicateur. Ainsi, dans le cas idéal, la hauteur d'impulsion correspond à l'énergie des rayons gamma. Cependant, lorsque l'énergie n'est que partiellement transformée en électrons et que, par suite, les rayons gamma sortent du scintillateur 131, la relation de correspondance ci-dessus s'avère inexacte. D'autre part, la limite supérieure de l'énergie 5 que les rayons gamma perdent avec une diffusion Compton unique, montre une valeur permanente. Par conséquent, au niveau d'énergie qui correspond à cette valeur limite supérieure, le spectre de hauteur des ondes du détecteur de rayons gamma 13 donne lieu à des changements discontinus où la hauteur des ondes chute 10 remarquablement. Les bords de Compton dans le spectre de hauteur d'onde représentés sur la figure 6 sont produits par de tels changements. Les rayons gamma perdent de l'énergie, de façon remarquable, à la suite de la diffusion Compton (et donne la plus grande partie de leur énergie aux électrons) lorsque les rayons 15 gamma sont dispersés dans la direction incidente (c'est à dire vers l'arrière). Ainsi, lorsque les rayons gamma sont déviés de 180 ° et dispersés, l'énergie au bord de Compton correspond à l'énergie des rayons gamma après la diffusion. Dans le détecteur de rayons gamma 13, un scintillateur de 20 capteur de retour 135 est placé sur le côté du scintillateur 131 pour recevoir des rayons gamma incidents (entre le bouclier 133 et le scintillateur 131) afin de supprimer toute apparition de bord Compton. Le scintillateur capteur de retour 135 est de préférence réalisé en un matériau similaire au matériau du 25 scintillateur 131. Le scintillateur capteur de retour 135 possède une ouverture de capture arrière (ouverture) 136 en correspondance avec l'ouverture 134 du bouclier 133. Avec la configuration décrite ci-dessus, les rayons gamma incident 70 passent à travers l'ouverture 134 du bouclier 133 et aussi par l'ouverture du capteur de retour 136 pour arriver au scintillateur 131, où la lumière est émise. Grâce à la disposition montrée à la figure 3, tandis que les rayons gamma dispersés et dirigés à 180 ° vers l'arrière ne peut pas être capturés, les rayons 5 gamma 71, dispersés et dirigés dans un angle proche de 180 ° vers l'arrière, peuvent être capturés par le scintillateur de capteur de retour 135 et transformé en lumière visible comme dans le scintillateur 131. La lumière émise peut être détectée par le photomultiplicateur 132. En d'autres termes, les rayons gamma 10 dispersés vers l'arrière peuvent, pour la plupart, être capturés par le scintillateur de capteur de retour 135 pour minimiser l'influence du bord de Compton. La figure montre le spectre de détection de 137Cs calculé pour le cas où le détecteur de rayons gamma 13 (Exemple) est employé, et le spectre de détection de 137Cs 15 calculé pour le cas où le bouclier 133 et le scintillateur de capteur de retour 135 sont omis (Exemple comparatif 1) dans une configuration similaire. Le scintillateur 131 a un diamètre de 10 cm et une longueur de 15 cm, et il est constitué de LaBr3 (Ce). Le scintillateur de capteur de retour 135 a un diamètre de 10 cm 20 et une longueur de 10 cm, et il est constitué du même matériau. L'ouverture 134 et l'ouverture du scintillateur de capteur de retour 136 ont toutes deux un diamètre de 2 cm. Le bouclier 133 a une épaisseur de 10 cm à, et autour de, l'ouverture 134. Il est possible de confirmer, pour la disposition de l'Exemple, que le 25 bord Compton est réduit à un niveau négligeable. En d'autres termes, avec cette disposition, les rayons gamma de capture neutronique 30 émis par 10B peuvent être correctement détectés en présence de 137Cs. Le tableau 6 montre le rapport entre l'étendue des composantes de crête obtenues pour des rayons gamma de 661 keV, qui sont des rayons gamma affaiblis de 137Cs, et l'étendue des composantes continues autour des rayons gamma de 478 keV situés au, et près du, bord de Compton, celui-ci étant calculé pour 5 l'Exemple, et aussi le rapport calculé pour l'Exemple comparatif 1, lorsque les largeurs de l'énergie de celui-ci sont supposés être de 10 keV et 30 keV pour les calculs des zones en tenant compte de la résolution en énergie du détecteur de rayons gamma. Les résultats obtenus en utilisant un détecteur Ge de type coaxial ont 10 également été énumérés comme Exemple comparatif 2. A noter que les largeurs de 10 keV et de 30 keV sont les largeurs d'énergie respectivement requises pour le détecteur Ge et le détecteur LaBr3 (Ce). Tableau 6 [Table 6 Etendues des composantes de crête / composantes continues (largueur 10keV) Etendues des composantes de crête / composantes continues (largueur 30keV) Exemple (avec le capteur de retour) 1172 548 Exemple comparatif 1 (sans le capteur de retour) 158 49 Exemple comparatif 2 (Détecteur Ge coaxial) 27 D'après les résultats obtenus énumérés ci-dessus, il est confirmé qu'une résolution élevée peut être obtenue dans l'exemple où le scintillateur de capteur de retour 135) est utilisé. Les résultats obtenus en utilisant une largeur de spectre de 30 keV 20 (résolution : 548) sont utilisés pour calculer les valeurs énumérés dans le Tableau 5. 15 Comme décrit ci-dessus, l'équipement d'analyse de la composition des nucléides 10, ayant la configuration indiquée sur la figure 1, peut analyser la composition de 10B avec un haut degré de précision, à partir de la sortie du détecteur de rayons gamma 5 13. Il est clair que la composition de l'un quelconque des autres nucléides dans le Tableau 1 peut également être analysée tant que la composition est analysée à partir de l'intensité des rayons gamma de capture neutronique. En bref, l'équipement d'analyse de la composition des nucléides 10 peut analyser avec une grande 10 précision la composition des nucléides contenus dans l'échantillon 100 et énumérés dans le Tableau 1. Par la suite, la composition des nucléides énumérés dans le tableau 2 peuvent être analysés en observant le spectre du faisceau de neutrons émis 21 détecté par le détecteur de neutrons 14 avec 15 la méthode TOF. La figure 5 montre les résultats obtenus par calcul à partir des spectres du faisceau de neutrons émis 21 transmis à travers des échantillons ayant des épaisseurs respectives de 1 cm, 5 cm et 10 cm. La figure 5 montre également le spectre du faisceau de neutrons incident 20. La composition des 20 nucléides énumérés dans le Tableau 2 peut être analysée à partir des raies d'absorption dans ces spectres (deuxième phase de calcul de la composition) . De ce point de vue, la présente invention est similaire à la première technique antérieure. Toutefois, selon la présente invention, la composition des nucléides énumérés dans le 25 Tableau 2 et la composition des nucléides énumérés dans le Tableau 1 sont toutes les deux analysées et les résultats obtenus par les analyses de la composition peuvent être utilisée. Alors, la composition des nucléides énumérés dans le Tableau 2 peut être analysée avec une grande précision. La composition des nucléides énumérés dans le Tableau 2 peut être analysée avec plus de précision en utilisant la composition des nucléides énumérés dans le Tableau 1 et la composition des nucléides énumérés dans le Tableau 2 en tant que paramètres, et 5 en effectuant une opération d'ajustement sur les résultats de l'observation du détecteur de rayons gamma 13 et sur ceux de l'observation du détecteur de neutrons 14, en tenant compte des erreurs décrites ci-dessus. Dans ce cas, la première phase de calcul de composition et la seconde phase de calcul de composition 10 sont effectuées de manière indépendante et les valeurs de la composition obtenues par ces phases peuvent être utilisées comme valeurs initiales pour un ajustement. Comme décrit ci-dessus, l'équipement d'analyse de la composition des nucléides et la méthode d'analyse de la composition 15 des nucléides permettent d'analyser la composition des nucléides dans un échantillon contenant un mélange de plusieurs nucléides de façon non-destructive et sans contact. Par exemple, un échantillon contenant plusieurs nucléides y compris ceux énumérés dans les Tableaux 1 et 2 peut être un combustible 20 nucléaire en fusion. Un combustible nucléaire en fusion qui est contenue dans différentes structures doit être, de préférence, analysé de façon non-destructive et sans contact. Ainsi, l'équipement d'analyse de la composition des nucléides et la méthode d'analyse de la composition des nucléides peuvent 25 convenablement être utilisés pour une telle analyse. Même si un détecteur de neutrons est utilisé pour la phase de détection des neutrons et la seconde phase de calcul de composition, de la description ci-dessus, l'utilisation d'un détecteur de neutrons n'est pas nécessaire quand on sait que l'échantillonne contient que les nucléides énumérés dans le Tableau 1. Dans un tel cas, la composition des nucléides énumérés dans le Tableau 1 peut être analysée avec une grande précision à l'aide d'un détecteur de rayons gamma et la première phase de calcul de composition utilisant le détecteur de rayons gamma, comparée avec la deuxième technique antérieure. En outre, tandis qu'un détecteur de rayons gamma, ayant une configuration comme illustrée dans la figure 3, est utilisé dans la description ci-dessus, n'importe lequel détecteur de rayons gamma classique peut être utilisé pour un calcul provisoire de la composition des nucléides pour chacun des différents niveaux d'énergie de neutrons, et la composition peut être déterminée avec précision par traitement statistique de la composition. Par conséquent, l'équipement d'analyse de la composition des nucléides et la méthode d'analyse de la composition des nucléides sont évidemment efficaces quelle que soit la configuration du détecteur de rayons gamma utilisé. Il peut être évident qu'une source de neutrons autre qu'une source de neutrons de fusion nucléaire peut aussi être utilisée tant qu'une telle source de neutrons peut générer des neutrons non-monochromatiques pulsés. C'est parce que 1 ' énergie cinétique des neutrons peut être atténuées à une gamme de résonance d'utilisation, à l'aide d'un élément de décélération ayant une configuration comme indiqué dans la figure 1. Cependant, l'utilisation d'une source de neutrons qui peut être facilement contrôlée pour l'intensité des neutrons, l'amplitude horaire et le nombre de répétitions d'impulsions des neutrons, comme une source de neutrons de fusion nucléaire ou une source de neutrons adaptée à l'utiliser des radiations Bremsstrahlung produites par un accélérateur électronique, est particulièrement préférable. 10 Equipement d'analyse de la composition des nucléides 11 Source de neutrons 5 12 Collimateur 13 Détecteur de rayons gamma (unité de détection des rayons gamma) 14 Détecteur de neutrons (unité de détection des neutrons) 15 Unité de traitement des données 20 Faisceau neutronique incident (faisceau de neutrons) 10 21 Faisceau neutronique émis 30 Rayons gamma de capture neutronique 31 Rayons gamma affaiblis 70 Rayons gamma incidents 71 Rayons gamma 15 100 Echantillon 111 Source de génération de neutrons 112 Elément de décélération 131 Scintillateur 132 Photomultiplicateur (détecteur d'émission de lumière) 20 134 Ouverture 135 Scintillateur de capteur de retour 136 Ouverture du capteur de retour REVENDICATIONS1. Equipement d'analyse de la composition des nucléides (10), pour analyser la composition des noyaux atomiques contenus 5 dans un échantillon (100) par irradiation de l'échantillon (100) avec un faisceau de neutrons, l'équipement comprenant : - une source de neutrons (11) qui émet un faisceau de neutrons pulsés non-monochromatiques (20) et irradie l'échantillon (100); 10 - une unité de détection de rayons gamma (13) qui détecte les rayons gamma de capture de neutrons (30) générés à partir de l'échantillon (100) ; et - une unité de traitement de données (15) qui détermine la composition des nucléides en effectuant l'évaluation provisoire 15 de la composition des nucléides émetteurs des rayons gamma de capture neutronique en calculant l'intensité des rayons gamma de capture neutronique à la sortie l'unité de détection des rayons gamma, à différents instants, l'instant de départ étant l'instant d'occurrence du faisceau de neutrons pulsés et en effectuant un 20 traitement statistique de la composition des nucléides évaluée provisoirement aux différents instants. 2. Equipement d'analyse de composition des nucléides selon la revendication 1, comprenant en outre : - une unité de détection des neutrons (14) détectant les 25 faisceaux de neutrons transmis après leur passage à travers l'échantillon, dans laquelle - une unité de traitement des données qui calcule la composition de nucléides différents de ceux dont la composition a été calculée à la sortie l'unité de détection des rayons gamma(13), à partir de l'absorption des neutrons par résonance dans le spectre du faisceau de neutrons dont la transmission a été détectée par la méthode TOF (rime of Flight) ayant pour instant de départ l'instant d'occurrence du faisceau de neutrons pulsés. 3. Equipement d'analyse de composition des nucléides selon les revendications 1 et 2, dans lequel l'unité de détection des rayons gamma (13) comprend : - un bouclier (133) disposé en amont, dans la direction incidente du rayonnement gamma, muni d'une ouverture (134) de 10 manière à permettre le passage sélectif des rayons gamma ; - un scintillateur (131) qui émet de la lumière en absorbant les rayons gamma ; - un détecteur d'émission de lumière (132) qui détecte une émission de lumière en aval, dans la direction incidente du 15 rayonnement gamma, et - un scintillateur capteur de retour (135) disposé entre le scintillateur (131) et le bouclier (133) et émettant de la lumière par absorption des rayons gamma, le scintillateur capteur de retour ayant une ouverture (136) pour permettre le passage du rayonnement 20 gamma. 4. Equipement d'analyse de la composition des nucléides selon la revendication 3, dans lequel le scintillateur et le scintillateur capteur de retour sont faits avec un matériau contenant principalement du LaBr3. 25 5. Procédé d'analyse de la composition des nucléides, pour analyser la composition des noyaux atomiques contenus dans un échantillon par irradiation de l'échantillon avec un faisceau de neutrons, la méthode comprenant : - un processus d'irradiation par neutrons, générant unfaisceau de neutrons pulsés non-monochromatiques et irradiant l'échantillon ; - un processus de détection des rayons gamma de capture neutronique générés à partir de l'échantillon, à différents 5 instants, l'instant de départ étant l'instant d'occurrence du faisceau de neutrons pulsés ; - un premier procédé de calcul de composition qui détermine la composition des nucléides en effectuant l'évaluation provisoire de la composition des nucléides émetteurs des rayons 10 gamma de capture neutronique, en chaque instant, en calculant l'intensité des rayons gamma de capture neutronique, en chacun des instants mentionnés ci-dessus, et par un traitement statistique de la composition des nucléides évaluée provisoirement pour chaque instant. 15 6. Procédé d'analyse de la composition des nucléides de la revendication 5, les nucléides dont la composition est déterminée par le calcul de la première méthode de calcul de composition étant au moins un parmi la liste suivante: 1H, 10B, 56Fe, 53Cr, 58Ni et 95Mo. 20 7. Procédé d'analyse de composition des nucléides selon les revendications 5 et 6, comprenant en outre : - un procédé de détection de neutrons détectant le spectre du faisceau de neutrons après qu'il a traversé l'échantillon, par la méthode TOF (rime of Flight) ayant pour point de départ 25 l'instant d'occurrence du faisceau de neutrons pulsés ; et - une seconde phase de calcul de composition qui détermine la composition de nucléides différents de ceux dont la composition a été calculée par la première phase de calcul, à partir de l'absorption de neutrons par résonance dans le spectre du faisceaude neutrons transmis. 8. Procédé d'analyse de la composition des nucléides selon la revendication 7, les nucléides dont la composition est déterminée par le calcul de la deuxième méthode de calcul de 5 composition étant au moins un parmi ceux de la liste suivante: 235U, 238U, 238Pu, 239Pu, 140Pu, 241Pu, 242Pu, 131Xe, 133Cs and 152Sm.