Brevet FR2965937A1 — publié le 20120413

SYSTEME IN SITU DE MESURE DIRECTE DU RAYONNEMENT ALPHA ET PROCEDE ASSOCIE POUR LA QUANTIFICATION DE L'ACTIVITE DES RADIONUCLEIDES EMETTEURS ALPHA EN SOLUTION DESCRIPTION DOMAINE TECHNIQUE L'invention concerne la quantification in situ de l'activité des radionucléides émetteurs alpha présents dans un effluent par un système de mesure du rayonnement alpha non destructrice et son procédé de mesure associé. ÉTAT DE LA TECHNIQUE ANTÉRIEURE On s'intéresse ici à la quantification de l'activité des radioéléments émetteurs alpha contenus dans certains effluents par mesure du rayonnement alpha dégagé par ces effluents. Cette quantification est nécessaire pour réaliser le suivi matière (aspect sûreté) et pour effectuer le traitement de l'effluent (par exemple pour savoir si l'effluent peut être transporté ou non vers un centre de retraitement, quelle filière de retraitement est adéquate...). On précise que la mesure du rayonnement alpha a comme intérêt certain par rapport à la mesure du rayonnement gamma d'avoir une limite de détection beaucoup plus basse et de s'affranchir de corrections d'atténuation complexes. On rappelle par ailleurs qu'un effluent désigne tout rejet liquide véhiculant une charge polluante (dissoute ou sous forme de particules) nuisible à l'environnement. Les effluents regroupent 2 par exemple l'ensemble des eaux usées, traitées ou non, provenant d'une usine de traitement des eaux (par exemple les eaux d'égouts ou les rejets industriels). On rappelle que les ordres de grandeurs recherchés pour de telles quantifications varient de quelques centaines de Bq/m3 à 1.105 Bq/m3 sur les radionucléides U, Pu, Am. Actuellement, la quantification de l'activité alpha des effluents se fait en plusieurs étapes : prélever un volume d'échantillon d'effluent, acheminer ce prélèvement vers un laboratoire d'analyse et, une fois arrivé au laboratoire, prélever une partie du volume d'échantillon afin de l'analyser. L'analyse est réalisée en effectuant un dépôt sur coupelle du volume d'échantillon. On rappelle que le dépôt sur coupelle consiste à évaporer un liquide par chauffage. Les résidus déposés sur la coupelle à la fin de la manipulation sont mesurés et on quantifie l'activité alpha des résidus, en utilisant par exemple un détecteur du type compteur à grille ou un détecteur semiconducteur de type silicium PIPS (pour « Passivated Implanted Planar Silicon » en anglais). Ce procédé implique généralement l'utilisation d'un traceur radioactif, ce qui implique un approvisionnement en matériaux nucléaires de référence et une génération de déchets nucléaires supplémentaires. L'inconvénient de ce mode opératoire est qu'il nécessite un prélèvement d'effluent. Le procédé de mesure est donc destructif. De plus, ce mode opératoire nécessite l'intervention de plusieurs opérateurs pour le 3 prélèvement de l'échantillon, son transport et son analyse. L'inventeur s'est donc fixé comme but de concevoir un système et un procédé de mesure qui permettent de quantifier l'activité alpha d'un effluent de manière non destructive et in situ, en solution. EXPOSÉ DE L'INVENTION Ce but est atteint grâce à un système de mesure nucléaire du rayonnement alpha d'un effluent, 10 comprenant : - M détecteurs semiconducteurs en diamant de type CVD, c'est-à-dire obtenu par dépôt chimique en phase vapeur (« Chimical Vapor Deposition » en anglais), ou en silicium recouvert d'une couche de 15 diamant et rendu opaque à la lumière visible (c'est-à-dire pour une longueur d'onde située entre 400 et 800 nm), appelés détecteurs du rayonnement alpha, destinés à être immergés dans l'effluent et aptes à mesurer un rayonnement alpha émis par ledit effluent, M étant un 20 nombre entier supérieur ou égal à 1 ; - P voies de mesure reliées aux M détecteurs du rayonnement alpha, P étant un nombre entier, supérieur ou égal à 1 et inférieur ou égal à m, chacune des P voies de mesure étant aptes à fournir une 25 valeur ou une somme des valeurs d'activité alpha issue(s) du ou des détecteurs du rayonnement alpha auxquels elles sont reliées ; le système comprenant en outre, si P est supérieur à 1, un moyen pour additionner les résultats 30 issus des P voies de mesure, 4 et dans lequel les M détecteurs du rayonnement alpha sont étalonnées individuellement par un code de transport de particules a basé sur la méthode de Monte-Carlo, les détecteurs du rayonnement alpha reliés à une même voie de mesure étant étalonnés de la même manière. Les détecteurs semiconducteurs en diamant de type CVD ou en silicium recouvert d'une couche de diamant sont respectivement des détecteurs en diamant obtenus par dépôt chimique en phase vapeur, ou des détecteurs en silicium de type SOI (pour « Silicon On Insulator) mono ou polycristallins sur lesquels on a déposé une couche de diamant obtenue par dépôt chimique en phase vapeur. En aucun cas il ne peut s'agir de détecteurs non sélectifs vis-à-vis du rayonnement alpha. Par exemple, un détecteur de rayonnement gamma de type HPGe (pour « Hyper Pur Germanium ») ne conviendrait pas. Le principe de détection d'une particule a est la formation dans un détecteur semi-conducteur de paires électron-trou suite à l'impact de la particule a sur la surface du détecteur. Le nombre de paires électron-trou dépend de l'énergie de la particule a, ce qui permet l'obtention d'un spectre en énergie. Les détecteurs SOI (pour « Silicon On Insulated » en anglais) et les détecteurs CVD (pour « Chimical Vapor Deposition » en anglais) mesurent l'énergie résiduelle déposée par la particule a. Le moyen pour additionner les résultats issus des P voies de mesure peut être, par exemple, une échelle de comptage classique d'analyse multicanaux. Les M détecteurs du rayonnement alpha sont étalonnés individuellement par un code de calcul de transport de particules a basé sur la méthode de Monte-Carlo, les détecteurs du rayonnement alpha reliés à une 5 même voie de mesure étant étalonnés de la même manière. La méthode Monte-Carlo est une méthode statistique de calcul qui permet dans notre cas de déterminer numériquement les coefficients d'étalonnage des détecteurs du rayonnement alpha. Avantageusement, M est supérieur ou égal à 2. Le système de mesure comprend alors au moins deux détecteurs semiconducteurs du rayonnement alpha. Avantageusement, P est égal à M. On a alors autant de voies de mesure que de détecteurs du rayonnement alpha : chacun des détecteurs du rayonnement alpha est donc étalonné individuellement. On peut donc ainsi, par exemple, obtenir le gradient de l'activité alpha de l'effluent et un étalonnage spécifique par phases d'effluent avec prise en compte des caractéristiques physicochimiques de chacune des phases de l'effluent. Selon une variante particulière de l'invention, lorsque l'effluent comprend Q phases différentes, Q étant un nombre entier supérieur ou égal à 2, au moins deux détecteurs du rayonnement alpha sont disposés dans des phases différentes de l'effluent. Les phases sont différentes en termes de nature physico-chimique, de densité, de salinité_ Avantageusement, le système de mesure comprend au moins un détecteur du rayonnement alpha par phase d'effluent. 6 Préférentiellement, les M détecteurs du rayonnement alpha sont identiques. Cela permet de pouvoir comparer directement les résultats obtenus par ces M détecteurs du rayonnement alpha sans avoir à faire de calculs supplémentaires, par exemple pour repérer la présence d'un gradient d'activité. Selon une première variante, le système de mesure selon l'invention comprend en outre un détecteur semiconducteur monocristallin, appelé détecteur de spectrométrie, destiné à être immergé dans l'effluent et permettant d'identifier et de quantifier la proportion des éléments émetteur d'activité alpha présents dans l'effluent. Avantageusement, le détecteur semiconducteur monocristallin est choisi parmi un détecteur semiconducteur CVD ou SOI diamant. Pour identifier et quantifier la proportion des éléments émetteurs d'activité alpha, on positionne un dispositif spécifique devant le détecteur. Par exemple, on peut équiper le détecteur dédié à la spectrométrie d'un canal faisant passer une lame d'effluent d'épaisseur micrométrique devant ce dernier. Grâce aux informations fournies par ce détecteur dédié à la spectrométrie, on peut alors connaitre l'activité alpha de chaque élément émetteur alpha contenu dans l'effluent. Selon une seconde variante, parmi les M détecteurs du rayonnement alpha que comprend le système de mesure, un détecteur du rayonnement alpha est monocristallin, est relié à une première voie de mesure, choisie parmi les P voies de mesure, qui fournit une valeur de l'activité alpha et est relié à une seconde voie de mesure, différente des P voies de 7 mesure, qui fournit la spectrométrie de l'effluent. Dans ce cas particulier, un même détecteur sert à la fois de détecteur du rayonnement alpha et de détecteur de spectrométrie. Pour avoir ces deux fonctions, le détecteur sera forcément un détecteur semiconducteur monocristallin ou SOI diamant. Avantageusement, le système de mesure selon l'invention comprend en outre des moyens de maintien permettant de maintenir les M détecteurs du rayonnement alpha immergés et en des positions déterminées dans l'effluent. Avantageusement, les moyens de maintien maintiennent au moins deux détecteurs du rayonnement alpha à des hauteurs différentes dans l'effluent. Avantageusement, les moyens pour maintenir les M détecteurs du rayonnement alpha sont un arbre (par exemple un axe) comportant des ramifications au niveau desquelles sont disposés les M détecteurs du rayonnement alpha. Avantageusement, les M détecteurs du rayonnement alpha sont situés aux extrémités des ramifications. De préférence, il y a M ramifications. De préférence, les ramifications sont mobiles sur l'arbre ; la distance entre les ramifications peut ainsi être modifiée et les détecteurs du rayonnement alpha peuvent ainsi être déplacés pour être fixés à une hauteur plus satisfaisante dans l'effluent. Selon une variante, le détecteur de spectrométrie est fixé à l'un des moyens de maintien. Si les moyens de maintien sont un arbre avec M ramifications, cet arbre peut comprendre une 8 ramification supplémentaire sur laquelle va venir se fixer le détecteur monocristallin de spectrométrie. De préférence, le détecteur monocristallin ou SOI diamant de spectrométrie est disposé dans la partie haute du volume d'effluent, c'est-à-dire dans la partie de l'effluent la plus dépourvue de particules en suspension. L'invention concerne également un procédé de mesure nucléaire du rayonnement alpha d'un effluent. Ce procédé de mesure comprend les étapes consistant à : - immerger dans l'effluent M détecteurs semiconducteurs en diamant de type CVD ou en silicium recouvert d'une couche de diamant aptes à mesurer l'activité alpha de l'effluent, M étant un nombre entier supérieur ou égal à 1, les M détecteurs du rayonnement alpha étant reliés à p voies de mesure, P étant un nombre entier supérieur ou égal à 1 et inférieur ou égal à m, lesdits M détecteurs semiconducteurs étant appelés détecteurs du rayonnement alpha ; - étalonner les M détecteurs du rayonnement alpha, les détecteurs reliés à une même voie de mesure étant étalonnés de la même manière, l'étalonnage étant réalisé par un code de transport de particules a basé sur la méthode de Monte-Carlo ; - recueillir P valeurs du rayonnement alpha à l'aide des P voies de mesure reliées auxdits M détecteurs du rayonnement alpha, la ieme valeur recueillie (avec i=1 à p) correspondant soit à la valeur issue d'un seul détecteur du rayonnement alpha, 9 si la voie de mesure correspondante n'est reliée qu'audit détecteur du rayonnement alpha, soit à la somme des valeurs issues des détecteurs du rayonnement alpha reliés par ladite voie de mesure, - si P est supérieur à 1, additionner les P valeurs du rayonnement alpha. Dans le cas où P est égal à m, les valeurs recueillies correspondent aux valeurs obtenues par les détecteurs du rayonnement alpha, chaque détecteur du rayonnement alpha ayant alors sa propre voie de mesure : les valeurs recueillies par les P voies de mesure ne sont alors pas des sommes de valeurs provenant de plusieurs détecteurs du rayonnement alpha, mais les valeurs provenant directement de chaque détecteur. Avantageusement, les M détecteurs du rayonnement alpha sont disposés à des hauteurs différentes dans l'effluent. Selon une variante, si l'effluent comprend Q phases différentes, Q étant un nombre entier supérieur à 2, au moins deux détecteurs du rayonnement alpha sont immergés dans des phases différentes. Avantageusement, on dispose au moins un détecteur du rayonnement alpha par phase différente. Ainsi, les M détecteurs sont disposés de manière à ce qu'il y ait au moins un détecteur du rayonnement alpha dans chaque phase de l'effluent. Avantageusement, le procédé de mesure comprend en outre une étape consistant à réaliser une spectrométrie de l'effluent pour déterminer l'identité 10 et la proportion des éléments émetteurs alpha présents dans l'effluent. De préférence, l'étape consistant à réaliser la spectrométrie de l'effluent est réalisée en immergeant un détecteur semiconducteur monocristallin ou en silicium recouvert d'une couche en diamant (SOI diamant) (c'est-à-dire un détecteur équipé, par exemple, d'un canal micrométrique) dans l'effluent et en recueillant les valeurs fournies par ledit détecteur semiconducteur monocristallin ou en silicium recouvert d'une couche en diamant (SOI diamant). Le dispositif et le procédé selon l'invention permettent d'améliorer la quantification des émetteurs alpha présents dans les effluents radioactifs. Comme nous l'avons vu dans le paragraphe dédié à l'art antérieur, la quantification des émetteurs alpha présents dans les effluents est actuellement réalisée par prélèvement d'un échantillon qui est analysé par des méthodes destructrices. Ces méthodes comportent de nombreux inconvénients, à savoir l'échantillonnage, le transport de l'échantillon radioactif, la nécessité de disposer d'un laboratoire nucléarisé pour effectuer l'analyse de l'échantillon, la méthodologie destructrice d'analyse et l'impossibilité d'une telle quantification lors d'émissions radioactives parasites (du fait, par exemple, de la forte présence du césium) et enfin la gestion des échantillons en tant que déchets nucléaires. 11 La solution pour résoudre les problèmes de l'art antérieur consiste à procéder à l'immersion directement dans l'effluent à caractériser de un à plusieurs capteurs de rayonnement alpha qui sont étalonnés numériquement, individuellement, spécifiquement et à chaque modification des propriétés physicochimique de la phase d'effluent dans laquelle ils sont immergés, sans procéder au retrait desdits capteurs de l'effluent. L'originalité de l'invention est de combiner un ou plusieurs détecteurs de rayonnement alpha de type CVD ou SOI diamant, placés in situ dans l'effluent (le nombre de détecteurs étant ajustable en fonction du volume d'effluent à caractériser et de l'hétérogénéité de ce dernier), le couplage du ou des détecteurs à une voie de mesure fournissant une spectrométrie des émetteurs alpha en présence dans l'effluent, la quantification des émetteurs alpha grâce à un étalonnage numérique spécifique à chacun des détecteurs immergés, sans avoir à utiliser au préalable une source étalon et à retirer le capteur de l'effluent pour l'étalonner. L'étalonnage des détecteurs est rendu possible grâce aux propriétés de libre parcours moyen des particules alpha dans l'effluent et les données accessibles en ligne (salinité, pH, taux de remplissage, nombre de phases présentes...) sur l'effluent à caractériser. Le fait d'avoir un étalonnage spécifique pour chaque capteur permet entre autres de prendre en compte les hétérogénéités présentes dans l'effluent. En effet, en positionnant judicieusement les capteurs dans 12 l'effluent, il est alors possible d'obtenir la quantification des émetteurs alpha présents dans chaque phase d'effluent. Les avantages du dispositif et du procédé 5 selon l'invention sont nombreux. Tout d'abord, ils permettent d'obtenir une quantification de l'activité des émetteurs alpha, même en présence d'autres radionucléides du fait d'une meilleure sélectivité des détecteurs utilisés, à savoir 10 des détecteurs CVD ou SOI diamant. D'autre part, on obtient une mesure en ligne (quantification et spectrométrie) du rayonnement alpha de l'effluent. On obtient également de meilleures 15 performances en termes de limite basse de quantification et de précision de mesure. On obtient un dispositif dont la maintenance est facilitée, qui peut facilement être décontaminé et qui est facilement transportable, ce qui 20 est impossible avec un dispositif de mesure de rayonnement gamma. On évite l'utilisation de sources étalons générant des déchets radioactifs supplémentaires, puisque l'étalonnage est numérique. L'étalonnage selon 25 l'invention est effectif et possible même en présence de fortes hétérogénéités dans l'effluent puisqu'il est possible de déplacer le détecteur dans chaque phase de l'effluent ou de positionner un détecteur dans chaque phase.Il est aussi évolutif puisqu'il permet de prendre 30 en compte chaque modification des caractéristiques physico chimiques de l'effluent (adjonction d'un nouvel 13 effluent dans la cuve, neutralisation de cette dernière,_). Le dispositif et le procédé selon l'invention permettent de quantifier l'activité alpha des effluents. Ils peuvent par exemple être utilisés pour effectuer un suivi de l'activité alpha d'un effluent ou encore pour déclencher des opérations lorsque l'effluent possède la teneur requise en émetteurs alpha. BRÈVE DESCRIPTION DES DESSINS L'invention sera mieux comprise et d'autres avantages et particularités apparaîtront à la lecture de la description qui va suivre, donnée à titre d'exemple non limitatif, et accompagnée des dessins annexés parmi lesquels : - la figure 1 représente l'évolution du rapport bruit sur signal en fonction de l'énergie pour un détecteur semi-conducteur de rayonnement alpha dans de l'eau, - la figure 2 représente un exemple de réalisation du système de mesure selon l'invention, - la figure 3 représente un autre exemple de réalisation du système de mesure selon l'invention, - la figure 4 représente un autre exemple de réalisation du système de mesure selon l'invention. On précise que les éléments constitutifs des figures ne sont pas représentés à l'échelle. 14 EXPOSÉ DÉTAILLÉ DE MODES DE RÉALISATION PARTICULIERS Le système de mesure selon l'invention et le procédé associé permettent de mesurer, in situ et de manière non destructive, l'activité des radioéléments alpha présents en solution. L'originalité de l'invention repose sur la combinaison de mesures nucléaires réalisées à l'aide d'un ou de plusieurs détecteurs semiconducteurs du rayonnement alpha de type CVD ou SOI diamant, rendus opaques à la lumière visible (400-800nm) et placés directement dans la solution à caractériser (effluent), et la détermination du coefficient d'étalonnage dudit ou desdits détecteurs de manière numérique (par code de calcul Monte-Carlo 3D de transport des particules alpha). Cette combinaison permet d'obtenir une mesure non destructive en ligne de l'activité alpha des radioéléments présents dans l'effluent, et en particulier dans toutes les phases de l'effluent (solutions propres et/ou dans les boues de décantation de l'effluent) lorsqu'on utilise plusieurs détecteurs disposés dans les différentes phases de l'effluent, et ainsi de tenir compte de la répartition des radioéléments dans l'effluent. Le système de mesure et le procédé associé permettent non seulement de connaitre l'activité alpha globale d'un effluent, mais ils peuvent en outre fournir l'activité alpha radioélément par radioélément lorsque le système de mesure comporte un détecteur semiconducteur monocristallin de type diamant CVD ou SOI diamant dédié à la spectrométrie. Un tel détecteur semiconducteur monocristallin de type diamant CVD ou 15 SOI diamant, associé à une voie de mesure permettant de réaliser la mesure spectrométrique de l'effluent, permet de connaitre la proportion des radioéléments présents dans l'effluent. Ce détecteur semiconducteur monocristallin ou SOI diamant peut éventuellement servir à la fois à mesurer l'activité alpha et la spectrométrie de l'effluent. Dans l'invention, la réalisation de l'étalonnage du ou des détecteurs dédiés à la mesure de l'activité alpha est obtenue par code de calcul Monte-Carlo 3D. Soit S le signal (en impulsions par seconde) reçu par un détecteur déterminé et A l'activité volumique de l'effluent. On a alors la relation suivant : A = F x S La fonction de transfert F, exprimée en m3, lie le signal à l'activité totale de l'effluent. La fonction de transfert peut être décomposée comme suit : F = [p (C/D) X p (D/Vc) X V,] -1 où - p (C/D) est la probabilité que l'impulsion soit comptée par le détecteur, sachant que la particule est arrivée sur le détecteur (cette probabilité représente l'efficacité intrinsèque du détecteur) ; - p(D/VJ est la probabilité qu'une particule émise dans le volume d'effluent contenu dans la cuve arrive sur le détecteur (cette probabilité représente l'efficacité géométrique du détecteur) ; 16 - V, est le volume d'effluent contenu dans la cuve. La probabilité p(D/Vj est très faible à cause du faible parcours des particules alpha dans un liquide. En posant VS l'évènement « particule a émise dans le volume inférieur ou égal au parcours des particules a » et V,s l'évènement « particules a émises dans le reste du volume d'effluent », la probabilité p(D/VJ devient : p (D/VJ = p (D/VS) x p(VS) + p (D/V,,) x p (V,_,) Bien que la probabilité p(V,$) puisse être très grande, la probabilité p (D/V,$) est par définition nulle. La fonction de transfert est alors : F= [p (C/D) x p (D/VS) x p(VS) x V,] -i La probabilité p(D/VS) qu'une particule soit détectée, sachant qu'elle a été émise dans le volume VS, définit l'efficacité géométrique rapportée au 20 volume source. La probabilité p(Vj est égale au rapport des volumes dans le cas d'une répartition d'activité homogène. Le code de calcul Monte-Carlo 3D permet 25 d'évaluer les grandeurs p (VS) , p (D/VJ et p (D/Vs) . Le rendement de détection (c'est-à-dire p (C/D) xp (D/Vj ) peut alors être calculé par les formules précédentes. Les caractéristiques physico chimique du 30 volume de solution vu individuellement par chaque détecteur (comme la densité, la salinité, la nature de 15 17 l'effluent (aqueux, organique, acide)...) doivent être prises en considération dans la modélisation de Monte-Carlo afin d'obtenir un rendement de détection le plus proche possible de la réalité. Les M détecteurs du rayonnement alpha du système de mesure sont reliés à p voies de mesure, P étant un nombre entier supérieur ou égal à 1 et inférieur ou égal à M. On considérera que les détecteurs du rayonnement alpha qui sont reliés par une même voie de mesure présentent les mêmes caractéristiques physico-chimiques : les détecteurs reliés à une même voie de mesure seront donc étalonnés de manière identique. Si chaque détecteur du rayonnement alpha est relié à sa propre voie de mesure, chaque détecteur sera étalonné individuellement : il sera alors possible d'obtenir un étalonnage différent pour chaque détecteur, ce qui permet d'avoir un étalonnage au plus près du milieu dans lequel la mesure est réalisée (phase propre ou boue). Pour le calcul du signal S, une autre donnée à déterminer est le nombre de canaux sur lequel le signal doit être intégré. Cette donnée influe directement sur la valeur de rendement de détection. Cette action permet d'optimiser le rapport signal à bruit. Par exemple, la figure 1 représente l'évolution du rapport bruit sur signal (impulsions mesurées par un détecteur semi-conducteur de rayonnement alpha en fonction de l'énergie, dans le cas où un tel détecteur est plongé dans de l'eau. Sachant que la plupart des particules a ont une énergie comprise entre 3000 et 7000 keV, le graphique est réalisé entre 0 et 7000 keV. Les carrés pleins représentent le rapport bruit/signal, tandis que la courbe en trait continu représente le bruit de fond mesuré par le détecteur. Pour le détecteur présenté sur la figure 1 lorsqu'il est placé dans de l'eau, on constate que le bruit de fond est minimal entre 2000 et 4800 keV : pour détecter le maximum de particules a dans de l'eau, tout en ayant un rapport signal/bruit minimal, l'intégration est donc optimale entre 3000 et 6000 keV. Ainsi, un réglage précis du nombre de canaux à prendre en compte permet d'optimiser le rendement de détection et de réduire la limite de détection. Le (ou les) détecteur(s) semiconducteur(s), une fois étalonné(s), est (sont) utilisé (s) pour mesurer l'activité alpha de l'effluent. Dans le cadre de l'invention, le calcul permettant de remonter à l'activité totale AT d'un 20 effluent est donné par la formule suivant : AT = 1:Ai j=1àM M étant le nombre de détecteurs du rayonnement alpha du système de mesure et Ni tXV.XE 25 avec N = NB-No - N étant le comptage sans bruit de fond (en impulsion) mesuré par le détecteur j, - NB étant le comptage brut (en impulsion) mesuré par le détecteur j, 19 - No étant le comptage du bruit de fond (en impulsion) mesuré par le détecteur j, - t étant la durée du comptage (en seconde) par le détecteur j, - E étant le rendement de détection du détecteur j, - V étant le volume vu par le détecteur j. La mesure A ainsi obtenue donne une valeur en Becquerel par m3. Il est à noter que les durées de comptage brut et de comptage du bruit de fond doivent être identiques pour que la formule ci-dessus soit valide. Le nombre de détecteurs du rayonnement alpha compris dans le système de mesure selon 15 l'invention permet d'augmenter les performances du système de mesure en termes de limite de détection. Ce nombre est à optimiser en fonction de la précision sur la mesure que l'on souhaite obtenir, du volume d'effluent et également du nombre de phases différentes 20 identifiées à caractériser (il est préférable dans ce cas d'avoir au minimum un détecteur par phases différentes si le volume d'effluent le permet). Par exemple, plus le volume d'effluent sera grand et plus il sera nécessaire d'augmenter le nombre de détecteurs 25 afin d'augmenter la précision de la mesure de l'activité. Par ailleurs, outre pour l'augmentation de la précision de la mesure et de la détermination du coefficient d'étalonnage à utiliser, il est avantageux 30 de disposer les détecteurs du rayonnement alpha à des hauteurs différentes dans l'effluent afin de détecter 10 20 la présence d'un gradient d'activité, dans le cas où l'activité ne serait pas homogène dans tout l'effluent, par exemple dans le cas d'une décantation. En positionnant les détecteurs semiconducteurs alpha du dispositif de mesure à différents hauteurs dans la cuve, on obtient une bonne représentativité de la répartition de l'activité alpha dans la cuve. Le rendement de détection du dispositif de mesure n'est alors plus déterminé sur la totalité du volume de l'effluent, mais par tranche d'effluent couverte par chaque détecteur : au lieu de supposer que la répartition de l'activité alpha dans l'effluent est homogène, on suppose ici que la répartition de l'activité alpha est homogène radialement et sur toute la hauteur de la tranche « vue » par chaque détecteur semiconducteur alpha. On suppose également que la densité et la composition chimique de l'effluent sont constantes au sein d'une même tranche. Cette découpe en tranche permet donc de prendre en compte les éventuels gradients de densité présents dans la cuve et surtout de pouvoir réaliser une mesure dans les dépôts de fond de cuve avec un rendement de détection spécifique. On peut alors réduire l'incertitude sur l'activité alpha et mieux prendre en compte les paramètres influant sur la détermination de l'activité alpha en réduisant les aléas dus à la prise d'échantillons. La présence d'un gradient dans la cuve se repère aisément par la présence d'une variation du signal entre les détecteurs du rayonnement alpha lorsque les détecteurs du rayonnement alpha sont identiques et reliés à des voies de comptage 21 différentes (une voie de comptage pour chaque détecteur du rayonnement alpha). C'est pour cela qu'il est préférable d'utiliser des détecteurs du rayonnement alpha identiques. Ce gradient, du haut vers le bas de la cuve, peut être dû soit à la décantation des émetteurs alpha dans la cuve (surtout valable pour les effluents actifs aqueux, de pH neutres), soit à la décantation des matières en suspension présentes dans la cuve. Si le premier cas se présente, alors le gradient de signal augmentera en fonction de la profondeur de la cuve. Dans le second cas, ce même gradient diminuera. La combinaison des deux effets contrebalance le gradient. Ainsi, un gradient positif entre deux tranches d'effluent vues par deux détecteurs du rayonnement alpha situés à des hauteurs différentes se traduira dans la modélisation de Monte-Carlo par une augmentation du taux d'émission, identique au rapport 20 du signal obtenu entre ces deux tranches. Pour un gradient négatif, ce sera la masse volumique apparente qui sera augmentée en fonction du rapport du signal entre les deux tranches. Pour un gradient nul, la modélisation de la 25 tranche sera un compromis entre les deux effets. Outre le ou les détecteurs du rayonnement alpha, le système de mesure selon l'invention peut également comprendre un détecteur chargé de déterminer 30 la spectrométrie de l'effluent et ainsi d'identifier 15 22 les radioéléments émetteurs alpha présents dans l'effluent. Ce détecteur dédié à la spectrométrie de l'effluent est un détecteur semi-conducteur monocristallin, de type CVD ou SOI diamant. Ce détecteur est de préférence situé dans la partie haute de la cuve, c'est-à-dire dans la partie la plus propre de l'effluent contenu dans la cuve. Nous faisons l'hypothèse que le rapport isotopique entre les différents radioéléments émetteurs alpha est constant dans toute la cuve. Le détecteur monocristallin ou SOI diamant doit en outre avoir un diamètre minimum de 1 pouce afin d'avoir une limite de détection compatible avec l'activité de la cuve (limite de détection de l'ordre de 100000 Bq par m3 pour des particules a ayant des énergies allant de 4 à 6 MeV). On peut alors déterminer, en première approximation, pour chaque activité A détectée par les M détecteurs du rayonnement alpha, la proportion de l'activité par radioélément émetteur alpha : An = %n x A où An est l'activité alpha du radioélément émetteur alpha n et %n est la proportion du radioélément n dans l'effluent par rapport aux autres radioéléments émetteurs alpha. La proportion %n est déterminée à partir du spectre obtenu par le détecteur de spectrométrie selon le rapport suivant : 0 o n = N, /NT Nn étant le signal obtenu pour le radioélément n (par les techniques habituelles de30 23 déconvolution de spectre) et NT étant le signal obtenu dans la zone du spectre contenant tous les radioéléments émetteurs alpha (c'est-à-dire sur le nombre de canaux utilisé pour la détermination de l'information isotopique). On peut également déterminer directement la proportion de l'activité totale par radioélément émetteur alpha à partir de la formule suivante : An = %n x AT Cependant, la mesure ainsi obtenue sera précise à la condition qu'il n'y ait pas ou peu de gradient dans l'activité de l'effluent. La figure 2 représente une cuve 1 contenant un effluent ayant trois phases 2, 3, 4 différentes et dans laquelle est introduit un exemple de réalisation d'un système de mesure selon l'invention. Dans cet exemple, le système de mesure comporte cinq détecteurs du rayonnement alpha 5 (représentés par des rectangles contenant une croix), maintenus dans l'effluent par un moyen de maintien 7 ayant la forme d'un arbre, c'est-à-dire un axe central et des ramifications. Ici, les détecteurs du rayonnement alpha 5 sont reliés à cinq voies de mesure 6, un pour chaque détecteur et les cinq voies de mesure 6 sont reliées à un moyen additionneur (non représenté) (par exemple un analyseur multicanaux, une échelle de comptage...). Dans cet exemple, les détecteurs du rayonnement alpha 5 sont disposés aux extrémités des ramifications de l'arbre et sont ainsi maintenus à des hauteurs déterminées dans l'effluent. En particulier, l'effluent comporte ici trois phases 24 différentes : une phase claire située dans la partie haute de la cuve et dans laquelle sont situés trois détecteurs du rayonnement alpha, une phase trouble dans laquelle est situé un détecteur du rayonnement alpha et une phase de boues dans laquelle est situé un détecteur du rayonnement alpha. Les moyens de maintien sont de préférence conçus pour permettre le passage des différents câblages utiles au bon fonctionnement des détecteurs (alimentation haute tension, basse tension, transport du signal...). Dans cet exemple, l'armature de l'arbre est creuse et sert au passage des différents câbles. Ici, les détecteurs sont insérés dans les extrémités des ramifications de sorte que seule la partie active des détecteurs est en contact avec l'effluent. L'arbre est de préférence étanche et résistant aux composés acides ou basiques. Dans cet exemple de réalisation, maintien sont un arbre, mais tous moyens maintenir le ou les détecteurs du en une position déterminée Par exemple, les moyens de tige hélicoïdale sur laquelle on viendrait fixer les 25 détecteurs du rayonnement alpha. Les détecteurs du rayonnement alpha sont de préférence situés loin des bords de la cuve afin de faciliter leur étalonnage en évitant de devoir prendre en compte les « effets de bords ». de de dans la maintien les moyens permettant rayonnement alpha cuve conviennent. peuvent être une 30 25 Selon un autre exemple de réalisation du système de mesure selon l'invention, un effluent actif de 3 m3 est contenu dans une cuve ayant une hauteur de 2,3 m et un diamètre de 1,3 m. Pour un tel conteneur, un nombre de 10 détecteurs du rayonnement alpha est optimal d'un point de vue coût du système de mesure et performance dudit système de mesure (limite de détection). Avec un tel système de mesure, une moyenne d'un point de mesure tous les 23 cm de hauteur de cuve est obtenue. Cette moyenne est bien sûr à pondérer en fonction des points caractéristiques que l'on souhaite quantifier, notamment le détecteur le plus en profondeur sera directement positionné dans les boues de décantation, le suivant dans la phase trouble située au dessus des boues, etc_ Une première étude de cette cuve, et surtout de son contenu, permet de déterminer le nombre de phases différentes présentes dans la cuve. Le remplissage et la salinité de la cuve sont par exemple suivis en ligne par un indicateur de niveau et une mesure de la salinité. Une fois remplie avec la totalité de l'effluent à analyser, le niveau de la cuve détermine quels détecteurs sont à activer, c'est-à-dire quels détecteurs sont totalement immergés dans l'effluent, et la salinité est un indicateur de la masse volumique apparente à entrer dans la modélisation 3D pour la réalisation de l'étalonnage numérique des détecteurs. Le résultat de cet étalonnage numérique fournit les rendements de détection des dix détecteurs qui leur 26 sont donc appliqués individuellement. Dans le cas d'effluents actifs, non acides, le recours à des détecteurs semi-conducteurs de type PIPS est possible à la condition expresse que la cuve ou le détecteur soit opaque à la lumière du jour. Dans le cas contraire, ou pour des cuves ayant de forts pH, il faut utiliser des détecteurs de type SOI diamant ou CVD polycristallin ou monocristallin. D'autres exemples de réalisation sont décrits ci-dessous. Selon un premier exemple de réalisation, le système de mesure comprend dix détecteurs du rayonnement alpha, de type SOI diamant ou de type CVD, disposés dans une cuve et dix voies de mesure indépendantes, chaque voie de mesure étant associée à un détecteur du rayonnement alpha. Les dix voies de mesure sont reliées à un moyen additionneur non représenté. Les détecteurs du rayonnement alpha sont espacés les uns des autres dans le sens de la hauteur de la cuve, de manière à ce que les différentes phases de l'effluent puissent être mesurées. Selon un second exemple de réalisation, représenté dans la figure 3, le système de mesure est plongé dans une cuve 1 comprenant un effluent ayant trois phases différentes 2, 3, 4. Le système de mesure comprend, comme dans l'exemple précédent, dix détecteurs du rayonnement alpha 5 (représentés par des rectangles comprenant une croix), de type SOI diamant ou de type CVD. Il comprend en outre un détecteur monocristallin 15, de type CVD ou SOI diamant, dédié à 27 la spectrométrie de l'effluent (représenté par un rectangle comprenant un rond). Il y a onze voies de mesures indépendantes 6 et 16, une pour chaque détecteur et les dix voies de mesures 6 reliés aux détecteurs du rayonnement alpha 5 sont reliés à un moyen additionneur non représenté. Le détecteur dédié à la spectrométrie 15 est placé dans la partie haute de la cuve 1, c'est-à-dire dans la partie de l'effluent comprenant le moins de matières en suspension. On précise que les moyens de maintien ne sont pas représentés dans la figure 3. Selon un troisième exemple, représenté dans la figure 4, on réalise un système de mesure adapté pour quantifier l'activité alpha d'un effluent compris dans un conteneur de quelques centaines de cm3. Par exemple, le conteneur 1 est un flacon de type SG500 de 8 cm de haut et de 9 cm de diamètre. Le système de mesure comprend par exemple trois détecteurs du rayonnement alpha 5, de type SOI diamant ou CVD, un détecteur CVD monocristallin 15 dédié à la spectrométrie et deux voies de mesure (une voie de mesure 6 pour les trois détecteurs du rayonnement alpha 5 et une voie de mesure 16 pour le détecteur dédié à la spectrométrie 15). Les détecteurs du rayonnement alpha sont disposés à différentes hauteurs dans le flacon. On précise que les moyens de maintien ne sont pas représentés dans la figure 4. Dans les trois exemples ci-dessus, le choix entre les détecteurs SOI diamant et les détecteurs CVD pour les détecteurs destinés à la quantification de l'activité alpha se fait en fonction du conteneur et en 28 fonction de l'activité alpha à quantifier. En effet, si l'on souhaite quantifier des effluents ayant une activité alpha inférieure à 18,6 M Bq/m3, il est préférable que les détecteurs semiconducteurs soient des détecteurs polycristallins de type SOI diamant d'une surface minimum de 1 pouce2 (c'est-à-dire 2,54 cm2). Dans ce cas, le conteneur (cuve ou flacon) devra être un conteneur opaque à la lumière ou bien le détecteur SOI devra être rendu opaque à la lumière visible. Au contraire, si l'on souhaite quantifier des effluents ayant une très haute activité alpha, c'est-à-dire une activité supérieure à 18,6 M Bq/m3, les détecteurs semiconducteurs seront de préférence des détecteurs polycristallin de type CVD. Un des avantages de l'invention est qu'elle s'applique aussi bien à des radioéléments émetteurs alpha présents dans des conteneurs contenant plusieurs mètres cubes ou quelques centimètres cubes d'effluents, qu'à des effluents neutres, basiques ou acides, ainsi qu'à des activités alpha faibles, fortes ou très fortes. Un autre avantage du système de mesure selon l'invention et du procédé de mesure associé est qu'ils permettent de mesurer l'activité alpha dans des cuves d'effluents à différents niveaux de la cuve et dans toutes les phases présentes dans la cuve (solution propre et boues). On obtient ainsi une mesure plus précise de l'activité alpha de l'effluent et il est 29 possible de connaitre le gradient de l'activité alpha de l'effluent au sein de la cuve. Le système de mesure et le procédé selon l'invention présentent de nombreux autres avantages par rapport à l'art antérieur. Tout d'abord, dans l'art antérieur, la mesure est réalisée sur un prélèvement d'un prélèvement d'effluent et de plus, on ne peut exploiter que la phase propre de l'effluent. On s'expose alors à obtenir un résultat d'activité biaisé, non représentatif de l'activité réelle de l'effluent dans l'ensemble de la cuve. Avec le système de mesure et le procédé associé selon l'invention, la représentativité de la mesure de l'activité alpha est beaucoup plus proche de la valeur réelle. Par ailleurs, grâce au système de mesure selon l'invention, on peut identifier et suivre en ligne l'activité des radioéléments émetteurs alpha présents dans l'effluent. On peut en outre prendre en compte la répartition de l'activité à tous les niveaux de la cuve grâce à une mesure d'activité par tranche homogène de cuve. D'autre part, le temps nécessaire à l'obtention d'une mesure d'activité alpha est réduit par rapport à l'art antérieur (la mesure directement dans la cuve remplace le prélèvement, le transport et l'analyse du prélèvement). De plus, on élimine les transports de matières nucléaires : dans l'art antérieur, chaque prélèvement effectué nécessite la réalisation d'un 30 transport nucléaire, puis fait l'objet d'une gestion particulière comme matière nucléaire. Enfin, avec une méthode de mesure in situ, il est possible de réaliser un suivi matière plus 5 fréquent qu'avec une méthode hors ligne. REVENDICATIONS1. Système de mesure nucléaire du rayonnement alpha d'un effluent, comprenant : - M détecteurs semiconducteurs en diamant obtenus par dépôt chimique en phase vapeur ou en silicium recouvert d'une couche de diamant, appelés détecteurs du rayonnement alpha (5), destinés à être immergés dans l'effluent et aptes à mesurer directement un rayonnement alpha émis par ledit effluent, M étant un nombre entier supérieur ou égal à 1 ; - P voies de mesure (6) reliées aux M détecteurs du rayonnement alpha, P étant un nombre entier, supérieur ou égal à 1 et inférieur ou égal à m, chacune des P voies de mesure étant aptes à fournir une valeur ou une somme des valeurs d'activité alpha issue(s) du ou des détecteurs du rayonnement alpha (5) auxquels elles sont reliées, le système comprenant en outre, si P est supérieur à 1, un moyen pour additionner les résultats issus des P voies de mesure et dans lequel les M détecteurs du rayonnement alpha (5) sont étalonnées individuellement par un code de transport de particules a basé sur la méthode de Monte-Carlo, les détecteurs du rayonnement alpha reliés à une même voie de mesure étant étalonnés de la même manière. 2. Système de mesure nucléaire du rayonnement alpha d'un effluent selon la revendication 1, dans lequel M est supérieur ou égal à 2. 32 3. Système de mesure nucléaire du rayonnement alpha d'un effluent selon la revendication 2, dans lequel P est égal à M. 4. Système de mesure nucléaire du rayonnement alpha d'un effluent selon la revendication 2 ou la revendication 3, dans lequel, l'effluent comprenant Q phases différentes (2 ;3 ;4), Q étant un nombre entier supérieur ou égal à 2, au moins deux détecteurs du rayonnement alpha sont disposés dans des phases différentes de l'effluent. 5. Système de mesure nucléaire du rayonnement alpha d'un effluent selon la revendication 4, comprenant au moins un détecteur du rayonnement alpha par phase. 6. Système de mesure nucléaire du rayonnement alpha d'un effluent selon l'une quelconque des revendications 1 à 5, dans lequel les M détecteurs du rayonnement alpha sont identiques. 7. Système de mesure nucléaire du rayonnement alpha d'un effluent selon l'une quelconque des revendications 1 à 6, comprenant en outre un détecteur semiconducteur monocristallin, appelé détecteur de spectrométrie (15), destiné à être immergé dans l'effluent et permettant d'identifier et de quantifier la proportion des éléments émetteurs du rayonnement alpha présents dans l'effluent. 33 8. Système de mesure nucléaire du rayonnement alpha d'un effluent selon la revendication 7, dans lequel le détecteur semiconducteur monocristallin est choisi parmi un détecteur semiconducteur CVD ou SOI diamant. 9. Système de mesure nucléaire du rayonnement alpha d'un effluent selon l'une quelconque des revendications 1 à 6, dans lequel, parmi les M détecteurs du rayonnement alpha, un détecteur du rayonnement alpha est monocristallin, est relié à une première voie de mesure, choisie parmi les P voies de mesure, qui fournit une valeur de l'activité alpha et est relié à une seconde voie de mesure, différente des P voies de mesure, qui fournit la spectrométrie de l'effluent. 10. Système de mesure nucléaire du rayonnement alpha d'un effluent selon la revendication 1, comprenant des moyens de maintien permettant de maintenir les M détecteurs du rayonnement alpha immergés et en des positions déterminées dans l'effluent. 11. Système de mesure nucléaire du rayonnement alpha d'un effluent selon la revendication 10, dans lequel les moyens de maintien maintiennent au moins deux détecteurs du rayonnement alpha à des hauteurs différentes dans l'effluent.30 34 12. Système de mesure nucléaire du rayonnement alpha d'un effluent selon la revendication 10 ou la revendication 11, dans lequel les moyens pour maintenir les M détecteurs du rayonnement alpha sont un arbre comportant des ramifications au niveau desquelles sont disposés les M détecteurs du rayonnement alpha. 13. Système de mesure nucléaire du rayonnement alpha d'un effluent selon les revendications 7 et 10, ou les revendications 9 et 10 prises ensemble, dans lequel le détecteur de spectrométrie est fixé à l'un des moyens de maintien. 14. Procédé de mesure nucléaire du rayonnement alpha d'un effluent, comprenant les étapes consistant à : - immerger dans l'effluent M détecteurs semiconducteurs en diamant obtenus par dépôt chimique en phase vapeur ou en silicium recouvert d'une couche en diamant aptes à mesurer l'activité alpha de l'effluent, M étant un nombre entier supérieur ou égal à 1, les M détecteurs du rayonnement alpha étant reliés à p voies de mesure, P étant un nombre entier supérieur ou égal à 1 et inférieur ou égal à m, lesdits M détecteurs semiconducteurs étant appelés détecteurs du rayonnement alpha ; - étalonner les M détecteurs du rayonnement alpha, les détecteurs reliés à une même voie de mesure étant étalonnés de la même manière, l'étalonnage étant réalisé par un code de transport de particules a basé sur la méthode de Monte-Carlo ; 35 - recueillir P valeurs du rayonnement alpha à l'aide des P voies de mesure reliées auxdits M détecteurs du rayonnement alpha, la ieme valeur recueillie (avec i=1 à p) correspondant soit à la valeur issue d'un seul détecteur du rayonnement alpha, si la voie de mesure correspondante n'est reliée qu'audit détecteur du rayonnement alpha, soit à la somme des valeurs issues des détecteurs du rayonnement alpha reliés par ladite voie de mesure, - si P est supérieur à 1, additionner les P valeurs d'activité alpha. 15. Procédé de mesure nucléaire du rayonnement d'un effluent selon la revendication 14, dans lequel les M détecteurs du rayonnement alpha sont disposés à des hauteurs différentes dans l'effluent. 16. Procédé de mesure nucléaire du rayonnement d'un effluent selon la revendication 14 ou la revendication 15, dans lequel, l'effluent comprenant Q phases différentes, Q étant un nombre entier supérieur à 2, au moins deux détecteurs du rayonnement alpha sont immergés dans des phases différentes. 17. Procédé de mesure nucléaire du rayonnement d'un effluent selon l'une quelconque des revendications 14 à 16, comprenant en outre une étape consistant à réaliser une spectrométrie de l'effluent pour déterminer l'identité et la proportion des éléments émetteurs alpha présents dans l'effluent. 36 18. Procédé de mesure nucléaire du rayonnement d'un effluent selon la revendication 17, dans lequel l'étape consistant à réaliser la spectrométrie de l'effluent est réalisée en immergeant un détecteur semiconducteur monocristallin ou en silicium recouvert d'une couche en diamant dans l'effluent et en recueillant les valeurs fournies par ledit détecteur semiconducteur monocristallin ou en silicium recouvert d'une couche en diamant.10