Brevet FR2954849A1 — publié le 20110701

-1- PROCEDE DE FABRICATION D'UN CERMET COMPRENANT DES PARTICULES DE DIOXYDE D'URANIUM. DESCRIPTION DOMAINE TECHNIQUE Le domaine technique de la présente invention est celui des procédés de fabrication d'un cermet. La présente invention concerne plus particulièrement 10 un procédé de fabrication d'un cermet comprenant une matrice en acier dans laquelle sont dispersées des particules de dioxyde d'uranium (UO2), ainsi que l'application de ce procédé pour réaliser un combustible nucléaire. Au sens de l'invention, on entend par « cermet » un 15 matériau composite comprenant une phase métallique et une phase céramique. ETAT DE LA TECHNIQUE Une des voies d'amélioration de la sûreté de 20 fonctionnement d'un Réacteur à Eau Pressurisée (REP) est l'emploi d'un combustible nucléaire évacuant au mieux l'énergie thermique produite dans le coeur du réacteur. Dans ce but, il a été proposé d'utiliser un matériau composite de type cermet dans lequel des particules d'UO2 25 (phase céramique) sont séparées les unes des autres par une phase métallique dont la bonne propriété de conductivité thermique, inhérente aux métaux, est mise à profit. Il convient toutefois de ne pas trop augmenter la teneur du métal dans le cermet car le métal est un matériau 30 neutrophage. Afin de garder un taux suffisant de matière5 -2- fissile (UO2) au sein du combustible nucléaire, il deviendrait alors nécessaire d'augmenter le taux d'enrichissement en 235U de la matière fissile au-delà des imposées par le Traité de Non Prolifération (TNP). Le TNP fixe généralement une teneur limite en 235U à 20% en poids de l'uranium composant l'UO2, teneur descendue par l'exploitant énergétique à 5%. Pour fabriquer un cermet présentant les faibles teneurs en métal tenant compte de ces limites (à savoir typiquement des teneurs en métal comprises entre 10% et 30% du volume du cermet), on utilise habituellement des procédés PVD (« Physical Vapor Deposition ») ou CVD (« Chemical Vapor Deposition ») dans lesquels les particules d'UO2 sont recouvertes par du métal avant de subir une compaction isostatique à chaud. Ces procédés restent cependant relativement complexes et difficilement compatibles avec une industrialisation. De plus, il est très délicat (voire impossible) de réaliser le dépôt CVD ou PVD d'une phase métallique autre qu'un métal pur, une telle phase étant par exemple un alliage tel que l'acier. Au vu de ces inconvénients, des procédés de métallurgie des poudres ont été proposés, notamment dans le but d'industrialiser la fabrication d'un cermet à faible teneur en métal. Le frittage d'un mélange de métal et de granulés d'UO2 n'est toutefois pas sans poser des problèmes. En effet, dans des conditions classiques, les granulés d'UO2 issus d'une poudre dite « industrielle » (à savoir présentant une surface spécifique BET généralement inférieure ou égale à 5m2/g) frittent à plus haute température que le métal. Lors de l'application du gradient thermique de frittage, le métal contenu dans un tel mélange va donc se densifier en premier. Les granulés d'UO2 se trouvent alors comprimés par ce retrait de la matrice -3- métallique qui, par réaction, se trouve en tension et se fissure d'autant plus facilement que cette matrice est de faible épaisseur de par la teneur minoritaire du métal dans le cermet. La fissuration détruit alors la continuité de la matrice métallique, ce qui prive le cermet d'une propriété favorable à l'amélioration de sa conductivité thermique. Afin de résoudre ce problème de fissuration lors de la fabrication par métallurgie des poudres d'un cermet comprenant des particules d'UO2 dispersés dans une phase métallique, le document « Préparation et conductibilité thermique de cermets UO2 ù métal à texture orientée, François et al., Journal of Nuclear Materials, vol. 29, 1969 » propose d'utiliser une poudre d'UO2 « non industrielle », à savoir présentant une grande surface spécifique qui accroit sa réactivité au frittage. Toutefois, en préconisant l'emploi d'une poudre d'UO2 de grande surface spécifique, un tel procédé s'éloigne de l'objectif visé d'industrialisation du procédé de fabrication d'un cermet. EXPOSE DE L'INVENTION Un des buts de l'invention est donc de fournir un procédé de fabrication d'un cermet offrant une plus grande possibilité d'industrialisation que les procédés de fabrication de l'état de la technique. La présente invention concerne ainsi un procédé de fabrication par métallurgie des poudres d'un cermet dans lequel des particules d'UO2 sont dispersées dans la phase métallique, un tel procédé ayant notamment pour avantages d'éviter ou de limiter la fissuration du cermet tout en permettant l'utilisation d'une poudre d'UO2 industrielle, à savoir une poudre d'UO2 de surface spécifique BET comprise entre 2m2/g et 5m2/g. -4- L'utilisation d'une telle poudre permet d'accéder à une plus grande industrialisation du procédé de l'invention, notamment parce qu'une poudre d'UO2 industrielle est moins coûteuse, et que sa faible surface spécifique BET lui confère de bonnes propriétés de coulabilité (ce qui facilite son transport à l'aide d'équipements industriels) et diminue le risque de mise en suspension dans l'atmosphère et donc d'exposition radiologique des opérateurs. Comme détaillé ci-après, l'utilisation d'une poudre d'UO2 industrielle est en particulier rendue possible par la mise en œuvre de conditions oxydantes lors de l'étape de frittage du procédé de l'invention, de telles conditions générant de l'UO2+X qui possède un degré d'oxydation plus élevé que l'UO2r l'UO2+x ayant pour avantage de densifier avant l'acier au cours de l'étape de frittage. Plus précisément, l'invention concerne un procédé de fabrication d'un cermet comprenant une matrice en acier dans laquelle sont dispersées des particules d'UO2 qui occupent 70% à 90% du volume du cermet, le procédé comprenant les étapes successives suivantes : a) on applique une pression de mise en forme (Pm) comprise entre 400MPa et 1000MPa à un mélange primaire comprenant dans les proportions adéquates i) une poudre d'acier de surface spécifique BET comprise entre 0,1m2/g et 1m2/g, et ii) des granulés d'UO2 réalisés à partir d'une poudre d'UO2 de surface spécifique BET comprise entre 2m2/g et 5m2/g et compactée à une pression de granulation (Pg) qui est comprise entre 80MPa et 150MPa et telle que le rapport Pm/Pg est inférieur à 9, les granulés d'UO2 présentant un coefficient de sphéricité moyen compris entre 1,1 et 4 (de préférence entre 1,1 et 2,5) et une taille moyenne comprise entre 60pm et 500pm (préférentiellement entre 250pm et 315pm), -5- b) on soumet le mélange compact obtenu à l'issue de l'étape a) à un frittage sous une atmosphère oxydante au cours duquel on applique un gradient thermique jusqu'à une température limite qui est inférieure à la température de fusion de l'acier, la température limite étant maintenue pendant une durée suffisante pour obtenir un matériau fritté, c) on soumet le matériau fritté à une atmosphère réductrice avant et/ou pendant son refroidissement, afin d'obtenir le cermet. La première étape du procédé de l'invention consiste à réaliser un mélange compact d'une poudre d'acier et de granulés d'UO2 à partir d'un mélange primaire de ces mêmes composés. Même si cela n'est pas obligatoire, le mélange primaire est le plus souvent composé exclusivement de particules d'UO2 et d'une poudre d'acier, cette dernière occupant alors 10% à 30% du volume du mélange primaire. En pratique, la poudre d'acier contenue dans le mélange primaire a une surface spécifique BET comprise entre 0,1m2/g et 1m2/g (de préférence comprise entre 0,2m2/g et 0,6m2/g) afin d'être suffisamment réactive et faciliter l'enrobage des granulés d'UO2. Elle est de préférence composée d'un acier inoxydable, choisi par exemple parmi l'acier 316L, AIM, F17 ou EM10. Les granulés d'UO2 contenus dans le mélange primaire présentent quant à eux un coefficient de sphéricité moyen compris entre 1,1 et 4. Le coefficient de sphéricité permet d'évaluer le taux d'aplatissement d'un objet tel que par exemple un granulé d'UO2 ou une particule d'UO2. Il est mesuré par le rapport entre sa dimension maximale et sa dimension minimale (Dmax/Dmin), chaque objet étant considéré en première -6- approximation comme un ellipsoïde de forme oblate (sphère aplatie). Généralement, le coefficient de sphéricité moyen des granulés d'UO2 est préservé au cours du procédé de fabrication de l'invention. Il correspond alors au coefficient de sphéricité moyen des particules d'UO2 contenues dans le cermet. En pratique, le rapport Dmax/Dmin peut être calculé à partir de la coupe axiale d'une pastille de cermet pour laquelle on mesure la dimension Dmax et Dmin pour chaque particule d'UO2 selon au moins 6 champs d'observation. La mesure est généralement réalisée à l'aide d'un logiciel d'analyse d'images, chaque image représentant une cinquantaine de particules. Le coefficient de sphéricité moyen est alors la moyenne des rapports Dmax/Dmin mesurés pour chaque particule d'UO2. Les granulés d'UO2 contenus dans le mélange primaire ont également une taille moyenne comprise entre 60pm et 500pm. Ces deux caractéristiques des granulés d'UO2 permettent un meilleur contrôle de leur aplatissement (et donc du coefficient de sphéricité moyen) lors de la formation du mélange compact, ce qui améliore la conductivité thermique du cermet obtenu et limite la dégradation sous irradiation de la matrice en acier. Elles permettent également, après frittage des granulés d'UO2r d'obtenir des particules d'UO2 au sein du cermet ayant une taille moyenne qui est généralement comprise entre 50pm et 400pm (de préférence entre 200pm et 250pm). La distribution de la taille moyenne des granulés ou des particules d'UO2 peut être monomodale ou multimodale, à savoir que cette distribution est centrée sur une ou sur plusieurs valeurs, avec une dispersion de la taille moyenne de l'ordre de 10% autour de chaque valeur. Une distribution -7- multimodale permet en particulier d'augmenter la teneur en combustible UO2 au sein du cermet, ainsi que sa conductivité thermique radiale, en particulier celle de sa matrice en acier. Préférentiellement, la distribution de la taille moyenne des granulés ou des particules d'UO2 est bimodale, ce qui permet de façon inattendue d'augmenter à la fois la conductivité thermique radiale et axiale du cermet. Toujours préférentiellement, la distribution de la taille moyenne des granulés ou des particules d'UO2 est d'une étendue de 50pm à 65pm (soit par exemple une taille moyenne comprise entre 100pm et 150pm, 140pm et 190pm, ou 250pm et 315pm). Dans la présente description, les termes « axial » et « radial » se réfèrent à la direction axiale ou radiale d'une pastille de combustible nucléaire composée en tout ou partie du cermet. Une telle pastille a généralement pour dimensions 8,2mm de diamètre et 12mm à 13mm de hauteur (pastille REP), voire 15mm de hauteur (pastille MOx). Afin d'obtenir un coefficient de sphéricité moyen compris entre 1,1 et 4, les granulés d'UO2 peuvent être obtenus après une étape de sphéroïdisation, de préférence réalisée par agitation manuelle ou à l'aide d'un mélangeur de poudres. Ainsi, en pratique, les granulés d'UO2 sont de préférence réalisés à l'aide des étapes successives suivantes . - compaction de la poudre d'UO2 de surface spécifique BET comprise entre 2m2/g et 5m2/g à l'aide de la pression de granulation de 80MPa à 150MPa (de préférence 100MPa) suivi d'un concassage afin d'obtenir des fragments d'UO2r la compaction étant de préférence de type uniaxial ou isostatique, -8- - premier tamisage pour sélectionner les fragments d'UO2 d'une taille moyenne comprise entre 100pm et 600pm (de préférence entre 315pm et 400pm), - sphéroïdisation (à savoir une opération permettant d'accroitre le coefficient de sphéricité moyen) des fragments d'UO2 tamisés à l'étape précédente, suivie d'un second tamisage afin d'obtenir les granulés d'UO2 présentant un coefficient de sphéricité moyen compris entre 1,1 et 4 et une taille moyenne comprise entre 60pm et 500pm. La surface spécifique BET des poudres d'acier et d'UO2 est de préférence mesurée à l'aide de la méthode BET à trois points connue de l'homme du métier. Au sens de l'invention, la taille moyenne des objets considérés correspond à la valeur moyenne du diamètre de ces objets lorsqu'ils sont substantiellement sphériques, ou à la valeur moyenne de leur dimension principale lorsqu'ils ne sont pas substantiellement sphériques. La pression de granulation (Pg) de la poudre d'UO2 est choisie supérieure à 80MPa afin d'atteindre une tenue mécanique suffisante des granulés d'UO2 et d'éviter l'obtention de fines particules qui piégeraient difficilement les produits de fission générés lors de la mise en oeuvre d'une gaine de combustible nucléaire comprenant le cermet fabriqué par le procédé de l'invention. Cette pression de granulation est par contre inférieure à 150MPa afin que les granulés d'UO2 ne soient pas trop solides et puissent encore se déformer (en particulier s'aplatir) lors de la mise en forme du mélange primaire. A l'issue de ces différentes étapes de formation des granulés d'UO2r les grains d'UO2 composant ces granulés présentent une surface spécifique BET identique ou voisine de celle des grains qui composaient la poudre d'UO2 utilisée lors de l'étape de compaction, à savoir une surface -9- spécifique BET comprise entre 2m2/g et 5m2/g (de préférence comprise entre 2m2/g et 4m2/g). Les granulés d'UO2 et la poudre d'acier forment, dans des proportions adéquates, le mélange primaire. Au sens de l'invention, on entend par proportions adéquates définir les proportions d'acier et de granulés d'UO2 qui permettent d'obtenir un cermet dans lequel les particules d'UO2 occupent 70% à 90% du volume. Généralement, les proportions de ces matières dans le mélange primaire ne sont pas modifiées par le procédé de l'invention. Elles sont identiques à celles du cermet obtenu qui présente alors une quantité d'acier adaptée pour Avoir une bonne conductivité thermique tout en limitant le taux d'enrichissement en 235U. Afin d'obtenir un mélange compact, le mélange primaire subit une compaction au cours de laquelle on applique une pression de mise en forme (Pm) comprise entre 400MPa et 1000MPa (de préférence entre 600MPa et 1000MPa). Une pression de mise en forme supérieure à 400MPa permet de densifier suffisamment le mélange compact, puis le cermet au cours de l'étape ultérieure de frittage. Ceci est particulièrement important pour la phase métallique du cermet, car l'acier qui la compose densifie essentiellement lors de cette étape de compaction. Une pression de mise en forme inférieure à 1000MPa permet au mélange compact de ne pas abraser le métal de la presse, ce qui pourrait conduire à former un amalgame avec ce métal puis à pénaliser le démoulage du mélange compact. Enfin, la pression de mise en forme (Pm) doit être choisie en fonction de la pression de granulation (Pg), de telle sorte que le rapport de pression Pm/Pg est inférieur à 9 (préférentiellement compris entre 4 et 8, encore plus préférentiellement entre 5 et 8). -10- Le rapport de pression permet notamment de piloter le coefficient de sphéricité moyen des granulés d'UO2. Un rapport de pression inférieur à 9 permet d'éviter l'écrasement excessif conduisant à la pulvérisation de tout ou partie du mélange compact. Un rapport de pression de préférence supérieur à 4 permet quant à lui de déformer plus facilement les granulés d'UO2. L'influence du rapport de pression Pm/Pg sur le coefficient de sphéricité moyen des granulés d'UO2 dépend par ailleurs de paramètres tels que les propriétés physico-chimiques des poudres d'UO2 ou d'acier utilisées, ou leurs proportions relatives dans le mélange primaire. Par exemple, plus la poudre d'acier représente une proportion importante du mélange primaire, plus la pression de mise en forme (et donc le rapport de pression Pm/Pg) doit être importante pour atteindre un coefficient de sphéricité moyen suffisant. Ces conditions sur les pressions de granulation (Pg) et de mise en forme (Pm) permettent d'obtenir un cermet dont l'aplatissement suffisant (sans pour autant être excessif) des particules d'UO2 et l'épaisseur des veines de la matrice métallique concourent à l'obtention d'une bonne conductivité thermique. L'étape suivante du procédé de fabrication de l'invention consiste à soumettre le mélange compact à un frittage sous une atmosphère oxydante au cours duquel on applique un gradient thermique jusqu'à une température limite qui est inférieure à la température de fusion de l'acier, la température limite étant maintenue pendant une durée suffisante pour obtenir un matériau fritté. L'atmosphère oxydante permet de transformer les granulés d'UO2 en granulés d'UO2,, qui ont pour avantage de se densifier avant la poudre d'acier lors de l'application du gradient thermique, évitant la mise en tension de la phase métallique et donc la fissuration du cermet. -11- Cette atmosphère peut par exemple comprendre de l'argon industriel, 02, CO, CO2 ou leurs mélanges. La température limite appliquée lors du frittage dépend quant à elle de l'acier considéré. Elle est généralement comprise entre 1350°C et 1380°C. Dans une dernière étape, on soumet le matériau fritté à une atmosphère réductrice avant et/ou pendant son refroidissement, afin d'obtenir le cermet en réduisant les particules d'UO2+X (x étant généralement compris entre 0,10 et 0,20) en particules d'UO2. L'atmosphère réductrice comprend généralement de l'hydrogène, représentant par exemple 4% à 6% du volume de cette atmosphère. L'invention concerne également l'application du procédé de fabrication exposé précédemment, pour réaliser un combustible nucléaire, pouvant en particulier être mis en oeuvre dans un réacteur nucléaire de type Réacteur à Eau Pressurisée. D'autres objets, caractéristiques et avantages de l'invention vont maintenant être précisées dans la description qui suit d'un mode de réalisation particulier du procédé de l'invention, donnée à titre illustratif et non limitatif, en référence aux Figures 1 à 4 annexées. BREVE DESCRIPTION DES FIGURES La Figure 1 est un cliché de Microscopie Electronique à Balayage (MEB) de granulés d'UO2. La Figure 2 est un graphe représentant l'évolution, en fonction de la température, du retrait longitudinal de l'acier 316L et d'UO2 sous atmosphère réductrice ou oxydante. Les Figures 3 et 4 sont des clichés d'une coupe d'un cermet obtenu par le procédé de fabrication de l'invention. -12- La Figure 5 est un graphe représentant l'évolution de la conductivité thermique d'un cermet en fonction de la pression de mise en forme. EXPOSE D'UN MODE DE REALISATION PARTICULIER DE L'INVENTION 1. Formation de granulés d'UO2. 1.1. Compaction. Une quantité de 200g d'une poudre de dioxyde d'uranium (UO2) de surface spécifique BET égale à 3,3m2/g est placée dans un étui borgne en latex de forme cylindrique. Elle est tassée par vibrations, puis l'étui est refermé par un bouchon de diamètre ajusté et maintenu par des élastiques en latex. 15 L'ensemble est plongé dans un bain d'huile soluble contenu dans le cylindre d'une presse isostatique qui est ensuite refermé hermétiquement. Afin de lui conférer une tenue mécanique suffisante, la poudre d'UO2 est ensuite agglomérée par compaction 20 isostatique à l'aide d'une pression de granulation de 150MPa appliquée pendant 3 minutes. La vitesse de montée et de descente en pression de granulation est de 100MPa/min. Elle peut-être comprise entre 5OMPa/min et 500MPa/min. Après retour à la pression atmosphérique, l'étui est 25 sorti de la presse et un rondin d'UO2 compacté est extrait. Le pressage isostatique permet de compacter de grandes quantités de matière en une seule fois avec une bonne homogénéité de densité dans le compact, ce qui garantit l'obtention d'une masse volumique homogène et donc un 30 comportement (en particulier un coefficient de sphéricité moyen) homogène lors de la mise en forme ultérieure. A titre alternatif, d'autres types de compaction peuvent néanmoins être utilisés, telle qu'une compaction uniaxiale permettant de réaliser des disques compacts d'UO2 10 -13- de grand diamètre (20mm à 30mm) mais de faible épaisseur (3mm à 4mm) afin de conserver une homogénéité de densité dans le compact. 1.2. Concassage. A l'aide d'un récipient et d'un pilon en agate, le rondin d'UO2 (ou bien les disques) sont concassés au moyen d'un pilon de manière à obtenir des fragments d'une taille moyenne de l'ordre de 3mm à 5mm. 1.3. Premier tamisage. Un tamis d'ouverture de maille de 400pm est placé au dessus d'un second tamis d'ouverture de maille de 315pm, lui-même posé sur un récipient de récupération. De petites quantités (20g à 50g) des fragments d'UO2 issus du concassage sont placées sur le tamis et forcées au travers au moyen d'une spatule en inox. Les fragments forcés à 400pm tombent sur le tamis à 315pm, puis les fragments de taille moyenne inférieure à 315pm tombent dans le récipient placé sous les tamis. Seule la fraction 315-400pm, récupérée dans le tamis de 315pm, est conservée. 1.4. Sphéroïdisation. Afin d'atteindre ou de tendre vers une distribution de la taille moyenne des fragments tamisés d'UO2r le coefficient de sphéricité moyen de ces derniers est augmenté en les plaçant dans un récipient dont le fond est recouvert avec un disque abrasif autocollant N°400 (400 particules abrasives/cm2). Ils sont agités manuellement au moyen d'un pinceau de manière à leur donner un mouvement de rotation permettant l'abrasion de leurs angles vifs. L'opération se poursuit jusqu'à ce que le coefficient de sphéricité moyen des fragments tamisés d'UO2 soit -14- inférieur ou égal à 4 afin d'obtenir des fragments d'UO2 quasi sphériques ou de la forme d'un ellipsoïde. De façon alternative, les fragments tamisés d'UO2 peuvent également être sphéroïdisés à l'aide d'un mélangeur de poudres (de type Turbula® par exemple). L'abrasion se produit alors par frottements entre les fragments tamisés d'UO2. Les quantités traitées à chaque lot sont plus grandes mais la durée de brassage est plus longue. Un exemple de granulés d'UO2 obtenus après l'étape de sphéroïdisation est illustré par la Figure 1. Cette étape a diminué la taille moyenne des granulés d'UO2. 1.5. Second tamisage. Un tamis d'ouverture de maille de 315pm est placé au dessus d'un second tamis d'ouverture de maille de 250pm, lui-même posé sur un récipient de récupération. Les fragments d'UO2 obtenus à l'étape précédente sont placés sur le tamis supérieur et l'ensemble est vibré au moyen d'une tamiseuse automatique pendant 10 minutes avec une amplitude faible (0,4mm) de manière à ne pas créer de fines supplémentaires par abrasion des fragments entre eux. A l'issue de cette seconde étape de tamisage, on obtient 30 g de granulés d'UO2 présentant un coefficient de sphéricité moyen compris entre 1,1 et 4 et une distribution de leur taille moyenne d'une étendue de 65pm se situant dans une gamme de 250pm à 315pm. L'ensemble des opérations précédentes (de la compaction au second tamisage) est répété afin d'obtenir 100g de granulés d'UO2. 2. Fabrication d'un cermet. 2.1. Mélan•e des •ranulés d'UO2 avec la •oudre d'acier. 100g de granulés d'UO2 et 30g de poudre d'acier 316L d'une surface spécifique BET de 0,2 m2/g sont mélangés dans -15- un récipient par brassage manuel lent afin de ne pas générer de fines. Les granulés d'UO2 représentent alors 70% en volume du mélange primaire obtenu. A la fin de l'opération de mélange, on évite de manipuler le récipient pour éviter les phénomènes de ségrégation pondérale, à savoir que dans le récipient, les plus grosses particules d'UO2 peuvent, sous l'effet de vibrations, remonter à la surface des particules d'acier plus fines. Ce phénomène conduirait à une hétérogénéité de composition entre les premiers comprimés mis en forme et les derniers. A titre alternatif, le mélange primaire des granulés d'UO2 avec la poudre d'acier peut être réalisé à l'aide d'un mélangeur de poudres (de type Turbula® par exemple), par exemple à 40 tours/minutes durant 1 à 5 minutes. Toujours à titre alternatif, on peut rajouter un liant (par exemple du Polyéthylène Glycol (PEG) à 3% molaire)) qui permet d'encoller les granulés d'UO2 puis ajouter la poudre d'acier qui viendra se coller dessus. 2.2. Mise en forme. Le mélange primaire de granulés d'UO2 et de poudre d'acier est mis en forme afin de diminuer sa porosité et d'aplatir les granulés d'UO2. Pour cela, il subit un pressage uniaxial double effet comprenant une montée de la pression de mise en forme selon une vitesse de 100MPa/s afin d'atteindre une pression de mise en forme limite de 1000MPa qui est maintenue pendant 5 à 10s, puis une diminution de la pression de mise en forme selon une vitesse de 100MPa/s, à l'issue de laquelle on obtient un mélange compact sous forme d'un cylindre de diamètre 10mm et de hauteur 12mm. Afin de limiter les frottements particules/matrice et l'apparition de défauts lors du démoulage, du stéarate de 2954849 -16- zinc ou de l'oxalate d'ammonium peuvent être ajoutés au mélange primaire ou pulvérisés sur la matrice de presse au moyen d'un aérosol. D'autres pressages sont envisageables, tel qu'un 5 pressage uniaxial à matrice flottante. 2.3. Frittage. Le mélange compact est placé dans une nacelle, elle-même placée dans un four métallique en molybdène. 10 Le four est mis sous une atmosphère oxydante (composée ici d'argon industriel, c'est à dire de l'argon comprenant généralement 10ppm à 30ppm d'O2), ce qui permet à l'UO2 formant les granulés de s'oxyder en UO2+X (dioxyde d'uranium dit en « surstcechiométrie »). 15 Le mélange compact est ensuite fritté selon le cycle thermique suivant : montée en température selon une vitesse de 300°C/h (le plus souvent comprise entre 150°C/h et 300°C/h) jusqu'à une température limite de 1380°C (inférieure à la température de fusion de l'acier 316L, à 20 savoir 1480°C) qui est maintenue pendant 3 heures. Lors de cette étape de frittage, le comportement des granulés d'UO2+X et de l'acier 316L est celui représenté sur la Figure 2. Lors de la montée en température, les granulés d'UO2+X se densifient pratiquement jusqu'à leur valeur finale 25 à une température de 1000°C afin de former des particules d'UO2+X• Puis, à partir de 1000°C, l'acier densifie à son tour jusque 1200°C afin d'atteindre pratiquement (soit environ 80%) sa densité finale : ce retrait séquentiel (UO2,, puis acier) évite la mise en tension de l'acier et donc la 30 fissuration du matériau fritté, et permet de former une matrice métallique continue garante d'une bonne diffusivité thermique. -17- Le frittage se termine par le maintien de la température limite de 1380°C afin d'atteindre le degré de densification maximal du matériau fritté. A titre comparatif, la Figure 2 représente le comportement au frittage de granulés d'UO2 sous une atmosphère non oxydante telle qu'une atmosphère Ar+H2 qui correspond à des conditions classiques de frittage. Comme on le voit, dans de telles conditions, la poudre d'acier fritte à plus basse température que les granulés d'UO2, ce qui provoque la mise en tension et la fissuration de la phase métallique. 2.4. Traitement sous atmosphère réductrice. A l'issue de l'étape de frittage, de l'hydrogène est rajouté au milieu réactionnel afin d'obtenir une atmosphère réductrice constituée d'un mélange Ar + 5% en volume d'H2. La température limite de 1380°C est maintenue sous cette atmosphère pendant lheure. Une telle atmosphère permet de réduire l'UO2+X en UO2, oo Après refroidissement jusqu'à température ambiante selon un gradient thermique de 300°C/h (le plus souvent compris entre 150°C/h et 300°C/h), on obtient un cermet composé d'une matrice en acier 316L dans laquelle sont dispersées des particules d'UO2, chacun de ces composants occupant respectivement 30% et 70% du volume du cermet. La Figure 3 représente un cliché de microscope optique d'une coupe du cermet obtenu, dans laquelle les particules d'UO2 apparaissent en gris foncé. La Figure 4 est un cliché MEB rapproché de la même coupe, dans laquelle les particules d'UO2 apparaissent cette fois en gris clair et la matrice en acier sous forme d'une zone transversale de couleur noire. La porosité au sein des particules d'UO2 est également de couleur noire. -18- Ces figures permettent de confirmer que le cermet obtenu par le procédé de fabrication de l'invention possède une matrice en acier qui est globalement continue et ne présente pas de fissuration. 3. Influence de la pression de mise en forme sur la conductivité thermique du cermet. Différents cermets à 20% en volume d'acier ont été fabriqués selon un protocole opératoire similaire à celui des deux exemples précédents, si ce n'est que la pression de mise en forme variait pour chaque cermet afin de voir l'influence de ce paramètre sur la conductivité thermique radiale et axiale. La conductivité thermique k est calculée au moyen de la formule : k=pxCpxa , dans laquelle : - a est la diffusivité thermique mesurée par la méthode Flash Laser entre une température de 700K et 1600K avec une précision de 5% ; - p est la densité théorique du cermet calculée à partir des densités connues de l'acier 316L et de 1'UO2r et de la fraction volumique d'acier dans le cermet ; - Cp est la capacité calorifique massique à pression constante calculée à partir des capacités calorifiques 25 massiques connues de l'acier 316L et de l'UO2r et de la fraction massique d'acier dans le cermet. Les résultats regroupés sur la Figure 5 ont montré qu'il existe un effet de saturation pour une pression Pm = 1000MPa au delà de laquelle la conductivité thermique 30 axiale se trouve fortement dégradée, en particulier pour des températures inférieures à 1000K. A 600 MPa, la conductivité thermique radiale est par contre supérieure de 7% à la conductivité thermique axiale. -19- Il ressort de la description qui précède que l'invention permet de disposer d'un procédé industriel permettant de fabriquer un cermet comprenant une phase métallique continue dans laquelle sont dispersées des particules d'UO2. Le combustible nucléaire comprenant ce cermet présente à la fois une conductivité thermique (en particulier radiale) et une compatibilité mécanique avec l'acier d'une gaine destiné à le renfermer qui est améliorée.10 REVENDICATIONS1) Procédé de fabrication d'un cermet comprenant une matrice en acier dans laquelle sont dispersées des particules d'UO2 qui occupent 70% à 90% du volume du cermet, ledit procédé comprenant les étapes successives suivantes : a) on applique une pression de mise en forme (Pm) comprise entre 400MPa et 1000MPa à un mélange primaire comprenant dans les proportions adéquates : i) une poudre d'acier de surface spécifique BET comprise entre 0,1m2/g et lm2/g, et ii) des granulés d'UO2 réalisés à partir d'une poudre d'UO2 de surface spécifique BET comprise entre 2m2/g et 5m2/g et compactée à une pression de granulation (Pg) qui est comprise entre 8OMPa et 150MPa et telle que le rapport Pm/Pg est inférieur à 9, lesdits granulés d'UO2 présentant un coefficient de sphéricité moyen compris entre 1,1 et 4 et une taille moyenne comprise entre 60pm et 500pm, b) on soumet le mélange compact obtenu à l'issue de l'étape a) à un frittage sous une atmosphère oxydante au cours duquel on applique un gradient thermique jusqu'à une température limite qui est inférieure à la température de fusion dudit acier, ladite température limite étant maintenue pendant une durée suffisante pour obtenir un matériau fritté, c) on soumet ledit matériau fritté à une atmosphère réductrice avant et/ou pendant son refroidissement, afin d'obtenir ledit cermet. 2) Procédé de fabrication d'un cermet selon la revendication 1, dans lequel lesdits granulés d'UO2 sont obtenus après une étape de sphéroïdisation. -21- 3) Procédé de fabrication d'un cermet selon la revendication 2, dans lequel ladite étape de sphéroïdisation est réalisée par agitation manuelle ou à l'aide d'un mélangeur de poudres. 4) Procédé de fabrication d'un cermet selon la revendication 2 ou 3, réalisés à l'aide des étapes successives suivantes compaction de ladite poudre d'UO2 de surface spécifique BET comprise entre 2m2/g et 5m2/g à l'aide de ladite pression de granulation, suivi d'un concassage afin d'obtenir des fragments d'UO2r - premier tamisage pour sélectionner les fragments d'UO2 d'une taille moyenne comprise entre 100pm et 600pm, - sphéroïdisation des fragments d'UO2 tamisés à l'étape précédente, suivie d'un second tamisage afin d'obtenir lesdits granulés d'UO2 présentant un coefficient de sphéricité moyen compris entre 1,1 et 4 et une taille moyenne comprise entre 60pm et 500pm. 5) Procédé de fabrication d'un cermet selon la revendication 4, dans lequel ladite compaction est de type uniaxial ou isostatique. 6) Procédé de fabrication d'un cermet selon l'une quelconque des revendications précédentes, dans lequel ladite atmosphère oxydante comprend de l'argon industriel, 02, CO, CO2 ou leurs mélanges. 7) Procédé de fabrication d'un cermet selon l'une quelconque des revendications précédentes, dans lequel ladite atmosphère réductrice comprend de l'hydrogène. 25 30-22- 8) Procédé de fabrication d'un cermet selon l'une quelconque des revendications précédentes, dans lequel lesdites particules d'UO2 ont une taille moyenne comprise entre 200pm et 250pm. 9) Application du procédé de fabrication tel que défini dans l'une quelconque des revendications 1 à 8, pour réaliser un combustible nucléaire. 10 10) Application du procédé de fabrication selon la revendication 9, dans lequel le combustible nucléaire est mis en œuvre dans un réacteur à eau pressurisée.