Brevet FR2948302A1 — publié le 20110128

-1- La présente invention concerne un dispositif d'injection pulsée d'un flux de gaz supersonique. La dite invention se propose de fournir une solution technique dans les nombreux domaines où l'injection d'un débit de gaz doit être pulsée pour les besoins du processus ou pour limiter la consommation des gaz et la taille des moyens de pompage. Dans le cas d'écoulements obtenus par une tuyère de Laval, il est possible de générer un jet supersonique uniforme à très basse température (actuellement jusqu'à 20K) et stable sur des temps hydrodynamiques compris entre 150 et 1000 microsecondes. Cette invention a pour but de résoudre des problèmes liés à l'utilisation d'outils aérodynamiques en recherche et développement et procédés industriels. La présente invention trouve son origine dans l'évolution d'un dispositif expérimental dédié à l'étude des processus réactionnels et collisionnels et à la spectroscopie à basse température appelé CRESU[l](Cinétique de Réaction en Ecoulement Supersonique Uniforme). Cette technique développée au milieu des années 80 par B.R. Rowe est basée sur la génération d'un écoulement de gaz continu, supersonique et uniforme qui constitue un véritable réacteur chimique ultrafroid sans paroi. Elle consiste en l'utilisation d'une tuyère de Laval (c.-à-d. un profil axisymétrique composé d'un convergent et d'un divergent) associée à de grandes capacités de pompage (33 000 m3/h) qui génèrent, par une détente isentropique, un jet supersonique uniforme permettant d'atteindre des températures très basses tout en restant en phase gazeuse. Les températures accessibles sont comprises, actuellement, dans la gamme 15û300 K pour des densités typiques allant de 1016 à 1017 cm-3. Un aspect essentiel de la technique CRESU est qu'elle permet de travailler dans des conditions d'équilibre thermodynamique local (en particulier pour les états de rotation et de spin-orbite). Elle est aussi la seule permettant d'étudier les réactions neutre-neutre à très basses températures[2]. Néanmoins, cette technique comme tous les procédés utilisant des écoulements supersoniques, est confrontée à deux inconvénients majeurs provenant de l'exigence de travailler avec des débits importants, typiquement de l'ordre de 50 Standard Litre/min, afin de conserver un coeur isentropique stable suffisamment longtemps. De ce fait une grande capacité de pompage est indispensable pour maintenir une faible pression dans la chambre de détente. Ces fortes consommations de gaz rendent difficile l'étude d'espèces chimiques coûteuses ou issues d'une synthèse. -2- Pour répondre à cette problématique, la perspective de pulser l'écoulement s'avère être une des meilleurs solutions. Amirav et al [3] ont décrit un appareillage en fente pulsée capable de générer un jet libre planaire pulsé dédié à l'étude spectroscopique. Un jet libre se caractérise par la détente d'un gaz par un simple orifice dans un environnement à basse pression sans être confiné par les parois d'une tuyère. Ce type de jet est simple à mettre en place car il ne nécessite pas la mise au point de tuyères au profil sophistiqué. Suite à ces travaux, Kenny et Woundenberg ont déposé un brevet[4] N° 4 834 288 pour un appareil fonctionnant avec une fréquence de répétition de 12 Hz et une durée de pulsation de 120 microsecondes, basée sur la rotation de deux cylindres concentriques percés d'une fente de 0,2 mm de largeur et de 35 mm de longueur. Ce système a la possibilité d'être chauffé jusqu'à une température de 200 °C. Cet appareillage a été utilisé pour des études de spectroscopie en absorption et/ou en LIF (Laser Induce Fluorescence) sur des molécules organiques de grande taille[5]. L'utilisation de jet supersonique pour la spectroscopie est une méthode très répandue car elle permet de décongestionner les spectres par la relaxation des différents degrés de liberté des molécules. En effet, la mise en mouvement des molécules transforme l'énergie thermique en énergie cinétique dirigée ce qui entraine un abaissement de la température translationnelle et un resserrement de la distribution en vitesse des molécules. On assiste à une thermalisation par collision des états rotationnels et vibrationnels par transfert d'énergie vers la translation. Ces transfert d'énergie sont extrêmement rapides et permettent aux différents degrés de liberté, dans la première phase de la détente où les chocs sont nombreux, de s'équilibrer se traduisant par la thermalisation des différents états. La grande simplification spectrale induite dans les écoulements supersoniques, surtout dans le cas de spectre de molécules polyatomiques complexes, en ont fait un outil très populaire chez les spectroscopistes. Un autre brevet N° 5 295 509, déposé par Suto et al [6] décrit un système de tuyère pulsée adapté à l'étude des réactions à basses températures et à l'utilisation de fort débit sans réduction des vitesses de pulsation. Ce système utilise deux membranes percées de multiples fentes où deux actionneurs piézoélectriques alimentés par un générateur de pulsation permettent de déplacer l'une des membranes. Ceci conduit au passage ou non du gaz dans la tuyère lors de l'alignement des fentes. Okada et Takeuchi [7] ont développé un jet supersonique planaire pulsé utilisant un dispositif d'arbre à cames pour pulser l'injection de gaz dans le réservoir de la tuyère. Avec une épaisseur au col de 3 mm et une longueur de 500 mm pour une durée de pulse minimum de 25 ms, ce type -3- d'instrument a été utilisé lors d'études spectroscopiques, le caractère planaire permettant d'augmenter le trajet optique et donc le nombre de molécules absorbantes. Le CEA a également proposé un type de système pulsé (brevet N° 7 093 774 B2) par l'invention de Martin [8] dans le but de permettre l'injection de matière dans une installation d'étude des plasmas de fusion thermonucléaire sur un principe de fermeture par un piston mise en mouvement par compression. Les données techniques ont montré que ce système autorisait une ouverture de soupape d'une durée de 2 ms à une fréquence de fonctionnement de 10 Hz. Le premier système visant à reproduire la technique CRESU dans une version pulsée a été développé par D. B. Atkinson et M. A Smith [9] et réside en un remplissage périodique du réservoir via des vannes pulsées commerciales. Cinq autres moyens d'essais sur ce principe ont été développés au niveau international (M. Smith, Tucson, USA; S. Leone, Université de Berkeley, USA; J. Troe, Université de Goettingen, Allemagne; M. Pilling, Université de Leeds, GB ou à haute pression M. Costes, Université de Bordeaux). Ces moyens d'essais restent néanmoins limités en température et ne sont en général opérationnels qu'au dessus de 50 K. Depuis son invention dans les années 80, la technique CRESU ainsi que ses versions pulsées ont apporté une forte contribution dans le domaine de la réactivité en phase gaz des milieux extrêmes[10-12]. Elles se sont également inscrites comme des outils aérodynamiques remarquables et au fort potentiel dans de nombreux domaines réclamant le recours à des écoulements à importants flux de gaz à haute vitesse. Malgré cela, aucune réelle adaptation complète du système CRESU n'a vu le jour pour permettre une forte démocratisation de la technique et sa transposition vers d'autres champs d'application. Toutes les inventions précédemment citées ont en commun une difficulté fondamentale d'établir des conditions non stationnaires strictement identiques à celles de l'écoulement stationnaire en raison du temps de remplissage du réservoir. Pour atteindre le point de fonctionnement de la tuyère (c.-à-d. les conditions de pression et de débit stable conduisant un écoulement uniforme) dans un temps raisonnable, actuellement entre 5 et 10 ms, la solution consiste à réduire la taille de réservoirs (û1cm3) ce qui impose une préparation à l'avance des mélanges de gaz à injecter et donc à leur conditionnement dans un pré-réservoir dans des quantités limitées. De plus cette solution induit des perturbations d'écoulement, les conditions génératrices du réservoir n'étant plus clairement définis du fait des forts gradients de vitesse dans le petit réservoir. Le système à -4- cylindres de Kenny et Woudenberg [4] présente une géométrie difficilement transposable dans la plupart des applications. Le dispositif selon l'invention se propose de pulser les écoulements supersoniques par un obturateur mécanique de type hacheur sur une section d'écoulement sans avoir recours à l'injection pulsée de gaz dans le réservoir ce qui permet, à fréquence d'obturation suffisamment élevée, d'obtenir un régime pseudo stationnaire pour tous les réglages de débits. Le principe de fonctionnement général consiste à pulser l'écoulement par l'obturation de la section de passage du gaz via un disque rigide perforé tournant à grande vitesse. Dans le cas d'une tuyère de Laval, le système est installé sur le divergent, la position exacte dépendant de la géométrie de la tuyère. La fréquence de rotation est telle que les conditions de réservoir restent inchangées (Po, To) quand le système atteint un régime pseudo-stationnaire. Ce dispositif permet de réduire fortement le débit moyen de gaz à injecter dans le réservoir et ainsi de réduire dans les mêmes proportions les capacités de pompage nécessaires pour conserver une basse pression dans la chambre de détente. Le système peut être décomposé en quatre éléments principaux. Un premier élément comprend une partie permettant de supporter tout le système de hacheur et de le fixer sur le réservoir à l'origine de l'écoulement. Cette partie est constituée de deux supports principaux (1,2) rigides de diamètre 340 mm et d'épaisseur 20 mm. Dans le cas d'une tuyère de Laval, leur centre respectif est percé pour accueillir les socles contenant les profils convergents et divergents des tuyères (13, 18). A une distance de 90 mm du centre, un alésage avec butée est usiné afin de recevoir les roulements utilisés pour la rotation de l'axe du hacheur (3). A 140 mm du centre, deux trous sont percés, destinés à recevoir des roulements à douille (4) dans lesquelles viendront se positionner deux grands axes (5) montés sur le réservoir. Le système est raccordé au réservoir de gaz par l'intermédiaire de ces deux axes (5) rendant possible le déplacement du montage par coulissement ce qui facilite le changement de tuyère. Sur chacun des supports principaux (1,2), on trouve également, à 85 mm du centre, deux empreintes consacrées au logement d'un système de guidage (6) à roulement du hacheur évitant toute déviation. Le réglage du guidage (6) est effectué par des vis micrométriques fixées sur les supports (1,2) qui viennent pousser les montures des roulements, le contre rappel étant assuré par des ressorts. Les deux supports (1,2) sont montés face à face grâce à trois colonnes de positionnement (7) de 20mm de diamètre emboîtées dans les supports principaux (1,2). Cet agencement permet le parallélisme et l'alignement entre les deux supports (1,2). La distance entre les deux supports (1,2) est minimisée -5- pour optimiser la précision des réglages. Enfin, le support principal 2 (2) dédié à la partie divergente de la tuyère (18) reçoit les fixations du moteur (8) entraînant le hacheur. Le second élément est le hacheur (3) du flux de gaz. Le diamètre du hacheur (3) est de 240 mm, pour une épaisseur de 1 à 2 mm et un trou oblong de longueur d'arc variable et de diamètre 12 mm et percé à 90 mm du centre. Une coupe sur le bord symétrique du trou oblong est réalisée afin d'équilibrer le disque et éviter le balourd et les vibrations à haute vitesse de rotation. Il est à préciser que toutes les côtes fournies ne sont qu'indicatives et dépendent évidemment du dimensionnement de l'installation et des performances désirées. Suivant le principe de fonctionnement, le hacheur (3) tourne entre la partie convergente (12,13) et divergente (18,19) de la tuyère. Pour éviter la rupture de profil qui conduirait à détruire les caractéristiques de l'écoulement, le hacheur (3) doit être mince et parfaitement plan. Les hacheurs (3) peuvent être monobloc, en verre ou en céramique. Une autre solution est d'utiliser des disques (3) composés d'une partie métallique (Inox, Aluminium, ...) recouverte d'un dépôt de Téflon pur ou chargé, de PFA ou d'une matière composite, dont les propriétés sont un compromis entre bon coefficient de frottement et une importante tenue à l'usure. Dans certains cas, la solution d'un collage de plusieurs couches est à retenir car elle permet de cumuler les propriétés des constituants et d'éviter les déformations dues au procédé de dépôt. Sur le montage, le hacheur (3) est maintenu entre deux pièces cylindriques de fixation (9,10), alésées en leur centre, afin de permettre l'insertion de l'axe de transmission (11). L'alésage et l'arbre sont ajustés finement pour permettre la translation avec un jeu réduit de tout le hacheur et autoriser le positionnement entre le convergent (12,13) et le divergent (18,19) de la tuyère, ainsi qu'un démontage facilité du mécanisme. Le hacheur peut se présenter également comme une plaque plane en mouvement alternatif. Le troisième bloc est organisé autour de la partie convergente (12,13) de la tuyère. Un premier élément, nommé socle convergent (12), sert à la fois d'ancrage sur le réservoir via des griffes de serrage et de logement à la partie amont (13) de la tuyère. Ce mécanisme trouve son utilité lors du changement de tuyère car il est alors aisé de remplacer un profil sans démonter tout le système. Le socle convergent (12) s'insère dans le support principal 1 (1) par l'alésage central et est fixé via 6 vis. Dans ce socle (12), on vient positionner la tuyère (13) qui sous l'effet de la pression amont et de ressorts de compression, vient se mettre en butée sur le socle convergent (12) assurant l'étanchéité entre le réservoir et la chambre de détente grâce à un où deux joints (14) sur le plus petit diamètre de la partie amont de la tuyère (13). C'est au sein de la partie -6- amont de la tuyère (13) qu'est embarqué le coeur du système d'étanchéité du dispositif qui représente la difficulté majeure de ce type de mécanisme. En effet, le principe de base utilisé pour assurer une bonne étanchéité repose sur des joints (15, 16, 20) en régime dynamique avec frottement, c'est-à-dire en contact avec le hacheur (3) en rotation. La solution technique consiste à utiliser des joints mobiles (15, 16, 20) se positionnant en butée sur le disque (3). Pour ce faire, on réalise, sur la partie amont de la tuyère (13) au plus près du profil, une empreinte destinée à recevoir une bague en bronze (17) sur laquelle sera monté le joint d'étanchéité principal (15). Cette bague (17) porte le joint hacheur principal (15) en contact avec le disque (3). Aussi, pour réduire les fuites indirectes par l'intérieur du logement de la bague (17), on adjoint sur son axe intérieur le joint hacheur secondaire (16). La force de contact, qui conditionne l'étanchéité et le moment de freinage appliqué sur le disque (3), est réglée par un jeu de ressorts de différentes rigidités. Le dernier bloc est assez similaire au bloc précédent : il intègre la partie divergente de la tuyère (18) et son socle (19) de fixation sur le support principal 2 (2), suivant le même principe que précédemment. Dans ce cas, la tuyère (18) n'est pas mobile, elle est simplement fixée en butée sur le socle divergent (19) par une vis. Dans cette partie en aval du disque, les besoins d'étanchéité n'existent plus. Cependant, en position fermée, la différence de pression entre le réservoir et la chambre, conduit à l'application d'une force sur le hacheur qui peut alors se voiler. Le même type de joint mobile (20) que sur la partie amont de la tuyère est donc utilisé. De plus, il est à noter l'installation sur la tranche du support principal 2 (2) en face du hacheur (3), d'une pièce destinée à recevoir une fourche optique constituée d'un émetteur et récepteur infrarouge. Un orifice est percé sur le hacheur (3) face au capteur optoélectronique dans une position correspondante au début de l'ouverture de la tuyère. En fonctionnement, le signal recueilli est utilisé pour calculer la vitesse de rotation du disque (3). De manière générale, ce signal est exploité en tant que commande pilotant tout autre type de système synchronisé au Hacheur aérodynamique comme, par exemple, le déclenchement de tirs lasers. Les premiers tests ont été réalisés en utilisant le profil d'une tuyère de Laval fonctionnant en mode continu avec les caractéristiques suivantes : une température moyenne d'écoulement de 24K sur une distance d'uniformité de 33 cm (196 �s), un débit instantané de 100 Standard litres/min, une pression de réservoir de 336 mbar et une pression de chambre de 0.63 mbar. Les essais réalisés à l'aide du hacheur aérodynamique ont permis de générer un écoulement pulsé, 2948302 -7- stable sur une distance de 45 cm (266 �s) à la température de 22K, à une fréquence de pulsation allant jusqu'à 20 Hz pour des impulsions d'une durée de 8 ms. On peut constater que le passage au mode pulsé (disque tournant à 10 Hz) a permis une réduction en débit de gaz d'un facteur 8 (de 100 S.I.m-1 en continu à 12 S.l.m 1 en pulsé). Il est dorénavant possible de faire fonctionner 5 cette tuyère avec une capacité de pompage de û 1300m3/h alors qu'elle nécessitait û 10 400 m3/h en CRESU continu. La figure 3 représente une comparaison des différentes techniques utilisées pour caractériser, en température, le jet pulsé obtenu à l'aide du hacheur aérodynamique : (Sur la figure 3, le zéro de l'axe des abscisses correspond à la sortie de la tuyère de Laval) 10 ^ La courbe (a) illustre les résultats issus d'une simulation numérique de type résolution en temps des équations de Navier Stokes en 2-D pour ce profil de tuyère. ^ La courbe (b) expose les résultats issus de mesure de pression d'impact en tube de Pitot à différentes positions dans l'axe de la tuyère. 15 ^ Les points (c) représentent des mesures de température rotationnelle obtenues par spectroscopie du radical CN (étude de la distribution de population de la branche R du spectre) en fonction de la position de la tuyère. Les points (d) représentent des mesures de température rotationnelle obtenues par spectroscopie du radical CN (étude de la distribution de population de la branche P du 20 spectre) en fonction de la position de la tuyère. Les graphiques (e) et (f) montrent des impulsions de pression d'impact à différentes positions (le temps en milliseconde est représenté en abscisse). La figure 4 montre un spectre rovibronique du radical CN obtenu par LIF (Laser Induce 25 Fluorescence) et utilisé pour déterminer la température rotationnelle de l'écoulement. Les résultats exposés démontrent un excellent accord entre le jet obtenu en mode pulsé à partir du hacheur aérodynamique comparé à celui issu d'un écoulement CRESU classique. 30 La qualité des écoulements obtenus par ce dispositif est excellente car bien établis sur des temps allant de la centaine de microseconde à la milliseconde. Elle peut même être supérieure au cas stationnaire par réduction des turbulences dans le réservoir. Diverses modifications peuvent être apportées au hacheur aérodynamique, en vue de son adaptation à une géométrie différente de celle d'une tuyère de Laval c'est-à-dire de forme planaire ou axisymétrique, ou à des besoins de 2948302 -8- réduction en taille du système. La description donnée constitue une base à la solution technique et un exemple non limitatif par rapport aux côtes du système et aux matériaux utilisés. L'invention est un appareillage indépendant et compact qui se fixe sur le réservoir d'une installation globale, ce qui la rend facilement transportable et adaptable. 5 Références : [1] Dupeyrat, G., J.B. Marquette, and B.R. Rowe, Design and testing of axisymmetric nozzles for ion molecule reaction studies between 20 K and 160 K. The Physics of fluids, 1985. 28: p. 1273-1279. 10 [2] Smith, I.W.M. and B.R. Rowe, Reaction kinetics at very low temperatures: Laboratory studies and interstellar chemistry. Acc. Chem. Res., 2000. 33(5): p. 261-268. [3] Amirav, A., U. Even, and J. Jortner, Absorption-Spectroscopy of Ultracold Large Molecules in PlanarSupersonic Expansions. Chemical Physics Letters, 1981. 83(1): p. 1-4. [4] J. E. KENNY, T.W., PULSED SL1T NOZZLE FOR GENERATION OF PLANAR SUPERSONIC 15 JETS. US Patent, 1989. N° 4 834 288. [5] Amirav, A., U. Even, and J. Jortner, Spectroscopy of the Fluorene Molecule in Planar Supersonic Expansions. Chemical Physics, 1982. 67(1): p. 1-6. [6] SUTO, PULSE NOZZLE. US Patent, 1994. N° 5 295 509 [7] Okada, Y., et al., Cam-driven pulsed Laval nozzle with a large optical path length of 50 20 cm. Review of Scientific Instruments, 1996. 67(9): p. 3070-3072. [8] MARTIN, G., DEVICE FOR INJECTING A PULSED SUPERSONIC GAS STREAM. US Patent, 2006. N° 7 093 774 B2. [9] Atkinson, D.B. and M.A. Smith, Design and Characterization of Pulsed Uniform Supersonic Expansions for Chemical Applications. Review of Scientific Instruments, 1995. 25 66(9): p. 4434-4446. [10] Berteloite, C., et al., Low temperature (39 K - 298 K) kinetics study of the reactions of C4H radical with various hydrocarbons observed in Titan's atmosphere. Icarus, 194, (2), 746-757. (2008). Icarus, 2008. 194(2): p. 746-757. [11] Sims, I.R., et al., Ultra-low temperature kinetics of neutral-neutral reactions : The 30 technique, and results for the reactions CN + 02 down to 13 K and CN + NH3 down to 25 K. J. Chem. Phys, 1994. 100(6): p. 4229-4241. [12] Chastaing, D., et al., Rate coefficients for the reactions of C(P-3(J)) atoms with C2H2, C2H4, CH3C=CHand H2C=C=CH2 at temperatures down to 15 K. Astron. Astrophys., 2001. 365(2): p. 241-247. REVENDICATIONS1. Dispositif d'injection pulsée d'un flux de gaz caractérisé en ce qu'il comporte un hacheur mécanique rotatif (3) ou alternatif permettant d'ouvrir et de fermer l'écoulement de gaz à des fréquences élevées combiné à un système d'étanchéité dynamique composé d'un joint principal (15), d'un joint secondaire (16) , d'une bague amont(17) et d'un joint (20) compensant les variations de mouvements du hacheur, garantissant les conditions de contact entre le hacheur et les composants mécaniques profilant l'écoulement. 2. Dispositif d'injection pulsée de gaz selon la revendication 1 caractérisé en ce que le hacheur est un disque rotatif. 3. Dispositif d'injection pulsée de gaz selon la revendication 1 caractérisé en ce que le hacheur est 15 une plaque plane en mouvement alternatif. 4. Dispositif d'injection pulsée de gaz selon la revendication 1 caractérisé en ce que la géométrie du système d'étanchéité dynamique et du disque mécanique (3) rotatif sont adaptées aux tuyères de Laval. 5. Dispositif d'injection pulsée de gaz selon la revendication 1 caractérisé en ce que les géométries du système d'étanchéité dynamique et du disque (3) sont adaptées aux tuyères de formes planaires et axisymétriques. 25 6. Utilisation d'un dispositif d'injection pulsée de gaz selon la revendication 1 pour créer des fenêtres aérodynamiques. 7. Utilisation d'un dispositif d'injection pulsée de gaz selon la revendication 1 pour générer des écoulements à très basses températures. 20 30