Brevet FR2934079A1 — publié le 20100122

La présente invention concerne un procédé servant à l'élimination des déchets radioactifs solides à faible ou moyenne activité et vie longue. Les déchets radioactifs solides à faible ou moyenne activité et vie longue ne sont pas acceptés en quantités significatives dans les centres de stockage des déchets radioactifs à faible et moyenne activité et vie courte. D'autre part leur mise en stockage dans un centre de stockage pour déchets radioactifs à haute activité et vie longue entraînerait des dépenses extrêmement élevées compte tenu de leur masse, qui atteint plusieurs milliers de tonnes dans certains pays comme le Royaume-Uni et la France, sans compter les conteneurs dont la masse est plusieurs fois supérieure à celle du déchet. Certains pays, dont la France, envisagent la construction de centres de stockage particuliers dédiés aux déchets radioactifs à faible ou moyenne activité et vie longue. Ces centres de stockage dédiés seraient installés dans des zones géographiques où les couches géologiques répondent à des critères d'épaisseur, de perméabilité et d'auto-réparabilité, et où les aquifères sont suffisamment vastes pour assurer la dilution des effluents qu'ils reçoivent, sans communiquer toutefois avec les nappes utilisées pour l'activité humaine. Ils sont implantés à une profondeur de plusieurs dizaines de mètres sous le terrain naturel, soit par excavation, une technique qui présente l'inconvénient de réduire les qualités protectrices de la couverture du stockage, soit par forage de tunnels de faible pente, soit enfin par forage de tunnels horizontaux dans le flanc d'une colline. Ces trois conceptions conduisent toutes à des coûts de construction et d'exploitation élevés. De plus, bien que le retour à la biosphère des radionucléides à vie longue contenus dans les déchets stockés de cette façon s'étende sur des durées et des espaces suffisamment grands pour ne pas affecter la santé humaine, ces centres de stockage ne constituent pas au sens strict une mise à l'écart définitive des radionucléides à vie longue. Parmi les déchets visés par l'invention figure notamment le graphite qui constitue le modérateur, le réflecteur et la protection biologique des réacteurs nucléaires de génération d'électricité. Historiquement l'une des méthodes envisagées pour son élimination a été l'incinération. Le rejet à l'atmosphère du dioxyde de carbone radioactif ainsi produit n'est plus aujourd'hui considéré comme acceptable. La séquestration de ce gaz, éventuellement en mélange avec le dioxyde de carbone produit par les centrales électriques à combustible fossile pour lequel plusieurs projets sont en cours d'étude ou de développement, est envisagée. Les cavités considérées à cette fin sont notamment des gisements de pétrole ou de gaz naturel arrivés en fin d'exploitation, ainsi que des aquifères captifs profonds. Cependant la séquestration du dioxyde de carbone radioactif n'est pas une réelle mise à l'écart de 35 la biosphère puisque ce gaz stocké sous forte pression est susceptible de s'échapper par les failles et inétanchéités créées par l'exploitation de la cavité. Les cavités à grande profondeur servent également d'exutoire à des déchets chimiques. Par exemple depuis 1975 la société SOBEGI (aujourd'hui TotalFinaElf) injecte des effluents chimiques liquides dans une zone poreuse profonde du gisement de Lacq dénommée � Crétacé 40 4000 �. Le coût de ce procédé était évalué en 2002 à 10 { la tonne de déchet injecté, ce qui en fait un exutoire économiquement attractif La réinjection sur place des eaux salines extraites des champs pétroliers est une pratique courante. Comme ces eaux, après séparation des hydrocarbures, en contiennent encore des traces, la pollution des nappes alluviales sus-jacentes est évitée par une étanchéité soigneuse des 45 systèmes de réinjection. L'injection souterraine de déchets radioactifs est pratiquée par Oak Ridge National Laboratory (ORNL) depuis 1960. Le lieu d'injection, qui se trouve aux Etats-Unis dans l'État du Tennessee, est constitué d'une roche fracturée située à 90 mètres de profondeur. A la suite du choc pétrolier de 1973 il a été proposé en France de remplacer le pétrole par du 50 charbon extrait du territoire national. Le charbon peut en effet être transformé en émulsion aqueuse par broyage et addition contrôlée d'eau, d'air et d'agents tensio-actifs. La mousse ainsi obtenue est facilement pompable. L'objet de la présente invention est de proposer un procédé qui constitue une réelle mise à l'écart de la biosphère des déchets radioactifs à faible ou moyenne activité et vie longue. tout en 55 recourant à des techniques prouvées et de coût modéré. A cet effet le procédé qui constitue l'invention associe plusieurs des techniques mentionnées dans le chapitre ci-dessus. Il comporte les étapes suivantes. - La mise en place ou l'adaptation d'un système d'injection de déchets dans une roche d'accueil ou cavité souterraine étanche située à grande profondeur. 60 - Le transport du déchet radioactif à faible ou moyenne activité et vie longue jusqu'au site de traitement qui sera situé de préférence à proximité du site d'injection. La transformation du déchet en suspension puis en émulsion aqueuse. - Le pompage de la mousse sous forte pression et son injection dans la roche d'accueil ou cavité souterraine. 65 - Après l'achèvement de la campagne d'injection de déchet radioactif de l'eau, sous forme liquide ou en émulsion selon la forme choisie pour le déchet lui-même, est injectée pour insérer le déchet dans la roche d'accueil ou cavité souterraine à plus grande distance du puits d'injection. Le puits d'injection est finalement rendu étanche, par exemple par injection de coulis de 70 ciment. Pour donner un exemple de mise en oeuvre de l'invention on peut considérer le déchet radioactif solide constitué par le graphite extrait d'un réacteur nucléaire en cours de démantèlement. Ce graphite, entreposé à proximité du réacteur, est transporté, selon l'invention, jusqu'au site d'injection par le moyen de conteneurs réutilisables homologués pour cet usage par les pouvoirs 75 publics. L'installation d'émulsification est construite sur le site d'injection. Elle comporte les parties suivantes : - un accostage des conteneurs, permettant de les ouvrir, les vider de leur contenu, les refermer et les replacer sur le transport pour retour, 80 - une enceinte fermée destinée à permettre l'entreposage d'une quantité de graphite correspondant à plusieurs jours de fonctionnement de l'installation, - une enceinte de broyage : celui-ci est effectué en milieu humide de façon à éviter le dégagement de poussières et en plusieurs étapes au cours desquelles le graphite est progressivement transformé en une poudre fine de granulométrie adaptée à la porosité de 85 la roche d'accueil, par exemple inférieure à 100 �m, une succession de mélangeur destinés à mettre la poudre de graphite en suspension concentrée dans l'eau, à ajuster la concentration par addition d'eau éventuellement pilotée par une mesure et enfin à réaliser l'émulsion par brassage énergique avec injection d'agents tensio-actifs et d'air de foisonnement. Un exemple d'installation 90 d'émulsification de graphite est décrit dans le brevet français n°91 08899. La mousse obtenue en sortie de cette installation est très facilement pompable. Sa pressurisation lui confère des propriétés auto-propulsives qui lui permettront de se déplacer à l'intérieur des porosités de la roche d'accueil. Les radionucléides volatils et gazeux éventuellement libérés par le broyage sont mélangés à l'air 95 de foisonnement et restent dans la mousse. Comme la teneur en eau est ajustée progressivement jusqu'à sa valeur finale, les radionucléides solubles sont également piégés dans la mousse. Ces processus naturels, complétés par l'étanchéité des enceintes, confèrent à l'invention des caractéristiques sûres vis-à-vis du risque de contamination de l'environnement. Une tuyauterie joint l'installation d'émulsification à l'installation d'injection. 100 La mousse est pompée par cette tuyauterie jusqu'au puits d'injection, qui peut être par exemple un ancien puits d'extraction pétrolière sur un gisement à grande profondeur désaffecté. Ce puits est en principe constitué : d'un tubage descendant jusqu'à la roche réservoir, scellé sur toute sa hauteur, protégé contre la corrosion, et ouvert ou perforé à sa partie inférieure, 105 - d'un tubage d'injection mobile dans le précédent, inspectable et réparable., ouvrant sur la zone à injecter, - d'une pompe d'injection équipée de jauges de pression, - de voiles étanches destinés à protéger les eaux de surface contre une contamination éventuelle. 110 La mousse est injectée dans le puits sous une pression suffisamment élevée, par exemple 70 bar, qui lui permet de pénétrer dans la roche d'accueil et de s'y déplacer, sans risquer cependant d'endommager la porosité. Lorsque la campagne d'injection du graphite est achevée, une injection de mousse d'eau pure refoule le graphite plus profondément dans la roche d'accueil. Le puits est ensuite clos et scellé 115 par injection de ciment. A terme l'émulsion se sépare. La pression se détend par expansion de la fraction gazeuse dans la roche d'accueil. Le graphite reste piégé sur place. Sa grande inertie chimique évite toute corrosion de la roche. La plupart des radionucléides gazeux, volatils et solubles se fixent sur la roche par physisorption 120 ou chimisorption, les autres restent piégés dans la cavité étanche que constitue le gisement profond. L'application de cette invention peut faciliter par exemple la gestion du graphite irradié des réacteurs Magnox et AGR du Royaume-Uni. La masse de ce déchet se monte à plusieurs dizaines de milliers de tonnes. Le Royaume-Uni possède des gisements pétroliers arrivés à 125 maturité dans la Mer du Nord et dont l'épuisement est attendu dans quelques années. La mise en application de cette invention, par exemple au Royaume-Uni, requiert la modification des réglementations nationales et internationales qui visent : à interdire d'injecter des substances nocives dans le sous-sol ; ces interdiction concernent principalement les pays d'Europe et peuvent faire l'objet de dérogations, telles que 130 l'autorisation préfectorale de 2002 qui permet d'injecter des effluents chimiques liquides dans le site � Crétacé 4000 � du gisement de Lacq ; à interdire de rejeter des déchets, notamment radioactifs, dans la mer et son sous-sol ; cette interdiction, découlant du protocole de 1996 à la convention de Londres, a été levée en février 2007 pour ce qui concerne la séquestration du dioxyde de carbone. REVENDICATIONS1) Procédé d'élimination des déchets radioactifs solides à faible ou moyenne activité et vie longue caractérisé en ce qu'il comprend les étapes suivantes : - Une étape de broyage fin en ambiance humide, Une étape de mise en suspension aqueuse, - Une étape de mise en émulsion aqueuse, Une étape d'injection dans une roche d'accueil ou cavité souterraine à grande profondeur.