Brevet FR2924502A1 — publié le 20090605

DETECTEUR DE RADIATIONS X ou GAMMA L'invention concerne le domaine de la détection des radiations X ou gamma à l'aide d'un cristal scintillateur. Les radiations X ou gamma sont habituellement détectées à l'aide de monocristaux scintillateurs qui convertissent les radiations incidentes X ou gamma en lumière, laquelle est alors transformée en un signal électrique à l'aide d'un photomultiplicateur. Les scintillateurs utilisés peuvent notamment être en monocristal dopé de NaI, CsI, halogénure de Lanthane. Les cristaux à base d'halogénure de lanthane ont fait l'objet de travaux récents tels que ceux publiés sous US7067815, US7067816, US2005/188914, US2006/104880, US2007/241284. Ces cristaux sont prometteurs en terme d'intensité lumineuse et de résolution mais nécessitent des précautions particulières du fait de leur caractère hygroscopique. Ces systèmes de détection trouvent une utilisation dans le domaine des scanners d'imagerie médicale, les portiques d'aéroport, la prospection pétrolière. La transformation de la lumière émise par le cristal en signal électrique est généralement réalisée par un photomultiplicateur. Les photomultiplicateurs sont relativement encombrants et fragiles, du fait de l'ampoule de verre qu'ils contiennent. Il existe un besoin en système de détection de rayons X ou gamma qui soit portable par une personne. En effet, on souhaite que des personnes, notamment affectées à la sécurité, puissent aisément détecter ce genre de radiation de par leur simple présence. Ce besoin existe notamment dans les aéroports. Il s'agit par exemple de détecter les sources illicites radioactives. Ces systèmes doivent détecter les rayons X ou gamma et, de préférence être capable d'identifier la source de radiation. Il est donc utile de développer des systèmes compacts de détection des rayons X ou gamma. Un tel détecteur compact doit être le plus petit possible tout en conservant de bonnes propriétés de détection, notamment en ce qui concerne la résolution du signal et la linéarité en énergie (c'est-à-dire la proportionnalité entre l'énergie des photons X ou gamma et la réponse du détecteur). Notamment, le photomultiplicateur habituellement utilisé pour transformer la lumière du scintillateur en signal électrique occupe un volume assez important, de l'ordre de 180 cm3, et il est souhaitable de pouvoir réduire ce volume. De plus, les photomultiplicateurs sont sensibles aux champs magnétiques extérieurs, comme celui de la Terre par exemple. Les photodiodes sont capables de détecter la lumière, mais elles produisent généralement du bruit détériorant la résolution et le seuil de l'énergie minimale détectable (60 keV typiquement). On peut améliorer les performances et la résolution obtenue en refroidissant la photodiode. Il existe plusieurs types de photodiodes : PN, PIN, photodiode à avalanche (en mode linéaire ou en mode Geiger), Silicone Drift Detectors, etc. L'article de R. Scafè et al, Nuclear Instruments and methods in Physics Research A 571 (2007) 355-357 enseigne la détection de la lumière émise par un cristal LaBr3 :Ce par une photodiode à avalanche. Le cristal présentait un diamètre de 12 mm et la photodiode une surface de 5 mm x 5 mm. Le cristal était fourni par Saint-Gobain et était encapsulé dans un boîtier en aluminium avec une fenêtre en verre de 5 mm d'épaisseur. La photodiode était en dehors de ce boîtier et recevait la lumière émise par le cristal au travers de la fenêtre en verre. Le préamplificateur était a fortiori aussi en dehors du boitier. Le rayonnement X ou gamma était reçu au travers d'une fenêtre en aluminium de 0,5 mm d'épaisseur. La résolution observée était de 7,3% pour des photons incidents d'énergie 662 keV. L'article de K. S. Shah et al, IEEE Transactions on Nuclear Science, vol 51, N° 5, October 2004, compare la détection de la lumière émise par un cristal LaBr3 dopé à 0,5% Ce d'une part par une photodiode à avalanche et d'autre part par un photomultiplicateur. La photodiode à avalanche était refroidie à 250 K (soit -23°C). Cet article conclue qu'à température ambiante, la détection par photomultiplicateur serait choisie pour obtenir la plus haute résolution. L'article de C. P. Allier et al, Nuclear Instruments ans methods in Physics Research A 485 (2007) 547-550 relate la détection de la lumière émise par un cristal LaCl3 :Ce par une photodiode à avalanche fonctionnant sous une tension de 1610 Volts. La photodiode était couplée au cristal par le biais d'une graisse silicone de basse viscosité. Compte tenu du caractère hygroscopique du cristal utilisé et s'agissant d'un système expérimental en milieu universitaire, le montage était nécessairement réalisé entièrement en boîte à gant sous atmosphère inerte, ladite boîte à gant contenant la source radioactive, le cristal et la photodiode refroidie. La résolution rapportée était de 3,65 % sous 662 keV. (Rappelons que la 3 résolution en pourcentage est la largeur à mi-hauteur du pic photo-électrique divisé par l'énergie de ce pic et multiplié par 100). On a maintenant trouvé la possibilité de réaliser un système de détection à température ambiante (sans système de refroidissement) comprenant une photodiode à avalanche et menant à une excellente résolution, pouvant être inférieure à 3,5%, voire même inférieure à 3%, voire même inférieure à 2,9% à 662 keV). Il faut bien comprendre que plus on améliore la résolution d'un système de détection, plus il est difficile de l'améliorer encore. Ainsi, avec un cristal à base de bromure de lanthane, le passage par exemple d'une résolution de 3,0 à 2,9% est un progrès très significatif. Le système de détection repose sur la compacité de ses différents composants, tous disposés dans un boitier étanche. Ainsi l'invention concerne un boîtier étanche pour la détection de rayons X ou gamma comprenant un cristal scintillateur du type halogénure de terre rare, une photodiode à avalanche couplée au cristal, un préamplificateur du signal électrique de ladite photodiode. Il semble que la compacité de ce système, en réduisant la distance entre ses différents composants, permet de réduire au minimum le bruit venant habituellement détériorer la résolution et le seuil de détection. Le boîtier selon l'invention est de petite taille, pouvant être inférieure à 1000 cm3 et même inférieure à 500 cm3 et même inférieur à 300 cm3, et même inférieur à 60 cm3 (les inventeurs ont même déjà obtenu un volume aussi petit que 50,4 cm3). Ainsi, le boîtier selon l'invention peut même être de taille inférieure à un simple photomultiplicateur. Le boîtier de détection selon l'invention est léger, robuste, portatif (il tient dans la main, dans une poche, etc.), résistant aux chocs et aux vibrations, résistant aux intempéries. Le boîtier selon l'invention est un contenant, de préférence en métal et il doit laisser passer les radiations à détecter jusqu'au cristal scintillateur. Le boîtier peut donc être au moins partiellement, ou totalement, en un métal laissant passer les radiations X ou gamma, comme en aluminium (on convient que le terme � aluminium � recouvre également les alliages d'aluminium compatibles avec l'application, c'est-à-dire perméables aux radiations X ou gamma). Notamment, une face du boîtier peut plus particulièrement faire office de fenêtre pour recevoir les radiations. Ainsi, la face faisant fenêtre du boîtier peut être un peu plus fine que les autres parois du boitier. Par exemple, le boîtier peut être un parallélépipède entièrement en aluminium (ou alliage d'aluminium) et comprendre 4 une face plus fine que les autres. A titre d'exemple, cette face peut être de 0,5 mm d'épaisseur d'aluminium, les autres parois pouvant par exemple être de 1 mm d'épaisseur d'aluminium. Le boîtier contient le matériau scintillateur comprenant un halogénure de terre rare. Il est généralement du type monocristal et comprend un halogénure de terre rare essentiellement du type chlorure, bromure, iodure, ou fluorure, généralement de formule AnLnpX(3p+n) dans laquelle Ln représente une ou plusieurs terre rare(s), X représente un ou plusieurs atome(s) d'halogène choisi parmi F, Cl, Br ou I, et A représente un ou plusieurs alcalin(s) comme K, Li, Na, Rb ou Cs, n et p représentant des valeurs telles que - n, pouvant être nul, est inférieur où égal à 3p, - p est supérieur ou égal à 1. Les terres rares (sous forme d'halogénures) concernées sont celles de la colonne 3 du tableau périodique des éléments, incluant Sc, Y, La, et les Lanthanides de Ce à Lu. Sont plus particulièrement concernés les halogénures de Y, La, Gd et Lu, notamment dopés au Ce ou Pr (le terme � dopant � se référant ici à une terre rare généralement minoritaire en mole, se substituant à une ou plusieurs terres rares généralement majoritaires en mole, les minoritaires et majoritaires étant compris sous le sigle Ln) . Notamment, sont plus particulièrement concernés les matériaux de formule AnLnp_XLn'XX(3p+n) dans laquelle A, X, n et p ont la signification précédemment donnée, Ln étant choisi parmi Y, La, Gd, Lu ou un mélange de ces éléments, Ln' étant un dopant tel que Ce ou Pr, et x est supérieur ou égal à 0,01 p et inférieur à p, et va plus généralement de 0,01p à 0,9p. On s'intéresse dans le cadre de l'invention notamment aux matériaux combinant les caractéristiques suivantes : - A choisi parmi Li, Na et Cs, - Ln choisi parmi Y, La, Gd, Lu ou un mélange de ces terres rares, Ln étant plus particulièrement La, - Ln' étant Ce, - X choisi parmi F, Cl, Br, I ou un mélange de plusieurs de ces halogènes, notamment un mélange de Cl et Br, ou un mélange de Br et I. Un matériau scintillateur particulièrement adapté est un monocristal comprenant LaX3 dopé au cérium (Ce), X représentant Br, Cl ou I, les mélanges d'halogène, notamment chorure/bromure étant possible. Quand on parle d'halogénure de terre rare dopé au Cérium, l'homme du métier sait immédiatement que le Cérium est sous forme halogéné, c'est-à-dire que l'halogénure de terre rare contient de l'halogénure de Cérium. Notamment, les monocristaux suivants sont particulièrement adaptés : 5 - LaBr3 dopé par 1% à 30 % en mole de CeBr3 ; - LaCI3 dopé par 1% à 30% en mole de CeCI3; - yLaBr3+(1-y)CeBr3 avec y>0 Le matériau scintillateur peut notamment être cylindrique ou parallélépipédique et être de plus grande dimension selon un axe. Cet axe est alors perpendiculaire au plan de la photodiode. Le matériau scintillateur est placé dans le boîtier à proximité immédiate de la paroi du boîtier faisant office de fenêtre. Un tapis d'un matériau absorbeur de choc peut être placé entre le cristal et la paroi du boitier. Le matériau scintillateur peut avoir un volume compris entre 0,1 et 300 cm3. Il peut s'agir par exemple d'un parallélépipède de dimension 9x9x20mm3. Le matériau scintillateur est généralement enrobé dans un réflecteur de lumière. Ce réflecteur recouvre de préférence tous les côtés du matériau scintillateur, sauf la zone par laquelle la lumière émise par le scintillateur doit passer pour atteindre la photodiode. Le réflecteur de lumière peut être en PTFE (polytétrafluoréthylène). Il peut donc s'agir d'une bande de PTFE avec laquelle on entoure le matériau scintillateur. Avant d'être enrobé dans le réflecteur de lumière, les faces externes du matériau scintillateur sont de préférence grattées (ou dépolies) par un matériau abrasif comme un papier abrasif (notamment de grain 400). La rugosité ainsi donnée à la surface renforce le flux de la lumière reçue par le photodétécteur. Le boîtier comprend une photodiode à avalanche. Cette photodiode est en contact avec le matériau scintillateur par l'intermédiaire d'un matériau coupleur optique. Il peut s'agir d'une graisse du type silicone (polysiloxane) ou de tout autre matériau transparent non adhésif, mais de préférence, ce coupleur optique est une colle du type époxy. Lorsque la colle époxy est durcie, la photodiode et le cristal sont solidaires. Le coupleur optique a un indice de réfraction compris entre celui du matériau scintillateur et celui de la photodiode à avalanche. Lorsque le coupleur optique est solide (cas de la colle époxy), on le choisi de préférence de sorte que son coefficient de dilatation thermique soit compris entre celui de la 6 photodiode à avalanche et celui du matériau scintillateur. Il peut de plus être relativement souple. De la sorte, le coupleur solide absorbe mieux les différences de dilatation thermique des deux matériaux qu'il relie. Cela réduit les risques d'éclatement du cristal en cas de trop forts échauffements. La photodiode à avalanche est généralement un composant plat présentant deux faces principales. C'est une de ces faces principales qui est en contact avec une face plane du matériau scintillateur par l'intermédiaire du coupleur optique. De préférence, la face du matériau scintillateur en contact avec la photodiode (face de contact du matériau scintillateur) est circonscrite dans la face de la photodiode avec laquelle elle est en contact (face de contact de la photodiode). De préférence, la face de contact du matériau scintillateur et la face de contact de la photodiode ont la même forme (par exemple toutes les deux carrées), la face de contact du matériau scintillateur étant de préférence un peu plus petite (de façon homothétique) que la face de contact de la photodiode. De préférence, tout point du bord de la face de contact du matériau scintillateur est à l'intérieur de la face de contact de la photodiode et à une distance du bord de la photodiode comprise entre 0,1 et 3 mm et de préférence entre 0,2 et 0,7 mm. De préférence, l'aire de la face de contact du matériau scintillateur est inférieure à 1,5 fois et même 1,2 fois et même 1 fois l'aire de la face de contact de la photodiode. De préférence, l'aire de la face de contact du matériau scintillateur va de 0,8 à 1 fois l'aire de la face de contact de la photodiode. Ainsi, l'invention concerne aussi le système de détection comprenant le matériau scintillateur et la photodiode à avalanche, respectant les données de surface de contact qui viennent d'être données, même pour un système non compact. Un système compact est cependant préféré. De préférence, la photodiode à avalanche fonctionne sous une tension inférieure à 1050 volts et de manière encore préférée sous une tension inférieure à 450 volts. La photodiode a généralement deux connecteurs électriques. Ces deux connecteurs sont de préférence soudés directement sur un préamplificateur (dont les composants sont disposés sur un circuit imprimé), lequel est également incorporé dans le boîtier selon l'invention. Le préamplificateur peut notamment avoir les caractéristiques suivantes : alimentation +/-12V ou +24/0V, gain de 0,1V/pC à 10V/pC. De préférence on place entre la photodiode et le 7 préamplificateur un blindage électromagnétique comme une plaque en cuivre ou en laiton. Les connecteurs de la photodiode, isolées par des gaines en polymère ou par de la colle isolante, traversent le blindage à travers des orifices. Le photodétecteur utilisé dans le cadre de la présente invention est une photodiode à avalanche, ce terme recouvrant aussi une matrice de photodiodes à avalanche, c'est-à-dire un ensemble de photodiode à avalanche, groupées sur une face du cristal, et dont les signaux sont sommés. Les caractéristiques données plus haut sur la relation entre les aires de contact entre la photodiode à avalanche et le matériau scintillateur restent valables et c'est la surface cumulée des aires de contact des photodiodes à avalanche associées que l'on prend en considération. En particulier, la face de contact du matériau scintillateur a, dans ce cas, une surface plus grande que la surface cumulée de contact des photodiodes à avalanche. Comme exemple de photodétecteur constitué d'une matrice de photodiodes à avalanche en mod Geiger, on peut citer le silicon PMT. Le boîtier selon l'invention peut avoir un axe passant par le barycentre du matériau scintillateur et le barycentre de la fenêtre d'entrée des rayons X ou gamma. Quand on parcourt cet axe à partir de la fenêtre d'entrée, on rencontre successivement le réflecteur de lumière, le matériau scintillateur, le coupleur optique, la photodiode, le blindage, le préamplificateur. La photodiode, le blindage (lorsqu'il s'agit d'une plaque), et le circuit imprimé du préamplificateur peuvent notamment être perpendiculaires à cet axe. La fenêtre d'entrée peut aussi être latérale, c'est-à-dire parallèle à un axe du boitier. Si le boitier est un parallélépipède, 5 de ses faces (les 4 latérales + la face frontale) peuvent constituer la fenêtre d'entrée. La compacité du détecteur selon l'invention se caractérise par l'absence de guide lumière entre le cristal et la photodiode à avalanche (sauf la fine couche de coupleur optique, notamment du type colle époxy, laquelle peut avoir une épaisseur inférieure à 0.5 mm), une courte distance entre le préamplificateur et le matériau scintillateur, de sorte que les deux points les plus proches, l'un du préamplificateur et l'autre du matériau scintillateur, peuvent être distants de généralement de moins de 2 cm. La figure 1 représente un détecteur compact selon l'invention. 8 La figure 2 illustre la linéarité, c'est-à-dire la proportionnalité entre l'énergie des photons X ou gamma incidents et la réponse du système de détection du détecteur compact selon un exemple de l'invention. La figure 3 représente le spectre d'une source d'Am241 mesuré à l'aide d'un système compact de détection selon l'invention. La figure 4 représente le spectre d'une source de Cs137 (énergie des photons incidents de 662keV) mesuré par un système compact selon l'invention. EXEMPLES On a utilisé comme matériaux scintillateurs des monocristaux de : - CsI dopé par 0.8% en mole de Tl noté CsI - Nal dopé par du Tl noté Nal -LaCI3 dopé par 10 % en mole de CeCI3 noté LaCI3 - LaBr3 dopé par 5% en mole de CeBr3 noté LaBr3 Ceux-ci pouvaient avoir les formes suivantes : -cylindrique : Diamètre hauteur 25,4 25,4 mm noté 25x25 12,8 12,8 mm noté 13x13 13 12 mm noté 13x12 6 6 mm noté 6x6 - parallélépipédique : Face de contact hauteur L'énergie des rayons incidents étaient de 662 keV. Les photodiodes étaient à température ambiante. La photodiode à avalanche était du type Hamamatsu S8664-1010. La photodiode PIN était de type Hamamatsu S3590-08. Le préamplificateur était du type H4083 de Hamamatsu. Les résultats sont rassemblés dans le tableau 1. Le résultat de la dernière ligne illustre l'excellence d'un système compact c'est-à-dire comportant un boitier intégrant à faible distance les uns des autres le matériau détecteur, la photodiode à avalanche et un préamplificateur. 10x10 10 mm noté 10x10x10 9x9 20 mm noté 9x9x20 Monocristal Guide Blindage Compacité Photodiode Aire Seuil de Résolution scintillateur Lumière Photodiode détection à 662 keV (cm2) (keV) Nature Forme LaBr 13x13 Verre NON NON APD 1 20 4,0 LaBr 10x10x10 Verre NON NON APD 1 19 3,0 LaBr 6x6 Verre NON NON APD 1 20 3,1 LaBr 13x13 Verre NON NON PIN 1 270 13,8 LaBr 12x6 Verre NON NON PIN 1 120 12,6 LaBr 6x6 Verre NON NON PIN 1 100 11,3 Csl 6x6 Verre NON NON APD 1 30 5,6 Nal 10x10x10 Verre NON NON APD 1 23 6,4 LaCI 13x13 Verre NON NON PIN 1 Non calculable LaBr 13x12 Verre NON NON PIN 1 Non calculable LaBr 25x25 Verre NON NON APD 1 66 5,0 LaBr 9x9x20 NON OUI OUI APD 1 10 2,8 Tableau 1 La figure 2 illustre la bonne linéarité du système, c'est-à-dire la proportionnalité entre l'énergie des photons X ou gamma incidents (en abscisse) et la réponse du système de détection (canal du pic photoélectrique, en ordonnée). Elle est évaluée en mesurant le canal du pic photoélectrique pour des rayons gamma incidents à 1332 keV (C060), 1173 keV (Co60), 662 keV (Cs137), 122 keV (Co57) et 60 keV (Am241). On constate l'absence de défaut de non linéarité. La figure 3 représente le spectre d'une source d'Am241 mesuré à l'aide du système compact de détection selon l'invention. Les photons incidents ont une énergie de 60keV. Le cristal a pour dimension 9x9x20 mm. On constate le seuil de détection à basse énergie de 10keV, ce qui est extrêmement performant. La figure 4 représente le spectre d'une source de Cs137 (énergie des photons incidents de 662keV). La résolution (largeur du pic à mi hauteur divisée par l'énergie) est de 2,8%. REVENDICATIONS 1. Détecteur de rayons X ou gamma comprenant un boîtier contenant ù un matériau scintillateur, ù une photodiode à avalanche en contact avec le matériau scintillateur par l'intermédiaire d'un coupleur optique, ù un préamplificateur. 2. Détecteur selon la revendication précédente, caractérisé en ce que le matériau scintillateur est enrobé dans un réflecteur de lumière. 3. Détecteur selon l'une des revendications précédentes, caractérisé en ce qu'il ne comprend pas de système de refroidissement. 4. Détecteur selon l'une des revendications précédentes, caractérisé en ce que le matériau scintillateur est un monocristal d'halogénure de terre rare. 5. Détecteur selon la revendication précédente, caractérisé en ce que le monocristal est en bromure de Lanthane dopé au Cérium. 6. Détecteur selon l'une des revendications précédentes, caractérisé en ce que le boîtier est de volume inférieur à 300 cm3. 7. Détecteur selon la revendication précédente, caractérisé en ce que le boîtier est de volume inférieur à 60 cm3. 8. Détecteur selon l'une des revendications précédentes, caractérisé en ce que le boîtier est en aluminium. 9. Détecteur selon l'une des revendications précédentes, caractérisé en ce que le coupleur optique est une colle époxy. 10. Détecteur selon l'une des revendications précédentes, caractérisé en ce que le coupleur optique a un indice de réfraction compris entre celui du matériau scintillateur et celui de la photodiode à avalanche. 11. Détecteur selon l'une des revendications précédentes, caractérisé en ce que le coupleur optique a un coefficient de dilatation thermique compris entre celui du matériau scintillateur et celui de la photodiode à avalanche. 12. Détecteur selon l'une des revendications précédentes, caractérisé en ce que l'aire de la face de contact du matériau scintillateur est inférieure à 1,5 fois l'aire de la face de contact de la photodiode à avalanche. 11 13. Détecteur selon la revendication précédente, caractérisé en ce que l'aire de la face de contact du matériau scintillateur est inférieure à 1,2 fois l'aire de la face de contact de la photodiode à avalanche. 14. Détecteur selon la revendication précédente, caractérisé en ce que l'aire de la face de contact du matériau scintillateur est inférieure à 1 fois l'aire de la face de contact de la photodiode à avalanche. 15. Détecteur selon la revendication précédente, caractérisé en ce que l'aire de la face de contact du matériau scintillateur va de 0,8 à 1 fois l'aire de la face de contact de la photodiode à avalanche. 16. Détecteur selon l'une des revendications précédentes, caractérisé en ce que la face de contact du matériau scintillateur et la face de contact de la photodiode ont la même forme. 17. Détecteur selon la revendication précédente, caractérisé en ce que la forme est carrée. 18. Détecteur selon l'une des revendications précédentes, caractérisé en ce que la face de contact du matériau scintillateur est circonscrite dans la face de contact de la photodiode à avalanche. 19. Détecteur selon l'une des revendications précédentes, caractérisé en ce que tout point du bord de la face de contact du matériau scintillateur est à l'intérieur de la face de contact de la photodiode et à une distance du bord de la photodiode comprise entre 0,1 et 3 mm. 20. Détecteur selon la revendication précédente, caractérisé en ce que tout point du bord de la face de contact du matériau scintillateur est à l'intérieur de la face de contact de la photodiode et à une distance du bord de la photodiode comprise entre 0,2 et 0,7 mm. 21. Détecteur selon l'une des revendications précédentes, caractérisé en ce que la photodiode à avalanche fonctionne sous une tension inférieure à 1050 volts. 22. Détecteur selon l'une des revendications précédentes, caractérisé en ce que la photodiode à avalanche fonctionne sous une tension inférieure à 450 volts. 23. Détecteur selon l'une des revendications précédentes, caractérisé en ce que la photodiode à avalanche est une matrice de photodiodes à avalanche. 24. Détecteur selon l'une des revendications précédentes, caractérisé en ce qu'un blindage électromagnétique se trouve entre la photodiode à avalanche et le préamplificateur. 25. Détecteur selon l'une des revendications précédentes, caractérisé en ce que les deux points les plus proches, l'un du préamplificateur et l'autre du matériau scintillateur, sont distants de moins de 2 cm. 26. Détecteur selon l'une des revendications précédentes, caractérisé en ce que sa résolution à 662 keV est inférieure à 3,5%. 27. Détecteur selon la revendication précédente, caractérisé en ce que sa résolution à 662 keV est inférieure à 3%. 28. Détecteur selon la revendication précédente, caractérisé en ce que sa résolution à 662 keV est inférieure à 2,9%.