Brevet FR2886404A1 — publié le 20061201

La présente invention concerne un procédé de mesure de l'anisotropie d'une zone de la surface d'un élément comprenant au moins un matériau fissile, le procédé étant du type comprenant les étapes consistant à : - émettre un faisceau de lumière sur la surface, et - faire passer le faisceau de lumière réfléchi par la surface dans un analyseur de polarisation présentant une direction d'analyse modifiable. L'invention s'applique en particulier, mais pas exclusivement, au contrôle de particules de combustible nucléaire pour réacteur nucléaire à haute température (High Temperature Reactor - HTR) ou à très haute température 10 (Very High Temperature Reactor VHTR). De telles particules sont généralement sphériques et comprennent un noyau fissile enrobé par des couches de pyrocarbone dense et poreux, et de carbure de silicium. Ces particules sont destinées à être noyées dans des matrices en graphite pour pouvoir être introduites en réacteur. Ces matrices ont par exemple des formes de boulets ou de cylindres, parfois dénommés compacts. La qualité des couches de pyrocarbone denses conditionne la longévité des particules durant leur irradiation en réacteur. En effet, sous irradiation, le pyrocarbone tend à devenir anisotrope, ce qui induit un état de contrainte susceptible de compromettre l'intégrité et l'étanchéité des particules par rupture de la couche de carbure de silicium. A l'issue de la fabrication des particules, leurs couches de pyrocarbone doivent donc être les plus isotropes possibles et il est souhaitable de pouvoir contrôler leur degré anisotropie avec des outils appropriés à un contrôle rapide de type industriel. US-3 972 619 décrit un procédé permettant de mesurer l'anisotropie des couches de pyrocarbone de telles particules. La mesure est effectuée sur une coupe métallographique dans un plan équatorial d'une particule. On envoie un faisceau de lumière monochromatique polarisée sur la surface coupée de la particule. Si la zone de cette surface illuminée par ce faisceau n'est pas isotrope, elle va provoquer une légère dépolarisation du 2886404 2 faisceau lors de sa réflexion. On provoque la rotation de la direction de la polarisation du faisceau incident de sorte que la direction de polarisation du faisceau réfléchi oscille. L'amplitude des oscillations est déterminée en mesurant l'amplitude des oscillations de l'intensité détectée par un photomètre, après passage du faisceau réfléchi dans un analyseur de polarisation. On modifie la direction d'analyse de l'analyseur de polarisation et on effectue des mesures de l'amplitude des oscillations avec différentes directions d'analyse. On calcule à partir de ces différentes mesures des paramètres caractérisant l'anisotropie dans la zone illuminée par le faisceau incident. Un tel procédé nécessite une installation relativement complexe et coûteuse, notamment en raison de la présence des nombreux équipements optiques et du photomètre. Ce procédé s'avère également long à mettre en oeuvre. On a également envisagé des procédés de mesure de l'anisotropie qui n'étaient pas de procédés optiques, mais étaient fondés sur une technique de diffraction des rayons X. Toutefois, de tels procédés se sont avérés peu fiables dans cette application, notamment en raison de la forme sphérique des particules étudiées. Plus récemment, US-5 956 147 a proposé un procédé basé sur I'ellipsométrie. On envoie un faisceau lumineux polarisé elliptiquement sur une coupe métallographique d'une particule. Le faisceau réfléchi passe ensuite dans un cristal en quartz, puis dans un polariseur avant d'être envoyé vers un tube photomultiplicateur dont le signal de sortie est traité pour en extraire un coefficient de diatténuation corrélé à l'anisotropie. Un tel procédé est également coûteux et complexe à mettre en oeuvre. L'invention a pour but de résoudre ce problème en fournissant un procédé de mesure de l'anisotropie qui soit fiable, rapide à mettre en oeuvre et nécessite une installation moins coûteuse. A cet effet, l'invention a pour objet un procédé de mesure du type précité, caractérisé en ce qu'il comprend les étapes consistant à : envoyer le faisceau issu de l'analyseur de polarisation vers un dispositif d'acquisition d'images numériques, - acquérir au moins une image numérique de la zone de la surface de l'élément, et - traiter l'image numérique acquise pour mesurer l'anisotropie. Selon des modes particuliers de réalisation, le procédé peut comprendre l'une ou plusieurs des caractéristiques suivantes, prise(s) isolément ou selon toutes les combinaisons techniquement possibles: - le procédé comprend les étapes consistant à : 10. acquérir une première image de la zone avec une première direction d'analyse de l'analyseur de polarisation, acquérir une deuxième image de la zone avec une deuxième direction d'analyse de l'analyseur de polarisation, et diviser pixel à pixel la première image par la deuxième 15 image pour former une image cartographique de mesures de l'anisotropie de la zone; - la première direction et la deuxième direction d'analyse sont sensiblement perpendiculaires; - l'élément ayant été réalisé au moins en partie par dépôt de 20 matière selon une direction de dépôt, la première direction est sensiblement perpendiculaire à la direction de dépôt au voisinage de la zone; - on calcule la moyenne des valeurs des pixels dans au moins une fenêtre de l'image cartographique; - la fenêtre correspond à une région de la surface qui a une aire 25 supérieure à 30pm2; - le procédé comprend les étapes consistant à : faire tourner la direction d'analyse de l'analyseur de polarisation de 360 autour de la direction de propagation du faisceau de lumière réfléchi, tout en acquérant des images numériques de la zone, déterminer, pour chaque pixel, les valeurs maximale et minimale obtenues au cours de la rotation de la direction d'analyse, et former une image cartographique de mesures de I' anisotropie avec comme valeur, pour chaque pixel, le rapport de la valeur maximale sur la valeur minimale déterminées; - le faisceau émis est un faisceau de lumière non- polarisée; et - l'élément est une particule de combustible nucléaire pour réacteur à haute température. L'invention a également pour objet une installation de mise en oeuvre d'un procédé tel que défini ci-dessus, caractérisée en ce qu'elle comprend une source lumineuse pour émettre un faisceau de lumière sur la surface de l'élément comprenant au moins un matériau fissile, un analyseur de polarisation présentant une direction d'analyse modifiable et destiné à être traversé par le faisceau de lumière réfléchi par la surface, un dispositif d'acquisition d'images numériques pour recevoir le faisceau de lumière réfléchi après passage dans l'analyseur et ainsi acquérir au moins une image numérique d'une zone de la surface de l'élément, et une unité de traitement d'informations afin de traiter l'image numérique acquise pour mesurer l'anisotropie. Selon des modes particuliers de réalisation, le dispositif d'acquisition d'images numériques est une caméra à transfert de charges. L'invention sera mieux comprise à la lecture de la description qui va suivre, donnée uniquement à titre d'exemple et faite en se référant aux dessins annexés, sur lesquels: - la figure 1 est une coupe équatoriale schématique illustrant la structure d'une particule de combustible nucléaire pour réacteur HTR, - la figure 2 est une vue schématique illustrant une installation de mise en oeuvre d'un procédé de mesure de l'anisotropie selon l'invention, - les figures 3 et 4 illustrent les images acquises lors de la mise en oeuvre d'un procédé selon l'invention, - la figure 5 illustre une image résultant du traitement numérique lors de la mise en oeuvre d'un procédé selon l'invention, - la figure 6 est un agrandissement d'une partie de l'image de la figure 5, - la figure 7 est une courbe illustrant le profil radial de l'anisotropie mesurée grâce à un procédé selon l'invention, et - les figures 8 et 9 illustrent des courbes permettant d'améliorer la fiabilité des mesures effectuées. La figure 1 illustre schématiquement une particule 1 de combustible nucléaire pour réacteur à haute ou très haute température (HTRNHTR). De manière classique, cette particule 1 est de forme générale sphérique et comprend successivement de l'intérieur vers l'extérieur: -un noyau de matière fissile 3, par exemple à base d'UO2 ou d'UCO, - une couche 5 de pyrocarbone poreux, - une première couche 7 de pyrocarbone dense, - une couche 9 de carbure de silicium, et - une deuxième couche 11 de pyrocarbone dense. Lors de l'utilisation d'une telle particule, le pyrocarbone poreux sert de réservoir pour les gaz de fission, le carbure de silicium sert de barrière contre la diffusion des produits de fission solide, et le pyrocarbone dense assure la tenue mécanique à la pression des gaz de fission. Le noyau 3 a par exemple un diamètre d'environ 500pm et les couches 5, 7, 9 et 11 des épaisseurs respectives de par exemple 95, 40, 35 et 40pm. On observera que les dimensions relatives du noyau 3 et des couches 5, 7, 9 et 11 n'ont pas été respectées sur la figure 1. Les couches, notamment les couches de pyrocarbone 5, 7, 11, sont déposées par exemple par un procédé de dépôt chimique en phase vapeur (Chemical Vapor Deposition) mis en oeuvre dans un four à lit fluidisé. Pour pouvoir contrôler l'anisotropie des couches enrobant le noyau 3, et notamment celles des couches 7 et 11 de pyrocarbone dense, on prépare une coupe métallographique équatoriale de la particule 1. 10 15 20 Pour cela, on noie la particule 1 dans un bloc de résine 15 (fig. 2) et on polit le bloc 15 jusqu'à un plan équatorial. La surface 17 de la particule 1 ainsi mise à nu peut être observée. La préparation d'une telle coupe métallographique étant 5 parfaitement classique, elle ne sera pas décrite en détail par la suite. La figure 2 illustre l'installation 19 permettant de mesurer l'anisotropie dans les couches de la particule 1 enrobant le noyau 3. Cette installation 19 comprend principalement, dans l'exemple représenté : - une source de lumière 21, - une lame semi-réfléchissante 23, - une lentille 25 formant objectif, - un analyseur de polarisation 27, - une lame réfléchissante 29, - un dispositif 31 d'acquisition d'images numériques, et - une unité 33 de traitement d'informations. La source 21 est par exemple une lampe halogène, dont le faisceau lumineux produit peut éventuellement être transmis par une fibre optique. Le faisceau lumineux issu de la source 21 est renvoyé par la lame semiréfléchissante 23, au travers de la lentille 25, vers la surface 17 à observer. La présence d'anisotropie à la surface 17 tend à polariser la lumière réfléchie par la surface 17. Le faisceau réfléchi par la surface 17 traverse la lentille 25 puis la lame semi-réfléchissante 23 et l'analyseur 27. De manière classique, l'analyseur 27 laisse passer préférentiellement la lumière polarisée selon une direction d'analyse. Cette direction privilégiée d'analyse peut être modifiée, par exemple par rotation d'une partie de l'analyseur 27. Lors d'une telle modification, la direction d'analyse tourne autour de la direction de propagation du faisceau réfléchi par la surface 17. Le faisceau lumineux issu de l'analyseur 27 est renvoyé par la lame réfléchissante 29 vers le dispositif 31 d'acquisition d'images numériques. 15 Ce dispositif 31 est par exemple une caméra numérique de type à transfert de charge ou en anglais Charge Coupled Device (CCD). On peut par exemple utiliser une caméra Nikon (marque déposée) du type DXM 1200. La caméra 31 peut donc acquérir des images numériques de la surface 17, grâce au faisceau réfléchi par cette dernière et renvoyé vers la caméra 31. Les données numériques acquises par la caméra 31 sont fournies à l'unité 33 de traitement d'informations. Cette dernière comprend par exemple un micro-ordinateur muni, entre autres, de moyens d'affichage sous forme d'un écran 35. L'unité 33 est également raccordée à des moyens 37 permettant de supporter le bloc 15 et de le déplacer perpendiculairement au faisceau incident sur la surface 17, par exemple selon deux directions orthogonales entre elles. Un tel déplacement peut être effectué avant l'analyse afin de positionner correctement la surface 17. Les moyens 37 peuvent également permettre de déplacer le bloc 15 parallèlement au faisceau incident. L'unité 33 peut alors assurer automatiquement la mise au point en réglant la hauteur du bloc 15. Avantageusement, l'unité 33 comprend alors un logiciel de reconnaissance de forme permettant d'assurer cette mise au point. L'unité 33 peut également assurer la commande de l'analyseur 27 afin de modifier sa direction d'analyse. La figure 3 illustre une image numérique de la surface 17 acquise par la caméra 31. Cette image couvre notamment une zone 39 de la surface 17 qui s'étend le long d'une direction radiale R de la particule 1 du noyau 3 jusqu'à la couche 11. La direction radiale R correspond sensiblement à la direction de dépôt lors de la réalisation des couches de pyrocarbone 7 et 11. Dans un premier exemple de réalisation du procédé de mesure de l'anisotropie, on acquiert une première image de la surface 17 de la particule 1 avec, comme direction d'analyse de l'analyseur 27, une direction sensiblement orthogonale à la direction R. La direction d'analyse P est matérialisée sur la figure 3 qui montre la première image acquise. Ensuite, on modifie la direction privilégiée d'analyse P de l'analyseur 27 pour que cette direction P soit sensiblement parallèle à la direction de dépôt R. On acquiert alors une deuxième image numérique de la surface 17 (fig.4). Afin de mesurer l'anisotropie dans la particule 1, et notamment dans la zone 39 de la surface 17, on va traiter numériquement les deux images acquises. Pour cela, on va diviser pixel à pixel la première image par la deuxième image. On obtient ainsi l'image de la figure 5. La valeur de chaque pixel de l'image ainsi obtenue correspond donc au rapport: - de l'intensité i du faisceau réfléchi par le point correspondant de la surface 17 après analyse parallèlement à la surface de dépôt, c'est-à-dire de la valeur du pixel correspondant de la première image (fig.3), et - de l'intensité i1 du faisceau réfléchi par le point correspondant de la surface 17 puis analysé perpendiculairement à la surface de dépôt, c'est-à-dire de la valeur du pixel correspondant de la deuxième image (fig.4). Ce rapport d'intensités est qualifié de degré d'anisotropie de réflectance ou DAR: DAR = Il L'image obtenue peut être affichée en fausses couleurs, c'est-à-dire avec des couleurs variant du bleu au rouge en fonction de la valeur de DAR obtenue pour chaque pixel. La figure 6 illustre un tel affichage agrandi sur la zone 39. La 25 référence numérique 41 désigne l'échelle utilisée. Le bleu correspond à des valeurs de DAR de l'ordre de 0,9, le vert à des valeurs de DAR de l'ordre de 1 et le rouge à des valeurs de DAR de l'ordre de 1,1. Une valeur de DAR voisine de 1 caractérise une bonne isotropie tandis que des valeurs supérieures à 1 caractérisent une anisotropie. On entend 30 par anisotropie un écart par rapport à l'isotropie. Les valeurs de DAR inférieures 10 20 à 1 correspondent par exemple à la présence de porosités induisant des artefacts de mesures. On obtient donc ainsi une cartographie bidimensionnelle des mesures de l'anisotropie de la zone 39. On peut aisément en extraire le profil du DAR le long de la direction radiale R comme illustré par la figure 7. Sur cette figure, la référence numérique 43 désigne la courbe représentant ce profil. Les abscisses correspondent à la position radiale, l'origine étant au début de la couche 5 à la limite avec le noyau 3. Les ordonnées correspondent aux valeurs de DAR. On peut distinguer sur la courbe 43 les différents tronçons correspondant aux couches 5, 7, 9 et 11. Comme on peut le constater sur la figure 7, le tronçon de la courbe 43 correspondant à la couche 9 est pratiquement rectiligne et vaut sensiblement 1. C'est dû au fait que la couche correspondante de carbure de silicium est dense et très isotrope. La valeur de DAR est donc très peu bruitée. En revanche, on peut constater que les mesures de DAR ainsi effectuées sont très bruitées sur les couches de pyrocarbone dense 7 et 11 et donc que la mesure à l'échelle du pixel n'est pas totalement fiable. Pour pallier cet inconvénient, on peut effectuer, par exemple pour chaque couche de pyrocarbone dense 7 et 11, calculer la moyenne DARm des valeurs du DAR dans une fenêtre de calcul par exemple de forme carrée. Une telle fenêtre est matérialisée sur la figure 6. On a représenté sur la figure 8 l'évolution des valeurs de DARm en fonction de l'aire S en micromètres carrés de la région de la surface 17 correspondant à la fenêtre de calcul. La courbe 47 correspond à un calcul sur une fenêtre située dans la couche de carbure de silicium 9. Les ronds en gras situés de part et d'autre indiquent l'écart type. Les courbes 49 et 51 correspondent respectivement aux couches de pyrocarbone dense 7 et 11 et les carrés et les ronds correspondent aux écarts 30 types correspondants. On peut par exemple étalonner les valeurs DARm calculées par rapport aux valeurs de DARm calculées pour la couche de carbure de silicium 9. La figure 9 illustre ainsi les deux courbes obtenues 52 et 53 respectivement pour les couches de pyrocarbone denses 7 et 11. Les ordonnées correspondent en la valeur de DAR corrigée DARI ainsi calculée: DARI = DAR DARm(sic) Comme on peut le constater, les valeurs de DARI semblent se stabiliser pour des aires S d'environ 30pm2. On utilisera donc de préférence des fenêtres de calcul correspondant à des aires supérieures à 30pm2 et de manière encore préférée supérieure à 40pm2. La particule 1 étant sphérique, on peut, en supposant que la symétrie de révolution est respectée, considérer que les mesures effectuées 15 dans la zone 39 caractérisent l'ensemble de la particule 1. Il est également possible, si les première et deuxième images mentionnées ci-dessus sont des vues de l'ensemble de la particule 1, d'effectuer par exemple des calculs des valeurs de DAR, et éventuellement DAR, et DARI, en quatre points situés par exemple sur les pôles nord, est, sud et ouest d'une particule telle que vue en coupe méridienne. On divise alors dans les zones est et ouest les valeurs des pixels de la première image par les valeurs de pixels de la deuxième image et, pour les zones nord et sud, les valeurs des pixels de la deuxième image par les valeurs de pixels de la première image. On peut ainsi obtenir des mesures de l'anisotropie dans quatre zones situées à 90 l'une de l'autre par rapport au centre de la particule 1. On a mis en oeuvre un procédé de mesure de l'anisotropie tel que décrit précédemment sur des particules 1 qui avaient été caractérisées par ailleurs par un procédé selon l'état de la technique. Le procédé selon l'invention permet d'obtenir des mesures de l'anisotropie qui sont fiables avec des écarts types réduits. RAPAXc = RAPAX RAPAXmsic m De plus, on observera que le procédé décrit cidessus nécessite pour sa mise en oeuvre une installation 19 de coût réduit, notamment parce qu'elle n'utilise pas de photomètre. En outre, le procédé est très rapide à mettre en oeuvre car il est possible, à partir des deux images acquises (figures 3 et 4), de mesurer l'anisotropie simultanément dans les couches 7 et 11, et éventuellement dans d'autres couches. En variante, l'installation 19 peut en plus ou à la place du traitement numérique décrit ci-dessus, mettre en oeuvre d'autres opérations de traitement numérique d'une ou de plusieurs images acquises afin de mesurer l'anisotropie de la surface 17. A titre d'exemple, il est possible de faire tourner la direction d'analyse P de l'analyseur 27 sur 360 tout en acquérant les images correspondantes de la surface 17. Ensuite, on forme une image dont la valeur de chaque pixel correspond au rapport de la valeur ou l'intensité maximale Imax sur la valeur ou l'intensité minimale Imin obtenues pour le même pixel au cours de la rotation de la direction d'analyse P. On obtient ainsi une image qui est une cartographie d'un paramètre mesurant l'anisotropie que l'on dénomme RAPAX: RAPAX = I max I mn Ce paramètre présente l'avantage de s'affranchir de l'imprécision liée à la position angulaire de la direction d'analyse P de l'analyseur 27. Comme précédemment, il est possible de calculer un RAPAX moyen RAPAXm en moyennant les intensités mesurées sur des fenêtres de calcul. Cette valeur peut elle-même être étalonnée par rapport au RAPAXm calculé pour la couche de carbone de silicium 9: On notera également que le dispositif d'acquisition d'images numériques 31 peut être placé dans l'axe de la surface 17, de sorte que la lame réfléchissante 29 est supprimée. Le procédé décrit ci-dessus peut s'appliquer à la mesure de l'anisotropie dans d'autres éléments que des particules de combustible nucléaire pour réacteur HTRNHTR. De manière générale, il s'agira d'éléments comprenant au moins un matériau fissile. REVENDICATIONS 1. Procédé de mesure de l'anisotropie d'une zone (39) de la surface (17) d'un élément (1) comprenant au moins un matériau fissile, le procédé étant du type comprenant les étapes consistant à : - émettre un faisceau de lumière sur la surface (17) ; et - faire passer le faisceau de lumière réfléchi par la surface (17) dans un analyseur de polarisation (27) présentant une direction d'analyse (P) modifiable, caractérisé en ce qu'il comprend les étapes consistant à : - envoyer le faisceau issu de l'analyseur de polarisation (27) vers un dispositif (31) d'acquisition d'images numériques, - acquérir au moins une image numérique (31) de la zone (39) de la surface (17) de l'élément (1), et - traiter l'image numérique acquise pour mesurer l'anisotropie. 2. Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce qu'il comprend les étapes consistant à : - acquérir une première image de la zone (39) avec une première direction d'analyse (P) de l'analyseur de polarisation (27), - acquérir une deuxième image de la zone (39) avec une 20 deuxième direction d'analyse (P) de l'analyseur de polarisation, et -diviser pixel à pixel la première image par la deuxième image pour former une image cartographique de mesures de l'anisotropie de la zone (39). 3. Procédé selon la revendication 2, caractérisé en ce que la 25 première direction et la deuxième direction d'analyse (P) sont sensiblement perpendiculaires. 4. Procédé selon la revendication 3, caractérisé en ce que l'élément ayant été réalisé au moins en partie par dépôt de matière selon une direction de dépôt (D), la première direction est sensiblement perpendiculaire à la direction de dépôt (D) au voisinage de la zone (39). 5. Procédé selon l'une des revendications 2 à 4, caractérisé en ce qu'on calcule la moyenne des valeurs des pixels dans au moins une fenêtre (46) de l'image cartographique. 6. Procédé selon la revendication 5, caractérisé en ce que la 5 fenêtre correspond à une région de la surface (17) qui a une aire supérieure à 30pm2. 7. Procédé selon l'une des revendications précédentes, caractérisé en ce qu'il comprend les étapes consistant à : - faire tourner la direction d'analyse (P) de l'analyseur de 10 polarisation (27) de 360 autour de la direction de propagation du faisceau de lumière réfléchi, tout en acquérant des images numériques de la zone (39), -déterminer, pour chaque pixel, les valeurs maximale et minimale obtenues au cours de la rotation de la direction d'analyse, et - former une image cartographique de mesures del' anisotropie 15 avec comme valeur, pour chaque pixel, le rapport de la valeur maximale sur la valeur minimale déterminées. 11. Procédé selon l'une des revendications précédentes, caractérisé en ce que le faisceau émis est un faisceau de lumière non-polarisée. 12. Procédé selon l'une des revendications précédentes, caractérisé en ce que l'élément (1) est une particule de combustible nucléaire pour réacteur à haute température. 13. Installation pour la mise en oeuvre d'un procédé selon l'une des revendications précédentes, caractérisé en ce qu'elle comprend une source lumineuse (21) pour émettre un faisceau de lumière sur la surface (17) de l'élément (1) comprenant au moins un matériau fissile, un analyseur de polarisation (27) présentant une direction d'analyse (P) modifiable et destiné à être traversé par le faisceau de lumière réfléchi par la surface (17), un dispositif (31) d'acquisition d'images numériques pour recevoir le faisceau de lumière réfléchi après passage dans l'analyseur et ainsi acquérir au moins une image numérique (31) d'une zone (39) de la surface (17) de l'élément (1), et une unité (33) de traitement d'informations afin de traiter l'image numérique acquise pour mesurer l'anisotropie. 11. Installation selon la revendication 10, caractérisé en ce que le dispositif d'acquisition d'images numériques (31) est une caméra à transfert de charges.