Brevet FR2851246A1 — publié le 20040820

BPCL 9964/ B 432 (1) La présente invention concerne un procédé de fabrication d'oxyde d'éthylène par réaction d'oxydation catalytique de l'éthylène. La réaction d'oxydation catalytique de l'éthylène qui conduit à former de l'oxyde d'éthylène, est généralement réalisée par mise en contact d'un courant gazeux 5 réactionnel comprenant de l'éthylène et de l'oxygène moléculaire avec un catalyseur à base d'argent sous forme de particules formant un lit fixe dans des tubes réunis en un faisceau dans un réacteur tubulaire. La réaction est connue pour être fortement exothermique. Plusieurs problèmes apparaissent simultanément dans la fabrication de l'oxyde d'éthylène. Les problèmes les plus importants sont liés au caractère fortement exothermique de la réaction et au contrôle de la température de la réaction, en particulier tout le long des tubes, depuis l'entrée du courant gazeux réactionnel dans le réacteur tubulaire et jusqu'à la sortie du courant résultant de la réaction. L'un des risques majeurs du procédé est la formation de points chauds conduisant à des emballements 15 réactionnels, connus généralement sous le terme de " postcombustion ". Parallèlement à la formation de l'oxyde d'éthylène, des réactions secondaires peuvent se développer, notamment des réactions d'oxydation complète de l'éthylène ou de l'oxyde d'éthylène en dioxyde de carbone et en eau, une réaction d'oxydation partielle de l'éthylène en formaldéhyde, et une réaction d'isomérisation de l'oxyde d'éthylène en acétaldéhyde, la 20 plupart de ces réactions secondaires étant notamment favorisées par une augmentation de la température. Un profil de température de réaction qui est irrégulier, mal contrôlé et notamment croissant tout au long des tubes, peut entraîner non seulement des points chauds, mais aussi une température finale excessive. Les points chauds et une température finale excessive affectent la sélectivité de la réaction en oxyde d'éthylène et 25 la formation de produits secondaires qui sont généralement difficiles à séparer ensuite de l'oxyde d'éthylène. En outre, des températures localement élevées et une température finale excessive peuvent rapidement atteindre des valeurs qui conduiraient le procédé dans la zone d'inflammabilité du courant gazeux réactionnel et provoqueraient ainsi une explosion. Des solutions ont été proposées pour résoudre partiellement certains de ces problèmes avec notamment des moyens plus ou moins complexes. Dans le brevet australien AU 211,242, il est proposé un procédé de fabrication d'oxyde d'éthylène par passage d'un courant gazeux réactionnel comprenant de l'éthylène et de l'oxygène dans des tubes contenant des particules de différents catalyseurs à base d'argent déposé sur un support d'alumine et qui sont disposés le long des tubes avec une concentration en argent croissante dans le sens d'écoulement dudit courant. Les différents catalyseurs 10 sont ainsi disposés de sorte que l'activité catalytique est croissante dans le sens d'écoulement du courant gazeux réactionnel. Dans des essais comparatifs, l'ensemble des particules des différents catalyseurs a été dilué en une proportion constante le long des tubes avec des particules d'un solide inerte, en particulier avec le support d'alumine ayant servi à la préparation de ces catalyseurs. Il résulte de ce mélange que la quantité 15 d'oxyde d'éthylène produite a fortement diminué, malgré l'utilisation de différents catalyseurs à concentration croissante en argent. Dans le brevet américain US 3,147,084, il est proposé un réacteur tubulaire destiné à des réactions chimiques catalytiques, telles que des oxydations catalytiques d'oléfine. Le réacteur comprend une zone réactionnelle suivie d'une zone de refroidissement, les deux zones étant traversées par un faisceau de tubes remplis d'un catalyseur solide. La réaction catalytique se développe par passage d'un courant réactionnel circulant dans les tubes et traversant successivement la zone réactionnelle, puis dans la zone de refroidissement. La portion des tubes correspondant à la zone de refroidissement peut être vide, ou bien peut contenir le catalyseur, ou encore peut être 25 remplie par des matériaux solides tels que des particules métalliques capables de conduire la chaleur et de créer une multitude de passages à travers lesquels le courant réactionnel s'écoule. Dans le brevet américain US 4,061,659, il est proposé, dans le but notamment de réduire la réaction d'isomérisation de l'oxyde d'éthylène en acétaldéhyde, 30 un procédé de fabrication d'oxyde d'éthylène par mise en contact d'un courant gazeux réactionnel comprenant de l'éthylène et de l'oxygène avec un catalyseur à base d'argent disposé dans des tubes. Chacun de ces tubes comprend d'abord une zone réactionnelle contenant le catalyseur sous forme de particules, et ensuite une zone de refroidissement contenant des particules d'un solide inerte tel qu'une alumine, ayant une surface 5 spécifique faible, notamment inférieure à 0, 1 m2/g. Il est également proposé, en particulier pour éviter la formation de points chauds, de mettre en oeuvre, dans la zone réactionnelle des tubes, le catalyseur sous forme de particules mélangées avec des particules d'un diluant solide inerte (tel que le solide inerte cité précédemment), de sorte que la concentration en catalyseur augmente dans le sens d'écoulement du courant 10 gazeux réactionnel dans les tubes. Dans le brevet américain US 4,921,681, il est proposé un procédé de fabrication d'oxyde d'éthylène sensiblement similaire à celui décrit précédemment, excepté le fait qu'il ne suggère pas de mélanger les particules de catalyseur avec des particules d'un diluant solide inerte, mais uniquement de mettre en oeuvre une zone de 15 refroidissement des tubes, remplie de particules d'un solide inerte et éventuellement terminée par une section totalement vide et exempte de toute particule. Aucune des propositions précédentes n'est parfaitement satisfaisante notamment pour une fabrication d'oxyde d'éthylène à l'échelle industrielle, et on a même trouvé que certaines de ces propositions aggravent au contraire les problèmes 20 techniques citées précédemment, notamment les problèmes d'emballements réactionnels, de points chauds, et de risques d'explosion. Le procédé de la présente invention propose de résoudre les problèmes techniques décrits précédemment. Il propose notamment d'améliorer la sécurité du procédé notamment vis-à-vis des risques d'emballements réactionnels, de points chauds 25 et d'explosion, en maîtrisant notamment le profil de la température de réaction, en particulier depuis l'entrée jusqu'à la sortie des tubes, et de préférence dans la zone allant vers la sortie des tubes. La présente invention concerne un procédé de fabrication d'oxyde d'éthylène par réaction d'oxydation catalytique de l'éthylène avec l'oxygène moléculaire, procédé 30 comprenant une mise en contact d'un courant gazeux réactionnel comprenant de l'éthylène et de l'oxygène moléculaire avec un catalyseur à base d'argent sous forme de particules disposées en un lit fixe dans des tubes réunis en un faisceau dans un réacteur tubulaire, procédé caractérisé en ce que le courant gazeux réactionnel s'écoulant à travers les tubes est mis en contact avec les particules de catalyseur diluées avec des 5 particules d'un solide inerte en une proportion croissante dans le sens d'écoulement dudit courant. Par " particules de catalyseur diluées avec des particules d'un solide inerte ", on entend généralement des particules de catalyseur mélangées avec des particules d'un diluant solide inerte. Le mélange résultant de la dilution du catalyseur avec le solide inerte se présente notamment sous la forme d'un mélange de particules des deux solides mis en oeuvre (le catalyseur et le solide inerte). Par " dilution du catalyseur avec le solide inerte ", on entend généralement une dilution (ou un mélange) des particules de catalyseur avec les particules du solide inerte. Enfin, on entend généralement par " solide inerte " un composé solide qui est substantiellement inerte vis-à-vis des 15 produits engagés et formés dans la fabrication de l'oxyde d'éthylène. La Figure 1 représente schématiquement un réacteur tubulaire comprenant des tubes réunis en faisceau et remplis d'un catalyseur à base d'argent permettant de fabriquer l'oxyde d'éthylène. Les Figures 2A et 2B représentent schématiquement des tubes remplis d'un catalyseur à base d'argent sous forme de particules diluées respectivement en totalité ou en partie avec des particules d'un solide inerte, selon le procédé de l'invention. Les Figures 3A à 3F représentent des graphiques reliant, en ordonnée, la proportion (P) de particules d'un solide inerte dans le mélange résultant de la dilution des particules du catalyseur avec celles dudit solide avec, en abscisse, la longueur L du 25 tube mesurée à compter de l'entrée du tube, dans le sens d'écoulement du courant gazeux réactionnel. La Figure 4 représente un graphique reliant, en ordonnée, la température T du courant gazeux réactionnel mesurée le long des tubes avec, en abscisse, la distance D séparant le point de la mesure de la température T de l'entrée des tubes. Grâce à l'invention, on a trouvé qu'on peut atteindre un profil de température de réaction qui est relativement stable sur la majeure partie de la longueur des tubes et en particulier qui est substantiellement décroissant vers la sortie des tubes, dans le but d'éviter notamment des points chauds et des emballements réactionnels, de réduire significativement la température finale de la réaction et finalement d'améliorer substantiellement la sécurité du procédé. De tels résultats sont obtenus grâce notamment au fait que les particules du catalyseur sont diluées avec des particules d'un solide inerte en une proportion croissante dans le sens d'écoulement du courant gazeux réactionnel. La proportion de particules du solide inerte dans le mélange résultant de la 10 dilution des particules du catalyseur avec celles dudit solide peut croître de façon continue, par exemple selon un mode linéaire ou exponentiel, ou de préférence de façon discontinue, notamment par un ou plusieurs paliers successifs, dans le sens d'écoulement du mélange gazeux réactionnel dans les tubes. La dilution des particules du catalyseur avec celles du solide inerte peut être réalisée sur la totalité des particules 15 du catalyseur contenues dans les tubes ou, de préférence, sur une portion des particules du catalyseur, disposée dans une zone située vers la sortie des tubes et notamment dans une zone finale allant jusqu'à la sortie des tubes (dans le sens d'écoulement du courant gazeux réactionnel) . Ainsi, on préfère que la première zone des tubes située vers l'entrée des tubes contienne le catalyseur sous forme de particules non-diluées, alors que la 20 seconde zone qui suit immédiatement la première zone dans le sens d'écoulement du courant gazeux réactionnel, contienne le catalyseur sous forme de particules diluées avec les particules du solide inerte. Par " catalyseur sous forme de particules nondiluées ", on entend généralement un catalyseur à base d'argent sous forme de particules nondiluées avec toute particule d'un solide inerte et en particulier nondiluées avec les 25 particules du solide inerte. Il s'agit en particulier du catalyseur à base d'argent, notamment tel qu'il est préparé et qui est utilisé sous forme de particules non-mélangées avec des particules d'un quelconque diluant solide inerte. Dans tous les cas, il est particulièrement avantageux que le catalyseur utilisé sous forme de particules ainsi diluées avec les particules du solide inerte occupe au moins la seconde zone située vers la sortie des tubes (dans le sens d'écoulement du courant gazeux réactionnel) et en particulier la zone finale des tubes allant jusqu'à la sortie des tubes. Selon une variante préférée du procédé selon l'invention, le courant gazeux réactionnel s'écoulant à travers les tubes est mis en contact d'abord avec le catalyseur sous forme de particules non-diluées (notamment non-diluées avec les particules du solide inerte) et disposées dans une première zone ZI des tubes située vers l'entrée des tubes, puis avec le catalyseur sous forme de particules diluées avec les particules du solide inerte en une proportion constante ou croissante dans le sens d'écoulement dudit courant, les particules ainsi diluées étant disposées dans une seconde zone Z2 des tubes, 10 adjacente à la première zone Zl et située vers la sortie des tubes, de préférence allant jusqu'à la sortie des tubes. La proportion de particules du solide inerte dans le mélange résultant de la dilution des particules du catalyseur avec celles dudit solide peut être avantageusement constante sur toute la zone Z2 des tubes allant vers la sortie ou, de préférence, jusqu'à la sortie des tubes. Selon une autre variante, la proportion de particules du solide inerte peut également croître de façon continue ou, de préférence, de façon discontinue, notamment par un ou plusieurs paliers, dans le sens d'écoulement du courant gazeux réactionnel, sur toute la zone Z2 des tubes, allant notamment vers la sortie ou, de préférence, jusqu'à la sortie des tubes. Les effets recherchés par la présente invention sont particulièrement remarquables dans certaines conditions et en particulier dans les conditions suivantes. La zone Z2 des tubes dans laquelle les particules du catalyseur sont notamment diluées avec les particules du solide inerte en proportion constante ou croissante, peut commencer dans la dernière moitié de la longueur des tubes située vers la sortie des tubes (dans le sens d'écoulement du courant gazeux réactionnel), de préférence dans le 25 dernier tiers ou le dernier quart ou encore le dernier cinquième de la longueur des tubes, situés vers la sortie des tubes, et dans tous les cas au plus tard avant le dernier trentième ou de préférence le dernier vingtcinquième de la longueur des tubes, situés vers la sortie des tubes. La zone Z2 des tubes peut, de préférence, s'étendre dans la zone finale des tubes allant jusqu'à la sortie des tubes, de sorte que les particules de catalyseur 30 diluées avec les particules du solide inerte occupent toute la zone finale des tubes. La proportion des particules du solide inerte dans le mélange résultant de la dilution des particules du catalyseur avec celles dudit solide peut être en particulier une proportion (P) exprimée en volume apparent (en anglais " bulk volume ") des particules du solide inerte dans ledit mélange (volume apparent mesuré dans les conditions normales de température et de pression). La proportion (P) peut être notamment telle que le nombre de parties en volume apparent des particules du solide inerte est choisi dans une gamme allant de 1 à 99 parties, de préférence de 1 à 75 parties, notamment de 2 à 50 parties, plus particulièrement de 2 à 40 parties ou encore de 5 à 35 parties pour 100 parties en volume apparent dudit mélange. La proportion (P) peut être notamment 10 choisie dans une gamme allant de 1 à 99 parties, notamment de 1 à 75 parties en volume apparent des particules du solide inerte pour 100 parties en volume apparent du mélange résultant de la dilution des particules du catalyseur avec celles dudit solide, en particulier lorsque la dilution du catalyseur est réalisée sur la totalité des particules du catalyseur contenues dans les tubes, ou bien lorsqu'une portion des particules du catalyseur est diluée avec les particules du solide inerte dans la zone Z2 des tubes qui commence dans la dernière moitié ou le dernier tiers de la longueur des tubes, situés vers la sortie des tubes. La proportion (P) peut être, de préférence, choisie dans une gamme allant de 2 à 50 parties, notamment de 2 à 40 parties ou encore de 5 à 35 parties en volume apparent des particules du solide inerte pour 100 parties en volume apparent 20 du mélange résultant de la dilution des particules du catalyseur avec celles dudit solide, en particulier lorsqu'une portion des particules du catalyseur est diluée avec les particules du solide inerte dans la zone Z2 des tubes qui commence dans le dernier quart ou le dernier cinquième de la longueur des tubes, situés vers la sortie des tubes. Le réacteur tubulaire est généralement du type échangeur à calandre multitubulaire vertical, c'est-à-dire comprenant un faisceau vertical de tubes. Par " faisceau de tubes ", on entend généralement un assemblage de tubes identiques et parallèles entre eux. Le réacteur tubulaire peut généralement comprendre trois chambres successives et adjacentes, traversées par le courant gazeux réactionnel - une chambre d'entrée du courant gazeux réactionnel, - puis une chambre centrale comprenant le faisceau de tubes et dans laquelle il se forme un courant gazeux contenant l'oxyde d'éthylène, résultant de la réaction d'oxydation catalytique de l'éthylène avec l'oxygène moléculaire, et - une chambre de sortie du courant gazeux contenant l'oxyde d'éthylène. La chambre centrale comprend généralement un faisceau de tubes immergés dans un fluide d'échangeur de chaleur et remplis du catalyseur à base d'argent sous forme de particules au moins en partie diluées selon l'invention avec les particules du solide inerte. Le courant gazeux réactionnel passe à l'intérieur des tubes et forme l'oxyde 10 d'éthylène par contact avec le catalyseur. Chaque tube du faisceau généralement comprend une entrée débouchant dans la chambre d'entrée et une sortie débouchant dans la chambre de sortie du réacteur tubulaire. Les tubes ont généralement une forme cylindrique et peuvent avoir une longueur (L) allant de 6 à 20 m, de préférence de 8 à 15 m, et un diamètre interne (Di) qui peut être choisi dans une gamme allant de 12 à 100 15 mm, de préférence de 20 à 80 mm. Le catalyseur à base d'argent peut être choisi parmi les catalyseurs supportés à base d'argent, capables de catalyser la réaction d'oxydation de l'éthylène en oxyde d'éthylène à l'aide de l'oxygène moléculaire. Le catalyseur est de préférence un catalyseur comprenant de l'argent métallique déposé sur un support solide réfractaire et 20 notamment poreux. Le support peut être choisi parmi les produits réfractaires d'origine naturelle, artificielle ou synthétique, de préférence parmi ceux ayant une structure macro-poreuse, notamment ayant une surface spécifique (B.E.T.) inférieure à 20 m2/g, en particulier allant de 0,01 à 10 m2/g, et une porosité apparente supérieure à 20 % en volume, notamment allant de 30 à 70 % en volume. Les supports les plus appropriés 25 peuvent être ceux qui comprennent des produits siliceux et/ou alumineux (respectivement à base de silice et/ou d'alumine). A titre d'exemple, les supports peuvent être choisis parmi les oxydes d'aluminium (notamment ceux connus sous la référence commerciale " Alundum "(), le charbon de bois, la pierre ponce, la magnésie, la zircone, le kieselguhr, la terre à foulon, le carbure de silicium, des agglomérats poreux comprenant du silicium et/ou le carbure de silicium, des argiles, des zéolites naturelles, artificielles ou synthétiques, des matériaux à base de gel d'oxyde métallique comprenant des oxydes de métaux lourds tels que le molybdène ou le tungstène, et des produits céramiques. On préfère les produits alumineux, notamment ceux contenant de l'alumine de type alpha, ayant notamment une surface spécifique (B.E.T.) allant de 0,15 5 à 0,6 m2/g et une porosité apparente allant de 46 à 52 % en volume. La méthode B.E.T. utilisée pour déterminer la surface spécifique est décrite dans J. Am. Chem. Soc., 60, 309-16 (1938). Le catalyseur peut contenir de 2 à 25 %, de préférence de 5 à 20 % en poids d'argent. Il peut en outre contenir au moins un agent promoteur métallique, notamment 10 choisi parmi les métaux alcalins, les métaux alcalino-terreux tels que le calcium ou le baryum, et d'autres métaux tels que le thallium, l'antimoine, l'étain ou le rhénium. Le catalyseur se présente sous la forme de particules ayant notamment une taille moyenne au moins égale à 1 ou 2 mm et au plus égale à la moitié du diamètre interne des tubes, en particulier une taille moyenne choisie dans une gamme allant de 1 à 20 mm, de 15 préférence de 3 à 12 mm, par exemple sous la forme de particules sphériques, hémisphériques, sphérodales, cylindriques, d'anneaux, de pastilles ou de granulés. Le catalyseur peut être préparé selon divers procédés, tels que ceux décrits dans les brevets américains US 3,043,854, US 3,207,700, US 3,575,888, US 3,702,259 et US 3,725,307, ou dans le brevet européen EP 0 266 015. Le catalyseur utilisé dans le procédé de la 20 présente invention peut avoir avantageusement une teneur constante et uniforme en argent, quels que soient les tubes du réacteur, et/ou quelle que soit la forme du catalyseur, notamment sous la forme de particules diluées ou non-diluées avec les particules du solide inerte. L'un des avantages de la présente invention est de pouvoir utiliser un lit fixe 25 contenant le catalyseur sur la totalité (ou la quasi totalité) de la longueur des tubes, depuis l'entrée jusqu'à la sortie des tubes, et notamment dans la zone située vers la sortie. La sortie des tubes peut généralement comprendre un dispositif de soutien du lit fixe. Dans ce cas, il est possible que le dispositif de soutien soit rempli au moins en partie par le catalyseur sous forme de particules diluées avec les particules du solide inerte. Ainsi, grâce à la dilution des particules du catalyseur avec les particules du solide inerte, une charge maximale du lit fixe contenant le catalyseur peut être engagée par volume tubulaire interne disponible dans le réacteur, cette charge étant notamment susceptible d'être active dans la production d'oxyde d'éthylène. Ces résultats avantageux peuvent être simultanément obtenus avec un profil de température de réaction relativement stable sur la majeure partie de la longueur des tubes et comprenant en particulier un profil substantiellement décroissant vers la sortie des tubes. Le solide inerte peut être choisi parmi les composés solides inertes ou substantiellement inertes vis-à-vis des produits engagés et formés dans la fabrication de l'oxyde d'éthylène. Le solide inerte se présente sous forme de particules, notamment de 10 particules sphériques, hémisphériques, sphérodales, cylindriques, d'anneaux, de pastilles ou de granulés, en particulier sous forme de particules telles qu'un lit fixe formé avec lesdites particules présente une faible perte de charge, notamment une perte de charge identique ou de préférence inférieure à celle d'un lit fixe identique mais formé avec les particules du catalyseur. La taille moyenne des particules du solide inerte peut 15 être choisie dans une gamme allant de 1 à 20 mm, de préférence de 3 à 12 mm, et notamment peut être identique à celle des particules du catalyseur. Le solide inerte peut être choisi parmi les métaux, les alliages métalliques et les produits réfractaires, notamment les produits utilisés comme solides inertes de remplissage. De préférence, il peut être choisi parmi les produits réfractaires d'une nature différente ou de préférence 20 identique à celle du support solide utilisé dans la préparation du catalyseur. Le solide inerte peut être choisi en particulier parmi les supports de catalyseur, notamment ceux cités précédemment. Il peut notamment être choisi parmi les produits réfractaires, de préférence parmi les oxydes réfractaires, les argiles réfractaires, les produits céramiques et les matériaux de type verre notamment à base de polysilicates de sodium contenant, 25 par exemple, un excès stoechiométrique de silice. Le solide inerte peut avantageusement se présenter sous forme de particules, en particulier de particules d'un produit réfractaire ayant une surface spécifique B.E.T. faible, de préférence inférieure à 0,1, notamment inférieure à 0,05, en particulier inférieure à 0,01 m2/g. Le solide inerte peut être, par exemple, choisi parmi la silice, l'alumine, les alumino-silicates, les silico-aluminates, 30 les argiles, la magnésite, la dolomie, la magnésie, la zircone, l'oxyde de calcium, le carbure de silicium, des mélanges d'alumine et de silice éventuellement modifiés par des métaux alcalins ou alcalino-terreux. Le procédé de fabrication d'oxyde d'éthylène met en oeuvre de l'oxygène moléculaire qui peut être utilisé sous forme d'oxygène moléculaire pur, par exemple d'une pureté en oxygène égale ou supérieure à 95 % en volume, ou sous forme d'air. Le courant gazeux réactionnel qui traverse les tubes du réacteur, peut comprendre un mélange gazeux d'éthylène, d'oxygène moléculaire et éventuellement un ou plusieurs autres gaz choisis notamment parmi le dioxyde de carbone, l'azote, l'argon, le méthane, l'éthane et au moins un inhibiteur (ou modérateur) réactionnel choisi notamment parmi 10 les hydrocarbures halogénés, tels que le chlorure d'éthyle, le chlorure de vinyle ou le 1,2-dichloroéthane. Dans le courant gazeux réactionnel, la concentration en éthylène est généralement la plus élevée possible, notamment égale ou inférieure à 40 % en volume, et elle est en particulier choisie dans une gamme allant de 15 à 35 % en volume. La concentration en oxygène moléculaire dans le courant gazeux réactionnel peut être choisie dans une gamme allant de 3 à 12 %, de préférence de 4 à 10 % en volume. La concentration en dioxyde de carbone dans le courant gazeux réactionnel est généralement inférieure ou égale à 10 % en volume, et peut être choisie dans une gamme allant de 4 à 8 % en volume. Le méthane et/ou l'azote peuvent être utilisés comme diluants dans le courant gazeux réactionnel afin notamment de réduire la zone 20 d'inflammabilité du courant gazeux et de la déplacer vers une zone plus lointaine et non utilisée. Ainsi le méthane et/ou l'azote peuvent être présents dans le courant gazeux réactionnel à une concentration la plus élevée possible. A titre d'exemple, le courant gazeux réactionnel peut contenir en volume de 15 à 40 % d'éthylène, de 3 à 12 % d'oxygène moléculaire, de 0 à 10 % de dioxyde de carbone, de 0 à 3 % d'éthane, de 0,3 25 à 50 parties en volume par million (vpm) d'un inhibiteur (ou modérateur) réactionnel de type hydrocarbure halogéné, et le restant en argon et/ou en azote et/ou en méthane. La pression absolue du courant gazeux réactionnel dans les tubes du réacteur peut être choisie dans une gamme allant de 0,1 à 4 MPa, de préférence de 1 à 3 MPa. La vitesse spatiale horaire volumique (VSHV) du courant gazeux réactionnel dans les tubes peut 30 être choisie dans une gamme allant de 1000 à 10 000 h-' (m3 / h de gaz par m3 de catalyseur), de préférence de 2000 à 8000 h-', mesurée dans les conditions normales de température et de pression. Le courant gazeux réactionnel peut être avantageusement pré-chauffé à une température allant de 100 à 200'C, de préférence de 140 à 190'C. La température du 5 courant gazeux réactionnel dans les tubes peut être choisie dans une gamme allant de 140 à 350'C, de préférence de 180 à 300'C, notamment de 190 à 280'C. La température du courant gazeux réactionnel à l'entrée des tubes peut s'élever très rapidement jusqu'à une température égale ou supérieure à 210'C. Elle peut ensuite, grâce au procédé de l'invention, continuer à croître, mais beaucoup plus modérément, et atteindre une 10 température maximale au plus égale à 270'C, de préférence au plus égale à 2650C, notamment au plus égale à 260'C ou même à 2550C, en particulier sur une portion de la longueur destubes comprise entre les troisième et cinquième sixièmes, de préférence entre les quatrièmes et cinquième sixièmes de la longueur des tubes, à compter de l'entrée des tubes (dans le sens d'écoulement du courant gazeux réactionnel). A la sortie 15 des tubes, la température du courant gazeux résultant de la réaction peut demeurer à cette température maximale ou, de préférence, peut diminuer substantiellement jusqu'à une température égale ou inférieure à 250'C, de préférence égale ou inférieure à 240'C, notamment égale ou inférieure à 230'C, et plus particulièrement égale ou inférieure à 220'C, par exemple dans une gamme allant de 180 à 250'C, de préférence de 190 à 20 240'C, notamment de 200 à 230'C, et plus particulièrement de 200 à 2200C. Il est particulièrement avantageux de noter que, grâce au procédé de l'invention, l'échange de chaleur le long des tubes permet de combiner d'une part un profil de température de réaction qui est relativement stable sur la majorité de la longueur des tubes et qui se termine par une baisse substantielle de la température vers 25 la sortie des tubes, avec d'autre part une charge maximale de lit fixe contenant le catalyseur et qui est utilisée dans des conditions d'activité optimale par unité de volume tubulaire interne disponible dans le réacteur. Ceci permet d'éviter qu'une portion nonnégligeable des tubes soit sacrifiée à un objectif autre que la production d'oxyde d'éthylène. L'un des autres avantages majeurs du procédé de l'invention vient du fait 30 que la température du courant gazeux réactionnel à la sortie des tubes est atteinte après un profil substantiellement décroissant et qu'elle peut être significativement réduite, par exemple d'au moins 30C ou même 50C, par rapport à celle des procédés conventionnels. Il en résulte que, pour toute autre condition par ailleurs égale, notamment une concentration identique en oxygène moléculaire dans le courant gazeux réactionnel, la distance de la température de réaction à la zone d'inflammabilité dudit courant peut être substantiellement accrue et permettre ainsi de fournir un procédé d'une plus grande sécurité, sans perdre une part excessive de la production en oxyde d'éthylène. Le faisceau de tubes peut être immergé dans un fluide d'échange de chaleur, choisi notamment parmi les fluides thermiques organiques et l'eau à la température de 10 saturation sous pression. Les fluides thermiques organiques peuvent être des mélanges d'huiles ou d'hydrocarbures, tels que des alcanes linéaires ou ramifiés, ayant notamment un point d'ébullition supérieure à la température maximale de la réaction. On peut utiliser les fluides thermiques organiques sous une pression relative allant de 100 à 1500 kPa, de préférence de 200 à 800 kPa, notamment de 200 à 600 kPa. Les fluides 15 thermiques organiques peuvent être choisis en particulier parmi l' " Isopar "( de Exxon, le " Thermino] " de Monsanto et le " Dowtherm "î de Dow Chemicals. Ils peuvent être utilisés selon un procédé et un dispositif d'échange de chaleur, tels que décrits dans la demande de brevet européen EP 0 821 678, notamment à la Figure 1 ou 2, ou encore dans le brevet américain US 4,759,313. Le fluide d'échange de chaleur peut 20 être aussi de l'eau à la température de saturation sous pression, en particulier sous une pression relative allant de 1500 à 8000 kPa. Dans ce cas, l'eau à la température de saturation sous pression peut être utilisée selon un procédé et un dispositif d'échange de chaleur, tels que décrits dans le brevet américain US 5,292,904. La température du fluide d'échange de chaleur à la sortie du réacteur tubulaire est généralement comprise 25 entre 210 et 3000C, de préférence entre 220 et 280'C, notamment entre 210 et 280'C. La température du fluide d'échange de chaleur à l'entrée du réacteur tubulaire est généralement comprise entre 120 et 250'C, de préférence entre 130 et 2400C, notamment entre 130 et 2300C. Le procédé de l'invention peut être avantageusement réalisé en continu, notamment en mettant en oeuvre en continu le courant gazeux réactionnel qui traverse les tubes du réacteur et en récupérant en continu à la sortie du réacteur le courant gazeux contenant l'oxyde d'éthylène, tel que résultant de la réaction. La Figure 1 est une représentation schématique d'un réacteur tubulaire (1) pouvant être utilisé dans le procédé de fabrication d'oxyde d'éthylène selon l'invention. Le réacteur tubulaire (1) est du type échangeur à calandre multitubulaire vertical. Il comprend trois chambres successives et adjacentes: une chambre d'entrée (2), puis une chambre centrale (3) et une chambre de sortie (4). Dans la chambre d'entrée (2) débouche une conduite (5) d'alimentation en un courant gazeux réactionnel comprenant de l'éthylène et de l'oxygène moléculaire. La chambre centrale (3) comprenant un faisceau de tubes (6) parallèles et identiques entre eux, et de préférence cylindriques, chaque tube (6) comportant une entrée (7) débouchant dans la chambre d'entrée (2) et une sortie (8) débouchant dans la chambre de sortie (4). Les tubes (6) sont remplis d'un catalyseur (9) à base d'argent sous forme de particules en partie diluées selon l'invention avec des particules d'un solide inerte. Les tubes (6) sont immergés dans un 15 fluide d'échange de chaleur (10) qui est introduit dans la chambre centrale (3) par une conduite (11) d'alimentation et qui est soutiré de la chambre centrale (3) par une conduite d'évacuation (12). La chambre de sortie (4) est munie d'une conduite (13) d'évacuation du courant gazeux contenant l'oxyde d'éthylène, tel que résultant de la réaction,. Les Figures 2A et 2B sont des représentations schématiques d'un tube (6) utilisé dans le réacteur tubulaire (1) tel représenté à la Figure 1 et permettant de réaliser le procédé de l'invention. Les éléments des Figures 2A et 2B identiques à ceux représentés à la Figure 1 sont repérés avec les mêmes références numériques. Les Figures 2A et 2B représentent schématiquement un tube (6) qui est muni d'une entrée (7) 25 et d'une sortie (8). Dans la Figure 2A, le tube (6) est rempli dans sa totalité, c'est-à-dire de l'entrée (7) jusqu'à la sortie (8) du tube, avec un catalyseur (9) à base d'argent sous forme de particules diluées avec des particules d'un solide inerte en proportion croissante dans le sens d'écoulement du courant gazeux réactionnel (14). Dans la Figure 2B, le tube (6) est rempli d'abord dans une première zone Zl 30 située vers l'entrée (7) du tube avec un catalyseur (9') à base d'argent sous forme de particules non-diluées (notamment non-diluées avec des particules d'un solide inerte), puis dans une seconde zone Z2 (adjacente à la première zone Zl et allant jusqu'à la sortie (8) du tube) avec un catalyseur (9) à base d'argent sous forme de particules diluées avec des particules d'un solide inerte en une proportion constante ou croissante dans le sens (14) d'écoulement du courant gazeux réactionnel. Les Figures 3A à 3F représentent des graphiques reliant, en ordonnée, la proportion (P) en volume apparent de particules du solide inerte dans le mélange résultant de la dilution des particules du catalyseur avec celles dudit solide avec, en abscisse, la longueur (L) du tube (mesurée en mètre à compter de l'entrée du tube, dans 10 le sens d'écoulement du courant gazeux réactionnel), la longueur totale du tube entre l'entrée et la sortie étant égale à 12 m. Dans la Figure 3A, la totalité des particules du catalyseur est diluée avec les particules du solide inerte en une proportion (P) croissante, la croissance de (P) étant continue et linéaire depuis l'entrée (L = 0 m) jusqu'à la sortie (L = 12 m) du tube, dans 15 le sens d'écoulement du courant gazeux réactionnel. Dans la Figure 3B, la totalité des particules du catalyseur est diluée avec les particules du solide inerte comme à la Figure 3A, excepté le fait que la proportion (P) de particules du solide inerte croît d'une façon continue et exponentielle entre l'entrée (L = 0 m) et la sortie (L = 12 m) du tube. Dans la Figure 3c, la totalité des particules du catalyseur est diluée avec les particules du solide inerte comme à la Figure 3A, excepté le fait que la proportion (P) de particules du solide inerte croît d'une façon discontinue, notamment par deux paliers successifs dans le sens d'écoulement du courant gazeux réactionnel. Dans la figure 3D, les particules du catalyseur sont diluées avec les particules 25 du solide inerte en une proportion (P) croissante, la croissance de (P) étant discontinue entre l'entrée (L = 0 m) et la sortie (L = 12 m) du tube, dans le sens d'écoulement du courant gazeux réactionnel. Dans une première zone Zi allant de l'entrée (L = 0 m) du tube à L = 6 m, les particules du catalyseur ne sont pas diluées (notamment avec celles du solide inerte), de sorte que la proportion (P) de particules du solide inerte est égale à 30 0 dans cette zone. Dans une seconde zone Z2 allant de L = 6 m à la sortie (L = 12 m) du tube, les particules du catalyseur sont diluées avec les particules du solide inerte en une proportion (P) croissante, la croissance de (P) étant continue et linéaire dans cette zone. Dans la Figure 3E, les particules du catalyseur sont diluées avec les particules du solide inerte en une proportion (P) croissante, la croissance de (P) étant discontinue comme à la Figure 3D, excepté le fait que dans la zone Z2, les particules du catalyseur sont diluées avec les particules du solide inerte en une proportion (P) croissante, la croissance de (P) étant discontinue, notamment par un palier, dans cette zone. Dans la Figure 3F, les particules du catalyseur sont diluées avec les particules du solide inerte en une proportion (P) croissante, la croissance de (P) étant discontinue 10 comme à la Figure 3E, excepté le fait que la zone ZI s'étend de l'entrée (L = 0 m) du tube à L = 10 m, que la zone Z2 s'étend de L = 10 m à la sortie (L = 12 m) du tube, et que dans la zone Z2, les particules du catalyseur sont diluées avec les particules du solide inerte en une proportion (P) constante. La Figure 4 représente un graphique reliant, en ordonnée, la température T (en 15 degré Celsius) du courant gazeux réactionnel mesurée le long des tubes avec, en abscisse, la distance D (mesurée en mètre) séparant le point de la mesure de la température T de l'entrée des tubes, la longueur totale du tube entre l'entrée et la sortie étant égale à 12 m. La courbe (1) est celle généralement obtenue (à titre d'exemple comparatif) lorsque le catalyseur est utilisé tel quel, sous une forme de particules non20 diluées (notamment non-diluées avec des particules d'un solide inerte), sur toute la longueur des tubes, alors que la courbe (2) est celle obtenue selon l'invention, lorsque le catalyseur est utilisé sous forme de particules diluées avec des particules d'un solide inerte, notamment dans la seconde zone Z2 des tubes située vers la sortie et de préférence allant jusqu'à la sortie des tubes. Le procédé de l'invention offre divers avantages et notamment les avantages suivants. Le premier et le plus important des avantages est celui lié à l'amélioration considérable de la sécurité du procédé notamment vis-à-vis des risques d'explosion. En effet, grâce au procédé de l'invention, la température du courant gazeux réactionnel amorce généralement un profil substantiellement décroissant dans la zone située vers la 30 sortie des tubes et plus spécialement dans la zone finale allant jusqu'à la sortie des tubes. De ce fait, la température du courant gazeux réactionnel à la sortie des tubes s'écarte très substantiellement de la zone d'inflammabilité du courant gazeux. Il en résulte que le risque de formation de points chauds et d'emballements réactionnels diminue très notablement, et que la sécurité du procédé vis-à-vis des risques d'explosion est considérablement améliorée. Un autre avantage nonnégligeable est lié au fait que grâce au profil de température substantiellement décroissant, observé généralement dans la zone située vers la sortie des tubes, il apparaît maintenant une marge significativement élargie de manoeuvre de la température de réaction visà-vis de la zone d'inflammabilité. Cette marge est suffisante dans la plupart des cas pour pouvoir 10 modifier les conditions opératoires du procédé, comme par exemple accroître la concentration en oxygène moléculaire dans le courant gazeux réactionnel, afin de compenser au moins en partie la légère diminution de production en oxyde d'éthylène, généralement observée lorsqu'on dilue les particules de catalyseur avec celles d'un solide inerte. Cette compensation peut ainsi se faire avantageusement sans remettre en 15 cause le gain substantiel de sécurité acquis notamment vis-à-vis des risques d'explosion. Ceci est notamment possible en raison d'un profil de température de réaction substantiellement décroissant, observé généralement dans la zone située vers la sortie des tubes. Un autre avantage vient du fait que la sélectivité de la réaction en oxyde d'éthylène est aussi améliorée. Enfin, un autre avantage peut encore apparaître du fait 20 que, grâce à la dilution des particules du catalyseur avec celles du solide inerte, on peut remplir les tubes sur la totalité (ou la quasi totalité) de leur longueur avec le catalyseur et/ou avec le mélange des particules du catalyseur et du solide inerte. Ceci peut être réalisé sans laisser subsister, notamment en début et/ou en fin des tubes, des zones vides ou des zones occupées avec des particules d'un solide inerte totalement exempt de catalyseur dans le seul but d'améliorer l'échange de chaleur. De ce fait, on peut atteindre une charge maximale de lit fixe actif dans la production d'oxyde d'éthylène par unité de volume tubulaire disponible dans un réacteur tubulaire donné. La sélectivité (S) de la réaction en oxyde d'éthylène (exprimée en %) peut être calculée selon l'équation (1) suivante: (1) Sélectivité = 100 x (Production molaire d'oxyde d'éthylène / heure) I (Consommation molaire d'éthylène / heure) Les exemples suivants illustrent la présente invention. Exemple (comparatif) 1 On réalise en continu la fabrication d'oxyde d'éthylène dans un réacteur tubulaire (1) tel que représenté à la Figure 1, comportant une chambre d'entrée (2), une chambre centrale (3) et une chambre de sortie (4). La chambre centrale (3) comporte un faisceau de tubes (6), identiques et parallèles entre eux et ayant une longueur L de 12 m. 10 On utilise un catalyseur à base d'argent sous forme de particules, contenant 14,7 % en poids d'argent déposé sur un support d'alumine. Les tubes (6) sont remplis en totalité avec les particules du catalyseur sous une forme non-diluées (notamment non-diluée avec des particules d'un solide inerte). On introduit en continu dans le réacteur tubulaire un courant gazeux réactionnel comprenant en volume 28,2 % d'éthylène, 6,5 % d'oxygène moléculaire, 5 % de dioxyde de carbone, 4,7 % d'azote, 5,5 % d'argon, 0,3 % d'éthane, 4, 8 vpm de chlorure d'éthyle et le restant en méthane, sous une pression absolue de 2,06 MPa, le courant gazeux étant préchauffé à environ 150'C. Des appoints en constituants frais du courant gazeux réactionnel, notamment en éthylène et en oxygène frais, sont réalisés en 20 continu pour permettre de maintenir constante la composition dudit courant au cours de la production. On mesure la température (T) (exprimée en degré Celsius) du courant gazeux réactionnel à certains points le long des tubes, de façon à relier la température (T) en fonction de la distance (D) (exprimée en mètre) séparant les points de la mesure de la température (T) de l'entrée (7) des tubes. On constate que la relation ainsi obtenue 25 peut être représentée par une courbe similaire à celle (1) du graphique de la Figure 4. Dans ces conditions, on fabrique ainsi de l'oxyde d'éthylène selon une production (Pr) d'oxyde d'éthylène (mesurée en tonnes d'oxyde d'éthylène par jour), et on repère (à titre de comparaison) la valeur de la sélectivité (S) de la réaction en oxyde d'éthylène (calculée selon l'équation (1) citée précédemment), ainsi que la valeur de la 30 température (TI 1) du courant gazeux réactionnel dans les tubes à une distance de 11 m à compter de l'entrée (7) des tubes. Les résultats de ces calculs et mesures sont rassemblés dans le Tableau 1. On observe que le profil de la température du courant gazeux réactionnel est constamment croissant tout le long des tubes, notamment dans la zone située vers la sortie des tubes et en particulier dans la zone finale allant jusqu'à la sortie des tubes. On constate en outre que la température du courant gazeux réactionnel à la sortie des tubes se rapproche de la zone d'inflammabilité du courant gazeux, ce qui fait craindre que tout emballement réactionnel ou tout point chaud formé dans cette zone et combiné avec le profil croissant de la température fait augmenter énormément les risques d'explosion. 10 Exemple 2 On opère exactement comme à l'Exemple 1, excepté le fait qu'une partie des particules du catalyseur est diluée avec des particules d'alumine, en tant que solide inerte, d'une nature identique à celles du support utilisé dans la préparation du catalyseur. Chaque tube (6) comporte, selon la Figure 2B, une première zone Zl partant de l'entrée (7) du tube, s'étendant sur une longueur de 10,5 m et contenant le catalyseur sous forme de particules non-diluées (notamment non-diluées avec des particules d'un solide inerte), puis une seconde zone Z2, adjacente à la première zone Zi, s'étendant sur une longueur (X) de 1,5 m jusqu'à la sortie (8) du tube et contenant le catalyseur sous 20 forme de particules diluées avec les particules de l'alumine en une proportion (P) égale à 25 parties en volume apparent pour 100 parties en volume apparent du mélange résultant de la dilution des particules du catalyseur avec celles de l'alumine. Dans ces conditions, on fabrique de l'oxyde d'éthylène et on effectue les mêmes mesures et calculs que ceux réalisés à l'Exemple Comparatif 1. En outre, on 25 calcule la différence (AS) entre la valeur de la sélectivité (S) de la réaction en oxyde d'éthylène obtenue dans le présent exemple et celle repérée dans l'Exemple Comparatif 1. De la même manière, on calcule la différence (AT, i) entre la valeur de la température (TI 1) obtenue dans le présent exemple et celle repérée dans l'Exemple Comparatif 1. Les résultats des mesures et calculs sont rassemblés dans le Tableau 1. On constate que malgré une légère baisse de la production (Pr) d'oxyde d'éthylène, la sélectivité (S) de la réaction en oxyde d'éthylène a augmenté par rapport à celle repérée à l'Exemple Comparatif l (AS = + 1,1) , et que la température (Tl) du courant gazeux réactionnel a substantiellement diminué par rapport à celle repérée dans l'Exemple Comparatif l ( AT,, = - 60C). On observe que la température du courant gazeux réactionnel a amorcé un profil nettement décroissant dans la zone située vers la sortie des tubes et notamment dans la zone finale allant jusqu'à la sortie des tubes, selon une courbe similaire à la celle (2) du graphique de la Figure 4. Dans ces conditions, la température du courant gazeux réactionnel à la sortie des tubes s'écarte substantiellement de la zone d'inflammabilité du courant gazeux. Il en résulte que le risque de formation de points chauds et d'emballements réactionnels diminue significativement, et que la sécurité du procédé vis-à-vis notamment des risques d'explosion est nettement améliorée. On remarque par ailleurs qu'en raison du profil de température nettement décroissant observé dans la zone située vers la sortie des tubes, 15 une marge de manoeuvre de la température de réaction apparaît maintenant substantiellement élargie visà-vis de la zone d'inflammabilité du courant gazeux. Cette marge est suffisante pour permettre de jouer sur les conditions opératoires du procédé et notamment de réaliser, par exemple, une augmentation de la concentration en oxygène moléculaire dans le courant gazeux réactionnel, de façon à compenser facilement au moins en partie la légère perte de production d'oxyde d'éthylène, notée dans le présent exemple par rapport à l'Exemple Comparatif l. Ceci peut être avantageusement réalisé sans remettre en cause le gain substantiel de sécurité acquis notamment vis-àvis des risques d'inflammabilité. Tableau 1: production (Pr) d'oxyde d'éthylène. AS de la sélectivité (S) de la réaction en oxyde d'éthylène et AT 1 de la température T,1 du courant gazeux réactionnel, en fonction de la proportion (P) d'alumine dans le catalyseur dilué et de la longueur (X) de la zone Z2 de la dilution du catalyseur (selon l'Exemple comparatif 1 et les Exemples 2 à 6). Exemple P. Pr AS AT11 (parties en ( m) (tonnes/jour) ( % ) ( C) volume) 1 (comp) 0 - 275 - 2 25 1,5 265 + 1,1 - 6 3 5 1,5 272 + 0,3 -1,5 4 35 1,5 263 + 1,5 - 8 5 2,5 268 + 0,8 - 4 6 35 0,5 272 + 0,3 - 1 Exemple 3 On opère exactement comme à l'Exemple 2, excepté le fait que les particules du catalyseur sont diluées avec les particules de l'alumine en une proportion P égale à 5 parties en volume apparent pour 100 parties en volume apparent du mélange résultant de la dilution des particules du catalyseur avec celles de l'alumine (au lieu de 25 parties en volume apparent). Dans ces conditions, on fabrique de l'oxyde d'éthylène et on effectue les mêmes mesures et calculs que ceux réalisés à l'Exemple 2. Les résultats des mesures et calculs sont rassemblés dans le Tableau 1. On constate que malgré une très légère baisse de la production (Pr) d'oxyde d'éthylène, la sélectivité (S) de la réaction en oxyde d'éthylène a légèrement augmenté 20 par rapport à celle repérée à l'Exemple Comparatif 1 (AS = + 0,3), et que la température (T1 a) du courant gazeux réactionnel a diminué par rapport à celle repérée à l'Exemple Comparatif 1 (AT,1 = - 1,50C). On observe que la température du courant gazeux réactionnel a commencé à amorcer un profil légèrement décroissant dans la zone finale des tubes allant jusqu'à la sortie des tubes. Ainsi, la température du courant gazeux réactionnel à la sortie des tubes s'écarte de la zone d'inflammabilité du courant gazeux. Le risque de formation de points chauds et d'emballements réactionnels diminue, de sorte que la sécurité du procédé vis-à-vis des risques d'explosion est améliorée. On remarque, comme à l'Exemple 2, que la marge de manoeuvre des conditions opératoires du procédé subsiste dans le présent exemple d'une façon suffisamment élargie pour permettre de compenser facilement au moins en partie la très légère perte de production, i0 sans remettre en cause le gain de sécurité acquis notamment vis-à-vis des risques d'explosion. Exemple 4 On opère exactement comme à l'Exemple 2, excepté le fait que les particules 15 du catalyseur sont diluées avec les particules de l'alumine en une proportion P égale à parties en volume apparent pour 100 parties en volume apparent du mélange résultant de la dilution des particules du catalyseur avec celles de l'alumine (au lieu de parties en volume apparent). Dans ces conditions, on fabrique de l'oxyde d'éthylène et on effectue les mêmes mesures et calculs que ceux réalisés à l'Exemple 2. Les résultats des mesures et calculs sont rassemblés dans le Tableau 1. On constate que malgré une baisse de la production (Pr) d'oxyde d'éthylène, la sélectivité (S) de la réaction en oxyde d'éthylène a augmenté substantiellement par rapport à celle repérée à l'Exemple Comparatif 1 ( AS = + 1,5), et que la température 25 (TIJ) du courant gazeux réactionnel a largement diminué par rapport à celle repérée à l'Exemple Comparatif 1 (AT 1 = - 80C). Par ailleurs, on observe que la température du courant gazeux réactionnel a amorcé un profil substantiellement décroissant dans la zone située vers la sortie des tubes et notamment dans la zone finale allant jusqu'à la sortie des tubes. Dans ces conditions, la température du courant gazeux réactionnel à la 30 sortie des tubes s'écarte considérablement de la zone d'inflammabilité du courant gazeux. Il en résulte que le risque de formation de points chauds et d'emballements réactionnels diminue considérablement, et que la sécurité du procédé vis-à-vis des risques d'explosion est très améliorée. On remarque, comme à l'Exemple 2, qu'il subsiste une marge de manoeuvre des conditions opératoires du procédé, largement suffisante pour permettre de compenser facilement au moins en partie la perte de production, sans remettre en cause le gain très substantiel de sécurité acquis notamment vis-à-vis des risques d'explosion. Exemple 5 On opère exactement comme à l'Exemple 2, excepté le fait que la seconde zone Z2 s'étend sur une longueur (X) de 2,5 m (au lieu de 1,5 m) jusqu'à la sortie (8) des tubes, et que les particules du catalyseur sont diluées avec les particules de l'alumine en une proportion P égale à 5 parties en volume apparent pour 100 parties en volume apparent du mélange résultant de la dilution des particules du catalyseur avec celles de 15 l'alumine (au lieu de 25 parties en volume apparent). Dans ces conditions, on fabrique de l'oxyde d'éthylène et on effectue les mêmes mesures et calculs que ceux réalisés à l'Exemple 2. Les résultats des mesures et calculs sont rassemblés dans le Tableau 1. On constate que malgré une légère baisse de la production (Pr) d'oxyde 20 d'éthylène, la sélectivité (S) de la réaction en oxyde d'éthylène a augmenté substantiellement par rapport à celle repérée à l'Exemple Comparatif l (AS = +0,8), et que la température (TI I) du courant gazeux réactionnel a nettement diminué par rapport à celle repérée à l'Exemple Comparatif l (AT,, = - 40C). Par ailleurs, on observe que la température du courant gazeux réactionnel a amorcé un profil nettement décroissant 25 dans la zone située vers la sortie des tubes et notamment dans la zone finale allant jusqu'à la sortie des tubes. Dans ces conditions, la température du courant gazeux réactionnel à la sortie des tubes s'écarte très substantiellement de la zone d'inflammabilité du courant gazeux. Il en résulte que le risque de formation de points chauds et d'emballements réactionnels diminue d'une façon remarquable, et que la sécurité du procédé vis-à-vis des risques d'explosion est très améliorée. On remarque, comme à l'Exemple 2, qu'il existe une marge de manoeuvre des conditions opératoires du procédé, largement suffisante pour permettre de compenser facilement au moins en partie la légère perte de production, sans remettre en cause le gain substantiel de sécurité acquis notamment vis-à-vis des risques d'explosion. Exemple 6 On opère exactement comme à l'Exemple 2, excepté le fait que la seconde zone Z2 s'étend sur une longueur (X) de 0,5 m (au lieu de 1,5 m) jusqu'à la sortie (8) des 10 tubes, et que les particules du catalyseur sont diluées avec les particules de l'alumine en une proportion P égale à 35 parties en volume apparent pour 100 parties en volume apparent du mélange résultant de la dilution des particules du catalyseur avec celles de l'alumine (au lieu de 25 parties en volume apparent). Dans ces conditions, on fabrique de l'oxyde d'éthylène et on effectue les mêmes mesures et calculs que ceux réalisés à l'Exemple 2. Les résultats des mesures et calculs sont rassemblés dans le Tableau 1. On constate que malgré une très légère baisse de la production (Pr) d'oxyde d'éthylène, la sélectivité (S) de la réaction en oxyde d'éthylènea légèrement augmenté par rapport à celle repérée à l'Exemple Comparatif 1 (AS = + 0,3), et que la température 20 (TI I) du courant gazeux réactionnel a diminué par rapport à celle repérée à l'Exemple Comparatif 1 (AT1, = - 10C). Pour le reste, les remarques et conclusions sont similaires à celles formulées à l'Exemple 3. BPCL 9964 [B 432 (1) REVENDICATIONS 1. Procédé de fabrication d'oxyde d'éthylène par réaction d'oxydation catalytique de l'éthylène avec de l'oxygène moléculaire, procédé comprenant une mise en contact d'un courant gazeux réactionnel comprenant de l'éthylène et de l'oxygène moléculaire avec un catalyseur à base d'argent sous forme de particules disposées en s un lit fixe dans des tubes réunis en un faisceau dans un réacteur tubulaire, procédé caractérisé en ce que le courant gazeux réactionnel s'écoulant à travers les tubes est mis en contact avec les particules de catalyseur diluées avec des particules d'un solide inerte en une proportion croissante dans le sens d'écoulement dudit courant. 2. Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce que la proportion de particules du solide inerte dans le mélange résultant de la dilution des particules du catalyseur avec celles dudit solide croît de façon continue dans le sens d'écoulement du courant gazeux réactionnel. 3. Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce que la proportion de particules du solide inerte dans le mélange résultant de la dilution des particules du catalyseur avec celles dudit solide croît d'une façon discontinue dans le sens d'écoulement du courant gazeux réactionnel. 4. Procédé selon l'une quelconque des revendications l à 3, caractérisé en ce que la dilution des particules du catalyseur avec celles du solide inerte est réalisée sur la totalité des particules du catalyseur contenues dans les tubes. 5. Procédé selon l'une quelconque des revendications 1 à 3, caractérisé en ce que la dilution des particules du catalyseur avec celles du solide inerte est réalisée sur une portion des particules du catalyseur, disposée dans une zone des tubes située vers la sortie des tubes et notamment allant jusqu'à la sortie des tubes, dans le sens d'écoulement du courant gazeux réactionnel. 6. Procédé selon l'une quelconque des revendications 1 à 3, caractérisé en ce que le courant gazeux réactionnel s'écoulant à travers les tubes est mis en contact d'abord avec le catalyseur sous forme de particules non-diluées et disposées dans une première zone ZI des tubes située vers l'entrée des tubes, puis avec le catalyseur sous forme de particules diluées avec les particules du solide inerte en une proportion constante ou croissante dans le sens d'écoulement dudit courant, les particules ainsi diluées étant disposées dans une seconde zone Z2 des tubes, adjacente à la première zone ZI et située vers la sortie des tubes, de préférence allant jusqu'à la sortie des, 15 tubes. 7. Procédé selon la revendication 6, caractérisé en ce que la proportion de particules du solide inerte croît de façon continue ou de façon discontinue dans le sens d'écoulement du courant gazeux réactionnel, sur toute la zone Z2 des tubes. 20 8. Procédé selon la revendication 6 ou 7, caractérisé en ce que la zone Z2 des tubes commence dans la dernière moitié de la longueur des tubes située vers la sortie des tubes, de préférence dans le dernier tiers ou le dernier quart ou encore le dernier cinquième de la longueur des tubes, situés vers la sortie des tubes, et au plus tard avant le dernier trentième ou de préférence le dernier vingt-cinquième de la longueur des tubes, situés vers la sortie des tubes. 9. Procédé selon l'une quelconque des revendications 1 à 8, caractérisé en ce que la proportion de particules du solide inerte dans le mélange résultant de la dilution des 30 particules du catalyseur avec celles dudit solide est telle que le nombre de parties en volume apparent des particules du solide inerte est choisi dans une gamme allant de 1 à 99 parties, de préférence de 1 à 75 parties, notamment de 2 à 50 parties, plus particulièrement de 2 à 40 parties pour 100 parties en volume apparent dudit mélange. 10. Procédé selon l'une quelconque des revendications 1 à 9, caractérisé en ce que le solide inerte est choisi parmi les métaux, les alliages métalliques et les produits réfractaires. 11. Procédé selon l'une quelconque des revendications 1 à 10, caractérisé en ce que le solide inerte est choisi parmi les oxydes réfractaires, les argiles réfractaires, les produits céramiques et les matériaux de type verre. 12. Procédé selon l'une quelconque des revendications 1 à 10, caractérisé en ce que le 15 catalyseur comprend de l'argent métallique déposé sur un support solide réfractaire. 13. Procédé selon la revendication 12, caractérisé en ce que le solide inerte est choisi parmi les produits réfractaires d'une nature identique ou différente de celle du support solide utilisé dans la préparation du catalyseur. 20 14. Procédé selon l'une quelconque des revendications 1 à 13, caractérisé en ce que les particules du catalyseur ont une taille moyenne choisie dans une gamme allant de 1 à mm, de préférence de 3 à 12 mm, et se présentent notamment sous la forme de particules sphériques, hémisphériques, sphérodales, cylindriques, d'anneaux, de 25 pastilles ou de granulés. 15. Procédé selon l'une quelconque des revendications 1 à 14, caractérisé en ce que les particules du solide inerte ont une taille moyenne choisie dans une gamme allant de 1 à 20 mm, de préférence de 3 à 12 mm, et se présentent notamment sous la forme de particules sphériques, hémisphériques, sphérodales, cylindriques, d'anneaux, de pastilles ou de granulés. 16. Procédé selon l'une quelconque des revendications 1 à 15, caractérisé en ce que le solide inerte se présente sous forme de particules telles qu'un lit fixe formé avec lesdites particules présente une perte de charge identique ou de préférence inférieure à celle d'un lit fixe identique mais formé avec les particules du catalyseur. 17. Procédé selon l'une quelconque des revendications 1 à 16, caractérisé en ce que le 10 fluide d'échange de chaleur immergeant le faisceau de tubes est choisi parmi l'eau à la température de saturation sous pression et les fluides thermiques organiques, notamment les mélanges d'huiles ou d'hydrocarbures. 18. Procédé selon la revendication 17, caractérisé en ce que le fluide thermique 15 organique est utilisé sous une pression relative allant de 100 à 1500 kPa, de préférence de 200 à 800 kPa, notamment de 200 à 600 kPa. 19. Procédé selon la revendication 17, caractérisé en ce que l'eau à la température de saturation sous pression est utilisée sous une pression relative allant de 1500 à 1800 20 kPa. 20. Procédé selon l'une quelconque des revendications 1 à 19, caractérisé en ce que la température du courant gazeux réactionnel dans les tubes réactionnels est choisie dans une gamme allant de 140 à 350'C, de préférence de 180 à 300'C, notamment de 25 190 à 280C. 21. Procédé selon l'une quelconque des revendications 1 à 20, caractérisé en ce que le courant gazeux réactionnel est pré-chauffé à une température allant de 100 à 200'C, de préférence de 140 à 190'C. 22. Procédé selon l'une quelconque des revendications 1 à 21, caractérisé en ce que la température du courant gazeux résultant de la réaction à la sortie des tubes réactionnels demeure à une température maximale atteinte par le courant gazeux réactionnel dans les tubes réactionnels ou de préférence diminue jusqu'à une température égale ou inférieure à 250'C, de préférence égale ou inférieure à 240'C, notamment égale ou inférieure à 230'C, et plus particulièrement égale ou inférieure à 220'C, en particulier une température choisie dans une gamme allant de 180 à 250'C, de préférence dans une gamme allantde 190 à 240'C, notamment de 200 à 230'C et plus particulièrement de 200 à 220'C.