Brevet FR2823566A1 — publié le 20021018

MESURE DE LA TENEUR EN EAU DES BOITES D'OXYDE DE PLUTONIUM DESCRIPTION DOMAINE TECHNIQUE La présente invention est relative à la mesure de la teneur en eau des boîtes d'oxyde de plutonium. ETAT DE LA TECHNIQUE ANTERIEURE I1 est nécessaire, avant entreposage, de connaître la teneur en eau des boîtes d'oxyde de plutonium. La méthode classique de mesure d'humidité de l'oxyde de plutonium conditionné en boîte est intrusive et destructive. Elle ne peut donc permettre que la mesure d'échantillons, la mesure ne pouvant être effectuée sur la totalité du produit. En outre, le délai d'obtention des résultats est assez long (de l'ordre de plusieurs jours). Autre inconvénient, les mesures doivent être réalisées dans un laboratoire spécialisé. EXPOSÉ DE L' INVENTION La présente invention a été élaborée afin de fournir une méthade de mesure non intrusive, non destructive et utilisable sur le site d'exploitation des boîtes d'oxyde de plutonTum. Le principe proposé pour la mesure repose sur une détection neutronique passive des neutrons spontanément émis par la poudre d'oxyde de plutonTum conditionnce en boîte. Les neutrons sont ralentis par les atomes d'hydrogène et notamment par les atomes d'hydrogène de l'eau. Le dosage de l'humidité de la poudre d'oxyde de plutonium peut donc s'effectuer en évaluant le ralentissement des neutrons émis par les noyaux d'hydrogène des molécules d'eau contenues dans la poudre d'oxyde de plutonTum. Le pourcentage des neutrons de basse énergie présents dans le spectre d'émission neutronique de la poudre donne le taux d'humidité présent si on considère que tous les atomes d'hydrogène proviennent de l'eau. Ce principe de mesure permet de concevoir un dispositif de mesure permettant de déceler un taux d'humidité de la poudre d'oxyde de plutonium supérieur à 0,3% en masse pour une durce de mesure de l'ordre de minutes. La vérification du franchissement du seuil de 0,3% peut être réalisée par comparaison des enregistrements à un spectre de référence effectué sur un échantillon à 0% d'humidité (ou spectre sec). La prise en compte du bruit de fond neutronique ambiant et son traitement peuvent étre effectués par un logiciel de traitement des données réalisant une soustraction de spectre à partir d'un comptage global externe de neutrons effectué par une seconde chaîne de mesure. L' invention a donc pour objet un procédé de mesure de la teneur en eau d'une quantité de PuO2 en poudre, caractérisé en ce qu'il consiste à détecter le taux de neutrons thermiques émis par la quantité de PuO2 en poudre et à en déduire sa teneur en eau d'après une relation établie entre le taux de neutrons thérmiques émis par une quantité de PuO2 en poudre et la teneur en eau connue de cette quantité de PuO2 en poudre. Avantageusement, le procédé comprend les étapes suivantes: - mise en place de la quantité de PuO2 en poudre dont on veut mesurer la teneur en eau dans une cellule pourvue de moyens de blindage contre les neutrons thermiques extérieurs à la cellule, la cellule comprenant également des moyens de comptage de neutrons à l'intérieur de la cellule, - la mesure du spectre en énergie des neutrons comptés par les moyens de comptage de neutrons à l'intérieur de la cellule pendant une durée déterminée, - la mesure des neutrons ambiants, comptés par des moyens de comptage de neutrons placés à l'extérieur de la cellule, simultanément au comptage effectué par les moyens de comptage de neutrons à l'intérieur de la cellule, - la détermination de la teneur en eau de la quantité de PuO2 en poudre en comparant le taux de neutrons thermiques émis par la quantité de PuO2 en poudre, résultant de la différence entre la mesure du spectre en énergie des neutrons comptés par les moyens de comptage de neutrons à lintérieur de la cellule et une fonction de la mesure des neutrons amblants, à ladite relation établie entre le taux de neutrons thermiques émis par une quantité de PuO2 en poudre et la teneur en eau connue de cette quantité de PuO2 en poudre. Cette relation entre le taux de neutrons thermiques émis par une quantité de PuO2 en poudre et la teneur en eau connue de cette quantité de PuO2 en poudre peut être établie à partir de l'évaluation de l'accroissement de comptage apporté par la présence d'humidité selon un taux connu et à partir de l'évaluation du taux d'humidité réalisoe par des mesures effectuées sur une quantité de PuO2 en poudre de référence à taux d'humidité connu. L'évaluation de l'accroissement de comptage apporté par la présence d'humidité peut étre effectuée par interposition de films plastiques entre une quantité de PuO2 de référence et des moyens de comptage de neutrons. Avantageusement, la mesure de la teneur en eau de la quantité de PuO2 en poudre se fait en présence d'une source intense de neutrons dans ladite cellule. L' invention a aussi pour objet un dispositif de mesure de la teneur en eau d'une quantité de PuO2 en poudre, caractérisé en ce qu'il comprend: - une cellule pourvue de moyens de blindage contre les neutrons thermiques extérieurs à la cellule, de moyens de réception de la quantité de PuO2 en poudre et de moyens de comptage de neutrons à l'intérieur de la cellule, - des moyens de comptage de neutrons amblants placés à l'extérieur de la cellule, - des moyens de mesure du spectre en énergie des neutrons comptés par les moyens de comptage de neutrons à l'intérieur de la cellule pendant une durée déterminée, - des moyens de traitement informatique permettant de déterminer la teneur en eau de la quantité de PuO2 en poudre par comparaison du taux de neutrons thermiques émis par la quantité de PuO2 en poudre, résultant de la différence entre la mesure du spectre en énergie des neutrons comptés par les moyens de comptage de neutrons à lintérieur de la cellule et une fonction de la mesure des neutrons ambiants, à une relation établie entre le taux de neutrons thermiques émis par une quantité de PuO2 en poudre et la teneur en eau connue de cette quantité de PuO2 en poudre. De préférence, les moyens de réception de la quantité de PuO2 en poudre sont des moyens permettant la mise en place d'une boîte de PuO2. De préférence aussi, la cellule comprend des moyens de refroidissement des moyens de comptage de neutrons situés à l'intérieur de la cellule. Les moyens de refroidissement peuvent comprendre deux fourreaux concentriques constitués par un fourreau interne et un fourreau externe, le fourreau interne comprenant des moyens de réception de la boite de PuO2, la cellule comprenant des moyens d' introduction et des moyens d'évacuation d'un gaz de refroidissement disposés pour permettre la circulation du gaz de refroidissement entre les deux fourreaux et entre le fourreau interne et la boîte de PuO2. Les moyens de comptage de neutrons à l'intérieur de la cellule peuvent être constitués d'au moins un compteur à 3He. Il en va de même pour les moyens de comptage de neutrons à l'intérieur de la cellule. BRÈVE DESCRIPTION DES DESSINS L' invention sera mieux comprise et d'autres avantages et particularités apparaîtront à la lecture de la description qui va suivre, donnée à titre d'exemple non limitatif, accompagnée des dessins annexés parmi lesquels: la figure 1 est un schéma de principe, en coupe longitudinale, d'une cellule de mesure utilisoe pour mettre en _uvre la présente invention, la figure 2 est un schéma synaptique du dispositif de mesure de la teneur en eau d'une quantité de PuO2 en poudre selon la présente invention, - la figure 3 est un diagramme montrant l'évolution de l'accroissement du comptage de neutrons en fonction du taux d'humidité d'une quantité de PuO2 en poudre, - la figure 4 est un diagramme reprécentant les spectres en énergie des neutrons émis par deux quantités de PuO2 en poudre à taux d'humidité différents. DESCRIPTION DETAILLEE DE MODES DE REALISATION DE L' INVENTION La figure 1 représente, de manière schématique et en coupe longitudinale, une cellule de mesure 1 utilisoe pour la mise en _uvre de la présente invention. La cellule 1 est dimensionnce pour recevoir une boîte cylindrique 2 de PuO2 en poudre ainsi que des compteurs de neutrons 3 et 4. La cellule 1 est par exemple de forme parallélépipédique. Elle comprend une paroi 11 pourvue d'une ouverture 12 permettant l' introduction et le retrait de la boîte 2. L'ouverture 12 est obLurée par un bouchon 13. La cellule 1 permet d'isoler les compteurs de neutrons 3 et 4 de l' influence des neutrons thermiques extérieurs à la cellule. L'objectif est de limiter au maximum le bruit de fond neutronique et déviter au maximum de fausser l' allure du spectre réel issu du PuO2 en poudre. La cellule 1 possède des dimensions compatibles avec la boîte de PuO2 et les compteurs de neutrons 3 et 4. De manière typique, la cellule peut être un parallélopipède de 35 cm x 20 cm x cm. La cellule 1 peut être avantageusement constituce de deux couches de matériaux absorbeurs de neutrons: une couche inerte de cadmium pour arrêter les neutrons thermiques extérieurs et une couverture de B4C pour éliminer les neutrons épicadmiques. Pour une meilleure efficacité, le carbure de bore utilisé doit être réalisé avec du bore enrichi à 96% en 10B. Les épaisseurs recommandées sont de 2 mm pour le cadmium et de 9 mm pour le carEure de bore. Le B4C utilisé ne doit pas contenir plus de 5% de liant ou d'inclusions. En particulier, l'utilisation de mousses (contenant seulement 50% de B4C) est à proscrire puisqu'elles contiennent une quantité importante d'hydrogène, ce qui a pour effet de renforcer de façon considérable le bruit de fond. Pour limiter la montée en température des compteurs 3 et 4 lors de la présence d'une boîte de PuO2 2 et tout au long d'un cycle de mesures, il peut être nécessaire de prévoir un système de refroidissement à l'intérieur de la cellule 1. En effet, les conditions thermiques garantissant le bon fonctionnement de la chaîne de mesures sont les suivantes: - variation de température des compteurs inférieure à 2 ou 3 C pendant une mesure, soit environ minutes; - gradient de température le long des compteurs inférieur à 2 ou 3 C; - variation de température lors d'un cycle de mesure de plusieurs boîtes conséautives inférieure à C. La figure 1 montre un système de refroidissement constitué de deux fourreaux cylindriques: un fourreau interne 5 et un fourreau externe 6 concentriques à 1'emplacement de la boîte 2. Le fourreau externe 6 est solidaire de la partie supérieure de la cellule tandis que le fourreau interne 5 est solidaire de la partie inférieure de la cellule. La partie inférieure du fourreau externe 6 communique avec des conduits 61 et 62 d'amenée d'air de refroidissement. L'air de refroidissement cTrcule entre le fourreau externe 6 et le fourreau interne 5, passe ensuite entre le fourreau interne 5 et la boîte 2 pour être évacué par le conduit 51 d'évacuation d'air de refroidissement. Les compteurs de neutrons 3 et 4 sont avantageusement des compteurs à 3He, disposés à 2 cm de la boîte de PuO2 et à 5 cm de la paroi 11 de la cellule 1. Ils transmettent vers l'extérieur, par les câbles de connexion 31 et 41 des signaux électriques représentatifs des neutrons détectés. Le fourreau interne 5 possède des éléments non représentés permettant le support et le centrage de la boîte de PuO2 2. La figure 2 est un schéma synoptique de mesure de la teneur en eau d'une quantité de PuO2 en poudre selon l'invention. Sur cette figure, la cellule 1, la boîte 2 de PuO2 en poudre, les compteurs de neutrons 3 et 4 et leurs câbles de connexion 31 et 41 sont sommairement représentés. Le dispositif de mesure met en _uvre une chaîne dacquisition neutronique, une chaîne d'acquisition de bruit de fond et une unité de pilotage de traitement de donnéss. La chaîne d' acquisition neutronique comprend les deux compteurs de neutrons 3 et 4 et regroupés dans le module 7 comprenant les circuits électroniques ou de traitement associés: préamplificateurs, alimentations basse tension et haute tension, sommateur d'impulsions, carte d'analyse biparamétrique (qui fournit pour chaque impulsion entrante le couple amplitude/temps de montée) et codeurs. Le dispositif comprend aussi une chaîne d'acquisition de bruit de fond. Dans le cas o la mesure est effectuse dans un endroit exposé aux neutrons, le bruit de fond est un paramètre important, qu'il faut absolument contrôler et traiter sous peine de voir la qualité et la fiabilité des résultats se dégrader fortement. Habituellement, la meilleure façon de se soustraire à l'effet du bruit de fond est de l'enregistrer avant de faire la mesure (pour obtenir le bruit de fond sans signal utile), de faire la mesure (pour obtenir le bruit de fond et le signal utile) puis de faire la soustraction des deux mesures. Cependant, cette méthode est à exclure pour les endroits o les boîtes de PuO2 sont continuellement en mouvement. Dans ce cas, les bruits de fond avant et après introduction de la boîte à mesurer peuvent être complètement différents. Le bruit de fond doit donc être enregistré en permanence, même pendant la mesure de la boîte dans la cellule. Pour ce faire, on peut utiliser une chaîne d' acquisition de bruit de fond à partir d'un compteur de neutrons 8 identique à ceux utilisés dans la cellule 1 et disposé à proximité de la cellule. Le compteur 8 fournit un signal représentatif des neutrons détectés et véhiculé par le câble de connexion 81 à des circuits électroniques ou de traitement associés regroupés dans le module 9 et comprenant un préamplificateur, un amplificateur de mise en forme, une carte d'acquisition/échelle de comptage et les alimentations basse tension et haute tension nécessaires. Les modules 7 et 9 délivrent en sortie des informations qui sont adressoes à une unité de pilotage et de traitement des donnces 10. L'unité 10 comprend un programme développé pour un ordinateur de type PC et permettant de réaliser les opérations suivantes: - réinitialisation ou réglage de tous les paramètres, - acquisition de spectre et calibration de la mesure, - acquisition de spectre, traitement du bruit de fond et calaul du taux d'humidité, - contrôle de bon fonctionnement du dispositif (cyclique entre chaque mesure). Avant de commencer à utiliser ce dispositif de mesure selon l' invention, il est nécessaire détalonner ou de calibrer la mesure. Cette opération s'effectue en deux phases. Une première phase consiste à évaluer l'accroissement de comptage apporté par la présence d'humidité. Une deuxTème phase consiste à évaluer le taux d'humidité à partir des mesures effectuées et d'une boîte de PuO2 de référence à taux d'humidité connu. La première phase peut être réalisée à l' aide de films plastiques (PVC ou polyuréthane) et d'une boîte de PuO2 à faible taux d'humidité (inférieur à 0,3%) en trapant une courbe d) type représenté à la figure 3. La courbe 20 du diagramme de la figure 3 représente l'accroissement de comptage A en % en fonction du taux d'humidité massique H en %. La deuxTème phase peut être exéautée de deux façons possibles. Selon une première façon, on dispose de deux boîtes de taux d'humidité parfaitement connus couvrant la totalité de la gamme de mesures visée (idéalement de 0 à 0,3%). On réalise alors la mesure de ces deux boîtes pour obtenir deux points de référence et la correspondance entre le taux d'humidité et l'accroissement du comptage. Selon une deuxtème façon, on utilise une boîte de PuO2 à taux d'humidité mal connu mais presque sèche et un jeu de films en PVC ou en polyuréthane d'épaisseur variable, de façon à envelopper la boîte pour simuler des taux d'humidité variés. On établit ainsi la correspondance entre accroissement du taux d'humidité et accroissement du comptage. Il suffit ensuite d'avoir un seul point de référence (par exemple l'humidité moyenne sur un lot) pour l'évaluation des mesures. Le diagramme de la figure 4 représente les spectres en énergie des neutrons émis par deux quantités de PuO2 en poudre. L'axe des ordonnées représente, en unités arbitraires, le comptage des neutrons. L'axe des abscisses rapporté reprécente l'énergie E déposée par les neutrons sur les compteurs. L'abscisse Eth représente l'énergie moyenne la plus probable déposoe par les neutrons thermiques: 764 keV. Deux spectres sont représentés sur le diagramme de la figure 4. La zone encerclée comporte deux pics. La courbe possédant le pic le plus bas correspond à une poudre de PuO2 sans trace d'humidité. La courbe posséJant le pic le plus haut correspond à une poudre de PuO2 ayant 0,6% d'humidité. Le taux d'humidité s'obtient en normalisant la surface du pic pour le canal en énergie correspondant aux neutrons thermiques. Le dispositif selon linvention permet de détecter en une mesure d'une durée de 15 minutes, le franchissement du seuil de 0,3% d'humidité massique. Des améliorations peuvent être apportées pour obtenir des mesures plus précises. A titre diexemple, le nombre de compteurs à l'intérieur de la cellule peut être augmenté afin d'accroître le taux de comptage. On peut aussi aj outer, à l'intérieur de la cellule, une source intense de neutrons (jusqu'à 107 n/s) pour renforcer encore le signal utile. Cette source intense de neutrons peut être du 252Cf. REYENDICATIONS 1. Procédé de mesure de la teneur en eau dune quantité de PuO2 en poudre, caractérisé en ce qu'il consiste à détecter le taux de neutrons thermiques émis par la quantité de PuO2 en poudre et à en déduire sa teneur en eau d'après une relation établie entre le taux de neutrons thermiques émis par une quantité de PuO2 en poudre et la teneur en eau connue de cette quantité de PuO2 en poudre. 2. Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce qu'il comprend les étapes suivantes: - mise en place de la quantité de PuO2 en poudre dont on veut mesurer la teneur en eau dans une cellule (1) pourvue de moyens de blindage contre les neutrons thermiques extérieurs à la cellule, la cellule (1) comprenant également des moyens de comptage de neutrons (3, 4) à l'intérieur de la cellule, - la mesure du spectre en énergie des neutrons comptés par les moyens de comptage de neutrons (3, 4) à l'intérieur de la cellule (1) pendant une durée détermince, - la mesure des neutrons amblants, comptés par des moyens de comptage de neutrons (8) placés à lextérieur de la cellule, simultanément au comptage effectué par les moyens de comptage de neutrons (3, 4) à l'intérieur de la cellule (1), - la détermination de la teneur en eau de la quantité de PuO2 en poudre en comparant le taux de neutrons thermiques émis par la quantité de PuO2 en poudre, résultant de la différence entre la mesure du spectre en énergie des neutrons comptés par les moyens de comptage de neutrons (3, 4) à l'intérieur de la cellule (1) et une fonction de la mesure des neutrons ambiants, à ladite relation établie entre le taux de neutrons thermiques émis par une quantité de PuO2 en poudre et la teneur en eau connue de cette quantité de PuO2 en poudre. 3. Procédé selon la revendication 2, caractérisé en ce que ladite relation entre le taux de neutrons thermiques émis par une quantité de PuO2 en poudre et la teneur en eau connue de cette quantité de PuO2 en poudre est établie à partir de l'évaluation de l'accroissement de comptage apporté par la présence d'humidité selon un taux connu et à partir de l'évaluation du taux d'humidité réalisoe par des mesures effectuées sur une quantité de PuO2 en poudre de référence à taux d'humidité connu. 4. Procédé selon la revendication 3, caractérisé en ce que l'évaluation de l'accroissement de comptage apporté par la présence d'humidité est effectuée par interposition de films plastiques entre une quantité de PuO2 de référence et des moyens de comptage de neutrons. 5. Procédé selon la revendication 2, caractérisé en ce que la mesure de la teneur en eau de la quantité de PuO2 en poudre se fait en présence d'une source intense de neutrons dans ladite cellule (1). 6. Procédé selon l'une quelcouque des revendications 1 à 5, caractérisé en ce que la quantité de PuO2 dont on veut mesurer la teneur en eau est disposée dans une bolte (2). 7. Dispositif de mesure de la teneur en eau d'une quantité de PuO2 en poudre, caractérisé en ce qu'il comprend: - une cellule (1) pourvue de moyens de blindage contre les neutrons thermiques extérieurs à la cellule, de moyens de réception de la quantité de PuO2 en poudre et de moyens de comptage de neutrons (3, 4) à l'intérieur de la cellule, - des moyens de comptage de neutrons ambiants (8) placés à l'extérieur de la cellule, des moyens de mesure du spectre en énergie des neutrons comptés par les moyens de comptage de neutrons (3, 4) à lintérieur de la cellule pendant une durée déterminée, - des moyens de traitement informatique (10) permettant de déterminer la teneur en eau de la quantité de PuO2 en poudre par comparaison du taux de neutrons thermiques émis par la quantité de PuO2 en poudre, résultant de la différence entre la mesure du spectre en énergie des neutrons comptés par les moyens de comptage de neutrons (3, 4) à l'intérieur de la cellule (1) et une fonction de la mesure des neutrons ambiants, à une relation établie entre le taux de neutrons thermiques émis par une quantité de PuO2 en poudre et la teneur en eau connue de cette quantité de PuO2 en poudre. 8. Dispositif de mesure selon la revendication 7, caractérisé en ce que les moyens de réception de la quantité de PuO2 en poudre sont des moyens permettant la mise en place d'une boite de PuO2 (2). 9. Dispositif de mesure selon la revendication 7, caractérisé en ce que la cellule (1) comprend des moyens de refroidissement des moyens de comptage de neutrons (3, 4) situés à ltintérieur de la cellule. 10. Dispositif de mesure selon les revendications 8 et 9 prises ensemble, caractérisé en ce que les moyens de refroidissement comprennent deux fourreaux concentriques constitués par un fourreau interne (5) et un fourreau externe (6), le fourreau interne (5) comprenant des moyens de réception de la boite de PuO2 (2), la cellule comprenant des moyens d' introduction (61, 62) et des moyens d'évacuation (51) d'un gaz de refroidissement disposés pour permettre la cTrculation du gaz de refroidissement entre les deux fourreaux (5, 6) et entre le fourreau interne (5) et la boîte de PuO2 (2). 11. Dispositif de mesure selon l'une quelcouque des revendications 7 à 10, caractérisé en ce que les moyens de comptage de neutrons (3, 4) à l'intérieur de la cellule (1) sont constitués d'au mains un compteur à 3He. 12. Dispositif de mesure selon l'une quelconque des revendications 7 à 11, caractérisé en ce que les moyens de comptage de neutrons (8) à l'extérieur de la cellule sont constitués Frau mains un compteur à 3He. 13. Dispositif de mesure selon l'une quelconque des revendications 7 à 12, caractérisé en ce que la cellule (1) inclut en outre une source intense