Brevet FR2825181A1 — publié le 20021129

supports de disque étant en matière plastique. i 221422.FRD Procédé de retraitement pYrochimique de combustible nu- cléaire épuisé et système de chauffaqe par induction pour ce procédé La présente invention concerne un procédé de retraite- ment pyrochimique de combustible nucléaire épuisé utilisé dans un réacteur atomique et un système de chauffage par induction utilisé dans le procédé de retraitement pyrochi mique. Des recherches ont été effectuées, tant nationales qu'à l'étranger, sur un procédé de recyclage pour améliorer la faisabilité économique d'un cycle de combustible nucléaire, au moyen duquel le combustible nucléaire épuisé est retrai té par un procédé de retraitement pyrochimique en utilisant un sel fondu et de l 'uranium ou du plutonium, et le combus- tible épuisé est recueilli et recyclé. Dans le retraitement pyrochimique de combustible à base doxyde, le combustible nucléaire épuisé est dissous dans un sel fondu, et des oxydes d' uranium ou de plutonium à l'état granulaire sont déposés et sont recueillis par élec trolyse. Les principaux procédés sont comme suit: procédé de dissolution par chloration de combustible épuisé: : UO2 + C12 UO2C12 : PuO2 + C + C12 PuC14 + CO2 - procédé d'électrolyse et de collecte d'oxyde d'uranium (cathode): UO2C12 UO2 + C12 - procédé de précipitation et de collecte d'oxyde de pluto nium: PuCl4 + O2 PuO2 + 2C12. Le creuset utilisé pour le retraitement est formé de pyrographite et il exerce une action en tant qu' anode dans le procédé d'électrolyse et de dépôt. Dans le procédé de retraitement pyrochimique pour un combustible métallique, on dissout un combustible nucléaire épuisé dans un sel fondu. De l 'uranium métallique ou du plutonium métallique est déposé et est recueilli par élec trolyse. Les principaux procédés sont comme suit: traitement par dissolution de combustible épuisé: U U3+ + 3e; Pu Pu3+ + 3e - procédé d'électrolyse et de collecte d' uranium métallique (cathode solide): U3+ + 3e U - procédé d'électrolyse et de collecte d'oxydes d'uranium ou d'oxydes de plutonium (cathode liquide): U3+ + 3e U; Pu3+ + 3e Pu. (1) Dans le procédé usuel de chauffage utilisé pour la fusion du combustible nucléaire épuisé dans le sel fon du, le creuset est chauffé directement. En conséquence, le creuset agit comme surface transmettant la chaleur et conduit à un environnement de corrosion à une tempé rature supérieure à la température de fusion du sel. (2) Les creusets sont directement exposés au chlore gazeux, à l'oxygène gazeux, etc., utilisés dans le retraitement pyrochimique, et ils constituent un environnement de corrosion sévère. (3) Par comparaison à un courant par induction utilisé dans le procédé usuel de fusion de métaux, une fréquence plus élevoe est nécessaire en raison de la différence - de conductivité électrique. (4) I1 est de pratique générale d' adopter un procédé de refroidissement à l'eau de facon à refroidir le creuset utilisé pour le chauffage par induction. Cependant, quand de l'eau est amenée au contact du sel fondu, par hasard, une explosion peut apparaître. (5) Dans le procédé usuel de chauffage, des moyens d' agitation sont nécessaires pour maintenir uniformé ment la distribution de température du sel fondu, et ceci nécessite la conception de l'ensemble du système en une structure plus compliquse. (6) Dans le procédé de chauffage par résistances, le sel fondu fond uniformément et est agité uniformément, et on doit généralement adopter un creuset cylindrique. Pour résoudre les problèmes ci-dessus, un objectif de la présente invention est de fournir un procédé et un sys tème au moyen desquels il soit possible d'améliorer la propriété de résistance à la corrosion du creuset et de r contribuer à la sûreté dans le procédé de retraitement pyrochimique. Pour atteindre l'objectif ci-dessus, la présente inven- tion fournit un procédé de retraitement pyrochimique de combustible nucléaire épuisé pour faire fondre le combusti- ble nucléaire épuisé dans un sel fondu placé dans un creu- set et par dépôt du combustible nucléaire, dans lequel le creuset est chauffé par chauffage par induction, un milieu de refroidissement est fourni pour le refroidissement, et une couche de sel fondu est entretenue en maintenant un équilibre entre le chauffage et le refroidissement, et une couche de sel solidifié est formée sur la surface de paroi dans le creuset. De plus, la présente invention fournit un système de chauffage par induction à utiliser dans un procédé de re- traitement pyrochimique pour faire fondre un combustible nucléaire épuisé dans un sel fondu placé dans un creuset et pour déposer le combustible nucléaire, dans lequel ledit système de chauffage par induction comprend des moyens de chauffage par induction et des moyens de refroidissement pour le refroidissement en amenant un milieu de refroidis sement dans le creuset. La figure 1 représente des dessins schématiques mon trant chacun un système de chauffage par induction; la figure 2 montre un exemple d'un agencement du sys tème de chauffage par induction; la figure 3 représente des dessins montrant chacun un exemple dun dispositif de chauffage de type creuset conçu sous une forme cylindrique; la figure 4 représente des dessins montrant chacun un exemple dun dispositif de chauffage de type creuset conçu sous une forme annulaire; la figure 5 représente des dessins montrant chacun un exemple dun dispositif de chauffage de type creuset conçu sous une forme plane (rectangulaire); la figure 6 représente des dessins pour montrer le creuset et la bobine de chauffage par induction intégrés l'un à l'autre; la figure 7 est un graphique montrant un exemple de i formation d'une couche solidifiée de sel; et la figure 8 montre la forme de la surface libre d'un sel fondu et la distribution de la force électromagnétique. On donne ci-après une description de modes de réalisa- tion de la présente invention en se référant aux dessins. La figure 1 représente des dessins schématiques mon- trant chacun un agencement d'un système de chauffage par induction. La figure l(a) est une vue en perspective par- tiellement en coupe, et la figure l(b) est une vue en coupe transversale. Un creuset 2 divisé par un segment 1 est placé dans une bobine d' induction à haute fréquence 3, et un champ magné- tique est appliqué directement sur le sel qui est à l'état fondu dans le creuset. Pour la fusion du sel, un élément chauffant auxiliaire 4 formé dun matériau conducteur est ajouté si nécessaire. Le creuset 2 est conçu avec une structure telle que son espace intérieur est refroidi en utilisant des milieux de refroidissement 5 et 6. En mainte- nant un équilibre entre le pouvoir chauffant fourni par une source d'énergie à courant alternatif 13 à la bobine d' induction 3 à haute fréquence et le refroidissement, une couche 8 de sel solidifié est formée à la limite entre le creuset 2 et le sel fondu 7. Comme milieux de refroidissement 5 et 6, on utilise un fluide (liquide ou gaz). Pour refroidir le creuset, généra- lement, on utilise un procédé de refroidissement par eau. Cependant, quand de l'eau est amenée au contact direct du sel fondu, par hasard, une explosion peut apparaître. Pour éviter l'explosion, on utilise un milieu de refroidissement ayant un point d'ébullition supérieur à la température du sel fondu ou inférieur à la température de fonctionnement du milieu de refroidissement. Comme milieu de refroidisse- ment ayant un point d'ébullition supérieur à la température du sel fondu, on peut utiliser du potassium (point d'ébullition: 765,5 C), du sodium (point d'ébullition: 881,1 C), etc. Comme milieu de refroidissement ayant un point d'ébullition inférieur à la température de fonction- nement, on peut utiliser de l'azote (point d'ébullition: - ,8 C), de l'hélium (point d'ébullition: -268,9 C), etc. L'une des particularités de la présente invention est qu'une couche solidifiée de sel est formée à la limite entre le creuset et le sel fondu en maintenant un équilibre entre l'énergie électrique et le refroidissement en utili sant un système de chauffage par induction. Sur la figure, le numéro de référence 9 est un tube de soufflage de gaz pour souffler un gaz de traitement tel que du chlore gazeux ou de l'oxygène gazeux. Le numéro 10 désigne un tuyau d'évacuation de gaz usé. On applique une tension prédéter minée à partir d'une source diénergie à courant continu 14 à une cathode 11 et à une anode 12 et on effectue une élec- trolyse et la récupération du combustible épuisé à la ca- thode 11. La figure 2 montre un agencement du système de chauf fage par induction. Le creuset 2 est placé dans la bobine d' induction 3 à haute fréquence. Une énergie à haute fréquence est fournie à cette bobine à partir d'un générateur de hautes fréquen- ces de la source 13 d'énergie à courant alternatif, et le sel fond dans le creuset. Le milieu de refroidissement est fourni au creuset 2 à partir d'un système 15 refroidissant et faisant circuler le milieu de refroidissement. Une cou- che solidifiée de sel se forme à la limite entre le creuset et le sel fondu en fonction de l'équilibre entre le courant électrique à haute fréquence pour le chauffage et le re- froidissement. Pour refroidir le creuset, on utilise un liquide ou un gaz comme décrit ci-dessus. Le sel utilisé est un sel tel que CsCl, NaCl, KCl, etc., ou un sel mixte contenant ces sels. Le point de fusion de sel KCl-NaCl minier de concen- tration molaire égale, est d' environ 660 C, en tant qu'exemple du sel utilisé. Quand ce sel est fondu, la tem- pérature superficielle dans le creuset est d' environ 50 C, en tant quexemple dun essai, et un gradient de tempéra ture est produit dans la couche de sel solidifié 8. Comme décrit ci-dessus, un gradient de température ap- paraît quand la couche solidifiée est formée. Il est donc possible d'abaisser la température du creuset sans refroi- dir le sel fondu, à l' exception de la couche solidifiée, (tout en maintenant l'état fondu), et on peut atténuer l'environnement de corrosion dans le creuset. De même, en formant la couche solidifiée, il est possible d'atténuer ou d'éviter l'état dans lequel la surface interne du creuset est directement exposée au chlore gazeux ou à l'oxygène gazeux. En conséquence, on peut allonger la durée de ser- vice du matériau formant le creuset, c'est-à-dire de maté- riau du système de chauffage. Ensuite, diverses formes du creuset sont représentées sur la figure 3 à la figure 5. Dans ce qui suit, on ne donne pas de description du système de refroidissement pendant que la couche solidifiée est formée en maintenant un équilibre entre le courant électrique de chauffage et le refroidissement de la même manière que celle décrite ci dessus. La figure 3 montre un exemple dans lequel le creuset est conçu sous une forme cylindrique. La figure 3(a) est une vue en coupe transvereale, et la figure 3(b) est une vue en coupe verticale. Un creuset 22 de forme cylindrique est placé à l'intérieur d'une bobine cylindrique 21. Une couche de sel solidifié 23 est formée sur la surface de paroi interne du creuset tandis qu'une couche de sel fondu 24 est entretenue à l'intérieur. Pour favoriser une augmentation de tempéra ture, des éléments chauffants auxiliaires 25 formés d'un matériau conducteur sont disposés à l'intérieur du creuset. La figure 4 montre un exemple dun creuset de forme an nulaire. La figure 4(a) est une vue en coupe transversale, et la figure 4(b) est une vue en coupe verticale. Un creuset annulaire externe 33 et un creuset annulaire interne 34 sont agencés entre une bobine annulaire externe 31 et une bobine annulaire interne 32, et on place un sel fondu entre les parois des deux creusets annulaires. Une couche de sel solidifié 35 est formée sur des surfaces de parois internes des creusets annulaires externe et interne, et une couche de sel fondu 36 est entretenue. Pour favori ser une augmentation de température, des éléments chauf fants auxiliaires 37 formés dun matériau conducteur sont placés dans le creuset. La figure 5 montre un exemple du creuset concu sous une forme plane (rectangulaire). La figure 5(a) est une vue en coupe transversale, et la figure 5(b) est une vue en coupe verticale. Un creuset rectangulaire 42 est agencé à l'intérieur d'une bobine rectangulaire 41. Une couche de sel solidifié 43 est formée sur la surface de paroi interne du creuset tandis qu'une couche de sel fondu 44 est entretenue. Pour favoriser une augmentation de température, des éléments chauffants auxiliaires 45 formés dun matériau conducteur sont agencés dans le creuset. La figure 6 montre un exemple d'un creuset et d'une bo- bine de chauffage par induction intégrés. La figure 6(a) est une vue en coupe transversale, la figure 6(b) est une vue en coupe verticale et la figure 6(c) est une vue par- tiellement agrandie. Selon ce mode de réalisation, le creuset et la bobine de chauffage par induction sont intégrés pour augmenter le rendement de chauffage. Un matériau de revêtement est trai té dans des interstices et sur la surface interne d'une bobine rectangulaire 51, et on utilise celui-ci en tant que creuset 52. Une couche de sel solidifié 53 est formée sur la surface de paroi interne du creuset tandis qu'une couche de sel fondu 54 est entretenue à l'intérieur. Pour favori ser une augmentation de température, des éléments chauf- fants auxiliaires 55 formés d'un matériau conducteur sont agencés dans le creuset. En ce qui concerne la forme de la bobine de creuset, on peut adopter les formes telles que représentées sur la figure 3 à la figure 5 ou des variantes de ces formes, par exemple une forme rectangulaire à double structure telle que représentée sur la figure 4. Selon la présente invention, on peut atteindre les ef fets suivants: (1) I1 est possible de diminuer la température superfi cielle à l'intérieur du creuset. Le tableau 1 résume un exemple comparatif de tempéra ture s uperf ic ie l le. de la paroi interne du creus et avec un chauffage direct (par exemple chauffage par résistances) et avec un chauffage par induction quand on utilise du sel KCl-NaCl minier de concentration égale. Tableau 1 Mode de chauffage Chauffage direct Chauffage par induction Température superficielle Supérieure à 50 C dans le creuset 660 C Comme indiqué dans le tableau 1, par comparaison au procédé usuel de chauffage direct, il est possible, pour le procédé de chauffage par induction, de refroidir la surface dans le creuset tout en entretenant la couche de sel fondu par un système de refroidissement. En conséquence, on peut amplement améliorer un environnement de corrosion semblable au procédé usuel et on peut allonger la durée de service des matériaux. (2) On évite un contact immédiat du matériau du creuset et des éléments corrosifs conformément à la couche de sel solidifié. Un exemple de formation de la couche de sel solidifié est représenté sur la figure 7. Sur la figure 7, une dis- tance (mm) par rapport à la surface de paroi du creuset est représentée sur l'axe des abscisses, et la température ( C) est indiquce sur ltaxe des ordonnses. À partir de ce dia- gramme, il est évident que la limite entre la couche soli- difiée et la couche fondue est située près de la partie à 8 - 9 mm de la surface de paroi du creuset. Grâce à la pré- sence de la couche solidifiée de sel, il est possible d'éviter un contact direct entre la surface de paroi du creuset et des éléments corrosifs tel que du chlore gazeux ou de l'oxygène gazeux. En conséquence, on peut considéra- blement améliorer les conditions de corrosion telles que constatées dans le procédé usuel et on peut allonger la durée de service des matériaux. (3) Stimulation d'une augmentation de température grâce à l'utilisation d'éléments chauffants auxiliaires. Quand le sel est fondu, il est nécessaire d'avoir une fréquence plus élevoe à cause de la différence de conducti vité électrique par comparaison à un courant d' induction utilisé pour la fusion de métaux usueIle. Grâce à l'agencement d'éléments chauffants auxiliaires formés d'un matériau conducteur, il est possible de favoriser et d'accélérer une augmentation de température par comparaison à l' augmentation de température du sel par le courant d' induction tel qu'utilisé dans le procédé usuel pour la fusion de métaux. (4) Une explosion causée par un contact du sel fondu avec le milieu de refroidissement peut être évitée grâce à l' adoption d'un milieu de refroidissement autre que de l'eau. Pour refroidir un creuset utilisé pour un chauffage par induction, il est de pratique générale d' adopter un système de refroidissement par eau. Cependant, une explosion peut apparaître quand le sel fondu est amené au contact direct de l'eau. En adoptant un système de refroidissement utili sant un milieu de refroidissement autre que de l'eau, il est possible d'éviter le danger tel qu'une explosion. (5) Effet d' agitation d'une force électromagnétique pro duite par chauffage par induction. La figure 8 représente un exemple qui montre, au moyen d'une analyse numérique, si un effet d' agitation est causé ou non par création d'un champ magnétique dû au chauffage par induction. La figure montre la configuration de la surface libre du sel fondu et la distribution de la force électromagnétique (distribution de la force de courant électrique et de la force magnétique) du centre du creuset à la surface de paroi du creuset. La force électromagnéti que est concentrée dans la partie la plus proche de la paroi du creuset et donne un effet plus élevé. En raison de l' absence duniformité de la force électromagnétique, une agitation électromagnétique apparaît et ceci donne un effet d' agitation. (6) Diverses formes de creusets. Dans le procédé de chanffage par résistances, le sel fondu fond uniformément et est agité uniformément, et on adopte généralement un creuset de forme cylindrique. Étant donné qu'on peut s'attendre à une fusion uniforme et à une agitation uniforme en raison de l'effet d' agitation tel que décrit ci-dessus en (5), on peut adopter diverses formes de i creusets, telles que représentées sur la figure 3 à la figure 5 et dautres variantes fondées sur ces formes. (7) Application à d'autres systèmes et dispositifs en plus d'un creuset de fusion. En utilisant un chauffage sans contact, qui est l'une des particularités du procédé de chauffage par induction, il est possible dadopter le présent procédé en tant que système de chauffage dans des applications telles qu'un processeur à cathode ou une purification par distillation du sel utilisé. Revendic at ion s 1. Procédé de retraitement pyrochimique de combustible nucléaire épuisé pour faire fondre le combustible nucléaire épuisé dans un sel fondu placé dans un creuset (2) et par dépôt du combustible nucléaire, dans lequel: le creuset est chauffé par chauffage par induction, un milieu de refroidissement (5, 6) est fourni pour le refroi- dissement, et une couche (7) de sel fondu est entretenue en maintenant un équilibre entre le chauffage et le refroidis- sement, et une couche (8) de sel solidifié est formée sur la surface de la paroi dans le creuset. 2. Procédé de retraitement pyrochimique selon la reven- dication 1, dans lequel on utilise un fluide, à l' exception de l'eau, en tant que milieu de refroidissement. 3. Procédé de retraitement pyrochimique selon la reven dication 1 ou 2, dans lequel des éléments chauffants auxi liaires (4) sont agencés dans le creuset pour favoriser une augmentation de température du sel. 4. Système de chauffage par induction à utiliser dans un procédé de retraitement pyrochimique pour faire fondre un combustible nucléaire épuisé dans un sel fondu placé dans un creuset (2) et pour déposer le combustible nucléaire, dans lequel ledit système de chauffage par induction comprend des moyens de chauffage par induction et des moyens de refroidissement pour le refroidissement par fourniture d'un milieu de refroidissement (5, 6) dans le creuset. 5. Système de chauffage par induction selon la revendi- cation 4, dans lequel ledit creuset est concu sous une forme cylindrique, une forme annulaire, une forme plane ou sous une forme réalisoe en combinant ces formes. 6. Système de chauffage par induction selon la revendi- cation 4 ou 5, dans lequel des moyens chauffants auxiliaires sont agencés dans le creuset pour favoriser une augmentation de température du sel. 7. Système de chauffage par induction selon la revendi- cation 4, dans lequel on utilise un fluide, à l' exception de l'eau, en tant que milieu de refroidissement.