Brevet FR2807198A1 — publié le 20011005

La présente invention concerne des granulés de matériau combustible nucléaire. Elle vise plus particulièrement des granulés du type oxyde, notamment UOz, qui interviennent dans la réalisation de pastilles combustibles. Ces granulés sont obtenus, de manière habituelle, à partir d'une poudre combustible nucléaire, du type oxyde, qui est produite en aval d'une étape visant à transformer en cet oxyde un composé initial, tel qu'UF6. Cette poudre peut être obtenue de différentes façons. Un premier mode, dit par voie humide, conduit à la formation d'agrégats grossiers, dont le diamètre moyen est d'environ 1 mm. Les granulés ainsi formés possèdent des caractéristiques irrégulières, ce qui rend leur utilisation délicate. Il existe également des procédés de conversion d' UF6 en UO2 faisant appel à une voie dite sèche, qui est décrite par exemple dans FR-A-2 060 242. Cette voie sèche conduit à l'obtention d'une poudre plus fine que celle formée par la mise en oeuvre de la voie humide. On connaît, par DE-A-15 92 536, un procédé de fabrication de granulés à partir d'une poudre combustible obtenue par cette voie sèche. Ce procédé fait intervenir un broyage des particules de la poudre, qui sont ensuite mises en suspension dans un solvant, la suspension ainsi réalisée étant séchée par pulvérisation, en vue de sa granulation. Les granulés ainsi réalisés possèdent une taille élevée, pouvant atteindre des valeurs supérieures à 250 micromètres. FR-A-2 403 628 divulgue un mélange des granulés d'oxyde d'uranium, pour la réalisation de pastilles combustibles. Ces granulés, qui sont destinés à être mélangés à des granulés d'oxyde de plutonium, possèdent une taille moyenne d'environ 180 micromètres. Les granulés conformes à l'art antérieur évoqué ci-dessus présentent cependant un inconvénient. En effet, ils possèdent une aptitude limitée aux mélanges avec d'autres oxydes, par exemple de plutonium ou de gadolinium. L'invention se propose de pallier cet inconvénient. A cet effet, elle a pour objet des granulés de matériau combustible nucléaire, pour la réalisation par frittage d'éléments combustibles pour un réacteur nucléaire, ces granulés étant fabriqués à partir d'une poudre, notamment obtenue par voie sèche, formée de particules de matériau combustible, notamment d'oxyde d'uranium, caractérisé en ce que les granulés possèdent une taille moyenne comprise entre 15 et 50 micromètres, sensiblement l'ensemble desdits granulés possédant une taille comprise entre 10 et 100 micromètres et en ce que la densité apparente des granulés est supérieure à 1,7 g/cm3. La densité apparente des granulés est mesurée selon la norme internationale ISO 3923-1, c'est-à-dire sans qu'il ne soit procédé à un tassage préalable de ces granulés. Selon une caractéristique avantageuse, la taille moyenne des granulés est comprise entre 25 et 35 micromètres. Selon une autre caractéristique avantageuse, la fraction de granulés dont la taille n'est pas comprise entre 10 et 100 micromètres est inférieure à 2%, de préférence à 1%. L'invention permet de réaliser les objectifs précédemment mentionnés. En effet, les granulés conformes à l'invention possèdent une taille réduite et homogène, ce qui leur confère une grande aptitude au mélange avec d'autres produits utilisés dans le cadre de la fabrication de pastilles de combustible, en particulier des oxydes de plutonium et gadolinium. Par ailleurs, les granulés conformes à l'invention possèdent une densité élevée, de sorte qu'ils se prêtent de façon satisfaisante aux étapes industrielles intervenant dans la fabrication ultérieure de pastilles combustibles. En particulier, ces granulés, étant donné leur densité et leur forme, sont à même de s'écouler de façon satisfaisante dans les matrices de compression auxquelles ii est fait appel dans cette fabrication. Selon une autre caractéristique avantageuse de l'invention, les granulés possèdent une coulabilité supérieure ou égale à 10 grammes par seconde. Au sens de l'invention, la coulabilité est mesurée selon la norme ASTM D-392-61-T, au moyen d'un entonnoir comprenant un tronc de cône incliné selon un angle de 60 par rapport à l'horizontale, le long duquel s'écoulent les granulés. La grande base de ce tronc de cône possède un diamètre de 92,9 mm, alors qu'un orifice d'un diamètre de 15 mm est pratiqué au centre de l'entonnoir. Les caractéristiques de coulabilité des granulés de l'invention leur assurent une grande facilité d'utilisation. Selon une autre caractéristique avantageuse de l'invention, les granulés possèdent un rapport O/U compris entre 2 et 2,67, de préférence entre 2,05 et 2,25. Ce rapport O/U est défini comme le rapport entre les atomes d'oxygène et d'uranium de ces granulés. De la sorte, les granulés peuvent être soumis à une opération de frittage dans une atmosphère quelconque, en particulier oxydante ou réductrice. Par ailleurs, les caractéristiques des granulés conformes à l'invention permettent de conférer une solidité et une tenue mécanique satisfaisantes aux pastilles combustibles fabriquées à partir de ces granulés. Selon une autre caractéristique de l'invention, les granulés comprennent une première fraction d'oxyde d'uranium, à l'état de U02, et une seconde fraction d'oxyde d'uranium, à l'état de U30,- Divers exemples non limitatifs, illustrant la mise en oeuvre de l'invention, sont explicités dans ce qui suit. Exemple 1 On mélange 65% en poids d'oxyde d'uranium, à l'état de U02, et 35% d'eau, dans un dispositif comprenant une cuve, mise en relation avec un disperseur, qui est de type ULTRATURRAX. Cette cuve est équipée d'une hélice de brassage, dont la vitesse de rotation est de 150 tours/minute. Par ailleurs, on ajoute au mélange d'eau et d'oxyde d'uranium, un adjuvant de dispersion, tel que celui commercialisé par la société POLYPLASTIC SA sous la référence commerciale DARVAN-C. Puis, une fois la dispersion réalisée, on ajoute 0,3% en poids d'alcool polyvinylique, de manière à rehausser la viscosité de la suspension ainsi formée. Le temps de séjour du mélange dépend de la masse des composants qui le forment. A titre d'exemple, lorsqu'on traite 20 kg d'oxyde d'uranium, un temps de séjour de 5 minutes dans le disperseur est suffisant pour atteindre le degré de dispersion souhaité. Cette suspension est ensuite transférée dans une cuve de stockage, qui alimente, par l'intermédiaire d'une pompe de gavage, un atomiseur-sécheur, conforme à un de ceux commercialisés par la société NIRO. Ceci permet la déshydratation et la solidification des particules présentes dans la suspension, de manière à obtenir des granulés de matériaux combustibles nucléaires. Ces derniers sont ensuite utilisés, de façon connue, pour la fabrication de pastilles combustibles nucléaires. Les granulés ainsi formés présentent une taille moyenne d'environ 30 micromètres et une densité apparente d'environ 1,9 g/cm3. Leur coulabilité, mesurée par l'intermédiaire du dispositif décrit ci-dessus, est d'environ 20 g/s et leur rapport O/U est d'environ 2,06. Exemple 2 On prépare une poudre d' U30, . A cet effet, on oxyde une poudre d'U02 par passage dans des nacelles, dans un four à 330 C parcouru par de l'air, la durée de séjour de cette poudre étant de 3 heures. On mélange la poudre d' U,O, ainsi obtenue avec une poudre d'U02, selon des fractions respectives de 20% et 80% en poids. On réalise ensuite une suspension, par dispersion du mélange de poudres ainsi formé dans de l'eau, au sein d'un disperseur conforme à celui décrit dans l'exemple 1. Les proportions massiques du mélange de poudre et de l'eau sont respectivement de 65% et de 35%. Puis, on ajoute 0,1% en poids de DARVAN-C, et ensuite 0,3% en poids d'alcool polyvinylique, de façon à former une suspension. Cette dernière est ensuite admise dans un atomiseur-sécheur, de façon à former des granulés servant la fabrication de pastilles de combustible nucléaire, de façon analogue à ce qui a été décrit dans l'exemple 1. Les granulés ainsi formés présentent une taille moyenne d'environ 20 micromètres et une densité apparente d'environ 1,8 g/cm3. Leur coulabilité, mesurée par l'intermédiaire du dispositif décrit ci-dessus, est d'environ 12 g/s et leur rapport O/U est d'environ 2,22. Ce rapport peut varier en fonction de la valeur du rapport de la poudre d'UOZ de départ. REVENDICATIONS 1. Granulés de matériau combustible nucléaire, pour la réalisation par frittage d'éléments combustibles pour un réacteur nucléaire, ces granulés étant fabriqués à partir d'une poudre, notamment obtenue par voie sèche, formée de particules de matériau combustible, notamment d'oxyde d'uranium, caractérisés en ce que les granulés possèdent une taille moyenne comprise entre 15 et 50 micromètres, sensiblement l'ensemble desdits granulés possédant une taille comprise entre 10 et 100 micromètres et en ce que la densité apparente des granulés est supérieure à 1,7 g/cm3. 2. Granulés selon la revendication 1, caractérisés en ce que la taille moyenne des granulés est comprise entre 25 et 35 micromètres. 3. Granulés selon la revendication 1 ou 2, caractérisés en ce que la fraction de granulés dont la taille n'est pas comprise entre 10 et 100 micromètres est inférieure à 2 s, de préférence à 1%. 4. Granulés selon l'une des revendications 1 à 3, caractérisés en ce qu'ils possèdent une coulabilité supérieure ou égale à 10 grammes par seconde. 5. Granulés selon l'une des revendications 1 à 4, caractérisés en ce qu'ils possèdent un rapport O/U compris entre 2 et 2,67, de préférence entre 2,05 et 2,25. 6. Granulés selon l'une des revendications 1 à 5, caractérisés en ce qu'ils comprennent une première fraction d'oxyde d'uranium, à l'état de UOz, et une seconde fraction d'oxyde d'uranium, à l'état de U,O8.