Brevet FR2786479A1 — publié le 20000602

PREPARATION PAR ATOMISATION-SECHAGE D'UNE POUDRE COULABLE DE BIOXYDE D'URANIUM OBTENU PAR CONVERSION EN VOIE SECHE DE L'UF6. DESCRIPTION Domaine technique La présente invention a pour objet un procédé de préparation d'une poudre de bioxyde d'uranium présentant des caractéristiques physico- chimiques convenant à la préparation de combustible d'oxyde mixte d'uranium et de plutonium (MOX) utilisé dans les réacteurs à eau légère. De façon plus précise, elle concerne l'obtention d'une poudre possédant les caractéristiques suivantes: - une bonne aptitude à l'écoulement spontané, - une granulométrie homogène située dans la gamme allant de 20 à 100 um, - une masse volumique apparente élevée pour permettre un remplissage optimal des différents équipements utilisés pour la fabrication du combustible (broyeur, mélangeur, conteneurs, transferts, sabot d'alimentation de presse, etc.), - des particules élémentaires suffisamment solides pour résister aux différentes sollicitations mécaniques subies en cours de fabrication (brassage par convection, remplissage et vidange de conteneurs, transfert par voie pneumatique, etc.), - une bonne aptitude au compactage, et - une excellente réactivité au frittage naturel. Etat de la technique antérieure Actuellement, on obtient une poudre de bioxyde d'uranium présentant ces caractéristiques, en la préparant par un procédé de conversion par voie humide du nitrate d'uranyle en bioxyde d'uranium. Cette conversion par voie humide consiste en une précipitation du diuranate d'ammonium (ADU) suivie ou non d'un broyage à la granulométrie appropriée, comme il est décrit dans US-A-3 394 997 [1], et US-A-3 998 925 [2]. Le document FR-A-2 088 170 [3] décrit un procédé de conversion de nitrate d'uranyle en bioxyde d'uranium frittable par pulvérisation- séchage d'une solution de nitrate d'uranyle et d'acide formique, suivie d'une calcination. Les poudres obtenues par ces procédés de conversion par voie humide, peuvent être utilisées directement pour la fabrication industrielle du combustible MOX sans qu'il soit nécessaire d'effectuer une étape complémentaire de granulation mécanique de la poudre. En effet, les poudres présentent des propriétés d'écoulement excellentes, qui confèrent au mélange final UO2-PuO2 une fluidité suffisante pour supporter des cadences de production élevées. En revanche, le procédé de préparation de bioxyde d'uranium utilisant la conversion par voie sèche de l'hexafluorure d'uranium UFo en U02, tel que décrit dans FR-A-2 060 242 [4] et FR-A-2 064 351 [5], ne permet pas actuellement d'obtenir une poudre utilisable directement pour la fabrication de combustibles MOX. La conversion par voie sèche de UF6 s'effectue industriellement dans un four compact et met en jeu consécutivement deux réactions: - la première est la réaction d'hydrolyse qui transforme UF6 gazeux en oxyfluorure d'uranium solide U02F2, - la seconde concerne la pyrohydrolyse réductrice de UO2F2 qui conduit à la formation de U02 sous forme pulvérulente. La poudre de U02 réalisée selon le procédé décrit dans [4] et [5] est difficilement utilisable pour la préparation de combustibles MOX car elle est généralement cohésive et présente une faible masse volumique apparente, ce qui rend son utilisation directe très délicate pour une application industrielle en raison de son comportement au compactage très médiocre. Lorsqu'on utilise ce procédé des références [4] et [5] pour préparer des combustibles à base de U02 pour les réacteurs, on réalise ensuite une granulation de la poudre par un procédé mécanique qui comprend un pré-compactage de la poudre, suivi d'un concassage, puis d'un tamisage afin d'obtenir un granulé mécanique présentant de bonnes propriétés d'écoulement, qui dans certains cas est soumis à une opération de sphéroïdisation pour accroître encore la coulabilité de la poudre. Cette granulation mécanique conduit à des granulométries élevées pouvant atteindre et même dépasser 500 pm. Une autre technique de granulation de poudre de UO2 a été décrite dans FR-A-1 438 020 [6]. Dans ce cas, on prépare une pâte en mélangeant une poudre de U02 ou UO2PuO2 avec une solution d'un liant dans un solvant organique à teneur très basse en hydrogène, tel que le trichloréthylène, puis on sèche cette pâte par pulvérisation. On obtient ainsi des granulés de grande dimension atteignant 250 pm. Pour la fabrication du combustible MOX, o un mélange intime des deux constituants (poudre de UO2 et poudre de Pu02) est recherché, des granulométries aussi élevées pour U02 sont à proscrire. Une taille de particules de U02 inférieure à 100 pm est indispensable pour atteindre les spécifications requises pour ce combustible. La présente invention a précisément pour objet un procédé de traitement d'une poudre de bioxyde d'uranium obtenu par voie sèche pour la convertir en une poudre utilisable directement pour la fabrication de combustible MOX. Exposé de l'invention Selon l'invention, le procédé de préparation d'une poudre de bioxyde d'uranium UC2 frittable comprend les étapes suivantes: 1) préparer une suspension aqueuse d'une poudre de U02 obtenue par voie sèche à partir d'hexafluorure d'uranium, ladite suspension comprenant 50 à 80 % en poids de U02 et au moins un additif choisi parmi les agents défloculants, les liants organiques, le peroxyde d'hydrogène H202 et une poudre de U308, en quantité telle que la viscosité de la suspension ne dépasse pas 250 mPa.s, et - 2) atomiser cette suspension et la sécher dans un gaz chaud, à une température de 150 à 300 C, pour obtenir une poudre de UO2 appauvri ayant une granulométrie moyenne de 20 à 100 um. Dans ce procédé, on prépare tout d'abord une suspension aqueuse de poudre de bioxyde d'uranium, comportant un taux de matière sèche très élevé, mais présentant une viscosité la plus faible possible, ne dépassant pas 250 mPa.s, pour qu'elle convienne à l'opération suivante d'atomisation-séchage de la suspension en granulés calibrés. Le fait d'utiliser l'eau pour préparer la suspension est très intéressant car il permet de limiter à des valeurs très faibles les quantités de produits organiques susceptibles d'introduire des impuretés dans le produit final. Selon l'invention, la méthode de préparation de la suspension peut être simple, de courte durée, reproductible, et conduire à des suspensions très fluides qui peuvent être véhiculées par pompage jusqu'à la buse d'injection de l'atomiseur sans difficultés. On peut atteindre des taux de matière sèche très élevés pour obtenir ensuite des particules de poudre denses, pleines et bien sphériques. De plus, ce procédé est transposable à une unité de production de capacité industrielle. Pour la préparation de cette suspension, on utilise généralement au moins deux additifs constitués respectivement: - 1) par au moins un agent défloculant, et - 2) par au moins un additif choisi parmi les liants organiques, le peroxyde d'hydrogène et/ou une poudre de U308, ces derniers additifs jouant tous le rôle de liant lors de l'opération d'atomisation- séchage. Dans le document EP-A-0 092 475 [7], on a décrit l'utilisation de peroxyde d'hydrogène pour améliorer la résistance à la compression de pastilles crues de UO2 ou UO2-PuO2 par formation d'une couche d'oxyde hydraté sur la poudre de départ. Cette couche est formée en pulvérisant une solution de H202 sur la poudre d'oxyde métallique, la quantité de solution de H202 représentant 2 à 15 % du poids de cette poudre. Dans ce cas, la quantité de H202 utilisée est importante. L'agent défloculant a pour but de fluidifier la suspension. Il peut être constitué par un produit organique facilement éliminable, par exemple par du polyméthacrylate d'ammonium tel que le produit commercialisé par la société Polyplastic S.A. sous l'appellation de DARVAN C qui est une solution aqueuse de polyméthacrylate d'ammonium à 25 %. La quantité pondérale d'agent défloculant utilisée (polyméthacrylate d'ammonium) représente généralement 0,03 à 0,16 % du poids de matière sèche de la suspension. Les liants organiques sont ajoutés à la suspension pour favoriser l'agglomération de la poudre au cours du séchage en atomiseur. On choisit des liants organiques qui peuvent être facilement éliminés. A titre d'exemples de tels liants, on peut citer l'alcool polyvinylique et le polyéthylène glycol. L'eau oxygénée peut jouer le même rôle qu'un liant organique, et il en est de même pour une poudre de U308s, mais dans les deux cas, il peut être avantageux d'ajouter également un liant organique en faible proportion. Aussi, selon un premier mode de réalisation, la solution comprend un agent défloculant et un liant organique, la quantité pondérale de liant organique représentant de 0,3 à 1 % du poids de matière sèche de la suspension. Selon un second mode de réalisation, la suspension comprend un agent défloculant et du peroxyde d'hydrogène H202, sans liant organique, la quantité pondérale de H202 représentant 0,2 à 0,4 % du poids de matière sèche de la suspension. L'eau oxygénée peut être additionnée sous forme de solution aqueuse à 20 % de H202, par exemple. Selon un troisième mode de réalisation de l'invention, la suspension comprend un agent défloculant, du peroxyde d'hydrogène et un liant organique tel que l'alcool polyvinylique, la quantité pondérale de H202 représentant 0,1 à 0,4 % du poids de matière sèche de la suspension, et la quantité pondérale de liant organique représentant 0,1 à 0,5 i du poids de matière sèche de la suspension. Dans ces trois modes de réalisation, la quantité pondérale d'agent défloculant tel que le polyméthacrylate d'ammonium représente généralement de 0,03 à 0,16 % du poids de matière sèche de la suspension. Dans les deux modes de réalisation o l'on l'utilise un liant organique, celui-ci peut être l'alcool polyvinylique ou le polyéthylène glycol. Lorsque l'additif est constitué par une poudre de U30S, celle-ci peut être obtenue par oxydation ménagée de la poudre initiale de UO2 obtenue par voie sèche. On peut utiliser une quantité de poudre de U308 représentant 10 à 20 % du poids de UO2, par exemple %. Dans ce cas, la suspension peut aussi comprendre un agent défloculant et un liant organique tels que ceux utilisés ci-dessus dans les proportions indiquées ci-dessus, par exemple 0,03 à 0,16 % en poids d'agent défloculant et 0,1 à 0,5 % en poids de liant organique par rapport au poids de matière sèche de la suspension, soit le poids total de UO2 et de U308. Selon l'invention, on peut aussi ajouter à la suspension de poudre de UO2 et éventuellemenu de U308, des adjuvants de frittage sous forme de poudre tels que Cr203, TiO2, A1203 etc... et des poisons consommables tels que Gd203 ou Er203. Ceci permet d'obtenir une dispersion uniforme de ces adjuvants et/ou poisons consommables dans la poudre de UO2. Selon l'invention, la matière sèche de la suspension peut donc être constituée soit par la poudre de UO2 seul, par le mélange UO2- U308, ou par des mélanges UO2-poison consommable et/ou adjuvant(s) de frittage et/ou U308. Pour la préparation de la suspension, on ajoute graduellement l'eau, les additifs et les éventuels adjuvants à la poudre de UO2 et éventuellement de U308, en réalisant une agitation mécanique ou une agitation ultrasonore, en une ou plusieurs étapes. L'opération suivante d'atomisation-séchage peut être effectuée dans un dispositif d'atomisation- séchage standard, équipé par exemple d'une turbine tournant à grande vitesse (atomisation centrifuge), d'une buse alimentée sous pression (atomisation sous pression ou pneumatique) ou d'une buse d'injection ultrasonique (atomisation par sonotrode). Le réglage de ces différents modes d'injection, soit du diamètre d'orifice de la buse, de la vitesse de rotation, de la pression d'injection ou de la fréquence des ultrasons, doit être effectué de telle manière qu'il conduise à la formation d'un brouillard de micro-gouttelettes de suspension, ayant par exemple un diamètre moyen voisin de 50 pm avec une dispersion en diamètre des gouttelettes faible, si possible de 20 à 100 pm, aucune goutte de grande taille, par exemple de l'ordre du millimètre, ne devant être formée. L'atmosphère de séchage peut être constituée d'air ou d'un autre gaz exempt d'oxygène, par exemple l'azote ou l'argon. La température du gaz est généralement située dans la gamme allant de 150 à 300 C, tout au moins dans la zone située juste à proximité de la buse d'injection. On peut effectuer le séchage indifféremment à co-courant ou à contre-courant de l'alimentation de la suspension ou en mode mixte. La hauteur de séchage des gouttelettes est de préférence supérieure à 70 cm avec une température en bas de colonne de séchage supérieure à 100 C. On préfère des dispositifs d'atomisation-séchage possédant des hauteurs de séchage importantes de manière à obtenir un granulé final présentant un minimum d'humidité résiduelle. Après cette opération, on obtient une poudre de U02 présentant les caractéristiques suivantes: - une granulométrie homogène de 20 à 100 um, - une cohésivité suffisante des grains pour résister aux différentes manipulations intervenant pour la préparation de combustibles MOX, - d'excellentes propriétés d'écoulement, soit un écoulement spontané pour 200 g de poudre dans un cône métallique muni d'un orifice de 15 mm de diamètre, - une masse volumique apparente élevée, proche de 2 g/cm, - un rapport O/U inférieur à 2,15, - un taux d'impuretés résiduelles faible, une bonne aptitude au compactage, et - une excellente aptitude au frittage naturel, donnant par exemple, après frittage, une masse volumique représentant plus de 97,5 % de la masse volumique théorique. Selon l'invention, on peut dans certains cas effectuer un traitement thermique complémentaire de la poudre obtenue par atomisation- séchage. Ce traitement peut être réalisé soit à basse température de 100 à 250 C pour éliminer l'humidité résiduelle de la poudre, soit à plus haute température de 250 à 700 C pour éliminer la totalité des impuretés résiduelles de la poudre, et régler si nécessaire le rapport O/U en utilisant une atmosphère de traitement thermique appropriée. En ce qui concerne l'influence du traitement thermique, la morphologie des granulés évolue très peu au cours de ce traitement. En effet, ils conservent leur sphéricité et restent bien individualisés, ce qui permet de conserver d'excellentes propriétés d'écoulement. D'autres caractéristiques et avantages de l'invention apparaîtront mieux à la lecture de la description qui suit d'exemples de réalisation, donnés bien entendu à titre illustratif et non limitatif, en référence au dessin annexé. Brève description du dessin. La figure 1 représente schématiquement en coupe verticale un dispositif nucléarisé d'atomisation- séchage utilisé dans l'invention. Ce dispositif est totalement implanté en boite à gants. Description détaillée des modes de réalisation. Exemple 1 Dans cet exemple, on utilise une poudre de bioxyde d'uranium provenant d'un four de conversion à injecteur concentrique tritubulaire. Cette poudre présente les caractéristiques suivantes: - masse volumique apparente: voisine de 1 g cm-3, - surface spécifique: sensiblement 2,5 m2 g-. - poudre non coulable en cône d'écoulement d'un diamètre de 15 mm, diamètre moyen des particules (mesuré par diffraction laser en voie humide): sensiblement 1,5 pm avec 50 % de fines inférieures à 1 pm, perte au feu après frittage: proche de 0,7 % massique, et - rapport O/U allant de 2,04 à 2,08. A partir de cette poudre, on prépare une suspension en utilisant 60 parties en poids de poudre de UO2 et 40 parties en poids d'eau distillée. L'opération de mise en suspension de la poudre de U02 dans l'eau est effectuée de préférence en deux étapes, de manière à limiter les phénomènes de sédimentation, particulièrement accentués avec UO2 qui présente une masse volumique intrinsèque élevée. On introduit les 40 parties d'eau dans un conteneur en Plexiglas ou en verre ou en acier inoxydable, dont le fond ne présente pas d'arêtes vives et dont les parois sont exemptes d'aspérité. On introduit alors dans le conteneur 40 parties en poids de poudre de UO2, graduellement en maintenant une agitation mécanique de la suspension au moyen d'un agitateur, équipé par exemple d'un disperseur de type rotor-stator, à une vitesse d'agitation de l'ordre 1000 tours/minute. Après introduction des 40 parties en poids de poudre, on réalise une opération de désagglomération-dispersion au moyen du même disperseur à une vitesse de 1700 à 2000 tours/minutes, pendant 20 minutes. On ajoute alors 0,09 % du poids de matière sèche de produit défloculant constitué par du polyméthacrylate d'ammonium, tout en maintenant la suspension sous agitation à une vitesse de 1000 tours/minute. On mesure alors la viscosité de la suspension, par exemple au moyen d'un viscosimètre BROOKFIELD DVII tournant à une vitesse de tours/minute, et on remarque qu'elle est inférieure à 20 mPa.s. On ajoute alors le reste de la poudre de UO2, soit 20 parties en poids, tout en maintenant l'agitation, avec une vitesse de rotation de l'agitateur de 1000 tours/minute. On réalise ensuite une seconde opération de désagglomération-dispersion au moyen du même agitateur à une vitesse de 3000 tours/minute, pendant 20 minutes, et on ajoute encore 0,03 % du poids de matière sèche de polyméthacrylate d'ammonium tout en maintenant la suspension sous agitation, à une vitesse de 1000 tours/minute. On a donc introduit au total 0,12 % du poids de matière sèche de polyméthacrylate d'ammonium jouant le rôle d'agent défloculant. On introduit alors dans la suspension, 0,2 % du poids de matière sèche d'eau oxygénée, puis 0,4 % du poids de matière sèche d'alcool polyvinylique, après stabilisation de la viscosité de la suspension. Ces ajout sont effectués en maintenant la suspension sous agitation à une vitesse d'environ 1000 tours/minute. Ces deux constituants jouent le rôle de liant et ont pour rôle de favoriser l'agglomération de la poudre au cours du séchage en atomiseur. Si la viscosité de la suspension n'est pas inférieure à 250 mPa.s, on ajoute une faible quantité de polyméthacrylate d'ammonium. De préférence, la viscosité de la suspension est de l'ordre d'environ mPa.s. On réalise alors la granulation de la poudre de UO, car atomisation-séchage de la suspension. Ceci peut être effectué en utilisant le dispositif représenté sur la figure 1. Sur cette figure, on voit que le dispositif comprend une enceinte 1 à l'intérieur de laquelle sont disposés: - une pompe péristaltique 3 de transfert de la suspension introduite par 4, au pulvérisateur ultrasonique 5. Le débit de la pompe peut être ajusté entre 0 et 2 litres/heure. - un pulvérisateur ultrasonique 5 à buse annulaire. La suspension est véhiculée jusqu'à la couronne active du pulvérisateur. Les vibrations ultrasoniques conduisent à la formation d'un treillis régulier d'ondes à la surface de liquide. Chaque pic du treillis conduit à la formation de micro-gouttelettes, dont le diamètre est directement lié à la fréquence de vibration. Plusieurs types de pulvérisations de fréquences différentes permettant de viser des granulométries comprises entre 10 et 200 pm. On utilise un pulvérisateur à 30 ou 35 kHz permettant d'atteindre des granulométries situées entre environ 30 et 50 pm. En cours de fonctionnement, le pulvérisateur est refroidi par circulation d'air à température ambiante. Par ailleurs, un circuit de refroidissement par eau réfrigérée est prévu au niveau de ''alimentation de la suspension, afin de maintenir celle-ci à basse température pendant l'injection. En effet, l'arrivée d'air chaud s'effectuant à proximité du pulvérisateur, la température ambiante au niveau de l'injecteur devient très élevée (> 100 C) et risquerait de porter à ébullition la suspension avant son injection. L'alimentation en eau réfrigérée est assurée au moyen d'un cryostat à circulation. - un réseau de circulation d'air comportant un ventilateur-extracteur 9 situé en sortie de colonne de séchage 11. L'air aspiré en amont de l'atomiseur en 10, est porté à haute température au moyen de résistances chauffantes 12 (température réglable de 20 à 650 C). Cet air chaud est ensuite injecté à proximité du pulvérisateur ultrasonique au centre de la colonne de séchage. - une colonne de séchage 11. - un cône de réception métallique 13 de la poudre, raccordé à un cyclone de séparation air-particules par un tube métallique en col de cygne 17. Un thermocouple situé à la base du cône de réception permet de mesurer en continu la température de l'air en sortie de colonne de séchage. - un pot 19 de récupération du granulé sec, en partie basse du cyclone. Un filtre à manche 20 en sortie de cyclone permet d'arrêter les particules de taille supérieure à 1 Pm. Dans ce dispositif, on injecte la suspension de dioxyde d'uranium à un débit 330 cm3/h et on forme des micro-gouttelettes d'un diamètre moyen d'environ 50 pm. On injecte de l'air au niveau de la buse d'injection à la température de 180 C environ. La température en bas de la colonne de séchage est voisine de 130 C et la poudre de UO est récupérée dans le pot 19 situé à la sortie du cyclone séparateur air-particule 15 avec un débit proche de 370 g/h. On obtient ainsi une poudre présentant les caractéristiques suivantes: - masse volumique apparente: 1,8 g/cm3, - masse volumique après tassement: 2,0 g/cm. - vitesse d'écoulement en cône d'un diamètre de 15 mm: 39g/s, et 13g/s en cône d'un diamètre de 9,5 mm, écoulement spontané, - diamètre moyen des granulés: 30 um, - morphologie du granulé: granules sphériques quelquefois toriques, avec présence d'une faible proportion de fines. - rapport O/U: 2,13. On obtient donc une poudre présentant les caractéristiques voulues pour la fabrication de combustible MOX. Exemple 2 Dans cet exemple, on suit le même mode opératoire que dans l'exemple 1, mais on utilise comme liant du polyéthylène-glycol (PEG) au lieu d'alcool polyvinylique. On obtient des résultats équivalents. Exemple 3 Dans cet exemple, on suit le même mode opératoire que dans l'exemple 1, mais on utilise uniquement de l'eau oxygénée sans addition d'alcool polyvinylique. Dans ce cas, la proportion d'eau oxygénée représente 0,3 % du poids de matière sèche. Cette augmentation de la teneur en peroxyde d'hydrogène H202 a pour but de limiter la proportion de fines particules en l'absence de liant organique (PVA ou PEG). Elle entraîne une augmentation du rapport O/U de U02, AO/U étant de l'ordre de 0,02 par rapport à la poudre décrite dans l'exemple 1. Cependant, l'aptitude à l'écoulement de la poudre finale est inférieure à celle des poudres décrites dans les exemples 1 et 2. Exemple 4 Dans cet exemple, on suit le même mode opératoire que dans l'exemple 1, mais on réalise les deux opérations de désagglomération-dispersion décrites pour la préparation de la suspension, en utilisant une sonde dispersive à ultrasons à une fréquence proche de kHz. La durée d'agitation est dans ce cas limitée à 10 minutes par opération, pour une puissante injectée voisine de 150 W. Avec ce mode de dispersion, la température de la suspension s'élève notablement (jusqu'à environ 80 C) et occasionne une évaporation sensible de l'eau introduite initialement. On réajuste alors la quantité d'eau pour obtenir un taux de matières sèches (soit de U02) de l'ordre de 60 % à la température ambiante. Dans ces conditions, on obtient une poudre présentant des caractéristiques équivalentes à celles de l'exemple 1. Exemple 5 Dans cet exemple, on suit le même mode opératoire que dans l'exemple 1, mais la poudre de U02 comprend une proportion d'environ 15 % en masse de poudre de U30; obtenue par oxydation ménagée de la poudre initiale de UO2. On mélange alors les deux poudres et on les met en suspension comme dans l'exemple 1 sans addition d'eau oxygénée car U308 joue le rôle de liant de la poudre au séchage. En fonction du taux de fines obtenu après atomisation, on peut ajouter ou non une quantité représentant 0,1 à 0,5 % du poids de matière sèche d'un liant organique constitué d'alcool polyvinylique ou de PEG. On obtient des résultats équivalents. Exemple 6 On prépare à partir des poudres obtenues dans les exemples 1 à 5, des pastilles d'un diamètre de 8 mm et d'une hauteur de 10 mm, par compression à froid sous une pression de 500 MPa, sans lubrification interne de la poudre, suivie d'un frittage à 1700 C pendant 4 heures avec une vitesse de montée en température de 100 C/h. Les caractéristiques des produits obtenus sont les suivantes: - Masse volumique après compactage: 6,4 g/cm-3. - Masse volumique obtenue après frittage: 98 à 99 % de la masse volumique théorique. - Perte au feu observée après frittage: comprise entre 1 et 2 %. - Aspect métallographique après frittage: pas de fissure, porosité peu abondante et répartie uniformément. - Taille moyenne des grains de la pastille frittée: comprise entre 8 et 15 pm. La température correspondant à la vitesse maximale de densification par frittage est de 1280 C. Ainsi, la poudre de UO2 obtenue conformément à l'invention, présente des caractéristiques satisfaisantes avec des propriétés équivalentes ou mêmes améliorées par rapport à la poudre de UO2 actuellement utilisée pour la fabrication de combustibles MOX. En particulier, elle présente une bonne compressibilité et une excellente frittabilité. Références citées [1]: US-A-3 394 997 [2]: US-A-3 998 925 [3]: FR-A-2 088 170 [4]: FR-A-2 060 242 [5]: FR-A-2 064 351 [6]: FR-A-1 438 020 [7]: EP-A-0 092 475 REVENDICATIONS 1. Procédé de préparation d'une poudre de bioxyde d'uranium U02 frittable, qui comprend les étapes suivantes: - 1) préparer une suspension aqueuse d'une poudre de U02 obtenue par voie sèche à partir d'hexafluorure d'uranium, ladite suspension comprenant 50 à 80 % en poids de U02 et au moins un additif choisi parmi les agents défloculants, les liants organiques, le peroxyde d'hydrogène H202 et une poudre de U308, en quantité telle que la viscosité de la suspension ne dépasse pas 250 mPa.s, et - 2) atomiser cette suspension et la sécher dans un gaz chaud, à une température de 150 à 300 C, pour obtenir une poudre de U02 ayant une granulométrie moyenne de 20 à 100 pm. 2. Procédé selon la revendication 1, dans lequel la suspension comprend au moins un agent défloculant et au moins un additif choisi parmi les liants organiques, le peroxyde d'hydrogène et une poudre de U308. 3. Procédé selon la revendication 2, dans lequel la suspension comprend un agent défloculant et un liant organique, la quantité pondérale de liant organique représentant 0,3 à 1 % du poids de matière sèche de la suspension. 4. Procédé selon la revendication 2, dans lequel la suspension comprend un agent défloculant et du peroxyde d'hydrogène H202, la quantité pondérale de H202 représentant 0,2 à 0,4 % du poids de matière sèche de la suspension. 5. Procédé selon la revendication 2, dans lequel la suspension comprend un agent défloculant, du peroxyde d'hydrogène H202 et un liant organique, la quantité de H202 représentant 0,1 à 0,4 % du poids de matière sèche de la suspension, et la quantité pondérale de liant organique représentant 0,1 à 0,5 % du poids de matière sèche de la suspension. 6. Procédé selon la revendication 1 ou 2, dans lequel la suspension comprend de la poudre de U308, la quantité de U308 représentant 10 à 20 % du poids U02. 7. Procédé selon la revendication 6, dans lequel la suspension comprend de plus un liant organique en quantité représentant 0,1 à 0,5 % du poids de matière sèche de la suspension. 8. Procédé selon l'une quelconque des revendications 1 à 7, dans lequel l'agent défloculant est le polyméthacrylate d'ammonium. 9. Procédé selon l'une quelconque des revendications 1 à 8, dans lequel la quantité pondérale d'agent défloculant représente 0,03 à 0,16 % du poids de matière sèche de la suspension. 10. Procédé selon l'une quelconque des revendications 1, 3, 5 et 7, dans lequel le liant organique est l'alcool polyvinylique ou le polyéthylène glycol. 11. Procédé selon l'une quelconque des revendications 1 à 10, dans lequel on ajoute à la suspension une faible quantité de poudre d'adjuvant de frittage et/ou de poison consommable. 12. Procédé selon l'une quelconque des revendications 1 à 11, dans lequel on soumet la suspension aqueuse à une agitation mécanique ou une agitation par ultrasons. 13. Procédé selon l'une quelconque de revendications 1 à 12, dans lequel l'atomisation de la suspension est effectuée au moyen d'un buse d'injection à ultrasons, d'une turbine ou d'une buse alimentée sous pression. 14. Procédé selon l'une quelconque des revendications 1 à 13, qui comprend un traitement thermique complémentaire de la poudre obtenue par atomisation-séchage, à une température de 100 à 700 C. 15. Utilisation de la poudre de bioxyde d'uranium obtenue par le procédé selon l'une quelconque des revendications 1 à 14, pour la préparation de pastilles de combustible à base d'oxyde mixte d'uranium et de plutonium.