Brevet FR2783973A1 — publié le 20000331

PILE A COMBUSTIBLE ET SEPARATEUR POUR PILE A COMBUSTIBLE La présente invention se rapporte à une pile à combustible incluant un séparateur constitué d'un matériau à base d'aluminium et un séparateur pour une pile à combustible constituée d'un matériau à base d'aluminium. Une pile à combustible comprend une pluralité de cellules unitaires disposées à une distance préétablie les unes des autres dans le sens de l'épaisseur, chaque cellule unitaire étant constituée d'une électrode positive et d'une électrode négative constituant une paire d'électrodes et d'un film d'électrolyte pris en sandwich entre lesdites électrodes positive et négative. Dans cette pile à combustible, l'électrode positive est placée en regard d'une chambre d'électrode positive alimentée par un matériau actif pour l'électrode positive, tandis que l'électrode négative est placée en regard d'une chambre d'électrode négative alimentée par un matériau actif pour l'électrode négative. Dans cette pile à combustible, la chambre d'électrode négative, alimentée par le matériau actif pour l'électrode négative, est séparée par un séparateur de la chambre d'électrode positive, alimentée par le matériau actif pour l'électrode positive. Dans la pile à combustible, le séparateur subit une corrosion et une détérioration en fonction de l'environnement d'utilisation de la pile. Ainsi, avec la pile à combustible, les caractéristiques de production d'énergie après une utilisation prolongée destinée à la production d'énergie tendent à être abaissées en comparaison avec les caractéristiques de production d'énergie initiales. Ainsi, le séparateur est préparé de façon personnalisée à partir d'un matériau de carbone moins sensible à une détérioration due à la corrosion. Jusqu'ici; on a connu une pile à combustible constituée d'acier inoxydable ou de titane qui forme un film passivé puissant retenu pour montrer une résistance à la corrosion. Toutefois, au cours des recherches concernant la présente invention, les problèmes suivants ont été rencontrés. A savoir, le séparateur constitué d'un matériau de carbone est très cher du fait du coût élevé du matériau lui-même. De plus, puisque le matériau est fragile, le séparateur est d'une épaisseur accrue, limitant ainsi la réduction de taille de la pile à combustible. Le séparateur formé d'acier inoxydable, bien qu'étant bénéfique du point de vue de la réduction de dimension du fait de sa résistance supérieure, n'est pas bénéfique du point de vue de la réduction de poids du fait de la densité élevée du matériau. Par ailleurs, le séparateur formé de titane, qui est bénéfique du point de vue de la réduction de dimension du fait de sa résistance supérieure, n'est pas bénéfique en ce qui concerne la réduction des coûts du fait de son coût de matériau élevé, ni suffisant pour la réduction de poids du fait de sa densité. Récemment, le présent cessionnaire a mené des recherches et développements sur un séparateur constitué d'un matériau à base d'aluminium d'une faible densité destiné à réduire le poids et le coût du séparateur. Dans le séparateur constituant une pile à combustible, puisqu'un trajet de conduction électrique est produit dans le sens de son épaisseur, il n'est pas souhaitable qu'un film d'oxyde soit formé sur une couche de surface d'un matériau à base d'aluminium constituant le séparateur. Il n'est en conséquence pas souhaitable de traiter le séparateur constitué du matériau à base d'aluminium avec une oxydation anodique destinée à produire un film d'oxyde anodique. Ainsi, la pile à combustible comportant un séparateur intégré constitué du matériau à base d'aluminium n'est pas d'une durabilité suffisante contre la corrosion. Au vu de l'état de la technique décrit ci-dessus, un but de la présente invention est de proposer une pile à combustible et un séparateur pour la pile à combustible bénéfique dans une réduction du poids et améliorant la résistance à la corrosion. Les présents inventeurs ont conduit des recherches poussées dans le but de développer un séparateur pour une pile à combustible constituée d'un matériau à base d'aluminium et ont trouvé que, si le séparateur comporte une structure laminée constituée d'un substrat à base d'aluminium, au moins une couche de revêtement intermédiaire déposée sur le substrat à base d'aluminium et une couche de métal noble déposée sur la couche de revêtement intermédiaire, conjointement avec la couche de revêtement intermédiaire principalement composée d'au moins un élément parmi le zinc, la cuivre et l'étain, il devient possible de façon bénéfique de réduire le poids du séparateur, d'améliorer la résistance à la corrosion, de procurer une caractéristique d'adhésion de la couche de revêtement en métal noble et une résistance à la corrosion de la couche de revêtement en métal noble et de réduire la conductance électrique dans la direction de l'épaisseur. Ces informations, confirmées par des tests, ont conduit au développement du séparateur et de la pile à combustible, en conformité avec la présente invention. Une pile à combustible en conformité avec un premier aspect de la présente invention inclut une pluralité de cellules unitaires disposées à une distance préétablie les unes des autres dans le sens de l'épaisseur, chaque cellule unitaire étant constituée d'une électrode positive et d'une électrode négative constituant une paire d'électrodes et d'un film d'électrolyte pris en sandwich entre les électrodes positive et négative, et d'une pluralité de séparateurs chacun disposés entre des cellules voisines parmi les cellules unitaires pour séparer une chambre d'électrode négative placée en regard de l'électrode négative et une chambre d'électrode positive placée en regard de l'électrode positive. La chambre d'électrode négative et la chambre d'électrode positive sont alimentées avec un matériau actif pour l'électrode négative et avec un matériau actif pour l'électrode positive, respectivement. Le séparateur inclut un substrat à base d'aluminium, au moins une couche de revêtement intermédiaire déposée sur le substrat à base d'aluminium et une couche de métal noble déposée sur la couche de revêtement intermédiaire. La couche de revêtement intermédiaire est principalement composée d'au moins un élément parmi le zinc, le cuivre et l'étain. Selon la pile à combustible, en conformité avec la présente invention, puisque le séparateur est principalement formé d'un substrat à base d'aluminium, il peut être d'un poids réduit. En outre, puisque diverses couches de revêtement sont déposées dans l'ordre décrit ci- dessus sur le substrat à base d'aluminium constituant le séparateur, il est possible de supprimer la corrosion et la détérioration du séparateur. En conformité avec un second aspect de la présente invention, il est proposé un séparateur pour une pile à combustible, c'est-à-dire, un séparateur pour séparer une chambre d'électrode négative alimentée par un matériau actif pour l'électrode négative et une chambre d'électrode positive alimentée par un matériau actif pour l'électrode négative mutuellement. Le séparateur inclut un substrat à base d'aluminium, au moins une couche de revêtement intermédiaire déposée sur le substrat à base d'aluminium et une couche de métal noble déposée sur la couche de revêtement intermédiaire. La couche de revêtement intermédiaire est principalement composée d'au moins un élément parmi le zinc, le cuivre et l'étain. Puisque le séparateur destiné à la pile à combustible en conformité avec la présente invention est principalement constitué d'un substrat à base d'aluminium, il peut être d'un poids réduit. En outre, puisque diverses couches de revêtement sont déposées dans l'ordre indiqué ci-dessus sur le substrat à base d'aluminium constituant le séparateur, il est possible de supprimer la corrosion et la détérioration du séparateur. En conformité avec la présente invention, un matériau à base d'aluminium bien connu peut être utilisé en tant que matériau pour un substrat à base d'aluminium constituant le séparateur. Par exemple, on peut utiliser des matériaux à base d'Al pur, d'Al-Mg, d'Al-Si, d'Al-Mg- Si, d'Al-Mn ou d'Al-Zn, c'est-à-dire, de l'Al ou des alliages d'Al. En conformité avec la présente invention, la couche de revêtement intermédiaire peut être constituée par au moins une couche de revêtement en zinc, une couche de revêtement en cuivre et une couche de revêtement en étain. La couche de revêtement en zinc est de préférence une couche de revêtement par substitution en zinc en vue d'assurer un pouvoir d'adhésion sur le substrat à base d'aluminium. La couche intermédiaire peut, par exemple, être constituée d'une couche de revêtement par substitution en zinc, déposée sur le substrat à base d'aluminium et d'une couche de revêtement en cuivre, déposée sur la couche de revêtement par substitution en zinc. Une couche de revêtement en argent est une couche caractéristique des couches de métal noble au vu de la conductivité électrique et du coût du matériau. Le revêtement ici signifie le dépôt d'un matériau métallique et le procédé de revêtement inclut un traitement de revêtement tel qu'un revêtement chimique et une électrodéposition. Si deux couches ou plus sont utilisées en tant que couches de revêtements intermédiaires, les couches sont de préférence agencées dans l'ordre de la tendance à l'ionisation décroissante à partir du côté du substrat à base d'aluminium. La figure 1 est une vue éclatée simplifiée représentant une pile à combustible de type à film à poids moléculaire élevé continu incluant des cellules unitaires et des séparateurs. La figure 2 est une vue en plan montrant un substrat à base d'aluminium. La figure 3 est une vue en coupe transversale agrandie simplifiée montrant une couche de revêtement déposée sur un substrat à base d'aluminium. La figure 4 est un graphique montrant les résultats d'un essai de pouvoir d'adhésion. La figure 5 est un graphique montrant les résultats d'un essai de résistance à la conduction électrique. La figure 6 est un graphique montrant les résultats d'un essai de corrosion. La figure 7 est une vue en coupe transversale montrant un exemple appliqué. EXEMPLES En se référant aux dessins, des modes de réalisation de la présente invention, telle qu'elle est appliquée à une pile à combustible à électrolyte solide en polymère, sont expliqués. La figure 1 représente de manière simplifiée une structure laminée de la pile à combustible à électrolyte solide en polymère. En se référant à la figure 1, plusieurs cellules unitaires 1 sont disposées en juxtaposition à un intervalle préétabli entre des cadres extérieurs 95, 95. Chaque cellule unitaire 1 est constituée d'une électrode positive (anode) 10 et d'une électrode négative (cathode) 11 constituant des électrodes en paire et d'une membrane d'électrolyte solide en polymère en forme de film 12 présentant des propriétés d'émission de protons et qui est prise en sandwich entre l'électrode positive 10 et l'électrode négative 11. Comme on peut le comprendre à partir de la figure 1, un séparateur 2 fonctionnant comme un séparateur de matériau actif séparant une chambre d'électrode négative Ne et une chambre d'électrode positive Po dans une relation dos à dos. La chambre d'électrode négative Ne est placée en regard de l'électrode négative 11 et est alimentée par un matériau actif pour l'électrode négative, tel qu'un gaz contenant de l'hydrogène. La chambre d'électrode positive Po est placée en regard de l'électrode positive 10 et est alimentée par un matériau actif pour l'électrode positive tel que de l'air. La séparateur 2 est principalement constitué d'un substrat à base d'aluminium moulé à la presse 6 (l'épaisseur et le matériau du substrat étant de 0,3 mm et un matériau à base d'Al-Mg, respectivement, selon la norme JIS-A5052). Comme cela est représenté sur la figure 2, au niveau des parties de bord du substrat à base d'aluminium 6 sont formés, par usinage à la presse, des trous traversants 61i, 61o, à travers lesquels passe un matériau actif pour le matériau négatif, des trous traversants 62i, 62o, à travers lesquels passe un matériau actif pour le matériau positif, des trous traversants 63i, 63o, à travers lesquels passe un moyen de refroidissement et des trous de positionnement 64i, 64o. Les trous traversants 61i, 61o, 62i, 62o, 63i, 63o et 64i, 64o sont tous des trous traversants dans le sens de l'épaisseur. Dans la présente description, le suffixe i signifie généralement un orifice d'entrée, le suffixe o représentant un orifice de sortie. De plus, le substrat à base d'aluminium 6 est formé en une seule pièce avec un nombre important de parties moulées nervurées 6k, 6m procurant des passages de circulation pour le matériau actif. Sur les surfaces avant et arrière du substrat à base d'aluminium 6, sont formées une couche de revêtement par substitution de zinc 70, en tant que couche de revêtement intermédiaire, et une couche de revêtement de cuivre 71, en tant que couche de revêtement intermédiaire, successivement, comme on peut le voir sur la figure 3. Sur la couche de revêtement de cuivre 71, est déposée une couche de revêtement d'argent 72, en tant que couche de revêtement de métal noble. Dans le présent mode de réalisation, les couches respectives sont déposées dans l'ordre de la tendance à l'ionisation décroissante (Al > Zn opérations de revêtement respectives. Le tableau 1 représente le dégraissage alcalin. Les tableaux 2 et 3 représentent les conditions pour l'attaque et pour l'immersion dans l'acide, respectivement. De plus les tableaux 6 et 7 représentent les conditions pour l'argentation et pour le revêtement d'argent, respectivement. Tableau 1 Dégraissage Alcalin Phosphate tertiaire de sodium 9 g/l (Na3 P04) Métasilicate de sodium 12 g/1 Na2SiO3) Carbonate d'hydrogène et de sodium 6 g/1 (NaHCO3) Agent tensio-actif 1 g/l Température du liquide 60 C Tableau 2 attaque Hydroxyde de sodium 4 g/l Carbonate de sodium 30 g/l Phosphate de sodium 30 g/l Température 60 C Temps 3 minutes Tableau 3 immersion dans l'acide Acide sulfurique 150 ml/l acide nitrique 50% Température 60 C > température, température ambiante Temps, 30 secondes temps, 30 secondes Tableau 4 revêtement par substitution de zinc hydroxyde de sodium 50 g/l oxyde de zinc 5 g/l chlorure ferrique 2 g/l sel de Seignette 50 g/l nitrate de sodium 1 g/l température 25 C temps 30 secondes Tableau 5 cuivrage cyanure de cuivre 24 g/l cyanure de sodium 50 g/1 carbonate de sodium 30 g/l cyanure libre 5,7 g/1 sel de Seignette 60 g/l température 50 C densité de courant 2,6 A/dm2 pH 10,3 anode cuivre Tableau 6 argentation cyanure d'argent 1 g/1 cyanure de sodium 90 g/1 température 270C densité de courant 2,0 A/dm2 Tableau 7 dépôt d'argent cyanure d'argent 30 g/l cyanure de sodium 55,5 g/l carbonate de potassium 45 g/l cyanure de potassium libre 41,3 g/l température 27 C densité de courant 2,0 A/dm2 agent lustrant quelques gouttes/1 L'attaque mentionnée ci-dessus est principalement destinée à éliminer des films d'oxyde naturels sur le substrat à base d'aluminium 6 pour procurer une surface présentant des micro-irrégularités afin d'améliorer le pouvoir d'adhésion intime de la couche de revêtement. L'immersion dans l'acide mentionnée ci-dessus est principalement destinée à éliminer les salissures présentes sur le substrat à base d'aluminium 6. Le revêtement par substitution de zinc décrit ci-dessus montre une performance d'élimination de film d'oxyde élevé sur la couche de surface du substrat à base d'aluminium 6 de sorte qu'il est possible d'améliorer le pouvoir d'adhésion de la couche de revêtement par substitution de zinc 70. Dans le présent mode de réalisation, la couche de revêtement par substitution de zinc 70 présente une épaisseur comprise dans la plage allant de 0,001 à 0,01 tm, tandis que la couche de revêtement de cuivre 71 présente une épaisseur comprise dans la plage allant de 0,02 à 0,1 g m et la couche de revêtement d'argent 72 présente une épaisseur comprise dans la plage allant de 1,5 à 2,5.m. Toutefois, la présente invention n'est pas limitée à ces valeurs d'épaisseur. L'épaisseur de la couche de revêtement par substitution de zinc 70 est basée sur une observation réalisée à l'aide d'un microscope électronique. L'épaisseur de la couche de revêtement de cuivre 71 et de la couche de revêtement d'argent 72 ont été mesurées par un instrument de mesure d'épaisseur de film. Sur les rebords du substrat à base d'aluminium 6, une couche de caoutchouc a été déposée et unifiée avec le rebord afin de constituer un séparateur. Les caractéristiques de production d'énergie de la pile à combustible, dans laquelle a été assemblé le présent séparateur, sont excellentes en utilisation prolongée. Essais. Les éprouvettes d'essai obtenues par les modes de réalisation cidessus ont été utilisées pour conduire un essai sur le pouvoir d'adhésion. De même, les séparateurs produits par les modes de réalisation décrits ci-dessus ont été utilisés dans un essai de production d'énergie afin de mesurer la résistance à la conduction électrique et le rapport de la surface attaquée à la surface non attaquée. Les éprouvettes d'essai et le séparateur sont obtenus en déposant séquentiellement la couche de revêtement par substitution de zinc, la couche de revêtement de cuivre et la couche de revêtement d'argent sur le substrat à base d'aluminium, sur la base de chaque épaisseur de traitement et de revêtement expliquées le mode de réalisation ci- dessus. L'essai de pouvoir d'adhésion a été conduit en formant des maillages d'un intervalle de 2 mm sur une éprouvette d'essai et en pelant le maillage en utilisant un ruban adhésif, en conformité avec la norme JIS- H8504 (procédé de pelage au ruban). La résistance à la conduction électrique et le rapport de surfaces de la surface attaquée à la surface non attaquée ont été mesurés en réalisant un essai de production d'énergie proprement dit en utilisant trois séparateurs (N 1 à 3) et en désintégrant la pile à combustible toutes les 200 heures. En mesurant la résistance à la conduction électrique, trois séparateurs (N i1 à 3) et deux substrats d'électrode (N 1 et 2) ont été utilisés et les substrats d'électrode ont été pris en sandwich par les séparateurs en disposant alternativement les séparateurs et les substrats d'électrode dans le sens de l'épaisseur. Ainsi, les séparateurs et substrats d'électrode ont été disposés dans l'ordre du séparateur N01, du substrat d'électrode N01, du séparateur N 2, du substrat d'électrode N 2 et du séparateur N 3. Sur les côtés extérieurs des deux séparateurs d'extrémité N01 et N 3 a été placée une paire de plaques collectrices de courant. Avec les trois séparateurs, des voltmètres ont été montés pour mesurer la tension aux bornes des séparateurs voisins N01 et N 2 et la tension aux bornes des séparateurs voisins N 2 et N 3. Le courant a été mis à circuler aux bornes de la paire de plaques collectrices et les valeurs de tension s'affichant sur le voltmètre ont été lues. Les tensions, telles qu'elles sont mesurées sur les voltmètres respectifs, ont été lues. Les valeurs de tension, telles qu'elles sont lues sur les voltmètres, ont été calculées en terme de résistance électrique afin de trouver la résistance à la conduction électrique. Dans le présent essai, la résistance à la conduction électrique aux bornes des séparateurs voisins (N 1 et N 2) a été établie en tant que (1), tandis que celle aux bornes des séparateurs voisins (N 2 et N 3) a été établie en tant que (2), comme cela est représenté sur la figure 5. Afin de trouver le rapport de surface de la surface attaquée (corrodée) à la surface non attaquée, la quantité du produit de corrosion produit sur les surfaces placées en regard des séparateurs N01 et 2 sur les deux côtés du substrat d'électrode N 1 a été mesurée pour trouver le rapport de la quantité (surface) du produit de corrosion sur la surface de séparateur pour trouver le rapport d'occupation de surface du produit de corrosion. Le rapport ainsi trouvé est indiqué en tant que rapport de surface de la surface attaquée à la surface de séparateur pour (1) représenté sur la figure 6. De manière similaire, la quantité du produit de corrosion produit sur les surfaces placées en regard des séparateurs N01 et 2 sur les deux côtés du substrat d'électrode N 2 a été mesurée pour trouver le rapport de la quantité du produit de corrosion sur la surface de séparateur pour trouver le rapport d'occupation de surface du produit de corrosion. Le rapport ainsi trouvé est indiqué en tant que rapport de la surface attaquée à la surface non attaquée pour (2) représenté sur la figure 6. Des essais similaires ont été conduits sur des Exemples Comparatifs. Les épaisseurs de revêtement pour les Exemples Comparatifs ont été établies de façon à être équivalentes aux épaisseurs de revêtement des Modes de Réalisation. En déposant une couche de revêtement d'argent dans l'Exemple Comparatif, la couche de revêtement d'argent était une couche externe. Les résultats de l'essai de pouvoir d'adhésion, d'un essai concernant la résistance à la conduction électrique et d'un essai concernant la corrosion sont montrés sur les figures 4 à 6, respectivement. Les axes verticaux des figures 4 à 6 représentent les valeurs d'une indication relative (échelle arbitraire, relative). En ce qui concerne l'essai de pouvoir d'adhésion, le rapport de production de pelage a été approximativement 75 dans l'indication relative dans le cas des éprouvettes d'essai de l'Exemple Comparatif dans lequel seulement une couche de revêtement de Ni a été déposée sur le substrat à base d'aluminium, tel que cela est représenté sur la figure 4. Dans le cas des éprouvettes d'essai de l'Exemple Comparatif dans lequel la couche de revêtement de Ni et la couche de revêtement d'Ag ont été déposées sur un substrat à base d'aluminium, le rapport de l'apparition de pelage étant 100 en terme d'indication relative, ce qui était supérieur à celle de l'Exemple Comparatif, dans lequel seulement la couche de Ni avait été déposée. Dans le cas des éprouvettes d'essai du Mode de Réalisation dans lequel la combinaison de la couche de revêtement de Zn, de la couche de revêtement de Cu et de la couche de revêtement d'Ag a été déposée sur le substrat à base d'aluminium, le rapport d'apparition de pelage a été presque nul. Ceci signifie que, si une couche de revêtement d'argent doit être déposée en tant que couche externe, il est grandement efficace de disposer une couche de revêtement de cuivre au- dessous d'une couche de revêtement d'argent et pour disposer une couche de revêtement de zinc au-dessous de la couche de revêtement de cuivre afin de procurer une configuration de dépôt Al-Zn-Cu-Ag. En ce qui concerne l'essai de résistance à la conduction, la résistance à la conduction électrique est augmentée avec le temps et approche 100 en indication relative après l'écoulement d'une longue durée. Ceci est peut être dû à l'effet attribuable au produit de corrosion. Dans le cas d'un séparateur dans lequel la combinaison de la couche de revêtement de Ni et de la couche de revêtement d'Ag a été déposée sur le substrat à base d'aluminium, la résistance à la conduction électrique a été à peine augmentée après la durée du temps d'essai. Dans le cas d'un séparateur d'un mode de réalisation dans lequel la combinaison de la couche de revêtement de Zn, de la couche de revêtement de Cu et de la couche de revêtement d'Ag a été déposée sur le substrat à base d'aluminium, la résistance à la conduction électrique a été très peu augmentée après l'écoulement du temps d'essai à la fois pour (1) et (2). En ce qui concerne l'essai de corrosion, le rapport dé la surface attaquée à la surface non attaquée pour un séparateur de l'Exemple Comparatif constitué de la couche de revêtement de Ni et de la couche de revêtement d'Ag déposées sur le substrat à base d'aluminium augmente avec l'écoulement du temps d'essai pour approcher 100 en indication relative, comme cela est représenté sur la figure 6. Le rapport de la surface attaquée à la surface à non attaquée a été augmenté de manière similaire avec la durée de temps du test dans le cas d'un séparateur de l'Exemple Comparatif constitué uniquement de la couche de revêtement de Ni déposée sur le substrat à base d'aluminium. Par ailleurs, le séparateur d'un mode de réalisation dans lequel la combinaison de la couche de revêtement de Zn, de la couche de revêtement de Cu et de la couche de revêtement d'Ag a été déposée sur le substrat à base d'aluminium, la corrosion a été non significative à la fois pour (1) et (2). Les résultats des figures 5 et 6 indiquent que si, lorsque la couche de revêtement d'argent est déposée en tant que couche externe, on souhaite éviter que la résistance à la conduction électrique n'augmente et améliorer la résistance à la corrosion, il est hautement efficace de disposer la couche de revêtement de cuivre au- dessous de la couche de revêtement d'argent et de déposer une couche de revêtement par substitution de zinc au- dessous de celle-ci afin de procurer une configuration de dépôt Al-Zn-Cu-Ag. Exemples Appliqués La figure 7 montre un exemple appliqué, dans lequel une couche de caoutchouc 80 est déposée de manière solidaire sur la surface du substrat à base d'aluminium 6 et une couche de caoutchouc 82 est déposée de manière solidaire sur la surface arrière du substrat à base d'aluminium 6. La cellule unitaire 1 est constituée d'une électrode positive 10 et d'une électrode négative 11; constituant des électrodes en paire et d'un film électrolytique solide à poids moléculaire élevé en forme de film 12, montrant des propriétés d'émission protonique et qui est pris en sandwich entre l'électrode positive 10 et l'électrode négative 11. Comme on peut le comprendre à partir de la figure 7, le séparateur 2, agissant en tant que séparateur du matériau actif, définit la chambre d'électrode négative Neet la chambre d'électrode positive Po dans une relation dos à dos l'une avec l'autre. La chambre d'électrode négative Ne est placée en regard de l'électrode négative 11 et est alimentée par un matériau actif pour l'électrode négative, telle qu'un gaz contenant de l'hydrogène. La chambre d'électrode positive Po est placée en regard de l'électrode positive 10 et est alimentée par un matériau actif pour l'électrode positive, tel que de l'air. Un certain nombre de séparateurs 2 et de manière similaire un nombre important de cellules unitaires 1 sont assemblés d'une manière juxtaposée afin de constituer une pile à combustible. Avec la pile à combustible en conformité avec la présente invention, puisque le séparateur constitué principalement d'un substrat à base d'aluminium est utilisé, la pile à combustible peut être réduite en poids. En outre, avec la présente invention, il est avantageux de procurer un pouvoir d'adhésion de la couche de revêtement et une résistance à la corrosion, de même que de réduire la résistance à la résistance électrique dans le sens de l'épaisseur. Avec le séparateur destiné à la pile à combustible en conformité avec la présente invention, constituée principalement d'un substrat à base d'aluminium, il est facile de réduire le poids du séparateur. Il est en outre possible de procurer le pouvoir d'adhésion de la couche de revêtement et la résistance à la corrosion de même que de réduire la résistance à la résistance électrique dans le sens de l'épaisseur. Il conviendra de noter que d'autres buts et aspects de la présente invention deviendront apparents dans la description entière et que des modifications peuvent être réalisées sans sortir de l'essentiel et de la portée de la présente invention telle qu'elle est décrite ici et revendiquée ici. Il conviendra également de noter que toute combinaison des éléments, sujets et/ou articles décrits et/ou revendiqués pourrait tomber sous les modifications précédemment mentionnées. REVENDICATIONS 1. Pile à combustible comprenant: une pluralité de cellules unitaires disposées à une distance préétablie les unes des autres dans la direction de l'épaisseur, chaque cellule unitaire étant constituée d'une électrode positive et d'une électrode négative constituant une paire d'électrodes, et d'un film d'électrolyte pris en sandwich entre lesdites électrodes positive et négative; et une pluralité de séparateurs chacun disposé entre desdites cellules unitaires voisines pour séparer une chambre d'électrode négative placée en regard de ladite électrode négative et une chambre d'électrode positive placée en regard de ladite électrode positive, ladite chambre d'électrode négative et ladite chambre d'électrode positive étant alimentées avec un matériau actif pour l'électrode négative et avec un matériau actif pour l'électrode positive, respectivement; caractérisée en ce que ledit séparateur comporte un substrat à base d'aluminium, au moins une couche de revêtement intermédiaire déposée sur le substrat à base d'aluminium et une couche de métal noble déposée sur la couche de revêtement intermédiaire, ladite couche de revêtement intermédiaire étant principalement composée d'au moins un élément parmi le zinc, le cuivre et l'étain. 2. Pile à combustible selon la revendication 1, caractérisée en ce que ladite couche intermédiaire inclut une couche de revêtement par substitution de zinc déposée sur ledit substrat à base d'aluminium et une couche de revêtement de cuivre déposée sur ladite couche de revêtement par substitution de zinc. 3. Pile à combustible selon la revendication 1 ou 2, caractérisée en ce que ladite couche de métal noble est une couche de revêtement d'argent. 4. Pile à combustible selon l'une quelconque des revendications 1 à 3, caractérisée en ce que ladite au moins une couche de revêtement intermédiaire comprend deux couches de revêtement intermédiaires ou plus dans l'ordre de la-tendance à l'ionisation décroissante à partir du côté du substrat à base d'aluminium. 5. Pile à combustible selon l'une quelconque des revendications 1 à 4, caractérisée en ce que ladite au moins une couche de revêtement intermédiaire est constituée d'une combinaison d'une couche de revêtement de zinc disposée sur ledit substrat à base d'aluminium et d'une couche de revêtement de cuivre disposée sur la couche de revêtement de zinc. 6. Séparateur pour une pile à combustible destiné à séparer une chambre d'électrode négative alimentée par un matériau actif pour l'électrode négative et une chambre d'électrode positive alimentée par un matériau actif pour l'électrode positive, mutuellement, caractérisé en ce que ledit séparateur comporte un substrat à base d'aluminium, au moins une couche de revêtement intermédiaire déposée sur le substrat à base d'aluminium et une couche de métal noble déposée sur la couche de revêtement intermédiaire, ladite couche de revêtement intermédiaire étant principalement composée d'au moins un élément parmi le zinc, le cuivre et l'étain. 7. Séparateur selon la revendication 6, caractérisé en ce que ladite couche intermédiaire inclut une couche dé revêtement par substitution de zinc déposée sur ledit substrat à base d'aluminium et une couche de revêtement de cuivre déposée sur ladite couche de revêtement par substitution de zinc. 8. Séparateur selon la revendication 6 ou 7, caractérisé en ce que ladite couche de métal noble est une couche de revêtement d'argent. 9-. Séparateur selon l'une quelconque des revendications 6 à 8, caractérisé en ce que ladite au moins une couche de revêtement intermédiaire comprend deux couches de revêtement intermédiaires ou plus dans l'ordre de la tendance à l'ionisation décroissante à partir du côté du substrat à base d'aluminium. 10. Séparateur selon l'une quelconque des revendications 6 à 9, caractérisé en ce que ladite au moins une couche de revêtement intermédiaire est constituée d'une combinaison d'une couche de revêtement de zinc disposée sur ledit substrat à base d'aluminium et d'une couche de revêtement de cuivre disposée sur la couche de revêtement de zinc. 11. Séparateur selon l'une quelconque des revendications 6 à 10, caractérisé en ce que ledit substrat à base d'aluminium est choisi parmi le groupe constitué de Al et d'un alliage d'Al. 12. Séparateur selon la revendication 11, dans lequel ledit alliage d'Al est choisi parmi le groupe constitué de Al-Mg, Al-Si, Al-Mg-Si, Al-Mn et Al-Zn.