Brevet FR2777381A1 — publié le 19991015

PROCEDE DE FILTRATION PHYSICO-CHIMiQUE DES AEROSOLS GAZ ET VAPEURS RADIOACTIFSCONTENUS DANS UN AIR CONTAMINE DESCRIPTION La présente invention a trait essentiellement au domaine de la filtration avant rejet dans l'atmosphère d'un air renfermant des gaz, des vapeurs et des aérosols radioactifs éventuellement mêlés à de la vapeur d'eau et à de l'hydrogène, provenant de laboratoires ou d'installations o sont produites, manipulées ou stockées des matières radioactives (radio-isotopes ou radionucléides). Elle s'applique particulièrement dans le cas d'un incident ou d'un accident, au traitement par filtration avant rejet dans l'atmosphère, de l'air contaminé renfermé à l'intérieur de l'enceinte de confinement d'une centrale électronucléaire. Il est entendu dans ce qui suit que le mot 'air' peut désigner un ensemble de gaz et de vapeurs dont la majeure partie est constituée par de la vapeur d'eau et d'autres gaz et o l'oxygène et l'azote sont minoritaires. Dans les conditions de fonctionnement normal, les locaux des laboratoires o sont manipulés ou stockés des radioéléments, et des installations nucléaires en général sont ventilés en permanence et il existe des dispositifs de filtration de l'air rejeté qui retiennent les particules, gaz, vapeurs ou aérosols radioactifs en ne laissant passer vers l'extérieur qu'une partie des gaz rares et du tritium. Dans certaines conditions de fonctionnement accidentel et en particulier dans le cas des centrales électronucléaires, il peut se produire à l'intérieur de l'enceinte de confinement une augmentation de la température et de la pression nécessitant de 'dégonfler' celle-ci en évacuant vers l'extérieur une fraction de l'air contamné. Cet air est contaminé par divers produits de fission et d'activation, par de l'uranium et par des transuraniens tels que le plutonium, sous forme de gaz, d'aérosol ou de vapeurs, mêlés à des gaz rares, à de l'hydrogène, à du tritium et à de la vapeur d'eau. Parmi toutes les matières radioactives présentes, les plus significatives du point de vue de la protection des personnes et de l'environnement sont les radio- isotopes de l'iode, du césium, du strontium, du baryum, du lanthane, du ruthénium du zirconium et des transuraniens. Dans d'autres installations on peut avoir à faire plus spécialement aux radio- isotopes de l'uranium ou à divers autres radio-isotopes naturels ou artificiels. Les dispositifs connus à ce jour de filtration de l'air contaminé par des aérosols, des vapeurs ou des gaz font appel à des processus de séparation physico- chimique et sont constitués principalement: - soit part des dispositifs de filtration comportant des matières fibreuses qui arrêtent les particules par impaction ou par passage au travers des pores de faible diamètre, complétés éventuellement par des cartouches de charbon actif susceptible d'adsorber un certain nombre de radio-isotopes, tels que les iodes. Ces dispositifs, toutefois, ne peuvent traiter que de faibles volumes de gaz et sont incapables de résister à une pression importante. - soit dans le cas des centrales électronucléaires par des bacs à sable humide qui complètent les dispositifs précédents et exercent une action de dissolution passive sur les radionucléides les plus solubles; la rétention obtenue n'est que partielle et temporaire. - soit par des dispositifs comportant un barbotage des gaz à rejeter dans des solutions de propriétés chimiques particulières susceptibles de fixer les radionucléides les plus dangereux. La présente invention a précisément pour objet un procédé de filtration physico- chimique qui s'applique à l'ensemble des gaz vapeurs et aérosols radioactifs contenus dans un air contaminé et en particulier aux plus significatifs d'entre eux vis à vis de la santé des personnes et de la protection de l'environnement. Selon l'invention, le procédé de filtration se caractérise en ce que l'on peut filtrer l'air contaminé à travers au moins une couche de matière absorbante renfermant deux substances chimiques actives susceptibles de fixer certaines familles de radio-isotopes sous une forme solide permettant par la suite leur stockage et leur élimination. Selon l'invention, la matière absorbante est constituée par un matériau poreux inerte qui peut être du charbon de bois, de la pierre ponce ( pouzzolane) de la brique poreuse, une matière plastique fibreuse et poreuse. Ce matériau inerte est imprégné par / ou aggloméré avec / chaque substance chimique active sous forme de billes d'un diamètre optimum de un centimètre. Cette dimension est donnée à titre indicatif comme étant la dimension optimale des billes, mais celles-ci peuvent pour des raisons particulières, être de dimensions inférieures ou supérieures à cet optimum. Pour améliorer le contact entre les gaz à filtrer et la matière absorbante, ces billes peuvent être percées d'un trou cylindrique d'un diamètre approximativement égal au tiers du diamètre de la bille. Selon l'invention, dans la matière absorbante, la première substance chimique active (numéro 1) est de l'iodate de potassium solide. Celui-ci, par des réactions physico-chimiques d'échange isotopique est susceptible d'absorber et de fixer les radio-isotopes appartenant à la famille des alcalins et des halogènes et à des familles voisines en moindre proportion. Selon l'invention, dans la matière absorbante, la seconde substance chimique active (numéro 2) est du carbonate de zinc solide. Celui-ci, par des réactions physico-chimiques d'échange isotopique est susceptible d'absorber et de fixer la plupart des autres familles de radio-isotopes et en particulier les radio-isotopes du strontium, de l'yttrium, du ruthénium, du baryum, du lanthane et des transuraniens en moindre proportion. Selon l'invention, la matière absorbante est normalement disposée en couches de nombre, de diamètre et d'épaisseur variables. On fera par exemple alterner une couche renfermant la substance active numéro 1 et une couche renfermant la substance active numéro 2. Le nombre de couches et la quantité de matière absorbante dans une couche seront déterminés par l'activité des radio-isotopes à absorber. L'épaisseur des couches sera suffisante pour assurer un brassage et un contact suffisants entre l'air à filtrer et la matière absorbante et pour éviter la formation de chemins préférentiels à l'intérieur de la matière absorbante. Pour la filtration de rejets comportant de faibles activités de radio-isotopes, les deux substances chimiques actives peuvent êtres mélangées en proportions adéquates dans une même couche ou renfermées dans une cartouche filtrante de dimensions appropriées. Si l'on connaît la composition du rejet et l'absence de certains radio-isotopes, il est possible d'utiliser de la matière absorbante ne refermant qu'une seule substance chimique active. La présence de vapeur d'eau dans l'effluent rejeté et l'élévation éventuelle de sa température ont pour effet d'accélérer la vitesse de la réaction entre les radio- isotopes et la substance chimique active. 2777381 REVENDICATIONS 1) Procédé de filtration physico-chimique de l'air contaminé par des radio- isotopes naturels ou artificiels sous forme de gaz vapeurs ou d'aérosols, caractérisé en ce que l'on fait filtrer cet air à travers au moins une couche de matière absorbante renfermant deux substances chimiques actives fixées, absorbées sur / ou agglomérées avec /un matériau support inerte. Lors du contact des radio-isotopes avec ces substances chimiques actives, il se produit des réactions physico-chimiques d'échange isotopique ayant pour résultat la fixation des radio-isotopes sur la matière absorbante sous une forme solide qui peut être stockée. 2) Procédé de filtration physico-chimique selon la revendication no 1 caractérisé en ce que le matériau support inerte est constitué par du charbon de bois, de la pierre ponce (pouzzolane), de la brique poreuse, une matière plastique fibreuse et poreuse, sous la forme de billes de diamètre optimum égal à 1 centimètre.. 3) Procédé de filtration des radio isotopes suivant les revendications n l et 2 caractérisé en ce que la première substance chimique active est de l'iodate de potassium. 4) Procédé de filtration des radio-isotopes suivant les revendications n l et 2 caractérisé en ce que la seconde substance chimique active contenue dans la matière absorbante est du carbonate de zinc. ) Procédé de filtration physico-chimique de l'air contaminé par des radioisotopes naturels ou artificiels sous forme de gaz de vapeur ou d'aérosols suivant les revendications n l, 2, 3 et 4, caractérisé en ce que les substances chimiques actives peuvent être mélangées dans la matière absorbante en proportions convenables dans une seule couche ou dans une cartouche de dimensions appropriées, ou contenues dans des couches séparées, disposées de façon alternées en nombre suffisant pour assurer une absorption complète des radio-isotopes contenus dans l'air.