Brevet FR2761804A1 — publié le 19981009

Arrière plan de l'invention La présente invention concerne un procédé de ré- cupération, dans du combustible nucléaire usé, d'uranium et d'éléments transuraniens pouvant être utilisés comme combus- tible nucléaire. Plus particulièrement, l'invention concerne un procédé de récupération d'uranium et d'éléments transura- niens, dans lequel l'uranium et les éléments transuraniens sont oxydés à une valence pour laquelle ils peuvent se dépo- ser, puis une séparation solide/liquide par rapport aux au-10 tres éléments est effectuée de façon que l'uranium et les éléments transuraniens sont récupérés. Description de la technologie concernée Dans le retraitement du combustible nucléaire, un procédé envisagé pour évacuer un déchet à fort niveau de ra- dioactivité, est celui de l'évacuation en strates dans lequel l'uranium et des éléments transuraniens tels que le neptunium (Np) ou l'américium (Am) contenus dans du combustible nu- cléaire usé, sont soumis à une mise en pains de verre de ma- nière à contenir la radioactivité (substances radioactives). Cependant, dans l'évacuation en strates, des millions d'années sont nécessaires pour réduire le risque posé par l'uranium et les éléments transuraniens, à celui de l'uranium naturel. Pour cette raison, il est apparu récemment une forte demande de récupération et de réutilisation de ces éléments d'uranium et de transuraniens sans les décharger comme dé- chets nucléaires. De plus, l'uranium et l'élément transuranien Np par exemple changent de valence de manière complexe pour pas- ser à la valence IV, V et VI, de sorte qu'une grande variété de réactifs chimiques de réglage de valence doivent être uti- lisés pour séparer Np par le procédé d'extraction dans un solvant et pour le récupérer. Dans ce procédé d'extraction par un solvant, il y avait un grand nombre d'étapes de sépa- ration et de récupération et le processus était compliqué. Par exemple, l'acide phosphorique tributyle (APT) qui est utilisé dans le procédé d'extraction par solvant indiqué ci- dessus pour dissoudre le combustible nucléaire usé, est dé- composé par l'acide nitrique et les rayons radioactifs ou la chaleur de décroissance de la radioactivité. Cela conduisait à un risque de diminution du rendement d'extraction ou à la génération de matériaux qui pouvaient démarrer un incendie. Il y avait également un problème du fait que du déchet était généré à chaque étape de séparation et de récupération, de sorte que la quantité de déchet générée augmentait. L'américium (Am) est stable dans une solution d'acide nitrique à une valence de III et ne peut donc être extrait par l'acide phosphorique tributyle (APT). Il existe un autre procédé dans lequel l'Am est extrait de la liqueur mère de combustible nucléaire usé par un produit d'extraction à double liant d'acide phosphorique (tel que CMPO) après qu'on ait récupéré l'uranium (U) et le plutonium (Pu) en uti- lisant le APT, mais la récupération de l'Am était complexe et, comme dans le cas du neptunium (Np), il y avait également un problème du fait qu'on augmentait le fluide de déchet, le solvant de déchet et les matières de déchet. Résumé de l'invention Compte tenu des problèmes ci-dessus, la présente invention a pour but de simplifier la récupération de l'uranium et des éléments transuraniens dans du combustible nucléaire usé qui supprime la génération de fluide de déchet, de solvant de déchet et des matières de déchet. Pour résoudre ces problèmes, le procédé de récu- pération d'uranium et d'éléments transuraniens dans du com- bustible nucléaire usé, selon l'invention, présente les caractéristiques ci-après. (1) Dans un procédé pour récupérer, dans du combustible nu- cléaire usé, de l'uranium et des éléments transuraniens qu'on peut utiliser comme combustible nucléaire, le com- bustible nucléaire usé est dissous dans de l'acide nitri- que et la solution obtenue est soumise à une oxydation électrolytique. Après l'oxydation électrolytique, la so- lution est refroidie et les nitrates d'uranium et d'éléments transuraniens sont coprécipités et récupérés de la solution en même temps que le nitrate d'uranyle. Comme l'uranium et les éléments transuraniens sont oxydés par un catalyseur d'oxydation à une valence pour laquelle leurs nitrates se déposent et sont coprécipités, après refroidissement avec le nitrate d'uranyle, on n'a plus besoin, pour récupérer l'uranium et les éléments trans- uraniens, d'utiliser un solvant tel que celui qui était utilisé dans l'art antérieur. De plus, comme on ne génère pas de solvant de déchet, ce procédé de récupération peut être considéré comme favorable à l'environnement. Enfin, il n'est pas nécessaire d'effectuer plusieurs extractions de solvant comme dans l'art antérieur, de sorte que la récupération de l'uranium et des éléments transuraniens est simplifiée. (2) Dans le procédé (1) ci-dessus, pour récupérer l'uranium et les éléments transuraniens du combustible nucléaire usé, le nitrate d'uranyle et les nitrates d'uranium et d'éléments transuraniens récupérés par coprécipitation, sont redissous dans l'acide nitrique et la solution mé- langée obtenue est refroidie, de sorte que seul le ni- trate d'uranyle se dépose. Le nitrate d'uranyle est retiré par filtrage et redissous dans l'acide nitrique, la solution de nitrate d'uranyle ainsi obtenue est ajus- tée, la liqueur mère résultant de l'étape de coprécipita- tion de (1) est combinée à cette solution de nitrate d'uranyle et la solution mélangée ainsi obtenue est oxy- dée électrolytiquement. Après l'oxydation électrolytique, la solution mé- langée est refroidie et les nitrates résiduels d'uranium et d'éléments transuraniques sont coprécipités avec le nitrate d'uranyle de la solution mélangée. En combinant la liqueur mère, après la coprécipi- tation de l'étape (1) ci-dessus avec la solution de nitrate d'uranyle qui avait été déposée et retirée par filtrage, les nitrates d'uranium et d'éléments transuraniens restant dans la liqueur mère peuvent être précipités et récupérés en même temps que le nitrate d'uranyle. Comme on ne décharge ni ura- nium ni éléments transuraniens dans les déchets à fort niveau de radioactivité, les risques associés au traitement et au rejet d'uranium et d'éléments transuraniens (comprenant l'évacuation en strates) sont réduits à des niveaux accepta- bles. Dans le procédé de récupération (2) ci-dessus, la solution obtenue en mélangeant la solution de nitrate d'uranyle avec la liqueur mère, était oxydée électrolytique- ment, mais l'invention n'est pas limitée à cette disposition. Au contraire, l'uranium et les éléments transuraniens conte- nus dans la liqueur mère peuvent être tout d'abord oxydés par oxydation électrolytique, puis on fait tomber goutte-à-goutte dans celle-ci le nitrate d'uranyle indiqué ci-dessus, et l'on fait refroidir la solution mélangée pour précipiter les ni- trates d'uranium et les éléments transuraniens en même temps que le nitrate d'uranyle. (3) Dans le procédé de récupération d'uranium et d'éléments transuraniens décrit en (1) ou (2), lorsque le combusti- ble nucléaire usé est dissout dans l'acide nitrique ou lorsque la liqueur mère résultant de la coprécipitation de l'étape (1) est mélangée à la solution de nitrate d'uranyle ci-dessus, on ajoute un catalyseur d'oxydation, on effectue une oxydation électrolytique et les nitrates d'uranium et d'éléments transuraniens sont coprécipités et récupérés en même temps que le nitrate d'uranyle. Lorsque le combustible nucléaire usé et le cata- lyseur d'oxydation sont ajoutés à l'acide nitrique et lors- qu'on effectue l'oxydation électrolytique, l'uranium et les éléments transuraniens sont oxydés à une valence atomique pour laquelle leurs nitrates peuvent être précipités tandis que le combustible nucléaire usé se dissout dans l'acide ni- trique. De ce fait, le processus de récupération de l'uranium et des éléments transuraniens peut être encore raccourci. (4) Dans le procédé de récupération d'uranium et d'éléments transuraniens décrit dans le paragraphe (3) ci-dessus, le catalyseur d'oxydation est au moins un élément choisi parmi le cérium (Ce), l'argent (Ag) et le cobalt (Co). Par exemple, le Ce (III) est oxydé en Ce (IV) par oxydation électrolytique. Ce cérium (IV) oxydé oxyde Np, Pu et Am à la valence VI dans la solution, tout en étant lui- même réduit en Ce (III). De la même manière, Ag (I), Co (II) sont euxmêmes oxydés par oxydation électrolytique et le Ag, Co oxydé oxyde pratiquement la totalité de Np, Pu et Am à la valence VI dans la solution. En particulier Ce et Ag sont contenus dans des produits de fission nucléaire (PF) dans le combustible nucléaire usé, et servent de catalyseurs d'oxydation produisant une cristallisation de l'uranium et des éléments transuraniens même s'ils ne sont pas ajoutés à la solution à partir d'une source extérieure. (4) Dans le procédé de récupération d'uranium et d'éléments transuraniens des paragraphes (1) à (3) ci-dessus, l'ura- nium et les éléments transuraniens sont l'uranium (U), le neptunium (Np), le plutonium (Pu) et l'américium (Am). Selon les techniques de l'art antérieur, il était très difficile de traiter et de jeter Np et Am comme déchet à fort niveau de radioactivité. En utilisant la présente inven- tion, Np, Pu et Am peuvent maintenant être utilisés comme combustible nucléaire, par exemple pour des réacteurs surgé- nérateurs rapides tels que le " Monju ", de sorte qu'on peut réduire en conséquence la génération de déchets à fort niveau de radioactivité. Brève description des dessins L'invention sera décrite ci-après de manière plus détaillée à l'aide d'un mode de réalisation représenté sur les dessins annexés dans lesquels: - la figure 1 est un ordinogramme représentant un procédé de récupération d'uranium et d'éléments transuraniens dans du combustible nucléaire usé, selon la présente invention, - la figure 2 représente, sous forme schématique, un réci- pient pour test d'oxydation électrolytique typique, utilisé pour la récupération d'uranium et d'éléments transuraniens dans du combustible nucléaire usé, selon la présente inven- tion et, - la figure 3 est un diagramme représentant la solubilité du nitrate d'uranyle (valeur selon la littérature). Description de la présente invention On décrira maintenant un mode de réalisation pré- férentiel de la présente invention. Le procédé de récupération d'uranium et d'éléments transuraniens dans du combustible nucléaire usé, selon la présente forme de réalisation, sera décrit en se ré- férant à la figure 1. Le combustible nucléaire. usé contient de l'uranium (U), du neptunium (Np), du plutonium (Pu), de l'américium (Am), du cérium (Ce) et autres produits de fis- sion nucléaires (qu'on appellera ci-après " PF "). Presque tout ce combustible nucléaire usé est de l'uranium (U). Le combustible nucléaire usé ci-dessus est dis- sout dans de l'acide nitrique (2-4 N) à la température am- biante, dans un récipient à oxydation électrolytique décrit ci-après (étape 100, les étapes ci-après seront appelées " S "), de manière à donner une solution. Cette solution con- tient de l'uranium (U) ayant une valence de VI, du neptunium (NP) qui et un élément transuranien ayant une valence de IV, V ou VI, du plutonium (Pu) qui est un élément transuranien ayant une valence de IV, de l'américium (Am) ayant une va- lence atomique de III, et un PF tel que du cérium (Ce). Le Ce (III) dans cette solution est oxydé en Ce (IV) par oxydation électrolytique (S 102). Ce Ce (IV) oxydé oxyde le Np, le Pu et l'Am de la solution à la valence VI, et il est lui-même réduit en Ce (III). Le cérium sert de cataly- seur d'oxydation du fait de l'oxydation électrolytique conti- nue (S 102). Par suite, Np, Pu et Am sont convertis en nitra- tes de Np, Pu et Am dans lesquels le métal a une valence de VI, ces nitrates ont une faible solubilité comme dans le cas du nitrate de U, et sont coprécipités et récupérés en même temps que le nitrate de U. Dans ce mode de réalisation, le Ce contenu dans le combustible nucléaire a été utilisé comme catalyseur d'oxydation, mais on peut ajouter du Ce supplémentaire pen- dant l'oxydation électrolytique. Un catalyseur d'oxydation tel que de l'argent (Ag) et du cobalt (Co) peut être utilisé à la place du Ce. Ag et Co sont eux-mêmes oxydés du fait de l'oxydation électrolytique, comme dans le cas de Ce, et le Ag (II), Co(III) oxydés oxydent à la valence VI pratiquement la totalité de Np, Pu, Am contenus dans la solution. Ag est éga- lement contenu dans PF comme dans le cas de Ce. On fait ensuite refroidir le récipient d'oxydation électrolytique pour faire refroidir la solution, les nitrates comprenant le nitrate d'uranyle, le nitrate de neptunyle, le nitrate de plutonyle et le nitrate d'américyle sont déposés et ce dépôt mélangé (UO2(N03)2, NpO2(NO3)2, PuO2(N03)2, AmO2(N03)2) est séparé (S 104). De cette manière U, Np, Pu et Am sont coprécipités et récupérés ensemble. La10 température de refroidissement se situe de préférence à l'intérieur d'une plage de -20 C à -40 C. Selon ce mode de réalisation, l'oxydation élec- trolytique était effectuée après dissolution du combustible nucléaire usé dans de l'acide nitrique puis refroidissement, mais l'invention n'est pas limitée à cette disposition. En variante, par exemple, le combustible nucléaire usé peut être dissout dans de l'acide nitrique pendant qu'on effectue l'oxydation électrolytique et qu'on refroidit simultanément la solution. Dans ce cas, la procédure allant jusqu'à l'étape20 de cristallisation et de séparation (étape de coprécipitation et de récupération) peut être effectuée de façon continue pendant que les oxydes sont convertis en nitrates, et tout le processus de récupération de l'uranium et des éléments trans- uraniens peut être raccourci. De plus, à la température de refroidissement indiquée ci-dessus, le nitrate de Ce ne se sépare pas. La liqueur mère provenant de la cristallisation (S 104) comprend du PF contenant du Ce et de petites quanti- tés résiduelles de U, Np, Pu et Am. Pour séparer encore et récupérer ces quantités résiduelles de U, Np, Pu et Am qui restent en arrière dans la liqueur mère, cette liqueur mère est tout d'abord chauffée puis concentrée (S 114). Le dépôt mélangé qui était cristallisé et séparé en S 104 est ensuite dissout dans de l'acide nitrique dilué (par exemple 1-2 N) (S 106). Dans l'acide nitrique dilué, Np est réduit à la valence IV, V, Pu est réduit à la valence IV et Am est réduit à la valence III. Lorsque la solution d'acide nitrique diluée est refroidie (S 108), une partie seulement de U est déposée sous forme de nitrate d'uranyle pour cristalliser et se séparer d'une solution mélangée con- tenant U, Np, Pu et Am (S 110). Le nitrate d'uranyle séparé est dissous dans l'acide nitrique (par exemple 1-2 N) (S 112) en donnant une solution d'acide nitrique. Cette solution d'acide nitrique est ajoutée à la liqueur mère chauffée et concentrée, de ma- nière à préparer une solution mélangée. En plus de U, Np, Pu et Am résiduels, du Ce existe dans la liqueur mère de sorte que du Ce existe également dans la solution mélangée. Ce cé- rium sert de catalyseur d'oxydation dans l'oxydation électro- lytique indiquée ci-dessus de la solution mélangée, en oxydant ainsi U, Np, Pu et Am restants, à une valence atomi- que de VI. Le dépôt du nitrate d'uranyle du nitrate de nep- tunyle, du nitrate de plutonyle et du nitrate d'américyle résiduels est ensuite provoqué par refroidissement avec du nitrate d'uranyle comme produit de balayage (coprécipitation) (S 116). Dans l'étape S 116 ci-dessus, une solution mélan- gée a été préparée en ajoutant à la liqueur mère la solution de nitrate préparée en S 112, et en soumettant cette solution mélangée à une oxydation électrolytique, mais l'invention n'est pas limitée à cette disposition. Au contraire, la li- queur mère peut être soumise à une oxydation électrolytique en utilisant les catalyseurs d'oxydation dans la liqueur mère de manière à oxyder à une valence atomique de VI les quanti- tés résiduelles de U, Np, Pu et Am dans la liqueur mère, en faisant tomber goutte à goutte dans celle-ci la solution de nitrate ci-dessus contenant du nitrate d'uranyle, puis en faisant refroidir la solution pour provoquer le dépôt de ni- trate d'uranyle, de nitrate de neptunyle, de nitrate de plu- tonyle et de nitrate d'américyle résiduels, en utilisant le nitrate d'uranyle ajouté ensuite comme produit de balayage. Le dépôt mélangé [UO2(NO3)2, NpO2(N03)2, PuO2(NO3)2, AmO2(N03)2] est ainsi cristallisé et séparé de l'effluent à fort niveau de radioactivité contenant du PF tel que du Ce (S 118). Une solution mélangée 30 et un dépôt mélangé 40 sont dénitrifiés et oxydés dans le processus suivant pour produire du combustible nucléaire recyclé. Ensuite, le récipient à oxydation électrolytique utilisé dans le procédé de récupération de l'uranium et des éléments transuraniens dans le combustible nucléaire usé, se- lon le présent mode de réalisation, sera décrit au moyen de la figure 2. Comme représenté à la figure 2, un réservoir anode 10 est rempli d'une solution de combustible nucléaire usé obtenue en dissolvant le combustible nucléaire dans de l'acide nitrique (2-4 N). Une chemise de refroidissement 12 est fixée autour de la paroi extérieure du réservoir anode 10 et un gaz de refroidissement est soufflé dans la chemise 1215 de façon que la température du réservoir anode 10 soit main- tenue entre -20 C et -40 C. D'autre part, un réservoir ca- thode 14 contient de l'acide nitrique en concentration suffisante pour permettre le passage d'un courant électrique. Des électrodes 18 en toile métallique de platine sont disposées respectivement dans le réservoir anode 10 et le réservoir cathode 14, ces deux électrodes en toile de pla- tine 18 étant branchées électriquement à un générateur de courant continu fixe 22. Des fils conducteurs 20 en platine gainé de Téflon, capables de transporter du courant électri- que, sont également plongés dan les solutions du réservoir anode 10 et du réservoir cathode 14. Un filtre 24 est monté sur la base du réservoir anode 10. En utilisant le récipient pour test d'oxydation électrolytique représenté à la figure 2, l'uranium et les éléments transuraniens sont oxydés à une valence atomique de VI, et le nitrate d'uranyle, le nitrate de neptunyle, le ni- trate de plutonyle et le nitrate d'américyle qui se déposent au moment du refroidissement, sont séparés par cristallisa- tion sur le filtre 24. La liqueur mère est transférée à une étape du chauffage/concentration suivante par un drain de li- queur mère. Ainsi, dans le procédé de récupération d'uranium et d'éléments transuraniens dans du combustible nucléaire usé, selon ce mode de réalisation, les nitrates de ces élé- ments sont oxydés par oxydation électrolytique à une valence atomique (de VI par exemple) pour laquelle ils ont une faible solubilité dans la solution de nitrate, en utilisant par5 exemple du Ce dans du PF comme catalyseur d'oxydation. Après ou en même temps que l'oxydation électrolytique, la solution est refroidie de façon que les nitrates d'uranium et d'éléments transuraniens cristallisent sélectivement. L'utilisation d'un solvant pour récupérer l'élément transura-10 nien n'est donc pas nécessaire comme c'était le cas dans l'art antérieur. Cela ne génère aucun solvant de déchet de sorte que le procédé est favorable à l'environnement. De plus, il n'est pas nécessaire d'effectuer des extractions de solvant en utilisant plusieurs solvants comme dans le procédé conventionnel, de sorte que la récupération de l'uranium et des éléments transuraniens est simplifiée. Description des exemples concrets La présente invention sera maintenant décrite en détail en se référant à des modes de réalisation spécifiques. Du combustible nucléaire usé ayant la composition [U: 96 %, Np: 0,75 %, Pu: 0,91%, Am: 0,014 %, Ce: 0,025 %, Ag: 0,004 % et autres PF (% en poids), combus- tible PWR, débit de sortie moyen 30 MW/Mg, refroidissement jours] et 3N d'acide nitrique, ont été introduits dans un réservoir anode 10 d'un réservoir d'oxydation électrolytique tel que représenté à la figure 2, on a fait passer un courant de 0,5 A (densité de courant anode: 82,4 mA/cm), et le com- bustible nucléaire usé a été dissout dans l'acide nitrique à la température ambiante. Un catalyseur de Ce et un catalyseur d'Ag ont été ajoutés et après réglage de la concentration en acide nitri- que de la solution à effectivement 2N, l'oxydation électroly- tique a été effectuée pendant 1 heure à la température ambiante en faisant passer un courant continu de 0,5 A sous 7 V entre les électrodes de platine. Un gaz de refroidisse- ment a été introduit dans une chemise de refroidissement 12 pendant l'électrolyse, et le réservoir anode 10 a été refroi- di à -20 C. Le Ce (III) et l'Ag (I) contenus dans la solution d'acide nitrique ont été ensuite oxydés respectivement en Ce (IV) et Ag (II), tandis que Ce (IV) et Ag (II) ont ensuite oxydé respectivement U, Np, Pu et Am à la valence VI en pro- duisant la cristallisation des nitrates de U, Np, Pu et Am (tous à la valence VI) dans le réservoir anode 10. Ensuite, les cristaux ont été dissous dans de l'acide nitrique 2N et la solution a de nouveau été refroidie à -40 C. Cela a produit la cristallisation du nitrate d'uranyle et celui-ci a été séparé de la solution mélangée de nitrates de Np, Pu et Am. Ensuite, la liqueur mère indiquée ci-dessus a été chauffée et concentrée, le nitrate d'uranyle obtenu ci-dessus a été ajouté, et la force de la solution de nitrate a été ré- glée à 2N. Une oxydation électrolytique a été effectuée dans les mêmes conditions que celles décrites ci-dessus, puis les ions Np, Pu, Am (tous de valence VI) ont été cristallisés sous forme de nitrates en même temps que le nitrate d'uranyle ajouté comme produit de balayage. Ce mélange recristallisé a ensuite été filtré de l'effluent à fort niveau de radioacti- vité restant. Selon ce mode de réalisation, l'oxydation élec- trolytique a été effectuée après addition de nitrate d'uranyle à la liqueur mère. En variante, cependant, la li- queur mère concentrée peut tout d'abord être soumise à l'oxydation électrolytique en utilisant le Ce et l'Ag déjà présents dans la liqueur mère comme catalyseurs d'oxydation. Après l'oxydation à la valence VI de U, Np, Pu et Am rési- duels restant dans la liqueur mère, on fait tomber goutte à goutte dans celle-ci la solution de nitrate ci-dessus conte- nant du nitrate d'uranyle, et la solution est refroidie. Le nitrate d'uranyle, le nitrate de neptunyle, le nitrate de plutonyle et le nitrate d'américyl résiduels sont ensuite re- tirés par cristallisation du fait de l'action de balayage du nitrate d'uranyle ajouté. Les rendements de production des cristaux lorsque ces cristaux étaient filtrés de l'effluent à fort niveau de radioactivité, étaient de 91-96 % pour le nitrate d'uranyle, de 91-96 % pour le nitrate de neptunyle, de 64-75 % pour le nitrate de plutonyle et de 64-75 % pour le nitrate d'américyle. L'effluent à fort niveau de radioactivité était concentré et réglé à une concentration en acide nitrique de 6N. Du Ce ou un catalyseur d'électrolyse analogue était ajou- té à l'effluent concentré et l'effluent était soumis à l'oxydation électrolytique, après quoi le nitrate d'uranyle résiduel contenu dans l'effluent cristallisait et était récu- péré. Finalement, il ne restait donc effectivement plus d'ions U, Np, Pu ou Am dans l'effluent et presque la totalité de l'uranium et des éléments transuraniens étaient récupérés par la procédure indiquée ci-dessus. Selon la figure 3, on constate que la solubilité du nitrate d'uranyle dans la solution de nitrate est plus faible et que le rendement de production des cristaux est plus élevé pour une concentration d'acide nitrique plus éle- vée. Cependant, lorsque de l'Am (III) est oxydé en Am (VI) pendant l'oxydation électrolytique, la quantité d'oxydation est de 65 % pour une concentration en acide de 1N, de 50 % pour une concentration en acide de 2N, et devient nulle pour une concentration en acide de 3N. Dans ce mode de réalisa- tion, la concentration en acide nitrique pendant l'élec- trolyse était donc réglée à 2N. Ainsi, dans le procédé de séparation de l'uranium et des éléments transuraniens par rapport à du combustible nucléaire usé, selon la présente invention, comme on n'utilise pas de solvant, à l'inverse du cas de l'art anté- rieur, le nombre des étapes mises en oeuvre est réduit et l'on supprime la génération d'effluent et de solvant de dé- chet. Les quantités de Pu, Np et Am présentes dans l'effluent à fort niveau de radioactivité deviennent pratiquement nul- les, la quantité de produits de déchet est réduite et la ges- tion des rejets est facilité. De plus, bien qu'il soit déjà possible de recycler U et Pu sous forme de combustible nu- cléaire pour des réacteurs conventionnels à eau légère, la présente invention permet de recycler également Np et Am sous forme de combustible nucléaire pour des réacteurs surgénéra- teurs rapides (" Monju " par exemple). R E V E N D I C A T ION S 1 ) Procédé de récupération, dans du combustible nucléaire usé, d'uranium et d'éléments transuraniens pouvant être uti- lisés comme combustible nucléaire, caractérisé en ce qu' il comprend les étapes consistant à - dissoudre le combustible nucléaire usé dans de l'acide ni- trique (S 100), - soumettre la solution obtenue à une oxydation électrolyti- que (S 102) - refroidir la solution après l'oxydation électrolytique (S 104), - coprécipiter les nitrates d'uranium et d'éléments transura- niens avec du nitrate d'uranyle. 2 ) Procédé de récupération, dans du combustible nucléaire usé, d'uranium et d'éléments transuraniens pouvant être uti- lisés comme combustible nucléaire, selon la revendication 1, caractérisé en ce qu' il comprend en outre les étapes consistant à: - redissoudre dans de l'acide nitrique (S 106) le nitrate d'uranyle et les nitrates d'uranium et d'éléments transura- niens coprécipités, - refroidir la solution mélangée ainsi obtenue (S 108) préci- piter sélectivement le nitrate d'uranyle et filtrer ce ni- trate d'uranyle, - redissoudre le nitrate d'uranyle filtré dans de l'acide ni- trique pour préparer ainsi une solution de nitrate d'uranyle (S 112), soumettre la solution mélangée obtenue à une oxydation électrolytique (S 116) et, - refroidir la solution mélangée après l'oxydation électroly- tique, et coprécipiter les nitrates d'uranium et d'éléments transuraniens avec le nitrate d'uranyle provenant du mé- lange (S 118). 3 ) Procédé de récupération d'uranium et d'éléments transura- niens, selon la revendication 1, caractérisé en ce que dans le processus de dissolution du combustible nucléaire usé dans de l'acide nitrique et de mélange de la liqueur mère avec la solution de nitrate d'uranyle après la coprécipita-5 tion telle que définie à la revendication 1, un catalyseur d'oxydation est ajouté, une oxydation électro- lytique est effectuée et les nitrates d'uranium et d'éléments transuraniens sont coprécipités avec le nitrate d'uranyle. 40) Procédé de récupération d'uranium et d'éléments transura- niens selon la revendication 2, caractérisé en ce que dans le processus de dissolution du combustible nucléaire usé dans de l'acide nitrique et de mélange de la liqueur mère15 avec la solution de nitrate d'uranyle après la coprécipita- tion telle que définie à la revendication 1, un catalyseur d'oxydation est ajouté, une oxydation électro- lytique est effectuée et les nitrates d'uranium et d'éléments transuraniens sont coprécipités avec le nitrate d'uranyle. ) Procédé de récupération d'uranium et d'éléments transura- niens dans du combustible nucléaire usé, selon la revendica- tion 3, caractérisé en ce que le catalyseur d'oxydation est une espèce de l'un au moins des éléments comprenant le cérium, l'argent et le cobalt. 6 ) Procédé de récupération d'uranium et d'éléments transura- niens dans du combustible nucléaire usé, selon la revendica- tion 4, caractérisé en ce que le catalyseur d'oxydation est une espèce de l'un au moins des éléments comprenant le cérium, l'argent et le cobalt. 7 ) Procédé de récupération d'uranium et d'éléments transura- niens dans du combustible nucléaire usé, selon la revendica- tion 1, caractérisé en ce que l'uranium et les éléments transuraniens sont de l'uranium, du neptunium, du plutonium et de l'américium. 8 ) Procédé de récupération d'uranium et d'éléments transura- niens dans du combustible nucléaire usé, selon la revendica- tion 2, caractérisé en ce que l'uranium et les éléments transuraniens sont de l'uranium, du neptunium, du plutonium et de l'américium. 9 ) Procédé de récupération d'uranium et d'éléments transura- niens dans du combustible nucléaire usé, selon la revendica- tion 3, caractérisé en ce que l'uranium et les éléments transuraniens sont de l'uranium, du neptunium, du plutonium et de l'américium. ) Procédé de récupération d'uranium et d'éléments trans- uraniens dans du combustible nucléaire usé, selon la revendi- cation 4, caractérisé en ce que l'uranium et les éléments transuraniens sont de l'uranium, du neptunium, du plutonium et de l'américium. 11 ) Procédé de récupération dans du combustible nucléaire usé, d'uranium et d'éléments transuraniens pouvant être uti- lisés comme combustible nucléaire, caractérisé en ce qu' il comprend les étapes consistant à: - effectuer une oxydation électrolytique tout en ajoutant du combustible nucléaire usé à de l'acide nitrique et refroidi la solution obtenue en même temps que l'oxydation électro- lytique est effectuée et, - coprécipiter des nitrates d'uranium et des éléments trans- uraniens avec du nitrate d'uranyle provenant de la solu- tion. 12 ) Procédé de récupération dans du combustible nucléaire usé, d'uranium et d'éléments transuraniens pouvant être uti- lisés comme combustible nucléaire, selon la revendication 11, caractérisé en ce qu' il comprend en outre les étapes consistant à: - redissoudre dans de l'acide nitrique le nitrate d'uranyle et les nitrates d'uranium et d'éléments transuraniens co- précipités, - refroidir la solution mélangée ainsi obtenue, précipiter sélectivement le nitrate d'uranyle et filtrer ce nitrate d'uranyle, - redissoudre le nitrate d'uranyle filtré dans de l'acide ni- trique pour préparer ainsi une solution de nitrate d'uranyle, - mélanger la liqueur mère avec la solution de nitrate d'uranyle après la coprécipitation telle que définie à la revendication 11, - soumettre la solution mélangée obtenue à l'oxydation élec- trolytique, - refroidir la solution mélangée après l'oxydation électroly- tique et coprécipiter les nitrates d'uranium et d'éléments transuraniens avec le nitrate d'uranyle provenant de la so- lution mélangée. 13 ) Procédé de récupération d'uranium et d'éléments trans- uraniens selon la revendication 11, caractérisé en ce que dans le processus de dissolution du combustible nucléaire usé dans de l'acide nitrique, et de mélange de la liqueur mère avec la solution de nitrate d'uranyle après la coprécipita- tion telle que définie à la revendication 11, un catalyseur d'oxydation est ajouté, une oxydation électro- lytique est effectuée et les nitrates d'uranium et d'éléments transuraniens sont coprécipités avec le nitrate d'uranyle. 14 ) Procédé de récupération d'uranium et d'éléments trans- uraniens selon la revendication 12, caractérisé en ce que dans le processus de dissolution du combustible nucléaire usé dans de l'acide nitrique, et de mélange de la liqueur mère avec la solution de nitrate d'uranyle après la coprécipita- tion telle que définie à la revendication 12, un catalyseur d'oxydation est ajouté, une oxydation électro- lytique est effectuée et les nitrates d'uranium et d'éléments transuraniens sont coprécipités avec le nitrate d'uranyle. ) Procédé de récupération d'uranium et d'éléments trans- uraniens dans du combustible nucléaire usé, selon la revendi- cation 13, caractérisé en ce que le catalyseur d'oxydation est une espèce d'au moins l'un des éléments comprenant le cérium, l'argent et le cobalt. 16 ) Procédé de récupération d'uranium et d'éléments trans- uraniens dans du combustible nucléaire usé, selon la revendi- cation 14, caractérisé en ce que le catalyseur d'oxydation est une espèce d'au moins l'un des éléments comprenant le cérium, l'argent et le cobalt. 17 ) Procédé de récupération d'uranium et d'éléments trans- uraniens dans du combustible nucléaire usé, selon la revendi- cation 11, caractérisé en ce que l'uranium et les éléments transuraniens sont de l'uranium, du neptunium, du plutonium, et de l'américium. 18 ) Procédé de récupération dans du combustible nucléaire usé d'uranium et d'éléments transuraniens pouvant être utili- sés comme combustible nucléaire, selon la revendication 1, caractérisé en ce qu' il comprend en outre les étapes consistant à: - redissoudre dans de l'acide nitrique le nitrate d'uranyle et les nitrates d'uranium et d'éléments transuraniens co- précipités, - refroidir la solution mélangée ainsi obtenue, précipiter sélectivement le nitrate d'uranyle et filtrer ce nitrate d'uranyle, - redissoudre le nitrate d'uranyle filtré dans de l'acide ni- trique pour préparer ainsi une solution de nitrate d'uranyle, - soumettre la liqueur mère à l'oxydation électrolytique après la coprécipitation telle que définie à la revendica- tion 1, et - mélanger la solution d'uranium avec la liqueur mère obtenue après l'oxydation électrolytique, refroidir la solution mé- langée ainsi obtenue et coprécipiter les nitrates d'uranium et d'éléments transuraniens avec le nitrate d'uranyle pro- venant de la solution mélangée. 19 ) Procédé de récupération dans du combustible nucléaire usé, d'uranium et d'éléments transuraniens pouvant être uti- lisés comme combustible nucléaire, selon la revendication 11, caractérisé en ce qu' il comprend en outre les étapes consistant à: - redissoudre dans de l'acide nitrique le nitrate d'uranyle et les nitrates d'uranium et d'éléments transuraniens co- précipités, - refroidir la solution mélangée ainsi obtenue, précipiter sélectivement le nitrate d'uranyle et filtrer ce nitrate d'uranyle, - redissoudre le nitrate d'uranyle filtré dans de l'acide ni- trique pour préparer ainsi une solution de nitrate d'uranyle, - soumettre la liqueur mère à l'oxydation électrolytique après la coprécipitation telle que définie à la revendica- tion 11, - mélanger la solution d'uranium avec la liqueur mère obtenue après l'oxydation électrolytique, refroidir la solution mé- langée ainsi obtenue et coprécipiter les nitrates d'uranium et d'éléments transuraniens avec le nitrate d'uranyle pro- venant de la solution mélangée.