Brevet FR2764909A1 — publié le 19981224

FABRICATION DE MONOCRISTAUX EN FORME DE PLAQUES PAR CROISSANCE EN SOLUTION Domaine technique La présente invention concerne la fabrication de monocristaux en forme de plaques par croissance en solution. Dans le cadre des recherches sur la fusion nucléaire par confinement inertiel, les lasers en projet nécessitent la réalisation de monocristaux de KDP (dihydrogénophosphate de potassium KH2PO4) ) de grandes dimensions. Ces cristaux de KDP servent soit d'interrupteur optique (sous forme de cellule de Pockels), soit de doubleur ou de tripleur de fréquence de la lumière émise par la source laser. On peut également utiliser des cristaux de phosphate de potassium deutéré ou DKDP. Les cristaux de KDP sont produits sous forme de boules dans lesquelles on découpe des pièces en forme de plaques qui seront utilisées ainsi dans les dispositifs concernés. Dans le cas d'une cellule de Pockels, on utilise une plaque coupée perpendiculairement à l'axe Z du cristal. Dans le cas d'un multiplicateur de fréquence la plaque est découpée selon une direction bien définie. Ces directions sont représentées sur les figures 1 et 2 pour des cristaux produits sous forme de boules et obtenus par des techniques classiques à partir d'une solution. La figure 1 concerne le cas d'une plaque destinée à un doubleur de fréquence. La plaque 1, représentée par la surface hachurée, est coupée de la manière indiquée dans la boule 2. Pour obtenir une plaque de dimensions 41 cm x 41 cm x 1 cm, les dimensions minimales de la boule 2 sont : X = 52 cm, Y = 52 cm et Z = 52 cm. La figure 2 concerne le cas d'une plaque destinée à un tripleur de fréquence. La plaque 3, représentée par la surface hachurée, est coupée de la manière indiquée dans la boule 4. Pour obtenir une plaque de dimensions 41 cm x 41 cm x 1 cm, les dimensions minimales de la boule 4 sont : X = 22 cm, Y = 41 cm et Z = 55 cm. Etat de la technique antérieure Les principaux procédés connus pour fabriquer des monocristaux à partir d'une solution consistent à immerger un germe du cristal désiré dans cette solution. Il est connu, par exemple, de provoquer la croissance d'un cristal à partir d'un germe dans une cuve thermostatée en refroidissant cette cuve lentement et de manière contrôlée. On peut aussi obtenir la croissance d'un cristal par évaporation du solvant de la solution ou par apport continu de matière première à la solution. Ces trois techniques permettent d'obtenir des vitesses de croissance de l'ordre de 1,5 mm/jour. Il s'agit de pousses dites conventionnelles ou lentes. La technique utilisant le refroidissement lent et contrôlé de la solution permet aussi, si on réalise de fortes sursaturations de cette solution, d'obtenir des vitesses de croissance de l'ordre de 10 à 50 mm/jour. Il s'agit alors d'une pousse dite rapide. Une première variante de pousse rapide est constituée par la méthode illustrée par la figure 3. La figure 3 montre, de manière schématique, une cuve 10 dans laquelle est disposée une plate-forme 11 destinée à supporter le germe 12 et le cristal lors de sa croissance. Au cours du fonctionnement de l'appareil, la plate-forme 11 est soumise à une rotation alternée dans la solution 13 contenue dans la cuve 10. Le germe 12, qualifié de germe-point, est collé sur la plate-forme 11 et est orienté perpendiculairement à la direction 001. On obtient une croissance dite libre du cristal 14 qui se présente sous la forme d'un prisme tétragonal surmonté d'une pyramide tétragonale. Dans les cristaux obtenus selon cette méthode doivent être découpées des plaques différemment orientées. Les dimensions de ces plaques font qu'il est nécessaire de réaliser des boules de dimensions importantes. Ceci implique l'utilisation de volumes importants de solution (environ 1000 litres). De plus le rendement matériel est défavorable. Par exemple, dans un cristal de dimensions 55 cm x 55 cm x 55 cm, on ne peut découper que dix plaques de doubleur type I avec un rendement idéal de 15%. Ceci est illustré par la figure 4 qui représente un cristal 20 obtenu par croissance à partir d'un germe 21. Les dix plaques 22 que l'on peut obtenir sont vues de chant. Le reste du cristal constitue du déchet, soit plus de 70% de la matière du cristal. Une seconde variante de pousse rapide est constituée par la méthode qui est décrite en relation avec les figures 5A et 5B. La figure 5A est une vue en coupe longitudinale du dispositif (ou cristallisoir) utilisé pour mettre en oeuvre cette méthode. La figure 5B est une vue de détail du dispositif de la figure SA. Le dispositif comporte une cuve 30 remplie d'une solution appropriée 31. Dans la partie basse de la cuve 30 est disposée une boîte 32 qui contient le germe 33 du cristal à réaliser. Les dimensions de la boîte 32 sont adaptées à la section des plaques de cristal à réaliser. Le germe 33 est orienté suivant la face cristallographique la plus proche de l'orientation des éléments souhaités. Le dispositif comprend un organe d'alimentation 34 équipé d'une pompe 35, disposé selon l'axe longitudinal de la cuve et débouchant sur la boîte 32. L'organe d'alimentation 34 possède en partie haute des orifices 36 d'entrée de solution. Gracie à la pompe 35, la solution est propulsée sur le germe 33, ce qui permet d'obtenir la croissance cristalline du monocristal 37. Ce dispositif présente un certain nombre d'inconvénients. La pompe est d'une construction compliquée. En effet, elle doit fonctionner dans un organe animé d'une rotation alternée. En outre, elle est immergée dans une solution fortement sursaturée, ce qui a comme conséquence immédiate de conférer à la solution une mauvaise stabilité vis-à-vis des nucléations spontanées (contamination de la solution, cristaux parasites). Exposé de l'invention Le but de la présente invention est de remédier aux inconvénients présentés par les techniques de l'art antérieur et exposés ci-dessus. Un objet de la présente invention est un procédé de fabrication d'un monocristal par croissance en solution à partir d'un germe-point supporté par une plate-forme plongée dans la solution et mise en rotation, caractérisé en ce qu'il consiste à : - orienter le germe-point sur la plate-forme suivant l'orientation du monocristal désiré, - provoquer la croissance du monocristal entre la plate-forme et un plan situé en vis-à-vis de la plate-forme et à une distance déterminée de la plate-forme, ce plan bloquant la croissance du monocristal dans la direction perpendiculaire à la plate-forme et favorisant une croissance latérale du monocristal dans la direction parallèle à la plate-forme, - poursuivre la croissance du monocristal jusqu'à l'obtention de la croissance latérale désirée. Si ce plan bloquant est parallèle à la plate-forme, ceci permet d'obtenir des monocristaux sous forme de plaques orientées selon la direction souhaitée. Ce procédé peut avantageusement être utilisé pour la fabrication de monocristaux de KDP ou de DKDP. Un autre objet de la présente invention consiste en un cristallisoir destiné à la croissance en solution d'un monocristal, comprenant une cuve destinée à contenir ladite solution et une structure susceptible d'être mise en rotation dans la cuve, la structure comportant au moins une plate-forme pourvue de moyens de réception d'un germe-point à partir duquel sera effectuée la croissance du monocristal, caractérisé en ce que la structure comporte en outre des moyens situés en vis-à-vis de la plate-forme, du côté germe-point, constituant un plan bloquant la croissance du monocristal dans la direction perpendiculaire à la plate-forme et favorisant une croissance latérale du monocristal dans la direction parallèle à la plate-forme. Avantageusement, les moyens constituant un plan bloquant sont constitués par une plaque. Cette plaque peut être maintenue parallèlement à la plate-forme, par exemple par des entretoises. La structure peut comporter plusieurs niveaux superposés de croissance de monocristaux, une plaque d'un niveau inférieur servant de plate-forme pour le germe-point du niveau de croissance supérieur. Brève description des figures L'invention sera mieux comprise et d'autres avantages et particularités apparaîtront à la lecture de la description qui va suivre, donnée à titre d'exemple non limitatif, accompagnée des dessins annexés parmi lesquels - les figures 1 et 2, déjà décrites, illustrent des directions cristallographiques préférentielles pour des monocristaux de KDP ou de DKDP, - la figure 3, déjà décrite, illustre un cristallisoir utilisé pour une pousse rapide d'un monocristal selon une première méthode de l'art antérieur, - la figure 4, déjà décrite, représente un monocristal obtenu dans le cristallisoir représenté à la figure 3, - les figures SA et 5B, déjà décrites, illustrent un cristallisoir utilisé pour une pousse rapide d'un monocristal selon une seconde méthode de l'art antérieur, - la figure 6 illustre un cristallisoir utilisé pour une pousse rapide d'un monocristal selon la présente invention. Description détaillée d'un mode de réalisation de l'invention Le cristallisoir utilisé selon la présente invention comprend une cuve 40 destinée à recevoir la solution 41 permettant de réaliser la croissance cristalline. Cette croissance sera réalisée sur une structure 42 plongée dans la solution 41 et mise en rotation par un dispositif non représenté mais connu de l'homme de l'art. Comme dans la méthode décrite plus haut et illustrée par la figure 3, on utilise un germe-point collé sur une plate-forme de la structure servant de support au monocristal en cours de croissance. Le germe est orienté suivant l'orientation du monocristal souhaité. La figure 6 illustre un cristallisoir comportant trois niveaux de croissance superposés en vue d'obtenir des monocristaux en forme de plaque à faces parallèles. La structure 42 comporte quatre plaques 43, 44, 45 et 46 parallèles entre elles. Les plaques 43, 44 et 45 possèdent, au centre de leur face supérieure, un logement permettant de fixer et d'orienter les germes-points 53, 54 et 55. Ces plaques constituent donc des plates-formes de croissance monocristalline. La face inférieure des plaques 44, 45 et 46 constitue autant de plans bloquant la croissance des monocristaux vers le haut, c'est-à-dire dans une direction perpendiculaire aux plaques. Les plaques 43, 44, 45 et 46 sont maintenues parallèlement entre elles et à l'écartement voulu par des entretoises 47. On a représenté sous les références 56, 57 et 58 trois monocristaux obtenus dans le cristallisoir selon 1 invention. Les plaques de monocristaux peuvent être utilisées selon l'épaisseur obtenue ou être découpées en plaques plus fines. Par exemple, chaque monocristal peut fournir trois plaques de faible épaisseur comme cela est indiqué en traits interrompus sur la figure 6. Chaque plaque supérieure peut aussi permettre, dans le cas de cristaux de grandes dimensions, de maintenir le cristal fixe sur son support et d'éviter que des mouvements dus à son inertie lors des phases d'accélération (résultant de la rotation alternée de la structure) donnent, par suite de frottements, des cristaux parasites. L'un des avantages de la présente invention est que le cristallisoir peut avoir une dimension modeste par rapport à la taille des monocristaux obtenus. Il en résulte l'utilisation d'un faible volume de solution. Ceci est un point important dans le cas de la fabrication de monocristaux de DKDP compte tenu du prix de l'eau lourde. Un autre avantage important est le bon rendement de matière (environ 75). REVENDICATIONS 1. Procédé de fabrication d'un monocristal par croissance en solution à partir d'un germe-point supporté par une plate-forme plongée dans la solution et mise en rotation, caractérisé en ce qu'il consiste a: - orienter le germe-point (53,54,55) sur la plate-forme (43,44,45) suivant l'orientation du monocristal désiré, - provoquer la croissance du monocristal (56,57,58) entre la plate-forme (43,44,45) et un plan situé en vis-à-vis de la plate-forme et à une distance déterminée de la plate-forme, ce plan bloquant la croissance du monocristal dans la direction perpendiculaire à la plate-forme et favorisant une croissance latérale du monocristal dans la direction parallèle à la plate-forme, - poursuivre la croissance du monocristal (56,57,58) jusqu'à l'obtention de la croissance latérale désirée. 2. Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce que le plan bloquant est un plan parallèle à la plate-forme (43,44,45), ce qui permet d'obtenir un monocristal (56,57,58) en forme de plaque. 3. Utilisation du procédé selon l'une des revendications 1 ou 2 pour la fabrication de monocristaux de KDP ou de DKDP. 4. Cristallisoir destiné à la croissance en solution d'un monocristal, comprenant une cuve (40) destinée à contenir ladite solution (41) et une structure (42) susceptible d'être mise en rotation dans la cuve (40), la structure (42) comportant au moins une plate-forme (43,44,45) pourvue de moyens de réception d'un germe-point à partir duquel sera effectuée la croissance du monocristal , caractérisé en ce que la structure (42) comporte en outre des moyens (44,45,46), situés en vis-à-vis de la plate-forme, du côté germe-point (53,54,55), constituant un plan bloquant la croissance du monocristal (56,57,58) dans la direction perpendiculaire à la plate-forme et favorisant une croissance latérale du monocristal dans la direction parallèle à la plate-forme. 5. Cristallisoir selon la revendication 4, caractérisé en ce que les moyens constituant un plan bloquant sont constitués par une plaque (44,45,46). 6. Cristallisoir selon la revendication 5, caractérisé en ce que ladite plaque est parallèle à la plate-forme. 7. Cristallisoir selon l'une des revendications 5 ou 6, caractérisé en ce que ladite plaque est maintenue à une distance déterminée de la plate-forme par des entretoises (47). 8. Cristallisoir selon l'une quelconque des revendications 5 à 7, caractérisé en ce que la structure comporte plusieurs niveaux superposés de croissance de monocristaux, une plaque (43,44,45) d'un niveau inférieur servant de plate-forme pour le germe-point (53,54,55) du niveau de croissance supérieur.