Brevet FR2757081A1 — publié le 19980619

Procédé et dispositif d'épuration et d'enrichissement d'un mélange gazeux La présente invention a pour objet un procédé et dispositif d'épuration et d'enrichissement d'un mélange gazeux par rapport à au moins un des gaz qui le composent. Le secteur technique de l'invention est le domaine de la réalisation d'équipements séparateurs de gaz. On connaît en effet différents dispositifs de séparation de gaz, dont l'objectif essentiel est l'épuration d'un mélange gazeux dont on veut éliminer les impuretés qu'il contient afin de pouvoir le réutiliser et cela d'autant plus quand ce mélange gazeux est de composition rare, difficile à obtenir et donc coûteux. On peut citer par exemple les gaz respiratoires contenant de l'hélium et qui sont utilisés en particulier dans le domaine de la plongée sous-marine. Une autre application principale de l'invention est l'épuration d'un mélange gazeux comprenant essentiellement de l'hélium ou même de l'hydrogène pour la récupération et la réutilisation d'un tel gaz dans les enceintes de centrales nucléaires. L'épuration de tels mélanges gazeux est obtenu par extraction de ce que l'on veut éliminer et que l'on traite comme des impuretés ; cette épuration peut être considérée comme un enrichissement du mélange gazeux initial en augmentant le taux du gaz principal choisi que l'on veut récupérer. Divers dispositifs et procédés sont connus à ce jour pour cela, tels qu'en particulier - un premier moyen dit cryogénique permet de capter les impuretés à très basse température, par exemple de l'ordre de - 1700 en utilisant de l'azote liquide un tel procédé est décrit dans le brevet FR 1.265.127, dans lequel le mélange de gaz est conduit à travers un agent adsorbant fortement refroidi dans un bain de gaz liquéfié, lequel agent est par exemple du charbon activé ou un gel de silice : cette technique, même si elle peut donner de bons résultats, ne permet pas d'atteindre un taux d'enrichissement très élevé comme celui recherché et atteint dans la présente invention, et de plus, nécessite un approvisionnement en azote liquide, qui représente une mise en oeuvre assez lourde et donc très coûteuse - un deuxième procédé est celui utilisant des tamis moléculaires tels que décrits dans le brevet US 3.085.379, concernant la purification des gaz légers à une température de -40 sous une pression comprise entre 1,3 et 3 Mégapascals ces ces systèmes sont également complexes, assez peu fiables, ne permettent pas d'atteindre des taux d'enrichissement élevés et sont donc d'un intérêt économique limité - un troisième moyen est celui de l'adsorption /désorption par charbons microporeux dont les pores sont de dimension inférieure ou égale à 2 nanomètres, à une pression supérieure à la pression atmosphérique et une température inférieure à OOC, et permettant ainsi de retenir sélectivement les composés non désirables d'un mélange gazeux : un tel procédé et dispositif est décrit dans le brevet EP 71553 déposé précédemment par le présent titulaire, la Société COMEX S.A. de telles installations sont, comme les précédentes, assez complexes, d'une fiabilité difficile à maintenir, ne permettant pas de toute façon des taux d'épuration ou d'enrichissement aussi élevés que celui recherché dans la présente invention et d'un coût économique élevé - un quatrième procédé de séparation de gaz est également décrit dans le brevet EP 241 313 : celui-ci décrit un procédé utilisant d'une part le passage d'un flux de gaz initial à travers une membrane perméable dite à perméation, capable d'imprégnation sélective d'un premier composant de celui-ci, obtenant par conséquent un gaz filtré enrichi en ce premier composant et appauvri d'un second composant, et un gaz non filtré enrichi en second composant et appauvri en premier composant ; et d'autre part dans une deuxième étape, le passage dudit gaz filtré de la première étape sur un lit adsorbant tel qu'évoqué cidessus, avec de plus la récupération d'une partie du gaz non filtré dans une membrane perméable de second étage, afin de réinjecter le gaz filtré par ce second étage dans le lit adsorbant avec le gaz filtré du premier étage. Cette technique combinant deux types de procédés de filtration avec récupération partielle peut permettre sans doute d'obtenir de bons résultats, mais utilisant comme précédemment une phase d'adsorption / désorption, elle est cependant lourde de mise en oeuvre avec les inconvénients déjà évoqués à propos de ce procédé. Le problème posé est ainsi de pouvoir épurer et enrichir un mélange gazeux par rapport à au moins un des gaz qui le composent, jusqu'à un taux pouvant atteindre au moins 99 % dudit gaz choisi tout en réduisant au maximum la quantité perdue de ce gaz, soit avec un taux de récupération d'au moins 97 % de celui-ci, avec une installation simple et fiable pouvant traiter ce mélange gazeux, soit en circuit fermé sur un volume donné, soit en circuit ouvert, d'une mise en oeuvre également peu complexe, avec un coût de fonctionnement et de maintenance réduit au minimum, et permettant de traiter en particulier des mélanges gazeux à base d'hélium et d'hydrogène que l'on veut donc épurer et enrichir avec de tels gaz. Une solution au problème posé est un procédé et dispositif d'épuration et d'enrichissement d'un mélange gazeux, utilisant comme dans le quatrième procédé évoqué ci-dessus, les caractéristiques de la perméation d'au moins un des gaz qui composent ledit mélange à travers au moins une membrane déterminée, en fonction de ce gaz choisi dont on veut enrichir ledit mélange ; selon le procédé de l'invention: - on utilise au moins une première colonne à perméation dont on récupère le gaz permeat, désigné dans toute la description ci-après par le terme "perméa", pour l'injecter dans au moins une deuxième colonne à perméation, dite montée en cascade par rapport à la précédente, et dont on récupère le gaz permea ainsi plus enrichi en gaz choisi que le gaz permea de la colonne précédente - on recycle au moins le gaz non permea de la au moins deuxième colonne dite montée en cascade, en le réinjectant à l'entrée d'au moins une colonne précédente du montage en cascade - on mesure le taux d'impuretés, dont on veut séparer le au moins gaz choisi dans le mélange gazeux, à l'entrée de la première colonne du montage en cascade et/ou à au moins l'une quelconque des sorties d'une des colonnes de perméation montées en cascade, et on régule en conséquence au moins le débit du gaz non permea de la première colonne - on récupère le gaz non permea de la première colonne en l'injectant à l'entrée d'au moins une troisième colonne à perméation reliée et montée indépendamment de celles dites montées en cascade, - on recycle le gaz permea de cette troisième colonne en le réinjectant à l'entrée d'au moins une des premières colonnes montée en cascade Le résultat est de nouveaux procédés et dispositifs d'épuration et d'enrichissement de mélanges gazeux, répondant au problème exposé cidessus sans avoir les inconvénients des installations connues à ce jour, permettant en particulier d'obtenir dans le permea de la dernière colonne de perméation dite montée en cascade, un taux de pureté du gaz choisi dans le mélange initial pour enrichir celui-ci de plus de 99 %, avec un taux de récupération de 97 % de ce gaz, pour un taux d'impuretés dans le mélange gazeux à traiter de plus de 10 % à l'entrée de l'installation ; celle-ci étant simple et fiable avec un coût de fonctionnement et de maintenance minimum. Un autre objectif de l'invention est également obtenu en installant, soit à l'entrée du mélange gazeux initial dans l'installation, soit à la sortie du gaz permea de la dernière colonne dite montée en cascade, et qui est épuré et enrichi en gaz choisi au taux voulu, au moins un compresseur et un régulateur de pression une telle installation peut alors fonctionner suivant les divers cas de figure décrits ci-après, soit en boucle fermée, soit en boucle ouverte. On pourrait citer d'autres avantages de la présente invention, mais ceux cités ci-dessus en montrent déjà suffisamment pour en prouver la nouveauté et l'intérêt. La description et les figures ci-après représentent des exemples de réalisation de l'invention, mais n'ont aucun caractère limitatif: d'autres réalisations sont possibles, dans le cadre de la portée et de l'étendue de cette invention, en particulier en augmentant le nombre de colonnes à perméation, en changeant le type de telles colonnes, etc... La figure 1 est une vue en coupe simplifiée d'une colonne à perméation. La figure 2 est un schéma d'une installation suivant le procédé de l'invention, comportant au moins deux colonnes à perméation dites montées en cascade suivant le procédé de l'invention. La figure 3 est un schéma d'une installation comportant au moins trois colonnes à perméation, pouvant être utilisée en boucle ouverte et avec une régulation sur le taux d'impuretés en sortie d'installation. La figure 4 est une vue schématique d'une installation à au moins trois colonnes à perméation suivant le procédé de l'invention, utilisable par exemple en boucle fermée, et avec une régulation utilisant la mesure du taux d'impuretés à l'entrée de la première colonne de l'installation. Le principe de base utilisé en effet dans la présente invention est celui de la perméation dans lequel on force un mélange gazeux 5 à traverser une membrane poreuse 3 : une partie du mélange traversant ainsi cette membrane 3 est appelée le permea 6, tandis que l'autre partie ne traversant pas la membrane 3, est appelée le non permea 4. Dans les installations décrites ci-après, les membranes 3 utilisées sont de préférence constituées de faisceaux de fibres creuses 3 de très faible diamètre, afin d'avoir une grande surface d'échange par rapport au volume de l'enceinte 2 qui les contient et qui doit résister à la pression du mélange gazeux que l'on y injecte, telle que 20 Mégapascals. De telles fibres creuses 3 sont maintenues à une de leurs extrémités par une embase 7 support, à travers lesquelles ces extrémités débouchent vers la sortie 6 du gaz permea, alors que leur autre extrémité 9 est fermée et maintenue de l'autre côté de l'enceinte 2 d'où peut être évacué le gaz non permea 4. Une bride 8 de fermeture peut permettre d'accéder à l'intérieur de ladite enceinte et d'y démonter pour changement par exemple, l'ensemble de la structure des fibres creuses 3 et de leur embase 7, ladite enceinte 2 étant de préférence une colonne cylindrique adaptée aux dimensions des fibres creuses 3 dont le nombre, la longueur et le diamètre sont déterminés en fonction du débit du mélange gazeux 5 à traiter. La perméabilité des fibres creuses qui sont réalisées en polymères de la famille des polymides, telles que celles commercialisées sous la marque PRISM de la Société MONSANTO aux Etats-Unis, est fonction des composants gazeux du mélange 5 avec par ordre préférentiel de passage : eau H20, hydrogène H2, hélium He, dioxyde carbonique C02, oxygène 02, argon Ar, monoxyde de carbone CO, azote N02, xénon Xe, krypton Kr, etc... Dans le cas des applications principales de la présente invention où l'on veut enrichir et épurer le mélange gazeux 5 en hélium ou hydrogène qui le compose, suivant l'ordre de décroissance de perméabilité des gaz évoqués ci-dessus, on note que l'utilisation de telles fibres creuses sélectionnées pour permettre un seuil de passage juste après l'hydrogène et/ou l'hélium, permet bien de traiter des mélanges à base d'hélium et/ou d'hydrogène, pollués par de l'azote, argon, xénon, krypton, oxygène, etc.... De plus, dans les applications de traitement de volume gazeux d'enceintes nucléaires, il est intéressant de conserver dans celles-ci et de récupérer l'eau qui est alors de l'eau lourde qui passera ainsi dans le gaz permea, au moins aussi bien que l'hélium ou l'hydrogène, puisque son ordre de passage est préférentiel par rapport à ces derniers. Pour atteindre en particulier l'objectif de taux de pureté d'hélium et/ou d'hydrogène maximum dans le gaz permea tel que 99 %, une installation et un dispositif suivant l'invention comprend au moins deux colonnes 1 à perméation dites montées en cascade, comprenant chacune au moins une membrane 3, du même type, et dont le gaz permea 61 de la première li est injecté à l'entrée de la colonne suivante 12, le gaz permea récupéré à la sortie de celle-ci 62 étant ainsi plus enrichi en gaz choisi que le gaz permea 6i de la colonne précédente 1,. Pour avoir de plus un taux de perte de ces mêmes gaz tels que l'hélium ou l'hydrogène minimum dans le gaz non permea 4 qui est rejeté et que l'on peut également exprimer en taux de récupération maximum pour l'hélium et/ou l'hydrogène, tel que les 97 % évoqués précédemment, une installation telle que représentée sur la figure 2, mais également sur les figures 4 et 5, comprend au moins une boucle de recyclage reliant la sortie du gaz non permea 42 de la au moins deuxième colonne 12 montée en cascade à l'entrée 5 d'au moins une colonne précédente 11. Afin d'améliorer encore davantage le taux de récupération du gaz choisi dont on veut enrichir le mélange et réduire encore plus les rejets de ce même gaz, l'installation peut comprendre au moins, comme représenté sur les figures 3 et 4, une troisième colonne 13 à perméation dont l'entrée est reliée à la sortie du gaz non permea 41 de la première colonne l l montée en cascade et dont la sortie 63 du gaz permea est réinjectée à l'entrée d'au moins une desdites premières colonnes reliées en cascade. Le gaz permea 63 de cette troisième colonne 13 est recyclé suivant son taux de pureté, soit à 1 entrée de la première colonne 1 l, comme représenté en traits pleins sur les figures 3 et 4, soit à l'entrée de la deuxième colonne 12, comme représenté en traits pointillés sur ces mêmes figures 3 et 4. Dans les différents cas de figure, la taille des colonnes 11, 12, 13 est définie en fonction des débits de mélanges gazeux à traiter et des taux de pureté et de rejet souhaités ; leur taille peut en fait être décroissante d'une colonne à l'autre dans le montage en cascade : la colonne 11 est ainsi supérieure à la colonne 12 mais mais également dans le montage en bi-cascade ou en parallèle de la troisième colonne : la colonne 3 inférieure à la colonne 2. Le dispositif d'épuration et/ou d'enrichissement suivant l'invention est conçu avec deux colonnes 1l, 12 minimum pour assurer ledit taux de pureté du composé principal du mélange tel que l'hélium ou l'hydrogène supérieur à 99 % pour un taux d'impuretés dans le mélange gazeux à l'entrée du dispositif supérieur à 10 % : l'optimisation est obtenue par réglage du débit 12l du gaz non permea 41 de la première colonne 1,: - soit en mesurant 13l le taux d'impuretés figurant dans le mélange gazeux 5 et dont on veut séparer lesdits gaz choisis, à l'entrée de la première colonne tu telle que représentée sur la figure 4, - soit en mesurant le taux d'impuretés figurant dans le mélange gazeux 5 circulant dans le dispositif, et dont on veut séparer lesdits gaz choisis ainsi épurés par le dispositif, à au moins l'une quelconque des sorties d'une des colonnes de perméation 1, telle que la deuxième 12 représentée sur la figure 3. Le réglage 14l d'au moins le débit 12l dudit gaz non permea 41 de la première colonne li peut être effectué en fonction dudit taux d'impuretés mesure - soit par paliers avec des orifices calibrés ou des vannes préréglées, lesdits paliers étant fixés en considérant différents taux d'impuretés à l'entrée du dispositif d'épuration 5 et les caractéristiques du mélange gazeux à traiter, - soit en continu au moyen d'une vanne à action progressive 12l commandée par un régulateur électronique 14l analogique ou numérique à action proportionnelle à partir de la mesure en temps réel du taux d'impuretés dans le mélange gazeux, soit à l'entrée 13l, soit à la sortie 132 du dispositif d'épuration non on peut également prendre en compte pour cette régulation la composition gazeuse de n'importe quelle autre sortie des colonnes 1, tant au niveau du non permea que du permea, au lieu de prendre en compte le taux d'impuretés dans le mélange gazeux à l'entrée 5 du dispositif. Dans le cas d'un dispositif d'épuration à trois colonnes tel que représenté sur les figures 3 et 4, le régulateur électronique 14l, 142 peut être à deux voies de commande séparées, à partir d'une seule mesure du taux d'impuretés 13, afin de réguler également le débit 123 de la sortie 43 du gaz non permea de la troisième colonne 13 qui est celui rejeté et non recyclé dans l'installation dans le cas de montages à trois colonnes. Le mélange gazeux 5 à traiter peut être, soit à une pression proche de la pression atmosphérique, soit sous moyenne ou haute pression, en particulier quand il est récupéré d'une enceinte 16. Dans ce dernier cas, on relie la sortie 62 de la dernière colonne de perméation 12 dite montée en cascade à ladite enceinte 16 de stockage de gaz à partir de laquelle on prélève ledit mélange de gaz 5 à épurer et à enrichir, constituant ainsi une boucle fermée de traitement du même volume de gaz dont on extrait une partie en éliminant au moins un des gaz non permea 4 en sortie d'une desdites colonnes à perméation 1. Dans le cas d'une alimentation à la pression atmosphérique, on injecte le mélange gazeux 5 à l'entrée de la première colonne 11 à une pression donnée et un débit donné correspondant aux caractéristiques des membranes 3 de perméation de ladite colonne li par un compresseur 15 adapté pour aspirer ledit mélange et le comprimer, afin de le délivrer à la pression et au débit voulu, éventuellement par l'intermédiaire d'un régulateur de pression 11l et d'un dispositif de réglage 124 dudit débit. Quand le mélange gazeux est délivré sous moyenne ou haute pression, il n'est peut-être pas nécessaire de disposer d'un tel compresseur, mais on dispose alors nécessairement un débitmètre 124 et un régulateur de pression îîi pour injecter ledit mélange gazeux 5 à l'entrée de la première colonne ti à la pression et au débit donné voulu. Si on veut également par exemple réinjecter le gaz permea 62 en sortie d'installation, une fois enrichi et épuré au taux maximum souhaité, afin de pouvoir le délivrer en boucle fermée, dans une enceinte 16, on peut disposer de compresseurs 152 à la sortie de ce non permea 62 avec éventuellement également un régulateur de pression 114. Il est également possible d'installer un système d'auto-régulation de la pression du permea 6l entre deux colonnes dites montées en cascade ; et divers compresseurs peuvent être également installés entre les sorties des non permea 4 des colonnes secondaires 12 montées en cascade, et l'entrée des colonnes précédentes et/ou entre les sorties des gaz permea 63 des troisièmes colonnes 13 et l'entrée d'une des premières colonnes montée en cascade, afin d'ajuster les pressions de sortie de cesdits gaz avec les pressions d'entrée correspondantes, car bien sûr les pressions ne font que diminuer d'une colonne montée en cascade à la suivante ; les gaz récupérés à la sortie de chaque colonne et que l'on veut recycler doivent donc être recomprimés pour être injectés à l'entrée d'une colonne précédente. Le dispositif électronique de régulation n'est pas représenté ni décrit dans la présente invention, puisque réalisable par tout homme du métier connaissant le domaine et prenant connaissance des informations de la présente invention. Des essais ont ainsi pu démontrer qu'en choisissant une bonne régulation des débits et des pressions, on peut obtenir un taux d'impuretés en sortie 62 compris entre 0,1 et 0,5 % pour un mélange gazeux à base d'hélium que l'on enrichit ainsi à plus de 99 % ; de plus, on peut limiter la perte du gaz hélium à environ 2m3, avec une quantité de polluant éliminé de 6 à 7m3, représentant initialement un taux de polluant de 12 %, ce qui correspond bien à un taux de récupération de l'hélium de l'ordre de 97 %. REVENDICATIONS 1. Procédé d'épuration et d'enrichissement d'un mélange gazeux (5), utilisant les caractéristiques de la perméation d'au moins un des gaz qui composent ledit mélange (5), à travers au moins une membrane (3) déterminée en fonction de ce gaz choisi dont on veut enrichir le mélange (5), caractérisé en ce qu'on utilise au moins une première colonne (1l) à perméation dont on récupère le gaz permea (6l) pour l'injecter dans au moins une deuxième colonne (12) à perméation, dite montée en cascade par rapport à la précédente, et dont on récupère le gaz permea (62) ainsi plus enrichi en gaz choisi que le gaz permea (6l) de la colonne précédente. 2. Procédé d'épuration et d'enrichissement suivant la revendication 1, caractérisé en ce qu'on recycle au moins le gaz non permea (42) de la au moins deuxième colonne (12) dite montée en cascade, en le réinjectant (10) à l'entrée (5) d'au moins une colonne précédente (1,) du montage en cascade. 3. Procédé d'épuration et d'enrichissement suivant l'une quelconque des revendications 1 et 2, caractérisé en ce qu'on mesure (13 i) le taux d'impuretés, dont on veut séparer le au moins gaz choisi dans le mélange gazeux (5), à l'entrée de la première colonne (1 l) du montage en cascade et on régule (14l) en conséquence au moins (12 i) le débit du gaz non permea (41) de cette première colonne (1 i). 4. Procédé suivant l'une quelconque des revendications 1 à 3, caractérisé en ce que - on récupère le gaz non permea (41) de la première colonne (1l) en l'injectant à l'entrée d'au moins une troisième colonne (13) à perméation reliée et montée indépendamment de celles dites montées en cascade, - on recycle le gaz permea (63) de cette troisième colonne (13) en le réinjectant à l'entrée (5) d'au moins une des premières colonnes (1l, 12) montées en cascade. 5. Procédé suivant l'une quelconque des revendications 1 à 4, caractérisé en ce qu'on mesure le taux d'impuretés, dont on veut séparer le au moins gaz choisi dans le mélange gazeux (5), à au moins l'une quelconque des sorties d'une des colonnes de perméation (1) montées en cascade, et on régule (14l) en conséquence au moins le débit (12l) du gaz non permea (41) de la première colonne (1 i). 6. Procédé suivant l'une quelconque des revendications 1 à 5, caractérisé en ce qu'on injecte le mélange gazeux (5) à l'entrée de la première colonne (1i) à une pression et à un débit donnés par un compresseur (15l). 7. Procédé suivant l'une quelconque des revendications 1 à 6, caractérisé en ce qu'on injecte le mélange gazeux (5) à l'entrée de la première colonne (11) à une pression et un débit donnés, par l'intermédiaire d'un régulateur de pression (111) et d'un débitmètre (124). 8. Procédé suivant l'une quelconque des revendications 1 à 7, caractérisé en ce qu'on régule (114) la pression du gaz permea à la sortie (62) d'au moins la dernière colonne de perméation (12) dite montée en cascade. 9. Procédé suivant l'une quelconque des revendications 1 à 8, caractérisé en ce qu'on relie la sortie (62) de la dernière colonne de perméation (12) dite montée en cascade à une enceinte (16) de stockage de gaz à partir de laquelle on prélève ledit mélange de gaz (5) à épurer et à enrichir, constituant ainsi une boucle fermée de traitement du même volume de gaz dont on extrait une partie en éliminant au moins un des gaz non permea (4) en sortie d'une desdites colonnes à perméation (1). 10. Procédé suivant l'une quelconque des revendications 1 à 9, caractérisé en ce qu'on obtient dans le permea (62) de la dernière colonne (12) de perméation dite montée en cascade, un taux de pureté du gaz choisi dans le mélange initial pour enrichir celui-ci, de plus de 99 %. 11. Procédé suivant l'une quelconque des revendications 1 à 10, caractérisé en ce que ledit gaz choisi dont on veut enrichir le mélange initial (5) est de l'hélium ou de l'hydrogène. 12. Dispositif d'épuration et d'enrichissement d'un mélange gazeux (5) comprenant au moins une membrane (3) poreuse dite à perméation, déterminée en fonction d'au moins un gaz choisi parmi ceux qui composent ledit mélange (5) et dont on veut enrichir celui-ci, caractérisé en ce qu'il comprend au moins deux colonnes (1) comprenant chacune au moins une membrane (3), du même type, à perméation, montées en cascade et dont le gaz permea (6,) de la première (1i) est injecté à l'entrée de la colonne suivante (12), le gaz permea récupéré à la sortie de celle-ci (62) étant ainsi plus enrichi en gaz choisi que le gaz permea (61) de la colonne précédente (1 i). 13. Dispositif suivant la revendication 12, caractérisé en ce qu'il comprend au moins une troisième colonne (13) à perméation dont l'entrée est reliée à la sortie du gaz non permea (41) de la première colonne (1l) montée en cascade et dont la sortie (63) du gaz permea est réinjectée à l'entrée d'au moins une desdites premières colonnes reliées en cascade. 14. Dispositif suivant l'une quelconque des revendications 12 à 13, caractérisé en ce qu'il comprend au moins une boucle de recyclage reliant la sortie du gaz non permea (42) de la au moins deuxième colonne (12) montée en cascade à l'entrée (5) d'au moins une colonne précédente (11). 15. Dispositif suivant l'une quelconque des revendications 12 à 14, caractérisé en ce qu'il comprend des moyens de mesure (13) des taux d'impuretés, figurant dans le mélange gazeux circulant dans le dispositif et dont elles sont épurées par celui-ci, enrichissant le mélange en gaz choisi, et des moyens régulateurs (141) d'au moins le débit (41) du gaz non permea de la première colonne (1 i), lesquels moyens régulateurs étant réglés en fonction dudit taux d'impuretés mesuré. 16. Dispositif suivant l'une quelconque des revendications 12 à 15, caractérisé en ce qu'il comprend au moins, soit à l'entrée du mélange gazeux initial (5), soit à la sortie du gaz permea (6) de la dernière colonne (1) dite montée en cascade, et qui est épuré et enrichi en gaz choisi au taux voulu, au moins un compresseur (15) et un régulateur de pression (11).