Brevet FR2759196A1 — publié le 19980807

I ARRIERE PLAN DE L'INVENTION La présente invention concerne un appareil de traitement d'un effluent contenant du plutonium et, plus par- ticulièrement, un appareil utilisant du tanin comme adsorbant pour le traitement d'un effluent contenant du plutonium. DESCRIPTION DES TECHNIQUES CONCERNEES La figure 2 représente un procédé de retraitement de combustible nucléaire usé. Dans ce procédé de retraite- ment, le combustible nucléaire usé est dissous dans une solu- tion d'acide nitrique pour transformer les éléments composants en nitrates, après quoi des éléments d'actinides tels que l'uranium (U) et le plutonium (Pu) sont séparés et récupérés sous la forme de leurs sels de nitrates en utili- sant un solvant organique (S101). Ensuite, dans le processus de transformation, la solution de plutonium et la solution d'uranium récupérées sont mélangées, puis les nitrates de U et de Pu contenus dans la solution mélangée sont dénitrifiés. La poudre de UO3, PuO2 obtenue est broyée grossièrement et calcinée pour obtenir une poudre de U306, PuO2 qui est en- suite réduite pour obtenir une poudre MOX de UO2, PuO2 (S102). Ensuite, dans une étape de fabrication de combusti- ble, la poudre MOX est formée en boulettes dans une étape de pressage de manière à obtenir du combustible MOX (S103). Lorsque les boulettes sont formées dans le pro- cessus de fabrication de combustible décrit ci-dessus, cer- taines des boulettes peuvent être fissurées ou peuvent contenir des impuretés. Ces boulettes sont récupérées sous la forme de débris (S104). Ces débris sont redissous dans de l'acide nitrique et extraits avec le solvant pour retirer les impuretés, après quoi les débris sont recyclés dans le pro- cessus de fabrication de combustible pour obtenir du combus- tible MOX. Dans l'étape de recyclage de plutonium décrite ci-dessus, l'effluent contenant du plutonium est produit principalement pendant l'extraction au solvant dans l'étape de récupération de débris (F104). La radioactivité spécifique du plutonium par poids unitaire est supérieure de 3-4 ordres de grandeur à celle de l'uranium. Les réglementations concer- nant la décharge d'effluents spécifient une radioactivité par unité de volume d'effluent indépendamment de la substance contenue dans celui-ci, de sorte que pour satisfaire les ré- glementations concernant l'effluent, le poids de Pu permis5 est supérieur de 3-4 ordres de grandeur à celui de U par vo- lume unitaire d'effluent. Dans le procédé précédent, comme représenté par exemple à la figure 3, le Pu contenu dans l'effluent est re- tiré et la radioactivité de l'effluent est diminuée par coa-10 gulation et précipitation des substances contenues dans l'effluent, puis par passage de l'effluent à travers une sé- rie de colonnes d'adsorption remplies de divers adsorbants. Pour décrire cela plus précisément, dans un appareil de trai- tement d'effluent conventionnel tel que celui représenté à la figure 3, deux boîtes à gants de manipulation qui sont des chambres de traitement d'effluent scellées, sont connectées en série. La boîte à gants de manipulation 10 est une chambre de traitement primaire pour adsorber Pu dans un effluent for- tement radioactif, tandis que la boîte à gants de manipula- tion 12 est une chambre de traitement secondaire pour adsorber Pu dans un effluent dont le niveau de radioactivité a déjà été réduit dans la boîte à gants de manipulation 10. Dans la boîte 10, un réservoir de réception d'effluent 20 est utilisé pour recevoir l'effluent fortement radioactif. Le ré- servoir de réception d'effluent 20 fournit cet effluent for- tement radioactif à un réservoir de coagulation et de précipitation 60. Dans le réservoir de coagulation et de pré- cipitation 60, qui comprend trois étages, on fournit des coa- gulants (tels que par exemple des coagulants à chlorure ferreux et des coagulants polymères) ainsi que d'autres réac- tifs, et le plutonium est précipité sous forme d'hydroxyde (coprécipitation). Le liquide qui surnage est ensuite fourni à deux colonnes d'adsorption 70 remplies de grains de carbone actif, de manière à adsorber le Pu, et l'effluent ayant traversé ces colonnes d'adsorption 70 est fourni à un réservoir de sur- veillance 40a. Dans le réservoir de surveillance 40a, on sur- veille le niveau de radioactivité de l'effluent et l'on effectue une inspection pour déterminer s'il est sans danger ou non de fournir l'effluent à la boîte à gants de manipula- tion 12 qui est destinée à traiter de l'effluent à faible ni- veau de radioactivité. Cela a pour but d'éviter que la boîte à gants de manipulation 12 soit contaminée par de l'effluent à fort niveau de radioactivité qui empêcherait le niveau de radioactivité final de l'effluent, d'atteindre une valeur vi- sée. Lorsque de l'effluent ayant un niveau de radioactivité faible prédéterminé est détecté dans le réservoir de sur- veillance 40a, cet effluent est fourni à une colonne d'adsor- bant à charbon actif imprégné de chlorure de zinc 80, remplie de carbone actif imprégné de chlorure de zinc, dans la boîte à gants de manipulation 12. Dans ces quatre colonnes d'adsor- bant à charbon actif imprégné de chlorure de zinc 80, on ad- sorbe une plus grande quantité de Pu dans l'effluent. L'effluent qui a maintenant un niveau de radioac- tivité encore plus faible, est fourni à une colonne d'adsor- bant à résine de chélate 90 dans laquelle Pu est adsorbé, et l'effluent obtenu est fourni à un réservoir de surveillance 40b. Dans le réservoir de surveillance 40b, on surveille en- core le niveau de radioactivité de l'effluent et, si l'ef- fluent satisfait la concentration réglementaire des eaux usées, cet effluent est déchargé. Lorsque l'effluent ne sa- tisfait pas la concentration réglementaire des eaux usées, cet effluent est envoyé à une troisième chambre de traitement dans laquelle on adsorbe encore Pu et, après que le niveau de radioactivité de l'effluent ait été encore réduit de cette manière, l'effluent est finalement déchargé. Cependant, dans le processus décrit ci-dessus, on produisait une grande quantité de boue contenant de l'hy- droxyde de Pu et des coagulants comme sous-produits de la coagulation et du processus de précipitation, de sorte qu'il subsistait le problème de savoir comment traiter et jeter cette boue. De plus, le processus mettait en oeuvre des éta- pes complexes telles que l'extraction, la déshydratation, le séchage, la calcination et le stockage d'un précipité et, comme on devait utiliser pour cela un certain nombre de pro- cédés et d'équipements, l'ensemble de l'appareil de traite- ment d'effluent était encombrant. En plus du processus décrit ci-dessus, d'autres procédés de traitement d'effluent sont utilisés dans les ins- tallations de traitement de combustible nucléaire, comme par exemple l'échange d'ions, l'évaporation, le chauffage aux mi- cro-ondes et la séparation de films. Cependant, même dans ces cas là, des sous-produits secondaires sont toujours produits et, comme dans le cas du processus décrit ci-dessus, les pro- cédures elles-mêmes sont compliquées et nécessitent plusieurs procédés et plusieurs équipements, de sorte que l'ensemble de l'appareil est encombrant. De plus, lorsqu'on utilisait des adsorbants con- ventionnels, il était difficile de réduire la quantité rési- duelle de Pu à un ordre de grandeur 3 à 4 fois plus faible que celui de U par unité de volume d'effluent, pour satis- faire les réglementations relatives aux effluents. Il était donc nécessaire de combiner plusieurs procédés de traitement qui rendaient l'appareil encore plus encombrant et qui aug- mentaient les coûts de construction et d'exploitation. RESUME DE L'INVENTION La présente invention a donc pour but, compte te- nu des problèmes ci-dessus, de créer un appareil de traite- ment d'un effluent contenant du plutonium, qui satisfasse la concentration réglementaire des eaux usées, qui fonctionne suivant un processus unique et compact au moyen d'une procé- dure simple, et qui laisse peu de résidus après traitement de l'effluent. A cet effet, l'appareil de traitement d'un ef- fluent contenant du plutonium, selon la présente invention, comprend les caractéristiques ci-après. (1) Deux ou plusieurs colonnes d'adsorbant rem- plies d'un adsorbant de tanin insoluble, sont connectées les unes aux autres. Comme décrit dans le brevet Japonais publié No. Hei.5-66291, un tanin insoluble adsorbe extrêmement bien l'uranium et les éléments transuraniques. Dans ce contexte, l'insolubilité signifie l'insolubilité dans l'eau, dans un acide ou dans un alcali. Lorsqu'on fait passer un effluent contenant du Pu à travers deux ou plusieurs colonnes remplies de tanin insoluble, le Pu contenu dans l'effluent est adsorbé par le tanin de sorte que la concentration réglementaire peut être satisfaite par un processus unique, sans qu'il soit né- cessaire d'utiliser d'autres procédés. Cela fournit également un appareil de traitement d'effluent simple, facile à faire fonctionner, et comme le tanin présente une capacité d'ad- sorption élevée de Pu, on peut réaliser la colonne d'adsor- bant sous une forme plus petite, ce qui rend l'ensemble de l'appareil plus compact que dans le procédé précédent. De plus, le tanin insoluble est constitué de car- bone, d'hydrogène et d'oxygène de sorte que, si l'adsorbant usé qui n'est plus capable d'adsorber Pu est incinéré, ce ta- nin est transformé en gaz carbonique et en vapeur d'eau de sorte qu'il peut être déchargé en toute sécurité sans conta- miner l'environnement. Les quantités minimes de U et de Pu adsorbées par le tanin insoluble sont oxydées pour donner de l'oxyde d'uranium et de l'oxyde de plutonium. Ces oxydes peu- vent par exemple être transformées en poudre MOX, de sorte que la quantité de résidu inutilisable restant après le trai- tement de l'effluent peut être réduit à des niveaux extrême- ment faibles. (2) Dans l'appareil utilisant du tanin pour le traitement d'un effluent contenant du plutonium, comme décrit dans le paragraphe (1) ci-dessus, deux ou plusieurs des co- lonnes d'adsorbant décrites ci-dessus peuvent être connectées en série à l'intérieur d'une chambre de traitement d'effluent étanche, deux ou plusieurs de ces chambres de traitement d'effluent étanches ayant des niveaux de radioactivité diffé- rents et se trouvant également connectées les unes aux autres en série. L'utilisation de deux ou plusieurs chambres de traitement d'effluent étanches rend possible de régler diffé- rents niveaux de radioactivité pour chaque chambre. Si le traitement d'effluent était effectué en n'utilisant qu'une seule chambre par exemple, cette chambre serait contaminée par l'effluent à fort niveau de radioactivité, de sorte que le niveau de radioactivité final de l'effluent sortant de la colonne ne devrait pas atteindre la valeur visée. En effec- tuant le traitement d'effluent dans deux ou plusieurs cham- bres comme décrit ci-dessus, il n'y a pas de risque que l'effluent (c'est-à-dire l'eau usée) qui sort finalement de la colonne soit exposé à un rayonnement de niveau élevé de façon que la concentration réglementaire d'eaux usées ne puisse être satisfaite. Par suite, en utilisant l'appareil selon la présente invention, la concentration réglementaire d'eaux usées est satisfaite et, de plus, comme les deux ou plusieurs chambres de traitement d'effluent sont connectées en série, le traitement d'effluent peut être effectué de fa- çon continue. (3) Dans l'appareil utilisant du tanin pour le traitement d'un effluent contenant du plutonium, comme décrit dans les paragraphes (1) et (2) cidessus, les chambres de traitement d'effluent étanches sont des boîtes à gants de ma- nipulation. En traitant l'effluent dans une boîte à gants de manipulation, les ouvriers effectuent des opérations en por- tant des gants de sorte qu'ils ne sont pas exposés au rayon- nement et que l'équipement peut être mis en oeuvre par des procédures simples. De plus, comme le tanin insoluble utilisé comme adsorbant dans la présente invention présente une capa- cité d'adsorption de Pu élevée, la colonne d'adsorbant elle- même peut être réalisée sous une forme plus petite. Elle s'adapte donc facilement dans une boîte à gants ayant une largeur inférieure au double de la longueur de la main d'un ouvrier, de sorte qu'on peut rendre compact l'appareil de traitement d'effluent. (4) Dans l'appareil utilisant du tanin pour le traitement d'un effluent contenant du plutonium, comme décrit dans les paragraphes (1) et (2) cidessus, l'adsorbant, déjà utilisé pour traiter un effluent à faible niveau de radioac- tivité, peut être rechargé dans une colonne de traitement d'un effluent à fort niveau de radioactivité. Comme l'adsorbant est réutilisé avant incinéra- tion, la quantité d'adsorbant (tanin) est réduite, l'inciné- ration de tanin usé est minimisée et la quantité de résidu restant à traiter est maintenue au minimum. Ainsi, ce procédé améliore les niveaux d'exposition des ouvriers aux rayonne- ments, et améliore les performances de coûts comparativement au procédé précédent. (5) Dans l'appareil utilisant du tanin pour le traitement d'un effluent contenant du plutonium, comme décrit dans l'un quelconque des paragraphes (1) à (3) ci-dessus, le tanin insoluble est chargé dans des cartouches de matière combustible, et la colonne d'adsorbant est ensuite remplie de ces cartouches dans une disposition à étages multiples. Cela réduit au minimum l'éclaboussement de Pu lorsqu'on remplace l'adsorbant dans le processus de traite- ment d'effluent, et toute la cartouche peut être incinérée après utilisation. Cela minimise également l'exposition des ouvriers aux rayonnements lorsque les colonnes d'adsorbant sont remplies ou lorsque leurs contenus sont déchargés. Suivant d'autres caractéristiques de l'inven- tion: - un réservoir de surveillance, destiné à surveiller le ni- veau de radioactivité de l'effluent qui arrive, est placé entre les chambres de traitement d'effluent étanches, et le réservoir de surveillance vérifie si de l'effluent peut être fourni ou non à une chambre de traitement à faible ni- veau de radioactivité dans l'étage suivant, et fournit de l'effluent ayant un faible niveau de radioactivité prédé- terminé, à l'étage suivant, - un réservoir de surveillance, destiné à surveiller le ni- veau de radioactivité de l'effluent qui arrive, est placé entre les chambres de traitement d'effluent étanches, et le réservoir de surveillance vérifie si de l'effluent peut être fourni ou non à une chambre de traitement à faible ni- veau de radioactivité dans l'étage suivant, et fournit de l'effluent ayant un faible niveau de radioactivité prédé- terminé, à l'étage suivant. BREVE DESCRIPTION DES DESSINS La présente invention sera décrite ci-après de manière plus détaillée à l'aide d'un mode de réalisation re- présenté sur les dessins annexés dans lesquels:5 - la figure 1 est un schéma représentant la construction d'un appareil utilisant du tanin pour le traitement d'un ef- fluent contenant du plutonium, selon la présente inven- tion; - la figure 2 est un organigramme de fabrication de combusti- ble MOX à partir de combustible nucléaire usé; et - la figure 3 est un schéma représentant la construction d'un appareil de traitement d'effluent contenant du plutonium, selon l'art antérieur. DESCRIPTION DE LA PRESENTE INVENTION On décrira maintenant un mode de réalisation pré- férentiel de la présente invention. L'appareil utilisant du tanin pour le traitement d'un effluent contenant du plutonium, selon la présente forme de réalisation, sera décrit en se référant à la figure 1. Les éléments composants qui sont identiques à ceux de l'appareil de traitement d'effluent contenant du plutonium, selon l'art antérieur, sont désignés par les mêmes symboles et leur des- cription n'est pas reprise. Dans l'appareil de traitement d'effluent selon la présente forme de réalisation, deux boîtes à gants de manipu- lation 10, 12 fonctionnant en chambres de traitement d'ef- fluent étanches, sont connectées en série. La boîte à gants de manipulation 10 est une chambre de traitement primaire pour l'adsorption d'un effluent à fort niveau de radioactivi- té, et la boîte à gants de manipulation 12 est une chambre de traitement secondaire pour l'adsorption de Pu dans un ef- fluent dont la radioactivité a déjà été réduite à un faible niveau dans la boîte à gants de manipulation 10. Un réservoir de réception d'effluent 20 destiné à recevoir un effluent ayant un fort niveau de radioactivité (par exemple une con- centration de rayonnement alpha = 105-106Bq/ml) est placé dans la boîte à gants de manipulation 10. Le réservoir de ré- ception d'effluent 20 fournit cet effluent à fort niveau de radioactivité, à une colonne d'adsorbant 30 remplie de tanin insoluble. Selon cette forme de réalisation, on utilise trois colonnes d'adsorbant 30. L'effluent ayant traversé les colonnes d'adsor- bant 30a, 30b, 30c est fourni à un réservoir de surveillance a. Dans ce réservoir de surveillance 40a, on surveille le niveau de radioactivité et l'on effectue une inspection pour déterminer si l'effluent peut être fourni ou non à la boîte à gants de manipulation 12 de l'étage suivant, qui consiste en l0 une chambre de traitement à faible niveau de radioactivité. On procède ainsi pour éviter que de l'effluent fortement ra- dioactif soit fourni à la boîte à gants de manipulation 12, ce qui pourrait la contaminer ("contamination croisée") et empêcher le niveau de radioactivité final de l'effluent d'at- teindre une valeur visée. Lorsqu'on constate que le réservoir de surveillance 40a contient de l'effluent ayant un niveau de radioactivité prédéterminé (par exemple une concentration de rayonnement alpha = 5,6 Bq/ml), cet effluent à faible niveau de radioactivité est fourni à une colonne d'adsorbant 50 rem- plie de tanin insoluble, dans la boîte à gants de manipula- tion 12. Une plus grande quantité de Pu dans l'effluent est alors adsorbée par ces deux colonnes d'adsorbant 50a, 50b, et l'effluent final est fourni à un réservoir de surveillance b. Dans le réservoir de surveillance 40b, on surveille le niveau de radioactivité de l'effluent et, si la concentration réglementaire des eaux usées est satisfaite (en correspondant par exemple à une concentration de rayonnement al- pha = 5,6 x 10-2Bq/ml), l'effluent est déchargé. Si l'effluent ne satisfait pas la concentration réglementaire des eaux usées, on utilise une troisième cham- bre de traitement. Dans cette troisième chambre de traite- ment, on fait passer l'effluent à travers une autre colonne remplie de tanin insoluble, dans laquelle le Pu est de nou- veau adsorbé et, après cette réduction supplémentaire de la radioactivité de l'effluent, celui-ci est déchargé. Selon cette forme de réalisation, l'effluent était traité dans deux étages ayant des niveaux de radioacti- vité différents. Cependant, l'invention n'est pas limitée à cette disposition et l'on peut au contraire faire passer l'effluent à travers une plus grande quantité de boîtes à gants de manipulation qui sont des chambres de traitement étanches disposées en série, ces chambres ayant un certain nombre de niveaux de radioactivité, suivant le niveau de ra- dioactivité de l'effluent et la quantité d'effluent à trai- ter. Selon cette forme de réalisation, on ne combine pas une colonne de coagulation et de précipitation avec une colonne d'adsorbant à charbon actif, comme dans l'appareil du procédé selon l'art antérieur. L'extraction de la boue coagu- lée et précipitée, dans le réservoir de coagulation et de précipitation, suivie d'une déshydratation, d'une purifica- tion, d'une calcination, d'un emballage en bidons et d'un stockage, ne sont donc pas nécessaires de sorte que toute la procédure est plus facile et que les opérations sont plus simples. De plus, l'addition de réactifs est également in- utile, ce qui rend la procédure encore plus facile à mettre en oeuvre. En outre, comme le tanin insoluble utilisé dans cette forme de réalisation présente une structure représentée par la formule chimique (I) ci-après, le tanin est décomposé par la chaleur (incinération) en gaz carbonique et en vapeur d'eau, de sorte qu'on ne récupère sous forme d'oxydes qu'une quantité minime de matériau adsorbé comprenant du plutonium, etc. Cela réduit la quantité de produits de déchet secondai- res. OH HO-/ HO-- -CO -O I OH HO- - COO OH Pour traiter le tanin insoluble utilisé dans la présente invention de manière à le mettre sous une forme dans laquelle il peut adsorber des éléments métalliques, on peut5 utiliser un procédé de fabrication tel que celui décrit par exemple dans le brevet Japonais publié No. Hei 5 066 291 (Koho). Selon ce procédé, de la poudre de tanin condensée est dissoute dans de l'ammoniaque, une solution aqueuse d'aldé- hyde est mélangée à cette solution pour former un composé de10 type gel, et ce composé de type gel est soit soumis à un vieillissement à la température ambiante soit chauffé pour le stabiliser, de manière à obtenir un adsorbant de type gel. Le mécanisme selon lequel le tanin insoluble ad- sorbe du Pu dans la présente forme de réalisation de l'inven- tion, peut semble-t-il être représenté par la formule chimique (II) ci-après. H O \ / \ -- -CD - O *1Pu OH HO_ -COOH Pu (OH) -PU4++4OH- OH L'adsorbant remplissant la colonne 50 pour trai- ter un effluent à faible de niveau de radioactivité, est en- suite rechargé dans la colonne 30 pour traiter un effluent à fort niveau de radioactivité. Comme l'adsorbant est réutilisé avant d'être incinéré, la quantité d'adsorbant (tanin) utili- sée est réduite, l'incinération de tanin usé est minimisée, et la quantité de résidu restant à traiter est réduite au mi- nimum. Ce procédé améliore les niveaux d'exposition des ou- vriers au rayonnement, et améliore les performances de coûts, comparativement au procédé de l'art antérieur. Selon cette forme de réalisation également, le tanin insoluble est chargé dans des cartouches de matière combustible, et les colonnes d'adsorbant 30, 50 sont ensuite remplies de ces cartouches dans une disposition à étages mul- tiples. En chargeant le tanin insoluble dans des cartouches, on réduit au minimum l'éclaboussement de Pu lorsqu'on rem- place l'adsorbant dans le processus de traitement de l'ef- fluent. De plus, comme ces cartouches sont réalisées dans un matériau combustible, les cartouches peuvent être complète- ment incinérées après utilisation. Cela minimise également l'exposition aux rayonnements lorsque les colonnes d'adsor- bant sont remplies ou lorsque leurs contenus sont déchargés. DESCRIPTION DES EXEMPLES REELS La présente invention sera décrite ci-après plus en détails en utilisant des exemples spécifiques. L'appareil de traitement d'effluent utilisé dans ces exemples présente la construction représentée à la figure 1 et fonctionne comme décrit ci-dessus. Exemple 1: (1) Valeur visée du traitement d'effluent: Concentration de rayonnement alpha après traitement pri- maire: ,6 Bq/ml ou moins Concentration de rayonnement alpha après traitement se- condaire: ,6 x 10-2 Bq/ml ou moins (2) Conditions de traitement: Quantité de tanin insoluble utilisé. Boîte à gants de manipulation (10) (traitement pri- maire): litres x 2 colonnes (colonnes d'adsorbant 30b, 30c). + 10 litres x une colonne (colonne d'adsorbant 30a) Boîte à gants de manipulation 12 (traitement secon- daire): 50 litres x 2 colonnes (colonnes d'adsorbant 50a, 50b). Concentration de rayonnement alpha dans l'effluent avant traitement: 2,7 x 105Bq/ml. pH: réglé à 6,8 par de l'ammoniaque Débit: on fait passer l'effluent à un débit d'approxima- tivement 0,7 litre/heure. Quantité de traitement d'effluent: 200 litres (3) Résultats de traitement (moyenne de plusieurs expérien- ces) Concentration de rayonnement alpha après traitement pri- maire: ,0 x 10-1 Bq/ml Concentration de rayonnement alpha après traitement se- condaire: 2,0 x 10-2 Bq/ml Cela confirme qu'un effluent à fort niveau de ra- dioactivité peut être réduit au niveau de radioactivité visé, en utilisant une colonne d'adsorbant remplie uniquement de tanin insoluble. Exemple 2: (1) Conditions de traitement dans une boîte à gants de mani- pulation 12 (traitement secondaire) faible niveau de ra- dioactivité), et quantité d'adsorption jusqu'à ce que l'adsorbant soit remplacé. Quantité de tanin insoluble utilisé: 50 litres Quantité d'effluent traité: 1500 litres Concentration de rayonnement alpha moyenne de l'effluent à traiter: 5 Bq/ml Concentration de rayonnement alpha moyenne de l'effluent traité: 2,0 x 10-2 Bq/ml La quantité de rayonnement adsorbée est telle que repré- senté par l'équation (1) suivante: Bq/ml x (1500 x 1000) - 2,0 x 10-2 Bq/ml x (1500 x 1000) = 7,47 x 106Bq (1) La quantité de Pu par litre d'adsorbant, en prenant la radioactivité spécifique de Pu à 1, 5 x 1010Bq, est donnée par l'équation (2) suivante: (7,47 x 106 Bq)/(1,0 x 1010 Bq/g)/50 = 1,5 x 10-5g (2) (2) Conditions de traitement dans la boîte à gants de manipu- lation 12 (traitement secondaire, faible niveau de radio- activité), et quantité d'adsorption jusqu'à ce que l'adsorbant soit remplacé. Quantité de tanin insoluble utilisé: 39,2 ml Quantité d'effluent traité: 800 ml Concentration de rayonnement alpha moyenne de l'effluent à traiter: 1,2 x 104 Bq/ml Concentration de rayonnement alpha moyenne de l'effluent traité: 5 Bq/ml (Concentration de rayonnement alpha de l'effluent traité, après traitement de 800 ml: 5,6 Bq/ml). La quantité de rayonnement adsorbé est telle que repré- senté par l'équation (3) suivante: (1,2 x 104 Bq/ml x 800) - (5 Bq/ml x 800) = 9,596 x 106 Bq (3) La quantité de Pu par litre d'adsorbant, en prenant la radioactivité spécifique de Pu à 1,0 x 1010 Bq, est la suivante: 9,596 x 106 Bq)/(1,0 x 1010 Bq/g) = /39,2 x 103 = 2,45 x 10-2g(4) D'après les résultats ci-dessus, on a constaté que le tanin insoluble utilisé pour le traitement à faible niveau de radioactivité peut être réutilisé dans le traite- ment à fort niveau de radioactivité. Le tanin insoluble utilisé dans l'appareil de traitement d'effluent contenant du plutonium, selon la pré- sente invention, adsorbe extrêmement efficacement l'uranium et les éléments transuraniques. Par suite, si l'on fait pas- ser l'effluent à travers deux ou plusieurs colonnes remplies de tanin insoluble, le Pu contenu dans l'effluent est adsorbé par le tanin insoluble, et la concentration réglementaire des eaux usées peut être satisfaite par un seul processus, sans qu'il soit nécessaire de combiner le processus à d'autres procédés. La présente invention fournit donc un appareil de traitement d'effluent simple qui est facile à faire fonction- ner. De plus, comme le tanin a une capacité d'adsorption éle- vée de Pu, ainsi que décrit ci-dessus, on peut rendre la colonne d'adsorption plus petite et rendre l'ensemble de l'appareil plus compact, comparativement à l'appareil du pro- cédé selon l'art antérieur. Le tanin insoluble est constitué de carbone, d'hydrogène et d'oxygène de sorte que, si l'adsorbant usé ayant perdu sa capacité d'adsorption de Pu est incinéré, cet adsorbant est transformé en gaz carbonique et en vapeur d'eau qu'on peut décharger sans contaminer l'environnement. D'autre part, les quantités minimes de U et de Pu qui ont été adsor- bées par le tanin insoluble, sont oxydées pour donner de l'oxyde d'uranium et de l'oxyde de plutonium. Ces oxydes peu- vent par exemple être transformés en poudre MOX, de sorte que le résidu restant finalement après le traitement de l'ef- fluent peut être réduit à des quantités extrêmement faibles. R E V E N D I C A T IONS 1 ) Appareil utilisant du tanin pour le traitement d'un ef- fluent contenant du plutonium, caractérisé en ce que deux ou plusieurs colonnes d'adsorbant (30, 50) remplies d'un adsorbant comprenant du tanin insoluble, sont connectées en série. 2 ) Appareil utilisant du tanin pour le traitement d'un ef- fluent contenant du plutonium, selon la revendication 1, caractérisé en ce que les deux ou plusieurs colonnes d'adsorbant (30, 50) sont res- pectivement connectées mutuellement en série dans chacune de deux ou plusieurs chambres de traitement d'effluent étanches (10, 12) ayant des niveaux de radioactivité différents, et les deux ou plusieurs chambres de traitement d'effluent étan- ches sont également connectées les unes aux autres en série. 3 ) Appareil utilisant du tanin pour le traitement d'un ef- fluent contenant du plutonium, caractérisé en ce que les chambres de traitement d'effluent scellées (10, 12) sont des boîtes à gants de manipulation. 4 ) Appareil utilisant du tanin pour le traitement d'un ef- fluent contenant du plutonium, selon la revendication 2, caractérisé en ce que les chambres de traitement d'effluent étanches (10, 12) sont des boîtes à gants de manipulation. ) Appareil utilisant du tanin pour le traitement d'un ef- fluent contenant du plutonium, selon la revendication 1, caractérisé en ce que l'adsorbant utilisé pour le traitement d'un effluent à faible niveau de radioactivité est rechargé dans une colonne d'ad- sorbant (30, 50) pour le traitement d'un effluent à fort ni- veau de radioactivité. 6 ) Appareil utilisant du tanin pour le traitement d'un ef- fluent contenant du plutonium, selon la revendication 2, caractérisé en ce que l'adsorbant utilisé pour le traitement d'un effluent à faible niveau de radioactivité est rechargé dans une colonne d'ad- sorbant (30, 50) pour le traitement d'un effluent à fort ni- veau de radioactivité. 7 ) Appareil utilisant du tanin pour le traitement d'un ef- fluent contenant du plutonium, selon la revendication 1, caractérisé en ce que le tanin insoluble est chargé dans des cartouches de matière combustible, et chaque colonne d'adsorbant est remplie par ces cartouches dans une disposition à étages multiples. 8 ) Appareil utilisant du tanin pour le traitement d'un ef- fluent contenant du plutonium, selon la revendication 2, caractérisé en ce que le tanin insoluble est chargé dans des cartouches de matière combustible, et chaque colonne d'adsorbant est replie par ces cartouches dans une disposition à étages multiples. 9 ) Appareil utilisant du tanin pour le traitement d'un ef- fluent contenant du plutonium, selon la revendication 3, caractérisé en ce que le tanin insoluble est chargé dans des cartouches de matière combustible, et chaque colonne d'adsorbant est remplie par ces cartouches dans une disposition à étages multiples. ) Appareil utilisant du tanin pour le traitement d'un ef- fluent contenant du plutonium, selon la revendication 2, caractérisé en ce qu' un réservoir de surveillance (40) destiné à surveiller le ni- veau de radioactivité de l'effluent qui arrive, est placé en- tre les chambres de traitement d'effluent étanches, et le réservoir de surveillance (40) vérifie si de l'effluent peut être fourni ou non à une chambre de traitement à faible niveau de radioactivité dans l'étage suivant, et fournit de l'effluent ayant un faible niveau de radioactivité prédéter- miné, à l'étage suivant. 11 ) Appareil utilisant du tanin pour le traitement d'un ef- fluent contenant du plutonium, selon la revendication 3, caractérisé en ce qu' un réservoir de surveillance (40), destiné à surveiller le niveau de radioactivité de l'effluent qui arrive, est placé entre les chambres de traitement d'effluent étanches, et le réservoir de surveillance (40) vérifie si de l'effluent peut être fourni ou non à une chambre de traitement à faible niveau de radioactivité (30, 50) dans l'étage suivant, et fournit de l'effluent ayant un faible niveau de radioactivité prédéterminé, à l'étage suivant.