Brevet FR2757184A1 — publié le 19980619

DISPOSITIF ET PROCEDE DE CRISTALLOGENESE. DESCRIPTION L'invention a trait à un dispositif de cristallogenèse dans un creuset par la solidification d'un liquide mis en présence d'un germe du cristal. On emplit donc le creuset du liquide après y avoir déposé le germe, puis on déplace ou retire progressivement les moyens de chauffage qui maintien- nent le liquide à cet état: le liquide se solidifie d'abord près du germe, puis l'interface liquide-solide se déplace vers le haut du creuset jusqu'à ce que la solidification soit complète. Comme le solide nouvelle- ment formé reproduit la structure cristallographique du solide adjacent formé auparavant, le germe impose de proche en proche sa structure cristallographique à tout le contenu du creuset. Un problème de ces procédés est cependant lié aux dilatations thermiques différentielles du creu- set et de son contenu: si le creuset se contracte plus que le cristal pendant le refroidissement, celui-ci pourra être endommagé ou même fracturé, et il sera de toute façon impossible de l'extraire du creuset, qui devra être détruit; dans le cas contraire, le cristal ne restera pas forcément intact non plus car il adhé- rera en général au creuset après la solidification, de sorte qu'il subira des contraintes de traction. On a déjà eu l'idée d'employer des creusets en matériau suffisamment élastique pour que ces problè- mes ne soient que peu gênants. Une autre idée consiste à intercaler une substance molle ou compressible entre le creuset et son contenu, par exemple un tissu ou un liquide, mais il est difficile d'en trouver qui convienne bien, car il faut qu'elle soit chimiquement compatible avec le contenu du creuset, c'est-à-dire qu'elle ne réagisse pas avec lui, qu'elle ne soit pas détruite par les températures atteintes et qu'elle ne perturbe pas le processus de solidification. On a encore proposé d'isoler le creuset de son contenu en intercalant une couche gazeuse entre eux. Cette méthode implique, dans les conceptions connues, que la paroi du creuset soit poreuse et que le creuset soit creux pour qu'un gaz soit insufflé dans la chambre enclose par le creuset et en sorte par la paroi poreuse de manière à former une couche gazeuse qui repousse le liquide vers le centre du creuset. Cette méthode est efficace et assez facile à mettre en oeuvre mais présente tout de même l'inconvénient que la forme du creuset doit être compliquée, notamment par l'exis- tence de la paroi poreuse. L'invention concerne un dispositif de cris- tallogenèse o une couche gazeuse est encore utilisée pour séparer le cristal de la paroi du creuset, mais elle diffère des dispositifs connus, car la paroi du creuset n'est pas poreuse et aucune couche gazeuse n'est créée au niveau du liquide. Elle concerne précisément un dispositif comprenant un creuset clos dans lequel un cristal est formé par solidification d'un liquide, des moyens de création d'un champ thermique mobile le long du creu- set, un conduit supérieur et un conduit inférieur débouchant à des hauteurs différentes dans le creuset, et des moyens de fourniture de gaz dans les conduits et le creuset, à une pression plus forte dans le conduit inférieur que dans le conduit supérieur et à une diffé- rence de pressions variable entre le conduit supérieur et le conduit inférieur. Elle concerne aussi un procédé de cristal- logenèse par le service de ce dispositif, caractérisé en ce que le conduit supérieur débouche au-dessus du liquide et le conduit inférieur débouche devant le cristal solidifié, et la pression dans le conduit infé- rieur excède la pression dans le conduit supérieur de sensiblement la pression de hauteur du liquide. L'invention va maintenant être décrite en détail à l'aide des figures suivantes, annexées à titre illustratif et nullement limitatif: - la figure 1 est une illustration schéma- tique de l'invention, - la figure 2 représente plus complètement un dispositif de mise en oeuvre de l'invention, et - la figure 3 représente un autre mode de réalisation de l'invention. La figure 1 représente un creuset 1 cylin- drique clos contenant un cristal 2 à sa partie infe- rieure et un liquide 3 à solidifier au-dessus d'une interface 4 avec le cristal 2. Le liquide 3 baigne la paroi du creuset 1, mais le cristal 2 est séparé de la paroi du creuset 1 par un jeu portant la référence 5. Un conduit supérieur 6 débouche dans le creuset 1 au-dessus de la surface libre du liquide 3, et un conduit inférieur 7 débouche également dans le creuset 1, à un niveau inférieur de celui-ci et en tout cas devant le cristal 2. Les conduits 6 et 7 se réunissent devant un système 8 créant une pression différentielle et qui peut constituer en une valve, une pompe ou un compresseur commandé par un régulateur 9 selon les principes donnés plus loin. L'interface 4 se raccorde à la paroi du creuset 1 par un ménisque 10 au-dessus du jeu 5. La figure 2 montre qu'au sens de l'inven- tion un creuset clos peut désigner un creuset 11 ouvert à sa partie supérieure mais enfermé dans une enceinte étanche 12 dans laquelle on maintient une atmosphère à la composition souhaitée. Le conduit supérieur, portant ici la référence 13, peut alors déboucher dans l'en- ceinte 12; le conduit inférieur 14 peut se terminer en une tige 15 verticale, coaxiale à l'enceinte 12 et aboutissant au fond du creuset 11, ce qui permet d'appliquer la conception de l'invention à des procédés o le germe cristallin déposé est de très petite hauteur. Un four 16 ou un autre dispositif de chauf- fage est disposé dans l'enceinte 12 autour du creuset 11; la tige 15 de support du creuset 11, coulissant à travers l'enceinte 12, permet de mouvoir de l'extérieur le creuset 11 en direction verticale, et le creuset 11 est en fait abaissé progressivement pendant le proces- sus de solidification, l'interface 4 restant au niveau de l'extrémité basse du four 16. La pression injectée par le système 8 dans le conduit inférieur 7 ou 14 est supérieure à celle du conduit supérieur 6 ou 13 d'une valeur sensiblement égale à la pression hydrostatique du liquide 3, c'est-à- dire à la pression produite par la hauteur de la colonne de liquide 3, et la valeur précise à appli- quer peut être déterminée par l'expérience ou par des essais comparatifs en fonction des propriétés de mouillage des phases en présence (gaz, liquide 3, cris- tal 2 et creuset 1). Cette différence de pression doit diminuer à mesure que le cristal 2 se solidifie et que la hauteur du liquide 3 diminue. L'enseignement essentiel de l'invention est que le jeu 5 apparaît spontanément dans ces conditions quand le cristal 2 se solidifie. Il n'existe pas au niveau du liquide 3, ce qui n'est pas jugé important pour peu que le creuset 1 et le liquide 3 ne réagissent pas entre eux. Un seul orifice est nécessaire pour cha- cun des conduits, ce qui signifie que la paroi poreuse usuelle dans les techniques de sustentation par couche gazeuse est inutile. La figure 3 représente une autre situation avec le creuset de la figure 1. On emploie ici un procédé de solidification un peu différent, o le matériau devant former le cristal est déposé à l'état solide dans le creuset 1 avant d'être fondu et de se resolidifier ensuite en prenant la structure cristallographique du germe. L'élément de chauffage, portant ici la référence 17 et qui peut être de tout genre connu, par exemple un enroulement inducteur, a donc une hauteur beaucoup plus petite que dans le cas de la figure 2 et est déplacé le long du creuset 1 vers le haut. Le liquide 3 subsiste à hauteur des moyens de chauffage 17, et le sommet du creuset 1 est occupé par le matériau solide 18 à l'état initial, non cristal- lisé. Bien entendu, on a pris soin de maintenir un jeu initial 19 entre le matériau initial 18 et le creuset 1, pour que la pression originaire du conduit supérieur 6 puisse s'exercer jusqu'au niveau de la surface supê- rieure du liquide 3. REVENDICATIONS 1. Dispositif de cristallogenèse comprenant un creuset clos (1,11,12) dans lequel un cristal (2) est formé par solidification d'un liquide (3), des moyens (16,17) de création d'un champ thermique mobile le long du creuset, caractérisé en ce qu'il comprend un conduit supérieur (6,13) et un conduit inférieur (7,14) débouchant à des hauteurs différentes dans le creuset (1,11), et des moyens (8) de fourniture de gaz dans les conduits et le creuset, à une pression plus forte dans le conduit inférieur que dans le conduit supérieur et à une différence de pression variable entre le conduit supérieur et le conduit inférieur. 2. Dispositif de cristallogenèse selon la revendication 1, caractérisé en ce que le creuset est composé d'un récipient (11) ouvert en haut et d'une enceinte (12) étanche contenant le récipient (11) et les moyens de création du champ thermique. 3. Dispositif de cristallogenèse selon l'une quelconque des revendications 1 ou 2, caractérisé en ce que le conduit supérieur (13) débouche dans l'en- ceinte (12) et le conduit inférieur (14) débouche dans le récipient (11), et se finit en une tige (15) de sup- port du récipient (11) coulissant à travers l'enceinte (12). 4. Procédé de cristallogenèse par le ser- vice du dispositif conforme à l'une quelconque des revendications 1 à 3, caractérisé en ce que le conduit supérieur débouche au-dessus du liquide et le conduit inférieur débouche devant le cristal solidifié, et la pression dans le conduit inférieur excède la pression dans le conduit supérieur de sensiblement la pression de hauteur du liquide.