Brevet FR2728691A1 — publié le 19960628

PROCEDE ET DISPOSITIF DE MESURE D'ACTIVITE D'UN GAZ RADIOACTIF, NOTAMMENT POUR LA PRODUCTION D'ETALONS DE RADIOACTWITE DESCRIPTION Domaine technique L'invention concerne le domaine de la métrologie d'activité de radionucléides gazeux, en particulier du radon 222. Le radon apparaît, ainsi que le montrent les travaux de plus en plus nombreux, comme le risque radiologique principal auquel est exposé le public. La somme des données actuellement disponibles tend à prouver que la dose due à l'inhalation des descendants à vie courte du radon représenterait, industrie nucléaire incluse, près de la moitié du bilan radiologique des populations. Une bonne métrologie du radon et de ses descendants est donc nécessaire pour apprécier avec plus de précision le risque dû à l'exposition des populations à ces rayonnements d'origine naturelle. L'invention s'applique également à la mesure d'autres radionucléides gazeux. Etat de l'art antérieur Un procédé de préparation d'étalons primaires de radon 222 est connu, d'après l'article de R. COLLE et al. intitulé "The N.I.S.T. primary radon 222 measurement system", Journal of Research of the N.I.S.T., 95-2, 1990. Le dispositif utilisé dans cet article pour réaliser des mesures et préparer des étalons primaires est schématisé sur la figure 1. Sur cette figure, la référence 2 désigne une solution étalon de radium 226. Cet étalon de radium 226 produit une certaine quantité de radon 222, pendant un espace de temps bien défini. L'activité correspondante est par conséquent aisément calculable.Le radon 222 est extrait de la solution par un flux d'azote humidifié 4 (l'azote passe d'abord dans un réservoir 6 contenant de l'eau). Un système de purification chimique désigné globalement par la référence 18, extrait du mélange gazeux l'oxygène et la vapeur d'eau qui sont préjudiciables au bon fonctionnement de la chambre d'ionisation 8 qui constitue le détecteur d'activité. Cette dernière est reliée à une pompe à vide 10, à un capteur de pression 12, et connectée à un système électronique d'acquisition 16. On détermine le coefficient d'étalonnage de la chaîne de mesure, qui permet par conséquent la mesure d'activité d'échantillons de radon 222. Un premier problème posé par ce type de dispositif est lié au caractère gazeux de l'échantillon mesuré, pour lequel la géométrie de détection n'est pas parfaitement définie. De plus, dans le cas du radon 222 toutes les mesures réalisées avec ce dispositif sont dépendantes de l'étalonnage de la solution initiale de radium 226. Il est nécessaire, pour pouvoir calculer la quantité de radon 222 produite par l'étalon de radium 226 pendant un espace de temps bien défini, de connaître l'activité initiale de la source de radium 226. Il n'existe pas, jusqu'à ce jour, de système de mesure absolue pour le radon 222. A ceci, s' ajoute le problème de la perte éventuelle de radon, lors de son transfert par le système de purification, vers la chambre d'ionisation. Enfin, ce système permet d'obtenir une précision limitée à 2-3 sur l'activité des étalons. Exposé de l'invention La présente invention a pour objet un procédé permettant de mesurer l'activité d'un gaz radioactif, tout en bénéficiant d'une géométrie de détection parfaitement définie. Plus précisément, le procédé selon l'invention comporte - une première étape de condensation du gaz sur une surface, le gaz condensé étant situé en face d'un détecteur des particules émises par le gaz, - une étape de détection des particules émises par le gaz condensé. Ainsi, il est possible de mesurer l'activité d'échantillons gazeux tout en bénéficiant d'une géométrie courante pour des échantillons solides. Selon un mode particulier de réalisation de l'invention, la mesure d'activité est réalisée en angle solide défini. Avec ce type de mesure, on obtient facilement l'activité de la source. Le gaz radioactif peut être par exemple du radon 222, le détecteur utilisé étant alors un détecteur de particules a. Si le détecteur est un détecteur au silicium, dont le rendement est de 100 > pour les particules a, on obtient une mesure absolue de l'activité du radon 222. En effet, ce type de détecteur n'a pas besoin d'être étalonné. Le radon 222 pur nécessaire pour permettre une bonne qualité des mesures peut être produit par diffusion à travers un matériau polymère, à partir d'une solution de radium 226. La connaissance préalable de l'activité de la source de radium 226 est inutile. L'invention concerne également un procédé de production d'un étalon gazeux de radioactivité, comportant - une mesure de l'activité dudit gaz par un procédé tel que décrit ci-dessus, - une étape de vaporisation du gaz condensé et de transfert de ce gaz dans un conteneur. En outre, on obtient ainsi des étalons de radon 222 dont l'activité est connue avec une précision de 1S. L'invention a également pour objet un dispositif pour la mise en oeuvre d'un procédé de mesure tel que défini ci-dessus, ce dispositif comportant - un générateur du gaz radioactif, - des moyens de condensation de ce gaz, sur une surface, - des moyens de détection des particules émises par la source constituée par le gaz condense. Selon un mode particulier de réalisation, les moyens de condensation du gaz sur la surface sont constitués par des moyens pour réaliser un gradient de température sur cette surface. Selon un mode encore plus particulier, le gradient peut être réalisé entre une première zone ayant la forme d'un disque, et une deuxième zone ayant la forme d'une couronne circulaire centrée approximativement au centre du disque formant la première zone. Brève description des figures De toute façon, les caractéristiques et avantages de l'invention apparaîtront mieux à la lumière de la description qui va suivre. Cette description porte sur les exemples de réalisation, donnés à titre explicatif et non limitatif, en se référant à des dessins annexés sur lesquels - la figure 1 est une représentation schématique d'un dispositif selon l'art antérieur, - la figure 2 est un schéma de principe d'un procédé de mesure selon l'invention, - la figure 3 permet d'illustrer la méthode de mesure en angle solide défini, - la figure 4 est une représentation détaillée d'un appareil selon la présente invention, - la figure 5 représente le fond de la chambre de mesure, - la figure 6 représente schématiquement le système thermique obtenu sur la surface de condensation, et - la figure 7 représente le profil thermique de la surface de condensation, - la figure 8 représente une cellule utilisée pour la production de radon 222. Description détaillée de modes de réalisation de 1' invention Le principe du procédé de mesure selon la présente invention va être décrit en liaison avec la figure 2, sur cette figure, la référence 20 désigne une source d'un gaz radioactif. Ce gaz est envoyé directement dans une chambre 22, dont le fond 23 est maintenu à une température permettant la condensation de ce gaz. A cet effet, le fond 23 de la chambre 22 est relié par exemple à un cryogénérateur 24. Après condensation, l'activité du gaz radioactif condensé est détectée à l'aide d'un détecteur de particules 26, le détecteur et le gaz condensé se trouvant disposés l'un par rapport à l'autre selon une géométrie de détection courante pour des échantillons solides. La mesure de l'activité d'un gaz est donc ramenée à la mesure d'un échantillon condensé, selon cette géométrie courante. Selon un exemple, le générateur de gaz 20 permet de générer du radon 222, qui est condensé à une température inférieure à 100 K, et dont l'activité est ensuite détectée par un détecteur de particules a, par exemple un détecteur au silicium. Après une étape de réchauffement et vaporisation, le gaz mesuré peut être transféré vers un conteneur 28, ce qui permet de disposer d'un étalon gazeux, dont l'activité est connue. Une géométrie particulièrement bien adaptée pour la mesure d'activité, à l'intérieur de la chambre 22, est la mesure dite en angle solide défini. Le principe de cette mesure va être précisé en liaison avec la figure 3. Sur cette figure, la référence 30 désigne un détecteur et la référence 34 une source constituée d'une certaine quantité d'un matériau radioactif. L'angle solide de mesure Qe est généralement défini par un diaphragme circulaire 32, de diamètre connu, réalisé dans un matériau absorbant et placé à une distance connue z de la source à mesurer. Seules les particules passant à travers ce diaphragme sont comptées. Le facteur de géométrie G fonction de l'angle solide efficace de mesure Qe est défini par G=Qe/4w Sachant que le rayonnement est émis de façon isotrope et que toutes les particules émises dans l'angle solide effectif Qe, et seulement celles-là, sont détectées (ce qui est le cas pour les particules a interagissant dans un détecteur silicium), le produit du taux de comptage mesuré par 1/G donne l'activité absolue de la source. L'angle solide effectif d'un dispositif de comptage est défini uniquement par ses dimensions géométriques. Dans le cas où l'axe de la source et celui du diaphragme ne sont pas confondus (comme illustré sur la figure 3), quatre paramètres interviennent dans le calcul de l'angle solide effectif - a = rayon du diaphragme, - z = distance source-diaphragme, - b = rayon de la source - e = distance entre l'axe de la source et celui du diaphragme. On définit alors l'angle solide effectif au moyen de la formule de Curtis La figure 4 est une représentation détaillée d'un appareil pour la mise en oeuvre de l'invention. sur cette figure, la référence 36 désigne un détecteur adapté au type de particules qui sont à détecter, la référence 38 désigne un diaphragme et la référence 40 désigne globalement une chambre de mesure étanche au vide. Cette chambre de mesure est reliée à un groupe de pompage turbomoléculaire, non représenté, qui permet de réaliser, avant les mesures, un vide de l'ordre de 10-6 millibars sur l'ensemble de l'installation et d'éviter ainsi la condensation d'impuretés qui dégraderaient la qualité de la source réalisée. Cette chambre est reliée à un générateur de gaz contenant les éléments radioactifs dont l'activité est à mesurer. Ce générateur n'est pas représenté sur la figure 4. La référence 42 désigne la surface sur laquelle il y a condensation du gaz. Cette surface est reliée, du point de vue thermique, à un cryogénérateur 44. La surface 42 sera décrite plus en détail cidessous. Le détecteur 36 est par ailleurs relié à une chaîne électronique de comptage et à un microordinateur pour le traitement des informations. Ces deux derniers éléments ne sont pas représentés sur la figure 4 et sont connus, par ailleurs, de l'homme du métier. La réalisation du fond de la chambre de mesure va être décrite plus en détail en liaison avec la figure 5. Cette description sera faite en vue de l'application à la condensation de radon 222, mais elle peut être généralisée à tout type de radionucléides gazeux condensables. Sur cette figure, les références 46 et 48 désignent des brides standard, la bride 48 permettant le raccordement du fond de la chambre sur l'enceinte à vide du cryogénérateur. La bride 46 permet de relier le fond de la chambre à la partie haute de la chambre, qui contient le diaphragme et le détecteur. La surface de condensation comporte un fond 50 constitué d'une membrane annulaire mince en métal mauvais conducteur thermique, par exemple en acier inoxydable. Une tige centrale 52, en un matériau bon conducteur thermique (par exemple, en un matériau métallique tel que du nickel) est reliée par sa partie inférieure au cryogénérateur et par sa partie supérieure au centre de la membrane annulaire 50. Des moyens 54 pour maintenir les bords de la membrane annulaire 50 à une température proche de la température ambiante sont également prévus. Ces moyens peuvent être constitués par exemple par un radiateur annulaire constitué d'un matériau bon conducteur thermique à la température ambiante (par exemple un radiateur en cuivre collé au moyen d'une colle thermoconductrice sur la surface inférieure de la membrane annulaire 50). Dans le mode de réalisation en vue de l'application à du radon 222, il a été réalisé un disque 50 en acier inoxydable d'épaisseur 75 um, traversé par une tige 52 en nickel, de diamètre 6 mm affleurant au centre du disque 50. Tous les éléments sont soudés par laser, toute autre technique de soudage entraînant un échauffement susceptible de détériorer le disque en acier inoxydable. Afin d'obtenir une surface froide parfaitement définie, on réalise donc un fort gradient de température par l'association de matériaux massifs, bons conducteurs thermiques (par exemple le cuivre et le nickel), maintenus respectivement à des températures de l'ordre de 300 K et 77 K, et reliés par un matériau mauvais conducteur thermique et de très faible épaisseur (par exemple en acier inoxydable). Des capteurs de température et des asservissements électroniques, connus par ailleurs de l'homme de l'art, alimentent des bobinages électriques placés autour du radiateur 54 et de la tige 52 et permettent de stabiliser la température et la géométrie de la surface de condensation. Le système thermique constitué par la surface 50 peut être résumé schématiquement par la figure 6, où les références 50, 52, 54 ont les mêmes significations que sur la figure 5. Le système se compose - d'une source froide, centrale, de rayon extérieur r1 (rayon de la tige 52), maintenue à une température uniforme T1, - d'une source chaude, périphérique, de rayon intérieur r2, maintenue à une température uniforme T2. Un calcul classique permet de prévoir la répartition de températures dans l'intervalle situé entre les deux sources d'énergie. Le résultat de ce calcul est illustré sur la figure 7, dans le cas d'une température T1=77 K et d'une température T2=300 K, pour un rayon r1=3 mm et r2=10 mm. Sur cette figure 7, la zone désignée par A désigne la zone de condensation du radon 222. Le générateur de radon 222 décrit en introduction à la présente demande, en liaison avec la présentation de l'art antérieur, repose sur la circulation d'un gaz humide à travers une source de radium 226. Dans la mesure où l'introduction du gaz dans la chambre de détection est suivie d'une étape de condensation, il est clair que ce mode de production de radon 222 n'est pas compatible avec le procédé selon la présente invention, car il y a risque de condensation d'une quantité non négligeable de vapeur d'eau pouvant perturber la spectrométrie a jusqu'à la rendre impossible. Pour cette raison, et du fait également du niveau d'activité nécessaire pour la source de radon (de l'ordre de 300 kBq de radium 226) il peut être préférable d'utiliser un autre type de générateur de radon 222. Un générateur tel que celui proposé par le NIST (National Institut of Standards and Technology), adapté au niveau de l'activité précité est mis en oeuvre. En fait, ce dispositif est représenté schématiquement sur la figure 8, et consiste essentiellement en une capsule 60 approximativement cylindrique, en polyéthylène, fermée à ses deux extrémités par des bouchons 62, 64. La cellule a une hauteur approximative de 25 mm et un diamètre de 5 mm. Elle contient une solution chlorhydrique de radium 226 dont l'activité totale est de l'ordre de 300 kBq. La cellule utilise la propriété qu'a le radon de diffuser à travers les matériaux polymères.Avec une activité de l'ordre de 300 kBq de radium 226, une telle cellule est capable de fournir en quelques dizaines d'heures l'activité en radon 222 nécessaire aux mesures et à la préparation d'étalons gazeux d'activité. Dans l'appareil qui a été réalisé pour la production d'étalons de radon 222, le cryogénérateur utilisé est un cryogénérateur à circuit fermé d'hélium. Le principe de ce type de machine repose sur un cycle thermodynamique dit de "Stirling". Les caractéristiques du système utilisé sont les suivantes - puissance de réfrigération à 77 K : 12 watts, - température minimale : 26 K, - temps de mise en froid (77 K) et de stabilisation, à partir de la température ambiante : environ 30 minutes. Par ailleurs, la surface de condensation réalisée a une surface d'environ 30 mm2, ce qui correspond à la géométrie d'une source a classique. En combinaison avec le cryogénérateur mentionné ci-dessus, la température de la surface froide est réglable dans une gamme allant de 40 à 100 K et elle est stable pendant plusieurs heures. En ce qui concerne la géométrie de mesure, il est à noter qu'un facteur de géométrie élevé, ce qui correspond à une source proche du détecteur, permet de minimiser l'incertitude due au processus statistique de la désintégration radioactive. Au contraire, l'incertitude commise sur le facteur de géométrie est réduite par l'augmentation de la distance sourcediaphragme. Dans la pratique, lorsque des considérations relatives à l'activité de la source imposent le facteur a2 de géométrie, la formule approchée : 4G z est z2 utilisée pour déterminer les proportions du système. Les caractéristiques géométriques du système mis au point sont - facteur de géométrie G=0,00248, - rayon du diaphragme a=10 mm, - distance source-diaphragme z= 100 mm. En ce qui concerne la chaîne électronique de spectrométrie a, un ensemble de spectrométrie a classique a été utilisé. Le détecteur est un détecteur silicium à jonction passivée implantée, de surface 450 mm2, avec une zone de déplétion de 100 um (des particules a de 5,5 MeV ont un parcours de 30 um dans le silicium) et une résolution de 17 keV pour des particules a de 5,5 MeV. Ce type de détecteur présente en outre la particularité de ne pas nécessiter d'étalonnage. REVENDICATIONS 1. Procédé de mesure de l'activité d'un gaz radioactif, ce procédé comportant - une première étape de condensation du gaz sur une surface (42), le gaz condensé étant situé en face d'un détecteur (26, 30, 36) des particules émises par le gaz, - une étape de mesure de l'activité, par détection des particules émises par le gaz condensé. 2. Procédé selon la revendication 1, la mesure de l'activité étant réalisée en angle solide défini. 3. Procédé selon l'une des revendications précédentes, les éléments radioactifs étant du radon 222. 4. Procédé selon la revendication 3, le détecteur (26, 30, 36) étant un détecteur au silicium. 5. Procédé selon la revendication 3 ou 4, le radon 222 étant produit par diffusion, à travers un matériau polymère (60), à partir d'une solution de radium 226. 6. Procédé de production d'un étalon gazeux de radioactivité, comportant - une mesure de l'activité dudit gaz par un procédé selon une des revendications 1 à 5, - une étape de vaporisation du gaz condensé et de transfert de la vapeur dans un container (28). 7. Dispositif pour la mise en oeuvre d'un procédé selon une des revendications 1 à 6, comportant - un générateur (20) du gaz, - des moyens de condensation (24, 44) de ce gaz sur une surface (23, 42), - des moyens de détection (26, 30, 36) des particules émises par la source constituée par le gaz condensé. 8. Dispositif selon la revendication 7, les moyens de condensation (24, 44) du gaz sur la surface (23, 42) étant constitués par des moyens (50, 52, 54) pour former un gradient de température sur cette surface. 9. Dispositif selon la revendication 8, le gradient de température étant réalisé entre une première zone ayant la forme d'un disque, maintenue à une température T1, et une deuxième zone ayant la forme d'une couronne circulaire centrée approximativement au centre du disque formant la première zone, et maintenue à une température T2 > T1. 10. Dispositif selon la revendication 9, la première zone étant définie par l'extrémité d'une tige centrale (52) constituée d'un matériau bon conducteur thermique, cette tige étant reliée par ladite extrémité à une membrane annulaire mince (50) en un matériau mauvais conducteur thermique, des moyens (54) pour maintenir les bords du disque à la température T2 permettant de définir la deuxième zone. 11. Dispositif selon la revendication 10, la tige centrale étant en nickel. 12. Dispositif selon l'une des revendications 10 ou 11, la membrane annulaire étant en acier inoxydable. 13. Dispositif selon l'une des revendications 10 à 12, les moyens pour maintenir les bords du disque à une température T2 étant constitués par un radiateur en cuivre.