Brevet FR2729002A1 — publié le 19960705

" Procédé de préparation de combustible nucléaire en poudre et générateur pour la mise en oeuvre du procédé > Domaine de l'invention La présente invention concerne un procédé de préparation de combustible nucléaire en poudre et plus par- ticulièrement un procédé de préparation de combustible nu- cléaire en poudre pour former des nitrates de plutonium, d'uranium, d'américium, de neptunium, et de curium sous une forme de granulés utilisables coumme matière première pulvé- rulente pour la préparation de combustible nucléaire. Description de l'art antérieur Les procédés usuels de retraitement de combus- tible nucléaire et de la préparation de matière première pulvérulente pour préparer du combustible nucléaire à par- tir de nitrates, de plutonium, d'uranium, ou analogues, sont des procédés de conversion tels que des procédés de précipitation chimique et des procédés de dénitration di- recte. Les procédés de précipitation chimique comprennent le procédé de coprécipitation d'ammoniac et le procédé de préparation d'acide oxalique; les procédés de dénitration directe comprennent le procédé de dénitration par micro- ondes et le procédé par lit fluidisé. Toutefois comme il est indispensable lorsqu'on prépare du combustible nu- cléaire, de respecter les règles de non-prolifération nu- cléaire et de faciliter la conversion, on choisit de préférence le procédé de dénitration par micro-ondes coumme procédé le plus efficace parmi les procédés de conversion mixte. Néanmoins, les poudres (PuO2, UO2) fabriquées à partir de tels procédés de conversion, sont extrêmement fi- nes; leur fluidité est très mauvaise ce qui se traduit par un procédé de préparation peu efficace et un faible rende- ment. De manière caractéristique, pendant le traite- ment de la poudre au cours de l'étape de préparation des boulettes de combustible, le risque de formation d'une voûte à l'intérieur du récipient ou de la trémie peut pro- voquer des interruptions de fabrication. De plus, comme la poudre fine a tendance à se disperser à l'extérieur du con- teneur, il est nécessaire de récupérer périodiquement la poudre dispersée et de reprendre le travail. Comme indiqué ci-dessus, le combustible nu- cléaire à l'état de poudre, fabriqué par les procédés de conversion classiques se traduit par une poudre de forme fine, on a des problèmes de manipulation pour la prépara- tion des boulettes à cause des difficultés à conserver le contrôle des différents facteurs tels que les propriétés des poudres et des moyens pour éviter l'augmentation des risques d'irradiation par dispersion de la poudre. Pour améliorer les propriétés du traitement de combustible nucléaire à l'état de poudre préparée par le procédé de dénitration par des micro-ondes, on peut con- duire la granulation selon les spécifications des combusti- bles à l'état de poudre selon les premières réglementations, par exemple en fabriquant des boulettes avec les particules sphériques d'un diamètre approximative- ment de l'ordre de 70 gm. Toutefois, même si on choisit une telle étape, la fluidité de la poudre ne peut pas être con- sidérée comme très bonne et les rendements sont faibles à cause de phénomènes tels que l'augmentation de la quantité de poudre dispersée. Résumé de l'invention La présente invention a pour but de résoudre les problèmes de l'état de la technique et se propose de créer un procédé de préparation efficace de granulés ser- vant à la préparation de combustible nucléaire à l'état de poudre. Pour résoudre les problèmes mentionnés ci- dessus, selon une première caractéristique de l'invention, le procédé de préparation de combustible nucléaire à l'état de poudre est caractérisé par les étapes suivantes: a) transformation des solutions de combustible nucléaire ou des boues en gouttelettes de liquide et ré- glage du diamètre des gouttelettes de liquide dans le pro- cédé, b) atomisation de la solution de la boue de combustible nucléaire transformée en gouttelettes de li- quide et, c) chauffage de la solution ou de la boue de combustible nucléaire atomisée en gouttelettes de liquide et dénitration de la solution ou de la boue de combustible nucléaire à l'état de gouttelettes de liquide. Selon une seconde caractéristique du procédé de préparation de combustible nucléaire à l'état de poudre concerné par l'invention, le générateur de gouttelettes de liquide est un dispositif créant des gouttelettes de li- quide à dispersion uniforme. Selon une autre caractéristique de l'invention, le procédé de préparation du combustible nucléaire à l'état de poudre selon l'invention est caractérisé en ce que le dispositif générant les gouttelettes de liquide à disper- sion uniforme, comme indiqué ci-dessus, comporte un dispo- sitif d'alimentation en liquide fournissant le liquide'ou la boue de combustible nucléaire, un dispositif de mise en pression, vibrant, qui applique une pression extérieure à une certaine fréquence au liquide ou à la boue fournie au dispositif d'alimentation en liquide et un orifice d'éjection du liquide ou de la boue mise en vibration sous pression par le dispositif de pression et de mise en vibra- tion, et en ce qu'on applique la pression externe à une certaine fréquence au liquide ou à la boue fournie par le dispositif d'alimentation en liquide ci-dessus, le jet la- minaire éjecté par l'orifice étant cassé en gouttelettes de liquide uniforme créant ainsi des gouttelettes de liquide à dispersion uniforme. Le procédé de préparation de combustible nu- cléaire à l'état de poudre selon l'invention ayant la structure cidessus, consiste à effectuer un séchage et une dénitration de la solution de combustible nucléaire trans- formée en gouttelettes de liquide. Comme la dimension des particules du combustible nucléaire à l'état de poudre ain- si formée dépend de la dimension des gouttelettes de li- quide de la solution de combustible nucléaire atomisé, en réglant le diamètre des gouttelettes de liquide de cette solution de combustible nucléaire à sécher et à dénitrater, il est possible de fabriquer une poudre à l'état de granu- lés. Dans ces conditions, l'utilisation d'un généra- teur de gouttelettes de liquide à dispersion uniforme pour obtenir les gouttelettes de liquide permet la fabrication d'une poudre ayant d'excellentes caractéristiques. Description résumée des dessins - la figure 1 montre un schéma de principe du mode de réalisation préférentiel, - la figure 2 montre un ordinogramme du procédé selon le mode de réalisation préférentiel, - la figure 3 est une comparaison par micropho- tographie de la poudre selon les procédés classiques et d'une microphotographie de poudre obtenue par le second procédé de l'invention, - la figure 3A est une microphotographie de la poudre correspondant au procédé classique, - la figure 3B d'une microphotographie d'une poudre selon le procédé de l'invention, - la figure 4 est un schéma d'une installation mettant en oeuvre le procédé de l'invention, ce schéma par blocs montrant la structure du dispositif de préparation de poudre utilisant une buse à double flux, - la figure 5 est un graphique montrant la dis- tribution du diamètre des particules d'une poudre de com- bustible nucléaire fabriqué avec le dispositif utilisant une buse à double flux, - la figure 6 est un schéma montrant la struc- ture d'un générateur de gouttelettes de liquide à disper- sion uniforme, - la figure 7 est un graphique montrant la dis- tribution du diamètre des particules d'une poudre de com- bustible nucléaire fabriquée avec un dispositif de préparation équipé d'un générateur de gouttelettes de li- quide à dispersion uniforme, - les figures 8A et 8B sont des microphotogra- phies de poudre de combustible nucléaire fabriquée en uti- lisant un dispositif de préparation équipé d'un générateur de gouttelettes de liquide à dispersion uniforme. - les figures 9A, 9B, 9C sont des microphoto- graphies de poudre granulée obtenue par le procédé selon le mode de réalisation préférentiel de l'invention, - les figures 10A, lOB, 10C sont des micropho- tographies de poudre granulée obtenue par le procédé selon le mode de réalisation préférentiel de l'invention, - la figure 11 est un tableau expliquant le raccourcissement du temps du procédé de préparation par comparaison du flux selon les procédés classiques et du flux selon le procédé préférentiel. Dans cette figure, la colonne a montre le flux d'un procédé de précipitation classique; la colonne b représente le flux d'un procédé de dénitration par chauffage au micro-ondes, la colonne c mon- tre le flux du procédé de pyrolyse avec atomisation selon le mode de réalisation préférentiel, - la figure 12 est un tableau expliquant la ré- duction du procédé de préparation de boulettes de combusti- ble nucléaire en comparant le flux selon un procédé classique et le flux selon le procédé du mode de réalisa- tion préférentiel; la colonne a montre le flux selon le procédé de dénitration par chauffage aux micro-ondes; la colonne b montre le flux selon un procédé lié au mode de réalisation préférentiel. Description du mode de réalisation préférentiel La figure 1 montre un schéma de principe d'un dispositif idéal pour le procédé de préparation d'un com- bustible nucléaire à l'état de poudre selon l'invention. Le flux expliquant le procédé de préparation de combustible nucléaire à l'état de poudre selon le mode de réalisation préférentiel est représenté à la figure 2. Dans l'installation de la figure 1, on trans- forme une solution de nitrate en gouttelettes de liquide à l'aide d'un atomiseur 11, dans une atmosphère chaude d'un four à haute température 13. Le four à haute température 13 se compose d'une partie de chauffage 13a dans laquelle les gouttelettes de liquide de la solution de nitrate sont sé- chées et dénitratées. Dans le dispositif selon le mode de réalisation préférentiel, on atomise par l'atomiseur, une solution de nitrate qui donne de fines particules (S101). Ces fines particules de solution de nitrate prennent la forme de sphères à cause de la tension de surface (S102) et deviennent des gouttelettes de liquide (formation de gout- telettes de liquide). Les gouttelettes de liquide de la so- lution de nitrate passent dans le four à haute température (atmosphère chaude) (S103) o il se produit un séchage ins- tantané (S104) et une pyrolyse (dénitration) (S105) donnant le produit dénitraté (S106). Ce produit dénitraté est une poudre granulée évacuée par la sortie 15. La figure 3A est une microphotographie d'une poudre obtenue par le procédé de dénitration directe par micro-ondes, classique; la figure 3B est une microphoto- graphie d'une poudre obtenue par le procédé d'atomisation de pyrolyse selon le mode de réalisation préférentiel de l'invention. Les microphotographies montrent clairement que la mise en oeuvre du procédé selon le mode de réalisation préférentiel de l'invention permet d'obtenir une poudre granulée et qu'en outre le diamètre des particules de cette poudre granulée est relativement uniforme. Comme la poudre granulée présente de bonnes caractéristiques de fluidité et ne forme pas de voûte, son utilisation est facile. C'est pourquoi, lorsque les procédés et les dispositifs selon le mode de réalisation préférentiel de l'invention sont utili- sés, il est possible de préparer du combustible nucléaire à l'état de poudre offrant d'excellentes caractéristiques de manipulation. De plus, en réglant le diamètre des gouttelet- tes de liquide, atomisé, il est possible de régler la di- mension des particules de poudre à l'état de granulés, pour se trouver par exemple entre 5 et 400 gm. De plus, les ca- ractéristiques physiques des particules ou granulés peuvent être réglées pour que les granulés des poudres soient po- reux, creux et concentrés autour du noyau. Ce point sera explicité en liaison avec le mode de réalisation préféren- tiel. Réduction du procédé de préparation Lorsqu'on utilise le procédé selon le mode de réalisation préférentiel, l'avantage réside non seulement dans la qualité excellente du combustible nucléaire à l'état de poudre que l'on obtient mais également dans la simplification du procédé de préparation (figure 11). Par exemple selon le procédé de précipitation classique (M. H. Curtis, " Laboratory Studies of Mixed-Oxide Powder Prepara- tion by Continuous Ammonia Precipitation. " ARH-470) (figure 11, Colonne (a)), on obtient la précipitation vou- lue en réglant d'abord la valence ou la concentration de la solution (Slll) en ajoutant un précipité (S102) et après précipitation, en effectuant un filtrage (S103), un lavage (S104), un séchage (S105), une dénitration par pyrolyse (calcination, réduction: S106) et enfin en fabriquant le produit à l'état de poudre (S107). Selon le procédé de dénitration par chauffage aux micro-ondes (publication de brevet japonais Sho54- 121442) (figure 11 colonne b) après réglage de la solution (S201), on effectue la dénitration (séchage, pyrolyse) (S202) et on écrase le produit dénitraté (S203), on calcine et on effectue une réduction (S204), puis on répète le broyage (S205) et on forme le produit à l'état de poudre (S206). Le broyage ou écrasement est effectué deux fois au cours des étapes (S203 et S205), car les propriétés du pro- duit de dénitration, selon le procédé de dénitration par chauffage aux micro-ondes sont mauvaises, et demandent une granulation avant de fabriquer le produit final. Cependant, le procédé d'atomisation et de pyrolyse, selon l'invention, (figure 11, colonne c) après réglage de la solution (S301), l'atomisation dans une atmosphère chauffée permet le sé- chage instantané et la pyrolyse (S302) en conduisant la calcination et la réduction au cours de ce procédé, donnant le produit pulvérulent (S303). Dans le procédé concerné par le mode de réali- sation préférentiel (figure 11, colonne c) comme le séchage et la pyrolyse instantanés peuvent se faire sans nécessiter de réglage de la valence ou sans l'addition d'un agent de précipitation, ni pour former le précipité ni pour filtrer et laver, le procédé de préparation est d'autant plus fa- cile. De plus, par comparaison avec le procédé de dénitra- tion à chauffage par micro-ondes (figure 11, colonne b), bien que le procédé de dénitration par chauffage aux micro- ondes comprenne une étape de granulation pour améliorer les caractéristiques de traitement de la poudre fine obtenue, le procédé selon le mode de réalisation préférentiel ne né- cessite pas une telle étape de granulation ce qui simplifie le procédé de préparation. De plus, on évite les difficul- tés liées à un chauffage irrégulier, phénomène caractéris- tique du procédé de dénitration par les micro-ondes si bien qu'il est évident que sur ce point le procédé selon le mode de réalisation préférentiel de l'invention est également bien meilleur. De plus, les particules obtenues ne se dis- persent pas puisqu'il s'agit de granulés et c'est pourquoi, le procédé est meilleur sur le plan du contrôle des irra- diations. La figure 12 montre le procédé de préparation de boulettes de combustible nucléaire correspondant à l'un des éléments du combustible. La fabrication de boulettes peut se subdiviser grossièrement en deux procédés: un pro- cédé de préparation de la poudre suivi par un procédé de préparation du combustible. Le procédé de préparation de la poudre déjà décrit à la figure 11 peut se simplifier en utilisant le procédé de pyrolyse lié au mode de réalisation préférentiel. C'est pourquoi, le procédé de préparation du combustible pour les boulettes selon le procédé de dénitra- tion avec les micro-ondes (procédé classique) (figure 12, colonne a) est le suivant: la poudre dénitratée, obtenue par le procédé de préparation de poudre est pesée (S210); on mélange la poudre pesée (S211); on ajoute un agent de liaison (S212); on effectue une granulation (S213); on classe les particules à l'état de granulés (S214); on ajoute un agent lubrifiant (S215); on forme les boulettes (S216); et enfin on fritte les boulettes (S217). On voit que le procédé classique de dénitration par les micro-ondes nécessite une étape préliminaire (S210- S212) avant la granulation (S213) et il faut également classer les particules à l'état de granulés (S214). Par contre, dans le procédé d'atomisation avec pyrolyse selon le mode de réalisation préférentiel de l'invention (figure 12, colonne b), le procédé de préparation du combustible ne nécessite ni granulation, ni classement. Au lieu de cela, le procédé de préparation de boulettes de combustible selon l'invention demande trois étapes: l'addition immédiate d'un agent lubrifiant (S310), la mise en forme (S311) et le frittage (S312). Cela est dû au fait que comme la poudre combustible résultant du procédé d'atomisation avec pyro- lyse, selon le mode de réalisation préférentiel de l'invention, est toujours à l'état de granulés, et comme les granulés sont uniformes, il ne faut ni granulation ni classement. Ainsi, lorsqu'on utilise le procédé d'atomisation avec pyrolyse selon le mode de réalisation préférentiel de l'invention, l'élimination de l'étape de granulation et celle du classement donnent un procédé de préparation de combustible plus simple que le procédé de dénitration classique par chauffage aux micro-ondes. Comme dans le cas d'un combustible à double charge, il faut un autre élément de combustible, on peut préparer directement en vibrant la charge de poudre constituant la matière pre- mière résultant du procédé de préparation de poudre par atomisation avec pyrolyse selon le mode de réalisation pré- férentiel de l'invention (S313). De cette manière, lors- qu'on utilise le procédé d'atomisation avec pyrolyse selon le mode de réalisation préférentiel de l'invention, on sim- plifie non seulement le procédé de préparation de poudre, lui-même mais également le procédé de préparation de com- bustible. Formation des gouttes de liquide Une autre caractéristique du mode de réalisa- tion préférentiel est la formation des gouttelettes de li- quide en utilisant par exemple une buse à double flux. Comme cela est représenté à la figure 4, lorsqu'on utilise une buse à double flux 17, on alimente simultanément la buse 17 avec une solution non diluée et avec de l'azote ga- zeux pour que la buse atomise la solution non diluée. La solution non diluée est fournie à la buse à double flux 17 à partir du réservoir 19 contenant cette solution, par l'intermédiaire d'une pompe 18. Le diamètre des gouttelet- tes de liquide atomisé par la buse à double flux 17 peut se régler facilement en modifiant la pression et la quantité d'azote gazeux servant à atomiser ainsi que le débit de la pompe 18. La solution de combustible nucléaire atomisée par la buse 17 traverse le dispositif de chauffage 21 et est transformée en poudre granulée par ce procédé. La pou- dre granulée est entraînée avec l'azote gazeux ayant servi à l'atomisation, vers une machine collectrice de poudre 23 qui recueille la poudre et la récupère dans le dispositif de récupération de poudre 25. L'azote gazeux ayant servi à l'atomisation traverse la machine de collecte de poudre 23, et est extrait vers une machine de refroidissement 26; une partie du gaz extrait est renvoyée à la buse à double flux 17 pour être recyclée. La figure 5 est un histogramme de la distribu- tion des particules granulées selon leur diamètre, les par- ticules étant obtenues par une buse à double flux. Ces résultats montrent clairement que lorsqu'on utilise le procédé préférentiel selon l'invention, on ob- tient une excellente poudre de combustible nucléaire avec des diamètres de particules uniformes. Dispositif pour former les gouttelettes de li- quide uniformes: En parallèle à l'utilisation d'un dispositif d'atomisation à double flux on peut également obtenir des poudres granulées à l'aide d'un dispositif formant des gouttelettes de liquide, uniformes (dispositif générateur de gouttelettes de liquide uniformes ou sans dispersion de dimensions). Lorsqu'on utilise un tel dispositif pour for- mer les gouttelettes de liquide uniformes, les granulés sont meilleurs même par rapport à ceux fabriqués par la buse à double flux couumme cela sera décrit ci-après. La figure 6 montre un mode de réalisation pré- férentiel d'un générateur de gouttelettes de liquide uni- formes comportant une buse d'atomisation 31, un générateur de signaux électriques 33 qui envoie des signaux d'horloge à une certaine fréquence à la buse d'atomisation 31 ainsi qu'un dispositif d'alimentation 35. Le générateur de gout- telettes de liquide uniformes utilise le même principe que les imprimantes à jet d'encre. La buse d'atomisation 31 est équipée d'un réservoir à liquide avec des deux côtés des cristaux piézo-électriques ainsi qu'un orifice pour éjecter la solution et un support. Les cristaux piézo-électriques se contractent lorsqu'ils reçoivent un signal électrique fourni par le générateur de signaux électriques 33 en ex- pulsant une certaine quantité de solution du réservoir à travers l'orifice d'éjection. Dans le mode de réalisation préférentiel, le dispositif d'alimentation 35 est réalisé avec une pompe à seringue. Un tel générateur de gouttelettes de liquide uniformes, permettant de réguler la solution alimentant le dispositif d'alimentation 35 selon le signal fourni par le générateur de signaux 33 provoque l'éjection de gouttelet- tes de liquide uniformes d'une certaine dimension. En d'autres termes les gouttelettes de liquide éjectées vers le dispositif de chauffage par la buse 31 sont différentes de celles formées par la buse à double jet en ce qu'il s'agit de gouttelettes de liquide uniformes d'une certaine dimension. La figure 7 est un histogramme montrant la ré- partition du diamètre des particules granulées obtenue par un tel générateur de gouttelettes de liquide uniformes. Cet histogramme montre clairement que par rap- port à la buse à double flux pour la fabrication des parti- cules, le générateur de gouttelettes de liquide uniformes donne une distribution des diamètres de particules plus étroite et des diamètres de particules plus uniformes. De plus, comme le diamètre des particules est plus grand que celui des particules formées par une buse à double flux, les poudres à l'état de particules ont de meilleures carac- téristiques de manipulation lorsqu'elles sont fabriquées avec le générateur de gouttelettes de liquide uniformes. La figure 8 montre des photographies de poudres obtenues avec un générateur de gouttelettes de liquide uni- formes. La figure 8A est un agrandissement à l'échelle xlO; la figure 8B est un agrandissement à l'échelle 10x20. Les photographies montrent que la poudre de combus- tible nucléaire fabriquée se compose de particules sphéri- ques (c'est-à-dire de granulés) et que le diamètre de ces particules est uniforme. Ces particules granulées ont d'excellentes caractéristiques de manipulation. Le procédé de préparation de préparation de poudres de combustible nucléaire selon l'invention peut s'appliquer à tous les éléments de combustible nucléaire y compris le plutonium Pu, l'uranium U, le thorium Th, le neptunium Np, l'américium Am et le curium Cm. Les substances atomisées selon le procédé de préparation de poudres de combustible nucléaire selon l'invention comprennent des solutions aqueuses de nitrates d'éléments de combustible nucléaire telles que Pu(NO3)4, U02(N03)3. 6H20, Np(N03)4, Th(N03)4, et Am(NO3)3, ainsi que des boues précipitées telles que Pu(OH4), (NH4)2U207, Np(OH)4, et Am(OH)4. Les produits formés à partir des solutions de nitrates d'éléments de combustible nucléaire sont en géné- ral des oxydes tels que PuO2, U02, U03, Th02, NpO2, Np205, CmO2, et AmO3. Toutefois, en plus de ces oxydes on peut également former des poudres granulées à partir des nitru- * res (PUN, AmN) et des carbures (UC, PuC, AmC, ou autres) comme obtenus à partir de la solution de nitrate en modi- fiant la température de réaction, le gaz, la pression, ou autres. Essais Des essais ont été faits sur des poudres granu- lées préparées à partir de nitrate de cérium (élément nu- cléaire simulé) et des nitrates d'uranyle comme décrits ci- dessous. Essai 1 On utilise une concentration de nitrate (0,1 N jusqu'à 3 N) d'une solution de nitrate de cérium (série des lanthanides), avec une concentration de cérium de 10 g/1 jusqu'à 400 g/l et à une température de pyrolyse de 600 C jusqu'à 900 C, comme paramètres. Les conditions d'atomisa- tion étaient les suivantes: Vitesse d'alimentation de l'atomiseur: cc/min., Débit du gaz alimentant l'atomiseur: 20 1/min. L'atomisation de la solution dans un four élec- trique donne des poudres granulées dénitratées à grains creux, concentrées à coeur, d'un diamètre de 5 im jusqu'à >m. Les figures 9A... 9C et les figures 10A.... O10C sont des microphotographies correspondant à cet essai. Ces microphotographies montrent qu'en appli- quant le procédé de préparation de combustible nucléaire à l'état de poudre selon la présente invention, on obtient des poudres granulées uniformes. De plus, en réglant les différents paramètres tels que la concentration du métal, la température de pyrolyse, les conditions d'atomisation et autres, on peut régler les dimensions et les caractéristi- ques des particules granulées obtenues ainsi que la nature poreuse, creuse ou concentrée à coeur des granulés ainsi prepares. Un autre essai est décrit ci-après: Essai 2 On a choisi comme paramètre une concentration de nitrate (0,1 N jusqu'à 3 N) d'une solution de nitrate de cérium (série des lanthanides) avec une concentration de cérium allant de 50 g/l jusqu'à 200 g/l et une température de pyrolyse (800 C jusqu'à 1000 C). Les conditions d'atomisation étaient les suivantes: Vitesse d'alimentation de l'atomiseur 60 cc/h, Fréquence de vibration: 50 Hz, Diamètre de l'orifice 50 gm. L'atomisation de la solution dans un four élec- trique a donné des poudres granulées dénitratées creuses ou concentrées à coeur, d'un diamètre se situant autour degm, avec une distribution étroite. Essai 3 La concentration de nitrate (0,1 N jusqu'à 3 N) d'une solution de nitrate d'uranyle (série des actinides) a été réglée à une concentration d'uranium de 50 g/l jusqu'à g/l et une température de pyrolyse comprise entre 800 C et 1000 C comme paramètres. Les conditions d'atomisation étaient les sui- vantes: Vitesse d'alimentation de l'atomiseur: cc/min., Débit de gaz limitant l'atomiseur: 20 1/min. L'atomisation de la solution dans le four élec- trique a donné des poudres granulées dénitratées à grains creux, concentrées à coeur, d'un diamètre de 5 pm jusqu'à gm. Essai 4 La concentration de nitrate (0,1 N jusqu'à 3 N) d'une solution de nitrate uranyle (série des actinides) a été fixée à une concentration d'uranium comprise entre g/l jusqu'à 200 g/l et à une température de pyrolyse comprise entre 800 C et 1000 C, comme paramètres. Les conditions d'atomisation étaient les sui- vantes: Vitesse d'alimentation de l'atomiseur: cc/h, Fréquence de vibration entre 50 Hz et 100 Hz. Diamètre de l'orifice de l'atomiseur: compris entre 20 gm et 50 gm. L'atomisation de la solution dans le four élec- trique a donné des poudres granulées dénitratées, à grains creux, ou concentrées à coeur, d'un diamètre situé entre environ 50 gm et 100 gm avec une distribution étroite. Essai 5 On a mélangé du nitrate d'uranyle (série des actinides) dans une solution de nitrate de cérium (série des lanthanides) selon un rapport Ce/U = 1/10 avec une con- centration de nitrate de 1 N et une concentration de Ce + U = 100 g/l; la température de pyrolyse a été fixée à 2000C. Les conditions d'atomisation étaient les sui- vantes: Vitesse d'alimentation de l'atomiseur: 20 cc/min., Débit de gaz alimentant l'atomiseur: 20 I/min. Le résultat de l'atomisation de la solution dans le four électrique a été une poudre granulée dénitra- tée d'une dimension de grain approximativement égale à 10 Am. Essai 6 On a mélangé du nitrate d'uranyle (série des actinides) dans une solution de nitrate de cérium (série des lanthanides) suivant un rapport Ce/U = 1/10 avec une concentration de nitrate de 1 N et une concentration Ce + U = 100 g/1; la température de pyrolyse a été fixée à 1000oc. Les conditions d'atomisation étaient les sui- vantes: Vitesse d'alimentation de l'atomiseur: cc/h, Fréquence de vibration 50 Hz, Diamètre de l'orifice de l'atomiseur 50 gm. L'atomisation de la solution dans le four élec- trique a donné une poudre granulée dénitratée, à grains creux, concentrée à coeur, d'un diamètre approximativement égal à 80 ym. Essai 7 Une poudre obtenue en neutralisant du nitrate d'uranyle (série des actinides) avec de l'ammoniac a été mélangée régulièrement et soumise à une pyrolyse à une tem- pérature de 900 C. Les conditions d'atomisation étaient les sui- vantes: Vitesse d'alimentation de l'atomiseur: cc/min., Débit de gaz alimentant l'atomiseur: 20 1/min. L'atomisation de la boue dans le four électri- que a donné une poudre granulée dénitratée concentrée à coeur, avec des grains d'un diamètre approximativement égal à 10 gm. Préparation des boulettes Les inventeurs ont en fait utilisé la poudre granulée des essais décrits ci-dessus pour former des bou- lettes. Ils ont tout d'abord utilisé des poudres résul- tant des essais N 3 à 5 ci-dessus pour former des boulet- tes avec une pression de mise en forme de 2 t/cm2. Le frittage a une température de 1650 C a donné des boulettes d'uranium dont la densité correspondait à 93 %-95 % de la densité théorique. Puis, ils ont utilisé la poudre obtenue par l'essai 7 décrit ci-dessus pour former des boulettes; la pression de mise en forme était de 2 t/cm2. Un frittage à une température de 1650 C a donné des boulettes d'uranium de densité correspondant à 91 %-95 % de la densité théori- que. Comme indiqué ci-dessus, le procédé de prépara- tion de la poudre de combustible nucléaire selon l'invention permet de fabriquer des particules granulées ayant de bonnes caractéristiques de manutention. De plus, il est facile de régler les caractéristiques des particules en fonction des caractéristiques que doit présenter le com- bustible. C'est pourquoi, la mise en oeuvre du procédé se- lon l'invention permet de simplifier la préparation des boulettes de combustible grâce aux poudres granulées obte- nues par le procédé de l'invention; la préparation des boulettes est facilitée ce qui permet des rendements plus élevés. R E V E N D ICATIONS 1) Procédé de préparation d'une poudre de com- bustible nucléaire, caractérisé par les étapes suivantes: a) transformation des solutions de combustible nucléaire ou des boues en gouttelettes de liquide et ré- glage du diamètre des gouttelettes de liquide dans le pro- cédé, b) atomisation de la solution de la boue de combustible nucléaire transformée en gouttelettes de li- quide et, c) chauffage de la solution ou de la boue de combustible nucléaire atomisée en gouttelettes de liquide et dénitration de la solution ou de la boue de combustible nucléaire à l'état de gouttelettes de liquide. 2) Procédé selon la revendication 1, caractéri- sé en ce que les étapes de conversion des solutions ou boues de combustible nucléaire en gouttelettes de liquide, le réglage du diamètre des gouttelettes de liquide dans le procédé ainsi que l'étape de transformation des solutions ou boues de combustible nucléaire en gouttelettes de li- quide se font à l'aide d'un générateur de gouttelettes de liquide. 3) Procédé selon la revendication 2, caractéri- sé en ce que le générateur de gouttelettes de liquide est un générateur de gouttelettes de liquide, uniformes. 4) Générateur de gouttelettes de liquide uni- formes pour la mise en oeuvre du procédé selon la revendi- cation 1, caractérisé en ce qu'il comprend: a) une alimentation en liquide fournissant la solution et la boue de combustible liquide, b) un dispositif de mise en pression vibrant qui applique une pression externe, sous une fréquence dé- terminée, à la solution ou à la boue du dispositif d'alimentation en liquide, c) un orifice pour éjecter la solution ou la boue soumise à la pression vibrante par le dispositif de mise en pression vibrant, d) un générateur de gouttelettes de liquide uniformes (11) recevant une pression externe à une fré- quence fixe appliquée à la solution ou à la boue par le dispositif d'alimentation en liquide, à casser le jet lami- naire éjecté par l'orifice et formé des gouttelettes de li- quide uniformes.