Brevet FR2723927A1 — publié le 19960301

RECIPIENT POUR CONTENIR UN FLUIDE, NOTAMMENT DE L'HELIUM 3 DESCRIPTION Domaine technique La présente invention se rapporte au romaine des récipients pour fluates, et notamment p0r des fluides qui doivent se trouver, dans certaines applications, dans un certain état de polarisation nucléaire déterminé. Elle trouve une première application en magnétométrie, où des mesures précises de champ magnétique peuvent être réalisées à l'aide d'hélium 3 présentant un certain état de polarisation nucléaire. Une deuxième application possible concerne la fabrication de filtres polariseurs de neutrons, dans lesquels un gaz d'hélium 3 polarisé nucléairement permet de filtrer les états de spin des neutrocs d'un flux de neutrons. Art antérieur On connaît essentiellement, pour de telles applications, des cellules en verre, qui contiennent le fluide concerné, par exemple l'hélium. Dans le cas du magnétomètre à hélium 3 décrit par exemple dans le document EP-A-246 146, pour imposer une polarisation déterminée aux noyaux d'He, on utilise la technique du pompage optique. Selon cette technise, un laser infrarouge polarisé circulairement pompe les états métastables 23S de l'atome, peuplés par une décharge douce dans le gaz d'hélium, à une pression de 1 à 10 Torr. Du fat d'un couplage hyperfin entre les spins nucléaire et électronique de l'hélium, les atome 3He acquièrent une aimantation ou polarisation nucléaire dont il résulte une aimantation acroscopique qui s'oriente dans la direction d'un champ magnétique à mesurer. Si l'or. supprime ia décharge -et l'excitation lumineuse- les spins nucléaires sont principalement désorientés par es collisions contre les parois en verre de la cel~a e. I1 en résulte une décroissance exponentielle du taux de polarisation avec une constate de temps T1 appelée temps de relaxation longitudinal. La valeur de T1 dépend beaucoup de la nature du verre. Des valeurs obtenues avec un verre en "Pyrex" sont de l'ordre de quelques heures ; on peut atteindre une dizaine d'heures avec des verres spéciaux, tels que les aluminosilicates. Il est donc nécessaire, au bout de quelques heures, de repolariser le milieu avec une décharge et à l'aide du pompage optique. Dans l'application en tant que filtre polariseur de neutrons, on utilise une cible gazeuse d'hélium 3 sous une pression de quelques atmosphères et possédant une aimantation nucléaire élevée. Le problème de la relaxation se pose donc de la même manière que pour les cellules des magnétomètres. Le lieu d'utilisation de la cellule doit être toujours proche du lieu où on peut polariser (à l'aide d'un laser et d'une décharge) et comprimer le gaz, conditions qui ne sont pas toujours forcément réunies dans les expériences portant sur des neutrons, par exemple en physique nucléaire. Exposé de l'invention La présente invention cherche à résoudre ces problèmes. Plus précisément, elle a pour objet un récipient destiné à contenir un fluide, ce récipient présentant une paroi interne destinée à être en contact avec ce fluide, caractérisé en ce qu'au moins une partie de la paroi interne est recouverte d'une couche d'un métal principalement diamagnétique. Un tel métal peut être le bismuth. Dans le cas où on introduit, dans un récipient présentant un tel revêtement, de l'hélium 3 qu'on polarise ensuite par les techniques décrites ci-dessus, on observe une remarquable amélioration de la stabilité dans le temps de l'aimantation obtenue. Plus précisément, on obtient des valeurs de la constante de temps T1 supérieures à 60 heures, pouvant même atteindre la centaine d'heures. Selon un mode particulier de réalisation, la couche de métal peut être recouverte d'un film de césium ; ceci renforce encore la stabilité dans le temps, et permet donc d'accroître encore la valeur de T1. L'invention a également pour objet un récipient destiné à contenir un fluide, présentant une paroi interne destinée à être en contact avec ce fluide, et caractérisé en ce qu'au moins une partie de la paroi interne est recouverte d'un film de césium. Là encore, un renforcement de la stabilité temporelle de l'aimantation peut être constaté. Des valeurs de T1 de l'ordre d'une centaine d'heures ou plus ont pu être constatées. Un récipient, tel que décrit ci-dessus selon l'invention, peut être au moins en partie, constitué d'un matériau transparent. Ce peut être une cellule en verre. Une telle cellule, remplie par exemple d'hélium 3, trouve application en magnétométrie et en tant que filtre polariseur de neutrons. La cellule sert alors en effet de "cible" pour mesurer les effets du champ magnétique ou pour filtrer les états de spin des neutrons. Mais il 'est plus nécessaire de garder la cible à proximité des moyens de préparation de l'hélium dans un état polarisé (c'est-à-dire d'une source de pompage optique et d'électrodes pour réaliser une décharge), puisque la stabilité accrue de la magnétisation permet de réaliser des mesures et des expériences loin de ces moyens. Brève description des figures De toute façon, les caractéristiques et avantages de l'invention apparaitront mieux à la lumière de la description qui va suivre. Cette description porte sur les exemples de réalisation, donnés à titre explicatif et non limitatif, en se référant à des dessins annexés sur lesquels - la figure 1 représente un dispositif de polarisation d'un gaz d'hélium 3 contenu dans une cellule conforme à la présente invention, - la figure 2 représente un dispositif de mesure d'un champ magnétique, mettant en oeuvre une cellule conforme à la présente invention, - la figure 3 représente un dispositif pour remplir une cellule conforme à la présente invention avec de l'hélium 3 polarisé et comprimé. Description détaillée de modes de réalisation de l'invention Le procédé de fabrication va être décrit dans le cas d'un récipient transparent ou d'une cellule en verre. On va d'abord considérer le cas d'un métal diamagnétique ou principalement diamagnétique. On prendra l'exemple du Bismuth. Le procédé de fabrication de la couche de Bismuth, à l'intérieur de la cellule consiste à vaporiser sous vide, dans la cellule, à une température proche de 650"C, une petite quantité de métal à partir d'un appendice attenant à la cellule et contenant un petit morceau de métal. Lorsqu'un film opaque et brillant, donc suffisamment épais, est déposé sur les parois de la cellule, on effectue un scellement pour éliminer l'appendice et les restes du morceau de métal. Dans le cas des cellules qui ont été préparées avec cette technique, on peut estimer cette épaisseur de la couche déposée à plus d'un micromètre. On peur réaliser des couches avec une épaisseur de quelques dizaines de micromètres (entre 20 et 100 um par exemple). Mais il est clair qu'une épaisseur plus importante assurera le même effet, avec au moins autant d'efficacité. De même, la quantité de métal à vaporiser dépend de la surface de la paroi que l'on veut recouvrir, donc du volume du récipient ou de la cellule. Dans le cas des cellules qui ont été réalisées par le demandeur, la quantité de métal vaporisée est de l'ordre de 1 gramme, pour une cellule sphérique ayant un volume de 100 cm3. Avant de réaliser l'évaporation, on procède à un nettoyage préalable de la surface, par exemple par étuvage. I1 peut être nécessaire, pour certaines applications, qu'une partie de la paroi intérieure de la cellule en verre soit transparente. C'est notamment le cas pour les applications à de l'hélium 3 qui doit être parfois repolarisé à l'aide d'un faisceau laser infrarouge et d'une décharge, et ceci même si la stabilité de la polarisation est améliorée au-delà de plus d'une centaine d'heures. Par conséquent, il faut prévoir un petit trou, dans la couche de métal, qui laisse passer le faisceau de polarisation. Pour cela, en réalisant d'abord le dépôt selon la technique décrite ci-dessus, on maint lent les endroits de la cellule que l'on veut garder transparents à une température supérieure à celle des autre parties.On refroidit ces autres parties, de façon à accroître le gradient de température à la surface de la paroi intérieure du récipient. On obtient ainsi une fenêtre où l'épaisseur métallique est réduite jusqu'au point où le film devient transparent sans perdre son caractère protecteur. Après avoir été ainsi préparée, la cellule est ensuite remplie du fluide voulu, par exemple de l'hélium 3. Ce remplissage peut être réalisé selon les techniques habituelles : on peut par exemple injecter le fluide par un orifice de la cellule muni d'une vanne que l'on ouvre seulement pour procéder à l'injection du fluide. Le procédé est assez semblable dans le cas du césium, à la différence que le césium fond aux alentours de 30 C. Le déplacement sous vide d'une goutte de césium ne nécessite donc qu'un très léger chauffage à l'aide d'une flamme douce ou même d'un simple courant d'air chaud, un gradient de température étant maintenu sur le trajet à parcourir par la goutte (on peut créer un point froid avec de l'eau glacée). En général, comme dans le cas du Bismuth, on part d'une cellule pourvue d'un appendice, ici en l'occurrence un réservoir fermé par une queue de cochon et contenant une goutte de césium maintenu sous vide. La queue de cochon est brisée au moment du remplissage quand tout le montage est dégazé et bien vidé. Une fraction de la goutte de césium est alors déplacée jusque dans la cellule et l'appendice est éliminé. On procède alors au remplissage par l'hélium 3.La cellule finie comporte ainsi une petite goutte de césium, que l'on doit faire rouler sur toute la paroI de verre. Le verre se trouve ainsi "césié". Il reste parfaitement transparent. On ne connaît pas aujourd'hui son épaisseur exacte, probablement de l'ordre de quelques couches atomiques. I1 faut remarquer que, si le césium fond à environ 30 C, les quelques couches atomiques restent, quant à elles, fermement liées à la surface de la paroi à cette même température. Là encore, on procède au préalable à un nettoyage de la surface, par exemple par étuvage. Il n'est pas nécessaire de laisser une ouverture pour laisser passer un faisceau lumineux de pompage puisque la couche de césium est transparente à ce faisceau. On peut également combiner les deux traitements qui viennent d'être décrits et former d'abord une couche d'un matériau diamagnétique ou essentiellement diamagnétique (par exemple du bismuth), que l'on recouvre ensuite d'un film de césium. Le rôle des couches déposées peut se comprendre si l'on se réfère aux mécanismes de la relaxation de l'aimantation, par exemple de l'hélium 3 polarisé sur la surface d'une paroi d'un récipient. En fait, la relaxation se produit pendant le temps où l'atome d'hélium reste collé sur la surface. Elle est attribuée au magnétisme de la paroi, dont l'origine est liée aux impuretés paramagnétiques qui y sont toujours présentes. L'atome est en général adsorbé à la surface de la paroi, sur laquelle il se déplace aléatoirement avant d'être désorbé. Il fait ainsi l'expérience de champs magnétiques locaux fluctuant à des fréquences susceptibles de désorienter son spin nucléaire. Mais, il peut aussi, dans certains cas et selon la nature de la paroi, pénétrer dans celle-ci par perméation et y rester piégé un certain temps, ce qui est une autre cause de relaxation. On peut avancer deux raisons pour expliquer le roule joué par les couches ou films qui font l'objet de la présente invention. D'une part le magnétisme de la paroi vue par le gaz est diminué, car la couche, elle-mêe très pure du fait de l'étape de vaporisation et donc dépourvue d'impuretés paramagnétiques relaxantes, joue le rôle d'un écran entre le gaz et la surface de la paroi. En outre, un film métallique forme un réseau serré qui est donc étanche aux atomes du fluide. Ces atomes peuvent donc difficilement y pénétrer. D'autre part, la couche peut diminuer le temps de séjour de l'atome sur la paroi en constituant un film très peu attractif pour l'atome, qui a ainsi tendance à rebondir élastiquement pluton qu'à rester collé sur la surface. C'est le cas du césium dont le paramagnétisme résiduel n'a pas le temps suffisant pour causer la relaxation. En outre, dans le cas du bismuth, ou, plus généralement, d'un métal diamagnétique, le nombre des électrons paramagnétiques causant la relaxation des spins nucléaires est très faible. Toutes ces raisons expliquent notamment l'allongement des temps de relaxation 1 mesuré pour 1'3He polarisé contenu dans un récipient en verre. Le procédé de préparation qui a été décrit dans le cas d'une cellule en verre peut également être appliqué plus généralement à un récipient partiellement transparent ou pas, présentant une paroi interne destinée à être en contact avec un fluide et que l'on pourra recouvrir, en totalité ou en partie, d'un revêtement en un métal diamagnétique ou en césium. L'invention va maintenant être décrite dans le cadre de deux applications. La première concerne les magnétomètres. Les magnétomètres à 3He ont un fonctionnement séquentiel très original pouvant donner lieu à des utilisations fort intéressantes. L'allongement notable des temps de relaxation décrit dans la présente invention constitue une amélioration évidente pour ces magnétomètres. Un magnétomètre à 3He va être décrit en liaison avec les figures 1 et 2. Au cours d'une première séquence, dite séquence de pompage, illustrée sur la figure 1, on soumet pendant quelques secondes, une cellule 2, remplie de 3He et excitée par une décharge douce, au pompage optique par un laser. Pour réaliser la décharge, la cellule, préparée conformément à la présente invention, est placée entre deux plaques annulaires 4, 6 connectées à un transformateur 8, accordé sur une fréquence de l'ordre du MHz, et lui-même relié à un amplificateur 10 à large bande d'une puissance d'environ quelques Watts. A une fréquence voisine de 1MHz se produit un phénomène d'accrochage spontané du système qui s'accompagne de la production, dans la cellule 2, de la décharge désirée, avec peuplement de l'état métastable 23S des atomes 3He. Simultanément, on dirige vers la cellule un faisceau de pompage 12 produit par exemple par une diode laser 14 (à 1,083 lux). Le faisceau 12 est polarisé par un polariseur circulaire 16. Ce faisceau permet de pomper une transition hyperfine de l'hélium, conduisant à l'orientation des spins nucléaires. Puis, on éteint la décharge, ainsi que l'illumination par le laser. La cellule présente alors une aimantation macrcscopique, dirigée parallèlement au faisceau laser. La cellule peut alors être placée dans un environnement tel que celui représenté schématiquement sur la figure 2. Cet environnement comporte d'abord des moyens pour mesurer le signal obtenu à partir de la relaxation des spins nucléaires. Ainsi, sur la figure 2, les références 20, 22 représentent des bobines de détection, placées de part et d'autre de la cellule 2. Elles doivent être d'un axe sensiblement perpendiculaire à la direction de l'aimantation créée. Ces bobines sont reliées à un dispositif de détection constitué par un amplificateur 24 à faible bruit et un dispositif 26 de mesure de la fréquence fonctionnant suivant l'une des méthodes connues en résonance magnétique nucléaire. Le dispositif comporte également des moyens d'orientation ou de basculement des spins nucléaires perpendiculairement à la direction de polarisation. Ainsi, une paire de bobines 30, 32, d'axe perpendiculaire à la direction du pompage, placée également de part et d'autre de la cellule, est alimentée par un oscillateur radiofréquence 34. L'alimentation est commandée par une porte 36. Lorsque la fréquence de l'oscillateur est égale à la fréquence de résonance des spins nucléaires, ces derniers "basculent". Il se mettent alors à précesser autour du champ environnant Bo, à une fréquence N, appelée fréquence de Larmor, rigoureusement proportionnelle à Bo:N(kHz > = 3,3Bo(gauss) . La mesure de cette fréquence de précession ou de relaxation se fait grâce à la pare de bobine 20, 22. Signalons que le champ environnant à mesurer Bo est représenté sur la figure 2 parallèlement à la direction de pompage mais il peut, en fait, faire un angle O avec elle (O z X 90 ). La mesure ne demande aucune autre énergie Je celle requise pour alimenter le dispos tif électronique. La puissance nécessaire peut etre extrêmement faible et le temps de ce fonctionnerent "libre" du magnétomètre ne dépend que du temps de relaxation des spins nucléaires de 3He. Grâce à l'invention décrite, c'est-à-dire au revêtement déposé sur les parois intérieures de la cellule 2, la mesure du champ Bo peut se faire durant plusieurs jours, vcire plusieurs semaines, avant qu'il soit nécessaire de "repomper" les atomes d'hélium. Il en résulte une consommation électrique moyenne extrêmement faible, ce qui a beaucoup d'intérêt, par exemple pour les applications de détection d'anomalies magnétiques en mer à l'aide des magnétomètres disposés sur des bouées, ou même par des sondes jetables "passives" ne contenant que la cellule à 3He et le système de mesure de la fréquence induite par la précession des spins nucléaires. L'un des intérêts essentiels de 1 invention est de permettre un fonctionnement séquentiel, comme décrit ci-dessus ; on peut ainsi travailler avec le magnétomètre de manière "délocalisée" : le pompage optique se fait en un endroit proche du laser puis la sonde est transportée (ou jetée) au voisinage de l'objet magnétique à détecter. Un simple émetteur radioélectrique associé à la sonde transmet l'information de fréquence. Ce fonctionnement est rendu aisé par l'allongement du temps de précession grâce aux revêtement déposés à l'intérieur de la cellule, conformément à la présente invention. On notera d'ailleurs que le magnétomètre décrit ci-dessus, en liaison avec les figures 1 et 2, diffère du magnétomètre à 3He décrit dans le document EP-A-246 146, en ce sens que ce dernier doit nécessairement incorporer simultanément l'ensemble destiné à la préparation des noyaux d'hélium dans un état de polarisation bien défini et l'ensemble permettant d'assurer le basculement des spins et l'observation de leur précision ; autrement dit, dans ce système selon l'art antérieur, le magnétomètre ne peut être séparé du système de pompage et de préparation des spins nucléaires. La faible valeur de la fréquence de précession des spins nucléaires de 3He dans le champ magnétique terrestre (environ 1,5 kHz à nos latitudes) rend les magnétomètres à 3He très sensibles aux effets de rotation. Toute rotation de la sonde autour du champ Bo se traduit par un décalage de la fréquence détectée aux bornes des bobines d'induction 20, 22. Si cet effet est gênant dans le bon fonctionnement d'un magnétomètre, il peut être exploité pour la réalisation de gyroscopes très sensibles. En présence d'effets gyroscopiques, la fréquence mesurée dépend à la fois du champ Bo et de la vitesse de rotation du système. Pour éliminer l'influence de Bo, on dispose à côté de la sonde à 3He un magnétomètre insensible aux effets de rotation. C'est le cas des magnétomètres à 4He mettant en oeuvre la résonance des spins électroniques du niveau métastable 23S1 dans le champ Bo. En effet, la fréquence de Larmor dans ce cas est environ mille fois supérieure à celle des spins nucléaires de l'hélium isotopique 3He. Un tel magnétomètre est par exemple décrit dans le document EP-A-246 146 (US-A-4 806 804). L'association de deux sondes de magnétomètres à 4He et à 3He permet alors la réalisation de gyroscopes très performants. Leur fonctionnement, lié à celui de la sonde à 3He précédemment décrit, est évidemment à mode séquentiel et la présente invention appliquée à la cellule à 3He permet une utilisation aisée et continue pendant plusieurs jours ou plusieurs semaines. La seconde application concerne les filtres polariseurs de neutrons. On utilise une cible gazeuse d'hélium 3 sous assez forte pression (quelques atmosphères) et possédant une aimantation nucléaire élevée (par exemple supérieure à 60%) pour créer, lors de sa traversée par un faisceau de neutrons, une polarisation importante de ces neutrons. Le principe de cette méthode repose sur une forte probabilité de capture de l'un des deux états de spin du neutron par les noyaux d'hélium 3 tous aimantés dans la même direction, l'autre état de spin du neutron traversant la cible sans aucune absorption. Cette méthode de filtrage par l'hélium est une alternative aux polariseurs à neutrons par réflection du faisceau sur des cristaux magnétiques à incidence rasante. Elle s'applique particulièrement bien aux neutrons épithermiques pour lesquels les polariseurs à cristaux sont inadaptés. La fabrication de la cellule a été expliquée ci-dessus avec un revêtement métallique diamagnétique ou un revêtement de césium. Un procédé de préparation de l'hélium 3He, dans un état de spin polarisé, pour un filtre à neutrons, va être décrite en liaison avec la figure 3. Sur cette figure, la cellule préparée conformément à l'invention, est désignée par la référence 42. L'hélium 3He est pompé à l'aide d'une pompe 46 à partir d'un réservoir 44. Le flux d'hélium passe par un piège 48 et par un piège à azote liquide 50. Le gaz est ensuite stocké temporairement dans des cellules 52, 54, 56, 58 dans lesquelles il subit à la fois une décharge et un pompage optique. La décharge est provoquée par un système 60 fonctionna- de la même manière que celui décrit précédemment dans le cas des magnétomètres, chaque cellule 52-58 étant munie de deux bobines 62, 72 ; 64, 74 ; 66, 76 ; 68, 78.Un laser 80 (par exemple un laser LNA) fonctionnant à environ 1,08 um pompe les transitions hyperfines de l'état 23S de l'hélium 3He, et ceci dans chacune des cellules 52-58. 4 polariseurs circulaires 81, 82, 83, 84 sont disposés sur le trajet de 4 faisceaux à 1,08 Wm, obtenus par un ensemble de 4 miroirs 85, 86, 87, 88, dont 3 sont semi-réfléchissants (85, 86, 87). Une fois la polarisation des spins réalisée, a lieu la phase de compression au moyen de deux pistons 90, 92. Les références 94, 96 désignent respectivement un piège à azote liquide et un réservoir de stockage. On peut ainsi injecter dans la cellule 42 un gaz d'hélium 3 polarisé à une pression de quelques atmosphères ou d'au moins une atmosphère. L'allongement notable des temps de relaxation T1 décrit dans la présente invention représente une amélioration décisive pour ce filtre à neutrons. En effet, il devient maintenant possible de séparer le lieu où sont produites la polarisation et la compression du gaz de celui où le filtre (la cellule 42) est utilisé. La cellule comprimée devient ainsi détachable du montage complexe et encombrant qui sert à sa préparation. La polarisation de l'hélium se conservant durablement grâce au dépôt sur la paroi intérieure de la cellule, on peut envisager de transporter cette dernière et de l'utiliser sur un réacteur pendant plusieurs jours avant de la remplacer. Le gain en encombrement au niveau du réacteur est considérable. De plus, l'appareillage de polarisation et compression, qui comporte des lasers à LNA de puissance nécessitant de fréquents réglages, peut être localisé loin du réacteur dans une zone où es expérimentateurs peuvent intervenir sans danger. REVENDICATIONS 1. Récipient '2, 42) destiné à contenir un fluide, ce récipient présentant une paroi interne destinée à être en contact avec ce fluide, caractérisé en ce qu'au moins une partie de la paroi interne est recouverte d'une couche d'un métal principalement diamagnétique. 2. Récipient selon la revendication 1, caractérisé en ce que le métal est du Bismuth. 3. Récipient selon l'une des revendications 1 ou 2, caractérisé en ce que la couche a une épaisseur supérieure à 1 um. 4. Récipient selon l'une des revendications 1 ou 2, caractérisé en ce que la couche a une épaisseur comprise entre 20 et 100 um. 5. Récipient selon l'une des revendications 1 à 4, caractérisé en ce qu'un film de césium est déposé sur la couche de métal. 6. Récipient (2, 42) destiné à contenir un fluide, ce récipient présentant une paroi interne destinée à être en contact avec le fluide, caractérisé en ce qu'au moins une partie de la paroi interne est recouverte d'un film de césium. 7. Récipient selon l'une des revendications 1 à 6, caractérisé en ce qu'il est constitué, au moins en partie, d'un matériau transparent. 8. Récipient selon la revendication 7, caractérisé en ce que le matériau transparent est du verre. 9. Cellule à hélium 3 comportant un récipient selon l'une des revendications = ou 8, ce récipient renfermant un gaz d'hélium 3. 10. Cellule selon la revendication 9, dans laquelle es spins des atomes d'hélium 3 sont polarisés. 11. Magnétomètre à 3He polarisé comportant un récipient selon une des revendications 7 ou 8 ou une cellule selon une des revendications 9 ou 10, des moyens (30, 32, 34) de basculement des spins nucléaires, et des moyens (20, 22, 24, 26) de détection pour mesurer un signal de relaxation des spins. 12. Filtre polariseur à neutrons comportant une cellule selon l'une des revendications 9 ou 10. 13. Filtre selon la revendication 12, caractérisé en ce que l'hélium 3 est à une pression d'au moins une atmosphère.