Brevet FR2711010A1 — publié le 19950414

l " Procédé d'incinération de nuclides d'actinides mineurs " CONTEXTE DE L'INVENTION 1. Domaine de l'invention La présente invention concerne un procédé d'inci- nération de nuclides d'actinides mineurs en les brûlant avec des effets minimisés, à partir d'éléments de terres rares. 2. Description de l'art relatif à ce sujet Le combustible consommé dans un réacteur à eau légère contient des nuclides d'actinides mineurs à longues demi-durées de vie. L'utilisation d'un réacteur rapide pour l'incinération de nuclides d'actinides mineurs est actuel- lement en cours d'étude. Pour cela, les nuclides d'actini- des mineurs doivent être séparés et extraits du combustible consommé. Dans la technique de séparation des nuclides, on peut facilement séparer du combustible consommé le neptu- nium (Np) des nuclides d'actinides mineurs, par un procédé Purex. L'américium (Am) et le curium (Cm) peuvent être sé- parés par un procédé Truex. Cependant, comme l'américium et le curium présentent à peu près le même comportement que les éléments de terres rares, lorsque l'américium et le cu- rium sont séparés du combustible consommé, les éléments de terres rares sont également extraits en même temps. La figure 1 est une illustration représentant le pourcentage de nuclides retirés dans chaque procédé de re- traitement du combustible consommé. Le procédé Purex et le procédé Truex peuvent être combinés pour donner un procédé de séparation des nuclides d'actinides mineurs, du combus- tible consommé du réacteur à eau légère. Dans ce procédé, le plutonium (Pu), le neptunium (Np), et l'uranium (U) sont extraits par le procédé Purex, tandis que l'américium (Am), le curium (Cm), et une grande quantité des éléments de ter- res rares sont extraits par le procédé Truex. Ainsi, lors- que des nuclides d'actinides mineurs sont ajoutés au combustible de coeur du réacteur pour les incinérer, des éléments de terres rares sont inévitablement mélangés en même temps. Cependant, les éléments de terres rares existent en grandes quantités (10 fois ou plus) comparativement à l'américium et au curium, et présentent une grande absorp- tion des neutrons; si une quantité raisonnable d'américium et de curium extraits du combustible consommé, est ajoutée au coeur du réacteur pour l'incinération de l'américium et du curium, du fait de l'absorption des neutrons par les éléments de terres rares, la réactivité nécessaire à la combustion devient grande, ce qui conduit à une commande de fonctionnement difficile du réacteur rapide. RESUME DE L'INVENTION La présente invention a donc pour but de créer un procédé selon lequel des nuclides d'actinides mineurs à longues demi-durées de vie peuvent être brûlés dans un coeur de réacteur rapide en minimisant les effets provenant des éléments de terres rares. Pour cela, selon la présente invention, on crée un procédé d'incinération de nuclides d'actinides mineurs en ajoutant du neptunium de nuclides d'actinides mineurs séparé du combustible consommé, au combustible de coeur de réacteur d'un réacteur rapide, et en ajoutant de l'améri- cium de nuclides d'actinides mineurs séparé et des éléments de terres rares, soit à la couverture radiale soit aux cou- vertures axiales du réacteur rapide, soit aux deux. Lors- qu'on utilise un réacteur brûleur au plutonium au lieu d'un réacteur surrégénérateur au plutonium, on peut ajouter de l'américium et des éléments de terres rares soit à un écran radial soit à des écrans axiaux, soit aux deux, à la place des couvertures pour la réaction nucléaire. On peut ajouter du curium en même temps que l'américium et les éléments de terres rares. De préférence, le neptunium est ajouté dans une proportion de 2 % à 5 % en poids sur la base du poids de combustible, et les éléments de terres rares sont ajoutés dans une proportion de 50 % en poids ou moins sur la base du poids de combustible. Un procédé Purex est utilisé pour séparer le neptunium et un procédé Truex est utilisé pour séparer l'américium et le curium. Dans le procédé Purex, le neptunium des nuclides d'actinides mineurs peut être séparé et extrait sans conte- nir d'éléments de terres rares. Au contraire, dans le pro- cédé Truex, l'américium et le curium peuvent être séparés, mais des éléments de terres rares qui présentent une grande absorption des neutrons sont également extraits en même temps en grandes quantités. Si du neptunium est ensuite ajouté au combustible du coeur de réacteur, ce neptunium est brûlé et réduit en cendres avec peu d'effet sur les ca- ractéristiques du coeur de réacteur car il ne contient pas d'éléments de terres rares. D'autre part, si de l'américium et du curium sont ajoutés aux couvertures ou aux écrans, cet américium et ce curium sont brûlés avec des neutrons supplémentaires à l'extérieur du coeur de réacteur. Les éléments de terres rares inévitablement ajoutés en même temps n'existent que dans les couvertures ou les écrans et n'ont donc que peu d'effet sur les caractéristiques du coeur de réacteur. Ainsi, on peut produire l'incinération des nuclides d'actinides mineurs en limitant les zones d'addition dans le réacteur rapide en fonction du type et de la nature des nuclides d'actinides mineurs séparés. Selon l'invention, on crée un procédé de réaction nucléaire efficace de l'américium et du curium dans un mé- lange d'américium, de curium et d'éléments de terres rares, ce procédé comprenant les étapes consistant à ajouter du neptunium au combustible de coeur de réacteur d'un réacteur rapide, et à placer le mélange sur la périphérie du combus- tible de coeur de réacteur auquel on ajoute le neptunium, de manière à produire l'apparition d'une réaction nu- cléaire. Selon le procédé de l'invention, on peut obtenir la production d'une réaction nucléaire efficace pour un mé- lange d'américium et de curium, afin d'incinérer efficace- ment ces éléments dans le mélange. Dans le procédé selon l'invention, le neptunium est de préférence ajouté au combustible de coeur du réac- teur dans une proportion de 2 % à 5 % en poids sur la base du poids du combustible de coeur du réacteur, et le pour- centage des éléments de terres rares dans le mélange d'amé- ricium, de curium, et d'éléments de terres rares, est de % ou moins. Dans le procédé, le mélange d'américium, de curium et d'éléments de terres rares est de préférence em- magasiné soit dans la couverture radiale soit dans les cou- vertures axiales soit dans les deux, ce qui permet ainsi de placer le mélange à la périphérie du combustible de coeur du réacteur. Selon l'invention, on crée un procédé d'incinéra- tion d'américium et de curium, comprenant les étapes con- sistant à: séparer le neptunium du combustible nucléaire consommé, séparer l'américium et le curium du combustible nucléaire consommé, placer l'américium et le curium séparé à la périphérie du neptunium séparé dans un réacteur ra- pide, et amener le neptunium à déclencher une réaction nu- cléaire pour produire l'apparition d'une réaction nucléaire efficace pour l'américium et le curium. Dans le procédé de l'invention, on utilise de préférence un procédé Purex pour séparer le neptunium du combustible nucléaire consommé, et un procédé Truex pour séparer l'américium et le curium du combustible nucléaire consommé. Dans ce procédé, on utilise de préférence un mé- lange d'américium et de curium emmagasinés soit dans la couverture radiale soit dans les couvertures axiales soit dans les deux, pour placer ainsi le mélange à la périphérie du combustible de coeur de réacteur. BREVE DESCRIPTION DES DESSINS La présente invention sera décrite ci-après de manière plus détaillée à l'aide de modes de réalisation re- présentés dans les dessins annexés dans lesquels: - la figure 1 est une illustration représentant le pourcentage de nuclides extraits dans chaque procédé de retraitement du combustible consommé; et - les figures 2A, 2B et 2C sont des illustrations représentant la manière de charger des nuclides d'actinides mineurs dans un réacteur surrégénérateur rapide. DESCRIPTION DES FORMES PREFEREES DE REALISATION La figure 2 est une illustration représentant un exemple d'un réacteur surrégénérateur rapide destiné à met- tre en oeuvre le procédé selon l'invention. La structure de coeur du réacteur adopte un coeur à deux zones homogènes dans laquelle les coeurs de réacteur extérieurs 12 ont un enrichissement en plutonium (Pu) plus élevé que les coeurs de réacteurs intérieurs 10, pour aplanir la répartition de puissance. Des couvertures axiales 14 sont disposées dans le haut et dans le bas du coeur de réacteur, tandis qu'une couverture radiale 16 est disposée sur la surface périphé- rique extérieure du coeur. Les nuclides d'actinides mineurs sont extraits en utilisant la technique bien connue indi- quée ci-dessus. Pour éviter que des éléments de terres ra- res affectant défavorablement les caractéristiques de coeur du réacteur, se mélangent au combustible de coeur du réac- teur, dans l'invention, du neptunium séparé et extrait par le procédé Purex est ajouté au combustible de coeur du réacteur, tandis que de l'américium, du curium et des élé- ments de terres rares extraits par le procédé Truex sont ajoutés aux couvertures axiales et/ou à la couverture ra- diale. La figure 2A représente une structure dans laquelle du neptunium est ajouté à tout le combustible de coeur du réacteur, tandis que de l'américium, du curium et des éléments de terres rares sont ajoutés aux couvertures axiales 14. La figure 2B est une structure dans laquelle du neptunium est ajouté à tout le combustible de coeur du réacteur, tandis que de l'américium, du curium et des élé- ments de terres rares sont ajoutés à la couverture radiale 16. La figure 2C est une structure dans laquelle du neptu- nium est ajouté à tout le combustible de coeur du réacteur, tandis que de l'américium, du curium et des éléments de terres rares sont ajoutés aux couvertures axiales 14 et à la couverture radiale 16. Un réacteur brûleur destiné uniquement à brûler du plutonium ne comporte pas de couvertures, mais comprend, à la place, des écrans placés axialement et radialement. Dans ce cas, du neptunium peut être ajouté au combustible de coeur du réacteur tandis que de l'américium, du curium et des éléments de terres rares peuvent être ajoutés soit aux écrans axiaux soit à l'écran radial soit aux deux, comme dans le réacteur surrégénérateur rapide décrit ci- dessus. Dans l'invention, si du neptunium est ajouté au combustible de coeur du réacteur dans une proportion d'en- viron 2 % à 5 % en poids sur la base du poids du combusti- ble, et si des éléments de terres rares sont ajoutés aux couvertures ou aux écrans dans une proportion d'environ % en poids sur la base du poids du combustible, les ca- ractéristiques de fonctionnement deviennent sensiblement les mêmes que celles d'un coeur de réacteur rapide à com- bustible d'oxyde mélangé normal (MOX) ne contenant pas de nuclides d'actinides mineurs ou d'éléments de terres rares. A ce propos, l'américium et le curium sont des nuclides ayant une grande capacité de production de neu- trons, une grande dose de gamma et une grande capacité de production de chaleur; leur fabrication nécessite une cel- lule entourée par des écrans épais. Au contraire, le neptu- nium a une très faible capacité de production de neutrons, une très faible dose de gamma et une très faible capacité de production de chaleur; la fabrication du neptunium ne nécessite pas d'écrans de grande taille et une boîte à gants est suffisante pour cette application. Par suite, se- lon l'invention, un combustible de coeur de réacteur à spé- cifications de fabrication très strictes peut être fabriqué dans une boîte à gants et l'on peut supprimer l'augmenta- tion des coûts. Le curium 244 constituant la majeure partie de la capacité de production des neutrons présente une de- mi-durée de vie relativement courte de 18,1 ans. Ainsi, on peut faire décroître le curium 244 par stockage pour ré- duire la charge de fabrication avant de le charger dans le coeur de réacteur. Le Tableau 1 donne la liste des caractéristiques de coeur d'un réacteur surrégénérateur rapide de la classe 1000-MWE utilisant du combustible d'oxyde. Le cas 1 est un exemple dans lequel du neptunium, de l'américium, du curium et des éléments de terres rares sont tous ajoutés au com- bustible de coeur du réacteur. Au contraire, les cas 2 à 4 de l'invention sont des exemples dans lesquels du neptunium est ajouté au combustible de coeur du réacteur, tandis que de l'américium, du curium et des éléments de terres rares sont ajoutés respectivement uniquement aux couvertures axiales, uniquement à la couverture radiale, et à la fois aux couvertures axiales et à la couverture radiale. TABLEAU 1 PARAMETRES CAS 1 CAS 2 CAS 3 CAS 4 ADDITION AU Np:5% COMBUSTIBLE Am, Cm: 0,7% DE COEUR DU ELEMENTS DE Np:5% Np:5% Np:5% REACTEUR TERRES RARES 20% ADDITION Am,Cm:0,7% Am,Cm:0,7% AUX AUCUN ELEMENTS DE AUCUN ELEMENTS DE COUVERTURES TERRES TERRES AXIALES RARES 20% RARES 20% ADDITION A Am,Cm:0,7% Am,Cm:0,7% LA AUCUN AUCUN ELEMENTS DE ELEMENTS DE COUVERTURE TERRES TERRES RADIALE RARES 20% RARES 20% REACTIVITE DE COMBUSTION 4,18 0,82 1,02 0,84 COMPLETE (%Ak/kk') TAUX DE CHALEUR LINEAIRE 390 360 380 360 MAXIMUM (W/cm) TAUX DE SURRE- 0,97 1,22 1,22 1,23 GENERATION QUANTITE INCINEREE 104 104 104 105 (kg/cycle) Dans le cas 1 dans lequel 5 % en poids de neptu- nium, 0,7 % en poids d'américium et de curium, et 20 % en poids d'éléments de terres rares sont ajoutés au combusti- ble de coeur du réacteur, la réactivité de combustion com- plète devient de 4,2 % Ak/kk', ce qui dépasse nettement la valeur limite de 3 % Ak/kk' constituant le guide pour la conception des barres de commande, en rendant ainsi diffi- cile la commande du fonctionnement et en posant un problème de sécurité. De plus, le taux de surrégénération est éner- giquement diminué à 0,97 de sorte que le rendement de fonc- tionnement nécessaire en réacteur surrégénérateur rapide ne peut être démontré. Au contraire, bien que les nuclides d'actinides de coeur soient ajoutés dans la même propor- tion, si ces nuclides sont ajoutés séparément au combusti- ble de coeur du réacteur et aux couvertures en fonction du type de nuclide d'actinide mineur, comme dans l'invention (cas 2 à 4), la réactivité de combustion complète devient d'environ 1 % Ak/kk', ce qui tombe suffisamment au-dessous de la valeur limite de 3% A k/kk'. De plus, le taux de sur- régénération peut être maintenu à 1,2 ou plus, de sorte que le rendement de fonctionnement nécessaire en réacteur sur- régénérateur rapide peut être démontré. Comme décrit ci-dessus, l'invention est caracté- risée en ce que du neptunium est ajouté au combustible de coeur du réacteur, et en ce que de l'américium (et du cu- rium) et des éléments de terres rares sont ajoutés aux cou- vertures ou aux écrans. Par suite, les nuclides d'actinides mineurs à longues demi-durées de vie extraits du combusti- ble consommé, peuvent être brûlés jusqu'à être réduits en cendres, sans avoir la charge de séparer les nuclides d'ac- tinides mineurs, des éléments de terres rares. R E V E N D I C A T I ONS 1. Procédé d'incinération de nuclides d'actinides mineurs, caractérisé en ce qu'il consiste à ajouter du nep- tunium de nuclides d'actinides mineurs séparé du combusti- ble consommé, au combustible de coeur de réacteur d'un réacteur rapide, et à ajouter de l'américium de nuclides d'actinides mineurs séparé et des éléments de terres rares, soit à la couverture radiale soit aux couvertures axiales soit aux deux, du réacteur rapide pour réaction nucléaire. 2. Procédé d'incinération de nuclides d'actinides mineurs, caractérisé en ce qu'il consiste à ajouter du nep- tunium de nuclides d'actinides mineurs séparé du combusti- ble consommé, à un combustible de coeur de réacteur d'un réacteur rapide, et à ajouter de l'américium de nuclides d'actinides mineurs séparé et des éléments de terres rares, soit à l'écran radial soit aux écrans axiaux soit aux deux, du réacteur rapide pour réaction nucléaire. 3. Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce qu'on ajoute du curium à l'américium et aux éléments de terres rares. 4. Procédé selon la revendication 2, caractérisé en ce qu'on ajoute du curium à l'américium et aux éléments de terres rares. 5. Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce que le neptunium est ajouté dans une proportion de 2 % à 5 % en poids sur la base du poids de combustible, et en ce que les éléments de terres rares sont ajoutés dans une proportion de 50 % en poids ou moins sur la base du poids du combustible. 6. Procédé selon la revendication 2, caractérisé en ce que le neptunium est ajouté dans une proportion de 2 % à 5 % en poids sur la base du poids de combustible, et en ce que les éléments de terres rares sont ajoutés dans une proportion de 50 % en poids ou moins sur la base du poids du combustible. 7. Procédé selon la revendication 3, caractérisé en ce que le neptunium est ajouté dans une proportion de 2 % à 5 % en poids sur la base du poids de combustible, et en ce que les éléments de terres rares sont ajoutés dans une proportion de 50 % en poids ou moins sur la base du poids du combustible. 8. Procédé selon la revendication 4, caractérisé en ce que le neptunium est ajouté dans une proportion de 2 % à 5 % en poids sur la base du poids de combustible, et en ce que les éléments de terres rares sont ajoutés dans une proportion de 50 % en poids ou moins sur la base du poids du combustible. 9. Procédé selon l'une quelconque des revendica- tions 1 à 8, caractérisé en ce que des nuclides d'actinides mineurs séparés par un procédé de séparation obtenu en com- binant un procédé Purex et un procédé Truex, sont utilisés comme nuclides d'actinides mineurs à ajouter. 10. Procédé de réaction nucléaire efficace de l'américium et du curium dans un mélange d'américium, de curium et d'éléments de terres rares, procédé caractérisé en ce qu'il comprend les étapes consistant à ajouter du neptunium au combustible de coeur de réacteur d'un réacteur rapide, et à placer ce mélange à la périphérie du combusti- ble de coeur de réacteur auquel ce neptunium est ajouté, de manière à produire l'apparition d'une réaction nucléaire, ce qui permet ainsi d'obtenir la production d'une réaction nucléaire efficace pour l'américium et le curium dans le mélange, afin d'incinérer efficacement ces éléments dans le mélange. 11. Procédé selon la revendication 10, caractéri- sé en ce que le neptunium est ajouté au combustible de coeur du réacteur dans une proportion de 2 % à 5 % en poids sur la base du poids du combustible de coeur du réacteur, et le pourcentage des éléments de terres rares dans le mé- lange d'américium, de curium et d'éléments de terres rares, est de 50 % ou moins. 12. Procédé selon la revendication 10, caractéri- sé en ce que le mélange d'américium, de curium et d'élé- ments de terres rares est emmagasiné soit dans la couverture radiale soit dans les couvertures axiales soit dans les deux, ce qui permet ainsi de placer le mélange à la périphérie du combustible de coeur du réacteur. 13. Procédé selon la revendication 12, caractéri- sé en ce que le neptunium est ajouté au combustible de coeur du réacteur dans une proportion de 2 % à 5 % en poids sur la base du poids du combustible de coeur du réacteur, et le pourcentage des éléments de terres rares dans le mé- lange d'américium, de curium et d'éléments de terres rares, est de 50 % ou moins. 14. Procédé d'incinération d'américium et de cu- rium, caractérisé en ce qu'il comprend les étapes consis- tant à: (1) séparer le neptunium du combustible nucléaire consom- mé; (2) séparer l'américium et le curium du combustible nu- cléaire consommé; (3) placer l'américium et le curium séparés, à la périphé- rie du neptunium séparé, dans un coeur de réacteur ra- pide; et (4) amener le neptunium à déclencher une réaction nucléaire pour produire l'apparition d'une réaction nucléaire ef- ficace pour l'américium et le curium séparés du combus- tible nucléaire consommé. 15. Procédé selon la revendication 14, caractéri- sé en ce qu'on utilise un procédé Purex pour séparer le neptunium du combustible nucléaire consommé, et un procédé Truex pour séparer l'américium et le curium du combustible nucléaire consomme. 16. Procédé selon la revendication 14, caractéri- sé en ce que l'américium et le curium séparés sont emmaga- sinés soit dans la couverture radiale soit dans les couvertures axiales soit dans les deux, pour placer ainsi ces éléments à la périphérie du combustible du coeur de réacteur. 17. Procédé selon la revendication 15, caractéri- sé en ce que l'américium et le curium séparés sont emmaga- sinés soit dans la couverture radiale soit dans les couvertures axiales soit dans les deux, pour placer ainsi ces éléments à la périphérie du combustible du coeur de réacteur.