Brevet FR2718882A1 — publié le 19951020

I ÉLIMINATION DE MATIERE RADIOACTIVE RESIDUAIRE Les États-Unis d'Amérique ont des droits dans cette invention au titre du contrat n DE-AC05-840R21400 entre le ministère de l'Énergie des États-Unis et Martin Marietta Energy Systems, Inc. CONTEXTE DE L'INVENTION Les opérations industrielles, de service public et militaires produisent des matières résiduaires radioactives qui doivent être traitées d'une manière appropriée avant d'être éliminées pour empêcher la contamination de l'environnement. En plus, en résultat des récents traités demandant la réduction des arsenaux nucléaires, le développement de modes opératoires pour l'élimination du plutonium militaire devient de plus en plus urgent. Comme la technologie actuelle ne fournit pas une conversion satisfaisante et économique des constituants nucléaires radioactifs résiduaires et militaires en nucléides non radioactifs, l'élimination de matières hautement radioactives dans des dépôts géologiques reste la solution actuellement préférée au problème. Toutefois, du fait de la longue demi-vie de certaines espèces nucléaires radioactives, les déchets doivent être stockés sous une forme qui minimise la possibilité de libération. En plus des constituants nucléaires radioactifs des déchets, les déchets en vrac peuvent aussi comprendre ou contenir diverses matières associées variées telles que les ensembles en barres, les conteneurs pour combustible, les gaines, les revêtements et les liants. Ces matières d'accompagnement peuvent ou non être contaminées radioactivement, mais il faut aussi les éliminer si leur réutilisation ou recyclage n'est pas envisagé ni faisable. Nombre de ces matières étrangères sont en métal et ne se dissolvent pas facilement dans le verre, milieu de stockage préféré. Deux types particuliers de déchet, le combustible épuisé d'un réacteur à eau ordinaire et les résidus solidifiés de haute activité, sont considérés comme étant bien appropriés pour l'élimination en dépôt. D'autres types de combustible nucléaire épuisé, par exemple divers combustibles épuisés, ont des caractéristiques individuelles qui, jusqu'à la présente invention, rendaient l'élimination plus difficile. Ainsi, nombre de ces combustibles corrodent ou dissolvent les milieux de confinement. En plus, comme la masse nucléaire critique pour certains combustibles est petite, quel que soit le procédé d'élimination adopté, il doit empêcher le combustible de devenir critique. Dans certains cas, le combustible épuisé est encastré dans, ou au moins partiellement entouré par, une gaine en métal telle qu'un tube en zirconium, ce qui pose un problème majeur dans le traitement du combustible si on envisage une dispersion ou un encastrement dans du verre. Autrement dit, les gaines en métal, comme mentionné, ne se dissolvent normalement pas dans le verre, et le métal peut réagir avec les constituants du verre. Finalement, les résidus doivent être éliminés sous une forme qui est aisément stockée et sauvegardée. La technologie actuelle pour solidifier les résidus radioactifs de haute activité fait intervenir le chauffage des résidus, qui sont principalement constitués d'actinides radioactifs et de produits de fission qui ont été mis sous la forme de sels nitrates, de sorte que les résidus nitrates soient détruits avec formation d'oxydes et d'effluents gazeux, de vapeur d'eau et autres gaz mineurs. Pour que cette approche soit utilisée, les résidus doivent être d'abord mis sous la forme de nitrates. Les oxydes d'actinides et de produits de fission sont ensuite dissous dans un verre fondu, puis le verre contenant les résidus est versé dans des conteneurs tels que des cylindres en acier, et on laisse le verre refroidir. Les conteneurs contenant le résidu sont appropriés pour le stockage, le verre solidifié étant substantiellement imperméable à l'attaque chimique. Bien que ce mode opératoire fournisse un produit approprié: pour le stockage, le procédé crée ses propres problèmes d'élimination. En plus des problèmes susmentionnés, l'élimination du plutonium militaire pose d'autres difficultés. En particulier, si le plutonium n'est pas détruit, il doit être mis sous une forme qui rend le plutonium inaccessible pour l'utilisation nucléaire militaire. Par conséquent, il existe un besoin pour le traitement efficace des résidus radioactifs solides, en particulier le(s) combustible(s) de réacteur épuisé(s) et, plus récemment, pour le traitement du plutonium militaire. L'invention se rapporte à ces besoins. RESUME DE L'INVENTION Par conséquent, dans un mode de mise en oeuvre principal, l'invention se rapporte à un procédé pour la conversion directe d'un résidu radioactif solide, en particulier un combustible nucléaire épuisé et son gainage, s'il y en a, en un verre résiduaire solidifié, le procédé étant doté de deux modes de mise en oeuvre différents. Tel qu'utilisé ici, le terme "résidu radioactif" doit être compris non seulement comme incluant la matière radioactive elle-même qui doit être éliminée, mais comme incluant diverses matières associées telles que les ensembles ou gainage en métal et/ou carbone, les matières céramiques, les solides amorphes et les solides organiques, y compris diverses matières polymères, la seule caractéristique requise d'un tel "résidu" étant qu'il comprend ou est constitué d'au moins un constituant qui soit un métal oxydable. Selon l'invention, un bain de verre fondu est fourni initialement, le bain de verre fondu contenant un agent oxydant "perdu" dissous capable d'oxyder un tel métal élémentaire et un quelconque carbone oxydable présents dans le résidu. Le résidu est introduit directement dans le bain de verre fondu o lui ou ses constituants sont dissous ou oxydés par l'agent oxydant. Les constituants résiduaires qui sont des oxydes sont dissous dans le bain directement, et les oxydes métalliques produits à partir des constituants, matières, ensembles, combustibles ou gainage nucléaires du résidu par l'oxydation sont dissous ou solubilisés dans le verre fondu et y demeurent. Le dioxyde de carbone produit, s'il y en a, est séparé du bain de verre fondu. Dans une approche et séquence d'opération, l'agent oxydant est choisi parmi les oxydes métalliques qui, lors de l'oxydation du résidu ou des matières constituantes, produisent, à la température du bain, le métal de l'oxyde métallique perdu sous la forme d'un métal élémentaire sous-produit solide ou fondu ayant une solubilité limitée dans le bain de verre. Comme indiqué, le spectre de résidu radioactif qui peut être traité par l'invention est étendu et inclut, de façon non limitative, divers combustibles nucléaires épuisés, un résidu de cellule chaude, un résidu de haute activité, un résidu de laboratoire, les filtres, un résidu de faible activité, etc. Quant au niveau de radioactivité, le niveau du produit de verre jetable final produit par l'invention dépend largement du caractère du résidu initial. Tel qu'utilisé ici, le terme "oxyde perdu" est compris comme incluant les mélanges d'oxydes métalliques agents oxydants appropriés. De façon correspondante, le terme "métal élémentaire sous- produit", en ce qui concerne le produit de l'oxydation, sera aussi compris comme incluant des mélanges de métaux lorsqu'on utilise un mélange d'oxydes métalliques du type approprié en tant qu'agent oxydant perdu. Le métal élémentaire "sous-produit" est récupéré ou séparé du bain par une opération simple telle que la séparation par densité. Après séparation, le métal élémentaire peut être oxydé, l'oxyde récupéré, et l'oxyde métallique récupéré peut être envoyé en tant qu'agent oxydant perdu dans le bain fondu. Périodiquement, ou en continu, le verre fondu contenant les valeurs de métal solubilisé peut être récupéré du bain de verre ou peut être encore traité. De préférence, le verre fondu est versé dans des fûts et stocké. Dans le second mode de l'invention, un bain de verre fondu est aussi fourni, mais le verre est choisi parmi les compositions de verre spécifiques qui sont capables de dissoudre ou d'incorporer différents oxydes métalliques perdus spécialement choisis et les produits d'oxyde de la réduction de tels oxydes. Dans ce mode de mise en oeuvre, par conséquent, le bain contient aussi l'oxyde métallique "perdu", mais l'oxyde métallique perdu est choisi parmi les oxydes métalliques qui, lors de l'oxydation du contenu résiduaire et/ou métallique, sont convertis en un autre "sous-produit" oxyde ou oxyde métallique réduit qui est soluble dans, et demeure dans, le verre lors de la solidification. Par exemple, l'oxyde métallique ajouté au bain peut être Fe203, la forme après l'oxydation étant FeO. Après l'oxydation/dissolution, par exemple, d'un combustible épuisé et d'un gainage dans le bain de verre fondu, le verre fondu contenant les valeurs du combustible épuisé et du gainage oxydé, ainsi que l'oxyde sous-produit dissous, est versé dans des fûts et stocké. Tel qu'utilisé ici, le terme "oxyde métallique" doit être compris comme incluant les mélanges. Dans un autre mode de mise en oeuvre, un résidu de matière(s) radioactive(s) qui ne contient pas de métal oxydable, mais qui contient du carbone sous forme oxydable, ce résidu, mis à part éventuellement le carbone oxydable, étant soluble dans le verre fondu (un tel résidu solide étant ci-après dénommé matière résiduaire radioactive contenant du carbone), peut être ajouté au bain de verre fondu contenant l'oxyde métallique perdu dans l'une ou l'autre des deux approches décrites supra. L'oxyde perdu oxyde le carbone en dioxyde de carbone dans les conditions du bain, tandis que lui-même est converti en métal élémentaire ou en oxyde métallique réduit. Le C02 est aisément séparé, et le reste du résidu est dissous dans le bain de verre fondu. Les résidus appropriés incluent, de façon non limitative, les résidus de réacteur contenant un oxyde, avec des ensembles de carbone, ainsi que les résidus qui contiennent ou comprennent SiC, et/ou le graphite. À nouveau, les modes de mise en oeuvre de l'invention dans lesquels le plutonium militaire peut être traité, dans le bain fondu, dans l'une ou l'autre des séquences décrites ci-dessus, représentent une utilisation particulièrement avantageuse de ces modes opératoires. Le terme "plutonium militaire", tel qu'utilisé ici, est compris comme incluant, en plus du plutonium métallique, jusqu'à cinq ou dix pour cent des matières d'oxyde ou d'alliage diverses employées dans celui-ci, et connues des spécialistes de la technique. Ce terme est aussi compris comme incluant divers gainages, revêtements, etc. du plutonium qui peuvent être introduits directement avec lui dans le verre fondu, comme décrit ci-dessus avec les matières résiduaires mentionnées, supra. Par conséquent, le plutonium est oxydé comme décrit, de préférence tout en "diluant" l'oxyde de plutonium dans le verre fini par la présence ou l'addition d'un autre résidu tel qu'un combustible épuisé et un gainage, au bain de verre fondu. De préférence, dans de tels cas, le "diluant" est choisi parmi les combustibles de réacteur nucléaire épuisés, par exemple le combustible épuisé d'un réacteur de navire, les combustibles de réacteur surgénérateur et les combustibles de réacteur à eau ordinaire. Les matières particulières formant le verre employées dans le premier mode de mise en oeuvre peuvent varier considérablement. Le terme "verre" est utilisé dans un sens générique et est pris pour inclure, de façon non limitative, les verres de borosilicate, les verres de silice, les vitrocéramiques, par exemple tels que décrits dans le brevet des États-Unis 4.314.909 et le brevet des États- Unis 4.464.294, et les verres de phosphate d'aluminium polymères et les mélanges de ceux-ci. Comme indiqué, dans le second mode de mise en oeuvre de l'invention, le verre est choisi de sorte que l'oxyde perdu, les oxydes dans ou le produit du résidu, c'est-à-dire dérivés du résidu, et l'oxyde formé à partir du métal réduit de l'oxyde perdu soient solubles dans celui-ci. Il y a donc une coopération du verre particulier choisi et de l'oxyde perdu pour obtenir les résultats de l'invention. Les verres de borosilicate tels que le borosilicate de sodium sont préférés dans ce mode de mise en oeuvre. La production du verre fondu in situ dans la zone ou le bain de façon concomitante avec l'addition de l'oxyde perdu entre dans le cadre de l'invention. Les températures employées initialement dans le procédé doivent être suffisantes pour faire fondre le verre ou la (les) matière(s) formant le verre et dissoudre et/ou faire fondre l'oxyde perdu. Comme le reconnaîtront les spécialistes de la technique, il faut ajouter suffisamment de chaleur supplémentaire au bain pour maintenir un état fondu à cause de l'addition d'une matière solide plus froide, à savoir le résidu radioactif, au bain. En général, on maintiendra une température de 100 à 300 C au-dessus de la température de fusion de la matière formant le verre. Le résidu radioactif sera présent ou ajouté à vitesse pour assurer la réaction/dissolution en fonction de la conception du four, du volume d'oxyde perdu présent, etc. Toutefois, on veillera à empêcher un excès de résidu qui puisse interférer avec les propriétés de la combinaison de verre formée. En général, le rapport du résidu et de matière métallique étrangère (s'il y en a) au verre doit de préférence être régulé pour fournir, dans le verre séparé, de 10 à 30 % d'oxyde métallique résiduaire, sur la base du poids du mélange de verre séparé final. De nombreux résidus contiennent des constituants qui peuvent être utilisés en tant qu'agents formant ou modifiant le verre, par exemple l'oxyde de silicium, l'oxyde d'aluminium, etc. Dans de tels cas, les charges de résidu maximales pour le verre peuvent être beaucoup plus élevées puisque ces constituants sont utilisés en tant que partie de la structure du verre. Ces considérations à l'esprit, pour assurer la réaction complète du résidu et des constituants associés, l'oxyde perdu est normalement fourni dans le bain en une quantité au moins stoechiométrique par rapport aux valeurs de métal élémentaire et/ou carbone oxydable(s) de celui-ci, et de préférence de 2 à 6 fois la quantité stoechiométrique. La quantité de tels métal et carbone dans le résidu particulier traité selon l'invention varie en fonction de la nature du résidu. Ainsi, la quantité de métal et carbone oxydables dans le résidu radioactif peut varier depuis une très petite quantité, soit un pour cent ou moins, en poids, jusqu'à % en poids. La quantité de carbone oxydable dans un résidu radioactif solide contenant du carbone peut aller d'un pour cent en poids jusqu'à plus de 99 % en poids. Comme indiqué, dans le présent premier mode de mise en oeuvre, dans lequel l'oxyde perdu peut être régénéré à partir du métal réduit, l'oxyde perdu peut aussi être présent en grand excès dans le bain, avec un résidu donné ou particulier, pour augmenter la dissolution du résidu. L'excès d'oxyde perdu peut être séparé du bain à la fin du traitement par l'addition de carbone ou d'une autre matière réductrice pour réduire l'oxyde en métal récupérable. Comme le reconnaîtront les spécialistes de la technique, la matière organique dans le résidu radioactif est convertie, aux températures du bain, en dioxyde de carbone et eau, qui sont aisément séparés. La nature de l'oxyde perdu dépend, bien entendu, des modes de mise en oeuvre particuliers choisis. Dans chaque cas, le métal de l'oxyde perdu doit être moins positif dans le sens de la force électromotrice que le métal élémentaire du résidu à traiter, c'est-à-dire qu'il doit être réduit par le(s) métal (métaux) du résidu ou des matières associées, par exemple le gainage, ou le carbone. Dans le mode de mise en oeuvre de l'invention o le métal de l'oxyde perdu est séparé et régénéré, les oxydes perdus appropriés, en fonction de la nature du résidu, incluent, de façon non limitative, PbO, HgO, SnO2 et Bi203. Lorsque l'oxyde perdu n'est pas totalement réduit, c'est-à-dire lorsque l'oxyde métallique perdu est réduit en un autre oxyde au lieu d'un métal et reste dans la matière formant le verre, les oxydes perdus appropriés incluent, de façon non limitative, Fe203, CrO3, MnO2 et UO3. Le procédé de l'invention peut être effectué d'une manière discontinue ou continue. La figure 1 est un diagramme schématique du procédé du mode de mise en oeuvre de l'invention dans lequel on emploie un oxyde métallique perdu qui produit un métal séparable. La figure 2 est une illustration schématique utilisant le type d'oxyde métallique perdu de la figure 1, mais en mettant en oeuvre l'opération dans un arrangement qui permet une opération de type discontinu. Il La figure 3 est un diagramme schématique du procédé du mode de mise en oeuvre de l'invention dans lequel l'oxyde métallique résultant de l'oxydation du résidu reste dans le verre. DESCRIPTION DETAILLEE DE L'INVENTION Comme le montre la figure 1, une matière formant du verre appropriée est chauffée jusqu'au point de fusion de la matière et est mélangée avec un oxyde perdu dans la zone 1, formant un mélange de verre fondu contenant au moins substantiellement un oxyde métallique perdu totalement dissous. Le mélange de verre fondu est envoyé à la zone 2 o un résidu radioactif, tel que des barres de combustible de réacteur nucléaire épuisé et leur gainage métallique, est ajouté au mélange fondu. Une caractéristique importante de l'invention est que l'oxyde perdu est présent dans le bain de verre fondu lorsque la charge de résidu radioactif est introduite, de sorte que l'oxyde perdu puisse aisément oxyder le métal du résidu et favoriser la dissolution des oxydes métalliques. La quantité d'oxyde métallique perdu fournie dans le mélange de verre fondu est choisie de sorte que le rapport de l'oxyde métallique perdu au métal élémentaire et un quelconque carbone de la matière résiduaire soit suffisant pour assurer qu'un quelconque métal du résidu ou de son gainage soit à l'état d'oxyde ou converti en celui-ci et donc soluble ou dissous dans le verre fondu. L'oxyde perdu (MO) réagit avec le métal Me, par exemple le plutonium, du résidu et/ou gainage (et avec un quelconque carbone oxydable présent) selon la réaction générale suivante: MO + Me - M + MeO (1) Le mélange réactionnel peut ensuite être envoyé à la zone 3, o le métal M est séparé de l'oxyde perdu. Si l'oxyde perdu choisi comprend un métal M ayant un point de fusion de l'élément relativement bas, la séparation peut être obtenue simplement, comme par densité ou décantation. Si le métal M a un haut point de fusion, on peut utiliser la décantation ou la filtration. Le mélange de verre fondu contenant le résidu radioactif converti est envoyé à la zone 4, o il est transféré à des conteneurs et laissé à solidifier. Le métal M séparé dans la zone 3 est envoyé à la zone 5 o il est rëoxydé et renvoyé à l'utilisation dans la zone 1. Dans l'illustration de la figure 2, un four garni de matière céramique (par exemple alumine cuite) 10 contient un bain ou une masse de verre fondu (désigné généralement par A) produit et maintenu par une source de chaleur (appareil de chauffage par induction) 11. Comme autre construction, le four 10 peut employer une paroi froide, dans lequel un revêtement de verre solidifié du bain recouvre la surface de la paroi interne refroidie et protège le four, ou bien on peut utiliser une construction tant de garniture céramique que de paroi froide. Le volume de verre, qui peut par exemple comprendre ou être constitué de verre de borosilicate de plomb, est maintenu dans le four 10 par l'addition de verre pilé par le tube 12. La formule optimale pour la dissolution, dans le cas de ce verre, va d'environ 1 mole de PbO par mole de B203 à environ 3 moles de PbO par mole de B203. L'oxyde métallique perdu, dans ce cas PbO, est fourni au bain par le tube 13. Des barres de combustible épuisé (oxyde d'uranium gainé avec du zirconium) sont introduites dans le bain de verre fondu par l'entrée 14. Le verre pilé (et peut-être le résidu) non fondu forme une croûte sur la masse fondue. Le rapport stoechiométrique du PbO au métal élémentaire du gainage du combustible est maintenu à environ 2. Le PbO réagit avec le zirconium selon la réaction: 2PbO + Zr - 2Pb + ZrO2 (2) L'oxyde d'uranium et l'oxyde de zirconium sont solubles dans le bain de verre, pendant que le plomb, fondu à la température du bain (environ 1000 C) forme une couche inférieure séparée dans le four 10. La couche séparée a plusieurs fonctions dans le bain. Normalement, le verre et tous les résidus attendus ont des densités plus basses que le plomb, le résidu plus lourd que le verre flotte à l'interface verre-plomb tout en étant dissous. Cette caractéristique sert à protéger la garniture de fond de l'attaque physique et chimique par le résidu non traité ou l'oxyde perdu. La couche de plomb fournit aussi une barrière thermique et contre la corrosion entre le verre et la garniture. Le plomb fondu est enlevé du four par la sortie 15 et transféré par la canalisation 16 à la zone d'oxydation 17. De l'oxygène est soufflé au travers du plomb, formant de l'oxyde de plomb solide, qui est aisément séparé de la surface du plomb fondu, comme montré. L'oxyde de plomb solide séparé est ensuite envoyé par la canalisation 18 pour être utilisé dans le four 10 par l'entrée 13. De façon concomitante, le verre de borosilicate de plomb fondu contenant les valeurs du résidu radioactif converties est enlevé par la canalisation 19 vers le fût 20 et laissé à refroidir et solidifier. Dans un autre mode de mise en oeuvre, non représenté, un ou plusieurs bains de verre supplémentaires, reliés en série, peuvent être fournis. Dans un tel cas, le premier bain sert de zone d'oxydation et de dissolution brute. Périodiquement ou en continu, du verre fondu contenant du résidu dissous et/ou oxydé est enlevé par un emplacement approprié dans le premier bain de verre et est envoyé à un deuxième bain (éventuellement plus petit) o le résidu, le verre les précurseurs du verre, PbO, ou B203 peuvent être ajoutés comme désiré pour donner un produit de verre ayant une composition ou des caractéristiques prédéterminées désirées. Un second bain sert donc à optimiser ou ajuster les concentrations des constituants du composite verre-résidu. Le métal élémentaire de l'oxyde superficiel peut ou non être séparé du second bain. S'il en est séparé, le métal peut être envoyé au premier bain ou zone d'oxydation. On peut employer des bains de verre en série supplémentaires comme désiré ou nécessaire pour produire un verre satisfaisant. Dans la figure 3, un oxyde perdu tel que Fe203 est choisi et mélangé avec un verre approprié, tel que du verre de borosilicate de sodium, et le mélange est chauffé jusqu'à fusion dans la zone 50, l'oxyde ferrique se dissolvant dans le verre fondu. Le verre fondu contenant l'oxyde ferrique est envoyé à la zone 51, o la matière résiduaire est ajoutée, avec apport de chaleur supplémentaire. L'oxyde ferrique est fourni en une quantité suffisante pour permettre l'oxydation de la totalité du métal élémentaire de la matière résiduaire, y compris un quelconque ensemble ou gainage, tout en assurant que peu, ou pas, d'oxyde ferrique soit entièrement converti en fer. Autrement dit, on emploie suffisamment de Fe203 pour que le fer dans le mélange ne soit pas totalement réduit mais reste sous la forme de FeO. Comme FeO est soluble dans le verre de borosilicate fondu, la séparation des valeurs du fer n'est pas nécessaire, et le mélange de verre fondu contenant les oxydes métalliques dérivés des valeurs du résidu et/ou gainage et FeO est transféré à la zone 52, dans des conteneurs appropriés. Dans un quelconque mode de mise en oeuvre dans lequel du CO2 est produit par l'oxydation du carbone, il peut être simplement enlevé sous la forme d'effluent gazeux, comme l'illustre la figure 2. Comme mentionné, l'invention a une application particulière au traitement du plutonium militaire. De préférence le plutonium est introduit, en même temps qu'une autre matière résiduaire, par exemple un combustible de réacteur à eau ordinaire épuisé, dans le mode opératoire de la figure 2. A titre d'illustration seulement, le rapport molaire du combustible épuisé au plutonium doit être d'au moins environ 6, de préférence d'environ 10 à environ 100, par exemple 20 à 1, et la concentration finale de plutonium dans le verre sous la forme d'oxyde dans le composite de verre peut être d'environ 0,1 % à environ 5, 0 % en poids. L'addition de combustible épuisé avec le plutonium militaire sert à diluer de façon isotopique le plutonium militaire avec du plutonium de réacteur, combine le plutonium militaire avec des matières hautement radioactives et produit une matière de verre finale ayant moins de problèmes d'innocuité, de sécurité et de prolifération. REVENDICATIONS 1. Procédé pour la conversion de résidu radioactif solide, comprenant la fourniture d'un bain de verre fondu contenant un oxyde métallique perdu capable d'oxyder le métal élémentaire et le carbone d'un résidu radioactif pendant que le métal de l'oxyde perdu est réduit en métal élémentaire qui a une solubilité limitée dans ledit verre fondu; l'introduction d'un résidu radioactif solide dans ledit bain de verre fondu contenant ledit oxyde métallique perdu, et la conversion du métal élémentaire dudit résidu en oxydes dudit métal, qui sont solubilisés dans ledit verre fondu, et le métal de l'oxyde métallique perdu en un métal élémentaire sous- produit solide ou fondu récupérable, tout en dissolvant de quelconques oxydes métalliques dudit résidu dans ledit verre fondu, l'oxyde perdu étant fourni dans le verre fondu en une quantité au moins stoechiométrique par rapport au métal élémentaire et un quelconque carbone oxydable du résidu radioactif; la séparation et la récupération du verre fondu, contenant les oxydes métalliques dérivés dudit résidu, du bain, et la séparation du métal élémentaire, sous-produit de l'oxyde perdu, du bain. 2. Procédé selon la revendication 1, dans lequel le métal élémentaire sous-produit séparé de l'oxyde perdu est oxydé en un oxyde métallique récupérable, et l'oxyde métallique récupérable est récupéré et envoyé au bain fondu sous la forme de l'oxyde métallique perdu. 3. Procédé selon la revendication 2, dans lequel l'oxyde métallique perdu est PbO. 4. Procédé selon la revendication 1, dans lequel le dioxyde de carbone est séparé du bain de verre fondu. 5. Procédé selon la revendication 1, dans lequel le résidu radioactif comprend le combustible épuisé d'un réacteur nucléaire. 6. Procédé selon la revendication 5, dans lequel le métal sous- produit séparé est oxydé en un oxyde métallique récupérable, et l'oxyde métallique récupérable est récupéré et envoyé au bain fondu sous la forme de l'oxyde métallique perdu. 7. Procédé selon la revendication 6, dans lequel l'oxyde métallique perdu est PbO. 8. Procédé selon la revendication 5, dans lequel le combustible épuisé est envoyé au bain de verre fondu sous la forme de barres, les barres étant gainées avec un métal gainant, le métal gainant étant converti par l'oxyde perdu en un oxyde dans le bain de verre. 9. Procédé pour la conversion d'un résidu radioactif solide, comprenant la fourniture d'un bain de verre fondu contenant un oxyde métallique perdu capable d'oxyder le métal élémentaire et le carbone d'un résidu radioactif pendant que le métal dudit oxyde perdu est réduit et forme un oxyde métallique dans ledit verre fondu; l'introduction d'un résidu radioactif solide dans ledit bain de verre fondu contenant ledit oxyde métallique perdu, et la conversion du métal élémentaire dudit résidu en oxydes dudit métal, qui sont solubilisés dans ledit verre fondu, et l'oxyde métallique perdu en un oxyde métallique réduit soluble dans le verre fondu, tout en dissolvant de quelconques oxydes dudit résidu, l'oxyde perdu étant fourni dans le verre fondu en une quantité au moins stoechiométrique par rapport au métal élémentaire et un quelconque carbone oxydable du résidu radioactif; et la récupération du verre fondu, contenant lesdits oxydes métalliques réduits et oxydes métalliques dissous dérivés du résidu, du bain. 10. Procédé selon la revendication 9, dans lequel le résidu radioactif comprend le combustible épuisé d'un réacteur nucléaire. 11. Procédé selon la revendication 10, dans lequel le combustible épuisé est envoyé au bain de verre fondu sous la forme de barres, les barres étant gainées avec un métal gainant, le métal gainant étant converti par l'oxyde perdu en un oxyde dans le bain de verre. 12. Procédé selon la revendication 9, dans lequel l'oxyde métallique perdu est Fe203. 13. Procédé selon la revendication 9, dans lequel le dioxyde de carbone est séparé du bain de verre fondu. 14. Procédé pour la conversion de plutonium militaire, comprenant la fourniture d'un bain de verre fondu contenant un oxyde métallique perdu capable d'oxyder du plutonium et du carbone pendant que le métal de l'oxyde perdu est réduit en métal élémentaire qui a une solubilité limitée dans ledit verre fondu; l'introduction de plutonium militaire dans ledit bain de verre fondu contenant ledit oxyde métallique perdu, et la conversion du plutonium en oxyde de plutonium, qui est solubilisé dans ledit verre fondu, et le métal de l'oxyde métallique perdu en un métal élémentaire sous-produit solide ou fondu récupérable, l'oxyde perdu étant fourni dans le verre fondu en une quantité au moins stoechiométrique par rapport au plutonium et un quelconque carbone présent; la séparation et la récupération du verre fondu, contenant l'oxyde de plutonium, du bain, et la séparation du métal élémentaire, sous-produit de l'oxyde perdu, du bain. 15. Procédé selon la revendication 14, dans lequel un combustible épuisé est aussi introduit dans le bain de verre fondu, le rapport du combustible épuisé au plutonium militaire étant d'au: moins 6, et l'oxyde perdu est fourni dans le verre fondu en une quantité au moins stoechiométrique par rapport à la quantité de métal élémentaire et d'un quelconque carbone introduite. 16. Procédé selon la revendication 14, dans lequel le métal élémentaire séparé de l'oxyde perdu est oxydé en un oxyde métallique récupérable, et l'oxyde métallique récupérable est récupéré et envoyé au bain fondu sous la forme de l'oxyde métallique perdu. 17. Procédé selon la revendication 16, dans lequel l'oxyde métallique perdu est PbO. 18. Procédé pour la conversion de plutonium militaire, comprenant la fourniture d'un bain de verre fondu contenant un oxyde métallique perdu capable d'oxyder du plutonium et du carbone pendant que le métal dudit oxyde perdu est réduit et forme un oxyde métallique soluble dans ledit verre fondu; l'introduction de plutonium militaire dans ledit bain de verre fondu contenant ledit oxyde métallique perdu, et la conversion du plutonium en oxyde de plutonium, qui est solubilisé dans ledit verre fondu, et le métal de l'oxyde métallique perdu en un oxyde métallique réduit soluble dans le verre fondu, l'oxyde perdu étant fourni dans le verre fondu en une quantité au moins stoechiométrique par rapport au plutonium et un quelconque carbone présent; et la récupération du verre fondu, contenant lesdits oxyde métallique réduit et oxyde de plutonium, du bain. 19. Procédé selon la revendication 18, dans lequel un combustible épuisé est aussi introduit dans le bain de verre fondu, le rapport du combustible épuisé au plutonium militaire étant d'au moins 6, et l'oxyde perdu est fourni dans le verre fondu en une quantité au moins stoechiométrique par rapport à la quantité de métal élémentaire et d'un quelconque carbone introduite. 20. Procédé selon la revendication 19, dans lequel l'oxyde métallique perdu est Fe203. 21. Procédé pour la conversion d'un résidu radioactif solide, comprenant la fourniture d'un premier bain de verre fondu contenant un oxyde métallique perdu capable d'oxyder le métal élémentaire et le carbone du résidu radioactif pendant que le métal de l'oxyde perdu est réduit en métal élémentaire qui a une solubilité limitée dans ledit verre fondu; l'introduction d'un résidu radioactif solide dans ledit premier bain de verre contenant ledit oxyde métallique perdu, et la conversion du métal élémentaire dudit résidu en oxydes dudit métal, qui sont solubilisés dans ledit verre fondu, et le métal de l'oxyde métallique perdu en un métal élémentaire solide ou fondu récupérable, tout en dissolvant les oxydes dudit résidu dans ledit verre fondu, l'oxyde perdu étant fourni dans le verre fondu de chaque bain en une quantité au moins stoechiométrique par rapport à un quelconque métal élémentaire et/ou carbone ajoutés ou présents dans le résidu radioactif; la séparation du verre fondu, contenant les oxydes métalliques dissous du résidu, du premier bain, et l'addition de verre fondu séparé à un second bain de verre fondu contenant un oxyde métallique perdu capable d'oxyder le métal élémentaire et le carbone du résidu radioactif pendant que le métal de l'oxyde perdu est réduit en métal élémentaire qui a une solubilité limitée dans ledit verre fondu; l'addition d'un ou plusieurs constituants choisis parmi un résidu radioactif, le verre, les précurseurs du verre, ou un oxyde métallique perdu, au second bain de verre en une quantité permettant de produire un mélange de verre fondu contenant les oxydes métalliques, de la composition désirée; et la récupération du mélange de verre fondu contenant les oxydes métalliques, de la composition désirée. 22. Procédé selon la revendication 21, dans lequel le métal élémentaire de l'oxyde perdu du premier bain est récupéré et est oxydé en un oxyde métallique récupérable, et l'oxyde métallique récupérable est récupéré et envoyé au premier bain fondu sous la forme de l'oxyde métallique perdu. 23. Procédé selon la revendication 22, dans lequel l'oxyde métallique perdu est PbO. 24. Procédé selon la revendication 21, dans lequel du dioxyde de carbone est séparé du premier bain de verre fondu. 25. Procédé pour la conversion de matière résiduaire radioactive contenant du carbone, comprenant la fourniture d'un bain de verre fondu contenant un oxyde métallique perdu capable d'oxyder le carbone d'une matière résiduaire radioactive contenant du carbone pendant que le métal de l'oxyde perdu est réduit en métal élémentaire qui a une solubilité limitée dans ledit verre fondu; l'introduction d'une matière résiduaire radioactive contenant du carbone dans ledit bain de verre fondu contenant ledit oxyde métallique perdu, et la conversion du carbone dudit résidu en dioxyde de carbone, et le métal de l'oxyde métallique perdu en un métal élémentaire sous-produit solide ou fondu récupérable, tout en dissolvant de quelconques oxydes métalliques dudit résidu dans ledit verre fondu, l'oxyde perdu étant fourni dans le verre fondu en une quantité au moins stoechiométrique par rapport au carbone oxydable du résidu radioactif; la séparation du dioxyde de carbone du bain, et la séparation et la récupération du verre fondu, contenant les oxydes métalliques dérivés dudit résidu, du bain, et la séparation du métal élémentaire, sous-produit de l'oxyde perdu, du bain. 26. Procédé pour la conversion d'une matière résiduaire radioactive contenant du carbone, comprenant la fourniture d'un bain de verre fondu contenant un oxyde métallique perdu capable d'oxyder le carbone de la matière résiduaire radioactive contenant du carbone pendant que le métal dudit oxyde perdu est réduit et forme un oxyde métallique soluble dans ledit verre fondu, l'introduction de la matière résiduaire radioactive contenant du carbone dans ledit bain de verre fondu contenant ledit oxyde métallique perdu, et la conversion du carbone du résidu en dioxyde de carbone, et l'oxyde métallique perdu en oxyde métallique réduit soluble dans le verre fondu, tout en dissolvant de quelconques oxydes dudit résidu, l'oxyde perdu étant fourni dans le verre fondu en une quantité au moins stoechiométrique par rapport au carbone oxydable du résidu radioactif: la séparation du dioxyde de carbone du bain et la récupération du verre fondu, contenant lesdits oxydes métalliques réduits et oxydes métalliques dissous dérivés du résidu, du bain. 27. Procédé selon la revendication 14, dans lequel le dioxyde de carbone est séparé du bain de verre fondu. 28. Procédé selon la revendication 18, dans lequel le dioxyde de carbone est séparé du bain de verre fondu.