Brevet FR2702591A1 — publié le 19940916

PROCEDE DE TRANSMUTATION DES ISOTOPES Domaine technique L'invention concerne le domaine de la physique et de 1 'énergie nucléaire. Etat de la technique On connaît un procédé de transformation ("transmutation") des isotopes transuraniens: les actinides, par bombardement par des neutrons produits sur une cible sous l'action d'un faisceau de protons à haute énergique (M. Steinberg, Techniques nucléaires dans des systèmes énergétiques auto-entretenus", p. 203, Springer-Verlag, Berlin; Heidelberg, New-York, 1983; C.D. Bowman et al., prepint LA-UR-91-2601, Los Alamos, 1991). Le procédé est caractérisé par une vitesse de transmutation insuffisamment élevée ce qui est dû à la faible intensité du faisceau de protons accélérés et à un dégagement d'énergie important sur la cible. On connaît un procédé de transmutation dés actinides en leur irradiant par des neutrons émis par une cible irradiée par un faisceau d'électrons relativistes (A.V. Maximychev et al. Préprint IAE-5575/14, Moscou, 1992). Le procédé se caractérise par une faible vitesse de transmutation due à une intensité insuffisante et à une densité spectrale réduite du rayonnement gamma de freinage des électrons, et par un "prix" énergétique élevé de l'événement de transmutation à cause du faible taux de conversion de l'énergie des électrons en neutrons, et d'un dégagement d'énergie élevé sur la cible de conversion, ce qui est dû à des pertes par ionisation importante des électrons lors du freinage dans la matière. Compte tenu de leur faible productivité et de leur consommation d'énergie importante, ces procédés ne peuvent pas être réalisés sans une multiplication supplémentaire des neutrons dans un milieu sous-critique. Ils ne peuvent être appliqués qu'à la transmutation des actinides fissiles et ne résolvent pas le problème de l'élimination par transmutation des déchets radioactifs car la fission produit des déchets radioactifs de période longue: des radionucléides de masse moyenne. Objet de l'invention L'invention vise à assurer une augmentation de la productivite et une réduction des dépenses spécifiques en énergie du processus de transmutation des isotopes, notamment de l'élimination par transmutation des déchets radioactifs des centrales électronucléaires en fonctionnement, de la régénération du combustible nucléaire, de la production d'isotopes fissiles à partir du Th-232, des déchets d'U-238, ainsi que la création, sur cette base, du cycle fermé de transformation du combustible nucléaire (pour une technologie nucléaire sans déchets), et la fabrication d'isotopes radioactifs destinés à être appliqués en médecine et dans la technique en général. Le problème posé est résolu du fait qu'on utilise des cibles isotopiques préparées à partir des noyaux à transmuter des isotopes stables ou des isotopes radioactifs à période longue de produits de fission et des actinides transuraniens contenus dans un combustible nucléaire usé, qu'on dispose autour des cibles un modérateur de neutrons, dans lequel on place les isotopes stables et/ou de l'U-238 et du Th-232 à transmuter, luron irradie les cibles par un rayonnement gamme à freinage magnétique comprenant des rayons gamma d'une énergie supérieure au seuil de réaction nucléaire (y,n) sur les noyaux de chacun des isotopes, et qu'on utilise les photoneutrons obtenus pour irradier des isotopes stables et/ou de l'U-238 et du Th-232. On réalise le procédé comme suit. Sur le trajet des électrons accélérés jusqu'à des énergies ultrarelativistes, on installe des systèmes produisant un champ magnétique homogène et/ou un champ magnétique spatialement périodique. Sur la périphérie, on place des cibles isotopiques constituées de noyaux des isotopes stables à transformer par réactions (y, n) et/ou par des isotopes radioactifs à période longue des produits de fission et des actinides transuraniens contenus dans un combustible nucléaire usé, classés préalablement selon les éléments et les masses des noyaux, en les disposant dans un plan médian des aimants à champ homogène et/ou sur la ligne axiale des systèmes à champ magnétique spatialement périodique. On entoure les cibles d'un modérateur de neutrons dans lequel on place les isotopes stables et/ou des blocs de U-238, de Th-232 à transmuter au cours d'une réaction (y, n). On accélère les électrons jusqu'à une énergie E telle que lors de leur passage dans les systèmes magnétiques placés sur leur orbite et présentant des intensités déterminées H du champ telles que, l'énergie critique E du spectre du rayonne c ment de freinage magnétique généré, soit egale à E = O,665.E2 H, (1) c où E c est en KeV, E est en GeV, H est en T, puisse atteindre la valeur du seuil énergétique EYn de la réaction photonucléaire (y, n) pour chacun des isotopes soumis à la transmutation. Le rayonnement gamma généré est extrait des secteurs de l'orbi- te hors des systèmes magnétiques vers la périphérie de l'espace et on le dirige sur des cibles isotopiques installées autour des systèmes magnétiques. On effectue l'élimination par transmutation des produits de fission radioactifs à période longue en dirigeant le rayonnement gamma sur des cibles constituées par les radionucléides Sr-90, Cs-137 et autres, ce qui permet d'obtenir leur transmutation en noyaux d'isotopes stables. On soumet les isotopes pairs de l'uranium et des actinides transuraniens à une transmutation en isotopes impairs d'uranium et de plutonium fissibles par des neutrons thermiques en assurant la régénération du combustible nucléaire et en compensant les dépenses en énergie dues à la transmutation des produits de fission. On produit également du combustible nucléaire et on compense les dépenses énergétiques en irradiant par des neu trons naissent dans les cibles des blocs de U-238 et/ou de Th-232 disposés dans le modérateur de neutrons autour des cibles constituées de radionucléides. Pour des radionucléides dont la masse est comprise entre 90 et 150 et pour les noyaux des actinides transuraniens, les valeurs Eyn, sont comprises entre 6 et 12 MeV, ce qui correspond aux valeurs du paramètre E2 = (1 à 2).104. Cette condition étant remplie, la densité spectrale du rayonnement gamma généré dans le domaine énergétique de la résonance dipolaire géante et la section efficace des réactions (y, xn) devient suffisante pour que, grâce à l'intensité et à la densité spatiale élevées, soit assurée une vitesse de transmutation des radionucléides sensiblement supérieure à celle obtenue dans l'art antérieur et également suffisante pour des applications dans le domaine technique. Les systèmes magnétiques peuvent être placés sur une trajectoire fermée, dans un accélérateur cyclique de particules, à l'intérieur d'un anneau à vide, ou sur le faisceau séparé d'un accélérateur linéaire, ou d'un accélérateur à recirculation du faisceau d'électrons. Lorsqu'on utilise des systèmes à champ homogène, le rayonnement se propage dans le plan de l'orbite de l'électron de Larmor selon une géométrie circulaire (2W) et sur un faisceau d'un système peuvent être placées plusieurs cibles. L'énergie des électrons doit être comprise dans ce cas entre 80 et 100 GeV et l'intensité du champ, entre 1,5 et 2 T. Lorsque l'on utilise des systèmes à champ magnétique spatialement périodique, le rayonnement gamma généré présente un angle de divergence réduit et sur un faisceau provenant de chacun de ces systèmes, on ne peut placer qu'une seule cible Il est techniquement possible d'augmenter H jusqu'a 8 à lOT, ce qui permet de réduire E à des valeurs de 30 à 50 GeV. Une cible isotopique dans la direction d'incidence des rayons gamma doit présenter une longueur d'au moins 2 4 et, dans la direction transversale, ,2hop, où Xg, est la longueur de parcours dans la matière de la cible du rayonnement gamma d'une énergie Ey se situant dans le domaine de la résonance géante des réactions (y, xn) pour les noyaux subissant la transmutation, p est le cosinus moyen de l'angle de diffusion des rayons gamma, moyenné d'après le nombre d'événements Compton à condition que E'y > Ey, où E'y est l'énergie du quantum diffusé. DESCRIPTION DES DESSINS L'invention est illustrée par les dessins annexés auxquels on se référa dans la description: - la figure 1 est un schéma illustrant l'application du procédé pour l'élimination par transmuta tion de radionucléides constituant des produits de fission, tels que Sr-90, Cs-137, et d'un actinide transuranien le Pu-240, ainsi que pour l'obtention d'un isotope radioactif à courte durée de vie et utilisé en médecine, le I-123, par irradiation d'un isotope stable le Xe-124, - la figure 2 représente des schémas de transmutation de radionucléides à période longue Sr-90 et Cs-137 sous la forme d'isotapes stables au cours des réactions (y, n), (y, 2n) et (y,pn), - la figure 3 représente des schémas de transmutation par des neutrons thermiques des isotopes actinides appairés U-236 et Pu-240, en noyaux d'isotopes fissibles U-233, U-235 et Pu-239. - la figure 4 illustre schématiquement l'application du procédé selon l'invention à la régénéra tion du combustible nucléaire et à la compensation des dépenses en énergie pour l'élimination par transmutation des dé chets radioactifs, consistant à produire des isotopes fissiles à partir de U-238 et de Th-232. - la figure 5 est un schéma de fabrication de l'isotope radioactif I-123 à partir du Xe-124 en utilisant la réaction (y, n), - la figure 6 représente des schémas d'obtention dtisoto- pes stables de métaux nobles, Au et Pt, à partir d'isotopes naturels très répandus tels que Hg-198 et Hg-199 par des réac tions (y, n), (y, 2n) et (y, pn). La solution optimale est une variante où l'on accélère des électrons dans un champ magnétique homogène à l'intérieur d'un anneau de stockage d'accélérateur de particules, on assure les conditions de parcours cyclique multiple des électrons accélérés à travers des systèmes magnétiques engendrant un champ magnétique pulsé par une intensité d'excitation et on effectue l'émission d'un flux de rayonnement gamma de freinage magnétique, selon une géométrie circulaire (à 2R), vers la zone périphérique de l'espace. Dans ce cas, on rend minimale la part de l'étape d'accélération dans les dépenses totales d'énergie, et/on obtient l'intensité maximale du rayonnement et, de ce fait, la productivité maximale du procédé pour des dépenses en energie minimales.Et de plus, on peut irradier un nombre important de cibles à la fois et réaliser deux variantes de géométrie du champ magnétique (figure 1). La possibilité technique de réalisation du procédé est illustrée sur un exemple de transmutation de radionucléides sous l'action d'un rayonnement gamma de freinage magnétique d'un faisceau d'électrons relativistes accélérés au voisinage de la vitesse de la lumières sous une intensité de courant I = 0,1 A, une énergie E = 80 GeV et en parcourant de façon cyclique un champ magnétique homogène d'une intensité H = 1,5 T dans un anneau d'accélérateur de particules. Les valeurs de H et E correspondent à la valeur du paramètre E H = 104 et l'énergie critique du spectre des gamma E = 6,65 MeV. Un c exemple de prototype pour un tel accélérateur est constitué par l'anneau d'accélération de particules TRISTAN fonctionnant actuellement au Japan (E = 30 GeV, I = 22 mA). L'intensité spectrale des gamma No, émis selon 2 radiants et dans la gamme d'énergies Ey de la résonance géante de la réaction (y, xn) allant jusqu'à 20 MeV, peut-être déter minée à l'aide de l'expression: ou T'y (EY/E,) est une fonction spectrale sans dimension du rayonnement de freinage magnétique. L'intégration numérique donne: No = 0,75.1020.E.I=6.1020 coup/s La vitesse de transmutation est déterminée par le paramètre: où fo est le flux spectral des quantum gamma émis dans ladite gamme d'énergies sur 2 radiants, oy,xn est la section efficace des réactions photonucléaires (y,xn), moyennée dans le domaine des grandes énergies de résonance.Pour des noyaux de masse moyenne, la fonction y,xn (Ey) s'approche approximativement de la fonction gaussienne avec une précision permettant de faire des approximations, on peut donc écrire: ay, xn ~ ao k/2 où ao est la valeur de la section efficace au maximum de la résonance. La vitesse de transmutation du i-ème radionucléide est déterminée par l'expression: ou ni et i y ,xn sont respectivement la densité de radionucléi- des et la section efficace macroscopique des réactions (y ,xn), Atr (x) est le nombre d'événements de transmutation du i-ième radionucléide par unité de volume du milieu irradié, au point x, par unité de temps. Le rendement du procédé, c'est-à-dire le nombre d'événe- ments de transmutation du i-ième radionucléide par unité de temps dans le volume entier du milieu irradié V = S . X0, où X0 est la longueur dans la direction du rayonnement gamma, est égale à:: S ome(x) ax sO W xtJr, ~ to'5 ' Z & XK'J e^ Xix (4) i,xir t Ln,, out /\ÇA4 (5) où l'y est le coefficient d'affaiblissement et ay,t est la section efficace totale d'interaction des quantum gamma avec des électrons du milieu dans le domaine des grandes énergies de résonance géante, B(Ey,py.XO) est le facteur d'accumulation permettant de prendre en compte approximativement la diffusion multiple des quantum gamma dans la cible et la part du rayonnement gamma de freinage des paires électron-proton formées. Pour XO = (3 à 4)/ py, z = 50 à 60 et Ey = 10 à 15 MeV, B = 1,5 à 2,0.Pour les noyaux présentant un intérêt, la valeur oo a une valeur de 0,15 à 0,5 barn et le rapport oy,xn/ay,t est égal à (2 à 3).10 2 On trouvera ci-dessous les évaluations des paramètres du procédé pour les radionucléides de déchets radioactifs qui exigent le plus d'énergie pour leur transmutation: Sr-90 et Cs-137, qui ont le rendement de fission cumulé maximal et qui présentent de ce fait le plus grand danger radiologique. Ces valeurs ont été également estimées pour les isotopes actinides appairés U-236, Pu-240 et Pu 242, lesquels ne sont pas fissibles par des neutrons thermiques et de ce fait s' accumu- lent en grandes quantités dans le combustible nucléaire où ils sont produits à la suite de l'absorption des neutrons par les noyaux U-235 et U-238. Pour les valeurs choisies de E, I et Ec, la vitesse de transmutation (le rendement du procédé) atteint N i tr = (2 à 4). 10 I/s et les dépenses d'énergie spécifiques Qiy= 400 à 650 MeV par noyau. Chaque événement de transmutation fait naître n = 1 à 1,2 photoneutrons dans le cas de Sr-90 et de Cs-137, et 1,5 à 2 photoneutrons, dans le cas des actinides transuraniens.Les méthodes connues de la physique de neutrons permettent d'obtenir respectivement les isotopes fissiles Pu-239 et U-233 , à partir de U-238 et de Th-232, par irradiation par des photoneutrons produits et ralentis dans le modérateur en une quantité correspondant à environ 10 à 20% desdites valeurs de n On peut donc dire que chaque événement de transmutation s'accompagne de la formation d'un ou de deux noyaux directement fissiles au cours de l'événement de transmutation. Quant aux actinides, il faut prendre en considération aussi la formation de 0,5 à 0,7 noyaux fissiles, directement lors de l'événement de transmutation. Il s'ensuit que les dépenses d'énergie pour la transmutation doivent être en grande partie compensées par le retour dans le cycle de transformation du combustible des isotopes fissibles obtenus. En comparant les valeurs calculées avec les données réelles d'accumulation des radionucléides de fission et des actinides transuraniens dans le combustible nucléaires usé des centrales électronucléaires nous pouvons conclure que le procédé selon l'invention permet: de transformer (transmuter) n'importe quel radionucléide de période longue en un isotope stable ou fissile et ceci avec un débit de transformation dépassant son débit d'accumulation dans n'importe lequel des réacteurs des centrales atomiques actuellement en service (pour les radionucléides à rendement cumulé maximal tels que Sr-90 et Cs-137, de 3 à 4 fois, pour d'autres radio nucléides, plus de 5 fois); de réduire les dépenses en énergie spécifiques nécessaires à la transmutation des radionucléides à période longue de plusieurs fois par rapport à l'énergie libérée lors de leur formation; de compenser ces dépenses d'énergie par la régénération des isotopes fissibles à partir de U-238 et de Th-232 par leur irradiation dans un flux de photoneutrons, ainsi que directement au cours de la transmutation des isotopes transuraniens non-fissibles en isotopes fissibles. Le rendement peut être augmenté et les dépenses d'énergie spécifiques peuvent être réduites en augmentant la valeur du paramètre E2.H jusqu'à 2.104. Dans ce cas, pour un courant moyen de 50 à 100 mA, le procédé revendiqué s'avère 50 à 100 fois plus productif et 3 à 5 fois moins consommateur d'énergie que le procédé de l'art antérieur servant de référence, mais surtout il permet de résoudre le problème de l'élimination des déchets radioactifs de fission à période longue. Une seule installation réalisant le procédé proposé peut desservir 3 à 5 tranches de centrale électronucléaire en traitant jusqu a une tonne de déchets radioactifs par an et en consommant à cette fin seulement 30 à 40% de l'énergie électrique produite par ces unités. De plus, on peut obtenir comme produits annexes des quantités commerciales d'isotopes radioactifs utilisés en médecine (par exemple de l'I-l23), d'isotopes utilisés pour fabriquer les sources d'énergie des engins spatiaux et d'autres sources autonomes (Pu-236, Pu-238), ainsi que des métaux nobles (Au, Pt). APPLICATIONS INDUSTRIELLES L'invention peut être appliquée à l'élimination des déchets radioactifs, à la régénération du combustible nucléaire et à la création sur cette base d'un cycle fermé de transformation de combustible nucléaires (pour réaliser une technologie nucléaire sans déchets radioactifs), ainsi qu'à la production de matériaux fissiles et d'isotopes radioactifs destinés à être utilisés en médecine et dans la technique. REVENDICATION Procédé de transmutation des isotopes par irradiation, caractérisé en ce qu'on utilise des cibles isotopiques préparées à partir de noyaux d'isotopes stables destinés à être soumis à la transmutation ou d'isotopes radioactifs à période longue (produits de fission) et des actinides transuraniens contenus dans un combustible nucléaire usé, qu'on dispose autour des cibles un modérateur de neutrons dans lequel on place les isotopes stables qui doivent subir la transmutation et/ou U-238, Th-232, qu'on irradie les cibles par un rayonnement gamma de freinage magnétique comprenant des rayons gamma d'une énergie supérieure au seuil de réaction (y, n) des noyaux de chacun des isotopes, et qu'on utilise les photoneutrons qui en résultent pour irradier les isotopes stables et/ou U-238, Th-232.