Brevet FR2698864A1 — publié le 19940610

La présente invention concerne la production d'hexafluorure d'uranium Elle concerne, en particulier, un procédé pour produire de l'hexafluorure d'uranium. Selon l'invention, il est proposé un procédé pour produire de l'hexafluorure d'uranium, qui consiste: à mettre en contact du fluor gazeux avec des particules réactives comprenant de l'uranium métallique, et également avec des particules non réactives, essentiellement inertes et qui sont en contact avec les particules réactives, tout en maintenant distinctes les particules réactives des particules non réactives; à faire réagir le fluor gazeux avec l'uranium métallique à haute température, pour produire de l'hexafluorure d'uranium gazeux; et à séparer l'hexafluorure d'uranium de l'éventuel fluor résiduel. Le procédé utilise ainsi comme réactif du fluor gazeux en l'état, c'està-dire du fluor sous forme élémentaire, ou essentiellement intact ou non converti En d'autres termes, il n'est pas utilisé sous forme de fluorure, tel que le difluorure de xénon, ou analogues. En outre, les particules réactives, tout en étant en contact avec les particules non réactives, sont maintenues distinctes des particules non réactives, c'est- à-dire que les particules réactives et les particules non réactives ne se présentent pas sous la forme d'agglomérés, fondus ou frittés dans lesquels les particules réactives et les particules non réactives sont intimement liées les unes aux autres. Bien que l'uranium métallique présente un degré d'enrichissement quelconque, la demanderesse a constaté que le procédé représente un moyen efficace pour produire, à partir d'uranium très enrichi, un hexafluorure d'uranium très enrichi L'hexafluorure d'uranium très enrichi ainsi produit peut alors être mélangé à de l'hexafluorure d'uranium présentant un degré d'enrichissement approprié (plus faible), dans le but de donner un produit présentant un degré d'enrichissement adapté à une utilisation dans les réacteurs nucléaires industriels. Les particules réactives peuvent être constituées d'au moins un autre métal, en plus de l'uranium, par exemple sous forme d'impuretés L'autre métal, s'il est présent, est de préférence d'un type qui va réagir avec le fluor gazeux pour former les fluorures métalliques non volatils, qui de ce fait, ne contaminent pas l'hexafluorure d'uranium gazeux produit L'autre métal, s'il est présent, peut être l'aluminium ou analogues. Les particules peuvent se présenter sous forme d'un lit de particules, la mise en contact du fluor gazeux avec les particules étant réalisée par traversée ascendante du lit de particules par le fluor gazeux. La réaction du fluor gazeux avec l'uranium métallique est exothermique, et le procédé peut ainsi comprendre une étape de régulation de la température de la réaction à une valeur prédéterminée ou souhaitée, par exemple à une température comprise entre 300 OC et 500 OC, par exemple environ 400 OC. La régulation de la température de réaction peut être réalisée, au moins partiellement, par l'intermédiaire de la disposition ou de la composition du lit. Ainsi, dans une forme de réalisation de l'invention, le lit peut comprendre une couche inférieure de particules non réactives et une couche supérieure de particules réactives au-dessus de la couche inférieure La couche inférieure disperse ainsi le fluor gazeux sur une zone importante, c'est-à-dire sur toute la section transversale du lit, ce qui empêche la formation de "points chauds" localisés, c'est-à-dire de zones localisées à très haute température, du fait d'une réaction localisée non contrôlée du fluor gazeux et de l'uranium métallique. Dans une autre forme de réalisation, le lit peut comprendre une couche inférieure de particules non réactives et une couche supérieure constituée d'un mélange de particules réactives et de particules non réactives, les particules non réactives se trouvant dans la couche supérieure, répartissant la chaleur de réaction dans la masse de la couche supérieure et dispersant les particules réactives, ce qui facilite la régulation de la température de réaction Les particules non réactives de la couche supérieure peuvent être les mêmes que celles de la couche inférieure, ou en être différentes En outre, on peut, si on le souhaite, utiliser dans la couche inférieure et/ou dans la couche supérieure un mélange de différentes espèces de particules non réactives. Le rapport en masse des particules réactives aux particules non réactives dans la couche supérieure peut être de 30:1 à 20:1, par exemple de 27:1 à 23:1. Les particules réactives peuvent avoir une forme voulue quelconque et sont, de préférence, suffisamment petites pour permettre un mélange aisé et homogène avec les particules non réactives; cependant, elles ne doivent pas être tellement petites, par exemple pulvérulentes, au point d'être facilement entraînées par le courant gazeux. De préférence, elles se présentent sous la forme de copeaux que l'on peut facilement produire dans des conditions contrôlées pour empêcher ou inhiber une contamination nucléaire et qui sont essentiellement non toxiques Les coupures présentent également une aire spécifique relativement élevée par unité de volume, ce qui conduit à de bonnes vitesses de réaction. De même, les particules non réactives peuvent avoir une forme ou une taille quelconques, compte tenu des critères ci-dessus Elles peuvent se présenter sous la forme de particules ou de granulés plus ou moins arrondis ayant, d'une manière représentative, une dimension maximale d'environ 5 à 15 mm Les particules non réactives peuvent comprendre du fluorure du calcium (Ca F 2), du fluorure d'aluminium (Al F 3), de l'oxyde d'aluminium fritté (A 1203) ou analogues Lorsqu'elles comprennent un fluorure, elles peuvent également se présenter sous forme frittée. Ou bien encore, ou en plus, on peut réguler la température de réaction en faisant passer au moins partiellement un gaz diluant tel que l'azote ou l'argon à travers le lit de particules, en même temps que le fluor gazeux Le fluor gazeux et le gaz diluant ou porteur, peuvent être mélangés avant de pénétrer dans le lit; cependant, ils conservent alors leur identité de constitution, c'est-à-dire que le fluor gazeux ne réagit pas avec le gaz porteur avant de réagir avec les particules d'uranium métallique Le gaz diluant dilue le fluor gazeux et, de ce fait, ralentit la réaction, ce qui régule la température de la réaction. Le procédé peut également comprendre une régulation du débit du fluor gazeux et/ou du débit du gaz diluant et/ou le rapport en masse du fluor gazeux au gaz diluant, pour réguler la température de la réaction Le rapport en masse du fluor gazeux au gaz diluant peut être de 1:1 à 1:20. Le rapport en masse du fluor gazeux à l'uranium peut être compris entre 0,5 et 1,5 kg de fluor gazeux par kg d'uranium. Le débit massique du fluor gazeux peut être compris entre 0,04 et 0,15 kg de fluor gazeux par heure et par kg d'uranium. La réaction du fluor gazeux avec l'uranium peut être effectuée dans des conditions essentiellement sèches. Ainsi, si nécessaire, on peut sécher les particules. Bien que la réaction du fluor gazeux avec l'uranium puisse au moins, en principe, être réalisée sous une pression inférieure à la pression atmosphérique, on préfère la mettre en oeuvre sous une pression supérieure à la pression atmosphérique, pour fournir la force nécessaire au déplacement descendant de l'hexafluorure d'uranium. Le lit de particules peut être confiné à l'intérieur d'un réacteur souscritique approprié géométriquement (criticité nucléaire) Le procédé peut alors consister à infiltrer le produit gazeux, constitué essentiellement de fluor gazeux intact, de gaz diluant et d'hexafluorure d'uranium, provenant du réacteur pour retenir les matières solides à l'intérieur de ce dernier. La séparation de l'hexafluorure d'uranium d'avec le fluor gazeux intact et le gaz diluant peut être effectuée par tout moyen approprié, de préférence non aqueux D'une manière représentative, on peut la mettre en oeuvre en séparant par cristallisation l'hexafluorure d'uranium des gaz résiduels On peut la mettre en oeuvre en faisant passer le produit gazeux provenant du réacteur à travers au moins un piège à froid, qui est à une température inférieure au point de cristallisation de l'hexafluorure d'uranium. L'invention va être maintenant expliquée à titre d'exemple en référence aux dessins schématiques ci-joints. Dans les dessins: la figure 1 présente un diagramme schématique simplifié d'un procédé selon l'invention, destiné à produire de l'hexafluorure d'uranium; et la figure 2 présente une vue en coupe longitudinale agrandie du réacteur de la figure 1. Dans -les dessins, le numéro de référence 10 désigne d'une manière générale un procédé selon l'invention, destiné à produire de l'hexafluorure d'uranium. Le procédé 10 comprend un réacteur tubulaire vertical, désigné dans son ensemble par le numéro de référence 12 Le réacteur 12 comprend une partie cylindrique inférieure bridée 14, et une partie cylindrique supérieure bridée 16 Les parties 14 et 16 peuvent être fixées l'une à l'autre par boulonnage de leurs brides 18 L'extrémité inférieure de la partie inférieure 14 est obturée par une plaque circulaire d'extrémité 20, qui est boulonnée à la bride inférieure 18 de la partie inférieure La plaque d'extrémité 20 possède une ouverture centrale dont part une conduite 22 De même, l'extrémité supérieure de la partie supérieure 16 est obturée dune manière analogue avec une plaque circulaire d'extrémité 24 possédant une ouverture centrale dont part une conduite 26. Un diffuseur, désigné dans son ensemble par le numéro de référence 30, est situé à l'extrémité inférieure de la partie inférieure 14 Le diffuseur 30 comprend une partie en manchon 32 qui fait saillie vers le haut dans l'extrémité inférieure de la partie inférieure 14, son extrémité supérieure étant obturée par une pièce d'extrémité 34 Une bride 36 s'étend d'une manière périphérique vers l'extérieur autour de l'extrémité inférieure de la partie en manchon 32 et est intercalée entre la bride 18 de l'extrémité inférieure de la partie inférieure 14 et la plaque d'extrémité 20 On prévoit une pluralité de passages 38, espacés dans le sens périphérique et dans le sens longitudinal, dans la partie en manchon 32, les passages 38 étant inclinés vers le bas et vers l'extérieur pour empêcher le passage des poussières et des particules dans le volume intérieur de la partie 32. A l'extrémité supérieure de la partie supérieure 16 est prévu un filtre, désigné dans son ensemble par le numéro de référence 40 Le filtre 40 comprend une partie cylindrique 42 qui possède dans son volume une pluralité de fentes allongées 44 espacées dans le sens périphérique. L'extrémité inférieure de la partie en manchon 42 est obturée par une pièce d'extrémité 46, et une bride 48 est installée autour de son extrémité supérieure La bride 48 est intercalée entre la bride supérieure 18 de la partie supérieure 16 et la pièce d'extrémité 24 La partie 42 peut être en aluminium On prévoit autour de la partie 42 des enroulements 49 d'un fil de PTFE (polytétrafluoréthylène) ayant une épaisseur inférieure au millimètre, en fusettes et en structures multicouches Les enroulements sont suffisamment denses pour conduire à une "ouverture de maille" voulue, c'est-à-dire pour empêcher le passage des particules ayant une granulométrie supérieure à une valeur donnée, habituellement 1 micromètre. On prévoit dans le réacteur 2 un détecteur de température 50, par exemple un couple thermoélectrique. Habituellement, la longueur du réacteur 12 peut être d'environ 2 000 mm, la longueur de la partie inférieure 14 étant d'environ 600 mm Le diamètre du réacteur peut être d'environ 75 mm La hauteur du diffuseur peut être d'environ 50 mm, et son diamètre d'environ 20 mm La longueur du filtre 40 peut être d'environ 200 mm et son diamètre d'environ 40 mm. Un élément électrique chauffant 52 est installé autour de la partie inférieure 14 du réacteur 12. Le réacteur 12 présente un caractère géométriquement sous- critique par rapport à la criticité nucléaire Le réacteur est en un matériau approprié quelconque, par exemple en Monel (nom déposé) ou en Inconel (nom déposé). Une conduite de fluor F 2 54 débouche dans le conduite 22, tout comme la conduite d'azote N 2 56. La conduite 26 va au fond d'un piège à froid ou d'un cristallisoir, désignée dans son ensemble par le numéro de référence 60 Le cristallisoir 60 comprend un récipient cylindrique 62 entouré d'un élément électrique chauffant Une colonne montante 66 d'azote liquide va dans le récipient 62, tandis qu'une conduite 68, munie d'une vanne 70, va du fond du récipient 62 à un réservoir 72 d'hexafluorure d'uranium. Un moniteur 74 d'hexafluorure d'uranium est installé dans la conduite 26. Une conduite 76 va du cristallisoir 60 à un piège à carbone, désigné dans son ensemble par le numéro de référence 80 Le piège à carbone 80 comprend un récipient cylindrique 82 qui entoure un lit de charbon activé 84. Une colonne montante 86 d'azote liquide pénètre dans le lit 84, et un conduit d'évacuation des effluents gazeux 88 sort du fond du récipient 82. En cours d'utilisation, les copeaux d'uranium métallique très enrichis sont produits au tour dans des conditions contrôlées pour empêcher une contamination, et sous une atmosphère inerte, dans le but de limiter les risques intrinsèques d'incendie ou les dangers qui y sont associés Les copeaux ont environ 0,5 mm d'épaisseur, 1 mm de largeur et 3 à 4 mm de longueur Les copeaux représentent ainsi une aire relativement grande par unité de volume de copeaux, ce qui assure un contact efficace entre l'uranium métallique et le fluor gazeux, comme il va être décrit plus en détail ci-après. Sous une atmosphère inerte, on mélange les copeaux d'uranium métallique avec des particules ou granulés essentiellement inertes tels que Ca F 2, Al F 3 et A 1203, qui ont une granulométrie moyenne d'environ 8 mm Le rapport en masse des copeaux métalliques aux granulés inertes est de 27:1 à 23:1 De préférence, les granulés se présentent sous forme frittée Une fois de plus, on prend les mesures nécessaires pour éviter une contamination pendant le mélange Les granulés sont essentiellement inertes dans les conditions de réaction régnant dans le réacteur 12. Le mélange de copeaux d'uranium métallique et de granulés inertes, est introduit, sous atmosphère inerte, dans la partie inférieure amovible 14 du réacteur 12. Avant d'introduire le mélange dans la partie inférieure 14, on recouvre le diffuseur 30 d'une couche inférieure 90 des mêmes granulés inertes que ceux qui sont utilisés dans le mélange, le mélange formant ainsi une couche supérieure 92 au-dessus de la couche inférieure Ou bien encore, pour la couche inférieure 90, on peut utiliser une autre espèce de granulés inertes En outre, dans le mélange de la couche supérieure, on peut utiliser un mélange d'au moins deux espèces différentes des granulés inertes. Puis on chauffe le réacteur 12 au moyen de l'élément chauffant 52, à une température supérieure à 120 OC et habituellement d'environ 150 OC, sous une atmosphère là d'azote inerte, pour fournir l'énergie d'activation (énergie de seuil) assurant la réaction exothermique ultérieure. Ensuite, un mélange de fluor gazeux courant le long de la ligne 54 et un courant de gaz inerte, tel que l'azote, courant le long d'une ligne 56, pénètre par la conduite 22 dans le fond du réacteur 12 Le rapport en masse du fluor gazeux à l'azote est habituellement d'environ 1:2 le fluor gazeux et l'azote conservent leur identité de constitution, c'est-à-dire que le fluor ne réagit pas trop avec l'azote lorsqu'il traverse les couches du lit 90 et 92 Le mélange gazeux est introduit dans le réacteur à un débit rigoureusement régulé, le rapport en masse du fluor gazeux aux copeaux d'uranium métallique étant habituellement de 0,9 à 1,2 kg F 2/kg U, le débit massique étant habituellement compris entre 0,04 et 0,06 kg F 2/h/kg U. Le réacteur 12 travaille à sec, c'est-à-dire en l'absence de toute humidité importante La pression d'entrée du gaz dans le réacteur est légèrement supérieure à la pression atmosphérique et habituellement de 10 k Pa. Cependant, elle doit être inférieure à la pression du point de rosée aussi bien du fluor que de l'azote à la température régnant dans le cristallisoir 60, pour y empêcher une liquéfaction du fluor ou de l'azote. La réaction exothermique du fluor et des copeaux d'uranium métallique commence lors de l'introduction du mélange de fluor et d'azote gazeux dans le réacteur 12, à la température élevée d'environ 150 OC, telle que décrite ci-dessus. Dès que la réaction exothermique a commencé, ce qui se manifeste par une augmentation rapide de la température, on maintient la réaction à une température appropriée compatible avec le matériau de construction utilisé pour le réacteur et suffisamment basse pour empêcher un frittage du produit formé dans le réacteur. Ainsi, la température est maintenue en-dessous de 500 o C et peut être même maintenue en-dessous de 400 OC, mais elle doit être suffisamment élevée pour maintenir une vitesse satisfaisante de réaction La régulation de la température de la réaction consiste à agir sur l'énergie d'entrée provenant de l'élément chauffant 52, ainsi que sur le débit et la proportion du fluor et de l'azote Vers la fin de la réaction, c'est-à-dire lorsqu'une quantité importante d'hexafluorure d'uranium UF 6 est sortie du réacteur 12, on peut réduire considérablement le débit de l'azote pour arriver à une réaction aussi complète que possible de l'uranium en hexafluorure d'uranium La durée de la réaction est habituellement de 16 à 20 heures. L'hexafluorure d'uranium, qui est sous forme gazeuse, remonte dans le réacteur 12, en même temps que le fluor intact et l'azote, et traverse le filtre poreux 40 qui isole par filtration toute matière solide susceptible d'avoir été entraînée par les gaz en mouvement ascendant dans le réacteur 12 A cet effet, on force le gaz et les particules entraînées sur les enroulements de PTFE 49 Le gaz passe entre les fils, tandis que les matières particulaires restent sur ou dans les enroulements Le filtre 40 peut être périodiquement nettoyé par rinçage en retour avec de l'azote. Le courant gazeux passe le long de la ligne 26, sa teneur en UF 6 étant surveillée à l'aide du détecteur 74, pour arriver au cristallisoir ou au piège à froid 60 Dans le cristallisoir 60, 1 'UF 6 se sépare par cristallisation sur les surfaces froides du récipient 62, tandis que les gaz résiduels passent par la ligne 76 pour arriver au piège à charbon actif 80 dans lequel le fluor qui s'y trouve est absorbé et réagit pour être éliminé, les effluents gazeux étant soutirés le long de la ligne 88 Le piège 80 peut également être refroidi, par exemple à l'aide d'azote liquide, pour réguler la vitesse de la réaction d'absorption du fluor et la température de la réaction. Si on le souhaite, le fluor, avec ou sans une certaine quantité d'azote, peut être soutiré du cristallisoir 60 pour réutilisation dans le réacteur 12. De temps à autre, on peut déconnecter le piège à froid 60, et vaporiser ou liquéfier le produit UF 6 cristallisé par activation de l'élément chauffant 64. L'UF 6 gazeux ou liquide en est ensuite soutiré par la ligne 68 pour arriver dans le récipient 72, qui présente une nature géométriquement sous-critique (criticité nucléaire). Le rapport du fluor à l'azote pénétrant dans le réacteur 12 doit être contrôlé de façon que la pression partielle du fluor ne dépasse pas 35 k Pa, étant donné que la combinaison d'une pression élevée dans le système, et en particulier d'une pression partielle élevée du fluor, est d'un faible débit gazeux dans le piège à froid 60, peut conduire à une liquéfaction du fluor et de l'azote dans le piège à froid 60 Lors de l'échauffement du piège à froid dans lequel a eu lieu une telle liquéfaction, il peut se produire une évaporation du fluor et/ou de l'azote liquéfiés, et donc il peut se constituer une pression non contrôlée On l'évite en maintenant la pression partielle du fluor endessous de 35 k Pa Ainsi, au lieu d'utiliser de l'azote liquide comme réfrigérant dans le piège à froid , on peut utiliser un autre réfrigérant à une température plus élevée, tel qu'un mélange de C 02 solide et d'alcool (-80 OC) Ce réfrigérant peut également être utilisé pour le piège 80. La viabilité du procédé selon l'invention, destinée à produire de l'hexafluorure d'uranium, a été mise en évidence dans le cadre d'essais privés à l'échelle du laboratoire et en unités pilotes, l'appareillage de laboratoire et l'unité pilote correspondant essentiellement au diagramme schématique L'appareillage de laboratoire et l'unité pilote fonctionnent d'une manière discontinue, avec des charges allant jusqu'à 2 kg d'uranium On constate que le procédé 10 présente habituellement un rendement d'environ 92 % en ce qui concerne la conversion de l'uranium très enrichi en hexafluorure d'uranium, les 8 % restants constituant de l'uranium et des dérivés de l'uranium intacts restant dans le réacteur On pense que le procédé 10 peut également être facilement converti en un procédé continu par chargement automatique du réacteur 12, par exemple à l'aide d'une vis sans fin, la séparation ou l'extraction de l'UF 6 utilisant au moins deux cristallisoirs 60 fonctionnant en parallèle avec des raccords appropriés. On pense que le procédé 10 qui est, comme il a été mentionné ci-dessus, un procédé à sec ne mettant pas en jeu l'utilisation d'humidité, fournit un moyen efficace pour convertir directement l'uranium métallique, et en particulier l'uranium très enrichi, en hexafluorure d'uranium Il présente des problèmes de contamination moins importants que les procédé connus par voie humide, destinés à produire de l'hexafluorure d'uranium En outre, la masse et le volume des déchets produits par le procédé sont relativement faibles, et ils sont limités à des fluorocarbones, provenant du carbone usé du piège à charbon actif 80, et qui pour ainsi dire, ne contient pas d'uranium Le résidu d'uranium intact et les composés de l'uranium restant dans le réacteur 12 peuvent être mélangés à un matériau solide inerte frais et recyclé dans le réacteur 12 En variante, ces matériaux peuvent subir une lixiviation à l'acide nitrique pour permettre une récupération de l'uranium résiduel. Sans vouloir être lié par la théorie, la demanderesse pense que le fonctionnement du réacteur 12 peut être caractérisé comme comprenant trois phases. Pendant la première phase, le réacteur est préchauffé à une température d'environ 150 OC, à laquelle une réaction exothermique se déclenche lors de l'introduction du fluor. C'est pendant la deuxième phase qu'a lieu la conversion de l'uranium métallique en un ou plusieurs fluorures d'uranium intermédiaires, par exemple UF 4 ou UF 5, avec production majoritaire d'UF 6 Puis, pendant la troisième phase, on a une conversion du ou des fluorures intermédiaires en UF 6. Si on le souhaite, on peut procéder à des vibrations périodiques du réacteur 12, en particulier vers la fin de la réaction, de façon à provoquer une décantation ou un effondrement des couches de particules, c'est-à-dire du lit de particules, ce qui améliore le contact du fluor gazeux avec les copeaux d'uranium. La demanderesse pense ainsi que le procédé 10 est particulièrement approprié à la conversion de l'uranium très enrichi en hexafluorure d'uranium très enrichi, qui peut ensuite être mélangé à un hexafluorure d'uranium, présentant un degré d'enrichissement approprié (plus faible), dans le but d'obtenir un produit ayant un degré d'enrichissement convenant à un traitement ultérieur dans les réacteurs nucléaires industriels Le produit est ainsi un combustible nucléaire, habituellement de qualité pour réacteurs, comprenant un uranium enrichi à 3-5 % de U-235. La demanderesse a trouvé également que l'on peut facilement charger le réacteur 12 Ainsi, les granulés inertes peuvent être introduits automatiquement dans le réacteur, pour servir de couche 90 En outre, la préparation du mélange de copeaux d'uranium métallique très enrichi et de granulés inertes peut se faire d'une manière relativement aisée, et sans contamination, sous une atmosphère inerte Il n'est donc pas nécessaire de comprimer et de mouler le mélange. Lorsqu'on utilise de l'uranium très enrichi, notamment dans un mélange avec un autre matériau (dans ce cas un solide inerte), il convient de considérer soigneusement, pour réduire le risque d'arriver à la criticité nucléaire, les différents paramètres tels que la masse, la masse volumique, le volume, la géométrie, les propriétés de modération du matériau de mélange, les proportions du mélange, l'enrichissement de l'uranium, la nature de l'uranium, c'est-à- dire en poudre, en morceaux, etc Dans le procédé 10, tous ces paramètres ont été pris en compte. REVENDICATIONS 1 Procédé pour produire de l'hexafluorure d'uranium, caractérisé en ce qu'il consiste: à mettre en contact du fluor gazeux avec des particules réactives comprenant de l'uranium métallique, et également avec des particules non réactives, essentiellement inertes et qui sont en contact avec les particules réactives, tout en maintenant distinctes les particules réactives des particules non réactives; à faire réagir le fluor gazeux avec l'uranium métallique à haute température, pour produire de l'hexafluorure d'uranium gazeux; et à séparer l'hexafluorure d'uranium de l'éventuel fluor résiduel. 2 Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce que les particules réactives comprennent au moins un autre métal, en plus de l'uranium, l'autre métal réagissant avec le fluor gazeux pour former des fluorures métalliques non volatils qui, ainsi, ne contaminent pas l'hexafluorure d'uranium gazeux produit; que les particules se présentent sous forme d'un lit de particules, la mise en contact du fluor gazeux avec les particules étant effectuée par passage du fluor gazeux, en mouvement ascendant, à travers le lit de particules; et que la température de réaction est de 300 à 500 OC. 3 Procédé selon la revendication 2, caractérisé en ce que la régulation de la température de la réaction s'effectue au moins partiellement par l'intermédiaire de l'arrangement ou de la composition du lit. 4 Procédé selon la revendication 3, caractérisé en ce que le lit comprend une couche inférieure constituée des particules non réactives et une couche supérieure constituée des particules réactives au-dessus de la couche inférieure, la couche inférieure dispersant le fluor gazeux sur une zone d'air importante, ce qui inhibe la formation de "points chauds" localisés dus à une réaction localisée non contrôlée du fluor gazeux avec l'uranium métallique. 5 Procédé selon la revendication 3, caractérisé en ce que le lit comprend une couche inférieure constituée de particules non réactives et une couche supérieure, qui est un mélange de particules réactives et de particules non réactives, les particules non réactives de la couche supérieure répartissant la chaleur de réaction dans la masse de la couche supérieure et dispersant les particules réactives, ce qui facilite la régulation de la température de réaction, le rapport en masse des particules réactives aux particules non réactives de la couche supérieure étant de 30:1 à 20:1. 6 Procédé selon l'une quelconque des revendications 2 à 5, caractérisé en ce que les particules réactives se présentent sous forme de copeaux, les particules non réactives se présentant sous forme de particules arrondies, ayant une dimension maximale d'environ 5 à 15 mm et comprenant du fluorure de calcium Ca F 2, du fluorure d'aluminium Al F 3 et/ou de l'oxyde d'aluminium fritté A 1203. 7 Procédé selon l'une quelconque des revendications 2 à 6, caractérisé en ce que la régulation de la température de la réaction s'effectue, au moins partiellement, par passage d'un gaz diluant à travers le lit de particules, en même temps que le fluor gazeux, le gaz diluant assurant la dilution du fluor gazeux et diminuant, de ce fait, la vitesse de réaction, ce qui régule la température de la réaction, et caractérisé en ce qu'il consiste à réguler le débit du fluor gazeux et/ou le débit du gaz diluant et/ou le rapport en masse du fluor gazeux au gaz diluant, de façon à réguler la température de la réaction, le rapport en masse du fluor gazeux au gaz diluant étant de 1:1 à 1:20. 8 Procédé selon la revendication 7, caractérisé en ce que le lit de particules est confiné à l'intérieur d'un réacteur approprié, géométriquement sous-critique (criticité nucléaire), le procédé consistant à filtrer le produit gazeux, constitué essentiellement de fluor gazeux intact, de gaz diluant et d'hexafluorure d'uranium, provenant du réacteur pour retenir le matériau solide à l'intérieur du réacteur; la séparation de l'hexafluorure d'uranium d'avec le fluor gazeux intact et le gaz diluant étant réalisée par isolement par cristallisation, de l'hexafluorure d'uranium d'avec les gaz restants, le produit gazeux provenant du réacteur traversant au moins un piège à froid qui est à une température inférieure au point de cristallisation de l'hexafluorure d'uranium. 9 Procédé selon l'une quelconque des revendications 1 à 8, caractérisé en ce que le rapport en masse du fluor gazeux à l'uranium est de 0,5, à 1,5 kg de fluor gazeux par kg d'uranium. Procédé selon l'une quelconque des revendications 1 à 8, caractérisé en ce que (i) le débit massique du fluor gazeux est de 0,04 à 0,15 kg de fluor gazeux par heure et par kg d'uranium, (ii) la réaction du fluor gazeux avec l'uranium est mise en oeuvre dans des conditions essentiellement sèches, et sous une pression supérieure à la pression atmosphérique, (iii) les particules réactives comprennent de l'uranium très enrichi, de sorte que l'hexafluorure d'uranium est ainsi très enrichi.