Brevet FR2705584A1 — publié le 19941202

DISPOSITIF DE SEPARATION ISOTOPIQUE PAR RESONANCE CYCLOTRONIQUE IONIQUE DESCRIPTION La présente invention concerne un dispositif de séparation isotopique par résonance cyclotronique ionique, ce dispositif comprenant: - une enceinte étanche, ayant une forme allongée suivant une direction, - des moyens prévus pour faire le vide dans l'enceinte, - des moyens prévus pour créer un champ magnétique homogène dans la partie centrale de cette enceinte, parallèlement à cette direction, - une source de plasma prévue pour créer, dans l'enceinte, un plasma contenant des ions de l'isotope à séparer, des moyens prévus pour créer, dans la partie centrale de l'enceinte, un champ électrique perpendiculaire au champ magnétique et oscillant à une fréquence voisine de la fréquence cyclotronique ionique de l'isotope à séparer qui est ajustée suivant la masse de cet isotope à séparer, et des moyens de collection, qui sont prévus pour récupérer d'une part un mélange enrichi en cet isotope et d'autre part un mélange appauvri en cet isotope. L'invention s'applique notamment à la séparation des isotopes stables d'ions métalliques. Ces isotopes sont intéressants à séparer, tant pour des applications de recherche (en physique nucléaire et en chimie notamment) que pour des applications médicales (thérapie, diagnostic). L'invention s'applique entre autres à la séparation des isotopes de métaux comme le zinc, le cadmium, l'étain, le calcium, et tout particulièrement à la séparation des isotopes du gadolinium. De manière générale, l'invention est tout particulièrement adaptée à la séparation des isotopes d'éléments métalliques dont la température de fusion est suffisamment faible pour permettre un reflux liquide et une évaporation par effet Joule, c'est-à- dire, en pratique, dont la température de fusion ne dépasse pas 1500 C environ, et aussi dont la pression de vapeur est suffisante (au moins de l'ordre de -3 Pa) à cette température ou à son voisinage. Si la température de fusion du métal dont on veut faire la séparation isotopique est trop élevée (par exemple supérieure à 1500 C), il est possible d'utiliser un alliage de ce métal dont la température de fusion est plus faible (et dont la pression de vapeur est suffisante). La source de plasma du dispositif objet de l'invention est adaptée à de tels éléments. Le dispositif objet de l'invention est en outre apte à traiter, dans un mode de réalisation particulier, des éléments qui se subliment (notamment le zinc, l'ytterbium et le calcium). L'invention ne présente pas les inconvénients des dispositifs de séparation isotopique par ultracentrifugation, qui ne sont applicables qu'aux éléments possédant un composé gazeux qui est stable, non corrosif au voisinage de la température ambiante et dont les atomes associés (autres que ceux de l'élément à séparer) ne contiennent qu'un seul isotope, ce qui exclut en pratique un assez grand nombre d'éléments. L'invention ne présente pas non plus les inconvénients des dispositifs de séparation isotopique électromagnétique (appelés "Calutrons"), qui ont un débit de production trop faible et une consommation énergétique très élevée, d'o un coup final de production prohibitif. On connaît déjà des dispositifs de séparation isotopique par résonance cyclotronique ionique, par les documents suivants auxquels on se reportera: FR-A-2 305 221, FR-A-2 363 364, US-A-4 059 761, US-A-4 066 893, US-A-4 081 677, US-A-4 093 856, US-A-4 208 582, US-A-4 213 043, PCT/US 83/00050 déposé le 13 janvier 1983 et publié le 19 juillet 1984 sous le numéro Article de P. LOUVET intitulé "Review of isotope separation plasma processes", Contribution to the second workshop on separation phenomena in liquids and gases, Versailles (France), 10 au 12 juillet 1989. La présente invention vise à obtenir une meilleure utilisation du matériau destiné à la séparation isotopique, un chargement plus important en ce matériau et un cycle de production plus long que ne le permettent les dispositifs connus de séparation isotopique par résonance cyclotronique ionique. Pour ce faire, le dispositif objet de l'invention est caractérisé en ce que l'enceinte est destinée à être disposée suivant une direction verticale et comporte ainsi une partie dite inférieure et une partie dite supérieure, le champ magnétique étant alors vertical, en ce que les moyens de collection sont placés à la partie supérieure de l'enceinte et en ce que la source de plasma est placée à la partie inférieure de l'enceinte et comprend: - un récipient électriquement conducteur comportant une ouverture en regard de la partie supérieure de l'enceinte et destiné à contenir l'élément dont l'isotope est à séparer, ce récipient étant prévu pour qu'au moins sa partie externe reste solide, pendant le fonctionnement du dispositif, - des moyens d'ionisation des atomes de l'élément, et - des moyens de maintien, prévus pour maintenir, pendant ce fonctionnement, une partie du contenu du récipient qui se trouve au voisinage du fond de celui-ci à une température de fonctionnement apte à provoquer la fusion de l'élément ou sa sublimation, tout en laissant la partie supérieure de ce récipient à une température inférieure à la température de fusion de l'élément. Le dispositif objet de l'invention est ainsi un dispositif que l'on dispose verticalement et qui permet d'assurer un reflux liquide vertical et d'obtenir intrinsèquement une bonne utilisation du matériau destiné à la séparation isotopique, le coefficient d'utilisation étant voisin de 1, sans nuire aux performances de séparation isotopique. L'invention permet également d'accroître le chargement en ce matériau et d'allonger la durée du cycle de production. De plus, l'invention conduit à des économies notables d'énergie dans la source de plasma, par rapport aux dispositifs connus de séparation isotopique par résonance cyclotronique ionique. En outre, la température des ions est plus faible avec la source de plasma utilisée dans la présente invention qu'avec les sources à pulvérisation, ce qui se traduit par un effet séparateur supérieur. Il convient que le champ magnétique soit suffisamment intense pour confiner le plasma, limiter la longueur de l'enceinte (et par conséquent l'effet néfaste des collisions coulombiennes) et obtenir l'effet séparateur voulu. Sa valeur, qui peut être de l'ordre de 1 à T, dépend des éléments à séparer. Elle est d'autant plus élevée que la masse molaire de l'élément à séparer est plus lourde et que la différence de masse entre les isotopes de cet élément est plus faible. C'est pourquoi, on utilise de préférence une bobine supraconductrice pour créer ce champ magnétique. Selon un mode de réalisation préféré du dispositif objet de l'invention, les moyens de création du champ magnétique comprennent une bobine magnétique qui entoure l'enceinte et le récipient a la forme d'un cylindre de révolution autour de l'axe de la bobine. Cette forme permet de respecter la symétrie du champ magnétique créé. Selon un mode de réalisation particulier du dispositif objet de l'invention, le récipient est fait d'un matériau électriquement conducteur amagnétique dont la température de fusion est supérieure à la température de fonctionnement. Selon un autre mode de réalisation particulier, l'élément dont l'isotope est à séparer étant un métal, le récipient est fait de ce métal (ou d'un alliage de ce métal) et a une épaisseur suffisante pour que sa partie externe reste à une température inférieure à la température de fusion de l'élément (ou de l'alliage), pendant le fonctionnement du dispositif. Dans un mode de réalisation particulier de l'invention, les moyens de maintien sont des écrans thermiques qui sont faits de matériaux amagnétiques et qui entourent le récipient sauf la partie supérieure de celui-ci. Ces écrans permettent également de faire des économies d'énergie. Le dispositif objet de l'invention peut comprendre en outre des moyens de chauffage du récipient. Ce dispositif peut également comprendre des moyens de chauffage du fond de ce récipient. Le dispositif peut comprendre en outre des moyens de polarisation négative du récipient. L'invention s'applique notamment à la séparation isotopique d'un métal, le récipient contenant ce métal ou un alliage de ce métal, dont la pression de vapeur saturante est comprise entre 10-3 Pa et 10 Pa à une température légèrement supérieure à la température de fusion du métal ou de l'alliage. L'invention s'applique également à la séparation isotopique d'un métal qui se sublime avec une pression de vapeur saturante comprise entre 10-3 et Pa et à une température inférieure à 1500 C. La présente invention sera mieux comprise à la lecture de la description d'exemples de réalisation donnés ci-après à titre purement indicatif et nullement limitatif, en faisant référence à la figure unique annexée. Cette figure est une vue en coupe schématique d'un mode de réalisation particulier du dispositif objet de l'invention, permettant la séparation isotopique d'un métal, le gadolinium par exemple. Le dispositif schématiquement représenté sur la figure 1 comprend: - une enceinte étanche 2 de forme allongée, disposée verticalement, - des moyens de pompage 4 prévus pour faire le vide dans cette enceinte 2, - une bobine supraconductrice 6 verticale, dont l'axe porte la référence X sur la figure, et qui est prévue pour créer un champ magnétique homogène suivant l'axe X, dans la zone centrale de l'enceinte 2 (zone o doit se faire la séparation), cette bobine étant commandée par des moyens non représentés, - une source de plasma 8 prévue pour créer, dans l'enceinte, un plasma contenant des ions de l'isotope du métal dont on veut réaliser la séparation isotopique, cette source étant placée à la partie inférieure de l'enceinte, dans la partie divergente du champ magnétique, - des moyens 10 prévus pour créer, dans la partie centrale de l'enceinte, un champ électrique perpendiculaire au champ magnétique et oscillant à une fréquence voisine de la fréquence cyclotronique ionique de l'isotope à séparer qui est ajustée suivant la masse de cet isotope à séparer, et des moyens de collection 12, qui sont prévus pour récupérer d'une part un mélange enrichi en cet isotope et d'autre part un mélange appauvri en cet isotope. Ces moyens de collection 12 sont placés à la partie supérieure de l'enceinte. La source de plasma 8 comprend un récipient électriquement conducteur 14 qui est ouvert en regard de la partie supérieure de l'enceinte et qui est destiné à contenir le métal dont l'isotope est à séparer. Le récipient 14 a la forme d'un cylindre de révolution dont l'axe est l'axe X de la bobine 6. En vue de maintenir le métal, au voisinage du fond du récipient dans lequel il se trouve, à une température supérieure à la température de fusion de ce métal, tout en laissant la partie supérieure du récipient 14 à une température inférieure à cette température de fusion, des écrans thermiques 16 entourent le récipient 14 sauf la partie supérieure de celui-ci. La source de plasma comprend aussi des moyens 18 d'ionisation des atomes du métal. Pour permettre une bonne séparation isotopique, il convient que le champ magnétique créé ait une grande homogénéité dans la zone o doit s'effectuer la séparation (zone occupée par les moyens ), nettement supérieure à l'écart relatif des masses des isotopes du métal. Le métal à séparer est mis sous la forme d'un ou plusieurs lingots 20 dans le récipient 14, ce ou ces lingots couvrant de préférence la totalité du fond du récipient. Ce récipient 14 est constitué d'un métal amagnétique dont la température de fusion est supérieure à celle du métal à séparer. En variante, ce récipient peut être constitué du métal à séparer lui-même, le récipient ayant alors une épaisseur suffisante pour assurer que la partie externe du récipient reste à une température inférieure à la température de fusion de ce métal. L'enceinte 2 est faite d'un métal amagnétique et mise à la masse. Les écrans thermiques 16 sont par exemple en un métal réfractaire amagnétique tel que le tantale pour les plus chauds d'entre eux tandis que les autres peuvent être en acier inoxydable amagnétique. L'énergie nécessaire au maintien d'une température élevée sur les parois latérales du récipient 14, o se produit un reflux du métal, est fournie par le plasma de bord et l'arrivée de particules rapides. Il est à noter que la mise en route du dispositif représenté sur la figure peut se faire de façon naturelle. Cependant, des moyens de préchauffage classiques 22 par effet Joule peuvent être utilisés au début de la formation du plasma mais sont coupés ultérieurement pour ne pas nuire à l'homogénéité de ce plasma. Ces moyens de préchauffage 22 sont par exemple constitués par des enroulements chauffants commandés par des moyens non représentés et entourant le récipient 14 dans la partie de ce dernier qui se trouve placée dans les écrans thermiques 16. Comme on le voit sur la figure, la partie supérieure du récipient 14, qui ne se trouve pas placée dans les écrans thermiques, n'est pas munie d'enroulements chauffants (cette partie, plus froide que le reste du récipient, correspondant à une zone de condensation du métal). On peut munir le dispositif représenté sur la figure de moyens 24 de chauffage du fond du récipient 14 en vue de maintenir, pendant l'utilisation du dispositif, une température du fond du récipient supérieure à la température des parois latérales de ce récipient, un tel chauffage du fond du récipient étant moins nocif, en raison de l'emplacement de ce chauffage, pour l'homogénéité du champ magnétique (qui peut être supérieure à 5x10-4 dans le cas du gadolinium). Les moyens de chauffage 24 sont, dans l'exemple représenté, constitués par des enroulements chauffants par effet Joule comme on le voit sur la figure. Les moyens de commande de ces enroulements chauffants par effet Joule ne sont pas représentés. Ces enroulements risquent de nuire à l'homogénéité du champ magnétique dans la zone de séparation. Pour réduire ce risque au minimum, il suffit de réaliser des enroulements bifilaires, dont les deux fils sont respectivement parcourus par des courants de même intensité mais de sens opposé, de façon que le champ magnétique créé par ces enroulements soit quasiment nul. La valeur plus basse de la température à la partie supérieure du récipient 14, qui peut être inférieure d'une centaine de degrés à celle de la température de fusion du lingot 20, permet d'éviter le grimpage du métal dans le récipient. On règle la température du lingot 20 de façon à évaporer celui-ci à une pression comprise entre environ 10-3 Pa et 10 Pa. Dans le cas du gadolinium, il convient que la température soit alors de l'ordre de 1370 C. La vapeur métallique ainsi formée est ensuite ionisée par les moyens 18 qui sont des moyens d'ionisation par résonance cyclotronique électronique. Ces moyens engendrent une onde hyperfréquence qui chauffe les électrons et ceux-ci gagnent alors de l'énergie, ce qui leur permet d'ioniser les atomes neutres de la vapeur formée. Le rendement d'ionisation n'est pas égal à 1 et les atomes métalliques non ionisés se déposent sur les parois latérales du récipient 14. Ils se réévaporent ou participent au reflux liquide symbolisé par la flèche F sur la figure, et redescendent de vers le fond du récipient 14 pour être réévaporés ultérieurement. Les ions formés possèdent une température voisine de celle des atomes neutres dont ils proviennent, température qui est de l'ordre de 0,15 eV environ. Cette faible température permet d'obtenir un facteur de séparation très élevé. Dans le cas o la pression de vapeur saturante est insuffisante ou voisine du point de liquéfaction du lingot de métal 20, il est possible d'accroître le taux d'atomes neutres en mettant le récipient 14 à la masse ou en portant ce récipient 14, grâce à des moyens de polarisation appropriés 26, à un potentiel négatif par rapport à l'enceinte. En effet, les parois de ce récipient 14 sont alors rapidement recouvertes d'une couche liquide de métal (ou d'une couche solide de ce métal, dans le cas d'un métal qui se sublime), couche qui est ensuite pulvérisée par les ions du plasma et réémet des atomes neutres. Une des applications les plus intéressantes du dispositif représenté sur la figure est la séparation isotopique du gadolinium dont la température de fusion vaut 1313 C. Le gadolinium étant un très mauvais conducteur de la chaleur, il est possible d'utiliser un récipient soit en molybdène soit en gadolinium, en assurant alors une épaisseur d'au moins 3 cm qui permet de conserver au récipient une partie solide d'épaisseur suffisante. On règle la température du fond de ce récipient autour de 1370 C pour que la pression de vapeur saturante soit comprise entre 10-1 Pa et 10 Pa. La mauvaise conductivité thermique du gadolinium ne nécessite aucun chauffage après une phase d'allumage, l'énergie thermique étant fournie par les pertes des moyens d'ionisation hyperfréquence 18. L'onde hyperfréquence, dont la fréquence est de l'ordre de 37 à 110 GHz, pour obtenir l'ionisation de la vapeur de gadolinium est engendrée de façon classique (par un gyrotron) et est introduite dans l'enceinte par une antenne en mode quasi-optique afin de produire un plasma le plus homogène possible, dont la densité est de l'ordre de 1012 particules par cm3. L'onde peut être introduite de façon quasi- parallèle au champ magnétique créé par la bobine 6, afin d'avoir le rendement d'absorption le plus élevé possible, dans la zone o la fréquence de l'onde est voisine de la fréquence cyclotronique électronique. Le mode d'absorption de l'onde est préférentiellement le mode extraordinaire, c'est-à-dire un mode dans lequel le champ électrique de l'onde est perpendiculaire au champ magnétique créé par la bobine 6 et au vecteur de propagation de l'onde. Une autre possibilité (non représentée) est d'introduire l'onde de façon perpendiculaire au champ magnétique créé par la bobine. Pour obtenir une bonne homogénéité du plasma, il convient alors d'utiliser les réflexions multiples sur les parois de la source de plasma pour éviter que l'onde hyperfréquence émise par l'antenne ne pénètre directement dans la zone o les électrons sont chauffés de la résonance cyclotronique électronique et ne soit absorbée brutalement, créant ainsi un fort gradient radial de densité. L'antenne 18 peut être constituée classiquement soit d'un cornet, soit d'un guide rectangulaire entourant le plasma et muni de fentes radiatives, soit d'un système appelé "'Feeder de Vlasov" associé à un miroir. A titre purement indicatif et nullement limitatif, le champ magnétique créé par la bobine est de l'ordre 3 à 5 T, le diamètre de la bobine magnétique 6 est de l'ordre de 1,3 m et la longueur de cette bobine o le champ magnétique est homogène est de l'ordre de 5 m. Le dispositif représenté sur la figure est également utilisable avec un élément métallique à séparer qui se sublime. Dans ce cas, les écrans thermiques sont déterminés de façon à maintenir une pression de vapeur des atomes neutres aux alentours de 1 Pa par exemple. Les atomes non réévaporés peuvent alors refluer périodiquement à l'aide des moyens de chauffage 22. On précise que les moyens 10 de création du champ électrique oscillant comprennent une antenne hélicoïdale qui est refroidie par des moyens non représentés et dans laquelle on fait circuler un courant intense grâce à des moyens d'excitation non représentés, de façon à produire une onde électromagnétique dont la fréquence est proche mais différente (à cause de l'effet Doppler) de la fréquence de résonance cyclotronique ionique de l'isotope sélectionné. Les moyens de collection 12, qui sont situés à la partie supérieure de l'enceinte 2, comprennent: des moyens 28 appelés "cache-électrons" ("fences" dans les articles en langue anglaise) qui sont en tantale et dont la largeur est de l'ordre de 1 à 6 mm, ces cache-électrons étant refroidis par rayonnement et servant à faciliter la fixation du potentiel sur des plaques 30 mentionnées ci-après en collectant un courant électronique et à empêcher des isotopes indésirables d'être collectés par ces plaques 30, - les plaques 30 placées derrière les cache-électrons, parallèles à l'axe X, destinées à recueillir le mélange riche en l'isotope à séparer, appelées "fanons" ("sieves" dans les publications en langue anglaise), constituées de graphite ou de tantale et refroidies par rayonnement et également par conduction, par l'intermédiaire de supports non représentés qui sont refroidis à l'eau, ces plaques étant portées à un potentiel négatif par des moyens de polarisation non représentés, et - une plaque 32 placée à la suite des fanons, destinée à recueillir le mélange pauvre en l'isotope à séparer, constituée d'acier inoxydable ou de cuivre refroidie par une circulation d'eau (non représentée) sur sa partie arrière, électriquement isolée de l'enceinte et portée à un potentiel voisin du potentiel du plasma pour éviter la pulvérisation de cette plaque 32 et des atomes qu'elle collecte. REVENDICATIONS 1. Dispositif de séparation isotopique par résonance cyclotronique ionique, ce dispositif comprenant: - une enceinte étanche (2), ayant une forme allongée suivant une direction, - des moyens (4) prévus pour faire le vide dans l'enceinte, - des moyens (6) prévus pour créer un champ magnétique homogène dans la partie centrale de cette enceinte, parallèlement à cette direction, - une source de plasma (8) prévue pour créer, dans l'enceinte, un plasma contenant des ions de l'isotope à séparer, - des moyens (10) prévus pour créer, dans la partie centrale de l'enceinte, un champ électrique perpendiculaire au champ magnétique et oscillant à une fréquence voisine de la fréquence cyclotronique ionique de l'isotope à séparer qui est ajustée suivant la masse de cet isotope à séparer, et - des moyens de collection (12), qui sont prévus pour récupérer d'une part un mélange enrichi en cet isotope et d'autre part un mélange appauvri en cet isotope, ce dispositif étant caractérisé en ce que l'enceinte (2) est destinée à être disposée suivant une direction verticale et comporte ainsi une partie dite inférieure et une partie dite supérieure, le champ magnétique étant alors vertical, en ce que les moyens de collection (12) sont placés à la partie supérieure de l'enceinte et en ce que la source de plasma (8) est placée à la partie inférieure de l'enceinte et comprend: - un récipient (14) électriquement conducteur comportant une ouverture en regard de la partie supérieure de l'enceinte et destiné à contenir l'élément (20) dont l'isotope est à séparer, ce récipient étant prévu pour qu'au moins sa partie externe reste solide, pendant le fonctionnement du dispositif, - des moyens (18) d'ionisation des atomes de l'élément, et - des moyens de maintien (16) prévus pour maintenir, pendant ce fonctionnement, une partie du contenu du récipient qui se trouve au voisinage du fond de celui-ci à une température de fonctionnement, apte à provoquer la fusion de l'élément ou sa sublimation, tout en laissant la partie supérieure de ce récipient à une température inférieure à la température de fusion de l'élément. 2. Dispositif selon la revendication 1, caractérisé en ce que les moyens de création du champ magnétique comprennent une bobine magnétique (6) qui entoure l'enceinte (2) et en ce que le récipient (14) a la forme d'un cylindre de révolution autour de l'axe (X) de la bobine (6). 3. Dispositif selon l'une quelconque des revendications 1 et 2, caractérisé en ce que le récipient (14) est fait d'un matériau électriquement conducteur amagnétique dont la température de fusion est supérieure à la température de fonctionnement. 4. Dispositif selon l'une quelconque des revendications 1 et 2, caractérisé en ce que l'élément dont l'isotope est à séparer est un métal et en ce que le récipient (14) est fait de ce métal ou d'un alliage de ce métal et a une épaisseur suffisante pour que sa partie externe reste à une température inférieure à la température de fusion de l'élément ou de l'alliage, pendant le fonctionnement du dispositif. 5. Dispositif selon l'une quelconque des revendications 1 à 4, caractérisé en ce que les moyens de maintien sont des écrans thermiques (16) qui sont faits de matériaux amagnétiques et qui entourent le récipient (14) sauf la partie supérieure de celui-ci. 6. Dispositif selon l'une quelconque des revendications 1 à 5, caractérisé en ce qu'il comprend en outre des moyens (22) de chauffage du récipient (14). 7. Dispositif selon l'une quelconque des revendications 1 à 6, caractérisé en ce qu'il comprend en outre des moyens (24) de chauffage du fond du récipient (14). 8. Dispositif selon l'une quelconque des revendications 1 à 7, caractérisé en ce qu'il comprend en outre des moyens (26) de polarisation négative du récipient (14). 9. Application du dispositif selon l'une quelconque des revendications 1 à 8, à la séparation isotopique d'un métal, le récipient contenant ce métal ou un alliage de ce métal, dont la pression de vapeur saturante est comprise entre 10-3 Pa et 10 Pa à une température légèrement supérieure à la température de fusion du métal ou de l'alliage. 10. Application du dispositif selon l'une quelconque des revendications 1 à 8, à la séparation isotopique d'un métal qui se sublime avec une pression de vapeur saturante comprise entre 10-3 Pa et 10 Pa et à une température inférieure à 1500 C.