Brevet FR2693826A1 — publié le 19940121

i PROCEDE D'EXPLOITATION DE REACTEURS NUCLEAIRES ET REACTEUR NUCLEAIRE A VARIATION DE SPECTRE EN FAISANT APPLICATION L'invention concerne de façon générale les réacteurs nucléaires modérés et refroidis par de l'eau légère et, plus particulièrement, les réacteurs exploitables suivant un procédé qui comporte deux phases successives de fonctionne- ment, la première phase s'effectuant avec un spectre d'énergie des neutrons décalé vers les énergies élevées, lorsque la réactivité du combustible nucléaire utilisé est importante. On connait déjà des procédés d'exploitation de réacteurs nucléaires comportant un coeur constitué par des assemblages combustibles plongés dans l'eau légère et qu'on remplace, au moins partiellement, à des intervalles de temps déterminés, correspondant à des cycles de fonctionnement du réacteur; suivant ces procédés on maintient des grappes de crayons chasse- modérateur à l'intérieur du coeur au cours d'une première phase du cycle, de façon à diminuer le rapport entre le volume de modérateur et le volume de matériau fissile dans le coeur et à déplacer le spectre d'énergie des neutrons vers les hautes énergies, et on extrait lesdites grappes pour accroître le taux de modéra- tion dans une seconde phase du cycle. On a en particulier proposé de tels procédés permettant de faire fonctionner le réacteur avec des neutrons épithermiques au cours d'un première phase, et avec des neutrons thermiques au cours de la seconde phase Les grappes peuvent contenir uniquement un matériau ayant une faible section d'absorption des neutrons, tel que l'oxyde de zirconium; il est plus avantageux d'utiliser des grappes dont les crayons contiennent du matériau fertile, qui a un effet propre de déplacement du spectre d'énergie des neutrons vers les hautes énergies, qui s'ajoute à l'action de réduction du taux de modération (documents FR-A-2 535 508 et 2 592 516). On sait par ailleurs que l'irradiation des combus- tibles nucléaires (uranium enrichi en isotope 235 ou uranium enrichi par du plutonium, en général) donne naissance à des produits de fission, à des isotopes du plutonium et à des transplutoniens dits aussi actinides mineurs (neptunium, américium et curium) Au cours d'une année de fonctionne- ment, un réacteur actuel à eau sous pression de 1 200 MW électriques génère environ 3 kilogrammes de transplutoniens. Or ces éléments sont radio-actifs avec une demi-vie très importante, par exemple 8 500 ans pour le curium 245 et 2,1 millions d'années pour le neptunium 237 Ce transplutoniens sont séparés de l'uranium et du plutonium au cours du retraitement des combustibles irradiés A l'heure actuelle, ils n'ont pas d'utilisation et doivent donc être stockés. L'augmentation constante du volume de ces transplutoniens pose le problème de leur stockage compte tenue du très long terme requis par la lenteur de leur décroissance. L'invention vise à fournir une solution au problème de l'accumulation des transplutoniens isolés lors du retraitement des combustibles irradiés Elle utilise pour cela la possiblité de les détruire par fission sous irra- diation neutronique, de façon à donner naissance à des produits ayant une demi-vie beaucoup plus courte et dont certains présentent des applications industrielles ou médicales importantes. L'invention propose en conséquence un procédé d'exploitation du genre cidessus défini, suivant lequel on introduit des éléments transplutoniens dans certains au moins des crayons des grappes de variation de spectre. En règle générale, les éléments transplutoniens seront utilisés avec la répartition entre eux que l'on trouve lors de leur séparation du plutonium et de l'uranium résiduel, au cours du retraitement des combustibles nuclé- aires irradiés Incidemment, il faut noter que le procédé suivant l'invention est utilisable même si les transplu- toniens ne sont pas totalement débarrassés des isotopes du plutonium et de l'uranium qui les accompagnent dans les combustibles nucléaires, ce qui simplifie le traitement car, dans les procédés classiques du retraitement, on cherche à isoler les transplutoniens complètement, de façon à réduire le volume de matériau à stocker à très long terme. En règle générale, la teneur en transplutoniens des crayons qui en contiennent initialement sera choisie faible, pour plusieurs raisons L'anti-réactivité introduite par ces crayons ne doit pas être excessive au point de perturber localement la répartition du flux neutronique Le but recherché étant de détruire les transplutoniens, il faut les disperser le plus possible dans un matériau ayant une moindre section de capture neutronique, pour réduire l'effet d'auto-protection. On pourra en particulier utiliser les transplu- toniens sous forme d'un oxyde mixte avec de l'uranium appauvri et/ou du thorium On peut également utiliser les transplutoniens à l'état d'oxyde dispersé dans un oxyde réfractaire ayant une faible section de capture neutronique, tel que l'oxyde de zirconium On peut également utiliser des transplutoniens à l'état métallique dispersés dans une matrice également métallique, par exemple en un alliage à base de zirconium tel que l'un de ceux appelés "zircaloy". Dans une grappe de variation de spectre, il est possible de prévoir des transplutoniens dans certains seulement des crayons, les teneurs en transplutoniens étant telles que l'effet d'absorption par le poison neutronique qu'ils constituent dans les crayons qui contiennent des transuraniens ne soit pas disproportionné par rapport à celui des autres Pour faciliter le traitement ultérieur, les crayons qui contiennent les transuraniens peuvent être démunis d'uranium et/ou de thorium; il est enfin possible d'alterner, dans la gaine d'un même crayon de grappe de variation de spectre, des pastilles d'oxyde de transpluto- niens et des pastilles d'oxyde de matériau fertile ou peu absorbant. Du fait de l'absorption préférentielle des neutrons thermiques par les transplutoniens, on obtient encore un effet supplémentaire de durcissement du spectre d'énergie, comparable à celui obtenu avec des matériaux fertiles. Il sera souvent possible d'utiliser plusieurs fois les crayons comportant des transplutoniens, au cours des premières phases de cycles successifs de fonctionnement. L'invention propose également un réacteur nucléaire permettant de mettre en oeuvre le procédé ci-dessus défini, ayant des assemblages combustibles juxtaposés dont chacun comporte un faisceau de crayons de combustible disposés aux noeuds d'un réseau régulier, les crayons étant remplacés en certains noeuds du réseau par des tubes guides dans lesquels peuvent coulisser des crayons appartenant soit à des grappes de commande contenant un matériau ayant une absorption neutronique purement parasite, soit à des grappes de variation de spectre, certains au moins des crayons des grappes de variation de spectre contenant des éléments transplutoniens. L'invention sera mieux comprise à la lecture de la description qui suit d'un mode de réalisation, donné à titre d'exemple non limitatif. On décrira l'invention dans son application à un réacteur nucléaire modéré et refroidi par de l'eau sous pression, qui peut avoir la constitution générale décrite dans le document FR-A-2 535 508 ou dans le demande de brevet US N O 843 843 auxquels on pourra se reporter Le coeur d'un tel réacteur est constitué d'assemblages combustibles juxtaposés reposant sur une plaque inférieure de coeur et surmontés par des équipements internes supérieurs Chaque assemblage comporte un faisceau de crayons de combustible répartis aux noeuds d'un réseau régulier, qui peut être carré ou triangulaire Dans le premier cas, l'assemblage aura généralement une section carrée, dans le second cas une section hexagonale En certains des noeuds du réseau, les crayons de combustible sont remplacés par des tubes guides dans lesquels peuvent coulisser des crayons appartenant soit à des grappes de commande, soit à des grappes de variation de spectre Les grappes sont déplaçables, entre une position basse o les crayons sont insérés dans le coeur et une position haute o ils sont dans les internes supérieurs du réacteur, par des mécanismes de commande placés dans des tubes sous pression traversant le couvercle de la cuve du réacteur Dans un mode avantageux de réalisation, certains seulement des assemblages (un sur deux dans le cas du document FR-A-2 535 508) sont équipés à la fois d'une grappe de commande et d'une grappe de variation de spectre Les tubes guides des autres assemblages sont fermés par des bouchons Les mécanismes de commande peuvent être du genre décrit dans le document FR- A-2 537 764 Du fait qu'un assemblage sur deux seulement est équipé de grappes, on réduit notablement le nombre des pénétrations nécessaires. Au surplus, les grappes de variation de spectre sont prévues pour ne pouvoir être placées que soit dans leur position de pleine insertion dans le coeur, soit dans leur position pleinement sortie, ce qui simplifie les mécanismes. Les crayons des grappes de commande contiennent un poison neutronique, c'est-à-dire un matériau donnant lieu à une absorption parasite de neutrons, sans émission de neutrons et sans formation dappréciables de matériau fissile. Les documents FR-A-2 535 508 et 2 592 516 décrivent un procédé d'exploitation d'un tel réacteur dans lequel les crayons de combustible sont constitués par de l'uranium ayant un enrichissement initial en isotope 235 tel que le coeur présente une réactivité largement excédentaire lorsque le taux de modération est tel que les neutrons sont ther- malisés Les crayons des grappes de variation de spectre de ces réacteurs sont maintenus dans le coeur pendant une première phase du cycle de fonctionnement, puis extraites. Elles contiennent un matériau fertile, c'est-à-dire com- portant de l'uranium ayant une proportion d'isotopes pouvant donner naissance à des noyaux fissiles par absorption de neutrons plus élevée que dans l'uranium naturel et/ou du thorium. Souvent le combustible contenu dans les crayons de combustible neufs d'un tel réacteur est constitué par de l'oxyde d'uranium enrichi à 4,2 % en poids d'U 235. Le procédé d'exploitation d'un tel réacteur comporte une phase initiale de fonctionnement au cours de laquelle 1 'excès de réactivité, provoqué par la teneur élevée en isotopes fissiles du combustible, est compensé par la variation de spectre vers les hautes énergies et par l'absorption de neutrons dans les isotopes fertiles donnant naissance à du plutonium, puis le retrait des grappes de variation de spectre L'excès de réactivité qui en résulte est compensé par enfoncement des barres de contrôle Puis le réacteur est piloté, au cours de la seconde phase de fonctionnement, en utilisant les barres de contrôle. Conformément à un premier mode de-mise en oeuvre de l'invention, certains au moins des crayons des grappes de variation de spectre, régulièrement répartis dans le coeur, contiennent initialement des transplutoniens Les transplu- toniens incorporés dans des crayons de variation de spectre proviendront en règle générale du retraitement du combusti- ble après irradiation dans un réacteur modéré et refroidi à l'eau légère Ils pourront être utilisés avec leur réparti- tion naturelle, sans qu'il soit nécessaire de séparer l'américium 241, dont la demi-vie est de 432 ans, des isotopes à vie beaucoup plus longue tels que An 243, 245 Cm et 237 Np. Les transplutoniens peuvent être introduits dans les crayons de variation de spectre sous forme de pastilles d'oxyde, dans lesquelles ils sont associés à de l'uranium appauvri et/ou à du thorium d'autre part On peut en particulier utiliser des oxydes mixtes de transplutoniens d'une part, d'uranium appauvri et/ou de thorium d'autre part On peut également utiliser des pastilles frittées obtenues à partir d'un mélange d'oxydes Enfin on peut alterner, dans un même crayon, des pastilles contenant des transplutoniens (éventuellement dispersés au sein d'un oxyde ayant une section de capture beaucoup plus faible) et des pastilles de matériaux fertiles, pour faciliter le retraite- ment ultérieur. Dans un autre mode de réalisation, les transplu- toniens sont répartis de façon homogène dans des pastilles dont le constituant essentiel est un oxyde d'un matériau ayant une faible section de capture neutronique, tel que l'oxyde de zirconium. Il est encore possible d'utiliser des crayons constitués par une phase métallique gainée, la phase métallique étant constituée par les transplutoniens répartis de façon régulière dans une matrice de métal à faible section de capture neutronique, susceptible d'être utilisé dans un réacteur nucléaire, tel qu'un alliage à base de zirconium. L'invention peut également être mise en oeuvre dans des réacteurs prévus de façon que la variation du spectre d'énergie ne se fasse pas en une seule fois, mais progres- sivement en déplaçant un groupe déterminé de grappes de variation de spectre d'une position o ses grappes sont complètement dans le coeur à une position o elles sont complètement hors du coeur, chaque fois que l'excès de réactivité du combustible a diminué jusqu'à un seuil déterminé Cette solution comme la précédente permet de n'utiliser que des mécanismes "tout ou rien" pour entraîner les grappes de variation de spectre. Il est possible, bien que généralement beaucoup moins avantageux, de munir certaines au moins des grappes de variation de spectre d'un mécanisme de commande permettant de faire varier leur degré d'insertion dans le coeur. Enfin, il est possible de ne prévoir des crayons contenant des transplutoniens que dans certaines des grappes, les autres grappes contenant uniquement du matériau fertile, du matériau pratiquement transparent du point de vue neutronique, ou du matériau dit "gris" ayant une absorption neutronique purement parasite, avec une anti- réactivité très inférieure à celle des grappes de commande. L'invention est susceptible de nombreuses variantes de réalisation encore Il doit être entendu que la portée du présent brevet s'étend à de telles variantes, ainsi qu'aux composants d'un réacteur spécialement prévus pour la mise en oeuvre de l'invention, tels notamment que des crayons ou grappes de variation de spectre contenant des transplu- toniens à l'état dispersé. REVENDICATIONS 1 Procédé d'exploitation d'un réacteur nucléaire modéré et refroidi par de l'eau légère, comportant un coeur constitué par des assemblages combustibles plongé dans l'eau légère, dont on effectue le remplacement au moins partiel à des intervalles de temps déterminés, correspondant à des cycles de fonctionnement du réacteur, procédé dans lequel on maintient des grappes de variation du spectre d'énergie des neutrons à l'intérieur du coeur au cours d'une première phase du cycle, de façon à diminuer le rapport entre le volume d'eau modératrice et le volume de matériau fissile dans le coeur et à déplacer le spectre d'énergie des neutrons vers les hautes énergies et dans lesquels on extrait lesdites grappes de variation du spectre en vue d'une seconde phase du cycle, caractérisé en ce qu'on introduit des éléments plutoniens dans certains au moins des crayons de variation de spectre. 2 Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce que la distribution des éléments transplutoniens dans les grappes est celle obtenue au cours d'une étape précédente de retraitement de combustible irradié. 3 Procédé selon la revendication 1 ou 2, caractéri- sé en ce qu'on disperse les éléments transplutoniens dans des pastilles fritées d'oxyde mixte desdits éléments trans- plutoniens avec du thorium ou de l'uranium appauvri ou dans des pastilles frittées contenant, en plus d'oxydes de transplutoniens, de l'oxyde d'uranium appauvri ou/et de thorium. 4 Procédé selon la revendication 1 ou 2, caracté- risé en ce qu'on disperse les éléments transplutoniens à l'état d'oxyde dispersé dans un oxyde à faible section de capture neutronique, tel que l'oxyde de zirconium. Procédé selon la revendication 1 ou 2, caracté- risé en ce qu'on disperse les transplutoniens dans une matrice métallique, par exemple en alliage à base de zirconium. 6 Réacteur nucléaire permettant de mettre en oeuvre_ le procédé suivant la revendication 1, ayant des assemblages combustibles juxtaposés dont chacun comporte un faisceau de crayons de combustible disposés aux noeuds d'un réseau régulier, les crayons étant remplacés en certains noeuds du réseau par des tubes guides dans lesquels peuvent coulisser des crayons appartenant soit à des grappes de commande contenant un matériau ayant une absorption neutronique purement parasite, soit à des grappes de variation de spectre, certains au moins des crayons des grappes de variation de spectre contenant des éléments transplutoniens. 7 Réacteur selon la revendication 6, caractérisé en ce que les grappes de variation de spectre sont munies d'un mécanisme permettant uniquement de les déplacer entre une position basse o les crayons sont complètement insérés dans le coeur et une position haute o les crayons sont complète- ment hors du coeur. 8 Réacteur selon la revendication 6 ou 7, caracté- risé en ce qu'un assemblage du coeur sur deux seulement est équipé à la fois d'une grappe de commande et d'une grappe de variation de spectre.