Brevet FR2691524A1 — publié le 19931126

PROCEDE ET INSTALLATION POUR LA DESTRUCTION SANS CONTAMI NATION DE L'ENVIRONNEMENT DE PIECES DE GRAPHITE EVENTUEL LEMENT RADIOACTIVES. La présente invention concerne un procédé et une installation pour la destruction, sans contamination de l'environnement, de pièces de graphite éventuellement radioactives, telles que, par exemple, les gaines de graphite des réacteurs nucléaires. Pour effectuer une telle destruction, la solution qui semble, de prime abord, la plus efficace, consiste en la combustion des éléments de graphite, et la dilution dans l'atmosphère du mélange gazeux résultant de la combustion et ce, de manière à ramener la radioactivité à un taux acceptable. Cette solution, qui semble s'imposer, de prime abord, pose en pratique de nombreux problèmes De par son procédé de fabrication, le graphite présente, par rapport au charbon, une teneur en matières volatiles dérisoire, voire pratiquement nulle, et brûle donc difficilement à l'air libre. Des recherches ont démontré que la cinétique de réaction d'oxydation s'améliorait sensiblement lorsque - la concentration en oxygène du comburant augmente, - la température de combustion s'élève. Par ailleurs, une distribution du comburant au sein de la matière permettant un mélange intime entre phases solide et gazeuse constitue un facteur extrêmement favorable au développement d'une combustion rapide. Pour ces différentes raisons, des solutions telles que la combustion des charbons en fours à lit fluidisé ont été développées. Toutefois, conçue à ltorigine aux fins de gazéification de charbons riches en carbone, elle a été le plus souvent utilisée pour la génération d'énergie calorifique à l'aide de charbons pauvres chargés en cendres. Il s'avère que cette technique ne convient pas bien à la destruction de pièces de graphite radioactivées, pour les raisons suivantes Cette technique implique tout d'abord un broyage des éléments de graphite, de manière à obtenir des granulats dont la granulométrie est compatible avec les caractéristiques du four utilisé, étant entendu que cette granulométrie est située dans une gamme étroite en dessous de laquelle il y a envolement. Par ailleurs, la durée de la combustion étant largement supérieure à celle du charbon, il s'ensuit l'obligation de recirculer constamment la charge pour autant que les envolements qui pourraient être la cause d'une contamination atmosphérique puissent être arrêtés. Pour augmenter le rendement de la captation des particules envolées, il convient de ne pas trop réduire le granulométrie, ce qui implique de fluidiser avec des gaz présentant des vitesses plus élevées. Outre le fait que cette augmentation de vitesse accroît les risques d'envolement des particules fines, le temps de recirculation de ces particules se trouve réduit. On constate que ces phénomènes contradictoires entraînent une sophistication importante du système d'abattement des poussières en suspension dans les gaz, avec impossibilité de renvoyer au four le produit collecté dans ce système. L'invention a pour but la conception d'un procédé exempt de tous ces inconvénients et qui donne les meilleures garanties en ce qui concerne les risques de contamination atmosphérique (rejets à l'atmosphère de particules radioactives). Elle propose d'adapter à cet effet une technique étudiée lors des crises pétrolières des années 1970, en vue de réduire la consommation de fioul notamment dans les unités de génération de chaleur des centrales thermiques. Il s'agissait alors de réaliser un nouveau carburant liquide à base de charbon, pompable et véhiculable dans des canalisations, et permettant d'utiliser des brûleurs similaires à ceux utilisés pour les hydrocarbures lourds. La solution préconisée consistait à réaliser une émulsion comprenant un mélange de charbon finement broyé, d'un liquide tel que de l'eau et du fioul et des adjuvants (agents mouillants et/ou émulsifiants). Cette solution n a pas fourni les résultats escomptés, notamment en raison de la production de cendres, en proportion plus ou moins élevée selon le type de charbon utilisé, et de la fusion de cette cendre dans les ouvreaux du brûleur. D'une façon plus précise, le procédé selon l'invention pour la destruction de pièces de graphite, comprend les phases suivantes - le concassage et le broyage des pièces de graphite de manière à obtenir une poudre présentant une granulomé trie inférieure à 200 microns, - la réalisation d'une émulsion comprenant la poudre ainsi réalisée, un liquide et un ou plusieurs adjuvants favorisant l'émulsification de la poudre dans le liquide, - l'injection et la pulvérisation de l'émulsion ainsi réalisée dans un brûleur, - la combustion de l'émulsion ainsi pulvérisée dans un courant gazeux comburant, - une épuration des gaz résultant de la combustion et un recyclage éventuel des particules imbrûlées collectées par cette épuration. Avantageusement, le liquide utilisé pour réaliser la susdite émulsion pourra consister en de l'eau, dans une proportion comprise entre 0,7 à 1,5 kg de graphite par kg d'eau. Le brûleur pourra, quant à lui, consister en un brûleur sonique ou un brûleur à détente brutale. Dans le cas d'un brûleur sonique, l'émulsion pourra être pompée, par exemple sous une pression de quelques bars et pulvérisée par action d'air comprimé en très fines gouttelettes. Dans le cas d'un brûleur à détente brutale, l'émulsion comprimée à haute pression et, éventuellement, préchauffée, est pulvérisée au travers d'un brûleur dont la canne est équipée d'un ajutage calibré. Un mode d'exécution de l'invention sera décrit ci-après, à titre d'exemple non limitatif, avec référence au dessin annexé dans lequel La figure unique est une représentation schéma tique d'une installation pour la mise en oeuvre du procédé selon l'invention. Telle que représentée sur ce dessin, l'installation comprend tout d'abord un ensemble concasseur 1/broyeur 2 apte à réduire les éléments de graphite éventuellement irradiés en une poudre de granulométrie au plus égale à 200 microns. Cette poudre est ensuite introduite dans un malaxeur 3 qui est raccordé, d'une part, par une conduite 4 à un réseau de distribution d'eau et, d'autre part, à une conduite 5 d'injection d'un agent mouillant et d'un agent émulsifiant. Un système de dosage, non représenté, permet de régler la proportion du mélange graphite/eau à une valeur comprise entre 0,7 et 1,5, la proportion d'agent mouillant et d'agent émulsifiant demeurant faible. L'émulsion réalisée dans le malaxeur 3 est pompée par une pompe 6 dont la sortie est connectée à la buse d'injection 7 d'un brûleur 8, par l'intermédiaire d'un circuit passant par un réchauffeur indépendant à température régulée E. A l'entrée de la buse 7 l'émulsion se trouve à une pression supérieure à 20 bars et à une température d'environ 200"C. Dans ces conditions, l'émulsion est pulvérisée au sortir de la buse 7 du brûleur dont la canne est équipée d'un ajutage calibré 8. Cette canne, équipée d'un fourreau concentrique, est installée sur une chambre de précombustion 9 équipée par ailleurs d'une torche d'allumage et des systèmes de sécurité de contrôle de flamme. Le fourreau a pour mission d'admettre périphériquement au jet pulvérisé, une quantité de comburant (tel que de l'air, de l'air enrichi en oxygène ou en oxygène pur) dans une proportion inférieure ou tout au plus égale aux besoins stochiométriques de combustion. La détente brutale obtenue à la sortie de la buse 8 aura pour conséquence de vaporiser brutalement l'eau de l'émulsion provoquant un éclatement des gouttelettes et un mélange intime entre la phase solide des particules de graphite et la phase gazeuse, formée par l'agent comburant et la vapeur d'eau. Des réactions d'oxydation partielle du carbone par l'oxygène et la vapeur d'eau se développeront dans cette première enceinte. Cette pré-combustion stochiométrique aura pour conséquence le développement d'une température très élevée. Les conditions permettant d'améliorer la cinétique de la réaction d'oxydation qui ont été précédemment évoquées se trouvent donc réalisées. La chambre de pré-combustion 9 équipée de son brûleur est montée en face avant d'un four 10 horizontal ou vertical qui reçoit un flux d'air secondaire, grâce à une alimentation périphérique 11. Ce four 10 permet donc d'oxyder complètement le monoxyde de carbone engendré dans la chambre de pré-combustion 9. En fonction de la porosité et la granulométrie des particules pouvant influencer l'oxydation plus ou moins rapide du carbone, on pourra prévoir une augmentation du temps de rétention en température du mélange combustible par une extension de la chambre de combustion du four 10 ou l'addition d'une chambre de post-combustion. Les gaz sortant du four 10 ou de la chambre de post-combustion passent ensuite par plusieurs étapes successives d'épuration des imbrûlés solides. Un tel processus d'épuration peut comprendre, comme représenté sur le dessin a) un dépoussiérage grossier effectué par un ou plusieurs cyclones 12, b) un échangeur de température 13 pour abaisser la température des gaz, avec récupération de l'énergie, par exemple sous forme de vapeur, eau chaude ou air chaud, c) une saturation (bloc 14) suivie d'un lavage prononcé des gaz dans une enceinte 15, d) une filtration absolue dans un filtre 16 après réchauffage à 80"C. Dans ce processus, les particules imbrûlées collectées aux étapes a, c et d sont recyclées en amont de l'unité, dans le malaxeur à l'intérieur duquel est réalisée la mise en émulsion du graphite vierge. Bien entendu, 1 invention ne se limite pas à un tel processus. En effet, celui-ci pourrait éventuellement comprendre une séquence comportant - un dépoussiérage grossier par cyclones, - un conditionnement thermique des gaz par pulvérisation d'eau de manière à préparer les gaz pour l'étape sui vante, - une saturation finale suivie d'un lavage prononcé, - une filtration absolue après réchauffage à 80"C. Comme dans l'alternative précédente, les imbrûlés collectés aux différentes étapes du traitement d'épuration des gaz sont recyclés en amont de l'unité, dans le malaxeur 3. Bien entendu, la radioactivité (ou le taux de contamination) des gaz provenant de la combustion du graphite pourra être mesurée, et le débit de l'émulsion injectée dans la buse pourra être réglé en fonction du résultat de cette mesure, et ce, en vue de maintenir cette radioactivité en dessous d'une valeur de seuil prédéterminée. Revendications 1. Procédé pour la destruction sans contamination de l'environnement, de pièces de graphite éventuellement radioactives, caractérisé en ce qu'il comprend les phases suivantes - le concassage et le broyage des pièces de graphite de manière à obtenir une poudre présentant une granulomé trie inférieure à 200 microns, - la réalisation d'une émulsion comprenant la poudre ainsi réalisée, un liquide et un ou plusieurs adjuvants favorisant l'émulsification de la poudre dans le liquide, - l'injection et la pulvérisation de l'émulsion ainsi réalisée dans un brûleur, - la combustion de l'émulsion ainsi pulvérisée dans un courant gazeux comburant, - une épuration des gaz résultant de la combustion et un recyclage éventuel des particules imbrûlées collectées par cette épuration. 2. Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce que le liquide utilisé pour réaliser la susdite émulsion pourra consister en de l'eau, dans une proportion comprise entre 0,7 à 1,5 kg de graphite par kg d'eau. 3. Procédé selon l'une des revendications 1 et 2, caractérisé en ce que le brûleur est de type sonique et comprend des moyens pour pulvériser l'émulsion en fines gouttelettes sous l'action d'air comprimé. 4. Procédé selon l'une des revendications 1 et 2, caractérisé en ce que le brûleur est de type à détente brutale, et en ce que l'émulsion comprimée à haute pres sion et éventuellement préchauffée, est pulvérisée au sortir d'une buse d'injection. 5. Procédé selon l'une des revendications pré- cédentes, caractérisé en ce que le processus d'épuration peut comprendre a) un dépoussiérage grossier effectué par un ou plusieurs cyclones (12), b) un échangeur de température (13) pour abaisser la température des gaz, avec récupération de l'énergie, par exemple sous forme de vapeur, eau chaude ou air chaud, c) une saturation (bloc 14) suivie d'un lavage prononcé des gaz dans une enceinte (15), d) une filtration absolue dans un filtre (16) après réchauffage à 80"C. 6. Procédé selon la revendication 5, caractérisé en ce que les particules imbrûlées collectées aux étapes de dépoussiérage de lavage et de filtration sont recyclées au poste de réalisation de l'émulsion. 7. Procédé selon l'une des revendications 1 à 4, caractérisé en ce que le processus d'épuration comprend - un dépoussiérage grossier par cyclones, - un conditionnement thermique des gaz par pulvérisation d'eau de manière à préparer les gaz pour l'étape sui vante, - une saturation finale suivie d'un lavage prononcé, - une filtration absolue après réchauffage à 80"C. 8. Procédé selon la revendication 7, caractérisé en ce que les imbrûlés collectes aux différentes étapes du traitement d'épuration des gaz sont recyclés au poste de réalisation de l'émulsion. 9. Installation pour la mise en oeuvre du procédé selon l'une des revendications précédentes, caractérisée en ce qu'elle comprend - un ensemble concasseur (1)/broyeur (2), apte à réduire les éléments de graphite en une fine poudre, - des moyens permettant d'effectuer une émulsion compre nant ladite poudre et au moins un liquide, - des moyens de pompage aptes à injecter ladite émulsion dans un brûleur, - des moyens de recyclage des imbrûlés contenus dans les gaz de combustion produits par ledit brûleur. 10. Installation selon la revendication 9, caractérisée en ce que le brûleur équipe une chambre de pré-combustion (9) suivie d'un four (10) qui reçoit un flux d'air secondaire destiné à oxyder complètement le monoxyde de carbone engendré dans la chambre de pré-combustion (9). 11. Installation selon l'une des revendications 9 et 10, caractérisée en ce qu'elle comprend des moyens de dépoussiérage des gaz résultant de la susdite combustion, ces moyens comportant - un ou plusieurs cyclones (12) effectuant un dépoussié rage grossier, - un échangeur de température (13) pour abaisser la tem pérature des gaz, - des moyens de lavage des gaz (15), - des moyens de filtration absolue (16) des gaz une fois lavés. 12. Installation selon la revendication 11, caractérisée en ce que le susdit échangeur (13) est remplacé par des moyens de conditionnement thermique des gaz par pulvérisation.