Brevet FR2667434A1 — publié le 19920403

PROCEDE DE CONCENTRATION DE SOLUTION DE NITRATE DE PLUTONIUM A BASSE TEMPERATURE La présente invention concerne un procédé de concen- tration efficace d'une solution de nitrate de plutonium qui est produite au cours d'un retraitement de combustible nu- cléaire usé ou d'un procédé de récupération par voie humide dans la production de combustible nucléaire. Une solution de nitrate de plutonium a jusqu'à présent été concentrée par distillation thermique à l'aide d'un évaporateur, ce qui, cependant, présente les inconvénients suivants: 1) le chauffage à haute température provoque une cor- rosion de l'évaporateur, 2) la corrosion de l'évaporateur permet aux matériaux de construction de l'évaporateur de se dissoudre dans la solution de nitrate de plutonium en tant qu'impuretés, 3) l'acide nitrique dans la solution de nitrate de plutonium étant également concentré par le chauffage, la corrosion de l'évaporateur est encore accélérée, et la pha- se d'ajustement de la concentration d'acide après la phase de concentration est nécessaire, et 4) le chauffage à haute température entraîne un risque d'incendie ou d'explosion. La présente invention a pour objet de proposer un pro- cédé sûr et efficace de concentration d'une solution de ni- trate de plutonium qui est capable d'éliminer les inconvé- nients précités liés au procédé classique de concentration d'une solution de nitrate de plutonium par distillation thermique. Selon la présente invention, est proposé un procédé de concentration d'une solution de nitrate de plutonium com- prenant les phases consistant à refroidir la solution de nitrate de plutonium à une température de -60 à -40 C pour produire une matière gelée consistant en eau et acide ni- trique, et à filtrer la matière gelée ainsi obtenue pour récupérer une solution de nitrate de plutonium concentrée en tant que filtrat. La solubilité du nitrate de plutonium dans l'acide ni- trique est si élevée, même à faible température autour de -601 C, qu'une solution de nitrate de plutonium, lorsqu'elle est refroidie à faible température autour de -600 C, produit une matière gelée consistant en eau et acide nitrique. Lorsque la matière gelée est séparée par filtration, le ni- trate de plutonium dans la solution résiduelle est concen- tré En conséquence, le nitrate de plutonium seul peut être concentré sans provoquer une augmentation de la concentra- tion d'acide nitrique. D'autres caractéristiques et avantages de la présente invention apparaîtront à la lecture de la description dé- taillée suivante du mode de réalisation préféré de l'inven- tion, référence étant faite au dessin annexé. Le dessin annexé est un organigramme illustrant un mo- de de réalisation préféré du procédé selon la présente in- vention. En se référant au dessin, une solution de nitrate de plutonium de faible concentration 1 obtenue dans un procédé de retraitement de combustible nucléaire usé ou un procédé de récupération par voie humide dans la production de com- bustible nucléaire est refroidie ou réfrigérée à une tempé- rature de -60 à -400 C au moyen d'un réfrigérateur 2 Par ce refroidissement, une matière gelée consistant en eau et acide nitrique est produite dans le réfrigérateur 2 Ensui- te, un mélange de la matière gelée avec la solution est in- troduit dans un filtre 3 qui a été auparavant refroidi à basse température Dans le filtre 3, la matière gelée 4 est séparée par filtration de la solution et un filtrat est ré- cupéré en tant que solution de nitrate de plutonium de for- te concentration 5. Un procédé de filtration par aspiration ou filtration sous pression peut être utilisé pour la filtration de la matière gelée dans le filtre 3. La matière gelée 4 séparée comprenant de l'eau et de l'acide nitrique est fondue en 6, et la chaleur produite au cours de la fusion peut être utilisée pour le refroidis- sement dans le réfrigérateur 2 par échange de chaleur via un échangeur de chaleur 7 D'autre part, la solution d'aci- de nitrique formée par fusion peut être réutilisée en 8 par mise en circulation dans un procédé de retraitement de com- bustible ou un procédé de récupération par voie humide. Selon un exemple du résultat expérimental, une solu- tion de nitrate de plutonium avec une concentration de plu- tonium de 118 g/l et une concentration d'acide nitrique de 2,7 M est laissée reposer à -450 C pendant deux heures pour former une matière gelée semblable à un sorbet dans la so- lution Le filtrat obtenu en séparant la matière gelée par filtration par aspiration a une concentration en plutonium de 139 g/l, c'est-à-dire une concentration multipliée par environ 1,18 et une concentration d'acide nitrique de 2,5 M. Selon le procédé de la présente invention tel que dé- crit ci-dessus, les effets suivants peuvent être obtenus 1) Le procédé se déroulant à basse température, le présent procédé peut être très sûir, sans risque d'incendie ou d'explosion par comparaison avec le procédé classique de concentration par distillation thermique. 2) Le procédé à basse température peut supprimer la corrosion des matériaux de construction du matériel Par conséquent, un fonctionnement stable de longue durée du ma- tériel est rendu possible, ce qui améliore la rentabilité de l'opération. 3) La corrosion des matériaux de construction du maté- riel étant supprimée, les impuretés dues au lessivage des matériaux peuvent être empêchées d'être mélangées dans la solution. 4) L'augmentation de la concentration d'acide nitrique dans la solution étant relativement petite, la phase d'ajustement de la concentration d'acide nitrique après la phase de concentration peut être simplifiée. ) Une économie d'énergie peut être obtenue en utili- sant la chaleur de fusion de la matière gelée pour l'échan- ge de chaleur dans un réfrigérateur. Tandis que la présente invention a été décrite relati- vement à des modes de réalisation préférés, il apparaîtra aux personnes versées dans l'art que de nombreuses modifi- cations peuvent être apportées sans sortir du cadre de l'invention. REVENDICATIONS L Procédé de concentration d'une solution de nitrate de plutonium ( 1) comprenant les phases consistant à refroidir la solution de nitrate de plutonium à une température de -60 à -400 C pour produire une matière gelée ( 4) consistant en eau et acide nitrique, et à filtrer ( 3) la matière gelée ainsi obtenue pour récupérer une solution de nitrate de plutonium concentrée ( 5) en tant que filtrat. 2 Procédé selon la revendication 1, dans lequel la ma- tière gelée filtrée ( 4) est fondue ( 6) et la chaleur de fu- sion est utilisée dans la phase de refroidissement via un échangeur de chaleur ( 7). 3 Procédé selon la revendication 1, dans lequel la phase de filtration est effectuée par filtration par aspiration ou filtration sous pression.