Brevet FR2665570A1 — publié le 19920207

TRAITEMENT PAR TRANSMUTATION DE DECHETS RADIOACTIFS La présente invention se rapporte à un procédé pour opérer rapidement la transmutation ou la réduction du niveau des radiations issues de déchets radioactifs en transformant les nucléides radioactifs ayant une longue durée de vie contenus dans des déchets radioactifs en ceux qui ont une durée de vie plus courte ou qui sont stables. Différentes sortes de nucléides à longue durée de vie sont contenus dans les déchets d'un haut niveau de radioactivité produits après retraitement des combustibles nucléaires usagés issus de réacteurs nucléaires, lesquels nucléides comprennent des produits de fission (Cs, Sr, Tc, etc), des actinoïdes (Np, An, Cm, etc) produits comme résultat de réactions nucléaires et de l'uranium et du plutonium non récupérés. Le procédé couramment disponible pour la mise au rebut finale de tels déchets de niveau de radioactivité élevé est de les enfermer de manière étanche dans des solides vitrifiés sous des contrôles sévères et de les stocker dans une zone contrôlée jusqu'à ce que le niveau de radiation décroisse par le processus de désintégration jusqu'à des niveaux admissibles Cependant, la vitrifications des déchets radioactifs avec des durées moyennes de vie longue nécessitent de nombreuses années d'une surveillance astreignante des déchets stockés et, comme les quantités de déchets augmentent, il devient de plus en plus difficile de sélectionner et de garantir des sites de stockage. S'il est possible de transformer les nucléides radioactifs à longue durée de vie en ceux qui ont une durée de vie plus courte ou qui sont stables, la période pendant laquelle les matériaux constituants des déchets radioactifs stockés doivent être surveillés peut être réduite de même que la nécessité de trouver des sites de stockage, en offrant ainsi des avantages significatifs en se qui concerne la sécurité et l'économie dans le processus de mise au rebut des déchets. Parmi les traitements de transmutation de matériaux radioactifs utilisant la transformation nucléaire, celui qui est considéré comme le plus commun consiste à irradier de neutrons les nucléides radioactifs Les neutrons irradiés sont absorbés dans les noyaux, en transformant les noyaux en ceux qui ont une durée de vie plus courte et en ceux qui sont plus stables. Parmi les neutrons susceptibles de pouvoir être utilisés pour le traitement de transmutation se trouvent les neutrons à basse énergie comme les neutrons thermiques obtenus à partir du réacteur nucléaire. L'absorption de neutrons de basse énergie dans les noyaux se produit principalement pendant une réaction de capture radiative lréaction (n, T)l Cette réaction présente une résonance précise, comme cela peut être vu à partir d'un graphique de la figure 5 qui montre la section efficace d'absorption pour la capture radiative de neutrons pour le Tc- 99 Un tel phénomène de résonance peut être expliqué par la formation d'un noyau composé Certaines des sections efficaces d'absorption au niveau de résonance ont des valeurs élevées, et plus la section efficace d'absorption est grande, plus la réaction de capture aura de chances de se produire. Cependant, l'énergie des neutrons issus du réacteur nucléaire est répartie de manière continue et par conséquent il est difficile d'obtenir un flux de neutrons de manière efficace d'une énergie particulière qui soit en accord avec le niveau de résonance des noyaux. Par conséquent un objectif de la présente invention est de créer un procédé qui puisse déclencher une réaction de résonance du noyau composé même avec des neutrons thermiques qui n'ont pas un niveau d'énergie égal à un niveau de résonance particulier, et par ce moyen d'effectuer la transformation nucléaire de nucléides radioactifs pour réaliser de manière efficace le traitement de transmutation sur les déchets radioactifs. Les demandeurs de la présente demande en sont venus à l'idée qu'au lieu de commander l'énergie de neutrons devant irradier des noyaux, les noyaux sont accélérés et lancés dans un champ de neutrons pour déclencher la réaction de résonance du noyau composé C'est-à-dire, si l'énergie E du niveau de résonance de neutrons dans un système dans lequel les neutrons accélérés irradient les noyaux fixes doit être produite en accélérant les noyaux, les neutrons étant fixes, l'énergie cinétique des noyaux requise pour provoquer la réaction de résonance du noyau composé sera (M/m)E, dans laquelle M est une masse de noyaux et m est une masse de neutrons Ainsi, la réaction de résonance du noyau composé peut être déclenchée sans avoir à commander l'énergie des neutrons, en communiquant seulement aux noyaux l'énergie cinétique qui est (M/m) fois l'énergie du niveau de résonance des neutrons. Le procédé de traitement par transmutation pour des déchets radioactifs de la présente invention est basé sur le principe décrit ci-dessus Ainsi, selon la présente invention, des nucléides radioactifs à traiter contenus dans des déchets radioactifs sont accélérés à un niveau d'énergie correspondant à un niveau de résonance du noyau composé Les nucléides accélérés sont alors lancés ou bombardés dans un champ de neutrons thermiques soumis à un champ magnétique, pour faire en sorte que la réaction de résonance du noyau composé se produise, en transformant par ce moyen les déchets radioactifs en ceux qui sont plus stables ou qui ont une durée de vie plus courte. Dans la présente invention, en accélérant les nucléides radioactifs à une énergie égale au niveau de résonance du noyau composé et en les lançant dans un champ de neutrons thermiques, il est possible de faire en sorte que la réaction de résonance du noyau composé se produise entre les nucléides accélérés et les neutrons thermiques, même lorsque les neutrons thermiques n'ont pas une énergie de niveau de résonance Ce procédé, par conséquent, peut transformer de manière efficace les nucléides radioactifs à longue durée de vie en des nucléides stables ou à courte durée de vie. Les caractéristiques et avantages de l'invention ressortiront d'ailleurs de la description qui va suivre à titre d'exemple en référence aux dessins annexés, sur lesquels: la figure 1 est une vue en coupe schématique montrant me concept d'un mode de réalisation préféré de l'appareil de traitement par transmutation utilisé dans la présente invention; la figure 2 est une représentation schématique montrant le fonctionnement de l'appareil de la figure 1; la figure 3 est une vue en plan de la figure 2; la figure 4 est un graphique montrant la relation entre l'énergie d'accélération et la vitesse de transmutation du Tc-99; et la figure 5 est un graphique montrant la section efficace d'absorption de neutrons du Tc-99. La figure 1 représente de façon schématique un exemple d'appareil de traitement de transmutation de radioactivité qui incorpore le procédé de cette invention Autour du noyau de réacteur 1 d'un réacteur nucléaire tel qu'un réacteur rapide est installée une couche modératrice 2 constituée d'eau lourde La couche modératrice 2 est de plus enfermée dans une cuve de transmutation nucléaire 3. Le noyau 1 et la cuve de transmutation nucléaire 3 sont enfermés dans un matériau formant écran 4 pour arrêter les radiations Le noyau 1 est naturellement équipé d'un système de refroidissement 5 tel qu'un système de circulation d'un agent de refroidissement La cuve de transmutation nucléaire 3 est sous l'influence d'un champ magnétique produit par un électro aimant 7 relié électriquement à une source de courant 6 et elle est mise sous vide par une pompe à vide 8 Dans la cuve de transmutation nucléaire 3 des neutrons thermiques émanant du noyau 1 produisent un champ de neutrons thermiques Le champ magnétique appliqué à la cuve de transmutation nucléaire 3 accumule les noyaux accélérés lancés dans le champ de neutrons thermiques Un accélérateur 9 accélère les nucléides radioactifs pour les amener dans la cuve de transmutation nucléaire 3 Les noyaux accélérés sont introduits par l'intermédiaire d'un tuyau d'admission 10 dans la cuve de transmutation nucléaire 3 et évacués par un tuyau d'évacuation 11. Le fonctionnement de l'appareil de traitement par transmutation est expliqué en se référant aux figures 2 et 3 Des déchets liquides d'un niveau élevé de radioactivité sont traités de manière chimique pour concentrer seulement les éléments qui doivent être traités par transmutation. Par exemple, le Tc-99 et le Pd-107 peuvent être extraits en tant que matériaux solides unicolores et l'I-129 en tant qu'un composé stable Dans le cas du Tc, les noyaux sont introduits dans la partie de source d'ions de l'accélérateur 9 o ils sont chauffés, évaporés, et ionisés par des électrons Après quoi, les noyaux sont envoyés dans la partie accélération de l'accélérateur 9 o ils sont accélérés à un niveau d'énergie donné, et ensuite ils sont introduits au moyen du tuyau d'admission 10 dans la cuve de transmutation nucléaire 3 Les noyaux accélérés introduits dans la cuve 3, comme cela est montré à la figure 2, se déplacent rapidement en spirale à travers le champ de neutrons thermiques dans la cuve de transmutation nucléaire 3 en direction du tuyau d'évacuation 11 Pendant ce déplacement en spirale, les noyaux réagissent efficacement avec les neutrons thermiques ce dont il résulte la réaction de résonance du noyau composé Ainsi, le nucléide radioactif à longue durée de vie est transformé en un nucléide stable ou à courte durée de vie avant d'être évacué par le tuyau d'évacuation 11 Les nucléides qui n'ont pas subi de réaction sont séparés et récupérés par traitement chimique et délivrés de nouveau à l'accélérateur 9 comme cela est montré par la ligne pointillée pour un nouveau traitement par transmutation. Le résultat des calculs est donné ci-dessous pour le cas dans lequel le procédé de traitement par transmutation de cette invention est appliqué au nucléide Tc-99 La transformation nucléaire du Tc-99 s'effectue de la manière suivante. Tc-99 (période: 2,1 x 105 années) 4 Absorption d'un neutron Tc-100 (période: 15,8 secondes) 4 désintégration B Ru-100 (stable) Les paramètres utilisés dans les calculs sont les suivants. Flux de neutrons thermiques obtenu par le réacteur nucléaire: 101-5 cm 2 sec-1 Température de neutron thermique: 3000 K Paramètre de résonance du Tc-99: Energie de résonance de neutron dans le système de centre de masse: 5,6 e V Largeur de désintégration de neutron: rn: 5,00 me V Largeur de désintégration T: rr: 134,0 me V Largeur de niveau de résonance r 139,0 me V Spin du noyau avant réaction I:4,5 Spin du noyau composé J: 4,0 La relation entre l'énergie d'accélération et la vitesse de transformation du Tc-99 dans le champ de neutrons thermiques est montrée à la figure 4 Comme cela peut être vu à partir de ce graphique, la valeur de pic de la vitesse de transmutation du Tc-99 est de 1,4 x 10 5 sec-. Pour comparaison, considérons un cas dans lequel la réaction de capture d'un neutron thermique est réalisée avec le nucléide immobile Puisque la section efficace d'absorption de la réaction de capture d'un neutron thermique du Tc-99 est de 20 barn, la vitesse de transmutation est donnée par x 1 o-24 * 1015 = 2 x 1 o-8 sec-1 Ceci signifie que la vitesse de transmutation est 700 fois plus élevée pour le procédé de cette invention qui utilise le noyau accéléré au niveau de résonance. Si ceci est interprété en termes de période (ou demi vie), le TC-99 a une période de 2,1 x 105 années à l'état naturel C'est-à-dire, lorsqu'il est laissé à l'état naturel, le Tc-99 prend 2,1 x 105 années avant que l'intensité de la radioactivité soit réduite de la moitié. D'autre part, lorsque le nucléide est placé dans le champ de neutrons thermiques avec un flux de 1015 cm 72 sec-1, le niveau de radiation diminue de moitié en 1,1 années De plus, lorsque le TC-99 est accéléré à l'énergie de résonance du noyau composé et qu'il est lancé dans le champ de neutrons thermiques, comme dans cette invention, le niveau de radiation diminue de moitié en 13,8 heures. Comme cela a été mentionné ci-dessus, cette invention accélère la vitesse de transmutation et les avantages résultants peuvent être résumés de la manière suivante. Lorsqu'il est souhaité réduire le niveau de radiation du Tc-99 a un millième et si le nucléide est simplement placé dans le champ de neutrons thermiques ayant le flux de 1015 cm 72 sec-1, cela prendra 11 années Le procédé de cette invention, cependant, prend seulement 5, 75 jours Par conséquent, dans la conception de l'appareil de traitement par transmutation réel, cette vitesse élevée de transmutation est avantageuse du point de vu de la durée de vie de l'appareil. Comme cela a été décrit dans ce qui précède, le procédé de cette invention accélère les noyaux à un niveau d'énergie correspondant au niveau de résonance du noyau composé, et les conduit dans le champ de neutrons thermiques Ceci permet à la résonance du noyau composé de se produire même lorsqu'une source de neutrons comme un réacteur nucléaire est utilisée, dans laquelle il est difficile d'obtenir des neutrons d'une énergie spécifique. Cette invention par conséquent peut transformer les nucléides radioactifs à longue durée de vie en des nucléides stables ou à durée de vie courte avec un rendement élevé. Il en résulte que la période sur laquelle les déchets radioactifs sont stockés et la superficie des sites de stockage peuvent être réduites, en offrant ainsi de grands avantages en termes de sécurité et d'économie pour la mise au rebut de déchets. Un autre avantage de cette invention réside dans le fait que puisque chaque nucléide a sa propre énergie de résonance du noyau composé unique, il est possible de transmuter de manière sélective un nucléide particulier à une vitesse élevée même lorsque d'autres nucléides coexistent avec celui-ci Par conséquent, il n'est pas nécessaire de séparer les isotopes et le seul traitement requis avant ce traitement de transmutation est le processus de séparation chimique. REVENDICATIONS 1 Procédé de traitement de déchets radioactifs par transmutation caractérisé en ce qu'il comprend les étapes consistant à: accélérer des nucléides radioactifs devant être traités contenus dans les déchets radioactifs à un niveau d'énergie correspondant au niveau de résonance du noyau composé; et lancer les nucléides accélérés dans un champ de neutrons thermiques qui est soumis à un champ magnétique pour faire en sorte que la réaction de résonance du noyau composé se produise; en transformant par ce moyen les nucléides radioactifs en ceux qui sont plus stables ou qui ont une durée de vie plus courte. 2 Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce que le champ de neutrons thermiques est formé autour d'un réacteur nucléaire et en ce que les neutrons thermiques émanent du réacteur nucléaire. 3 Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce que les nucléides radioactifs devant être traités sont extraits chimiquement et séparés des déchets radioactifs.