Brevet FR2626786A1 — publié le 19890811

L'invention concerne un procédé de séparation isotopique de l'uranium naturel ainsi qu'un dispositif pour la mise en oeuvre de ou procédé L'invention se rapporte plus particulierement à la séparation isotopique de l'uranium realisse par reaction photochimique en irradiant au moyen d'un ou de plusieurs faisceaux laser un me lange gazeux comprenant un composé d'uranium, ce mélange ayant suhi auparavant une détente adiabatique au travers d'une ente formee dans une paroi mince Dans les procédés et les dispositifs de separa- tion isotopique de ce type connus, pour que la réaction photoohimique provoquez par les faisceaux laser s'effectue de façon sélective sur les isotopes de l'uranium, il est nécessaire de disposer d'un composé dont les isotopes pre- sentent des spectres d'aborption différents.Un composé répondant particulièrement bien à cette exigence est l'hexafluorure d'uranium UF6.Cependant, à température ambiante, les différences entre les spectres d'absorption des isotopes sont en partie masquées, car les niveaux excités sont alors plus peuplés que le niveau fondamentals C'est la raison pour laquelle la température du composé est généralement abaissée en-dessous de 1004K, afin que la majorité des molécules se trouve A l'état fondamental Ainsi, la température peut être abaissée en provoquant une détente rapide du mélange gazeux au travers d'une tuyere convergente-divergente ou au travers d'une fente réalisée dans une paroi mince, le composé d'ura- nium gazeux étant de préférence mélangé à un gaz porteur monoatomique tel que l'hélium. Un a représenté de façon schématique sur la figure I des dessins annexés, une fente 10, de largeur d, réalisée dans une paroi mince 12, au travers de laquelle passe un composé d'uranium gazeux tel que de exafluorure d'uranium UF6, mélangé a un gaz porteur-monoatomique tel que l'hélium, la pression en amont de la paroi 2 ayant pour valeur P0. On a également représenté en 14 la zone dans laquelle le mélange gazeux refroidi est irradié par un ou plusieurs faisceaux laser, cette zone étant de section oiroulaire, de diametre Ex et son centre étant espacé d'une distance x de la paroi 12. La présente invention a pour ohjet un procédé de séparation de l'uranium naturel du type défini précédemment, ainsi qu'un dispositif pour la mise en oeuvre de ce procédé, dans lesquels la largeur d de la fente réalisée dans la paroi et, incidemment, la valeur de la pression P0 en amont de cette paroi, sont déterminées pour que la concentration en composé d'uranium gazeux dans la zone irradiée par le laser soit aussi grande que possible, de façon a obtenir un rendement isotope que aussi élevé que possible. Afin de parvenir à ce résultat, et conformément a la présente invention, les trois conditions suivantes doivent être remplies simultanément : la concentration et la température doivent être sensiblement uniformes dans le volume du mélange gazeux refroidi, soumis à l'irradiation laser, les conditions de la détente doivent être telles que les molécules du composé d'uranium gazeux tel que l'hex-afluo- rure d'uranium UFs, soient portées dans leur état vibra- tionnel fondamental. la concentration du composant actif tel que l'hexafluorure d'uranium doit être aussi élevée que possible à l'tinté rieur du volume d'irradiation tout en évitant le phénomène de condensation. Ces trois conditions conduisent à l'établissement de certaines relations entre les parametres du dispositif repré- sente schématiquement sur la figure 1. Ainsi, la premier des conditions énoncées ci--dessus, impose que la distance x soit grande par rapport au diamètre Ax du volume d'irradiation. Or > - on doit -considerer, d'une part, qu'il n'est pas possible de rendre la zone irradiée par le laser aussi petite que l'on veut, la valeur de #x étant en fait au moins égale a Q,Smm, et, d'autre part, que la valeur du rapport de la distance x sur la largeur de fente d est fixée de façon connue par la température à atteindre, la valeur de ce rapport étant par exemple sensiblement égale à 3,5 lorsque la température à atteindre est de 70 K. La prise an compte de ces deux facteurs impose une première condition concernant la largeur de fente d, qui doit être supérieure à une certanne limite à laquelle correspond une valeur de x accepta ble. Cette limite est donnée par la relation suivante d # 0,3mm (1) La se con de condition est liée au nombre de colli- sions que subit la molécule active au cours de la détente. Il faut que le gaz subisse assez de collisions pour se refroidir, ce qui se traduit par une condition sur la valeur du paramètre 5, défini par le produit de la pression amont par la largeur de fente d S = Pod b lbar x mm t2) On notera que cette relation (Z) évolue avec la température à atteindre, notamment dans le domaine des très basses températures. Cependant * cette relation peut être considérée comme exaete dans le domaine de température situé entre 704K et 60 K, dans lequel on se situe conformément à la présente invention. Ce domaine correspond en effet a des températures suffisamment basses pour que la majorité des molécules se trouve dans l'état vibrationnel fondamental b l'intérieur de la zone soumise à l'irradietion laser, ces températures étant cependant suffisamment élevées poflr ne pas pénaliser le procédé, Ainsi. lorsque le composant actif est de l'hexafluorure d'uranium, 15 des molécules se trouvent dans l'état fondamental à 70 K et 85% des molécules se trouvent dans cet état à 60 K. Il faut également que les conditions d'écoule ment du mélange gazeux a l'intérieur de la fente assurent le maintien de l'homogénéité de ce mélange Lorsque la température que l'on désire atteindre et la composition du mélange gazeux sont connues, cette condition se traduit par une autre relation concernant le paramètre S.Ainsi, lorsque le gaz porteur est constitue par de l'hélium, celui- ci étant mélangé a 1% de gaz actif constitué par de l'hexafluorure d'uranium UF, et lorsque la température es comprise entre 70 K et 60 C, cette relation est la suivant : S = P0d # 1,5 bar x mm (3) Dans le domaine de températures choisi, on constate donc que la condition imposée par la relation ls3 est prédo- minante par rapport a la condition imposée par la relation (2), de telle sorte que. cette derniere ne sera pas prise en compte, dans la suite de l'exposé. Enfin, la troisième condition définie précédemment, qui concerne la nécessité d'éviter la condensation du compo sant actif, se justifie par le fait que la pression de ce composant tel,que l'hexafluorure d'uranium UF6 dans la zone d'irradiation est très supérieure å ce que serait sa tension de vapeur a la même température. il y a donc compétition entre la vitess de refroidissement et la vitesse de condensation du composant actif. Ainsi, lorsque le gaz porteur est cons- titué par de l'hélium contenant 1% d'hexafluorure d'uranium UFBS on a déterminé expérimentalement que cette condition se traduit par les, relations suivantes :: 0n remarquera que ces relattona, obtenues lorsque la détente est réalisée a travers une fente formée dans une paroi mince, diffèrent des relations obtenues lorsque la détente est réalisée au travers d'une tuyère divergente convergente X ces derniers relations imposent à température et à largeur de fente ou de eal comparables, des valeurs de la pression amont P0 inférieures. Par exemple a 60 K, la pression P0 utilisable avec une tuyere convergente-diver- gente devrait être environ quatre fois plus faible pour éviter la condensation que la pression P0 utilisable avec une fente. Les valeurs limites imposées par les relations C17 > (3), (4') et (4") one été traduites sous forme de courbes sur la figure 2 des dessins annexés, sur laquelle on a porté en abscisse la largeur de fente d, exprimée en mm, et en ordonnée la pression Pu en amont de la paroi 12, exprimée en bar.Les inégalités exprimées par les différentes relations ont été schématisées en hachurant sur la figure 2 les zones exclues par ces inégalités. Il apparaît ainsi, en examinant la figura 2, que la relation (1) n'a pas d'incidence sur la détermina- tion des valeurs optimales de d et de Pa, alors qu'au contrai- re, les courbes représentatives des conditions limites impo sées par les relations t3) et (4'3 (4") conduisent à déter- miner deux points singuliers désignés par A70 et A60 sur la figure. Ces points singuliers A70 et A60 correspondent aux intersections de chacune des courbes (4') et (4") avec la courbe (3).Ils font apparaître les valeurs maxima de la pression Pu en amont de la paroi mince admissibles en tenant compte des zones d'exclusion, selon que la température que l'on désire atteindre est de 70 K ou de 60 K. Ces points déterminent donc les valeurs de la pression PO et de la largeur de fente d correspondant au maximum de concentration d'hexafluorure d'uranium UF, admissible. Cès valeurs sont les suivantes t - à 705K : d = 0,5 mm et Po = 3 bars (A70), - à 60 K : d = 1 mm et P0 = 1;5 bar (A60). Sur la base de ce qui pré ce de, l'invention a pour objet un procédé de séparation isotopique de l'uranium naturel consistant a détendre adiabatiquement un composé d'uranium gazeux en le faisant passer au travers d'une fente formée dans une paroi mince, puis a irradier le composé non encore condensé au moyen d'au moins un faisceau de lumière cohe- rente, caractérisé en oe que la largeur de la fente est comprise entre 0,5 mm et 1 mm. Selan une autre caractéristique de l'invention, la valeur de la .pression du compose d'uranium gazeux est déterminée en fonction de la largeur de la fente, de telle sorte que le produit de la pression, exprimée en bars, par la largeur de la fente, exprimée en mm, soit sensiblement égal a 1,5. Selon un mode de réelisation particulier de l1in- vention, le composé d'uranium gazeux est de l'hexafluorure d'uranium tir6 > et ce composé est mélange à un gaz porteur monoatomique L'invention concerne également un dispositif de séparation isotopique de l'uranium naturel comprenant une opambre de distribution dans laquelle est reçu un composé d'uranium gazeux, une chambre de détente séparée de la chambre de distribution par une paroi mince percée d'au moins une tente, et au moins une source de lumière cohérente disposée en vis-a-vis d'une fenêtre ménagée dans la cloison de la chambre de détente de façon à irradier le composé pénétrant dans la chambre de détente par ladite fente, ca ractérisé en ce que la largeur de la fente est comprise entre D,5 mm et a mm, Selon une caractéristique secondaire de l'invention, des moyens sont également Rrvus pour établir dans la chambre de distribution une pression dont la valeur est déterminée en fonction de la largeur de la fente, le produit de cette pres- sion, exprimée en bars, par la largeur de la fente, exprimée en mm, étant sensiblement égel à 1,5. Conformément à un mode de réalisation particulier de l'invention, les chambres de détente et de distribution sont reliées a Une conduite dans laquelle sont disposés des moyens de pompage assurant la circulation du composé d'uranium gazeux. On déorira maintenant, 3 titre d'exemple non limitatif, un mode de réalisation particulier de l'invention en se référant a la figure 3 des dessins annexês, qui repre- sente un dispositif de séparation isotopique de l'uranium naturel permettant de mettre en oeuvre le procédé selon l'invention. Le dispositif représenté sur la figure 3 comprend une première enceinte haute pression 16, définissant une chambre de distribution 18, une deuxieme enceinte. basse pression 20, définissant une chambre de détente 22, les enceintes 16 et 20 étant séparées par une cloison mince 12 dans laquelle est formée une fente 10 dont la largeur, conformément a l'invention, est de 0,5 mm et dont la langueur est, par exemple, de 20 mm,F l'épaisseur de la 'paroiI2 étant, par exemple, de 1 mm. Une vanne électromagnétique rapide 24 est disposée dans la chambre de distribution la a l'entrée de. la fente 10, de façon à contrôler l'ouverture de celle-ci, par exemple pendant des périodes inférieures ou égales a sms et à une fréquence de 1 Hz. Le dispositif de séparation isotopique selon l'i-n- vention comprend également un ou plusieurs lasers 26 disposés à l'extérieur de l'enceinte 20, chaque laser 26 émettant un faisceau de lumière cohérente 28 traversant. une fenêtre 30 prévue dans la paroi de l'enceinte 20, pour pénétrer dans la chambre de détente 22, afin d'irradier le mange gazeux refroidi issu de la fente 10, a une distance x de celle-ci (fi- gure 1).Le ou les lasers 26 fonctionnent en impulsions, ces impulsions étant synchronisées avec l'ouverture de la vanne électromagnétique 24. Il peut s'agir d'un seul laser infra- rouge ou Si ultraviolet, de deux lasers à infrarouge ou enco-re d'un laser à infrarouge et d'un laser' ultraviolet.A titre d'exemple, les lasers 26 peuvent être au nombre de deux, un premier de ces lasers émettant a la fréquence de la vibration V3 de l'isotope 235 de l'hexafluorure d'uranium des impulsions ayant une énergie d'l mJoule, alors que le second laser émet dans l'ultraviolet, a 28.500 t? , des impulsions de 10 mJouIes, ces deux lasers émettant de façon synchrone à une cadence de lOHz. Le dispositif selon l'invention comprend de plus un circuit 32 mettant en communication les deux chambres 18 et 22, une pompe étanche au gaz corrosif 34 étant disposée dans ce circuit 32 pour assurer la circulation du mélange gazeux, la pompe 34 produisant par exemple, un débit moyen de 30 m3/h à une pression de 1 Jorr. Un tel dispositif, destiné å enrichir de l'uranium naturel a partir de l'hexafluorure d'uranium -UF6 fonctionne de la façon suivante Le mélange gazeux, constitué par exemple par 1t d'hexafluorure d'uranium UF r x% d'hydrogène ou d'éthane et (89-x)% d'hélium, est introduit dans la chambre 18 par le circuit 32, le volume de catte chambre étant, par exemple, de 0,1 litre et une pression PO de a bars étant établie dans îa chambre 18 au moyen de la pompe 34, pendant la fermeture de la fente 10 par la vanne électromagnétique 24. Lorsque cette pression est établie, la vanne 24 ouvre la fente 10 pendant une durée maximum de 5ms, de telle sorte que le mélange gazeux contenu dans la chambre ie est expulsé dans la chambre 22 dont le volume est d'environ 200 litres, sous la ferme d'un jet moléculeire ayant subi une détente adiabatique amenant la température du mélange dans la zone d'irra- diation 14 du faisceau laser 26 à 70 K. Dans l'exemple choisi, la surface de la zone 14 est de 0,5- mm , la distance x sépa- rant le centre de cette zone de la paroi 12 étant égale à 1,5mm. L'irradiation du jet moléculaire issu de la fente 10 par un ou plusieurs faisceaux lasers, permet, par réaction photochimique, de réaliser la séparation isotopique de l'uranium à partir d'un mélange gazeux dont la majorité des molécules -se trouve dans l'état fondamental par suite de la détente adiabatique obtenue grtce à la fente 10. Les produits résultant de cette réaction photochimique peuvent être, soit séparés après l'irradiation par distillation s'il s'agit d'un composé gazeux, soit séparés du gaz par filtration ou décantation dans la chambre de dé- tente 22 s'il s'agit d'un composé solide. Grce au dimensionnement de la fente 10, selon la présente invention ainsi qu l'établissement d'une pression PO dans la chambre 18 en fonction de cette largeur de fente, il est possible d'obtenir un rendement superieur à celui des dispositifs antérieurs connus de ce type. Ainsi, lorsque le dispositif représenté sur la figure 3 est rempli de 20p mg d'hexafluorure d'uranium présentant une teneur isotopique naturelle, le fonctionnement de ce dîsp'oitif dans les conditions qui viennent d'être décrites permet de recueillir 4 mg d'uranium enrichi a 3,5% par heure, ce qui correspond à un rendement photochimique global de lQ%. REVENDICATIONS le Procédé de séparation isotopique de l'uranium naturel consistant a détendre adiabatiquement un composé d'uranium gazeux en. le faisant passer au travers d'une fente formée dans une paroi mince, puis å irradier-le composé non encore condense au moyen d'au sains un faisceau de lumière cohérente, caractérisé an ce que la largeur de la fente est comprise entre 0,5mm et lmm. 2. Procédé selon la revendioation 1; caractérisé en ce que la valeur de la pression du composé d'uranium gazeux est déterminée en fonction de la largeur de la fente, de telle sorte que le produit de la Pression, exprimée en bars par la largeur de la fente, exprimée en mm > soit sensiblement égal à 1,5. 3. Procédé selon l'une quelconque des revendications 1-ou 2, caractérisé en ce que le composé d'u.ranium gazeux est de l'hexafluorure d'uranium UF6, et ce composé est mélangé à un gaz porteur monoatomique. 4. Dispositif de séparation isotopique de l'uranium naturel, comprenant une chambre de distribution dans laquelle est reçu un composé d'uranium gazeux, une chambre' de détente séparée de la chambre de distribution par une paroi mince per-- cée d'au moins une fente, et au moins une source de lumière cohérente disposéù'en vis-à-vis d'une fenêtre ménagée dans la cloison d-e la chambre de détente, de façon à irradier le composé pénétrant dans la chambre de détente par ladite fenatre, caractérisé en ce que la largeur de la dette est comprise entre 0,Bmm et 1mm. Sa Dispositif selon la revendication t4, caractérise en ce que des moyens sqnt prévus pour établir dans la chambre de distribution une pression dont la valeur est déterminée en fonction de la largeur de la fente le produit de cette pres sion, exprimée en bars, par la largeur de la fente, exprimée en mm, étant sensiblement égal à 1,5. 6. Dispositif selon l'une quelconque des r-evendica- tions 4 et 5, oaractérisé en ce que les chambres de détente et de distribution sont reliées par une conduite dans laquelle sont disposés des moyens de pompage assurant la circulation du composé d'uranium gazeux.