Brevet FR2611386A1 — publié le 19880902

PROCEDE PERFECTIONNE POUR LIQUEFIER UN FLUX D'ALIMENTATION EN GAZ NATUREL, EN UTILISANT UN OU DEUX REFRIGERANTS EN CIRCUIT FERME A PLUSIEURS COMPOSANTS DOMAINE TECHNIQUE La présente invention se rapporte à un procédé perfec- tionné pour la liquéfaction de gaz naturel ou d'autres flux gazeux riches en méthane. L'invention a plus particulière- ment trait à l'adjonction, à un procédé de liquéfaction employant un réfrigérant simple ou double à composants mélan- gés, d'un cycle de réfrigération utilisant un composant uni- que à boucle fermée, par exemple du propane ou du Freon, de manière à pré-refroidir le flux de charge. ARRIERE-PLAN TECHNOLOGIQUE La récupération et l'exploitation de gaz naturel et d'autres flux gazeux riches en méthane, en tant que sources de combustibles économiques, réclament la liquéfaction du gaz de manière à conférer un transport économique de ce gaz, du lieu de production jusqu'au lieu d'utilisation. De toute évidence, la liquéfaction de grands volumes de gaz est gour- mande en énergie. Pour que le gaz naturel soit disponible à des prix compétitifs, le procédé de liquéfaction doit être fiable et le plus efficace possible du point de vue énergé- tique. Des insuffisances affectant les procédés de liquéfac- tion apparaissenthabituellement lorsque la charge de compres- sion, imposée à l'appareillage de réfrigération utilisé pour effectuer la liquéfaction, n'est pas répartie de manière équi- librée sur les dispositifs d'entrainement ou moteurs élec- triques employés pour faire fonctionner l'appareillage dans un cycle impliquant un réfrigérant à composant unique, tout particulièrement lorsqu'un tel appareillage est conçu pour servir d'un bout à l'autre de l'installation de liquéfaction. La charge de compression constitue l'opération consommant le 2 dl2611386 plus d'énergie dans un procédé de liquéfaction. De surcroît, un procédé de liquéfaction doit être aisément adaptable à différentes contrées et à leurs conditions climatiques spé- cifiques. De telles conditions climatiques peuvent également varier en fonction des saisons, en particulier dans les ré- gions les plus extrêmes aux pôles du globe. Ces conditions climatiques jouent un rôle prédominant, dans un procédé de liquéfaction, quant à la température de l'air ou de l'eau de refroidissement servant à fournir la réfrigération utilisée pour liquéfier le gaz naturel. Les variations mesurables intervenant dans la température de l'air ou de l'eau de re- froidissement disponible, dues à des changements de saisons ou à différentes zones climatiques, peuvent provoquer des déséquilibres dans les différents cycles de réfrigération. En outre, d'autres insuffisances peuvent également résulter de l'harmonisation de la charge de compression avec des dispositifs d'entrainement de compression utilisés lors des cycles de réfrigération. De telles insuffisances résident habituellement dans l'adaptation, au réfrigérant, du gaz devant être liquéfie, de façon à assurer la liquéfaction. Pour un cycle de pulvérisation progressif à plusieurs compo- sants, des variations de composition et des contraintes pré- occupent les spécialistes. Diverses tentatives ont été menées pour fournir des procédés de liquéfaction efficaces qui soient aisément adap- tables à des conditions ambiantes variables, ainsi qu'à des procédés ayant recours à des réfrigérants à plusieurs compo- sants et à cycles multiples. Le brevet US-A-4 112 700 expose un schéma de liquefaction pour le traitement du gaz naturel, dans lequel deux flux de réfrigérants en cycle fermé sont utilisés pour liquéfier du gaz naturel. Un premier cycle à réfrigérant de pré-refroidissement de haut niveau (à tempé- rature supérieure) est employé, en de multiples étapes, pour refroidir le gaz naturel. Au départ, le réfrigérant n'est pas totalement condensé par rapport à l'eau de refroidissement. Ce premier réfrigérant de pré-refroidissement de haut niveau est soumis à une séparation de phases en de multiples étapes 3 2611386 avec, pour objectif, de réintroduire en vue d'un recyclage les parts constitutives legères du réfrigérant, tandis que les parts constitutives lourdes de ce réfrigérant sont rete- nues pour provoquer le refroidissement du gaz naturel à des températures plus basses. Le premier réfrigérant de pré- refroidissement de haut niveau est également employé pour refroidir le second réfrigérant de bas niveau (à température inférieure). Ce second réfrigérant de bas niveau provoque la liquéfaction du gaz naturel en une unique étape. L'incon- vénient de ce procéde consiste en ce que le réfrigérant de prérefroidissement de haut niveau, après la séparation de phases initiale, a recours à des composants à poids molécu- laire de plus en plus lourd pour accomplir un cycle de re- froidissement à une température de plus en plus basse. Par ailleurs, le second réfrigérant ou réfrigérant de bas niveau est utilisé en une étape unique pour liquéfier le gaz natu- rel, plutôt que d'effectuer une telle liquéfaction en de multiples étapes. Enfin, le réfrigérant de haut niveau n'est pas totalement condensé par rapport à un fluide de refroi- dissement extérieur, préalablement à son cycle de réfrigéra- tion. Le brevet US-A-4 274 849 traite d'un procéde pour li- quefier un gaz riche en méthane, ce procéde ayant recours à deux cycles de réfrigération séparés. Chaque cycle fait appel à un réfrigérant à plusieurs composants. Le réfrigérant de bas niveau (à température inférieure) refroidit et liquéfie le gaz naturel en deux étapes, par échange thermique indi- rect. Le réfrigérant de haut niveau (à température supérieure) ne participe à aucun échange thermique avec le gaz naturel devant être liquéfie, mais refroidit le réfrigérant de bas niveau par échange thermique indirect, dans un échangeur de chaleur auxiliaire. Cet échange thermique a lieu en une seule étape. Le brevet US-A-4 339 253 expose un procéde de liquefac- tion du gaz naturel par réfrigérant double, dans lequel un réfrigérant de bas niveau refroidit et liquefie le gaz natu- rel en deux étapes. Ce réfrigérant de bas niveau est à son 4 2611386 tour refroidi par un réfrigérant de haut niveau, en une étape unique. Le réfrigérant de haut niveau est utilisé pour refroidir le gaz naturel, au stade initial, seulement jusqu'à une température propre à condenser partiellement l'humidité qu'il renferme, avant de délivrer le gaz naturel sec à la zone de liquéfaction principale de l'installation. Le recours à un tel échange thermique par étapes individuelles, entre les cycles d'un procédé de liquéfaction par réfrigérant à deux cycles, exclut l'opportunité de conférer un échange thermique intimement harmonisé, entre les cycles, par la va- riation systématique des compositions réfrigérantes lorsque les réfrigérants constituent un réfrigérant à plusieurs com- posants. Dans un article de la littérature spécialisée rédigé par H. Paradowski et 0. Squera, intitulé "Liquefaction of the Associated Gases", Septième Conférence internationale sur le Gaz naturel liquéfié (GNL), 1519 mai 1983, la figure 3 illustre un schéma de liquéfaction dans lequel deux cycles de réfrigération en boucle fermée sont employés pour liqué- fier un gaz. Le cycle de haut niveau représenté à droite du diagramme fonctionnel est employé tant pour refroidir le cycle de bas niveau, que pour provoquer un refroidissement en vue de la condensation d'humidité dans un flux gazeux initial. Le réfrigérant de haut niveau est recomprimé en de multiples étapes, puis refroidit le réfrigérant de bas niveau en trois étapes de température et de pression distinctes. Il n'est tenu compte d'aucune modification de la composition du réfrigérant de haut niveau pour correspondre aux différen- tes étapes de réfrigération dans l'échangeur de chaleur. Le brevet US-A-4 525 185 a trait à un procédé pour liquéfier du gaz naturel, en utilisant deux réfrigérants en circuit fermé à plusieurs composants: un réfrigérant de bas niveau, qui refroidit le gaz naturel, et un réfrigérant de haut niveau qui refroidit ce réfrigérant de bas niveau, le perfectionnement consistant à soumettre le réfrigérant de haut niveau à une séparation de phases après la compression, et à liquéfier complètement le flux en phase vapeur vis-à- 2611386 vis d'un fluide de refroidissement extérieur, après une com- pression supplémentaire. Malheureusement, les procédés susmentionnés ne font aucun cas du problème de la formation d'hydrates, ou bien se traduisent par des procédés qui sont inefficaces pour maximaliser le pré-refroidissement du flux de charge, tout en maitrisant la température afin d'éviter une formation d'hydrates. CARACTERISTIQUES ESSENTIELLES DE L'INVENTION La présente invention concerne un perfectionnement apporté à un procédé de liquéfaction du gaz naturel, qui utilise soit un cycle de réfrigération unique à plusieurs composants, soit un cycle de réfrigération double à plusieurs composants. Le perfectionnement du procédé réside dans le pré-refroidissement du flux de charge en gaz naturel, à l'aide d'un réfrigérant unique à plusieurs composants fourni par un cycle de réfrigération en boucle fermée, de manière à empêcher la formation d'hydrates dans ce flux de charge en gaz naturel, tout en maximalisant cependant la condensa- tion d'eau, puis l'élimination ultérieure de cette eau dudit flux de charge. Le pré-refroidissement du flux de charge en gaz naturel est assuré par échange thermique indirect dudit flux de charge,s'opérant avec le réfrigérant à composant unique en ébullition. Une maîtrise de la température du pré- refroidissement, qui est critique pour empêcher la formation d'hydrates, est assurée en contrôlant la pression du réfri- gérant en ébullition dans le pré-refroidisseur. Le réfrigérant vaporisé soutiré du pré-refroidisseur peut être optionnelle- ment comprimé, puis condensé par échange thermique indirect avec un cycle de réfrigération à plusieurs composants. En variante, le composant unique peut être condensé par rapport au réfrigérant à plusieurs composants, puis délivré par pom- page au pré-refroidisseur du flux de charge. Une troisième option est de comprimer et de pomper à la fois le composant unique. Dans tous les cas, le réfrigérant vaporisé à composant unique doit être condensé et soumis à un accroissement de pression avant d'être renvoyé au pré-refroidisseur. Une fois 6 2611386 condensé, ce réfrigérant liquéfié à composant unique est pulvérisé et renvoyé au pré-refroidisseur, en vue d'un recy- clage. Le perfectionnement est applicable à n'importe quels procédés de liquefaction faisant appel à un cycle de réfri- gération unique ou double à plusieurs composants. PRESENTATION SOMMAIRE DES DESSINS L'invention va à présent être décrite plus en détail à titre d'exemples nullement limitatifs, en regard des dessins annexes sur lesquels: la figure 1 est un schéma de déroulement du procédé de liquéfaction de gaz naturel par double cycle de réfrigérant à plusieurs composants, selon l'art antérieur tel qu'exposé dans le brevet précité US-A-4 525 185; la figure 2 est un schéma de déroulement du procédé de la présente invention, utilisant un cycle de réfrigération à composant unique, par exemple du propane, pour obtenir un procédé de liquéfaction du gaz naturel faisant appel à deux cycles de réfrigérant à plusieurs composants; et la figure 3 est un schéma de déroulement du procédé de la présente invention, utilisant un cycle de réfrigération à composant unique, par exemple du propane, pour obtenir un procédé de liquéfaction du gaz naturel faisant appel à un cycle unique de réfrigérant à plusieurs composants. DESCRIPTION DETAILLEE DE L'INVENTION Pour mieux comprendre le procédé de la présente inven- tion, il est important de comprendre le procédé selon l'art antérieur le plus proche, c'est-à-dire le procédé d'après le brevet précité US-A-4 525 185. Comme le montre la figure 1, un flux de charge en gaz naturel est introduit dans le pro- cédé par un conduit 10. Ce gaz naturel présente typiquement, de manière optimale, la composition suivante: C1 91,69 % C2 4,56 % C3 2,05 % C4 0,98 % C5+ 0,43 % N2 0,31 % Ce flux de charge est introduit à approximativement 7 2 6 611386 33,8 C, et sous une pression absolue excédant environ 4516,8. 103 Pa. Préalablement à la liquéfaction, une part importante des hydrocarbures plus lourds que le méthane doit être éliminée du flux de charge. De plus, une quelconque part d'humidité résiduelle renfermée doit également être éliminée de ce flux. Ces étapes de traitement préparatoires sont bien connues dans l'art antérieur. C'est pourquoi elles ne seront pas commentées dans la présente description. L'on se contentera de mentionner que le flux de charge circulant dans le conduit 10 est soumis a un refroidissement initial, par échange thermique dans un échangeur de chaleur 12, paral- lèlement à un réfrigérant de bas niveau (à basse température) circulant dans un conduit 44. Le gaz naturel pré-refroidi est mis en circulation à travers un appareil de séchage et de distillation, afin d'éliminer l'humidité et les hydrocar- bures de degré supérieur. Cette étape d'épuration normalisée- n'est pas illustrée sur le dessin, et l'on se bornera à préciser qu'elle est en général accomplie préalablement à la liquéfaction, dans des postes 11 et 13. Le gaz naturel, à présent débarrassé de son humidité et renfermant considérablement moins d'hydrocarbures de degré supérieur, est délivré à un échangeur de chaleur principal 14 qui consiste, de préférence, en un échangeur thermique à double faisceau en serpentin. Le gaz naturel est refroidi et totalement condensé dans le premier étage ou faisceau de l'échangeur principal 14. Ensuite, dans le second étage ou faisceau de cet échangeur 14, le gaz naturel liquéfié est sous-refroidi jusqu'à une température d'approximativement - 115,4 C. Ce gaz naturel liquéfié quitte ensuite l'échan- geur, il est pulvérisé par l'intermédiaire d'une valve, puis soumis à une séparation de phases pour fournir du gaz pulvé- risé et du gaz naturel liquéfié (GNL) définitif, lequel est pompé jusqu'à une cuve de stockage 16. Du GNL définitif peut être soutiré à volonté. La vapeur qui se forme au-dessus du GNL stocké est comprimée et se combine au gaz pulvérisé devant être réchauffé, dans un échangeur 18 de récupération du gaz pulvérisé, avant d'être utilisé en tant que combustible. 8 2611386 Le procédé de la figure 1 implique la liquéfaction du gaz naturel en utilisant deux réfrigérants en circuit fermé. Un cycle de réfrigérant de bas niveau prodigue le niveau de température le plus bas du réfrigérant, pour la liquéfaction du gaz naturel. Ce réfrigérant de bas niveau (à température la plus basse) est à son tour refroidi par un réfrigérant de haut niveau (relativement plus chaud),par un échange thermique séparé entre le réfrigérant de bas niveau et le réfrigérant de haut niveau. Le réfrigérant de bas niveau à plusieurs composants, qui assure concrètement le refroidissement, la liquefaction et le sous-refroidissement du gaz naturel, se compose typi- quement d'azote, de méthane, d'éthane, de propane et de bu- tane. La concentration exacte de ces divers composants, dans le réfrigérant de bas niveau, dépend des conditions ambiantes et, tout particulièrement, de la température de fluides de refroidissement extérieurs qui sont utilisés dans l'instal- lation de liquefaction, ainsi que de la composition de la charge en gaz naturel. La plage exacte de compositions et de concentrations de ces composants du réfrigérant de bas ni- veau dépend, en outre, du décalage de puissance ou de l'équi- libre exactement souhaité entre le cycle de réfrigérant de bas niveau et le cycle de réfrigérant de haut niveau. Le réfrigérant de bas niveau est comprimé en de multi- ples étapes et refroidi ultérieurement, dans un dispositif compresseur 20, parallèlement à un fluide de refroidissement extérieur. Un fluide de refroidissement ambiant, tel que de l'eau de mer, est habituellement employé pour dissiper la chaleur de compression. Le réfrigérant de bas niveau, à une température d'en- viron 39,40 C et sous une pression absolue d'environ 4372. 103 Pa, est refroidi davantage encore, parallèlement au réfrigérant de haut niveau, dans un échangeur de chaleur auxiliaire 24 à plusieurs étages. Sous sa forme de réalisa- tion préférentielle, cet échangeur auxiliaire 24 comprend quatre étages: un étage chaud 26, un étage intermédiaire 28, un étage intermédiaire 30 et un étage froid 32. Le réfrigérant 9 2611386 de bas niveau sort de l'échangeur auxiliaire 24 par un con- duit 34, en condition partiellement liquéfiée. Ce réfri- gérant de bas niveau est ensuite soumis à une séparation de phases, dans une cuve de séparation 36, à une tempéra- ture de séparation d'approximativement - 9,9 C. La phase liquide du réfrigérant de bas niveau est soutirée par un conduit 38 et elle est introduite dans le premier faisceau de l'échangeur de chaleur principal 14, en vue d'un refroi- dissement supplémentaire avant d'être soutirée de cet échan- geur avec une température et une pression réduites, par l'intermédiaire d'une valve, puis réintroduite à approxima- tivement - 93,2 C, dans le côté enveloppe dudit échangeur, sous la forme d'un jet dispersé qui descend parmi les diffé- rents tubes dans le premier faisceau de l'échangeur princi- pal. Le flux en phase vapeur provenant du séparateur 36 est réparti entre un conduit 42 à flux secondaire, et un conduit à flux de vapeur principal. Le flux de vapeur principal circulant dans le conduit 40 est également introduit dans le premier faisceau de l'échangeur de chaleur principal 14, et poursuit son cheminement à travers le second faisceau o il est complètement liquéfié et sous-refroidi avant d'être soutire, en vue d'une réduction de température et de pression, par l'intermédiaire d'une valve. Le flux secondaire de la phase vapeur, présent dans le conduit 42, circule à travers l'échangeur de récupération 18 pour recouvrer le cycle de réfrigération à partir du gaz naturel pulvérisé. Ce flux est également soumis à une réduction de température et de pres- sion, il est combiné au flux circulant dans le conduit 40 et il est introduit dans le collecteur supérieur de l'échan- geur principal 14, à approximativement - 115,4 C, sous la forme d'un jet dispersé qui descend parmi les faisceaux tu- bulaires à la fois des premier et second étages de cet échangeur principal. Le réfrigérant réchauffé est soutiré par un conduit 44, à la base de l'échangeur principal 14, en vue d'un recyclage à l'intérieur du circuit fermé du réfri- gérant de bas niveau. L'on fera observer que tout le cycle d'échange thermique pour la liquéfaction du gaz naturel a 2611386 lieu parallèlement au réfrigérant de bas niveau, et que le réfrigérant de haut niveau n'est pas utilisé pour effectuer le cycle de réfrigération sur le flux de gaz naturel. Un réfrigérant de haut niveau, qui est utilisé à une température de cycle de réfrigération considérablement supérieu- re à celle du réfrigérant de bas niveau, constitue le second des deux systèmes à réfrigérant en circuit fermé. Le réfri- gérant de haut niveau est employé seulement pour refroidir le réfrigérant de bas niveau, par échange thermique indirect. Le réfrigérant de haut niveau ne remplit aucune fonction de refroidissement sur le gaz naturel en cours de liquéfaction. Le réfrigérant de haut niveau renferme typiquement de l'étha- ne et du propane en tant que réfrigérant à plusieurs compo- sants, mais il peut également renfermer divers butanes et pentanes, pour former un réfrigérant à composants mélangés dont le cycle de réfrigération particulier répond aux exigen- ces d'une installation considérée. Ce réfrigérant de haut niveau est introduit, sous des valeurs de pression différen- tes, dans un compresseur 46 à plusieurs étages. Le réfrigé- rant de haut niveau en phase vapeur est soutiré par un con- duit 48, à une température d'approximativement 76,6 C et sous une pression absolue d'approximativement 2413,6. 103 Pa. Ce réfrigérant est refroidi ultérieurement, dans un échan- geur de chaleur 50, parallèlement à un fluide de refroidis- sement extérieur tel que de l'eau à la température ambiante. Le réfrigérant de haut niveau est partiellement condensé par le fluide de refroidissement extérieur et il quitte l'échan- geur de chaleur 50, par un conduit 52, sous la forme d'un mélange de phases vapeur et liquide. Une séparation de phases du réfrigérant est effectuée dans un séparateur 54. Le flux en phase vapeur renfermé par un conduit 76 est soutiré du sommet du séparateur 54 et il subit une compres- sion supplémentaire, dans un compresseur 78, pour atteindre une pression absolue d'approximativement 3075,6. 103 Pa. Le réfrigérant en phase vapeur est soumis à une pression telle qu'il puisse être totalement condensé, dans un échangeur de chaleur 80 de refroidissement ultérieur, parallèlement au fluide de refroidissement extérieur ambiant. Là encore, ce fluide de refroidissement extérieur consiste de préférence en de l'eau à la température ambiante. Le flux de réfrigé- rant totalement condensé, circulant par un conduit 82, est ensuite sousrefroidi par passage à travers les différents étages 26, 28, 30 et 32 de l'échangeur de chaleur auxiliaire 24. La séparation de phases effectuée dans le séparateur 54 a pour effet que les composants plus légers, parmi les compo- sants mélangés du réfrigérant de haut niveau, sont isolés dans le flux en phase vapeur situé dans le conduit 76, ce qui, en fin de compte, fournit le niveau de température de refroidissement la plus basse nécessaire dans l'étage 32 de l'échangeur de chaleur auxiliaire 24. Cela confère un refroi- dissement efficace et une meilleure exploitation du réfri- gérant à plusieurs composants. De surcroît, cette faculté offre un avantage remarquable par rapport à des procédés ne faisant pas appel à des réfrigérants à plusieurs composants. Le flux de réfrigérant en phase liquide provenant du séparateur 54 est soutiré du fond de ce séparateur, par un conduit 56. Le réfrigérant passe à travers l'étage 26 de haut niveau (chaud) de l'échangeur de chaleur auxiliaire 24 avant d'être réparti entre un flux subsistant, dans un con- duit 58, et un flux dérivé, dans un conduit 60, qui est pul- vérisé en vue d'une réduction de température et de pression, par l'intermédiaire d'une valve. Le flux dérivé circulant dans le conduit 60 retourne à contre-courant à travers l'étage 26 de haut niveau, afin d'assurer le refroidissement des flux de réfrigérant qui passent à travers ce même étage, dans la direction opposée. Le réfrigérant réchauffé et vapori- sé est renvoyé au compresseur 46, par l'intermédiaire d'un conduit 62, afin d'être recomprimé. Le réfrigérant subsistant en phase liquide, dans le conduit 58, passe à travers l'étage 28 de niveau intermédiai- re de l'échangeur de chaleur, et un second flux dérivé, cir- culant dans un conduit 66, est prélevé d'un conduit 64 à flux subsistant. Ce flux dérivé, dans le conduit 66, est pulvérisé à travers une valve jusqu'à une température et une 12 2611386 pression réduites, puis il circule à contre-courant à tra- vers l'étage 28 de niveau intermédiaire, afin d'assurer un refroidissement des flux de réfrigérant qui circulent dans le sens opposé. Le réfrigérant réchauffé et vaporisé est renvoyé au compresseur 46, en empruntant un conduit 68, de manière à être recomprimé. Le flux subsistant en phase liquide, dans le conduit 64, traverse ensuite l'étage 30 de niveau intermédiaire et il est intégralement pulvérisé à travers une valve 70, jusqu'à une température et une pression réduites, avant de franchir l'étage 30 à contre-courant pour assurer le refroi- dissement des flux de réfrigérant qui circulent, dans le sens opposé, à travers cet étage 30. Le réfrigérant réchauf- fé et vaporisé est renvoyé au compresseur 46, par l'entre- mise de conduits 72 et 74, afin d'être recomprimé. Le flux de réfrigérant circulant dans le conduit 82, qui passe à travers tous les étages de l'échangeur auxiliai- re y compris l'étage 32, est pulvérisé à travers une valve 84 jusqu'à une température et une pression réduites, puis retourne également à contrecourant à travers cet étage pour fournir le niveau de température de refroidissement la plus basse dans l'échangeur de chaleur auxiliaire, après quoi il est renvoyé dans un conduit 86 afin d'être recomprimé. Il est recombiné avec le flux de réfrigérant circulant par le conduit 74, en provenance du conduit 72. Le mode de fonctionnement remarquable du cycle de réfrigérant de haut niveau, dans ce système de liquefaction à réfrigérant double à composants mélangés, permet d'harmo- niser la composition du réfrigérant en fonction du programme de réfrigération particulier dans les divers étages de l'échan- geur de chaleur auxiliaire. En particulier, le cycle de re- froidissement de bas niveau requis dans l'étage 32 est effec- tué par un flux de réfrigérant qui, par suite de la sépara- tion de phases se déroulant dans le séparateur 54, est spéci- * fiquement constitué de composants de réfrigérant ayant un faible poids moléculaire. Néanmoins, toute la capacité de refroidissement du fluide de refroidissement ambiant est 1 3 2 6 12611386 exploitée par la compression supplémentaire s'opérant dans le compresseur 78, ce qui permet au fluide de refroidisse- ment ambiant de condenser intégralement le flux de vapeur dans l'échangeur de chaleur 80 de refroidissement ultérieur. -Il s'est révélé que des rendements de réfrigération accrus peuvent être obtenus en condensant intégralement le réfri- gérant assurant le programme de refroidissement du cycle, parallèlement au fluide de refroidissement extérieur ambiant tel que de l'eau à la température ambiante. De plus, le cycle de réfrigération de haut niveau sépare également les flux de réfrigérant du flux en phase liquide, dans le conduit 56, du faitque ce flux traverse les étages haut et intermédiaire de l'échangeur de chaleur auxiliaire 24, d'une manière propre à empêcher l'isolement de composants lourds dans les divers étages intermédiaires de l'échangeur, dans lesquels règne une température plus froide. En accom- plissant, sans séparation de phases, la séparation des flux dérivés, dans les conduits 60 et 66, la composition du flux qui assure le programme de refroidissement plus froid, dans l'étage 30, n'est pas enrichie en composants lourds du mélange de réfrigérant, mais utilise plutôt la même composition que les flux de réfrigérant précédents dans lesdits conduits 60 et 66. Bien que le schéma de déroulement du cycle à réfri- gérant de haut niveau soit illustré utilisant quatre étages dans l'échangeur de chaleur auxiliaire et un compresseur à trois étages, l'on fera observer que des nombres inférieurs ou supérieurs d'étages d'échange thermique ou de compression peuvent se révéler souhaitables pour une application parti- culière. Toutefois,-les principes d'une séparation de phases initiale, d'une condensation totale par rapport à un fluide de refroidissement ambiant, et d'une scission du flux de réfri- gérant sans séparation de phases supplémentaire, sont assuré- ment applicables à de telles variantes de réalisation. Le procédé décrit ci-avant, tout comme d'autres procé- dés similaires, soulève un problème résidant dans la maîtri- se de la température du pré-refroidisseur de gaz naturel. Cette maîtrise de la température du pré-refroidisseur est essentielle pour éviter la formation d'hydrates, tout en maximalisant simultanément le degré de pré-refroidissement, préalablement au séchage dans un sécheur à lit adsorbant fixe. Une basse température du gaz délivré à partir du pré- refroidisseur est avantageuse en vue de maximaliser la quan- tité d'eau pouvant être condensée et séparée du gaz d'ali- mentation, ce qui réduit à un minimum la quantité d'eau subsistant dans le gaz qui gagne le sécheur. Le degré de pré-refroidissement se répercute directement sur la quantité d'eau éliminée de la charge en gaz naturel dans le sécheur et, de ce fait, sur le dimensionnement et les coûts du sé- cheur et de l'appareillage régénérateur qui lui est associé. Etant donné que le contrôle de la température est plus complexe dans des procédés opérant avec un réfrigérant mélan- gé, tel que celui exposé ci-avant, ces procédés sont moins fiables, tout particulièrement au stade de la mise en route de l'installation. De ce fait, pour éviter une formation d'hydrates, le pré-refroidissement précédant le séchage ne peut pas s'opérer jusqu'à une température aussi froide que celle autorisée par le procédé selon la présente inven- tion. Le contrôle de la température du pré-refroidisseur de la charge de gaz, pour des procédés tels que ceux exposés dans les brevets US-A-4 339 253 et US-A-4 525 185 mention- nés dans le préambule du présent mémoire, consiste typique- ment à mesurer deux variables, par exemple la température du réfrigérant mélangé émanant du pré-refroidisseur, et la température de la charge gazeuse provenant de ce pré- refroidisseur, de manière à contrôler la circulation du réfri- gérant mélangé, à travers ledit pré-refroidisseur. Comme la composition et la circulation du réfrigérant mélangé repré- sentent des variables, et comme le réfrigérant mélangé entre en ébullition sur une plage de températures relativement grande, ce réfrigérant mélangé est difficile à maitriser de manière à éviter un refroidissement excessif du gaz délivré et, par conséquent, la formation d'hydrates. Des hydrates se formant dans le pré-refroidisseur du sécheur peuvent 2611386 s'accumuler et obstruer le flux de charge, jusqu'à une am- pleur telle que la production de GNL doive être interrompue, alors qu'on chauffe le pré-refroidisseur et qu'on élimine l'obstruction. Le procédé selon la présente invention sur- monte cette difficulté en incorporant un cycle de réfrigérant à composant unique, afin de pré-refroidir la charge en gaz naturel. Le composant à phase unique peut être n'importe quel réfrigérant approprié, tel que du réfrigérant au pro- pane ou au Freon. L'une des formes de réalisation de la présente inven- tion est illustrée sur la figure 2. Dans cette forme de réa- lisation, un cycle de réfrigération à composant unique en boucle fermée est ajouté,-au procédé de liquéfaction par réfrigérant double à plusieurs composants selon l'art anté- rieur, pour pré-refroidir la charge en gaz naturel. Comme le montre la figure 2, sur laquelle les mêmes références numé- riques désignent des éléments en commun avec la figure 1, un flux de charge en gaz naturel est introduit dans le pro- cédé de la présente invention par un conduit 10. Cette char- ge, similaire à celle de la figure 1, est introduite à une température d'approximativement 33,8 C, et sous une pression absolue excédant environ 4516,8. 103 Pa. Dans un échangeur de chaleur (pré-refroidisseur) 100, le flux de charge cir- culant par le conduit 10 est pré-refroidi jusqu'à environ 19,03 C, parallèlement à un réfrigérant à composant unique en ébullition provenant d'un cycle de réfrigération en cir- cuit fermé à composant unique, par exemple du propane, puis il est soumis à un refroidissement supplémentaire par échan- ge thermique, dans un échangeur de chaleur 12, parallèlement à un réfrigérant à basse température circulant dans un con- duit 44. Le gaz naturel pré-refroidi est mis en circulation à travers un appareil de séchage et de distillation, de ma- nière à éliminer l'humidité et les hydrocarbures de degré supérieur. Cette étape d'épuration normalisée n'est pas illustrée sur le dessin et l'on se bornera à préciser qu'elle est généralement effectuée préalablement à la liquéfaction, dans des postes 11 et 13. 16 2611386 Le cycle de réfrigération à composant unique en boucle fermée, utilisé pour pré-refroidir le flux de charge en gaz naturel, atteint son objectif par une ébullition du réfrigé- rant dans le pré-refroidisseur 100. La température régnant dans ce prérefroidisseur 100 est maÂtrisée en contrôlant la pression absolue du réfrigérant à composant unique en ébul- lition dans le pré-refroidisseur, par exemple d'environ 772,3. 103 Pa pour le propane. Bien que la plupart des con- ceptions d'échangeurs de chaleur se prête à une utilisation en tant que pré-refroidisseur 100, le type de réalisation préférentiel est avantageusement une chaudière tubulaire de remise en ébullition. Dans cet échangeur de chaleur par re- mise en ébullition, le réfrigérant à composant unique liqui- de est introduit dans le pré-refroidisseur par l'intermédiai- re d'un conduit 118; à l'intérieur du pré-refroidisseur 100, ce réfrigérant entre en ébullition par échange thermique indirect avec le flux de charge chaud circulant par le conduit 10. La quantité de chaleur transférée, c'est-à-dire la tem- pérature du pré-refroidisseur 100, est contrôlée en maitri- sant la pression qui règne du côté enveloppe de ce pré- refroidisseur 100, par l'intermédiaire d'un manostat 104. Cette faculté à maîtriser la température, en contrôlant la pression du réfrigérant à composant unique en ébullition dans le pré-refroidisseur, permet d'amplifier à un maximum la condensation d'eau tout en interdisant la formation d'hydrates. Cette faculté se traduit par un fonctionnement amélioré du sécheur. Le réfrigérant à composant unique vapo- risé est soutiré du pré-refroidisseur 100 par l'entremise d'un conduit 106, et il est optionnellement comprimé dans un compresseur 108. Le réfrigérant, empruntant à présent un con- duit 110, est condensé dans un échangeur de chaleur 112 par échange thermique indirect avec le cycle de réfrigération à plusieurs composants de haut niveau, dans un conduit 124. Ensuite, le réfrigérant condensé est éventuellement soumis à un accroissement de pression par l'intermédiaire d'une pompe 116 de refoulement à froid, pulvérisé dans une valve de Joule-Thomson 117, puis recyclé vers le pré-refroidisseur 17 2611386 par l'intermédiaire du conduit 118. Le réfrigérant con- densé est pulvérisé, dans la valve de Joule-Thomson 117, en vue d'abaisser sa température et sa pression jusqu'au niveau approprié à un pré-refroidissement dans le pré- refroidisseur 100. En augmentant la pression du réfrigérant à composant unique, l'on peut utiliser l'un de trois modes opératoires: (1) l'accroissement de pression peut résulter d'une compression du réfrigérant vaporisé, dans le compres- seur 108; (2) l'accroissement de pression peut résulter d'un pompage du réfrigérant condensé, dans la pompe 116 de re- foulement à froid; ou (3) cet accroissement de pression peut resulter a la fois d'une compression du réfrigérant vaporisé, dans le compresseur 108, et d'un pompage du réfrigérant con- densé, dans la pompe 116 de refoulement à froid. Cette montée en pression peut précéder l'étape de condensation, ou bien lui succéder. Il convient de déterminer le mode opératoire préférentiel en fonction des courbes de refroidissement du réfrigérant de haut niveau. La seule autre modification apportée au procédé de la figure 1, dans le procéde selon la présente invention, con- cerne le cycle de réfrigération à plusieurs composants de haut niveau. Dans ce cas, le flux de réfrigérant en phase liquide provenant du séparateur 54 est soutiré du fond de ce séparateur, dans un conduit 56. Le réfrigérant circule à travers l'étage 26 de haut niveau (chaud) de l'échangeur de chaleur auxiliaire 24, avant d'être réparti entre un flux subsistant, dans un conduit 58; un flux dérivé, dans un conduit 60, qui est pulvérise par l'intermédiaire d'une val- ve, afin de réduire sa température et sa pression; et un flux dérive, dans un conduit 120, qui est pulvérise par l'intermédiaire d'une valve de Joule-Thomson 122, afin de réduire sa pression et sa température. Le flux dérivé circu- lant par le conduit 120 est utilisé pour refroidir, dans l'échangeur de chaleur 112, le flux du cycle de réfrigéra- tion à composant unique qui emprunte le conduit 110. Le flux dérivé chauffe, se trouvant à présent dans le conduit 124, est combiné au flux dérivé, dans le conduit 60, pour 18 2611386 former le flux circulant par le conduit 62. Le flux dérivé circulant par le conduit 60 retourne à contre-courant à travers l'étage 26 de haut niveau, afin d'assurer le refroi- dissement des flux de réfrigérant qui parcourent ce même étage, dans la direction opposée. Le réfrigérant réchauffé et vaporisé, dans le conduit 62, est recomprimé dans le compresseur 46. Pour le reste, la forme de réalisation de la présente invention faisant appel à un cycle de réfrigération double à plusieurs composants est identique à celui illustré sur la figure 1, ainsi qu'au commentaire s'y rapportant. Une autre forme de réalisation de la présente invention est illustrée sur la figure 3. Dans cette forme de réalisa- tion, un cycle de réfrigération en boucle fermée à composant unique, par exemple du propane, est adjoint, au procédé de liquefaction par réfrigérant unique à plusieurs composants selon l'art antérieur, pour prérefroidir la charge en gaz naturel. Comme le montre la figure 3, un flux de charge en gaz naturel parcourant un conduit 210 est soumis à refroi- dissement initial par échange thermique, dans un échangeur de chaleur (pré-refroidisseur) 200, parallèlement à un réfri- gérant à composant unique empruntant un conduit 275. Le gaz naturel prérefroidi est mis en circulation par un appareil de séchage et de distillation, en vue d'éliminer l'humidité et les hydrocarbures de degré supérieur. Cette étape d'épu- ration normalisée n'est pas représentée sur le dessin et l'on se contentera de préciser qu'elle est généralement effectuée préalablement à la liquéfaction, dans des postes 211 et 213. Le cycle de réfrigération à composant unique en boucle fermée, utilisé pour pré-refroidir le flux de charge en gaz naturel, atteint cet objectif par ébullition du réfrigérant dans le pré-refroidisseur 200. La température qui règne dans ce pré-refroidisseur 200 est maîtrisée en contrôlant la pression du réfrigérant à composant unique en ébullition dans le pré-refroidisseur. Bien que la plupart des conceptions d'échangeurs de chaleur se prête à une utilisation en tant 19 2 611386 que pré-refroidisseur 200, l'on aura de préférence recours à une chaudière tubulaire de remise en ébullition. Dans cet échangeur de chaleur par remise en ébullition, le réfrigérant à composant unique liquide est introduit dans le pré- refroidisseur par l'intermédiaire du conduit 275 et, à l'intérieur du prérefroidisseur 200, le réfrigérant entre en ébullition par échange thermique indirect avec le flux de charge chaud circulant par le conduit 210. La quantité de chaleur transférée, c'est-à-dire la température du pré- refroidisseur 200, est contrôlée en maitrisant, par l'inter- médiaire d'une valve de contre-pression 276, la pression qui règne du côté enveloppe du pré-refroidisseur 200. Cette faculté à contrôler la température, en maitrisant la pres- sion du réfrigérant à composant unique en ébullition dans le prérefroidisseur, permet de maximaliser la condensation d'eau tout en interdisant la formation d'hydrates. Cette faculté se traduit par un fonctionnement amélioré du sécheur. Le réfrigérant à composant unique vaporisé est soutiré du pré- refroidisseur 200 par l'intermédiaire d'un conduit 278, pour être éventuellement comprimé dans un compresseur 280. Le réfrigérant, empruntant à présent un conduit 290, est condensé dans un échangeur de chaleur principal 214, par échange ther- mique indirect avec le cycle de réfrigération à plusieurs composants. La pression du réfrigérant condensé est ensuite augmentée grâce à une pompe 292 de refoulement à froid, puis ce réfrigérant est recyclé vers le prérefroidisseur 200, par l'entremise du conduit 275. En augmentant la pression du réfrigérant à composant unique, l'on peut utiliser l'un de trois modes opératoires: (1) l'accroissement de pression peut résulter d'une compression du réfrigérant vaporisé, dans le compresseur 280; (2) l'accroissement de pression peut résulter d'un pompage du réfrigérant condensé, dans la pompe 292 de refoulement à froid; ou (3) cet accroissement de pression peut résulter à la fois d'une compression du ré- frigérant vaporisé, dans le compresseur 280, et d'un pompage du réfrigérant condensé, dans la pompe 292 de refoulement à froid. Le mode opératoire préférentiel consisterait en un 2611386 pompage. Le gaz naturel, à présent débarrassé de son humidité et renfermant considérablement moins d'hydrocarbures de degré supérieur, est ensuite refroidi et totalement condensé dans l'échangeur de chaleur prirncipal 214. Le gaz naturel liqué- fié est ensuite sous-refroiai. Dans l'enchaînement, ce gaz naturel liquéfié (GNL) quitte l'échangeur 214, est pulvérisé par l'intermédiaire d'une valve, puis soumis à une sépara- tion de phases pour fournir du gaz pulvérisé et du gaz na- turel liquéfié définitif, lequel est pompé jusqu'à une cuve de stockage 216. Le GNL définitif peut ensuite être soutiré à volonté. De la vapeur se formant au-dessus du GNL stocké est comprimée, et elle se combine au gaz pulvérisé devant être réchauffé dans un échangeur 218 de récupération du gaz pulvérisé, avant d'être utilisé en tant que combustible. Le procédé selon la figure 3 implique la liquéfaction du gaz naturel en utilisant un seul réfrigérant à plusieurs composants en circuit fermé, ce qui confère le niveau de température la plus basse du réfrigérant pour la liquéfac- tion du gaz naturel. Le réfrigérant à plusieurs composants, qui assure con- crètement le refroidissement, la liquéfaction et le sous- refroidissement du gaz naturel, comprend typiquement de l'azote, du méthane, de l'éthane, du propane et du butane. La concentration exacte de ces divers composants du réfri- gérant à plusieurs composants dépend des conditions ambiantes et, tout particulièrement, de la température des fluides de refroidissement extérieurs qui sont employés dans l'instal- lation de liquéfaction, ainsi que de la composition de la charge en gaz naturel. Le réfrigérant à plusieurs composants est comprimé en de multiples étapes, puis soumis à un refroidissement ulté- rieur, parallèlement à un fluide de refroidissement exté- rieur, dans un dispositif compresseur 220. Un fluide de re- froidissement ambiant, tel que de l'eau de mer, est couramment employé pour dissiper la chaleur de compression. Le réfrigérant est ensuite soumis à séparation de phases, 21 2611386 dans un séparateur 221, en une phase liquide et en une phase vapeur. La phase liquide du réfrigérant à plusieurs composants est soutirée dans un conduit 223 et elle est introduite dans l'échangeur de chaleur principal 214 en vue d'un refroidissement ultérieur, avant d'être prélevée de cet échangeur, soumise à une réduction de température et de pression, par l'intermédiaire d'une valve, puis réintroduite dans une région inférieure du côté enveloppe de l'échangeur, sous la forme d'un jet dispersé qui descend parmi les divers tubes situés dans cette région inférieure de l'échangeur de chaleur principal. Le flux en phase vapeur provenant du séparateur 221 est introduit dans l'échan- geur principal 214, dans lequel il est refroidi et partielle- ment condensé. Cette phase vapeur partiellement condensée est ensuite séparée dans une cuve de séparation 236. La phase liqui- de du réfrigérant à plusieurs composants est soutirée dans un conduit 238 et introduite dans l'échangeur de chaleur princi- pal 214 en vue d'un refroidissement ultérieur, avant d'être prélevée de cet échangeur, soumise à une réduction de tempéra- ture et de pression, par l'intermédiaire d'une valve, puis réintroduite dans une région supérieure du côté enveloppe de l'échangeur, sous la forme d'un jet dispersé qui descend parmi les différents tubes situés dans cet échangeur principal. Le flux en phase vapeur émanant du séparateur 236 est réparti entre un flux secondaire, dans un conduit 242, et un flux de vapeur principal, dans un conduit 240. Ce flux de vapeur prin- cipal, dans le conduit 240, est lui aussi introduit dans l'échangeur de chaleur principal 214, dans lequel il est to- talement liquéfié et sous-refroidi avant d'être soutiré en vue d'une réduction de température et de -pression, par l'intermé- diaire d'une valve. Le flux secondaire de la phase vapeur, circulant dans le conduit 242, traverse l'échangeur 218 de récupération du gaz pulvérisé, afin de recouvrer le cycle de réfrigération à partir du gaz naturel pulvérisé. Ce flux subit également une réduction de température et de pression, il est combiné avec le flux empruntant le conduit 240, puis il est introduit dans le collecteur supérieur de l'échangeur principal 214, sous la forme d'un jet dispersé qui descend parmi les 2 2 2611386 22 6l 6 faisceaux tubulaires à la fois des premier et second étages de cet échangeur principal. Le réfrigérant réchauffé est soutiré par un conduit 244, à la base de l'échangeur princi- pal 214, en vue d'un recyclage à l'intérieur du circuit fermé du réfrigérant à plusieurs composants. Il va de soi que de nombreuses modifications peuvent être apportées au procédé décrit et représenté, sans sortir du cadre de l'invention. 23 2611386 REVENDICATIONS 1. Procédé perfectionné pour liquéfier un flux d'ali- mentation en gaz naturel, en utilisant deux réfrigérants en circuit fermé à plusieurs composants, dans lequel un réfri- gérant de haut niveau refroidit un réfrigérant de bas niveau, et ce réfrigérant de bas niveau refroidit et liquéfie le flux de charge en gaz naturel, procédé caractérisé par le fait qu'il consiste à pré-refroidir le flux de charge en gaz naturel de façon à empêcher la formation d'hydrates, par échange thermique de ce flux de charge en gaz naturel avec un réfrigérant à composant unique en ébullition dans un pré- refroidisseur, en produisant ainsi un réfrigérant vaporisé, la température du pré-refroidisseur étant maîtrisée en con- trôlant la pression dudit réfrigérant à composant unique en ébullition dans ce pré-refroidisseur; à augmenter la pres- sion et condenser ledit réfrigérant vaporisé en échange thermique avec ledit réfrigérant de haut niveau à plusieurs composants; et à pulvériser ledit réfrigérant condensé, puis à renvoyer ledit réfrigérant pulvérisé audit pré- refroidisseur, en tant que flux de recyclage. 2. Procédé selon la revendication 1, caractérisé par le fait que l'accroissement de pression du réfrigérant à composant unique est assuré en comprimant ledit réfrigérant préalablement à la condensation par échange thermique paral- lèlement au réfrigérant de haut niveau à plusieurs composants. 3. Procédé selon la revendication 1, caractérisé par le fait que l'accroissement de pression du réfrigérant à composant unique est assuré en pompant ledit réfrigérant après condensation par échange thermique parallèlement au réfrigérant de haut niveau à plusieurs composants. 4. Procédé selon la revendication 1, caractérisé par le fait que l'accroissement de pression du réfrigérant à composant unique est assuré à la fois en comprimant le réfri- gérant vaporisé, préalablement à la condensation par échange thermique avec le réfrigérant de haut niveau à plusieurs composants, et en pompant ledit réfrigérant après condensa- tion parallèlement au réfrigérant de haut niveau à plusieurs composants. 24 2611386 5. Procédé perfectionné pour liquéfier un flux d'ali- mentation en gaz naturel en utilisant un seul réfrigérant en circuit fermé à plusieurs composants, dans lequel ledit réfrigérant refroidit et liquéfie le gaz naturel, procédé caractérisé par le fait qu'il consiste à pré-refroidir le flux de charge en gaz naturel de façon à empêcher la forma- tion d'hydrates, tout en maximalisant l'élimination d'eau par condensation, dans le flux de charge en gaz naturel,par échange thermique de ce flux de charge avec un réfrigérant à composant unique en ébullition dans un pré-refroidisseur, produisant ainsi un réfrigérant vaporisé, la température du pré-refroidisseur étant maitrisée en contrôlant la pression dudit réfrigérant à composant unique en ébullition dans ce prérefroidisseur; à augmenter la pression et condenser ledit réfrigérant vaporisé en échange thermique avec ledit réfrigérant à plusieurs composants; et à pulvériser ledit réfrigérant condensé, puis à renvoyer ledit réfrigérant pul- vérisé audit pré-refroidisseur, en tant que flux de recy- clage. 6. Procédé selon la revendication 5, caractérisé par le fait que l'accroissement de pression du réfrigérant à compo- sant unique est assuré en comprimant ledit réfrigérant pré- alablement à la condensation par échange thermique parallè- lement au réfrigérant à plusieurs composants. 7. Procédé selon la revendication 5, caractérisé par le fait que l'accroissement de pression du réfrigérant à composant unique est assuré en pompant ledit réfrigérant après condensation par échange thermique parallèlement au réfrigérant à plusieurs composants. 8. Procédé selon la revendication 5, caractérisé par le fait que l'accroissement de pression du réfrigérant à composant unique est assuré à la fois-en comprimant le réfri- gérant vaporisé, préalablement à la condensation par échange thermique avec le réfrigérant de haut niveau à plusieurs com- posants, et en pompant ledit réfrigérant après condensation parallèlement au réfrigérant à plusieurs composants. 9. Procédé perfectionné pour liquéfier un flux d'ali- 2611386 mentation en gaz naturel en utilisant deux réfrigérants en circuit fermé à plusieurs composants, dans lequel un réfri- gérant de haut niveau refroidit un réfrigérant de bas niveau, et ce réfrigérant de bas niveau refroidit et liquéfie le flux de charge en gaz naturel, ledit procédé comprenant les étapes consistant à refroidir et liquéfier un flux de gaz naturel par échange thermique avec un réfrigérant de bas niveau à plusieurs composants dans un premier cycle de réfri- gération fermé, ledit réfrigérant étant réchauffé au cours O10 de l'échange thermique; à comprimer ledit réfrigérant de bas niveau réchauffé, jusqu'à ce qu'il atteigne une pres- sion élevée, pour le refroidir ensuite ultérieurement paral- lèlement à un fluide de refroidissement extérieur; à refroi- dir -de nouveau ledit réfrigérant de bas niveau, par échange thermique en plusieurs étapes parallèlement à un réfrigé- rant de haut niveau à plusieurs composants, dans un second cycle de réfrigération fermé, ledit réfrigérant de haut ni- veau étant réchauffé au cours dudit échange thermique; à comprimer ledit réfrigérant de haut niveau réchauffé, jusqu'à ce qu'il atteigne une pression élevée, pour le refroidir ensuite ultérieurement parallèlement à un fluide de refroi- dissement extérieur, afin de liquéfier partiellement ledit réfrigérant; à soumettre ledit réfrigérant de haut niveau à une séparation de phases, en un flux de réfrigérant en phase vapeur et en un flux de réfrigérant en phase liquide; à provoquer un sous-refroidissement et une expansion de frac- tions du flux de réfrigérant en phase liquide jusqu'à une température et une pression inférieures, en de multiples étapes, afin d'obtenir le refroidissement du réfrigérant de bas niveau, et de refroidir et liquéfier le flux de réfrigé- rant en phase vapeur; et à comprimer le flux de réfrigérant en phase vapeur et à le condenser parallèlement à un fluide de refroidissement extérieur, avant de provoquer son sous- refroidissement parallèlement au flux en phase liquide et son expansion jusqu'à une température et une pression infé- rieures, de façon à obtenir l'étape de refroidissement la plus basse du réfrigérant de bas niveau, procédé caractérisé par le fait qu'il consiste à pré-refroidir le flux de charge en gaz naturel de manière à empêcher la formation d'hydrates, par échange thermique de ce flux de charge en gaz naturel avec un réfrigérant à composant unique en ébullition dans un prérefroidisseur, en produisant ainsi un réfrigérant vaporisé, la température du pré-refroidisseur étant maitri- sée en contrôlant la pression dudit réfrigérant à composant unique en ébullition dans ce pré-refroidisseur; à augmenter la pression et condenser ledit réfrigérant vaporisé en échan- ge thermique avec ledit réfrigérant de haut niveau à plu- sieurs composants; et à pulvériser ledit réfrigérant condensé, puis à renvoyer ledit réfrigérant pulvérisé audit pré- refroidisseur, en tant que flux de recyclage. 10. Procédé selon la revendication 9, caractérisé par le fait que l'accroissement de pression du réfrigérant à composant unique est assuré en comprimant ledit réfrigérant préalablement à la condensation par échange thermique paral- lèlement au réfrigérant de haut niveau à plusieurs composants. 11. Procédé selon la revendication 9, caractérisé par le fait que l'accroissement de pression du réfrigérant à com- posant unique est assuré en pompant ledit réfrigérant après condensation par échange thermique parallèlement au réfri- gérant de haut niveau à plusieurs composants. 12. Procédé selon la revendication 9, caractérisé par le fait que l'accroissement de pression du réfrigérant à composant unique est assuré à la fois en comprimant le réfrigérant vaporisé, préalablement à la condensation par échange thermique avec le réfrigérant de haut niveau à plu- sieurs composants, et en pompant ledit réfrigérant après condensation parallèlement au réfrigérant de haut niveau à plusieurs composants.