Brevet FR2602915A1 — publié le 19880219

Substrat composite pour Diles à combustible et son procédé de fabrication. La présente invention concerne un substrat 5 composite pour piles à combustible du type à acide phosphorique et son procédé de fabrication. Au cours des dernières années, on s'est vivement intéressé à la mise au point et à l'utilisation d'une pile à combustible ainsi qu'aux systèmes qui 10 lui sont associés en tant qu'appareils permettant de produire une énergie propre ou un appareil générateur d'électricité facile à mettre en marche et à interrompre, qui puisse contribuer à l'économie des ressources par un ralentissement de la demande en électricité d'origine 15 thermique ou d'origine hydroélectrique, ou à l'amélioration ou rendement énergétique. Jusqu'à présent, on utilisait, en tant que piles à combustible, la pile à combustible du type bipolaire dans lequel le séparateur bipolaire obtenu 20 par formation de nervures sur une plaque fine imperméable aux gaz et constituée de graphite, après combinaison à une plaque plate de carbone poreuse, qui a été portée à la connaissance du public. Cependant, outre cette pile à combustible, une pile à combustible de type 25 monopolaire, formée par empilement d'un substrat d'électrode poreux ayant des nervures sur l'une de ses faces et une surface plane sur son autre face, une couche de catalyseur, une matrice imprégnée d'un électrolyte et un séparateur, a été mise au point. 30 Dans ce type de pile à combustible de type monopolaire, le gaz réactif (oxygène ou hydrogène) diffuse à partir du canal d'écoulement des gaz formé par les nervures disposées sur le substrat d'électrode, vers la surface plane de l'électrode. Dans cette pile à combustible, les deux types de canaux d'écoulement du gaz réactif formé sur les surfaces opposées du séparateur, tout en prenant en sandwich le séparateur, c'est-à-dire les canaux 5 d'écoulement du gaz réactif du côté de l'électrode de combustible, et les canaux d'écoulement du gaz réactif du côté de l'électrode d'air, avaient en général au total la même superficie de section droite, en ce qui concerne la section transversale perpendiculaire à 10 la direction d'écoulement du gaz réactif. Comme la réaction concernant les électrodes de la pile à combustible du type à acide phosphorique est donnée par H2 + 1/2 02 H20, le rapport stoechiométrique idéal en volume de l'hydrogène à 15 l'oxygène (c'est-àdire du combustible) est de 2: 1, et lorsqu'on utilise les deux gaz mentionnés ci-dessus sous la même pression en vue d'obtenir une diffusion identique des gaz, dans la pile à combustible mentionnée précédemment dans laquelle la superficie de la section 20 transversale du canal d'écoulement d'oxygène est identique à celle de l'hydrogène, il est raisonnable en théorie d'utiliser de l'oxygène gazeux pur en volume correspondant à 50 % du volume d'hydrogène gazeux pur. Cependant, compte tenu du fait que dans le 25 cas d'un fonctionnement réel d'une pile à combustible, l'apport en oxygène s'effectue par l'intermédiaire de l'air, et que l'apport en hydrogène s'effectue par l'intermédiaire d'un gaz qui a été obtenu par réformage de GNL (gaz naturel liquéfié), de GPL (gaz de pétrole 30 liquéfié), etc. et à une teneur en H2 de 65 à 80 % en volume et en outre, compte tenu du taux d'utilisation du gaz combustible et de l'air, la superficie de la section transversale des canaux d'écoulement du gaz réactif du côté de l'électrode de combustible, était, 35 trop élevée dans le gaz de la pile à combustible mentionnée précédemment, dans laquelle les sections transversales totales des canaux d'écoulement du gaz réactif du côté de l'électrode de combustible, et les sections transversales totales des canaux d'écoulement 5 de gaz réactif du côté- de l'électrode d'air, sont identiques pour un substrat composite du type bipolaire. Bien que la section transversale excessive des canaux d'écoulement du gaz réactif du côté de l'électrode de combustible, peut être compensée par 10 l'augmentation du débit d'air de façon correspondante, compte tenu du transfert du gaz vers l'électrode opposée, comme cela a été mentionné, il est clairement souhaitable d'utiliser les deux gaz sous des pressions identiques. Comme autres problèmes posés par les piles 15 à combustible mentionnées précédemment, on peut mentionner le fait qu'il existe un risque d'exfoliation des éLéments et de fuite du gaz réactif par les parties jointes, car la liaison de chacun des éléments a été effectuée en utilisant un ciment de carbone qui est 20 facilement attaqué par l'acide phosphorique, et qu'il se pose un problème de résistance mécanique conduisant à l'apparition d'une fissuration lors des manipulations, dans le cas o la superficie du substrat est importante, car le substrat d'électrode est réalisé sous la forme d'une fine plaque. Plus récemment, un dispositif bipolaire pour piles à combustible, qui comporte une couche imperméable formée par imprégnation d'un matériau d'étanchéité sélectionné dans le groupe constitué par un copolymère 30 fluoré d'éthylène et de propylène, la poLysulfone, la polyéthersulfone, la polyphénylsulfone, un alkoxy tétrafluoréthylène perfluoré et leurs mélanges, à l'interface entre les deux plaques de carbone poreuses a été proposé (se référer au brevet US N 4 505 992). Cependant, dans ce type de dispositif également, Le probLème de déséquilibre entre l'apport de gaz réactif entre l'électrode de combustible et l'électrode d'air et le problème des fuites de gaz réactif vers le côté de l'électrode poreuse et carbonée, n'ont jamais été résolus. A la suite des études menées par les présents inventeurs pour remédier aux inconvénients mentionnés ci-dessus, des substrats d'électrodes classiques, il a été découvert que (1) dans un substrat composite 10 comprenant (a) un séparateur,(b) deux substrats d'électrode formant une électrode de combustible (d'hydrogène)et une électrode d'air entre lesquelles est interposé un séparateur et (c) des éléments d'étanchéité périphériques, le rendement de production par volume 15 peut être augmenté par sélection du rapport de la section transversale totale des canaux d'écoulement du gaz réactif de l'une des deux électrodes, à celle de l'autre électrode, dans une gamme fixée, de façon à fournir les deux gaz sous une pression pratiquement identique, 20 et en diminuant la hauteur des nervures du substrat d'électrode du côté de l'électrode de combustible et (2) que les fuites de gaz vers le côté de l'électrode pouvaient être évitées en reliant les éléments d'étanchéité périphériques au séparateur par l'intermédiaire d'une couche de résine fluorocarbonée, et sur la base de ces découvertes, les présents inventeurs ont abouti à la présente invention. Plus précisément Le but de la présente invention est de fournir un substrat composite pour 30 piles à combustible, qui comprend un séparateur, deux substrats d'électrode poreux et carbonés et des éléments d'étanchéité périphériques, qui présentent un rapport de la section transversale du canal d'écoulement du gaz réactif du côté de l'électrode de combustible, 35 à la section du côté de l'électrode d'air, satisfaisant aux conditions du combustible éffectivement utilisé. En outre, le second but de la présente invention est de fournir un substrat composite pour piles à combustible, dans lequel le bord du substrat 5 d'électrode poreux et carboné a été fermé de façon étanche en reliant les éléments d'étanchéité périphériques à des prolongements périphériques du séparateur, par l'intermédiaire d'une couche de résine fluorocarbonée, ce qui évite la nécessité d'effectuer un traitement 10 d'étanchéité périphérique pour empêcher les fuites de gaz réactif vers le côté de la pile. Le troisième but de la présente invention est de fournir un substrat composite pour piles à combustible du type à acide phosphorique, qui présente une excellente résistance à l'acide phosphorique. Selon un premier aspect de la présente invention, il est fourni un substrat composite pour piles à combustible, comprenant: (1) un séparateur, (2) deux substrats d'électrode poreux et carbonés qui ont été respectivement munis d'une pluralité de gorges formant canaux d'écoulement pour le gaz réactif sur une de leurs faces, et d'une surface plane sur leurs autres faces, et qui ont été liés aux surfaces 25 opposées du séparateur de façon à ce que les canaux d'écoulement du gaz réactif dans l'un des substrats d'électrode soient perpendiculaires à ceux qui se trouvent dans l'autre substrat d'électrode, et que le séparateur se prolonge au-delà des deux bords du 30 substrat d'électrode qui sont parallèles aux canaux d'écoulement du gaz réactif dans le substrat d'électrode et (3) des éléments d'étanchéité périphériques reliés aux prolongements périphériques du séparateur, 35 qui se prolongent au-delà des deux bords du substrat d'électrode, par l'intermédiaire d'une couche de résine fluorocarbonée, le rapport de la section transversale totale des canaux d'écoulement du gaz réactif, formés par le séparateur et les gorges du substrat d'électrode 5 carboné poreux, du côté de l'électrode de combustible, à la section transversale totale des canaux d'écoulement du gaz réactif formés par le séparateur et les gorges du substrat d'électrode carboné poreux, du côté de l'électrode d'air, étant de 1: 3 à 2: 3. Selon un second aspect de la présente invention, il est fourni un procédé pour produire un substrat composite pour piles à combustible, lequel procédé comprend les opérations consistant à: (1) faire adhérer une feuille de Carbone 15 souple à une surface de chacun de deux substrats d'électrode poreux et carbonés, sous la forme d'une plaque plane, sans gorges et de dimensions déterminées, à l'aide d'un adhésif, (2) soumettre chacune des surfaces adhésives 20 desdits substrats d'électrode à un procédé de découpage pour réaliser les gorges formant canaux d'écoulement pour le gaz réactif sur ceux-ci, de façon à ce que le rapport de la section transversale totale des canaux d'écoulement du gaz réactif, du côté de l'électrode 25 de combustible, à la section transversale totale des canaux d'écoulement du gaz réactif du côté de l'électrode d'air, soit de 1: 3 à 2: 3, (3) faire adhérer les surfaces de la feuille de carbone souple restant sur les surfaces ainsi 30 découpées des substrats d'électrode, aux surfaces opposées du séparateur, de façon à ce que les gorges formées dans l'un des substrats d'électrode, soient perpendiculaires à celles qui ont été formées dans l'autre substrat d'électrode, (4) calciner les matériaux ainsi fixés à une température d'au moins 800 C dans une atmosphère inerte et/ou sous pression réduite, et (5) relier les Lélments d'étanchéité périphériques qui sont constitués par un matériau carboné 5 compact imperméable aux gaz à des prolongements périphériques du séparateur, qui se prolongent au-delà des deux corps du substrat d'électrode qui sont parallèles aux canaux d'écoulement du gaz réactif se trouvant dans celui-ci, à l'aide d'une feuille de résine 10 fluorocarbonée. Selon un troisième aspect de la présente invention, il est fourni un procédé de production d'un substrat composite pour piles à combustible, lequel comprend les étapes consistant à: (1) appliquer une dispersion d'une résine de tétrafluoréthylène sur les surfaces opposées d'un séparateur, (2) relier par adhérence à l'état fondu chacune des surfaces munies de gorges des deux substrats 20 d'électrode poreux et carbonés, à la position déterminée par les surfaces opposées du séparateur sur lequel est appliquée la dispersion, afin que les gorges se trouvant dans l'un des substrats d'électrode soient perpendiculaires à celles qui se trouvent dans l'autre substrat d'électrode, les substrats d'électrode étant respectivement munis d'une pluralité de gorges formant canaux d'écoulement pour le gaz réactif sur l'une de leurs faces, et d'une surface plane, sur leurs autres faces, la taille des gorges étant telle que le rapport 30 de la section transversale totale des canaux d'écoulement du gaz réactif, du côté de l'électrode de combustible, à la section transversale totale des canaux d'écoulement du gaz réactif, du côté de l'électrode d'air, soit de 1: 3 à 2: 3, et (3) reLier Les éLéments d'étanchéité périphériques constitués par un matériau carboné compact imperméable aux gaz, à des prolongements périphériques du séparateur qui se prolongent au-delà des deux bords du substrat d'électrode, qui sont parallèLes aux canaux 5 d'é-coulement du gaz réactif dans celui-ci, au moyen d'une feuille de résine fluorocarbonée. Parmi les dessins annexés, les figures 1 à 3 sont des représentations obliques du substrat composite de la présente intention. La présente invention concerne un substrat composite de type bipolaire pour piles à combustible, lequel substrat comprend un séparateur, deux substrats d'électrode poreux et carbonés formant des électrodes de combustible (hydrogène) et une électrode d'air, 15 prenant en sandwich le séparateur et des éléments d'étanchéité périphériques, et un procédé pour produire le substrat composite pour piles à combustible. Comme décrit précédemment, le rapport stoechiométrique en volume du combustible (hydrogène) 20 à l'oxygène dans une pile à combustible du type à acide phosphorique est de 2: 1. Dans le cas du fonctionnement réel d'une pile à combustible, comme l'oxygène est fourni par l'air, la teneur en oxygène du gaz ainsi fourni est d'environ 20%, et le gaz fournissant 25 l'hydrogène est, comme cela a déjà été décrit, un gaz de type GNL, GPL, etc. réformé contenant du C02, de la vapeur d'eau, etc. et a une teneur en hydrogène d'environ 65 à environ 80% en volume. Par ailleurs, en ce qui concerne le taux 30 d'utilisation, qui est représenté par le rapport de la quantité de gaz réactif consommé à celle du gaz réactif fourni, étant donné que la tension aux bornes de la pile commence à diminuer dans le cas o le taux d'utilisation mentionné précédemment dépasse une valeur 35 donnée, ce taux d'utilisation est limité. Dans la pratique, il est nécessaire que le taux d'utilisation de l'hydrogène ne dépasse pas 75% et que le taux d'utilisation de l'oxygène ne dépasse pas 50%. Dans le cas o les deux gaz réactifs sont 5 utilisés à la même pression, le calcul montre que le rapport de la section transversale totale des canaux d'écoulement du gaz réactif, du côté de l'électrode de combustible, à la section transversale totale des canaux d'écoulement du gaz réactif, du côté de 10 l'électrode d'air, tend vers environ 0,325: 1 à 0,41: 1, et compte tenu du fait que la teneur en hydrogène peut être légèrement inférieure selon l'état du gaz duquel provient l'hydrogène, le rapport mentionné cidessus, d'environ 1: 3 à environ 2: 3, peut 15 correspondre à l'état réel des gaz d'alimentation. De plus, dans le cas o l'on relie le substrat d'électrode au séparateur en faisant adhérer les deux matériaux l'un à l'autre à l'aide d'un adhésif carbonisable et par calcination des matériaux ainsi 20 collés en un corps, ou lorsqu'on fait adhérer les deux matériaux l'un à l'autre à l'aide d'une dispersion de résine de tétrafluoréthylène, on peut obtenir un produit ayant des caractéristiques électriques et une résistance à l'acide phosphorique satisfaisantes, et 25 dans le cas o les éLéments d'étanchéité périphériques du matériau de carbone compact sont reliés au séparateur par l'intermédiaire d'une feuille de résine fluorocarbonée, on peut obtenir un produit dans lequel les fuites de gaz sont suffisamment limitées, et dans lequel la résistance à l'acide phosphorique et la résistance mécanique globale sont satisfaisantes. La présente invention fournit un substrat composite pour piles à combustibles, comprenant (1) un séparateur, (2) deux substrats d'électrode poreux 35 et carbonés qui ont été respectivement munis d'une pluralité de gorges formant canaux d'écoulement pour le gaz réactif sur l'une de leur face, et qui ont été liés à des surfaces opposées du séparateur de façon à ce que les canaux d'écoulement du gaz réactif dans 5 l'un des substrats d'électrode soient perpendiculaires à ceux qui se trouvent dans l'autre substrat d'électrode, et que le séparateur se prolonge au-delà des deux bords du substrat d'électrode qui sont parallèles aux canaux d'écoulement du gaz réactif dans le substrat d'électrode, 10 et (3) des éléments d'étanchéité reliés aux prolongements périphériques du séparateur, qui se prolongent au-delà des deux bords du substrat d'électrode, par l'intermédiaire d'une couche de résine fluorocarbonée, le rapport de la section transversale totale des canaux 15 d'écoulement du gaz réactif formés par le séparateur et les gorges du substrat d'électrode poreux et carboné, du côté de l'électrode de combustible, à la section transversale totale des canaux d'écoulement du gaz réactif formés par le séparateur et les gorges du 20 substrat d'électrode poreux et carboné, du côté de l'électrode d'air, étant de 1: 3 à 2: 3. De plus, la section transversale des canaux d'écoulement du gaz réactif mentionnée dans la présente invention désigne la section transversale du canal d'écoulement du gaz 25 réactif perpendiculaire à la direction d'écoulement du gaz réactif. Dans le substrat composite pour piles à combustible de la présente invention, les substrats d'électrode poreux et carbonés et le séparateur peuvent 30 être reliés les uns aux autres par calcination en un corps unique après les avoir collés les uns aux autres à l'aide d'un adhésif carbonisable, ou peuvent être liés les uns aux autres par une dispersion de résine de tétrafluoréthylène. Dans le cas o l'on effectue 35 la liaison par calcination en un corps unique, il est 1 1 souhaitable d'interposer une feuille de carbone souple entre les matériaux, en tant que feuille tampon absorbant la dilatation et le retrait thermiques des matériaux lors de la calcination. Par conséquent, la présente invention fournit également un procédé de fabrication du substrat composite pour piles à combustible mentionné cidessus, lequel procédé comprend les étapes consistant à (1) faire adhérer une feuille de carbone souple à une surface 10 de chacun de deux substrats d'électrode poreux et carbonés. sous la forme d'une plaque plane, sans gorges et de dimensions déterminées, à l'aide d'un adhésif, (2) soumettre chacune des surfaces adhésives desdits substrats d'électrode à un traitement de découpage 15 pour réaliser des gorges formant des canaux d'écoulement de gaz réactif sur ceux-ci, de façon à ce que le rapport de la section transversale totale des canaux d'écoulement du gaz réactif, du côté de l'électrode de combustible, à la section transversale totale des canaux d'écoulement 20 du gaz réactif du côté de l'électrode d'air, soit de 1: 3 à 2: 3, (3) faire adhérer les surfaces de la feuille de carbone souple restant sur les surfaces ainsi découpées des substrats d'électrode, aux surfaces opposées du séparateur, de façon à ce que les gorges 25 se trouvant dans l'un des substrats d'électrode soient perpendiculaires à celles qui se trouvent dans l'autre substrat d'électrode, (4) calciner les matériaux ainsi collés à une température d'au moins environ 800 C dans une atmosphère inerte et/ou sous pression réduite, 30 et (5) relier des éléments d'étanchéité périphériques comprenant un matériau carboné compact imperméable aux gaz, à des prolongements périphériques du séparateur, qui se prolongent au-delà des deux bords du substrat d'électrode qui sont parallèles aux canaux d'écoulement 35 du gaz réactif se trouvant dans celui-ci, par l'intermédiaire d'une feuille de résine fluorocarbonée. En outre, la présente invention fournit un procédé de fabrication du substrat composite mentionné précédemment pour piles à combustible, lequel procédé 5 comprend les étapes consistant à (1) appliquer une dispersion de résine tétrafluoréthyLène sur Les surfaces opposées d'un séparateur, (2) relier par adhérence à l'état fondu chacune des surfaces munies de gorges de deux substrats d'électrode poreux et carbonés, à 10 la position déterminée par les surfaces opposées du séparateur sur lesquelles a été appliquée la dispersion, de façon à ce que les gorges se trouvant dans l'un des substrats d'électrode, soient perpendiculaires à celles qui se trouvent dans l'autre substrat 15 d'électrode, les substrats d'électrode étant respectivement munis d'une pluralité de gorges formant canaux d'écoulement pour le gaz réactif, sur l'une de leurs faces, et d'une surface plane, sur leur autre face, la taille des gorges étant telle que le rapport 20 de la section transversale totale des canaux d'écoulement de gaz réactif, du côté de l'électrode de combustible, à la section transversale totale des canaux d'écoulement du gaz réactif, du côté de l'électrode d'air, soit de I: 3 à 2: 3, et (3) relier des éléments d'étanchéité 25 périphériques constitués par un matériau carboné compact imperméable aux gaz, à des prolongements périphériques du séparateur qui se prolongent au-delà des deux bords du substrat d'électrode qui sont parallèles aux canaux d'écoulement du gaz réactif qui est contenu dans celui30 ci, par l'intermédiaire d'une feuille de résine fluorocarbonée. Le substrat composite de l'invention se décrit de façon plus détaillée en référence aux dessins annexés. Parmi les dessins annexés, la figure I est 35 une représentation oblique du substrat composite de La présente invention, dans lequel deux substrats d'électrode poreux et carbonés et un séparateur ont été liés les uns aux autres à l'aide d'une dispersion de résine de tétrafluoréthylène. Le substrat composite de la figure 1, conformément à la présente invention, présente une structure constituée d'un séparateur _, de deux substrats d'électrode, à savoir le substrat d'électrode pour l'électrode de combustible 2 et le substrat d'électrode 10 pour l'électrode d'air 2' qui présentent respectivement des gorges formant canaux d'écoulement 5 et 6 pour le gaz réactif, en association avec le séparateur mentionné précédemment, et qui sont situés sur des faces opposées du séparateur, ainsi que des éléments 15 d'étanchéité périphériques 3 et 3' qui ferment de manière étanche les deux bords des substrats d'électrode 2 et 2', lesquels bords sont parallèles à la direction des canaux d'écoulement 5 et 6 du gaz réactif. La superficie du séparateur 1 est supérieure 20 à celle des substrats d'électrode 2 et 2', et, comme le montre la figure 1, le séparateur 1 se prolonge au-delà des deux bords du substrat d'électrode, qui sont parallèles aux canaux d'écoulement 5 et 6 du gaz réactif dans le substrat d'électrode, et les éléments 25 d'étanchéité périphériques.3 et 3' sont reliés aux prolongements périphériques du séparateur 1 mentionné précédemment (le bord extérieur des prolongements périphériques du séparateur mentionné cidessus, coincide avec le bord extérieur des éléments d'étanchéité 30 périphériques). Les prolongements périphériques du séparateur, qui se prolongent au-delà des deux bords du substrat d'électrode et des éléments d'étanchéité 3 et 3', ont été respectivements liés les uns aux autres à l'aide 35 de résine fluorocarbonée 4 et 4'. Dans le substrat composite représenté en figure 1, le séparateur 1 et Les substrats d'électrode 2 et 2' ont été liés les uns aux autres par une dispersion de résine de tétrafluoréthylêne, et les 5 canaux d'écoulement 5 et 6 du gaz réactif sont déterminés par les gorges des substrats d'électrode 2 et 2', et le séparateur. En outre, la figure 2 représente le substrat composite formé par liaison du séparateur 1 et des 10 substrats d'électrode 2 et 2' les uns aux autres, des feuilles de carbone 7 et 7' étant chaque fois interposées entre le séparateur et chacun des substrats d'électrode 2 et 2'. Dans le substrat d'électrode de la présente 15 invention, qui est représenté sur les figures 1 et 2, le rapport de la section transversale totale des canaux d'écoulement 5 du gaz réactif, du côté de l'électrode de combustible, à la section transversale totale des canaux d'écoulement 6 du gaz réactif du côté de 20 l'électrode d'air, est de 1: 3 à 2: 3. La forme de la section transversale des canaux d'écoulement du gaz réactif qui donne le rapport des - sections transversales mentionné ci-dessus peut être considérée comme facultative. Cependant, du point de vue de 25 l'éventualité de diminuer l'épaisseur du substrat d'électrode proprement dit, et d'améliorer les performances et la résistance mécanique de la pile, il est souhaitable que les canaux d'écoulement du gaz réactif aient globalement une forme rectangulaire, 30 et que les sections transversales des canaux d'écoulement du gaz réactif de part et d'autre de l'électrode, soient différentes, en conférant aux canaux d'écoulement du gaz réactif la même largeur du côté de l'électrode de combustible et du côté de l'électrode d'air, et 35 en leur conférant des hauteurs différentes du côté de l'électrode de combustible et du côté de l'électrode d'air (c'està-dire que la profondeur des gorges du substrat d'électrode est différente du côté de l'électrode à combustible et du côté de l'électrode d'air). La forme de la section transversale des canaux d'écoulement du gaz réactif, qui est représentée sur les figures 1 et 2, est rectangulaire et les canaux d'écoulement du gaz réactif s'étendent parallèlement 10 aux bords fermés de façon étanche, et de manière rectiligne de l'une des extrémités ouvertes à l'autre. Cependant, dans -le cas o le canal d'écoulement du gaz réactif peut fournir une quantité suffisante de gaz réactif qui diffuse dans les substrats d'électrodes 15 poreux et carbonés, la section transversale des canaux d'écoulement de gaz réactif peut avoir une forme quelconque. A titre d'exemple, dans le cas o la section transversale des nervures qui forment les gorges du substrat d'électrode, a la forme d'un trapézoide ou 20 a une forme non rectiligne, il est possible de rechercher une répartition des contraintes sur les substrats d'électrode, ceci étant particulièrement favorable lors de la fabrication du substrat composite. En outre, il est également possible de relier les canaux 25 d'écoulement du gaz réactif les uns aux autres dans le substrat d'électrode, et les parties protubérantes ayant des surfaces supérieures qui se transforment en surfaces de contact avec le séparateur, et qui ont une forme facultative comme par exemple une forme 30 circulaire, éllipsoidale, rectangulaire, etc. peuvent être disposées sur la surface de contact du substrat d'électrode avec le séparateur dans des positions successives enchevêtrées, ou dans n'importe quelle position facultative. Il est clair que toutes les 35 combinaisons des formes et dispositions mentionnées ci-dessus sont possibles. Le substrat d'électrode de la présente invention est poreux et carboné, et il est souhaitable que le substrat d'électrode ait comme propriétés, une 5 densité apparente moyenne de 0,3 à 0,9 g/ml, une perméabilité aux gaz d'au moins 200 ml/cm2.h.mmAq, et une résistivitéélectrique ne dépassant pas 200 mS.cm après calcination à une température d'au moins 800 C dans une atmosphère inerte et/ou sous pression 10 réduite. Il est souhaitable que le séparateur utilisé conformément à la présente invention ait pour propriétés une densité apparente moyenne d'au moins 1, 4 g/ml, une perméabilité aux gaz ne dépassant pas 10-6 15 ml/cm2.h.mmAq, une résistivité électrique ne dépassant pas 10 mS.cm et une épaisseur ne dépassant pas 2 mm. Il est souhaitable que les éléments d'étanchéité périphériques utilisés conformément à la présente invention aient comme propriétés, une densité 20 apparente moyenne d'au moins 1,4 g/ml et une perméabilité au gaz ne dépassant pas 10-4ml/cm2.h.mmAq. Comme décrit précédemment, dans le substrat composite pour piles à combustibles selon la présente invention, bien que les deux bords du substrat 25 d'électrode qui sont parallèles aux canaux d'écoulement de gaz réactif dans celui-ci, soient fermés de manière étanche par liaison des éléments d'étanchéité périphériques constitués par le matériau carboné compact, au séparateur par l'intermédiaire de la feuille de 30 résine carbonée, la quantité de gaz fuyant - vers l'extérieur par les éléments d'étanchéité périphériques, y compris par la partie de liaison, est principalement soumise à une diffusion, et n'est pas fortement affectée par la pression, mais conformément à la présente invention, il est souhaitable que la fuite de gaz ne dépasse pas 10-2 mL/cm.h.mmAq dans le cas o la quantité de fuite de gaz par unité de temps, par unité de Longueur du bord périphérique de la partie de liaison, sous une pression différentielle de 500 mmAq, est déterminée 5 par (fuite de gaz /longueur du c8té. pression différentiel le). La résine fluorocarbonée utilisée pour relier Les éléments d'étanchéité périphériques aux prolongements périphériques du séparateur, conformément 10 à La présente invention, est généralement une résine fLuorocarbonée ayant un point de fusion au moins égal à 200 C, et bien que cette résine ne soit pas particulièrement limitée, on peut par exemple citer une résine de tétrafluoréthylène (désignée sous le 15 nom de PTFE, ayant un point de fusion de 327 C et une température de déformation thermique de 121 C sous 4,6 kgf*/cm2 au manomètre), une résine copolymère de tétrafluoréthylène et d'hexafluoropropylène (désignée sous le nom de FEP, et ayant un point de fusion de 20 2500C à 280oC et une température de déformation thermique de 72 C sous 4,6 kgf*/cm2 au manomètre), une résine d'alkoxyéthylène fluorée (désignée sous le nom de PFA, et ayant un point de fusion de 300 à 310 C, et une température de déformation thermique 25 de 751C sous 4,6 kgf*/cm2 au manomètre) et une résine copolymère fluorée d'éthylène et de propylène (désignée par TFP et ayant un point de fusion de 290 à 300 C). Les résines fluorocarbonées mentionnées ci-dessus ont été commercialisées. Parmi les résines fluorocarbonées mentionnées ci-dessus, on préfère La résine de tétrafluoréthylène, celle-ci étant commercialisée sous la marque commerciale TEFLON . Conformément à la présente invention, il est souhaitable d'utiliser la résine fluorocarbonée 35 mentionnée ci-dessus, par exemple sous la forme d'une feuille d'une épaisseur d'environ 50 lum. En ce qui concerne Le substrat d'électrode du substrat composite de la présente invention, on utiLise Les matériaux suivants: (1) un matériau réalisé par moulage d'un mélange de fibres de carbone courtes, d'un Liant et d'une substance granulée organique et chauffage sous pression (se référer par exempLe au brevet des USA n* 4 522 895). Un matériau particulièrement favorable 10 est celui qui est préparé par moulage d'un méLange constitué de 20 à 60 % en poids de fibres de carbone courtes d'un diamètre de 5 à 30 pm, d'une Longueur de 0,5 à 2 mm et d'un retrait linéaire de carbonisation lors de leur calcination à 2000 C, de 0, 1 à 3,0 %, de 20 à 50 % en poids d'un liant carboné ayant un rendement de carbonisation de 30 à 75 X en poids, tel qu'une résine phénolique, une résine époxyde et d'un brai de pétrole et/ou de houille, et de 20 à 50 % en poids de substances granulées organiques (un régulateur des micropores et un agent de démoulage (ayant un rendement de carbonisation d'au plus 30 % en poids, un diamètre de 30 à 300 pm et ne s'évaporant pas à 100 C tel que L'alcool polyvinylique, le polyéthylène, le polypropylène, Le chlorure de 25 polyvinyle, une résine copolymère d'éthylène et d'acétate de vinyle et un sucre ou Leurs mélanges, avec pour conditions une température de moulage de 100 à 180 C, une pression de moulage de 2 à 100 kgf*/cm2 au manomètre et un temps de maintien de la pression 30 de 1 à 60 min, et (2) un matériau préparé par calcination du matériau mentionné ci- dessus en (1) à une température d'au moins 800 C dans une atmosphère inerte et/ou sous pression réduite. Cependant, dans le cas o le séparateur et le substrat d'électrode sont liés L'un à l'autre par une dispersion de résine de tétrafluoréthyLène, le matériau ayant été calciné, c'est-à-dire le matériau (2) ci-dessus est utilisé. En tant que séparateur 5 utilisé conformément à la présente invention, une plaque de carbone compact présentant un retrait à la calcination ne dépassant pas 0,2 % lorsqu'elle est calcinée à 2000 C dans une atmosphère inerte et/ou sous pression réduite est favorable. On décrit ci-après les matériaux utilisés pour la réalisation du substrat composite de la présente invention, préparé par collage d'un séparateur et de substrats d'électrode les uns aux autres par l'intermédiaire d'une feuille de carbone souple 15 interposée entre les surfaces de jonction du substrat d'électrode et du séparateur, avec utilisation d'un adhésif, et calcination des matériaux ainsi collés en un corps unique, ainsi que le procédé de fabrication du substrat composite de la présente invention. En tant que feuille carbonée souple utilisée conformément à la présente invention, on citera une feuille de graphite souple préparée par compression de granulés expansés de graphite obtenus des granulés de graphite d'un diamètre de particule ne dépassant 25 pas 5 mm à un traitement par les acides et en chauffant ensuite les granulés ainsi traités par les acides. Il est souhaitable que la feuille de graphite souple ainsi produite ait une épaisseur ne dépassant pas I mm et présente comme propriétés une densité apparente 30 de 1,0 à 1,5 g/ml, un taux de déformation par compression (c'est-à-dire un taux de déformation sous une charge de compression de I kgf*/cm2) ne dépassant pas 0,35 x 10-2 cm2/kgf* et une souplesse telle qu'elle ne se rompe pas lorsqu'elle est pliée avec un rayon 35 de courbure de 20 mm. Parmi les feuilles de graphite souple commercialisées, on citera par exemple la marque GRAFOIL (fabriquée par la société U.C.C.). En outre, en tant que feuille carbonée souple également utilisée conformément à l'invention, on peut utiliser le matériau suivant: Un matériau composite préparé par mélange de fibres de carbone d'un diamètre de 4 à 25 Fm et d'une longueur moyenne d'au moins 1 mm, qui ont été obtenues par traitement thermique de polyacrylonitrile, 10 de rayonne, d'une résine phénolique, d'un brai isotrope ou anisotrope, à une température d'au moins 1000 C, et d'un liant ayant un rendement de carbonisation d'au moins 10 % en poids tel qu'une substance sélectionnée dans le groupe constitué par des résines 15 phênoliques, des résines époxydes, des résines furaniques, des brais de couches pétrolifères ou carbonifères, des alcools polyvinyliques, des chlorures de polyvinyle, des polyacrylonitrile, des rayonnes et des polymères de siloxane, ou un matériau composite préparé par 20 introduction du liant dans. une matrice de fibres de carbone, est moulé par chauffage sous pression et le matériau composite ainsi moulé est calciné à une température d'au moins 850 C dans une atmosphère inerte et/ou sous pression réduite, afin d'obtenir la feuille 25 carbonée souple. Dans la feuille carbonée souple ainsi produite, les grumeaux de carbone provenant du liant sont dispersés dans la matrice de fibres de carbone et retiennent une pluralité de fibres de carbone, et les fibres de carbone sont maintenues de manière 30 coulissante les unes au contact des autres par les grumeaux de carbone. Cette feuille de carbone souple a comme propriétés, une épaisseur ne dépassant pas I mm, une densité apparente de 0,2 à 1,3 g/ml et un taux de déformation par compression ne dépassant pas 35 2,0 x 10-1 cm2/kgf*. La feuille carbonée souple mentionnée ci-dessus a une souplesse telle qu'elle ne se rompt pas Lorsqu'on la plie jusqu'à un rayon de courbure de 10 mm. En tant qu'adhésif utilisé sur chacune 5 des surfaces adhérentes dans le cas de la jonction des substrats d'électrodes et du séparateur par l'intermédiaire d'une feuille carbonée souple, on peut utiliser n'importe quel adhésif généralement utilisé pour faire adhérer des matériaux carbonés, 10 mais on préférera en particulier une résine thermodurcissable sélectionnée dans le groupe constitué par des résines phénoliques, des résines époxydes, et des résines furaniques. Bien que l'épaisseur de la couche d'adhésif 15 mentionné ci-dessus ne soit pas particulièrement limitée, il est généralement souhaitable d'appliquer l'adhésif uniformément sur une épaisseur ne dépassant pas 0,5 mm. En outre, le collage à l'aide de l'adhésif 20 mentionné ci-dessus peut être effectué à une température de 100 à 180 C sous une pression de 1 à 50 kgf*/cm2 au manomètre pendant un temps de pressage allant de 1 à 120 min. Le matériau composite préparé par collage 25 de la feuille> carbonée souple aux deux substrats d'électrode, bien qu'ils mettent en oeuvre l'adhésif mentionné ci-dessus et les conditions de collage mentionnées précédemment, est traité de la manière suivante. La surface du substrat d'électrode à laquelle la feuille carbonée a été collée, est soumise à un traitement de découpage pour former des gorges de la taille souhaitée, qui constituent les canaux d'écoulement du gaz réactif de façon à ce que le rapport 35 de la section transversale totale des canaux d'écoulement du gaz réactif, du côté de l'électrode de combustible, à la section transversale totale des canaux d'écoulement du gaz réactif, du côté de l'électrode d'air, soit de I: 3 à 2: 3. Le traitement 5 de découpage mentionné ci-dessus peut être effectué par n'importe quel moyen approprié, comme par exemple à l'aide d'une lame à diamant. Les surfaces des deux feuilles carbonées souples restant sur le substrat d'électrode ainsi 10 découpé, sont collées aux surfaces opposées des séparateurs, comme dans le cas d'adhérence des substrats d'électrodes mentionnés précédemment à la feuille carbonée, et le matériau ainsi combiné est calciné à une température d'au moins environ 800 C dans une 15 atmosphère inerte et/ou sous pression réduite. La carbonisation des matériaux ainsi combinés peut être complétée en effectuant une calcination identique après collage des substrats d'électrodes à la feuille carbonée, de la même manière que la calcination 20 effectuée avant le traitement de. découpage. Plus précisément, la calcination est effectuée deux fois. Les éLéments d'étanchéité périphériques constitués par un matériau carboné compact imperméable aux gaz sont ensuite fixés par adhérence à l'état 25 fondu d'une feuille de résine fluorocarbonée (plus précisément par l'intermédiaire de la feuille de résine fluorocarbonée) aux prolongements périphériques du séparateur, qui se prolongent au-delà des deux bords du substrat d'électrode qui sont parallèles aux canaux 30 d'écoulement du gaz réactif dans celui-ci, et qui sont adjacents aux deux bords du substrat d'électrode - mentionné précédemment, à une température au moins égale à une température inférieure de 50 C au point de fusion de la résine fluorocarbonée, sous une pression 35 d'au moins 1 kgf*/cm2 au manomètre, la feuille de résine fluorocarbonée ayant été préalablement interposée entre chacun des éléments d'étanchéité périphériques et chacun des prolongements périphériques. Afin d'obtenir la structure du substrat 5 d'élictrode mentionné ci-dessus conformément à la présente invention, on peut par exemple utiliser plusieurs méthodes modifiées. A titre d'exemple, la feuille carbonée souple est jointe à la surface supérieure de l'excroissance produite par les gorges 10 sur le substrat d'électrode par découpage. Cependant, il est plus pratique d'effectuer le traitement de découpage après avoir fixé la feuille carbonée souple au substrat d'électrode qui n'a pas encore été soumis au traitement de découpage. De plus, dans certaines situations de production, les feuilles carbonées souples 7 et 7' peuvent avoir la même taille que le substrat d'électrode, et peuvent être jointes à la totalité de la surface du séparateur.Ce mode de réalisation en20 tre dans le cadre de la présente invention. Cependant, du point de vue de l'épaisseur du substrat composite, comme la première structure est susceptible de diminuer l'épaisseur du substrat composite par comparaison à cette dernière structure, d'une valeur égale à 25 l'épaisseur de la couche carbonée souple, tout en conservant la même superficie de section transversale des canaux d'écoulement de gaz réactif, on préférera la première structure. On décrira ensuite les matériaux à utiliser 30 pour préparer le substrat composite, dans lequel le séparateur et les substrats d'électrodes sont joints les uns aux autres par une dispersion de résine de tétrafluoréthylène et le procédé de production de ce substrat composite. En tant que dispersion de résines de tétrafluoréthylène, on utilise une dispersion aqueuse contenant de 10 à 70 % en poids, par exemple environ 60 % en poids, de La résine de tétrafluoréthyLène mentionnée précédemment. On peut ajouter une petite 5 quantité d'un agent tensioactif à la dispersion mentionnée ci-dessus. Après avoir appliqué la dispersion mentionnée ci-dessus de résine de tétrafluoréthyLène sur les surfaces opposées du séparateur, sur une 10 épaisseur de 0,01 à 0,5 mm, les surfaces munies de gorges des deux substrats d'électrodes, sur lesquels les gorges ont été formées préalablement afin de réaliser les canaux d'écoulement de gaz réactif, de façon à ce que le rapport de la section transversale 15 totale des canaux d'écoulement de gaz réactif, du côté de l'électrode de combustible, à la section transversale totale des canaux d'écoulement de gaz réactif, du côté de l'électrode d'air, soit de 1: 3 à 2: 3, sont mises au contact des surfaces opposées 20 du séparateur et elles sont liées par adhérence à L'état fondu à une température d'au moins environ 270 C sous une pression d'au moins 1 kgf*/cm2 au manomètre. A cet égard, bien que la résine de tétrafluoréthyLène soit une substance non éLectroconductrice, la conductivité électrique entre le substrat d'électrode poreux et carboné et le séparateur, est suffisante pour les raisons suivantes. Comme à l'instant du collage sous pression mentionné précédemment, les deux matériaux sont joints l'un 30 à l'autre de façon à ce que la résine de tétrafluoréthyLène appliquée sur le séparateur, imprègne le substrat d'électrode poreux et carboné, les deux matériaux sont joints l'un à l'autre avec une force suffisante et, simultanément, le contact des deux 35 matériaux est suffisant. Par la suite les éléments d'étanchéité périphériques constitués par un matériau carboné compact imperméable aux gaz, est fixé par adhérence à L'état fondu d'une feuille de résine fluorocarbonée (à savoir, 5 par l'intermédiaire de la feuille de résine fluorocarbonée) aux prolongements périphériques du séparateur qui se prolongent au-delà des deux bords du substrat d'électrode qui sont parallèles aux canaux d'écoulement du gaz réactif dans celui-ci et qui sont 10 adjacents aux deux bords du substrat d'électrode mentionné précédemment, de la manière décrite ci-dessus, la feuille de résine fluorocarbonée ayant préalablement été interposée entre chacun des éléments d'étanchéité périphériques et chacun des prolongements périphériques. 15 La jonction mentionnée précédemment des substrats d'électrodes poreux et carbonés et du séparateur, ainsi que la jonction du séparateur et des éléments d'étanchéité périphériques par l'intermédiaire de la feuille mentionnée précédemment 20 de résine fluorocarbonée, peuvent s'effectuer simultanément, par un choix approprié des conditions de jonction, et cette opération est particulièrement avantageuse étant donné la diminution des étapes de production. Le moulage du substrat d'électrode poreux et carboné muni des gorges formant canaux d'écoulement de gaz réactif, peut être effectué par n'importe quel procédé. A titre d'exemple, après avoir rempli du mélange de matière brute un moule métallique ayant 30 la forme souhaitée, le mélange ainsi introduit est moulé par compression, ou bien, après moulage du mélange de matériau brut sous la forme d'une plaque plane (après calcination supplémentaire du mélange moulé), les gorges sont formées par découpage. Cependant, 35 du point de vue de la productivité et de l'uniformité des produits, il est souhaitable d'extruder le mélange de matériaux bruts après l'avoir malaxé, puis de mouler par compression le mélange ainsi extrudé par laminage ou matriçage. De plus, le substrat composite de la présente invention peut avoir, comme le montre la figure 3, des répartiteurs de gaz 8 et 8' qui sont constitués du même matériau carboné compact que les éLéments d'étanchéité périphériques, et qui sont 10 disposés de façon à se trouver au voisinage des deux bords du substrat d'électrode qui sont perpendiculaires aux canaux d'écoulement du gaz réactif dans celuici. Les répartiteurs de gaz 8 et 8' mentionnés 15 précédemment ont des gorges qui forment les passages d'écoulement permettant la répartition du gaz réactif en association avec le séparateur, et par l'intermédiaire des passages d'écoulement mentionnés précédemment 9 et 9' pour la répartition du gaz réactif, 20 le gaz réactif est fourni depuis l'extérieur vers les canaux d'écoulement 5 et 6 de gaz réactif (non représentés en figure 3), mais il n'est pas nécessaire que la forme de la section transversale des passages d'écoulement 9 et 9' coincide avec la forme de la 25 section transversale des canaux d'écoulement 5 et 6 du gaz réactif et de plus, il n'est pas non plus nécessaire que l'ensemble des extrémités ouvertes des canaux d'écoulement 5 et 6 de gaz réactif s'ouvre sur les passages d'écoulement 9 et 9', en vue de la répartition du gaz réactif, et la forme de la section transversale des passages d'écoulement 9 et 9' destinés à répartir le gaz réactif, peut être telle que le débit nécessaire de gaz réactif soit assuré lorsque l'appareil est utilisé en tant que substrat composite pour piles à combustible. En ce qui concerne la section transversale des passages d'écoulement 9 et 9' destinés à la répartition du gaz réactif, il n'est pas nécessaire de prévoir des conditions autres que celles qui ont 5 été mentionnées cidessus, et par conséquent, il suffit que Le rapport de la section transversale totale des canaux d'écoulement du gaz réactif, du côté de l'électrode de combustible, à la section transversale totale des canaux d'écoulement de gaz réactif, du 10 côté de l'électrode d'air, soit de 1: 3 à 2: 3. En outre, dans le substrat composite représenté en figure 3, comme l'élément d'étanchéité périphérique et le répartiteur de gaz qui ont tous deux été réalisés à partir du même matériau, sont 15 disposés à l'opposé l'un de l'autre de part et d'autre du séparateur, et comme le coefficient de dilatation thermique de la couche supérieure coincide avec celui de la couche inférieure, la contrainte thermique existant entre le séparateur et l'élément d'étanchéité 20 périphérique, et la contrainte thermique existant entre le séparateur et le répartiteur de gaz, deviennent identiques, et le gauchissement ainsi que la déformation se produisant lors de la calcination peuvent être limités. Cette situation est particulièrement favorable 25 dans le cas o le séparateur et les substrats d'électrodes sont calcinés en un corps unique, et comme, dans la région périphérique du substrat composite se trouvant sous la forme d'une plaque fine, l'élément d'étanchéité périphérique et le distributeur de gaz 30 ont été disposés et fixés face contre face, sur les deux surfaces du séparateur tout en maintenant le séparateur, cette structure présente un effet de renforcement, de sorte que le substrat composite de la présente invention est très facile à manipuler 35 lors de la fabrication de la pile-à combustible. Le substrat composite de la présente invention, qui a été obtenu de la façon décrite cidessus, présente une section transversale totale des canaux d'écoulement de gaz réactif, du côté des deux 5 électrodes, conforme aux conditions imposées par le gaz réactif effectivement disponible. Par conséquent, par comparaison au substrat d'électrode ayant la même section transversale totale des canaux d'écoulement de gaz réactif du côté de l'électrode de combustible 10 et du côté de l'électrode d'air, la section transversale totale des canaux d'écoulement de gaz réactif du côté de l'électrode de combustible peut être réduite tout en conservant les mêmes performances lors de la mise en oeuvre de l'appareil sous la forme d'une pile à 15 combustible. Plus précisément, la hauteur des canaux d'écoulement du gaz réactif peut être diminuée Par conséquent, il est possible de diminuer également l'épaisseur du substrat composite proprement dit. A titre d'exemple, dans le substrat 20 composite ordinaire, qui a une épaisseur de 3,8 à 4,0 mm, comme les canaux d'écoulement du gaz réactif sont formés avec une hauteur de 1,0 à 1,4 mm l'épaisseur du substrat d'électrode peut être diminuée d'environ 0,6 à 0,9 mm au plus, et en ce qui concerne l'ensemble 25 du substrat, l'épaisseur peut être réduite d'environ à 24 %. Cette structure contribue non seulement à rendre plus compacte la pile à combustible, et permet également de diminuer sa résistance électrique et sa résistance thermique dans les mêmes proportions 30 (c'est-à-dire d'environ 15 à 24 %) grâce à la diminution de l'épaisseur du substrat composite. Par conséquent, on peut s'attendre à un meilleur rendement en combustible du substrat composite de la présente invention. De plus, dans le substrat composite pour piles à combustible de la présente invention, comme les éléments d'étanchéité périphériques sont joints aux prolongements périphériques du séparateur sous la forme d'un corps unique par l'intermédiaire de 5 la feuille de résine fluorocarbonée, tout en restant adjacents aux deux bords du substrat d'électrode, le substrat composite de la présente invention permet d'empêcher de façon très satisfaisante les fuites de gaz, et il n'est pas nécessaire d'effectuer le 10 traitement d'étanchéité périphérique nécessité par la pile à combustible ordinaire afin d'éviter les fuites de gaz réactif par les côtés de la pile à combustible. Mieux encore, les substrats d'électrode 15 et le séparateur sont liés les uns aux autres en un corps unique par l'intermédiaire de la feuille carbonée souple, ou sont joints les uns aux autres par dispersion d'une résine de tétrafluoréthyLène, et les éléments détanchéité ainsi que le séparateur sont joints les 20 uns aux autres sous la forme d'un corps unique par la résine fluorocarbonée. Par conséquent, le substrat composite de la présente invention présente une excellente résistance à l'acide phosphorique et est particulièrement utile en tant que substrat composite pour piles à combustible du type à acide phosphorique. En outre, dans le substrat composite de la présente invention, comme les éléments d'étanchéité périphériques ont été uniformément disposés sur la région périphérique du substrat composite en forme 30 de plaque et liés à celle-ci, tout en maintenant le séparateur de façon alternée par les deux côtés, cette structure fournit un effet de renforcement, qui fait que le substrat composite mentionné cidessus se prête parfaitement aux manipulations lors de la fabrication 35 de la pile à combustible. L'exemple non limitatif est donné à titre illustratif de la présente invention. ExempLe. Le substrat composite pour piles à 5 combustible de la présente invention, a été produit à l'aide des matériaux suivants: (1) Substrats d'électrode: 1-1: une plaque plane poreuse et carbonée (fabriquée par la société KUREHA KAGAKU KOGYO Co.,Ltd. 10 sous la marque commerciale KES- 400) ayant été préalablement calcinée à une température d'au moins 800 C dans une atmosphère d'azote et ayant pour dimensions une largeur et une longueur de 690 mm et une épaisseur de 1,47 mm. 1-2: une plaque plane poreuse et carbonée identique à celle utilisée en 11, excepté qu'elle présente une épaisseur de 0,97 mm et non une épaisseur de 1,47 mm. (2) Séparateur. Le séparateur a été obtenu par découpage d'une plaque carbonée compacte (produite par la société SHOWA DENKO Co., Ltd., sous la marque commerciale SG-2, avec une épaisseur de 0,6 mm)en un morceau de 690 mm de longueur et de largeur. (3) Feuille de résine fluorocarbonee. Quatre morceaux d'une feuille de résine fluorocarbonée ont été obtenus par découpage d'une feuille de TEFLON (produite par la société NICHIAS Co, Ltd., ayant une épaisseur de 0,10 mm) en fonction 30 de la taille de l'élément d'étanchéité périphérique. (4) FeuiLLe carbonée souple. Deux morceaux d'une feuille carbonée souple ont été obtenus par découpage d'une feuille de GRAFOIL (produite par la société U.C.C., ayant une densité 35 apparente de 1,10 g/ml et une épaisseur de 0,13 mm) en fonction de la taiLle de la surface de jonction (690 mm de Longueur et 650 mm de largeur). (5) Eléments d'étanchéité périphériques: -I: deux morceaux d'une plaque de carbone 5 compact (produite par la société TOKAI Carbon Co, Ltd, ayant une densité apparente de 1,85 g/mL)ont été découpés à la taille de 690 mm de longueur, 20 mm de largeur et 1,5 mm d'épaisseur. -2: deux morceaux d'une plaque de carbone 10 compact (identique à la plaque ci-dessus) ont été découpés à la taille de 690 mm de longueur, 20 mm de largeur et 1,0 mm d'épaisseur. Après application d'un adhésif d'une série de résines phénoliques sur une face de chacun des 15 deux substrats d'électrode et sur une face de chacune des deux feuilles de GRAFOIL, l'adhésif ainsi appliqué a été admis à sécher. Par la suite, la surface de jonction du GRAFOIL a été jointe à la surface de jonction du 20 substrat d'électrode, à l'exception de la surface devant se trouver en vis-à-vis des périphéries du séparateur auquel le matériau d'étanchéité périphérique est fixé, à une température de 140 C, sous une pression de 10 kgf*/cm2 au manomètre et avec un temps de maintien 25 de la pression de 20 min. La surface adhérant au GRAFOIL du substratd'électrode, qui était constituée par la plaque plane poreuse et carbonée de 1,47 mm d'épaisseur a ensuite été découpée afin de réaliser une pluralité de gorges 30 parallèles ayant une section transversale rectangulaire d'une hauteur de 1,0 mm et d'une largeur de 2 mm à des intervalles de 4 mm, à l'aide d'une lame à diamant. De la même manière, la surface du substrat d'électrode adhérant au GRAFOIL, qui était constituée par la plaque 35 plane poreuse et carbonée d'une épaisseur de 0,97 mm, a été découpée afin de former une pluralité de gorges parallèles ayant une section transversale rectangulaire d'une hauteur de 0,5 mm et d'une largeur de 2 mm, à des intervalles de 4 mm. -Par la suite sur les surfaces de GRAFOIL restantes des matériaux ainsi traités, l'adhésif mentionné ci-dessus a été appliqué et séché. De la même manière, sur les surfaces opposées du séparateur, l'adhésif ci-dessus a été arpliqué et séché. Chacune des surfaces restantes de GRAFOIL des deux substrats d'électrode a ensuite été collée à la surface opposée du séparateur de façon à ce que la pluralité de gorges parallèles se trouvant dans l'un des deux substrats d'électrode soient perpendiculaires à celles qui se trouvent dans un autre substrat d'électrode, à une température de 140 C, sous une pression de 10 kgf*/cm2 au manomètre et avec une durée de maintien de la pression de 20 min, et les matériaux ainsi collés ont été calcinés à 2000 C 20 dans une atmosphère d'azote. Après calcination, les parties du substrat d'électrode se trouvant en face des périphéries du séparateur auxquelles les éléments d'étanchéité périphériques sont joints, ont été retirées afin 25 d'exposer les prolongements périphériques du séparateur, et une feuille de TEFLON a été interposée entre chacun des éléments d'étanchéité périphériques et le séparateur, puis les deux matériaux ont été liés l'un à l'autre par adhérence à l'état fondu de la feuille 30 de TEFLON à 350 C, sous une pression de 20 kgf*/cm2 au manomètre pendant une durée de maintien de la pression de 20 min. Grâce aux modes opératoires mentionnés ci-dessus, un substrat composite pour piles à 35 combustible ayant une épaisseur de 3,3 mm, a été obtenu. Exemple comparatif: De la même manière que dans l'exemple précédent, excepté que l'on a utilisé deux morceaux des plaques planes poreuses et carbonées d'une épaisseur de 1,47 mm comme substrats d'électrode, et que l'on a découpé les deux surfaces adhérant au GRAFOIL des deux substrats d'électrode afin de former une pluralité de gorges parallèLes ayant une section transversale rectangulaire d'une hauteur de 1,0 mm et d'une largeur de 2 mm à des intervalles de 4 mm, un substrat composite pour piles à combustible a été produit. L'épaisseur du substrat composite ainsi produit était de 3,8 mm. Les résultats de mesure de la résistance électrique et de la résistance thermique des substrats 15 composites ainsi produits dans l'EXEMPLE et dans l'EXEMPLE COMPARATIF, sont fournis dans le tableau suivant. TABLEAU :. Em *Exemple : Exemple:: comparatif :::: 25: Epaisseur (mm): 3,3 : 3,8: : Résistance électrique:15 18 : (m.cm2): : ::: : Résistance thermique: 34 40 (m2.h.OC/kcal): : :: : : : : à== = = = = = = = = = = = == = = = = = = = = = = = = = Comme le montre clairement le tableau, la résistance électrique et la résistance thermique du substrat composite pour piles à combustible de la présente invention, ont pu être réduites d'environ 5 15 à 16 % par comparaison à celles des substrats composites ordinaires, grâce à la diminution de l'épaisseur du substrat ccmposite. REVENDICATIONS 1. Substrat composite pour piles de combustible comprenant: (1) un séparateur (1), (2) deux substrats d'électrode (2, 2') poreux et 5 carbonés qui ont été respectivement munis d'une pluralité de gorges formant canaux d'écoulement (5, 6) pour le gaz réactif sur l'une de leurs faces, et d'une surface plane sur leur autre face, et ayant été jointes aux surfaces opposées dudit 10 séparateur (1), de façon à ce que lesdits canaux d'écoulement du gaz réactif dans l'un desdits substrats d'électrode (2, 2') soient perpendiculaires à ceux qui se trouvent dans un autre substrat d'électrode, et à ce que ledit 15 séparateur (1) se prolonge au-delà des deux bords dudit substrat d'électrode qui sont parallèles auxdits canaux d'écoulement du gaz réactif dans ledit substrat d'électrode, et (3) des éLéments d'étanchéité (3, 3') reliés aux 20 prolongements périphériques dudit séparateur (1), qui se prolongent audelà des deux bords dudit substrat d'électrode (2, 2') par l'intermédiaire d'une couche de résine fluorocarbonée (4, 4'), le rapport de la section transversale totale desdits 25 canaux d'écoulement (5) de gaz réactifs formés par ledit séparateur (1) et les gorges dudit substrat d'électrode poreux et carboné, du côté de l'électrode de combustible (2) à la section transversale totale desdits canaux d'écoulement (6) de gaz réactif formés 30 par ledit séparateur (1) et les gorges dudit substrat d'électrode poreux et carboné, du côté de l'électrode d'air (2') étant de 1: 3 à 2: 3. 2. Substrat composite pour piles à combustible selon la revendication 1, caractérisé en ce 35 qu'une feuille carbdnée (7, 7') souple a été interposée entre Les surfaces de jonction dudit substrat d'électrode poreux et carboné (2,2') et dudit séparateur ( 1). 3. Substrat composite pour piles à combus5 tible seLon la revendication 1, caractérisé en ce que lesdits substrats d'électrode (2, 2') poreux et carbonés et Ledit séparateur (1) ont été liés à l'aide d'une dispersion de résine de tétrafluoréthylène. 4. Substrat compo.site pour piles à combus10 tible selon la revendication 1, caractérisé en ce que ledit substrat d'électrode (2, 2') poreux carboné a une densité apparente de 0,3 à 0,9 g/ml, une perméabilité d'au moins 200 ml/cm2.h.mmAq et une résistivité électrique ne dépassant pas 200 m.L.cm, après calci15 nation à une température d'au moins 1 000 C dans une atmosphère inerte et/ou sous pression réduite. 5. Substrat composite pour piles à combustible selon la revendication 1, caractérisé en ce que ledit séparateur (1) est un matériau carboné compact 20 ayant une densité apparente d'au moins 1,4 g/ml, une perméabilité au gaz ne dépassant pas 106 ml/cm2.h.mmAq, une résistivité électrique ne dépassant pas 10 m-..cm et une épaisseur ne dépassant pas 2 mm. 6. Substrat composite pour piles à combus25 tible selon -la revendication 1, caractérisé en ce que ledit élément d'étanchéité (3, 3') périphérique est un matériau carboné compact ayant une densité apparente d'au moins 1, 4 g/ml et une perméabilité au gaz ne dépassant pas 10-4 ml/cm2.h.mmAq. 7. Substrat composite pour piles à combustible selon la revendication 2, caractérisé en ce que ladite feuille carbonée souple (7, 7') a été obtenue par carbonisation d'un matériau composite comprenant des fibres de carbone ayant une longueur moyenne d'au 35 moins I mm et d'un liant, et en ce qu'elle a une épaisseur ne dépassant 1 mm, une densité apparente de 0,2 à 1,3 g/ml, un taux de déformation par compression ne dépassant pas 2,0 x 10-1 cm2.kgf* et une souplesse telle qu'elle ne se rompt pas lorsqu'elle est pliée jusqu'à un rayon de courbure de 10 mm, en ce que dans ladite feuille carbonée souple (7, 7'), les amas de carbone dérivés dudit liant, dispersés dans la matrice desdites fibres de carbone et retenant une pluralité desdites fibres de carbone, lesdites fibres de carbone sont maintenues de manière coulissante 10 les unes contre les autres par les amas de carbone. 8. Substrat composite pour piles à combustible selon la revendication 2, caractérisé en ce que ladite feuille carbonée souple (7, 7') a été produite par compression de particules de graphite 15 expansées obtenues par exposition de particules de graphite ayant un diamètre de particule ne dépassant pas 5 mm à un traitement par les acides, puis en chauff.nt les particules ainsi traitées par les acides, et en ce qu'elle a une épaisseur ne dépassant pas 20 I mm, une densité apparente de 1,0 à 1,5 g/ml, un taux de déformation par compression ne dépassant 0,35 x 10-2 cm2/kgf* et une souplesse telle qu'elle ne se rompt pas lorsqu'elle est pliée jusqu'à un rayon de courbure de 20 mm. 9. Substrat composite pour piles à combustible selon la revendication 1, caractérisé en ce que ladite résine fluorocarbonée (4, 4') a un point de fusion d'au moins 200 C. 10. Procédé pour la production d'un substrat 30 composite pour piles à combustible selon la revendication 2, lequel procédé comprend les étapes consistant à: (1) coller une feuille carbonée souple (7, 7') à une surface de chacun de deux substrat d'électrode (2,2') poreux et carbonés sous la forme d'une plaque plane, sans gorge et de dimensions déterminées, à l'aide d'un adhésif, (2) soumettre chacune des surfaces adhérantes desdits 5 - substrats d'électrode à un traitement de découpage pour réaliser des gorges formant canaux d'écoulement pour le gaz réactif dans ceux-ci, de façon à ce que le rapport de La section transversale totale desdits canaux d'écou ement (5) de gaz réactif 10 du côté de l'électrode de combustible (2), à la section transversale totale desdits canaux d'écoulement (6) de gaz réactifs, du côté de l'électrode d'air (2') soit de 1: 3 à 2: 3, (3) Coller les surfaces de ladite feuille carbonée 15 souple restant sur les surfaces ainsi découpées desdits substrats d'électrode aux surfaces opposées dudit séparateur (1), de façon à ce que les gorges se trouvant dans l'un desdits substrats d'électrode soient perpendiculaires à celles qui se trouvent 20 dans l'autre substrat d'électrode, (4) Calciner les matériaux ainsi collés à une température d'au moins 800 C dans une atmosphère inerte et/ou sous pression réduite, et (5) lier des éléments d'étanchéité périphériques (3,3') 25 constitués par un matériau carboné compact imperméable aux gaz à des prolongements périphériques dudit séparateur, qui se prolongent au delà des deux bords dudit substrat d'électrode qui sont parallèles auxdits canaux d'écoulement 30 du gaz réactif dans celui-ci à l'aide d'une feuille de résine fluorocarbonée. 11. Procédé selon la revendication 10, caractérisé en ce que ledit substrat d'électrode (2, 2') poreux et carboné est sélectionné dans le groupe 35 constitué par (1), un matériau moulé obtenu par moulage d'un mélange de fibres de carbone courtes, d'un liant et d'une substance granulée organique, en un corps unique, par chauffage sous pression, et (2) un matériau calciné obtenu par calcination dudit matériau moulé 5 définit ci-dessus (1) dans une atmosphère inerte et/ou sous pression réduite. 12. Procédé selon la revendication 10, caractérisé en ce que ladite feuille carbonée (7, 7') souple a été obtenue par carbonisation d'un matériau 10 composite comprenant des fibres de carbone ayant une longueur moyenne d'au moins I mm et un liant, et en ce qu'elle a une épaisseur ne dépassant pas I mm, une densité apparente de 0,2 à 1,3 g/ml, un taux de déformation par compression ne dépassant pas 2,0 x 15 10-1 cm2/kgf* et une souplesse telle qu'elle ne se rompt pas lorsqu'elle est pliée jusqu'à un rayon de courbure de 10 mm, en ce que dans ladite feuille:arbonée (7, 7') souple, les amas de carbone dérivés dudit liant sont dispersés dans la matrice desdites 20 fibres de carbone et retiennent une pluralité desdites fibres de carbone, lesdites fibres de carbone étant maintenues de manière coulissante les unes contre les autres par les amas de carbone. 13. Procédé selon la revendication 12, 25 caractérisé en ce que la feuille carbonée souple (7, 7') est obtenue par moulage d'un matériau composite comprenant des fibres de carbone ayant une longueur moyenne d'au moins I mm et un liant ayant un rendement de carbonisation d'au moins 10 %, par chauffage sous pression et calcination du matériau composite ainsi moulé à une température d'au moins 850 C dans une atmosphère inerte et/ou sous pression réduite. 14. Procédé selon la revendication 10, caractérisé en ce que ladite feuille carbonée souple 35 (7, 7') est produite par compression de particules de graphite expansées obtenues par exposition de particules de graphite ayant un diamètre de particules ne dépassant pas 5 mm, à un traitement par les acides, puis en chauffant les particules de graphite ainsi 5 traitées par les acides, et en ce qu'elle a une épaisseur ne dépassant pas 1 mm, une densité apparente de 1,0 à 1,5 g/ml, un taux de déformation par compression ne dépassant -pas 0,35 x 102 cm2/kgf* et une souplesse telle qu'elle ne se rompt pas lorsqu'elle 10 est pliée jusqu'à un rayon de courbure de 20 mm. 15. Procédé selon la revendication 10, caractérisé en ce que l'adhésif est une résine thermodurcissable sélectionnée dans le groupe constitué par des résines phénoliques, des résines époxydes, 15 et des résines furaniques. 16. Procédé selon la revendication 10, caractérisé en ce que les conditions régnant lors de la jonction dudit substrat d'électrode audit séparateur sont une température de jonction de 100 20 à 180 C, une pression de compression de 1 à 50 kgf*/cm2 au manomètre et une durée de maintien de la pression de I à 120 minutes. 17. Procédé de fabrication d'un substrat composite pour piles à combustible selon la 25 revendication 3, lequel procédé comprend les étapes consistant à: (1) appliquer une dispersion de résine de trétrafluoréthylène sur les surfaces opposées d'un séparateur, (2) lier par adhérence à l'état fondu chacune des surfaces munie de gorges de deux substrats d'électrode (2, 2') poreux et carboné à la position définie des surfaces opposées dudit séparateur sur lequel a été appliquée la dispersion, de façon 35 à ce que les gorges se trouvant dans l'un desdits substrats d'électrode soient perpendiculaires à celles qui se trouvent dans un autre substrat d'électrode, lesdits substrats d'électrode étant respectivement munis d'une pluralité de gorges formant canaux d'écoulement (5, 6) pour le gaz 5 réactif sur l'une de leurs faces, et d'une surface plane sur leur autre face, la taille des gorges étant telle que le rapport de la section transversale totale aes canaux d'écoulement (5) de gaz réactif du côté de l'électrode de combustible 10 (2) à la section transversale totale desdits canaux d'écoulement (6) de gaz réactif, du côté de l'électrode d'air (2') soit de 1: 3 à 2 3, et (3) lier des éléments d'étanchéité périphériques (3, 3') constitués par un matériau carboné compact 15 impermeable aux gaz, à des prolongements périphériques dudit séparateur (1) qui se prolongent au-delà des deux bords dudit substrat d'électrode qui sont parallèles auxdits canaux d'écoulement du gaz réactif dans celuici, au moyen d'une feuille 20 de résine fluorocarbonée. 18. Procédé selon la revendication 17, caractérisé en ce que ledit substrat d'électrode (2, 2') poreux et carboné est produit par calcination du matériau moulé obtenu par moulage d'un mélange 25 de fibres de carbone courtes, d'un liant et d'une substance granuLée organique, en un corps unique par chauffage sous pression. 19. Procédé selon la revendication 17, caractérisé en ce que la jonction par adhérence à 30 l'état fondu dudit séparateur (1) audit substrat d'électrode (2, 2') poreux et carboné est effectuée à une température d'au moins environ 270 C, sous une pression d'au moins I kgf*/cm2 au namomètre. 20. Procédé selon la revendication 10 ou 17, caractérisé en ce que ledit séparateur (1) est une plaque de carbone compact présentant un retrait à la calcination ne dépassant pas 0,2 % lorsqu'elle 5 est calcinée à 2 000 C dans une atmosphère inerte et/ou sous pression réduite. 21. Procédé selon la revendication 10 ou 17, caractérisé en ce que ladite feuille de résine fluorocarbonée (4, 4') a un point de fusion d'au moins 10 200 C.