Brevet FR2605304A1 — publié le 19880422

La présente invention se rapporte à un procédé d'obtention de soufre élémentaire à partir d'un gaz con- tenant du sulfure d'hydroaène et du gaz sulfureux. L'in- vention trouvera son application dans l'industrie de pé- trochimie, de traitement du gaz, métallurgique et dans certaines autres industries, dans la production d'acide sulfurique, ainsi que pour l'épuration des gaz rejetés à partir des composés sulfureux toxiques, ce qui est indis- pensable du point de vue Acologique. Parmi les processus d'obtention du soufre, les procédés les plus répandus sont ceux aui sont effectués par la réaction connue de Claus 2H2S + SO2.S + H 2 ô que l'on réalise, soit de façon thermique à de hautes tem- pératures (de 800 à 14000 C), soit de façon catalytique à une température de 120 à 450OC. Catalytiquement, le pro- cessus de Claus est, en général, réalisé dans une couche immobile de catalyseur pulvérulent (granulé) (d'habitude V - oxyde d'.aluminium, bauxites) à une température de à 450 C. On introduit dans la couche de catalyseur les gaz initiaux à une température de 120-400C sous un rap- port de concentrations volumiques de sulfure d'hydrogène et de gaz sulfureux égal à 2:1, puis on évacue les gaz, contenant le soufre qui se forme, de la couche de cataly- seur et on les refroidit en condensant le soufre. La ré- action de Claus est réversible et exothermique pour l'in- tervalle de températures donné, ce qui signifie que le de- gré de transformation en poids équivalent des gaz initiaux en soufre augmente a mesure que la température diminue. Cependant, à la suite de la diminution de la tem- pérature, il peut se produire une condensation du soufre dans la couche de catalyseur, ce qui entraîne la désactiva- tion du catalyseur et l'atténuation du processus. Dans les conditions de conduite du procédé à des températures supérieures au point de rosée du soufre (su- périeures à 230-250'C) (J. "Industrie chimique", N 3, 1965, Y.N. Brodsky - "Obtention de soufre à partir du gaz de sulfure d'hydrogène concentré ", p. 34), le degré de transformation à poids équivalent n'est pas important, ce qui explique la nécessité de réaliser la réaction de Claus dans plusieurs couches parallèles de catalyseur (deux au minimum), avec refroidissement des gaz initiaux et conden- sation du soufre qui se forme entre lesdites couches de catalyseur, puis réchauffement des gaz jusqu'à la tempéra- ture de réaction. Cependant, ce procédé se caractérise par la nécessité d'utiliser un grand volume de catalyseur et une grande quantité d'équipement d'échange calorifique, par de grandes dépenses d'exploitation, relevant de la haute résistance hydraulique du dispositif dans lequel se réalise ledit procédé, et de grandes dépenses d'énergie pour le ré- chauffement des gaz entre les couches de catalyseur; par une efficacité insuffisante, le degré de transformation des gaz initiaux en soufre ne dépassant pas, en général, 94 % lors de l'utilisation de deux couches de catalyseur. Lors de la conduite de la réaction d'obtention de soufre.. des températures inférieures au point de rosée du soufre (cf. SulfreenHydrocarbon Processing, 1979, 58, 4, p. 140), on arrive à. de hauts degrés de transformation (jusqu'à 99.%) des gaz initiaux en soufre dans une couche de catalyseur, mais dans ce cas il s'avère nécessaire de régénérer périodiquement le catalyseur en évAporisant le soufre qui s'y est condensé par un courant de gaz de régé- nération chaud. La réalisation du procédé susmentionné exi- ge de grandes dépenses d'énergie pour la régénération du catalyseur, et cela avec une efficacité médiocre lorsque la transformation concerne des gaz ayant une concentration volunmique totale de composés sulfureux supérieure à 2-3 %. On connait un procédé d'obtention de soufre élé- mentaire (US-A-4 303 402), selon lequel le processus s'ef- fectue dans deux couches de catalyseur consécutives, la température des gaz initiaux réactionnels amenés dans la première couche étant inférieure au point de rosée du soufre, puis les gaz sortant de cette première couche sont réchauffés et amenés dans la seconde couche de cata- lyseur à une température supérieure au point de rosée du soufre afin d'évaporer le soufre qui s'y est condensé. Au fur et à mesure que la seconde couche de catalyseur se libère du soufre, on cesse le réchauffement des gaz entre les couches de catalyseur, et au fur et - mesure de la dé- sactivation complète du catalyseur dans la première couche, on change en sens inverse le sens d'amenée du gaz dans les couches de catalyseur. L'inconvénient dudit procédé consis- te en ce que le degré de transformation des gaz initiaux en soufre est insuffisant dans les conditions d'augmentation de leur concentration (plus de 2 % de H2S) ainsi que d'ac- croissement de l'humidité des gaz initiaux. On connait également un procédé d'obtention de soufre (US-A-4 315 904), selon lequel le processus s'effec- tue dans deux couches de catalyseur consécutives, entre les- quelles on refroidit les gaz réactionnels en condensant le soufre, les gaz réactionnels étant amenés dans la première couche à une température supérieure à la température de point de rosée du soufre, et dans la seconde couche à une température inférieure à celle du point de rosée du soufre, les gaz réactionnels étant mélangés avant leur amenée dans la seconde couche de catalyseur avec une partie du mélange de gaz initial. Au fur et à mesure de la désactivation du catalyseur dans la seconde couche de catalyseur, on change en sens inverse le sens d'amenée des gaz initiaux dans les couches de catalyseur. Dans ledit processus, le degré de transformation des gaz initiaux en soufre peut dépasser 99 %, mais à la suite d'accroissement de la concentration des vapeurs d'eau,. ainsi que d'accroissement de la concen- tration de gaz, ce degré de transformation se voit réduit et peut s'avérer insuffisant lors du traitement des gaz humides à des concentrations moyenne et haute (plus de 2 % de H2S) de composés sulfureux. D'autre part, (cf. CBA - Hydrocarbon Processingf 1979, 58, 4, p. 134) il existe des procédés combinés d'ob- tention de soufre, dans lesquels on conduit la réaction dans les premières couches de catalyseur à des températures supérieures à celle du point de rosée du soufre, et dans les couches de catalyseur suivantes - à des températures inférieures à celle du point de rosée du soufre avec une régénération périodique du catalyseur au moyen de courant chaud de gaz initiaux. Ces procédés se caractérisent par une plus grande efficacité (degré de transformation arrivant à 99,3 %), mais leur réalisation exige d'importants inves- tissements économiques et une forte consommation d'énergie. Dans le but de remédier aux inconvénients susmen- tionnés, on a proposé de conduire le processus de Claus à de basses températures d'entrée des gaz initiaux en chan- geant périodiquement le sens de l'amenée des gaz dans la couche de catalyseur en sens inverse (cf. SU-A-911 852). Dans ce cas, il se forme au centre de la couche de cataly- seur une zone de réaction, dont la température (230-3000C) dépasse la température du point de rosée du soufre, alors que dans les parties plus froides de la couche, à travers lesquelles entrent et sortent les gaz initiaux, le soufre se condense et ces parties de la couche de catalyseur, compte tenu de leur inactivité catalytique, jouent un rôle de régénérateurs de la chaleur. La quantité de soufre qui se condense dans la couche de catalyseur au cours de la période de temps qui sépare le changement du sens d'amenée des gaz initiaux en sens inverse est égale à la quantité de soufre qui s'évapore à partir de la couche de cataly- seur aux dépens de la chaleur qui se dégage pendant la ré- action chimique dans cette même période de temps. Ainsi donc, les avantages du processus susmentionné par rapport à ceux cités plus haut consistent en: - le haut degré de transformation des gaz initiaux en soufre dans une couche de catalyseur aux dépens d'une tem- pérature moyenne relativement basse dans la zone réaction- nelle, ainsi que grâce au fait, qu'au premier moment de la réalisation du processus il se forme dans la couche de ca- talyseur un gradient de température qui baisse vers la sortie, ce qui assure un accroissement complémentaire du degré de transformation (jusqu'à 99 %); - l'évaporation continue du soufre qui se condense aux dépens de la chaleur qui se dégage de la réaction chimi- que, ce qui assure la continuité du processus d'obtention du soufre sans arrêt pour la régénération visant à libé- rer le catalyseur du soufre liquide; - l'amenée des gaz initiaux dans la couche de cataly- seur sans réchauffement préalable, ce qui permet de rédui- re nettement les dépenses d'énergie pour la réalisation du processus. Tout cela assure une importante efficacité éco- nomique du processus susmentionné. Cependant, lors de la réalisation dudit proces- sus, on constate un degré de transformation insuffisant (90-92 %) des gaz initiaux en soufre en cas de traitement des gaz humides (20 % d'eau et plus) ainsi que des gaz hautement concentrés (10 % de composés sulfureux et plus), dû a la perturbation de l'équilibre chimique de la réac- tion. La réduction de l'efficacité dudit processus s'explique également par une répartition irrégulière du gaz suivant la section de la couche de catalyseur. Le procédé connu ne permet pas de détruire les composés organiques contenant du soufre (COS, CS2) qui sont présents dans les gaz initiaux à cause de la réalisa- tion dudit procédé à des températures qui sont insuffisan- tes pour la destruction de ces composés, ce qui a pour conséquence la pollution des gaz rejetés par des produits toxiques. Par ailleurs, ledit procédé connu ne peut être réalisé que sur un volume accru de catalyseur, compte tenu de ce qu'au cours du processus d'obtention du soufre une partie du catalyseur se désactive inévitablement par le soufre liquide. Le problème, posé dans la présente invention, consiste a mettre au point un procédé d'obtention du sou- fre élémentaire par la répartition des gaz initiaux dans la couche de catalyseur, assurant un degré de transforma- tion des gaz initiaux (fortement concentres et humides), en soufre, élevé et stable dans le temps, tout en simpli- fiant la technologie de son obtention. Ce problème est résolu par le fait que dans le procédé d'obtention du soufre élémentaire à partir du gaz sulfureux et du sulfure d'hydrogène,.réalisé par in- troduction desdits gaz à une température non inférieure à 120OC dans une couche de catalyseur dans les conditions de changement périodique du sens de l'amenée desdits gaz en sens inverse avec une évacuation subséquente à partir de la couche de catalyseur du soufre gazeux qui se forme et sa condensation, suivant l'invention telle que revendi- quée, le procédé est réalisé dans une couche de catalyseur divisée par section perpendiculaire au sens d'amenée des gaz initiaux à haute température au moins en deux parties, entre lesquelles on effectue l'agitation et/ou le refroi- dissement desdits gaz initiaux, ainsi que l'évacuation du soufre gazeux qui se forme et sa condensation, la tempéra- ture des gaz amenés au moins dans une des parties de la couche de catalyseur étant inférieure au point de rosée du soufre, et le changement périodique du sens de l'amenée des gaz initiaux étant réalisé au moins dans l'une des par- ties de la couche de catalyseur au fur et à. mesure que la différence de la température des gaz à l'entrée et à la sortie de ladite couche de catalyseur atteint 1-150 C. Grâce au procédé selon l'invention, il devient possible, par une technologie relativement simple, d'ac- croitre le degré de transformation des gaz initiaux haute- ment concentrés (par exemplef mélange de 10 % de H2S et de % de SO2) en soufre jusqu'à 98,8 %, ainsi que le degré de transformation en soufre des gaz initiaux possédant une forte humidité (par exemple, 5 % H2S, 2,5 % SO2, 20 % H20) jusqu'à 98,6 %. La haute valeur mentionnée du degré de transformation se maintient à un niveau stable dans le 7 2605304 temps. Dans le but d'atteindre un degré de tranformation égal à la valeur de 99,0-99,6 % lors du traitement de gaz initiaux hautement concentrés et humides, ainsi que d'assu- rer la destruction des composés organiques soufrés conte- nus dans les gaz initiaux au moyen d'une technologie plus simple que:celle utilisée pour atteindre un tel niveau du degré de transformation, il est avantageux, suivant l'in- vention, d'effectuer le procédé dans une couche de cataly- seur, divisée en trois parties, par des coupes perpendicu- laires au sens d'amenée des gaz initiaux les gaz initiaux arrivent dans la première partie du catalyseur par le sens de leur amenée, et ont une température de 300 à.400 C, et dans la seconde et troisième parties de la couche de cata- lyseur ils ont une température de 120 à 160 C, alors que le changement susmentionné du sens d'amenée des gaz ini- tiaux en sens inverse est réalisé de façon autonome dans la seconde couche de catalyseur dès que la différence de température desdits gaz entre l'entrée et la sortie de la couche de catalyseur atteint 50-150 C, le changement du sens d'amenée des gaz initiaux étant réalisé dans toutes les parties de la couche de catalyseur au fur et à mesure que la différence de température des gaz à l'entrée et a. la sortie de la troisième partie de la couche de cataly- seur, suivant le sens d'amenée desdits gaz, atteint une valeur inférieure à 0,1 - 5 C. Dans le but de réduire la quantité de catalyseur nécessaire pour la réalisation du processus d'obtention du soufre, il est avantageux, suivant l'invention, d'effectu- er l'entrée et la sortie des gaz initiaux au moins dans une partie de la couche de catalyseur à travers des cou- ches de matériau inerte, dont le volume est égal, par rap- port au volume de la couche de catalyseur à. 1:0,5-2. Il est avantageux, suivant l'invention, d'utili- ser à titre de matériau inerte le quartz. De toutes façons, les autres buts et avantages de l'invention seront bien compris à l'aide de la descrip- tion qui suit du procédé d'obtention du soufre élémentaire et des exemples de réalisation dudit procédé. Selon l'invention, on réalise l'obtention du sou- fre élémentaire à partir de gaz contenant le sulfure d'hy- drogène et le gaz sulfureux dans un rapport optimum de leurs concentrations volumiques égal x 2:1. Les gaz ini- tiaux peuvent éventuellement contenir de l'oxygène en pe- tite quantité, ainsi que des composés sulfurés organiques (COS et CS2). L'obtention du soufre élémentaire, suivant l'in- vention, est réalisée par la réaction de Claus: H2S + SO2 - 3/n S + 2 H20, dans une couche immobile de catalyseur solide granulé. A titre de catalyseur, on peut avoir recours, par exemple, à du - oxyde d'aluminium, aux bauxites. Les gaz initiaux de la réaction sont amenés dans le zone de réaction, notamment dans la couche de cataly- seur à une température de 120-4000C. L'amenée des gaz initiaux à une température su- périeure à 400 n'est pas recommandée, car cela entraîne une forte réduction du degré de transformation desdits gaz initiaux en soufre, ainsi que le danger de destruction thermique du catalyseur. L'amenée des gaz initiaux à une température inférieure à 1200C (température de solidifica- tion du soufre liquide) est, du point de vue technique, difficilement réalisable et non souhaitable, car cela peut provoquer le colmatage de la couche de catalyseur et des conduits de gaz par le soufre solide. Selon l'invention, on effectue le procédé d'ob- tention du soufre dans une couche de catalyseur, divisée en deux ou trois parties par coupe perpendiculaire au sens d'amenée des gaz initiaux a haute température. La conduite du procédé dans une telle couche de catalyseur divisée don- ne la possibilité d'effectuer le brassage des gaz réaction- nels entre les parties de la couche de catalyseur. Par a.lleurs, on peut réaliser un refroidissement intermédiaire des gaz réactionnels et la condensation du soufre, ce qui permet de décaler l'équilibre dans la réaction de Claus vers la formation du soufre élémentaire. Au moins dans une partie de la couche de cataly- seur, lesdits gaz réactionnels sont amenés à des températu- res inférieures au point de rosée du soufre (120m160 C) pour obtenir un haut degré de transformation, et au moins dans l'une des parties de la couche on change périodique- ment le sens de l'amenée des gaz initiaux réactionnels à l'inverse afin que dans cette partie de la couche le pro- cessus ne puisse pas s'atténuer à cause de la désactivation du catalyseur par le soufre condensé. Il n'est pas avanta- geux d'amener les gaz initiaux à une température supérieure à 160 C dans les parties de la couche de catalyseur, dans lesquelles on conduit le procédé à une température inférieu- re à celle du point de rosée du soufre, étant donné que ce- la apporte un accroissement de la température moyenne de la réaction et à une détérioration de la condensation du sou- fre au cours du refroidissement intermédiaire du gaz Cce qui entraîne une augmentation de la concentration des va- peurs de soufre à l'entrée du gaz dans lesdites parties de la couche de catalyseur), à cause de quoi l'équilibre chimi- que se décale dans le sens de la réduction du degré de transformation des gaz initiaux en soufre. Le changement du sens de l'amenée des gaz ini- tiaux réactionnels à l'inverse est réalisé au fur et à me- sure que la différence des températures entre l'entrée et la sortie de la couche de catalyseur atteint 50-150'C. Le changement du sens de l'amenée du gaz de la réaction n'est pas recommandé quand la différence desdites températures est inférieure à 50'C, car cela entraîne un changement très fréquent du sens et, par conséquent, la réduction du degré de transformation aux dépens des pertes qui survien- nent lors des changements du sens de l'amenée des gaz (une partie des gaz va revenir de la couche de catalyseur sans entrer en réaction). Le changement de la direction de l'a- menée au fur et à mesure que la différence susmentionnée des températures dépasse 15OqC n'est également pas avanta- geux, car il peut entraIner une atténuation du processus, due au changement trop peu fréquent de la direction de l'amenée des gaz initiaux réactionnels dans le sens inver- se (après plusieurs changements, le flux de gaz réaction- nels emportera de la couche de catalyseur trop de chaleur, accumulée dans ladite couche de catalyseur, et de ce fait ladite différence des températures peut, en général, ne plus atteindre la valeur au-dessus 150 C). La variante de réalisation du procédé d'obten- tion du soufre, selon l'invention, consiste en ce que la couche de catalyseur est divisée en deux parties par une coupe perpendiculaire au sens de l'amenée des gaz, entre lesquelles s'effectue un refroidissement intermédiaire des gaz réactionnels et la condensation du soufre obtenu. Dans ce cas, les gaz initiaux réactionnels sont amenés dans chaque partie de la couche à une température inférieure à celle du point de rosée du soufre (120-160oC) et le chan- gement de la direction d'amenée des gaz initiaux en sens inverse s'effectue dans les deux parties de la couche au fur et à mesure que la différence des températures des gaz reactionnels entre l'entrée et la sortie de la seconde partie, par rapport au sens de l'amenée des gaz, de la couche de catalyseur, devient égale à 50-150 C. Dans le but d'atteindre de très hauts degrés de transformation (dépassant 99 %) lors du traitement des gaz fortement concentrés et humides, ainsi que pour détruire les composés organiques soufrés que peuvent contenir les gaz réactionnels, on conduit le processus d'obtention du soufre dans une couche de catalyseur, divisée en trois parties, en introduisant dans la première partie, par rap- port au sens de l'amenée des gaz, de la couche de cataly- seur les gaz initiaux & une température de 300 400 C-, et dans la seconde et troisième parties de la couche de cata- lyseur à une température de 120 à 160 C. Le changement de la direction de l'amenée des gaz dans le sens inverse dans la seconde partie de la couche de catalyseur s'effectue à. mesure que la différence de températures des gaz à l'en- trée et à la sortie de cette partie de la couche devient égale à 50-150 C. Si l'on ne réalise par dans la seconde partie de la couche de catalyseur de tels changements de la direction de l'amenée, dans cette partie le processus s'amortit à la suite d'une désactivation complète du catalyseur par le soufre liquide. Dans la première partie de Ja couche de cataly- seur se produit la destruction des composés organiques sou- frés sous l'action des hautes températures, alors que dans la troisième partie de la couche se produit la condensation du soufre. D'autre part, entre les parties de la couche de catalyseur, on refroidit les gaz réactionnels en condensant le soufre. Au fur et à mesure que la troisième partie de la couche de catalyseur se remplit de soufre liquide (ce qui se détermine par la diminution de la différence de tempéra- tures des gaz à l'entrée et à la sortie de ladite partie de la couche de catalyseur jusqu'à une valeur inférieure à 0,1-5eC), on change la direction de l'amenée des gaz en cel- le inverse dans toutes les parties de la couche de cataly- seur, de façon à ce que la première, dans le sens d'amenée des gaz de la réaction, partie de la couche de catalyseur devient troisième, et la troisième - première. Après un tel changement du sens de l'amenée des gaz, dans la partie de la couche de catalyseur qui est devenue la première par rap- port au sens de l'amenée des gaz, s'effectue l'évaporation du soufre qui s'y est condensé par le flux des gaz initiaux à haute température, alors que dans la partie qui est res- pectivement devenue troisième commence le refroidissement du catalyseur et la condensation du soufre. Dans une telle variante de réalisation du processus, la condensation de tout le soufre qui s'est formé ne peut s'effectuer qu'à la suite d'un refroidissement intermédiaire du gaz, et pour cette raison, il est nécessaire d'assurer le refroidisse- ment des gaz aussi bien à l'entrée dans la première partie de la couche de catalyseur, qu'à la sortie de la troisième partie de la couche. L'amenée des gaz initiaux dans la première partie de la couche de catalyseur à une température inférieure à 300 C n'est pas avantageuse, car à de telles températures la vitesse d'évaporation du soufre liquide se voit réduite, * et la destruction des composés organiques soufrés peut éga- lement se réaliser d'une façon insuffisante. Le changement de la direction de l'amenée des gaz initiaux simultanément dans toutes les parties de la couche de catalyseur dans le sens inverse au fur et à mesure que la différence de températures du gaz à l'entrée et à la sortie de la troisié- me partie, par rapport au sens de l'amenée des gaz de la ré- action, de la couche de catalyseur devient égale à moins de 0,10 C, entrainera une diminution du degré de transformation, car, dans ce cas, la troisième partie de la couche de cata- lyseur devra fonctionner durant un certain temps dans des conditions de désactivation totale du catalyseur, tandis que, lorsque la valeur minimale de ladite différence de températures est prise supérieure à 5 C, cela entraînera un plus fréquent changement du sens de l'amenée des gaz et, par conséquent, la réduction du degré de transformation aux dépens de l'augmentation des pertes accompagnant les fré- quents changements de la direction de lamenée des gaz. Il a été établi qu'après l'introduction des gaz réactionnels à une température inférieure à celle du point de rosée du soufre dans la couche de catalyseur, dans les zones périphériques de cette dernière (les abouts), se pro- duit la condensation du soufre formé et donc, la désactiva- tion du catalyseur, alors que lesdites zones périphériques de la couche de catalyseur remplissent le rôle de régénéra- teurs de la chaleur. Lorsque l'on obtient le soufre dans une couche de catalyseur, divisée en deux parties, avec le refroidis- sement des gaz dans la zone qui se trouve entre les deux parties de la couche de catalyseur et la condensation du soufre, de telles zones sont présentes dans les deux par- ties de la couche. Lorsque le soufre est obtenu dans une couche de catalyseur séparée en trois parties, avec le re- froidissement du gaz dans la zone entre les parties de la couche de catalyseur et la condensation du soufre, de tel- les zones n'existent que dans la seconde partie, par rap- port au sens d'amenée du gaz de la réaction, de la couche de catalyseur. Et dans l'un, et dans l'autre cas, la cons- titution dans la couche de catalyseur de zones qui régénè- rent la chaleur peut entraîner la nécessité d'augmenter le volume total du catalyseur. Dans le but d'éliminer la nécessité d'augmenter le volume de catalyseur, il est proposé, suivant l'inven- tion revendiquée, de réaliser au moins dans une partie de la couche de catalyseur l'entrée et la sortie des gaz ini- tiaux réactionnels à travers des couches de matériau iner- te. Le rapport des volumes du matériau inerte et du cata- lyseur dans la couche de catalyseur doit être égal à 1:5-2, A titre de matériau inerte, on peut utiliser n'importe quel matériau, inerte à l'égard du gaz réaction- nel, par exemple, du quartz, des bagues céramiques de Ras- hig et autres. Ainsi donc, selon l'invention, le soufre qui se forme au cours de la réaction dans la couche de catalyseur se condense essentiellement sur les particules du matériau inerte, remplissant le rôle de régénérateur de la chaleur. Grâce à l'utilisation de matériau inerte, on peut réduire la quantité de catalyseur nécessaire pour réaliser le pro- cédé, et-qui coûte plus cher que le matériau inerte. La conduite du procédé avec un volume de matériau inerte, dont le rapport à l'égard du volume du catalyseur est infé- rieur à 1:2, n'est pas avantageuse, car, dans ce cas, une certaine partie du catalyseur sera quand même désactivée par le soufre liquide. Le volume de matériau inerte, re- présentant à l'égard du volume de catalyseur un rapport supérieur à 1:0,5 n'est également pas recommandé, compte tenu de ce que, dans ces conditions, les gaz réactionnels doivent être amenés dans la couche de catalyseur sous pres- sion pour assurer le contact du gaz réactionnel avec le ca- talyseur sur toute la longueur de sa couche. De toutes façons, l'invention sera bien comprise à l'aide des exemples suivants de réalisation concrète. EXEMPLE 1 On réalise l'obtention de soufre élémentaire dans une couche de catalyseur (1 -oxyde d'aluminium), divisée en deux parties, entre lesquelles on effectue le refroidis- sement du gaz réactionnel et la condensation du soufre. La température du gaz réactionnel à l'entrée dans les deux parties de la couche est égale à 120 C, la composition du gaz réactionnel à l'entrée dans la première partie par rap- port au sens de l'amenée du gaz de la couche de catalyseur est 10 % de H2S, 5 % de S02, 75 % de N2. Au fur et à mesure que la différence des températures du gaz entre l'entrée et la sortie de la seconde partie de la couche atteint 100OC, on change en sens inverse la direction de l'amenée des gaz initiaux dans les deux parties de la couche de catalyseur. La durée de la période entre les changements de la direction de l'amenée du gaz est égale, dans ce cas, à environ 30 minutes, et le degré de remplissage moyen de la couche de catalyseur sur sa longueur en soufre liquide est approximativement égal à 50 %. Le taux, moyen dans le temps, de conversion des gaz initiaux en soufre est égal à 98,8 %, EXEMPLE 2 On obtient le soufre élémentaire dans des condi- tions analogues à celles décrites dans l'Exemple 1, mais pour une composition des gaz initiaux: 5 % de H2S, 2,5 % de S02, 20 % de H20, 72,5 % de N2, Le taux moyen de conver- sion est alors égal à 98,6 %, Lors de la réalisation du procédé d'obtention du soufre conformément aux conditions, décrites dans SU-A-911 852r les autres paramètres égaux, le taux de conversion est égal à 90 %. EXEMPLE 3 On obtient le soufre élémentaire dans les mêmes conditions, que dans l'Exemple I, mais en changeant la di- rection de l'amenée des gaz réactionnels dans les deux par- ties de la couche de catalyseur, au fur et à mesure que l'écart de températures du gaz réactionnel atteint,entre 1' entréeet la sortie de la seconde partie de la couche, C. La durée de la période entre les changements de la direction de l'amenée des gaz est égale & 50 minutes. Le taux moyen de remplissage de la couche de catalyseur par le soufre liquide est égal à 65 %, le taux de conversion - à 98,6 %. EXEMPLE 4 On obtient le soufre élémentaire dans des condi- tions analogues à celles décrites dans l'Exemple 3, mais le différence de températures du gaz réactionnel entre l'entrée et la sortie de la seconde couche de catalyseur est égale a 50OC. La durée de la période entre les change- ments de la direction d'amenée..des gaz réactionnels est égale à 10 minutes et la teneur moyenne en soufre liquide est égale à 10 %. Aux dépens de la hausse de température dans la zone de la réaction, il se produit une détériora- tion des conditions d'équilibre chimique, la température maximale dans la couche de catalyseur atteignant près de 350 C. Taux de conversion - 96,5 % EXEMPLE 5 On obtient le soufre élémentaire dans la couche de catalyseur, divisée en deux parties, entre lesquelles on mélange le gaz réactionnel, Température du gaz à l'en- trée dans la première partie de la couche de catalyseur C, composition du gaz réactionnel - 5 % de H2S, 2,5 % de SO2, 92,5 % de N2. On réêlise le changement de la direc- tion d'amenée des gaz initiaux au fur et à mesure que l'é- cart des températures du gaz réactionnel entre l'entrée et la sortie de la seconde partie de la couche atteint la va- leur de 500C. La durée de la période entre les changements de la direction d'amenée des gaz de la réaction est égale à 40 minutes, le taux de conversion est de 97,1 % EXEMPLE 6 On obtient le soufre élémentaire dans des condi- tions analogues à celles de l'Exemple 1. Cependant, dans les deux parties de la couche de catalyseur, on fait en- trer et sortir le gaz réactionnel à travers des couches d'un matériau inerte (quartz), dont le rapport du volume au volume du catalyseur est de 1:1. Le taux de conversion de 98,8 % est obtenu en utilisant une quantité deux fois moindre de catalyseur aux dépens du matériau inerte. EXEMPLE 7 On obtient le soufre élémentaire dans des condi- tions analogues à celles décrites dans l'Exemple 6. Ce- pendant, le rapport des volumes du matériau inerte et du catalyseur est égal à 1:2. Taux de conversion 98,8 %. Une partie du catalyseur est désactivée par le soufre liquide. EXEMPLE 8 On obtient le soufre élémentaire dans des condi- tions analogues à celles mentionnées dans l'Exemple 7. Le rapport des volumes du matériau inerte et du catalyseur est égal à 1:0,5. Taux de conversion 98,2 %. EXEMPLE 9 On obtient le soufre élémentaire en utilisant une couche de catalyseur divisée en trois parties, Dans les zo- nes qui séparent les parties de la couche de catalyseur, on refroidit le gaz réactionnel en condensant le soufre qui se forme. Dans la première partie de la couche de catalyseur, on amène le gaz réactionnel à la température de 350-C, dclans la seconde et troisième parties de la couche de catalyseur - de 120 C. Composition du gaz réactionnel à l'entrée dans la première partie de la couche de catalyseur-: 10 % de H2S, 5 % de SO2, 20 % de H2O, 65 % de N2. On change la di- rection d'amenée du gaz de la réaction dans la seconde par- tie de la couche de catalyseur en sens inverse, au fur et à mesure que la différence de température des gaz entre l'entrée et la sortie de ladite partie de la couche de ca- talyseur devient égale à 100 C, On effectue le changement de la direction d'amenée du gaz réactionnel à travers tou- te la couche de catalyseur, au fur et à mesure que la dif- férence de température du gaz entre l'entrée et la sortie de la troisième partie de la couche de catalyseur, en sui- vant le sens de l'amenée, tombe à une valeur de 3eC, Le taux de conversion des gaz initiaux en soufre atteint alors 99,6 %. On effectue le changement de la direction d'amenée des gaz dans la seconde partie de la couche de catalyseur en sens inverse toutes les 15 minutes, et dans toutes les 3 par- ties de la couche de catalyseur - une fois toutes les 30 heu- res. Dans les gaz sortant de la couche de catalyseur, on ne décèle plus de COS et CS2. EXEMPLE 10 On obtient le soufre élémentaire dans des condi- tions analogues à celles mentionnées dans l'Exemple 9. La température du gaz réactionnel à l'entrée dans la première partie de la couche de catalyseur est égale à 300C. A la sortie de la couche de catalyseur, on retrou- ve dans les gaz réactionnels des traces de COS et de CS2, ce qui est dû à ce que dans la première partie de la couche de catalyseur ces composés ne se détruisent que partielle- ment à cause de la réduction de la température dans le cata- lyseur. Taux de conversion - 99,6 %. EXEMPLE 11 On obtient le soufre élémentaire dans les mêmes conditions que dans l'Exemple 9. Cependant, on amène le gaz réactionnel dans la première partie de la couche de catalyseur à la température de 400 C. A cause de la destruction thermique du catalyseurf sa durée se réduit, Toutefois, le taux de conversion consti- tue 99,6 %. EXEMPLE 12 On obtient le soufre élémentaire dans des condi- tions analogues à celles décrites dans J'Exemple 9. On réalise le changement de la direction d'amenée des gaz réactionnels dans toute la couche de catalyseur au fur et à mesure que l'écart de température du gaz à l'en- trée et à la sortie de la troisième partie de la couche de catalyseur s'abaisse jusqu'à 5 C, Taux de conversion 99,5 %. EXEMPLE 13 On obtient le soufre élémentaire dans des condi- tions analogues à celles décrites dans l'Exemple 12. La différence de température du gaz réactionnel entre l'entrée et la sortie de la troisième partie de la couche de catalyseur est égale à 0,1 . Taux de conversion 99,5 %. REVENDICATIONS 1. Procédé d'obtention de soufre élémentaire à partir-de gaz sulfureux et de sulfure d'hydrogène par in- troduction desdits gaz à une température non inférieure à 120 C dans une couche de catalyseur et changement périodi- que de la direction d'amenée desdits gaz en sens inverse, avec une évacuation subséquente & partir de la couche de catalyseur du soufre gazeux formé et sa condensation, caractérisé en ce que l'on effectue le procédé dans une couche de catalyseur divisée par section perpendiculaire au sens d'amenée des gaz initiaux à haute température au moins en deux parties, entre lesquelles on effectue l'agi- tation et/ou le refroidissement desdits gaz initiaux et l'évacuation du soufre gazeux qui se forme et sa condensa- tion, les gaz étant amenés dans au moins l'une des parties de la couche de catalyseur à une température inférieure au point de rosée du soufre, et la direction d'amenée des gaz initiaux étant changée en sens inverse dans au moins l'une des parties de la couche de catalyseur au fur et à mesure que la différence de température des gaz entre l'entrée et la sortie de ladite partie de la couche de catalyseur at- teint une valeur de 50-150 C. 2. Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce que l'on effectue le procédé dans une couche de ca- talyseur, divisée par des sections perpendiculaires au sens de l'amenée des gaz initiaux en trois parties; on introduit dans la première partie, suivant le sens d'ame- née des gaz initiaux, de la couche de catalyseur lesdits gaz à une température de 300-400 C, et dans la seconde et troisième parties de la couche de catalyseur - à une tem- pérature de 120-160 C, et l'on réalise ledit changement de la direction d'amenée des gaz initiaux en sens inverse dans la seconde partie de la couche de catalyseur dès que l'on atteint une différence de température desdits gaz, entre l'entrée et la sortie de la couche de catalyseur, égale à 50-150CC, et le changement centralisé de la direc- tion d'amenée des gaz initiaux dans toutes les parties de la couche de catalyseur en sens inverse au fur et à mesure que la différence des températures des gaz à l'entrée et a la sortie de la troisième partie de la couche de cataly- seur, suivant le sens de l'amenée des gaz, atteint une va- leur de 0,1-5 C. 3. Procédé selon les revendication51 ou 2, carac- térisé en ce que l'entrée et la sortie des gaz initiaux dans au moins l'une des parties de la couche de catalyseur est réalisé à travers des couches d'un matériau inerte, dont le rapport du volume au volume de la couche de cataly- seur est égal à 1:0,5-2. 4. Procédé selon la revendication 3p caractérisé en ce que l'on utilise à titre de matériau inerte le quartz.