Brevet FR2585593A1 — publié le 19870206

Procédé de fabrication d'un tube métallique et tube ainsi obtenu, notamment le traitement des gaines pour combustible nucléaire." La présente invention concerne un procédé de fabrication d'un tube métallique et les tubes ainsi obtenus. L'invention concerne particulièrement le traitement des gaines pour combustible nucléaire, en alliage de zirconium et le produit de gainage ainsi obtenu. Le zircaloy-2 et le zircaloy-4 sont des alliages du commerce dont l'utilisation principale concerne les réacteurs à eau tels que les réacteurs à eau bouillante (BWR), les réacteurs à eau pressurisée (PWR) et les réacteurs à eau lourde (HWR). Ces alliages sont choisis en fonction de leurs caractéristiques nucléaires, de leurs caractéristiques mécaniques et de leur résis- tance à la corrosion aqueuse à température élevée. L'histoire du développement du zir- caloy-2 et du zircaloy-4 peut se résumer ainsi: Stanley, Kass "Développement des zircaloys" publié par ASTM Special Technical Publication N 368 (1964) pages 3-27 et Rickover et autres "Histoire du développement des alliages de zirconium utilisés dans les réacteurs nucléai- res" NR: D: 1975. Il est également intéressant pour le. développement du zircaloy de considérer les brevets US 2 772 964; 3 097 094 et 3 148 055. L'alliage zircaloy-2 commercial de qualité nucléaire est un alliage de zirconium contenant entre 1,2 et 1,7 pour cent en poids d'étain, entre 0, 07 et 0,20 pour cent en poids de fer, entre 0,05 et 0,15 pour cent en poids de chrome et entre 0,03 et 0,08 pour cent en poids de nickel. L'alliage zircaloy-4 commercial, de qualité nucléaire est un alliage de zirconium contenant entre 1,2 et 1,7 pour cent en poids d'étain, entre 0, 18 et 0,24 pour cent en poids de fer et entre 0,07 et 0,13 pour cent en poids de chrome. La plus grande partie des spécifications de chimie, pour la qualité nucléaire du zircaloy-2 et du zircaloy-4 correspond principalement suivant les conditions définies dans la publication ASTN B350-80 (pour l'alliage UNS N R60802 et R60804 respecti- vement). En plus de ces conditions, il faut que la teneur en oxygène dans ces alliages soit de manière caractéristi- que comprise entre 900 et 1600 ppm mais de façon plus par- ticulière de l'ordre de 1200 + 200 ppm pour les applica- tions destinées au gainage de combustible nucléaire. Des variantes de ces alliages sont parfois utilisées. Ces variantes concernent les alliages à faible teneur en oxy- gène lorsqu'il faut une ductilité importante (en général de fines bandes pour des grilles). Le zircaloy-2 et le zircaloy-4 sont des alliages ayant de faibles additions de type finies de silicium ou de carbone; ces alliages sont également utilisés commercialement. Il est habituel de fabriquer des tubes de gainage en zircaloy (c'est-àdire en zlrcaloy-2 et en zircaloy-4) selon un procédé de fabrication consis- tant à: travailler à chaud un lingot pour former un bloc ou une billette de dimension intermédiaire; à trai- ter la billette dans une solution beta, à usiner une billette creuse, à extruder sur une extrusion alpha à haute température la billette creuse pour former un cylin- dre creux, extrudé et à réduire le cylindre extrudé pour obtenir la dimension du gainage final par un certain nom- bre de passes réductrices, effectuées à froid dans un laminoir à pas pélerin (de manière caractéristique entre 2 et 5 passes avec entre 50 et jusqu'à 85 % de réduction par passe) avec un recuit de recristallisation alpha précé- dant chaque passe. Le gainage aux dimensions pratiquement finales, usiné à froid subit alors un recuit alpha final. Ce recuit final peut être un recuit de suppression des contraintes, un recuit avec recristallisation partielle ou un recuit avec recristallisation complète. Le type de recuit final est choisi en fonction des considérations du concepteur pour les propriétés mécaniques du gainage de combustible. Des exemples de tels procédés sont décrits en détail dans WAPD-TM-869 daté de 11/79 et WAPD-TM1289 daté de 1/81. Certaines des caractéristiques de tels tubes de gainage de combustible en zirconium fabriqués de ma- nière classique sont décrites dans Rose et autres "Coûts de qualité des tubes de gainage en zircaloy" (Nuclear Fuel Performance: publié par British Nuclear Energy Society (197"), pp 78.1-78.4). Dans les procédés classiques ci- dessus de fabrication de tubes, les recuits de recristal- lisation alpha effectués entre les passes de laminage à froid et le recuit final alpha ont été exécutés de manière caractéristique dans des fours à vide de grandes dimen- sions permettant de recuire simultanément un grand nombre de tubes de dimension intermédiaire ou de dimension finale. De manière caractéristique, les températures utilisées pour de tels recuits sous vide de tubes en zircaloy lami- nés à froid ont été les suivantes: entre 450 et 500 C pour le recuit de suppression des contraintes sans recris- tallisation significative; entre 500 C et 530 C pour le recuit de recristallisation partielle; et entre 530 C jusqu'à 760 C pour le recuit de recristallisation alpha complète (cependant le cas échéant on a effectué des recuits de recristallisation complète, alpha à des tempé- ratures allant jusqu'à 790 C). Ces températures peuvent varier quelque peu suivant la nature du travail à froid et la composition exacte du zircaloy que l'on traite. Au cours du recuit alpha, sous vide, par l'eau, comme indiqué ci-dessus, on souhaite de manière caractéristique que toute la charge du four se trouve aux températures choisies pendant une période comprise entre 1 et 4 heures et plus, puis on refroidit les tubes recuits, sous vide ou sous atmosphère d'argon. Des exemples supplémentaires de technique de fabrication de tubes en zircaloy, selon l'art antérieur ainsi que des variantes de ces procédés sont décrits dans les documents suivants: "Propriétés des tubes en zircaloy-4" WAPD-TM-585; U.S A-3 487 675, Edstrom et autres; U.S A-4 233 834 Hatinlassi; U.S A 4 090 386 Naylor; U.S A-3 865 635 Hofvenstam et autres; Andersson et autres "Trempe Beta de tubes de gainage en zircaloy à l'état intermédiaire ou à l'état final", le zirconium dans l'industrie nucléaire: cinquième conféren- ce, ASTM, STP754 (1982), pp. 75-95; demande de brevet U.S 571 122, McDonald et autres (continuation de la demande 343 787 déposée le 29 Janvier 1982 maintenant abandonnée; la demande de brevet U.S 571 123 Sabol et autres (continuation de la demande 343 788 déposée le 29 Janvier 1982, maintenant abandonnée; brevet U.S 4 372 817, Armijo et autres; U.S A- 4 390 497 Rosenbaum et autres; U.S A 4 450 016 Vesterlund et autres; U. S A 4 450 020 Vesterlund; FR-A 2 509 510 Vesterlund, publiée le 14 Janvier-1983. Parmi les procédés ci-dessus et les conceptions de gainage de combustible obtenues, il y a ceux qui utilisent un revêtement annulaire d'un premier matériau pour améliorer la résistance PCI (résistance d'interaction entre les boulettes et le gainage), ce gainage étant fixé à une couche annulaire relativement plus solide en un second matériau qui donne le gainage ayant les caractéristiques de résistance à la corrosion aqueuse et de résistance mécanique prévues. Or, il existe un besoin dans la technique des gainages de combustible nucléaire et d'un procédé pour réaliser un tel gainage en un seul alliage combinant à la fois la résistance à la corrosion aqueuse, la résistance PCI et les caractéristiques mécaniques. A cet effet, l'invention concerne un procédé de fabrication d'un tube à composition métal- lique pratiquement uniforme dans le tube, procédé caracté- risé par le laminage à pas pélerin, à froid d'un tube- ébauche pour obtenir un tube intermédiaire laminé à froid; un recuit intermédiaire de ce tube intermédiaire laminé à froid pour obtenir une première couche extérieure annulai- re qui est complètement recristallisée tout en formant une première couche interne, annulaire qui est seulement recuite pour supprimer les contraintes et qui se trouve à l'intérieur de la première couche externe annulaire, puis après ce recuit intermédiaire, on effectue un lami- nage à pas pélerin, à froid, pour obtenir un second tube laminé à froid, puis on effectue un recuit final de ce tube laminé à froid pour obtenir une seconde couche exter- ne essentiellement recuite pour libérer les contraintes tout en ayant une seconde couche interne qui est au moins pratiquement recristallisée et se trouve à l'intérieur de la seconde couche externe. L'invention concerne également un tube de gainage de combustible nucléaire, de forme allon- gée, constitué d'un seul alliage à base de zirconium, tube caractérisé en ce qu'il comporte une couche annulaire de microstructure, seulement travaillée à froid et libé- rée de toute contrainte en-dessous de sa surface extérieu- re et une couche annulaire de microstructure pratiquement complètement recristallisée en-dessous de sa couche annu- laire externe et adjacente à la surface interne du tube. Il est préférable que le recuit intermédiaire et le recuit final soient effectués par balayage longitudinal du tube à l'aide d'une bobine à induction. De manière préférentielle, les alliages utilisés dans le revêtement de combustible nucléaire selon l'invention sont choisis parmi les allia- ges du tableau I donné ci-après. De manière préférentielle, la teneur en oxygène des alliages est inférieure à 600 ppm et de façon plus préférentielle encore elle est inférieu- re à 400 ppm. Tableau I ALLIAGES (pourcentage pondéral)* ALLIAGE NO ELEMENT Sn 1,2 -1,7 1,2 -1,7 0,1 -0,6 0,1 -0,6 0,19-0,6 Fe 0,07-0,20 0,18-0,24 0, 18-0,24 0,04-0,2 0,19-0,5 Cr 0,05-0,15 0,07-0,13 0,07-0,13 0,05-0,15 * Le complément de l'alliage est essentiellement du zirco- nium et le cas échéant des impuretés. La présente invention sera décrite de façon plus détaillée à l'aide de différents exemples de réalisation représentés dans les dessins annexés, dans lesquels: - la figure 1 est une coupe transver- sale schématique d'un tube de gaine pour combustible nucléaire. - la figure 2 est un diagramme de principe du procédé de fabrication d'un tube. Selon la figure 1, un tube de gaine 1 pour combustible nucléaire, de forme allongée, est réalisé en un alliage à base de zirconium choisi de pré- férence dans le groupe des alliages donnés dans le tableau I. Le tube se compose de préférence d'un seul alliage obtenu à partir d'un seul lingot. La composition du tube 1 est ainsi pratiquement uniforme de la surface 3 de diamètre extérieur (DE) à travers toute l'épaisseur de la paroi jusqu'à la surface 5 de diamètre intérieur (DI) Le tube I a été réalisé selon la présente invention pour donner un produit final à un tube ayant deux couches annu- laires principales à microstructure. La couche annulaire extérieure 7 est de préférence réalisée par usinage à froid dans un état libéré de contraintes, ne contenant pas plus de 20 % en surface de grains recristallisés et de préférence moins de 15 % en surface de grains recris- tallisés; elle est adjacente à la surface 3, OD du tube. Sous la couche annulaire extérieure 7 et de façon adja- cente à la surface 5 ID du tube, on a une couche annulai- re interne 9 à l'état de microstructure complètement recristallisé contenant au moins 80 % en surface de grains recristallisés et de préférence au moins 85 % en surface de grains recristallisés. Entre la couche inté- rieure 9 et la couche extérieure 7, on peut avoir une couche de transition 11 qui présente un état de micro- structure partiellement recristallisé. La couche extérieure 7 a de préfé- rence une épaisseur correspondant à 40-60 % de l'épais- seur totale de la paroi de tube T. De façon plus inté- ressante encore l'épaisseur de la couche extérieure est comprise entre 50 et 60 % de l'épaisseur de paroi T. La couche intérieure 9 a de préférence une épaisseur repré- sentant entre 60 et 15 % et de préférence entre 40 et X de l'épaisseur de paroi T. La couche de transition 11 correspond de préférence à moins de 25 % de l'épais- seur de paroi T et de façon plus préférentielle à moins de 10 % de l'épaisseur de paroi T. L'alliage de zirconium qui compose ce tube de gainage pour combustible peut être choisi parmi les alliages connus des spécialistes pour avoir des caractéristiques de résistance à la corrosion par l'eau et de structure résultant de l'usinage à froid et se trouvant dans un état sans contrainte, ce qui est-néces- saire pour l'application particulière au réacteur à eau concerné. De manière préférentielle, l'alliage est choisi parmi l'un de ceux du tableau I. Lorsqu'il fait une résis- tance PCI maximale, il est préférable que la teneur en oxygène de l'alliage soit inférieure à 600 ppm et de façon encore plus préférentielle inférieure à 400 ppm. Il est à remarquer que le tube de gainage de combustible 1 présente une combinaison de la résistance PCI requise tout en ayant des caractéristiques de résistance à la corrosion de l'eau et de structure nécessaires pour des applications au réacteur à eau, sans nécessiter de fabrication séparée de deux éléments tubu- laires de compositions différentes que l'on relie l'un à l'autre en les emmanchant l'un dans l'autre. Le tube de gainage de combustible 1 est avantageusement réalisé selon le procédé de fabri- cation schématisé à la figure 2. On réalise de préférence le tube ébauche 20 à partir d'un alliage unique à base de zirconium comme décrit précédemment. Le tube-ébauche 20 peut avoir une microstructure trempée, de type beta dans toute l'épaisseur de sa paroi; il peut également avoir dans toute l'épaisseur de sa paroi une microstructure compléte- ment recristallisée. De manière préférentielle, le tube- ébauche 20 a une couche extérieure de microstructure trem- pée de type beta au niveau de la surface 22, DE et une couche intérieure complètement recristallisée au niveau de sa surface 24 DI. De façon particulièrement intéressan- te, le tube-ébauche 20 a subi précédemment au moins une passe dans un laminoir à pas pélerin, à froid. Le tube-ébauche 20 est soumis à une phase de travail à froid 30 qui est de préférence une seule passe à froid dans un laminoir à pas pélerin dimi- nuant la surface de la section du tube-ébauche 20 de. 50 à 85 % et de façon plus intéressante de 70 à 80 %. Le tube 40 travaillé à froid, ainsi obtenu à la dimension intermédiaire subit alors un recuit de surface 50. Au cours du recuit de surface 50, le tube 40 est balayé rapidement par un moyen de chauffage rapide tel qu'un laser ou une bobine d'induction pour réaliser une recristallisation complète (c'est-à-dire d'au moins % de surface de grains recristallisés) seulement dans la couche annulaire externe 60 voisine de la surface DE 62, la couche annulaire interne 64 adjacente à la surface DI 66 étant seulement travaillée à froid et se trouvant dans un état sans contrainte (c'est-à-dire ayant moins de 5 % en surface de grains recristallisés). A la sépara- tion des deux couches 60 et 64, on peut avoir une couche partiellement recristallisée 68 relativement étroite. De manière préférentielle, l'épaisseur des couches est la suivante: couche interne 64 comprise entre 60 et 15 % et notamment entre 40 et 20 % de l'épaisseur totale de paroi TI; couche intermédiaire 68 inférieure à 25 %, et notamment inférieure à 10 % de l'épaisseur totale de paroi TI; couche extérieure 60 comprise entre 40 et 60 % et notamment entre 50 et 60 % de l'épaisseur de paroi TI. Le tube recuit en surface 70 est alors travaillé à froid au cours de l'étape 80 pour don- ner le tube final 90 travaillé à froid. Au cours de l'étape 80, on réduit la surface de la section du tube 70 de 15 et 75 %. L'étape 80 est de préférence un laminage dans un laminoir à pas pélerin, unique, à froid ou encore un étirage à froid donnant une réduction de la surface de la section inférieure à environ 60 %. Le tube 90 usiné à froid, ainsi obtenu se compose principalement de deux couches annulaires 92 et 94 séparées par une couche de transition 96. La microstructure de la couche extérieure 92 a été moins travaillée à froid (c'est-à-dire qu'elle présente une densité de dislocation moindre) que la cou- che interne 94 qui a accumulé le travail à froid corres- pondant aux deux étapes de travail à froid 30 et 80. La différence de degré de travail à froid entre la couche externe 92 et la couche interne 94 correspond de préfé- rence à moins de 30 % (en général la couche externe 92 Présente une réduction de 60 % et la couche interne 94 une réduction de 90 %) et notamment au moins 40 %. La couche interne 94 a de préférence un niveau global de travail à froid correspondant à au moins 80 %. Le tube terminé 90, travaillé à froid est alors recuit en définitive au cours de l'étape de préférence par recuit par induction comme décrit dans la demande US parallèle S.N 762 094 (Comstock) du 2 Août 1985. Cette demande parallèle permet aux spécia- listes de choisir les paramètres de recuit par induction qui donneront un tube final 110, recuit ayant une couche interne 112 pratiquerent complètement recristallisée au voisinage de la surface DDI 114 et une couche externe 116 pratiquement travaillée seulement à froid et libérée des contraintes, couche 116 adjacente de la couche DE 118. A tout point de vue, le tube 110 final, recuit, est celui représenté à la figure 1 et dans la description faite ci- dessus concernant la figure 1. Le recuit final réalisé dans l'étape 100 diffère du recuit de surface effectué dans l'étape 50 en ce que le recuit 100 est sélectif pour réaliser un traitement thermique pratiquement uniforme dans toute l'épaisseur de paroi du tube final travaillé à froid, 90. Il est clair pour les spécialistes que les différences de niveau de travail à froid intégrées aux couches 94 et 92 se traduisent par des différences de cinétiques de recristallisation dans ces deux couches pendant le recuit final 100. En réglant soigneusement le procédé de recuit final comme cela est maintenant possible en utilisant le procédé de recuit à induction décrit dans la demande de brevet parallèle rappelée ci-dessus, on utilise ces dif- férences de cinétiques de recuit dans la présente inven- tion pour obtenir le tube final de gainage de combustible. R E V E N D I C A T IONS 1 ) Procédé de fabrication d'un tube à composition métallique pratiquement uniforme dans le tube, procédé caractérisé par le laminage à pas pélerin, à froid d'un tube-ébauche (80) (30) pour obtenir un tube (40) intermédiaire laminé à froid; un recuit intermé- diaire (50) de ce tube intermédiaire laminé à froid (40) pour obtenir une première couche extérieure annulaire qui est complètement recristallisée tout en formant une première couche interne, annulaire qui est seulement recuite pour supprimer les contraintes et qui se trouve à l'intérieur de la première couche externe annulaire, puis apres ce recuit intermédiaire, on effectue un lami- nage à pas pélerin, à froid, (80), pour obtenir un second tube laminé à froid (90), puis on effectue un recuit final (100) de ce tube (90) laminé à froid pour obtenir une seconde couche externe (116) essentiellement recuite pour libérer les contraintes tout en ayant une seconde couche interne (112) qui est au moins pratiquement recristalli- sée et se trouve à l'intérieur de la seconde couche externe (116). 2 ) Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce que l'étape de recuit intermédiaire (50) et l'étape de recuit final (100) s'effectuent en balayant le tube à.l'aide d'une bobine de chauffage à induction. 3 ) Procédé selon l'une quelconque des revendications 1 et 2, caractérisé en ce que le tube ébauche (20) est formé d'un seul alliage à base de zirco- nium. 4 ) Tube de gainage de combustible nucléaire, de forme allongée, constitué d'un seul alliage à base de zirconium, tube caractérisé en ce qu'il com- porte une couche annulaire de microstructure, seulement travaillée à froid et libérée de toute contrainte en- dessous de sa surface extérieure (118) et une couche annulaire de microstructure pratiquement complètement recristallisée (112) en-dessous de sa couche annulaire externe (114) et adjacente à la surface interne du tube. 5 ) Tube de gainage selon la reven- dication 5, caractérisé en ce que l'alliage unique à base de zirconium est l'alliage 1, 2, 3, 4 ou 5 du Tableau I. 6 ) Tube de gainage selon la reven- dication 4, caractérisé en ce que l'alliage unique base de zirconium est le zircaloy-2. 7 ) Tube de gainage de combustible selon la revendication 4, caractérisé en ce que l'alliage unique à base de zirconium est le zircaloy-4.