Brevet FR2589848A1 — publié le 19870515

I La-présente invention concerne un procédé pour la combustion partielle d'hydrocarbures afin d'obtenir des produits utilisables. Il est souhaitable de convertir des charges de départ facilement disponibles, telles que des gaz natu- rels, en produits présentant une utilité commerciale plus importante, tels que des hydrocarbures élevés, des hydrocarbures non saturés, des gaz de synthèse et du méthanol. La présente invention concerne un procédé de conversion pour cet objet et qui est de fonctionnement simple. Ainsi, le procédé conforme à la présente inven- tion pour la conversion d'hydrocarbures comprend les opérations consistant à faire passer un combustible ga- zeux ou un gaz contenant de l'oxygène à travers un cône foraminé afin de le mélanger avec un gaz contenant de l'oxygène ou un combustible gazeux sortant d'une buse située à la base du cône, le mélange combustible/ gaz contenant de l'oxygène étant riche en combustible, enflammer et faire réagir le mélange résultant et retirer les produits formés par le procédé. Le combustible est, de manière appropriée, du gaz naturel, du gaz de pétrole liquide, des combustibles résiduels, des combustibles solides dispersés contenant du liquide, etc..., et le gaz contenant de l'oxygène peut être de l'oxygène pur, de l'air enrichi en oxygène, ou encore de l'air pur. Les composés devant entrer un réac- tion sont, de préférence,préchauffés avant d'être intro- duits dans le réacteur. Le réacteur pour la mise en oeuvre du procédé comprend une enveloppe externe qui entoure un cône foramine-. L'enveloppe peut présenter des trous à l'aval du cône afin de permettre un refroidisse- ment brusque des produits, par exemple en utilisant de l'eau injectée de manière radiale, afin de conserver tout hydrocarbure élevé. Les produits peuvent, de même,. être refroidis brusquement à l'aide d'ydrocarbures gazeux ou liquides afin d'augmenter la production en hydrocar- bure élevé. L'étape de refroidissement brusque peut ainsi être utilisée en vue d'un contrôle des produits finalement obtenus par le procédé conforme à l'invention. Les matières permettant de réaliser le réacteur comprennent des métaux, tels que de l'acier inoxydable, et des céramiques, et elles sont choisies pour supporter la température et les conditions de fonctionnement du réacteur. Le cône foraminé est de préférence un cône présentant des rangées de trous s'éten- dant le long de lignes radiales à partir de la base du cône. Les rangées de trous peuvent être rectilignes ou présenter uneconfiguration courbe. La section droite des trous peut augmenter depuis la base du cône jusqu'à son embouchure. La taille des trous dépend du débit requis et de la chute de pression du réacteur (la chute de pres- sion étant en général de l'ordre de 2 à 3,5 % de la pression dans le dispositif). Les trous peuvent présenter des formes diverses et être, par exemple, circulaires, carrés, en forme de losange ou être ovales. La buse présente, de préférence, plusieurs ori- fices de sorties, chaque orifice étant également, de préférence,prévu pour diriger du combustible ou du gaz contenant de l'oxygène entre les rangées de trous; une série étant en général associée à une rangée particulière de trous. La buse peut être refroidie par exemple par l'intermédiaire d'une canalisation-de vapeur ou d'eau liquide. Une disposition de réacteur qui peut être adap- tée à une utilisation dans laprésente invention est décrite dans la demande de brevet britannique N 1 575 641. A la pression atmosphérique, la composition riche en combustible préférablement utilisée est de 1,1 à 5 fois le rapport combustible/oxygène permettant une combustion complète en dioxyde de carbone et eau (rapport stoechiométrique), mais ces limites sont modi- fiables si l'on envisage des fonctionnements à des pres- sions du dispositif supérieures à la pression atmosphé- rique. La composition varie selon le combustible utilisé. Des dispositifs à réacteur du commerce seront suscepti- bles de fonctionner à des pressions élevées allant jusqu'à 100 bars. Il est également envisagé que de l'hydrogène ou de la vapeur d'eau soit amené en même temps que le com- bustible hydrocarboné ou le gaz contenant l'oxygène, ou simultanément à ces deux produits. Les produits de la réaction varient selon les composés amenés à réagir, les conditions de réaction, le refroidissement brusque, etc..., et peuvent comprendre du mono oxyde de carbone, de l'hydrogène, de l'eau, du dioxyde de carbone, du méthane et des hydrocarbures élevés. Il est envisagé qu'en vue de la conversion de grandes quantités de combustible, on puisse utiliser un réseau de réacteurs du type ci-dessus. Diverses autres caractéristiques de l'invention ressortent d'ailleurs de la description détaillée qui suit. Une forme de réalisation de l'objet de l'inven- tion est représentée, à titre d'exemple non limitatif, au dessin annexé. La fig. 1 est une élévation partiellement en coupe d'un réacteur mettant en oeuvre l'invention. La fig. 2(a) est une vue de dessus du cône de la fig. 1. La fig. 2(b) est une vue en coupe latérale du cône. Le réacteur a la forme d'une enveloppe cylindri- que 1 qui entoure un cône 2 foramdni Une buse est située à la base du cône 2 pour amener soit de l'oxygène soit du combustible à l'intérieur du cône. La buse est alimentée par l'intermédiaire d'un tube 3 dont l'axe longitudinal est coaxial à l'axe de l'enve- loppe. Dans le présent exemple, de l'oxygène est amené par des canalisations non représentées, dans l'espace annulaire 5 compris entre l'enveloppe 4 et le tube 3, et traverse des trous 9. Un tube intermédiaire, non représen- té, est relié à une source d'eau ou de vapeur d'eau qui agit en tant que fluide de refroidissement de la buse. Le tube 3 est relié à une source de combustible, non représentée, et le combustible sort par des orifices de sortie 6 de la buse. Le cône 2 qui peut être réalisé, par exemple, en acier inoxydable, en matière céramique ou en quartz pré- sente des rangées de trous 9 s'étendant le long de lignes radiales à partir de la base du cône. Les rangées de trous ont une configuration légèrement courbe et la section droite des trous augmente depuis la base du cône jusqu'à son embou- chure. Dans l'exemple représenté, le diamètre des trous est compris entre 2 et 3 mm (voir fig. 2(a)). La buse présente plusieurs orifices de sortie pouvant diriger du combustible le long de la surface interne du cône. Les orifices de sortie de la buse sont prévus pour diriger le combustible entre les rangées de trous, chaque orifice de sortie étant associé à une rangée de trous déterminés. Le réacteur peut être utilisé avec du combusti- ble gazeux sortant des orifices de sortie de la buse pour être mélangé à l'oxygène ou au gaz contenant de l'oxygène passant par les trous du cône; il peut également être employé avec de l'oxygène ou un gaz contenant de l'oxygè- ne sortant des orifices de sortie de la buse pour être mélangé avec du combustible traversant des trous 4u cône. L'exemple représenté est dirigévers la première possibilité. Au cours de l'utilisation du réacteur, du combustible gazeux sous la forme de méthane est amené au tube 3 et sort en une série de jets provenant des orifices de sortie de la buse. De l'oxygène ou de l'air enrichi d'oxygène est fourni à partir d'une chambre de tranquilisation, non représentée, et sort depuis les orifices de sortie dans l'espace annulaire 5 et, de là, traverse les trous pour aller à l'intérieur du cône. L'angle des jets de méthane et d'oxygène assure un mélan- ge intime de ces deux gaz. Le mélange méthane/oxygène est enflammé à l'intérieur du cône au moyen d'une bougie d'allumage 8. Les produits de la réaction sont retires en aval du cône. Des trous supplémentaires 7 prévus dans l'en- veloppe peuvent être utilisés pour faire passer de la vapeur d'eau ou de l'eau liquide de refroidissement brusque dans la zone de réaction. Les fig. 2a et 2b montrent, plus en détail, le cône 2. Les dix lignes de niveau 20 sont écartées régu- lièrement de 36 degrés. Par exemple, si on considère que chaque ligne de niveau comprend une rangée de quatre trous 21, il y a en tout quarante trous dans le cône. La section droite des trous augmente depuis la base du cône jusqu'à l'embouchure. La fig. 2a est une vue de l'inté- rieur du cône et la fig. 2b est une vue latérale. Le tableau annexé montre des résultats obtenus par le procédé de conversion en utilisant du gaz naturel en tant que combustible et de l'oxygène ou de l'air enri- chi d'oxygène en tant que gaz contenant de l'oxygène. Les gaz réactifs n'ont pas été préchauffés et il n'y a que peu ou pas de formation de suie. Les numéros d'essais 1 à 4 montrent l'effet de l'augmentation Be la teneur en oxygène des gaz réactifs, et les numéros d'essais 5 à 10 moptrent la production de C2+ dans les produits formes. En faisant varier la teneur en oxygène des gaz réactifs, on peut contr81er les quan- tités relatives de C2+, mono oxyde de carbone et hydro- gène dans les gaz des produits formés. Une souplesse supplémentaire de contrôle peut être obtenue par l'utili- sation appropriée d'une opération de refroidissement brusque (les numéros d'essai 5 à 12 sont l'objet d'un refroidissement brusque) afin d'augmenter les rendements en C2+. Tableau No de 0 02.Gaz dz produits formés(% mole sec) No de 2f X 02/f % 02 l'essai Z v/v dans Sélectivit Z Conversion l'oxy- - dant. Co CO2 H2 C2+ CH4 N2 CO C2+ 1 1,2 27,5 13,5 5,0 11,6 0,36 0,31 68,6 70,2 3,7 98,2 2 0,82 25,0 14,8 3,9 16,7 1,54 2,48 60,1 67,8 13,9 88,6 3 1,13 49,0 26,5 5,7 30,2 0,0 0,0 37,7 82,4 0,0 100,0 4 0,89 49,5 24,0 3,4 38,4 0,71 0,87 31,8 83,2 4,9 96,7 0,55 100,0 26,2 4,1 49,2 6,1 12,3 2,0 59,7 30,9 75,7 6 0,55 100,0 25,7 5,3 50,1 5,3 9,5 2,0 60,8 29,9 77,8 7 0,52 100,0 24,6 5,7 47,7 5,6 12,4 2,0 58,1 32,9 72,1 8 0,54 100,0 25,3 4,7 49,6 5,1 11,4 2,0 63,6 27,5 75,5 9 0,54 100,0 24,4 5,7 48,8 5,3 11,9 2,0 63,4 29,6 74,0 0,57 100,0 25,5 4,9 50,9 5,5 9,2 4,0 61,6 28,5 80,0 il11 0,65 100,0 30,8 4,9 51,3 2,0 6,8 4,0 76,0 11,9 82,8 12 0,68 100,0 32,7 4,2 51,7 1,8 5,5 4,0 74,6 12,1 87,2 -J Ln au Co o os REVENDICATIONS t. Procédé de conversion d'hydrocarbures, carac- térisé en ce qu'il comprend les opérations consistant à: a) faire passer un combustible gazeux ou un gaz contenant de l'oxygène à travers un cône foraminé afin de le mélanger avec un gaz contenant de l'oxygène ou un combustible gazeux sortant d'une buse située à la base du cône, b) faire en sorte que le mélange combustible/gaz contenant de l'oxygène sort riche en combus- tible, c) enflammer et faire réagir le mélange résul- tant, et d) retirer les produits formés par le procédé. 2. Procédé selon la revendication 1, caracté- risé en ce que le combustible gazeux est du gaz naturel ou du méthane. 3. Procédé selon l'une des revendications 1 ou 2, caractérisé en ce que le gaz contenant de l'oxygène est de l'oxygène pur, de l'air enrichi en oxygène ou de l'air pur. 4. Procédé selon l'une des revendications 1 à 3, caractérisé en ce que le cône présente des rangées de trous s'étendant le long de lignes radiales à partir.de la base du cône. 5. Procédé selon la revendication 4, caracté- risé en ce que les rangées de trous sont rectilignes ou présentent une configuration courbe. 6. Procédé selon l'une des revendications 4 ou 5, caractérisé en ce que la section droite des trous augmen- te depuis la base du cône jusqu'à son embouchure. 7. Procédé selon l'une des revendications 1 à 6, caractérisé en ce que la buse présente plusieurs orifices de sortie. 8. Procédé selon la revendication 7, caractérisé en ce que chaque orifice de sortie eat prévu pour diriger du combustible ou du gaz contenant de l'Qxygène entre les rangées de trous du cône. 9. Procédé selon la revendication 8, caractérisé en ce que chaque orifice de sortie est associé à une rangée particulière de trous. 10. Procédé selon l'une des revendications 1 à 9, caractérisé en ce que les produits de la réaction sont soumis à un refroidissement brusque avant d'être retirés. 11. Procédé selon l'une des revendications 1 a , caractérisé en ce que l'hydrogène ou la vapeur d'eau est amené en même temps que le combustible ou le gaz contenant de l'oxygène, ou simultanément à ces deux pro- duits. 12. Procédé selon l'une des revendications 1 à 11, caractérisé en ce qu'il est mis en oeuvre sous pres- sion élevée. 13. Procédé selon l'une des revendications 1 à 12, caractérisé par un préchauffage du combustible gazeux et/ou du gaz contenant de l'oxygène avant l'alluma- ge et le début de la réaction.