Brevet FR2586099A1 — publié le 19870213

La présente invention concerne de façon générale un procédé et un appareil pour mesurer l'épaisseur d'une couche mince de matériau sur une surface et plus particulièrement pour mesurer l'épaisseur d'une couche barrière de zirconium sur la surface interne de tiges de combustible nucléaire de zirconium. Les éléments de combustible utilisés dans les réacteurs nucléaires actuels sont disponibles sous diverses formes géométriques, telles que des plaques, des tubes ou des tiges. Le matériau combustible est habituellement enfermé dans une enceinte ou gaine conductrice de la chaleur, non réactive et résistante à la corrosion. Les éléments peuvent être placés selon une matrice à des distances constantes les uns des autres de manière à former un ensemble de combustible. Suffisamment d'ensembles de combustible sont associés pour former un ensemble de fission nucléaire, c'est-à-dire un noyau de réacteur capable de fournir une réaction -de fission auto-entretenue. Le noyau lui-même est enfermé dans une enceinte de réacteur à travers laquelle circule un réfrigérant. La gaine sur chaque élément combustible sert à plusieurs buts. Les fonctions essentielles sont d'abord d'empêcher le contact et les réactions chimiques entre le combustible nucléaire et le réfrigérant et/ou le modérateur; et deuxièmement d'empêcher que les produits de la fission radioactive, dont certains sont gazeux, soient libérés du combustible dans le réfrigérant et/ou le modérateur. Des matériaux servant habituellement de gaine sont l'acier inoxydable, l'aluminium et ses alliages, le zirconium et ses alliages, le niobium, certains alliages de magnésium et d'autres. Si la gaine fuit ou si elle présente un défaut, il est possible que le réfrigérateur ou le modérateur et les systèmes associés soient contaminés par des produits radioactifs à longue durée de vie jusqu'à un niveau qui peut nuire au fonctionnement de l'usine. La fabrication et/ou le fonctionnement des éléments de combustible nucléaire qui emploient certains métaux et alliages comme matériau de gaine, peuvent, dans quelques situations, créer les conditions qui donnent lieu aux fuites ou défaut susmentionnés. Par exemple, des problèmes peuvent avoir pour origine des réactions chimiques ou mécaniques des matériaux de la gaine dans certaines conditions. Le zirconium et ses alliages, dans des circonstances normales, sont bien adaptés à l'utilisation comme gaine de combustible nucléaire puisqu'ils présentent des sections d'absorption de neutrons lents. A des températures inférieures à 750'F environ (398 C), de tels matériaux sont résistants, ductiles, extrêmement stables et non réactifs au contact de vapeur ou d'eau déminéralisées qui servent couramment de réfrigérants et de modérateurs dans un réacteur. Cependant, quand on utilise une gaine d'alliage de zirconium, il s'est avéré souhaitable de prévoir une mince couche barrière entre le matériau combustible nucléaire et le matériau de gaine pour réduire la possibilité d'interactions entre le matériau combustible et la gaine, voir par exemple, les brevets des Etats-Unis N' 4 200 492 et 4 372 817. Cette couche barrière sert à empêcher une interaction dommageable entre les pastilles combustibles et la gaine de l'élément de combustible nucléaire. Ainsi, la couche barrière, qui peut de façon avantageuse, comprendre un métal absorbeur de neutrons lents tel que le zirconium pur, sert à protéger le substrat d'une interaction entre les pastilles de combustible et le substrat de la gaine. Pour assurer un contrôle de qualité, il est souhaitable de connaître l'épaisseur de cette couche barrière qui doit être maintenue constante partout. Un procédé pour déterminer l'épaisseur de la couche utilise une métallographie contrôlée par ordinateur et implique des mesures visuelles de longue durée. Un petit morceau, d'environ 5 centimètres (2 pouces) de long, est prélevé dans chaque tige de combustible pendant l'opération de fabrication de la tige. On prend alors un * petit nombre de ces morceaux pour les tester. Une petite fiche de plastique est introduite dans l'une des extrémités du morceau et cette extrémité est polie et traitée chimiquement jusqu'à ce que la couche barrière soit visible. Cette extrémité est alors placée sous un microscope et des mesures d'épaisseur sont effectuées visuellement en huit emplacements sur la circonférence du tube. Ce procédé implique la perte d'une quantité notable de matériau du tube et en raison, autant du temps requis par ce procédé que du coût associé de la main-d'oeuvre, l'épaisseur de la couche barrière est en général mesurée pour seulement 5 % des tiges de combustible fabriquées. La mesure de l'épaisseur d'un revêtement par fluorescence aux rayons X est bien connue et utilisée dans différentes industries, par exemple pour mesurer l'épaisseur de revêtements métalliques ou d'une peinture. Voir, par exemple, le brevet des Etats-Unis N 4 208 581. Cependant, en général une telle technique est utilisée uniquement pour des surfaces planes, qui sont facilement accessibles, de sorte que la dimension de l'appareil de mesure n'est pas critique. Dans le cas d'une couche barrière sur la surface interne d'un tube de combustible nucléaire dont le diamètre interne est inférieur à 1,25 cm (0,5 pouce), des techniques jusque là disponibles et un appareil adapté se sont révélés inadaptables à des conditions d'espace si restreint. En conséquence, un premier- objet de la présente invention est de prévoir un procédé et un appareil de mesure de l'épaisseur d'une couche barrière sur la surface interne d'un tube de diamètre relativement petit ne donnant pas lieu aux problèmes et inconvénients précédents. Un autre objet de la présente invention est de prévoir un procédé et un appareil pour effectuer une mesure relativement rapide de l'épaisseur d'une couche barrière. Un autre objet de la présente invention est de prévoir un procédé et un appareil de mesure à grande précision de l'épaisseur d'une couche barrière. Un autre objet de la présente invention est de prévoir un procédé et un appareil relativement peu coûteux servant à mesurer, sans gaspillage du matériau du tube l'épaisseur d'une couche barrière sur la surface interne d'un tube de petit diamètre sans impliquer de gaspillage du matériau du tube. Les objets ci-dessus de l'invention sont atteints grâce à l'utilisation d'une technique nouvelle et améliorée et grâce à un appareil de mesure par fluorescence aux rayons X adapté à la mesure de l'épaisseur d'une couche barrière sur la surface interne de tubes de petit diamètre. Dans un mode de réalisation, l'invention est appliquée à la mesure d'une couche barrière de zirconium à l'intérieur d'un tube de combustible nucléaire en Zircaloy, le matériau Zircaloy contenant de l'étain. L'invention utilise l'atténuation produite par la couche barrière de (1) le rayonnement excitateur gamma issu d'une source placée selon l'axe du tube, et (2), des raies X de l'étain générées dans le substrat de Zircaloy par des chocs dûs à l'excitation sous l'action des rayons gamma. L'épaisseur de la couche barrière de zirconium est déterminée en mesurant le nombre des raies X K.alpha et/ou X K-bêta de l'étain obtenues par excitation et transmises à travers la couche barrière jusqu'à un détecteur de rayons X placé dans le tube. Ces objets caractéristiques et avantages ainsi que d'autres de la présente invention seront exposés plus en détail dans la description suivante faite en relation avec les figures jointes parmi lesquelles. La figure 1 est une vue en coupe d'une tige de combustible nucléaire typique. La figure 2 est une vue en coupe d'un mode de réalisation particulier d'une jauge de barrière d'un tube combustible selon la présente invention. La figure 3 donne une représentation graphique de l'atténuation des raies X K.alpha et X K.bêta de l'étain dans le zirconium. La figure 4 est une représentation graphique du rapport des rayonnements X K.alpha et X K. bêta de l'étain atténués par le zirconium. Dans les figures et plus particulièrement en figure 1, une vue en coupe d'une gaine ou d'un tube de combustible 17 est représentée. Le tube 17 comprend un substrat 21 choisi parmi des matériaux de gaine classique tels que de l'acier inoxydable et des alliages de zirconium. Dans un mode de réalisation particulier de l'invention, le substrat comprend un alliage de zirconium contenant de l'étain par exemple l'alliage au Zircaloy-2 du brevet des Etats-Unis N 2 772 964. Une couche barrière 22 est liée métalliquement à la surface interne du substrat 21 et constitue un écran entre le substrat et le matériau combustible nucléaire contenu dans le tube. La couche barrière occupe entre 1 et 30 % de l'épaisseur de la gaine et elle est constituée par un matériau d'absorption de neutrons lents tel que du zirconium pratiquement pur. Dans un mode de réalisation particulier, le tube de Zircaloy a un diamètre intérieur d'environ 1,05 cm (0,420 pouce) pour une épaisseur de 0,8 mm (0,032 pouce) et une couche barrière de zirconium de 0,075 mm (0,003 pouce). La couche barrière 22 sert à protéger la partie substrat de la gaine d'un contact et d'une interaction, avec les pastilles de combustible. La figure 2 représente une vue en coupe de la jauge barrière d'un tube de combustible considérée; une source de rayonnement gamma 30 est placée dans une rainure annulaire 31 située sur la face d'un porte-source 32. La source de rayonnement gamma 30, qui dans un mode de réalisation particulier est de l'américium (241Am) émettant un rayonnement gamma de 6OKeV, est maintenue dans la rainure 31 par une mince fenêtre d'acier inoxydable 33. Le porte-source 32 est monté de manière a être entouré coaxialement par le tube 17 quand ce dernier est en place pour une mesure d'épaisseur. Une base de support 34 est fixée au porte-source 32 à l'aide d'un boulon 46 qui traverse le porte-source et d'un écrou 48. Comme l'indique la figure 2, la base a la forme de deux troncs de cône à convergences opposées dont l'un est en contact avec la face du porte-source 32, le contact avec ce dernier n'ayant lieu que suivant le diamètre intérieur de la rainure 31. Dans un mode de réalisation particulier, la base comprend du platine et joue le rôle d'écran aussi bien pour le rayonnement gamma que pour les rayonnements X de fluorescence issus des régions extérieures à une bande coaxiale prédéterminée du tube. La base 34 est reliée à un logement de détecteur 38 au moyen d'un socle 36 qui peut consister en une mince plaque d'acier inoxydable de forme trapézoïdale. La forme et la position du socle 36 permettent d'intercepter un nombre minimal de rayons X de fluorescence. Le logement de détecteur 38 supporte un détecteur de rayons X 39 placé dans le prolongement de l'axe commun du porte-source 32 et de la source 30. Le détecteur est de préférence un détecteur miniaturisé de rayons X à Si (Li) refroidi par de l'azote liquide. Il contient une zone active 40 qui est sensible à l'énergie et l'intensité des rayons X qui l'atteignent. Un guide cylindrique en acier 42 est relié au logement de détecteur 38 et entoure ce dernier, la base 34 et le porte-source 32. Le guide 42 est adapté à supporter le tube 17 quand il est en position de mesure. Le guide 42 comprend une paroi de guide, cylindrique 43 qui comporte une ouverture de chambre annulaire 44, entourant coaxialement une bande prédéterminée de la gaine, qui est adaptée à réduire le nombre de rayons X efficaces indésirables qui proviennent du guide et atteignant la zone active du détecteur 40. Comme l'indique la figure 2, la base 34 occulte les rayons gamma émis par la source 30 pour la zone active du détecteur 40. Tous les rayons X de fluorescence provenant de l'extérieur de la bande prédéterminée du matériau du tube sont aussi occultés pour la zone active 40 du détecteur par le logement de détecteur 38. Ainsi seuls les rayons X de fluorescence provenant de la bande prédéterminée du matériau du tube sont perçus par le détecteur. Pendant le fonctionnement, les rayons gamma émis par la source 30 sont atténués lors de leur traversée de la couche barrière 22 jusqu'à l'intérieur du substrat 21. Quelques rayons gamma atteignant le substrat 21 excitent des atomes d'étain qui émettent par fluorescence des rayons X K de Sn. L'épaisseur de la couche barrière de zirconium peut être déterminée par la mesure du nombre de rayonnements X K-alpha et ou K-bêta qui résultent de l'excitation et qui sont retransmis à travers la couche barrière 22 au détecteur 36. L'aptitude de l'appareil a la mesure de l'épaisseur d'une couche barrière est le résultat de l'atténuation par la couche des rayons gamma excitateurs et des rayons X de fluorescence provoqués par cette excitation. La figure 3 met en évidence la relation entre l'épaisseur de la couche de zirconium et l'atténuation relative des rayons X K-alpha (25,267 KeV) et K-bêta (28,481 KeV) de l'étain. Ces relations peuvent être utilisées de trois façons pour déterminer l'épaisseur de la couche barrière. Premièrement, si un taux nominal de comptage A0 (épaisseur de barrière 0) est utilisé comme constante pour tous les tubes testés alors la mesure du taux d'événement de rayons X par le détecteur pour l'un ou l'autre des rayonnements K-alpha ou K-bêta de l'étain non diffusés est donnée par l'équation suivante: t = [ln(A/A0)]/(-g) o t = l'épaisseur de barrière en pouce; A = le taux de comptage des rayons K-alpha (ou K-bêta) de l'échantillon; A0 = le taux nominal de comptage des rayons K-alpha (ou Kbêta) pour un tube sans couche barrière; = somme des coefficients d'atténuation de la courbe de zirconium pour la radiation excitatrice et pour les rayons X K-alpha (ou K-bêta) de l'étain. Ceci est l'approche la plus simple mais manque de précision lorsque la concentration en étain de l'alliage de zirconium varie en pourcentage. Deuxièmement, un détecteur additionnel placé sur l'extérieur du tube peut être utilisé pour déterminer un A0 normalisé var la concentration en étain. Ce Drocédé élimine la variabilité provoquée par la concentration en étain. Un autre procédé qui élimine la sensibilité à la variabilité de la concentration en étain consiste à utiliser le rapport entre les taux d'événement obtenus pour les rayons X K-alpha et les rayons X K-bêta. En raison de la différence des coefficients d'atténuation pour ces deux énergies de rayonnements X, une relation fonctionnelle avec l'épaisseur de la couche barrière, plus évidente, indépendante de la concentration en étain apparaît dans l'équation finale ci-dessous. Aa/Ao0 = Kea et A/Ao = e alors A"/Ap = Ke-t () ainsi t = [ln(A"/KA)] / (Aj) O Aoa= KA0O K = une constante de proportionnalité A.qP = taux de comptage des rayons K-alpha (ou K-bêta) La figure 4 est la représentation graphique de la relation fonctionnelle susmentionnée d'atténuation par le zirconium des rayons X K-alpha et K-bêta de l'étain. Chacun des procédés ci-dessus est applicable à des mesures d'épaisseur d'une couche barrière. Le choix optimal dépendra de la précision recherchée, de la simplicité du système, de la composition des éléments et de l'épaisseur de la paroi-barrière concernée. Bien que la présente invention ait été exposée et décrite en relation avec un mode de réalisation particulier, il est clair que de nombreuses modifications, changements, varia- tions, substitutions ou opérations équivalentes apparaîtront à l'homme de l'art sans changer l'esprit et la portée de l'inven- tion. En conséquence, il est clair que la présente invention n'est limitée que par la portée des revendications ci-après. n'est limitée que par la portée des revendications ci-après. REVENDICATIONS 1. Appareil de mesure de l'épaisseur d'une couche barrière sur la surface interne d'un tube cylindrique (17) ayant un diamètre d'alésage inférieur à environ 1,25 cm (0,5 pouce), le matériau dudit tube ayant la capacité d'émettre des rayons X de fluorescence, caractérisé en ce qu'il comprend: une source de rayons gamma (30) placée selon l'axe dudit tube; des moyens placés selon l'axe dudit tube à distance de ladite source pour détecter l'énergie et l'intensité des rayons X de fluorescence émis par le matériau dudit tube après excitation par rayonnement gamma de ladite source; une base de support (38) pour ladite source placée coaxialement audit tube entre ladite source et lesdits moyens de détection, ladite base occultant pour les moyens de détection le rayonnement gamma en provenance directe de ladite source ainsi que le rayonnement X traversant ladite couche barrière et provenant de l'extérieur d'une bande coaxiale prédéterminée dudit tube; et des moyens sensibles auxdits rayons X détectés pour déterminer l'épaisseur de ladite couche barrière. 2. Appareil selon la Revendication 1, caractérisé en ce que le matériau dudit tube comprend un alliage de zirconium comportant de l'étain, ledit étain convenant à l'émission de rayons X de fluorescence par irradiation par ladite source; et lesdits moyens de détection (36) comprenant un détecteur de rayons X à Si (Li) refroidi à l'azote liquide convenant à la détection de l'intensité et l'énergie des rayons X émis par ledit étain. 3. Appareil selon la revendication 1, caractérisé en ce qu'il comprend en outre un porte-source (32) cylindrique ayant une face sensiblement orthogonale à l'axe dudit tube en contact avec ladite base, ladite face comportant une rainure annulaire coaxiale (31); et ladite source (30) ayant la forme d'un anneau et étant maintenue dans ladite rainure sensiblement en affleurement avec ladite face. 4. Appareil selon la revendication 3, caractérisé en ce qu'au moins une partie de ladite base a la forme d'un tronc de cône, la face plane dudit cône de même axe étant en contact avec une partie de la face dudit portesource définie par le diamètre intérieur de la rainure, et la surface dudit cône divergeant dans une direction qui s'éloigne desdites surfaces de contact. 5. Appareil pour la mesure de l'épaisseur d'une couche barrière de zirconium sensiblement pur sur la surface interne d'un tube de combustible nucléaire ayant un diamètre d'alésage inférieur à environ 1,25 cm (0,5 pouce), ledit tube étant en alliage de zirconium comportant de l'étain, caractérisé en ce qu'il comprend: un porte-source cylindrique (32) pouvant être coaxialement entouré par ledit tube (17) quand ledit tube est en place pour la mesure de ladite épaisseur, ledit porte-source comportant une face orientée vers une extrémité dudit tube sensiblement orthogonalement à l'axe commun, ladite face compor- tant une rainure annulaire coaxiale (31); une source annulaire (30) de rayons gamma placée dans ladite rainure sensiblement en affleurement avec ladite face, ladite source étant adaptée à irradier ledit tube à travers la- dite couche barrière de façon à provoquer des rayons X de fluorescence dudit étain; une base de support (38) liée audit porte-source par un contact coaxial avec ladite face du porte-source, le matériau et l'épaisseur de ladite base étant choisie pour occulter une partie de l'espace intérieur du tube compris entre ladite base et ladite extrémité du tube par rapport au rayonnement gamma en provenance directe de la source; au moins une partie de ladite base ayant la forme d'un tronc de cône possédant une face plane en contact coaxial avec une partie de ladite face du il porte-source définie par le diamètre intérieur de la rainure, la surface conique de ladite partie de base divergent dans la direction de ladite extrémité du tube; un détecteur de rayons X placé selon ledit axe commun; un logement de détecteur fixé à ladite base et entourant coaxialement ledit détecteur, ledit logement suppor- tant ledit détecteur dans ladite partie de l'espace du tube occultée; ladite base et ledit logement ayant une configuration propre à permettre l'exposition dudit détecteur aux seuls rayons X traversant ladite couche barrière en provenance d'une bande coaxiale prédéterminée dudit tube; et des moyens sensibles à l'énergie et l'intensité des rayons X perçus par ledit détecteur pour déterminer l'épaisseur de ladite couche barrière dans ladite bande du tube. 6. Appareil selon la revendication 5, caractérisé en ce que le matériau constitutif de ladite source de rayons gamma comprend de l'américium, ladite source étant maintenue en place dans ladite rainure par une mince fenêtre (33) d'acier inoxy- dable qui recouvre complètement ladite rainure. 7. Appareil selon la revendication 5, caractérisé en ce qu'il comprend en outre, un guide cylindrique en acier (42) fixé audit logement, ledit guide entourant coaxialement ledit logement, ladite base et ledit porte- source et étant adapté à supporter de façon amovible ledit tube entre les derniers composants environnants mentionnés et la paroi cylindrique dudit guide; ladite paroi (43) du guide (42) comprenant une ouverture (44) en forme de chambre annulaire sur la surface de paroi de guide interne, ladite chambre (44) entourant coaxiale- ment ladite bande prédéterminée du tube quand ledit tube est placé dans ledit guide et étant adapté à minimiser le nombre de rayons X émis par ledit guide susceptible d'atteindre ledit détecteur. 8. Procédé de mesure de l'épaisseur d'une couche barrière sur la surface interne d'un tube cylindrique de diamètre d'alésage inférieur à environ 1, 25 cm (0,5 pouce), le matériau dudit tube pouvant émettre des rayons X de fluorescence sous l'action d'un rayonnement gamma incident ayant traversé ladite couche barrière, caractérisé en ce qu'il comprend les étapes suivantes: irradier par des rayons gamma à partir d'une première position axiale dans le tube; détecter en une deuxième position axiale dans ledit tube, l'énergie et l'intensité des rayons X traversant ladite couche barrière et provenant d'au moins une partie d'une bande coaxiale prédéterminée dudit tube; occulter en ladite deuxième position axiale du tube du rayonnement gamma émis directement de la première position axiale et les rayons X émis à l'extérieur de ladite bande du tube; et comparer l'énergie et l'intensité desdits rayons X détectés à une référence pour déterminer l'épaisseur de ladite couche barrière.