Brevet FR2582016A1 — publié le 19861121

O16 Procédé et installation de production de fructose cristallisé anhydre L'invention a pour objet un procédé et une instal- lation de production de fructose cristallisé anhydre. Il est connu de préparer le fructose cristallisé lu anhydre par refroidissement de sirops riches en fructose en présence de cristaux de fructose qui jouent le râle de germes de cristallisation. Les procédés connus prévoient la dissolution d'un sirop riche en fructose dans un alcool ou dans l'eau et un refroidissement lent avec un ensemencement simultané et l'opération de cristallisation nécessite la mise en oeuvre de plusieurs malaxeurs du type horizontal. Ces procédés connus présentent notamment l'incon- vénient de nécessiter au moins deux malaxeurs dont un joue le râle de pied; de plus, dans le cas de la cristallisa- tion en milieu aqueux, les cristaux obtenus sont de faible taille et difficiles à purifier dans des conditions écono- miques. Les derniers développements de ces procédés sont reflétés notamment pour la cristallisation en milieu aqueux par le brevet français N* 2.128.835 déposé le 10 mars 1972 par la Société SUOMEN SOKERI OSAKEYHTIO et pour la cristallisation en milieu alcoolique par le brevet français N' 1.596.220 déposé par la Société BOEHRINGER MANNHEIM le 20 décembre 1980. Le brevet français N' 2.128.835 décrit un procédé permettant d'obtenir en milieu aqueux et en continu de gros cristaux de fructose.- Ce procédé présente cependant l'inconvénient de nécessiter, pour sa mise en oeuvre con- tinue, un appareillage sophistiqué et trés délicat, Le brevet N' 1.596. 220 présente un procédé continu de cristallisation d'une solution de fructose diluée dans le méthanol, la cristallisation étant partiellement réali- sée dans un malaxeur vertical. Ce procédé, outre le fait qu'il n'est applicable qu'à des solutions diluées de fruc- tose, nécessite un dispositif supplémentaire pour la pré- paration de l'amorce cristalline. Ces procédés ne donnent pas entièrement satisfac- tion tant du point de vue de la productivité par unité de volume de l'appareillage que de celui du bilan énergéti- que. Or, pour faire face aux contraintes notamment éco- nomiques toujours plus sévères, la Société Demanderesse a cherché à mettre au point un procédé et une installation du genre en question qui répondent mieux que ceux qui existent déjà aux divers desiderata de la pratique. en particulier précisément du point de vue de la productivité de l'opération de cristallisation par unité de volume de l'appareillage utilisé et du bilan énergétique. Et elle a trouvé que ce but pouvait être atteint grâce à un procédé caractérisé par le fait que: - la masse soumise à la cristallisation parcourt de haut en bas. en continu et sous malaxage une zone de cristallisation de direction verticale ou inclinée, dans laquelle est établi un gradient de température globalement décroissant vers le bas éventuellement modulé., - que l'on alimente la zone de cristallisation au voisinage de son extrémité supérieure, d'une part, en si- rop de fructose ayant une richesse en fructose supérieure à 90 Z et un taux de matières sèches supérieure à 70 Z et, d'autre part, en masse soumise à la cristallisation qui est prélevée et recyclée à partir d'un niveau intermédiai- re de la zone de cristallisation, distant de ses extrémi- tés d'au moins un sixième de la longueur totale de ladite zone, la quantité de masse soumise à la cristallisation et recyclée représentant en volume de 20 à 60 Z de la quanti- té de sirop de fructose introduite dans la zone, et - que l'on extrait, en continu, au voisinage de l'extrémité inférieure de la zone de cristallisation, un produit fortement enrichi en cristaux de fructose anhydre à partir duquel on récupère lesdits cristaux. Pour mettre en oeuvre le susdit procédé, on a re- cours, conformément à l'invention. à une installation comprenant essentiellement une enceinte de cristallisation d'axe vertical ou incliné et équipée - d'un système d'alimentation en sirop de fructose au voisinage de son extrémité supérieure, - d'un système de malaxage et d'un système de ré- gulation de température propres à établir à l'intérieur de l'enceinte et au sein de la masse soumise à la cristalli- sation contenue dans l'enceinte, un gradient de tempéra- ture globalement décroissant de haut en bas, et - d'un système d'extraction continue au voisinage de son extrémité inférieure, d'un produit fortement enri- chi en cristaux de fructose anhydre qui est acheminé par des moyens appropriés vers un système propre à récupérer les cristaux à partir de ce produit, - de moyens propres à prélever à un niveau inter- médiaire de l'enceinte, distant des extrémités de celle-ci d'au moins un sixième de sa longueur totale, une quantité de masse soumise à la cristallisation qui correspond, en volume, à 20 à 60 ' de la quantité de sirop de fructose introduit au voisinage de l'extrémité supérieure de l'en- ceinte, lesdits moyens propres à prélever la masse soumise à la cristallisation étant de plus propres à la'recycler dans l'enceinte à un niveau voisin de l'extrémité supé- rieure de celle-ci. L'invention vise également d'autres dispositions qui s'utilisent de préférence en même temps et dont il sera plus explicitement question ci-après. Et elle pourra, de toute façon, être bien comprise à l'aide du complément de description qui suit et du des- sin annexé qui sont relatifs à des modes de réalisation avantageux. La figure unique du dessin montre schématiquement une installation conforme à l'invention. Se proposant, par conséquent, de produire du fruc- tose cristallisé anhydre conformément à l'invention, on s'y prend comme suit ou de façon équivalente. On utilise comme matière première des sirops de fructose obtenus, par exemple, à partir d'un hydrolysat d'amidon que l'on a isomérisé puis enrichi par chromato- graphie, présentant une teneur en matières sèches d'envi- ron 75 à 95 X en poids et, de préférence, de 70 à 85 Z, le fructose entrant pour au moins 90 Z et, de préférence, pour une proportion supérieure à 93 Z en poids, dans la constitution sur matières sèches du sirop: ledit sirop contient par ailleurs généralement de 0,1 à 4 Z d'un mé- lange de di-, tri- et polysaccharides. Suivant un mode de réalisation particulier de l'invention, le sirop de fructose en question, d'une richesse supérieure à 90 Z, contient de 6 à 30 Z d'eau ou d'un mélange eau-alcool, ce dernier pouvant être de l'éthanol, du méthanol ou de l'isopropanol. Ce sirop concentré est acheminé vers une zone de cristallisation verticale ou inclinée, qu'il parcourt en continu de haut en bas à partir d.'un point situé au voisi- nage de son extrémité supérieure et à l'intérieur de la- quelle il est soumis, en présence de cristaux de fructose jouant le rôle de germes de cristallisation, à un malaxage et 3 un gradient de température globalement décroissant de haut en bas. La température du siropest amenée ou maintenue, au moment de son introduction dans la zone de cristallisa- tion, à une valeur choisie dans l'intervalle de 40 à 80'C, de préférence de 55 à 75'C et, dans la pratique, de 60 à 'C. Le gradient de température établi à l'intérieur de la zone de cristallisation au sein de la masse soumise à 258Z016 la cristallisation correspond à une diminution de 0,5 à 'C, de préférence de 2 à 4óC par mètre linéaire de la zo- ne de cristallisation et est tel qu'à la sortie de ladite zone, à un point situé au voisinage de l'extrémité infé- rieure de celle-ci, la masse soumise à cristallisation qui comprend le sirop, les cristaux initialement présents, les cristaux grossis et ceux éventuellement formés par le phé- nomène de cristallisation, se trouve amenée à une tempéra- ture située à l'intérieur d'un intervalle de 15 à 40'C, de préférence de 20 à 30'C. Au fur et à mesure que la masse soumise à la cris- tallisation se rapproche de l'extrémité inférieure de la zone de cristallisation, sa richesse en cristaux de fruc- tose anhydre augmente, ladite masse formant à la sortie de la zone une "masse riche en cristaux". L'obtention, au voisinage de l'extrémité inférieu- re de la zone de cristallisation d'une masse riche en cristaux qui puisse être extraite en continu sans dérègle- ment des paramètres du processus de cristallisation, dérè- glement qui se répercuterait au niveau de l'étape suivante de séparation de la phase liquide et des cristaux et qui pourrait nécessiter des arrêts intermittents de l'instal- lation, en d'autres termes la mise à la disposition de l'utilisateur d'un procédé permettant d'arriver à une pro- ductivité par unité de volume de l'appareillage utilisé supérieure à celle des installations conformes à l'art antérieur, est rendu possible, conformément à l'invention, grâce au prélèvement, à un niveau intermédiaire de la zone de cristallisation, distant des extrémités de celle-ci d'au moins un sixième de sa longueur totale, d'une frac- tion de la masse soumise à cristallisation qui est recy- clée et réintroduite dans la zone de cristallisation à un niveau voisin de son extrémité supérieure. La fraction prélevée et recyclée représente, en volume, de 20 à 60 ', de préférence de 30 à 55 Z et plus préférentiellement encore de 35 à 50 Z du volume de sirop 2 582016 de fructose alimentant la zone de cristallisation. Suivant un mode de réalisation préférentiel, la fraction recyclée est soumise à un traitement propre à fragmenter les cristaux contenus dans cette fraction afin d'augmenter le nombre de germes; ce traitement peut être effectué à l'aide d'un broyeur de type colloidal. Le débit d'alimentation en sirop de fructose est choisi de façon telle que le temps de séjour moyen, d'une fraction donnée de la masse soumise à cristallisation à l'intérieur de la zone de cristallisation soit de 50 à 90 heures, de préférence de 65 à 75 heures; la valeur adop- tée dépend des capacités d'échange thermique des moyens comportés par la zone et à l'aide desquels est établi, à l'intérieur de ladite zone au sein de la masse soumise à la cristallisation, le gradient de température décrois- sant. Le niveau intermédiaire auquel est réalisé le pré- lèvement de la fraction soumise à cristallisation qui est destinée au recyclage, est de préférence distant des ex- trémités de la zone de cristallisation d'au moins un quart de la longueur totale de celle-ci et, dans la pratique, de l'ordre d'au moins deux cinquièmes de la longueur totale de ladite zone. La viscosité de la masse soumise à cristallisation augmente au fur et à mesure que croit la proportion de cristaux de fructose anhydre, c'est-àdire dans le sens descendant. L'installation est donc, de préférence, équi- pée de moyens de refoulement ou d'aspiration propres à as- surer le cheminement de la masse à l'intérieur de la zone. Par ailleurs, les moyens de malaxage et d'homogé- néisation comportés par l'installation doivent être agen- cés de telle sorte que les zones mortes soient évitées et que l'échange thermique entre la masse soumise à cristal- lisation et les moyens de refroidissement soit le plus efficace possible. Le produit extrait de la zone de cristallisation et qui constitue, comme déjà indiqué, une masse riche en cristaux, comprend des cristaux de fructose anhydre d'un spectre granulométrique caractérisé par une faible propor- tion de fins et de gros cristaux et donc par une forte proportion de cristaux de taille intermédiaire, ce spectre ne variant pas dans le temps, ce grâce à quoi l'étape de traitement suivante, qui consiste à séparer ces cristaux de la phase liquide dans laquelle ils baignent, ne connait pas de perturbation. Cette séparation comprend un turbinage et éven- tuellement un lavage grâce auxquels on récupère la majeure partie de la phase liquide; celle-ci forme des eaux-mères dont la concentration en fructose est inférieure à celle du sirop de fructose de départ --cette concentration at- teint généralement de 75 à 92 1-- et dans lesquels on retrouve la presque totalité des mono-, di-, tri- et poly- saccharides contenus dans le sirop de fructose de départ. Les eaux-mères recueillies peuvent être recyclées. Ceci étant, pour mettre en oeuvre le procédé con- forme à l'invention, on peut avoir recours à une enceinte unique, 1 ayant la forme d'un cylindre de révolution d'axe XY. L'axe XY est disposé avantageusement suivant la verticale mais peut également être incliné. L'enceinte est équipée - d'un système d'alimentation en sirop de fructose au niveau de l'extrémité supérieure de l'enceinte et re- présenté schématiquement par une canalisation 2, - d'un système de malaxage et de régulation de la température dont il va être question et d'un système d.'extraction en continu au niveau de l'extrémité inférieure de l'enceinte et schématiquement représenté par une canalisation 3, ce système étant propre à récupérer la masse cristalline obtenue à la sortie de la zone de cristallisation. Le système de malaxage et de régulation de la tem- pérature dont il est question ci-dessus peut avantageuse- ment comporter - un ensemble de bras de malaxage 4 portés à in- tervalles réguliers par un arbre rotatif 5 dont l'axe est confondu avec l'axe XY de l'enceinte, - des nappes de refroidissement 6 disposées en al- ternance avec les bras malaxeurs 4 et portées par la paroi de l'enceinte 1, ces nappes de refroidissement étant par- courues par un fluide de refroidissement. Conformément à l'invention. l'enceinte comporte en outre des moyens globalement représentés en 7 et propres - à prélever à un niveau intermédiaire 8 de l'en- ceinte, distant des extrémités de l'enceinte d'au moins un sixième de la longueur totale de l'enceinte, une fraction de la masse M soumise à cristallisation et parcourant l'enceinte de haut en bas et - a recycler cette fraction à un niveau 9 situé au voisinage de l'extrémité supérieure de l'enceinte. La capacité d'échange thermique, le système de ré- gulation de température, la vitesse de rotation des moyens de malaxage et la vitesse avec laquelle la masse soumise à cristallisation parcourt l'enceinte, c'est-à-dire la durée moyenne de séjour d'une fraction donnée de cette masse à l'intérieur de l'enceinte, sont choisies de façon telle que s'établisse, au sein de l'ensemble de la-masse soumise à cristallisation, le gradient de température prévu con- formément à l'invention. De préférence, les moyens globalement représentés en 7 comportent un dispositif 10 de fragmentation des cristaux contenus dans la fraction recyclée; ce disposi- tif 10 peut être constitué par un broyeur du type colloi- dal. On signale que, dans la pratique, le fluide de re- froidissement est de l'eau et que l'écart moyen de tempé- rature en un point donné de l'enceinte entre cette eau et la masse soumise à cristallisation, est de l'ordre de 5 à C. EXEMPLE 1 a) On a recours à une installation conforme à l'in- vention comportant une enceinte cylindrique unique d'un volume utile de 50 m pour une hauteur de 10 mètres et équipée d'un broyeur colloidal de marque FRYMA. On introduit dans cette enceinte, avec un débit de 0,75 m par heure, un sirop de fructose ayant une teneur en matières sèches de 95 ' et comprenant 95 X en poids sur matière sèche de fructose, les 5 Z restants étant consti- tués par 3 ' de glucose et par 2 Z de di-, tri- et poly- saccharides. Ce sirop contient 5 Z d'un mélange de 49 X d'eau et de 51 ' d'alcool; ce sirop a une densité de 1,45. La température du sirop à l'entrée de l'enceinte est d'environ 50'C. Simultanément on recycle, avec un débit de 0,3 m par heure, une fraction de la masse en cours de cristalli- sation prélevée à un niveau sensiblement médian de l'en- ceinte. La durée de passage moyen à l'intérieur de l'en- ceinte d'une fraction donnée de la masse soumise à la cristallisation est d'environ 75 heures. La masse riche en cristaux extraite au niveau de l'extrémité inférieure de l'enceinte se trouve à une tem- pérature voisine de 15'C, le gradient de température glo- balement décroissant de haut en bas correspondant donc à environ 3,5'*C par mètre. La teneur en fructose des eaux-mères récupérées après séparation des cristaux de fructose anhydre est de 88 Z sur matières sèches, le complément à 100 étant constitué par les mono-, di-, tri- et polysaccharides qui n'ont pas cristallisé, Le rendement de cristallisation qui est donné par la formule: A - H àr 100-H dans laquelle - A est la richesse en fructose du sirop d'alimen- tation, égale à 95 Z et - H la richesse des eaux-mères, égale à 88 Z. s'établit à 58,3 Z. On produit par jour 13,7 tonnes de fructose anhy- dre, ce qui correspond à une productivité de 0,274 tonne par jour et par m de l'enceinte. Ce résultat est nettement supérieur à celui que l'on obtient lors de la cristallisation du même sirop de fructose dans un réacteur horizontal dont la productivité s'établit à 0,2 tonne par m de l'enceinte et par jour. De plus, il ne se produit aucune perturbation né- cessitant l'arrêt de l'installation qui fonctionne en con- tinu. Les cristaux recueillis après turbinage et lavage présentent d'excellentes propriétés physiques et chimiques. Ces cristaux sont d'une pureté de 99,8 Y, leur in- dice d'écoulement est bon et leur répartition granulomé- trique est la suivante: - cristaux de taille supérieure à 1250 microns.... ............ 5 Z - cristaux de taille comprise entre 1250 et 500 microns........ 45 Z - cristaux de taille comprise entre 500 et 200 microns......... 45 Z - cristaux de taille inférieure à 200 microns.........DTD: ............ 5 Z...DTD: b) On utilise l'appareillage et les conditions opéra- toires de l'exemple 1. Toutefois, à un moment donné, après avoir atteint l'équilibre du système, on prélève la fraction recyclée non plus à un niveau intermédiaire mais à un point de l'enceinte situé dans le dernier sixième de la hauteur totale. l2582016 1 1 On assiste alors rapidement à une évolution des paramètres de la cristallisation qui se manifeste au bout de quelques jours par une mauvaise séparation au niveau des turbines et qui finit par nécessiter l'arrêt de l'ins- tallation et l'évacuation de la masse qu'elle contient avant redémarrage dans les conditions conformes à l'inven- tion. EXEMPLE 2 a) On utilise l'appareillage et les conditions opéra- toires de l'exemple 1. L'installation est toujours alimentée à raison de 0,75 m3 par heure mais avec un sirop de fructose d'une composition ne différant de celle utilisée dans l'exemple précédent que par le fait qu'elle contient 15 Z d'eau et pas d'alcool. La température du sirop à l'entrée de l'enceinte est d'environ 52-C. Simultanément on recycle, avec un débit de 0,3 m3 par heure, une fraction de la masse en cours de cristalli- sation prélevée à un niveau sensiblement médian de l'en- ceinte, La masse riche en cristaux extraite au niveau de l'extrémité inférieure de l'enceinte se trouve à une tem- pérature voisine de 20'C, le gradient de température voisine de 20'C ayant une valeur de 3,2'C par mètre. La teneur en fructose des eaux-mères récupérées après séparation des cristaux de fructose anhydre est de ,3 Z sur matières sèches, le complément à 100 étant constitué par des mono-, di-, tri- et polysaccharides qui n'ont pas cristallisé. Le rendement de la cristallisation est de 48,4 Z. Dans ces conditions, on produit par jour 14 tonnes de fructose anhydre, ce qui correspond à une productivité de 0,19 tonne par jour et par m de l'enceinte. On constate à- nouveau une grande régularité au niveau du fonctionnement de l'installation et une grande facilité au niveau du turbinage des cristaux. Ces cristaux sont d'une pureté de 99,9 Z, leur in- dice d'écoulement est bon et leur répartition granulomé- trique est la suivante: - cristaux de taille supérieure à 1250 microns.... ............. 4 Z - cristaux de taille comprise entre 1250 et 500 microns........ 47 Z - cristaux de taille comprise entre 500 et 200 microns......... 46 Z - cristaux de taille inférieure à 200 microns.........DTD: ........... 3 Z...DTD: b) Comme dans l'exemple précédent, après avoir at- teint l'équilibre de fonctionnement, on prélève la frac- tion recyclée à un point de l'enceinte situé dans le dernier sixième de la hauteur totale. On assiste à nouveau à une évolution des paramè- tres de la cristallisation et il est nécessaire d'arré- ter, pour les mêmes raisons et après quelques jours, l'installation. Outre une amélioration de la productivité par m de réacteur, l'invention permet la cristallisation conti- * nue et régulière d'un fructose anhydre d'une pureté chi- mique élevée et-présentant une répartition granulométrique homogène. Comme il va de soi et comme il résulte d'ailleurs déjà de ce qui précède, l'invention ne se limite nullement à ceux de ses modes d'application et de réalisation qui ont été plus particulièrement envisagés; elle en embras- se, au contraire, toutes les variantes. REVENDICATIONS 1. Procédé de production de fructose cristallisé anhydre caractérisé par le fait que: - la masse soumise à la cristallisation parcourt de haut en bas, en continu et sous malaxage une zone de cristallisation de direction verticale ou inclinée, dans laquelle est établi un gradient de température globalement décroissant vers le bas éventuellement modulé, - que l'on alimente la zone de cristallisation au voisinage de son extrémité supérieure, d'une part, en si- rop de fructose ayant une richesse en fructose supérieure à 90 Z et un taux de matières sèches supérieure à 70 Z et, d'autre part, en masse soumise à la cristallisation qui est prélevée et recyclée à partir d'un niveau intermédiai- re de la zone de cristallisation, distant de ses extrémi- tés d'au moins un sixième de la longueur totale de ladite zone, la quantité de masse soumise à la cristallisation et recyclée représentant en volume de 20 à 60 Z de la quanti- té de sirop de fructose introduite dans la zone, et - que l'on extrait, en continu, au voisinage de l'extrémité inférieure de la zone de cristallisation, un produit fortement enrichi en cristaux de fructose anhydre à partir duquel on récupère lesdits cristaux. 2. Procédé selon la revendication 1, caractérisé par le fait que la fraction de masse soumise à la cristal- lisation qui est prélevée et recyclée représente en volume de 30 à 55 Z et de préférence de 35 à 50 Z du volume de sirop de fructose alimentant la zone de cristallisation. 3. Procédé selon l'une des revendications 1 et 2, caractérisé par le fait que le niveau intermédiaire auquel est réalisé le prélèvement de la fraction soumise à cris- tallisation qui est destinée au recyclage, est de préfé- rence distant des extrémités de la zone de cristallisation d'au moins un quart de la longueur totale de celle-ci et, dans la pratique, de l'ordre d'au moins deux cinquièmes de la longueur totale de ladite zone. 4. Procédé selon l'une des revendications 1 à 3, caractérisé par le fait - que la température du sirop est amenée ou main- tenue, au moment de son introduction dans la zone de cris- tallisation, à une valeur choisie dans l'intervalle de 40 à 80'C, de préférence de 55 à 75*C et, dans la pratique, de 60 à 70'C, - que le gradient de température établi à l'inté- rieur de la zone de cristallisation au sein de la masse soumise à la cristallisation correspond à une diminution de 0,5 à 5'C, de préférence de 2 à 4'C par mètre linéaire de la zone de cristallisation, et - qu'à la sortie de ladite zone, à un point situé au voisinage de l'extrémité inférieure de celle-ci, la masse soumise à cristallisation qui comprend le sirop, les cristaux initialement présents et ceux formés par le phé- nomène de cristallisation, se trouve amenée à une tempé- rature située à l'intérieur d'un intervalle de 15 à 40-C, de préférence de 20 à 30'C. 5. Procédé selon l'une des revendications 1 à 4, caractérisé par le fait que le temps de séjour moyen d une fraction donnée de la masse soumise à cristallisation à l'intérieur de la zone de cristallisation est de 50 à 90 heures, de préférence de 65 à 75 heures. 6. Procédé selon l'une des revendications 1 à 5, caractérisé par le fait que le sirop de fructose servant de matière première présente une teneur en matières sèches d'environ 70 à 95 Z, de préférence de 70 à 85 Z en poids, le fructose entrant pour au moins 90 Z et, de préférence, pour une proportion supérieure à 93 Z en poids, dans la constitution sur matières sèches du sirop. 7. Procédé selon l'une des revendications 1 à 6, caractérisé par le fait que le sirop de fructose servant de matière première contient de 6 à 30 Z d'eau ou d'un mélange eau-éthanol. eau-méthanol ou eau-isopropanol. 52016 8. Installation de production de fructose cris- tallisé caractérisée par le fait qu'elle comprend essen- tiellement d'une enceinte de cristallisation d'axe verti- cal ou incliné et équipée - d'un système d'alimentation en sirop de fructose au voisinage de son extrémité supérieure, - d'un système de malaxage et d'un système de ré- gulation de température propres à établir à l'intérieur de l'enceinte et au sein de la masse soumise à la cristalli- sation contenue dans l'enceinte, un gradient de tempéra- ture globalement décroissant de haut en bas, et - d'un système d'extraction continue au voisinage de son extrémité inférieure, d'un produit fortement enri- chi en cristaux de fructose anhydre qui est acheminé par des moyens appropriés vers un système propre à récupérer les cristaux à partir de ce produit. - de moyens propres à prélever à un niveau inter- médiaire de l'enceinte, distant des extrémités de celle-ci d'au moins un sixième de sa longueur totale, une quantité 2o de masse soumise à la cristallisation qui correspond. en volume, à 20 à 60 ' de la quantité de sirop de fructose introduit au voisinage de l'extrémité supérieure de l'en- ceinte, lesdits moyens propres à prélever la masse soumise à la cristallisation étant de plus propres à la recycler dans l'enceinte à un niveau voisin de l'extrémité supé- rieure de celle-ci.