Brevet FR2581253A1 — publié le 19861031

Produit en carbone comprenant des matériaux carbones reunis ensemble, ce produit en carbone pour un substrat d'électrode de piles à combustible et procédé Dour la Droduction de celui-ci. La presente inventlon est relative de façon générale à des matériaux carbones et à des produits obtenus a partir de ceux-ci, et elle concerne en particulier des prDdults carbones composites de grande dimension préparés par jonction mutuelle des matériaux carbonés, le procédé pour produire ceux-ci, les produits carbonés composites mentionnes ci-dessus utiles dans un substrat d'électrode de piles à combustible et le pro- cédé pour produire ceux-ci. De façon plus détaillée, la présente invention est relative à un produit carboné comprenant les maté- rlaux carbones et la feuille de graphite souple inter- posee entre les matériaux carbonés, les matériaux carbonés et la feuille de graphite souple ayant été réunis ensemble et intégrés par calcination dans une atmosphère inerte en un corps de carbone, la surface de jonction d'au moins l'un des matériaux carbones compre- nant à la fois des parties jointives et des parties non jointives qui ont une forme au choix et sont arrangées uniformément sur la. surface de jonction, et la partie de la feuille de graphite souple correspondant a la partie non]ointive mentionnee cl-dessus ayant été supprimée ou non supprimée, au procédé pour la production de celui- ci, aux produits carbones composites mentionnés ci- dessus utiles dans un substrat d'électrode de piles à combustible et au procedé pour les produire. La présente invention concerne également le produit carboné en tant que substrat d'électrode de piles à combustible, lequel produit a une structure unie & un seul corps comprenant un matériau carboné pour le séparateur, les feuilles de graphite souples disposées à l'extérieur du séparateur, un certain nombre de protu- bérances carbonées disposées à l'extérieur des feuilles de graphite souples et des plaques plates carbonées poreuses disposées à l'extérieur des protubérances, dans lequel le passage des réactifs gazeux est formé par la combinaison de (1) la feuille de graphite souple ou la feuille de graphite souple et le matériau carbone pour le séparateur, (2) un certain nombre de protubérances carbonées et (3) la plaque plate carbonée poreuse, et le procédé pour produire celui-ci. Dans le produit en carbone conforme à la pré- sente invention, la surface de jonction des matériaux carbonés, qui est réunie à la feuille de graphite souple, est fabriquée de façon à avoir des parties jointives et des parties non jointives arrangées uni- formément et ayant une configuration au choix, pour empêcher de cette façon la concentration des tensions sur la surface de jonction. Des produits de grande dimension peuvent être obtenus par une telle fabrication, et comme le produit a été mis sous forme d'un seul corps à l'état carbonisé, les résistances électriques et thermiques du produit sont faibles et la solidité du produit est élevée. En conséquence, les domaines dans lesquels la majorité de ces propriétés spécifiques peuvent être obtenues sont larges, comme dans le substrat d'électrode pour une pile à combustible, etc. - Ces dernières années, les articles moulés car- bonés comprenant des matériaux carbonés comme des fibres de carbcne, des particules de carbone, etc, en tant que matériau de base, ont été utilisés dans divers champs industriels et, avec le progrès technique et l'augmen- tation des besoins, des exigences d'ordre supérieur telles que des améliorations de productivité et des spécificités physiques des articles ont augmenté de plus en plus. Bien que les matériaux carbonés soient excel- lents en ce qui concerne des propriétés physiques en tant que matériau, par exemple résistance à la corro- sion, conductivité électrique, résistance mécanique, etc, pour faire encore efficacement la plupart de ces excellentes propriétés physiques, on a cherché à mettre au point des matériaux carbones composites préparés par combinaison et réunion de matériaux carbonés qui sont de qualité identique ou différente. Jusqu'à maintenant, de tels matériaux carbonés composites ont été utilisés sous la forme du produit de carbone préparé par collage seulement d'un certain nombre des matériaux à l'aide d'un adhésif, et de tels produits présentent des pro- blèmes concernant la résistance à la corrosion, la conductivité électrique, la stabilité dimenslonnelle, etc. Ces dernières années, un procédé a été proposé pour résoudre les problèmes mentionnés ci-dessus par collage des matériaux carbonés ensemble à l'aide d'un adhésif et calcination des matériaux ainsi collés dans une atmosphère inerte. Cependant, dans le cas o des produits carbonés composites sont obtenus par un tel procédé, il y a de nombreuses occasions d'exfoliation des matériaux car- bonés à leur surface de jonction et de formation de fissures dans le produit pendant le procédé par suite de la différence des coefficients de dilatation et de re- trait thermique pendant la calcination entre les maté- riaux carbonés, ce qui provoque la réduction du tende- ment de production. De plus, bien que les exigences pour des pro- duits en carbone de dimension relativement grande et/ou de produits en carbone de forme compliquée se soient accrues ces dernières années des points de vue de la construction et de la fonction, les problèmes mentionnés ci-dessus d'exfoliation et de fissures deviennent particulièrement sérieux dans les étapes de production en de telles occasions. Comme cela est montré plus haut, les matériaux carbonés composites doivent satisfaire aux exigences strictes et contraignantes suivantes. A savoir, au cours de la production, il n'est provoqué aucune exfoliation des matériaux carbonés les uns par rapport aux autres et il ne se forme aucune fissure dans le produit et en même temps, le produit final doit conserver les excellentes propriétés possé- dées initialement-par les--matériaux carbonés eux-mêmes, par exemple la résistance mécanique, des spécificités électriques, etc. En fait, on se heurte à de nombreuses difficultés dans la production des matériaux carbonés composites. - De pilushdes piles -à combustible du type à séparateur bipolaire qui utilisent le ou les sépara- teur(s) bipolaire(s) obtenu(s) par nervuration de la mince plaque imperméable de graphite sont connues du public. D'un autre côté, on a mis au point le substrat d'électrode de type monopolaire dont-l'une des surfaces est pourvue de nervure,_ et l'autre est une surface d'électrode plate, dans lequel des réactifs gazeux passent de la-surface nervurée à la surface d'électrode plate. D'un autre côté encore, en tant que procédé de production de substrat d'électrode classique pour une pile à combustible du type monopolaire, on a aussi proposé par exemple un procédé dans lequel des fibres de carbone courtes sont moulées par compression (voir le brevet US N' 4 506 028). Ces substrats d'électrode obtenus par le procédé classique comprennent une couche de construction globa- lement uniforme. Comme dans un tel substrat d'électrode consistant. en une seule couche uniforme, dans le cas o la densité en vrac est importante, le coefficient de diffusion du réactif gazeux est falble, la densité de courant de seuil est petite et en même temps la quantité de la solution d'électrolyte retenue est petite et en conséquence, la réduction de la performance apparaît tôt, à savoir il y a un inconvénient de courte durée de vie de la pile à combustible. D'un autre côté, dans le cas o la densité en vrac est faible, il y a un incon- vénient en ce que la résistance mécanique, comme la résistance à la flexion du substrat, est faible. La demanderesse a fourni un substrat d'électrode pourvu d'excellentes propriétés physiques, préparé à partir de fibres de carbone courtes comme matériau de base, dans lequel le passage du réactif gazeux est formé au voisinage du centre de l'épaisseur de la couche carbonée poreuse servant de couche pour la diffusion du gaz, non par un traitement mécanique, mais par un traitement plus facile de moulage par compression et chauffage, le substrat d'électrode et le séparateur ayant été transformés en un seul corps à l'état carbo- nisé (voir brevet US N' 4 522 895). Grâce au produit proposé plus haut, il est devenu possible d'utiliser un substrat d'électrode ayant un important coefficient de diffusion gazeuse, en d'autres termes, un substrat d'électrode ayant une partie diffusant le gaz de faible densité en vrac. Dans ce type de substrat d'électrode, comme le séparateur et le substrat d'électrode sont intégrés en un seul corps de carbone, la résistance de contact peut être fortement réduite par rapport à celle d'un substrat d'électrode de type monopolalre et bi- polaire classique. Dans le substrat d'électrode men- tlonné ci-dessus fourni par la demanderesse, -les trous allongés souhaitables pour le gaz pourraient être formés dans la couche carbonée poreuse non par un procédé impliquant une formation de nervures et un percement, mais par un procédé selon lequel on forme une couche carbonée poreuse à partir de fibres de carbone courtes servant de matériau de base, tout en utilisant un liant de résine thermodurcissable ayant un rendement de car- bonisation spécifié et un régulateur de micropores ayant une dimension granulaire spécifiée et l'on décompose thermiquement à une température supérieure à la tempé- rature de moulage. Cependant, dans l'étape de carbonisation et de calcination des corps moulés dans le procédé de produc- tion du substrat d'électrode, l'exfoliation de la couche carbonée poreuse et de la couche imperméable au gaz (la couche carbonée dense) l'une de l'autre étalt inevi- table, en particulier dans le substrat d'électrode de type large ayant un substrat de grande surface, malgré la modification de la méthode utilisée pour élever la température des matériaux moulés à la température de calcination, ce qui se traduit par un rendement de production faible. En conséquence, une amélioration fondamentale a été recherchée. L'exfoliation apparaît dans l'étape de calclna- tion (à la température maximum de 3000'C) en raison de la différence de coefficient de dilatation thermique entre la couche carbonée poreuse et la couche imper- méable au gaz (ou le séparateur) dans l'étape de chauffage ou de la différence du coefficient de retrait thermique entre les deux couches dans l'étape de re- froidissement à la température ambiante, la calcination achevée. En conséquence, pour fournir un produit en carbone servant de substrat d'électrode pour des piles à combustible qui pallie l'inconvénient mentionné ci-dessus, la différence entre les coefficients de dilatation thermique et de retrait thermique pendant la calcination entre les deux couches doit être réduite ou supprimée par l'interposition d'une couche tampon qui a pour fonction d'absorber la détente et le retrait thermiques mentionnées ci-dessus entre les deux couches. Comme matériau tampon, la demanderesse s'est intéressée à une feuille de graphite souple commercia- lisée qui présente des coefficients de dilatation et de retrait thermique relativement importants, une propriété adhésive pour un adhésif et une perméabilité au gaz relativement faible. La feuille de graphite souple est obtenue par moulage par compression des particules-de- graphite dites expansées, préparée par traitement à l'acide du graphite naturel, par lequel est expansée l'intercouche des liaisons carbonecarbone. La surface de la feuille de graphite souple ainsi obtenue est écailleuse et légèrement perméable au gaz, et en conséquence, elle a une propriété adhésive en raison de la possibilité d'imprégnation d'un adhésif. Comme la feuille de graphite utilisée est souple, elle convient bien pour absorber la détente et le retrait thermiques. Après avoir étudié un procédé pour réunir mutuellement les matériaux carbonés dans le but de produire les produits carbonés composites, la demande- resse a constaté - que (1) en interposant la feuille de graphite souple mentionnée ci-dessus entre la couche carbonée poreuse et le matériau carboné pour_-le sépa- rateur et en collant la feuille de graphite souple à la couche carbonée poreuse et au matériau carboné pour le séparateur par l'intermédiaire d'une colle carbonisable, on peut bien prévenir l'exfoliation intercouche qui a constitué jusqu'à maintenant un important problème et il devient possible de produire un substrat d'électrode carboné du type large, et (2) en (a) conférant à la couche carbonée d'électrode des parties saillantes et une partie de plaque plate et en réunissant les parties saillantes aux matériaux carbonés pour le séparateur par l'intermédiaire de la feuille de graphite souple, ou (b) en réunissant les feuilles de graphite souple sur les deux surfaces du matériau carboné pour le séparateur et après avoir disposé les parties protubérantes carbonées sur des surfaces extérieures des feuilles de graphite souple ainsi réunies, en joignant les parties protubé- rantes ainsi fournies sur les parties de plaque plate carbonée, formant de cette façon le passage des réactifs gazeux, il devient possible de fournir un produit global plus mince et de réduire les résistances électriques et thermiques, et de plus, il devient possible d'obtenir des produits carbonés composites de grande dimension et des produits carbonés composites pour substrat d'élec- trode ayant moins d'inconvénients tels que courbure, fissures et exfoliation, en raison de la dispersion de la tension au moment de la calcination, le produit carboné composite a été mis sous forme d'un seul corps de carbone, et à partir des constatations mentionnées ci-dessus, la demanderesse a mis au point la présente invention. A savoir, la présente invention a pour objet de fournir un produit en carbone (produit carbone compo- site) servant de substrat d'électrode pour des piles à combustible, comprenant un matériau carboné pour un séparateur, deux feuilles de graphite souple disposées sur les deux surfaces du matériau carboné, un grand nombre de protubérances carbonées disposées sur chaque surface extérieure de deux feuilles de graphite souple et une paire de plaques plates carbonées poreuses disposées sur chaque surface extérieure du produit, tous les matériaux du produit ayant été intégrés en un seul corps de carbone par calcination dans une atmosphère inerte, le passage pour les réactifs gazeux ayant été formé par l'association de (1) la feuille de graphite souple mentionnée plus haut ou la feuille de graphite souple et le matériau carboné pour le séparateur, (2) le grand nombre de protubérances carbonées et (3) la plaque plate carbonée poreuse, le rapport entre (Sr/Se) de l'aire totale de la section droite du grand nombre de protubérances carbonées mentionnées plus haut (Sr), laquelle section droite est parallèle à la surface du o10 matériau carboné mentionné ci-dessus pour le séparateur mentionné plus haut, à l'aire totale de la surface de jonction de la plaque plate carbonée poreuse (Se) étant de 0,2 à 0,8 et l'espace (d) entre les deux protubé- rances carbonées voisines (voir la figure 3) ne dé- passant pas 10 mm. De plus, la présente invention a pour objet de fournir un matériau composite carboné du type large qui a d'excellentes propriétés spécifiques et est dépourvu de courbure, fissure et exfoliation en tant que produit. De plus, la présente invention a pour objet de fournir également un procédé pour la production d'un matériau composite carboné du type large qui ne présente pas les inconvénients associés aux techniques classiques et en particulier qui est dépourvu de courbure, fissure et exfoliation. Selon un premier aspect de la présente inven- tion, on fournit un produit en carbone comprenant des matériaux carbonés et des feuilles de graphite souple interposées entre les matériaux carbones, dans lequel les matériaux carbones et la feuille de graphite souple sont réunis les uns aux autres, les matériaux ainsi unis sont intégrés en un seul corps de carbone par calcina- tion de ceux-ci dans une atmosphère inerte et une surface de jonction d'au moins l'un des matériaux carbones comprend à la fois des parties jointives et des parties non jointives qui ont une configuration au choix et sont disposées uniformément sur la surface de Jonc- tion, et un procédé pour produire le produit en carbone. Selon un second aspect de la présente invention, on fournit un produit en carbone en tant que substrat d'électrode pour piles à combustible, lequel substrat comprend (1) un matériau carboné pour un séparateur, (2) des feuilles de graphite souple disposées sur chacune des deux surfaces du matériau carboné pour un séparateur et (3) un grand nombre de protuberances carbonées pla- cées sur ces surfaces extérieures des feuilles de gra- phite souple et une paire de plaques plates carbonées poreuses placées sur les surfaces extérieures du produit en carbone servant de matériau d'une partie électrode, les matériaux du produit en carbone ayant été intégrés par calcination dans une atmosphère inerte en un seul corps de carbone, et un procédé pour produire celui-ci. Dans les dessins ci-joints, la figure 1(1) et la figure 1(2) représentent schématiquement la méthode de jonction des matériaux carbonés adoptés dans les exemples et les exemples de comparaison; la figure 2(1) et la figure 2(2) sont des vues obliques du produit en carbone en tant que substrat d'électrode pour des piles à combustible selon la présente invention; la figure 3(1) et la figure 3(2) montrent la configuration en coupe droite des protubérances carbonées et un exemple de la disposition; et la figure 4 montre un exemple de moules métalliques utilisés de préférence -selon la présente invention. Les objets cl-dessus de la présente invention ont été atteints par le produit en carbone comme substrat d'électrode produit par le procédé comprenant les étapes d'interposition d'une feuille de graphite souple entre une paire de matériaux carbonés, de jonction des matériaux carbonés et de la feuille de graphite souple tout en disposant des parties non jointives ayant une configuration au choix disposées uniformément sur la surface de jonction d'au moins l'un des matériaux carbonés de façon à occuper de 20 à 80 %, de préférence de 30 à 70 % de la surface de jonction du matériau carboné, et de calcination du matériau entier à une température d'au moins 800'C dans une atmosphère inerte, transformant ainsi le matériau global en un seul corps de carbone. La feuille -de graphite souple utillsée confor- mément à la présente invention est produite par soumis- sion de particules de graphite dont le diamètre ne dépasse pas 5 mm à un traitement à l'acide et chauffage des particules ainsi traitées à l'acide, fournissant ainsi des particules de graphite expansées, puis com- pression des particules -de graphite expansées ainsi obtenues. La feuille de graphite souple a une épaisseur ne dépassant pas 1 mm, une densité en vrac de 0,5 à 1,5 g/cm3 et un coefficient d'effort de compression (à savoir le rapport de tension à une charge de compression de 1 kg/cm2) d'au moins 10 4 cm2/kg,-de préférence d'au moins 10- 3 cm2/kg. Un exemple de feuilles de graphite souple commercialisées pouvant être utilisées pour la présente invention est le GRAFOIL(R) (fabriqué par Union Carbide Corporation, USA). De plus, les parties de la feuille de graphite souple, qui correspondent aux parties non jointives du matériau carboné, peuvent être supprimées. Les matériaux carbones réunis ensemble de part et d'autre de la feuille de graphite souple selon le procédé de l'invention peuvent être identiques ou différents l'un de l'autre du point de vue de leurs propriétés physiques. Des matériaux carbonés mutuelle- ment différents sont représentés par exemple par un matériau carboné pour un séparateur et un matériau carboné pour un matériau d'une partie électrode de la pile à combustible. A titre d'exemples de matières premières carbonées utilisables pour produire le produit en carbone selon la présente invention, les matériaux suivants peuvent être cités, cependant, les matières brutes ne sont pas limitées à ceux-ci. (1) Matériaux carbonés moulés et façonnés com- prenant un agrégat de carbone choisis parmi des fibres de carbone, des particules de carbone et des particules de brai oxydé, et un liant, éventuellement, et un régulateur de pore comme des substances granulaires organiques. Un liant peut être par exemple choisi parmi des résines phénoliques, des résines du furanne, des poix de - pétrole et des- brais de houille, utilisés seuls ou en association. Comme régulateur de pore, on peut mention- ner par exemple des particules d'alcool polyvinylique. (2) Matériau carboné obtenu par calcination du matériau du matériau carboné décrit dans (1) & une température d'au moins 800C dans une atmosphère inerte. (3) Matériau carboné moulé et façonné comprenant un agrégat de particules de graphite et/ou les parti- cules de carbone facilement graphitisables et un liant tel que du brai de houille, une résine phénolique, une résine du furanne, une résine époxy et de la poix de - - pétrole. (4) Matériau carboné obtenu par calcination du matériau carbone décrit dans (3) à une température d'au moins 800'C dans une atmosphère inerte. Conformément à la présente invention, les maté- riaux carbonés bruts mentionnés ci-dessus sont utilisés selon une quelconque association. Dans le cas o la différence des coefficients de dilatation et de retrait linéaires pendant la 258 1253 calcination entre les deux matériaux carbones à réunir dépasse une certaine limite, il est impossible d'unir les deux matériaux carbonés même si l'on utilise la feuille de graphite souple entre ceux-ci et si l'on dispose des parties non jointives sur l'une des surfaces de jonction d'au moins l'un des matériaux bruts carbo- nés. Bien que la valeur absolue de la différence des taux (%) de dilatation et de retrait linéaires pendant la calcination entre les deux matériaux carbonés devant être réunis soit influencée par l'épaisseur de la feuille de graphite souple mise en oeuvre, le taux de distorsion, la température maximum de calcination, le rapport de l'aire des parties non jointives sur la surface de jonction du matériau carboné à l'aire de la surface de jonction et la dimension du produit en carbone (l'aire de la surface de jonction), elle est au plus de 3 %, de préférence elle ne dépasse pas 1 %. Même dans le cas o les matériaux carbonés sont le matériau carboné pour le séparateur d'une pile à combustible et le matériau carboné pour un matériau de la partie électrode, les propriétés physiques mention- nées ci-dessus sont requises. Conformément à la présente invention, des parties jointives et des parties non jointives qui ont une configuration au choix et sont arrangées uniformé- ment sur la surface de jonction, sont disposées sur la surface de jonction du matériau brut carboné qui est uni à la feuille de graphite souple. Bien que la configura- tion et la disposition de ces parties jointives et de ces parties non jointives solt laissée au choix, il est souhaitable de disposer uniformément ces parties globa- lement pour empêcher la courbure, l'exfoliation, la flssuration, etc. De plus, des parties non jointives doivent être disposées sur la surface de jonction d'au moins l'un des matériaux carbonés. Le rapport de l'aire totale des parties non jointives à l'aire totale de la surface de jonction est choisi dans la gamme de 20 à 80 %, de préférence de 30 à % pour obtenir le résultat désiré. Dans le cas o le rapport mentionné ci-dessus dépasse 80 %, le rapport de l'aire totale des parties jointives à l'aire totale de la surface de jonction devient inférieur à 20 % et il en résulte une exfolia- tion plus facile et des fissures lors de la calcination et d'un autre côté, dans le cas o le rapport est inférieur à 20 %, l'effet de dispersion des tensions sur la surface de jonction est détérioré. En disposant selon la présente invention les parties non jointives sur la surface à réunir d'au moins l'un des matériaux carbonés, non seulement on relache la tension entre la surface de jonction de la surface ainsi traitée et la feuille de graphite souple, mais également la tension entre la surface de jonction des autres matériaux carbonés et la feuille de graphite souple est relachée, si bien que le produit en carbone résultant est dépourvu de courbure, fissures et exfoliation même si des parties non jointives ne sont pas disposées sur la surface à réunir à l'autre matériau carboné. Par exemple, l'une des surfaces de jonction est faite pour être complètement jointive et l'autre des surfaces de jonction peut être pourvue de parties jointives et de parties non jointives. Par exemple, dans la production du substrat d'électrode d'une pile à combustible, le matériau carboné pour le séparateur est complètement uni sur toute sa surface à la feuille de graphite souple, mais le matériau carboné pour un matériau de la partie électrode est réuni partiellement à la feuille de graphite souple. On encore, les parties non Jointives peuvent être disposées à des positions au choix sur les deux surfaces de jonction. De plus, sur la feuille de graphite souple, on peut disposer des parties non jointives correspondant aux parties non jointives du matériau carboné et dans ce cas, les parties non jointives peuvent être disposées sur seulement la surface de jonction de l'un des maté- riaux carbonés et également, elles peuvent être dispo- sées sur chaque surface de jonction des matériaux carbonés. En fait, les parties de la feuille de graphite souple correspondant aux parties non jointives des matériaux carbonés peuvent être supprimées. Comme adhésif utilisé conformément à la présente invention pour réunir le matériau carboné à la feuille de graphite souple, dans le cas o l'on utilise le matériau carboné moulé, le --liant contenu--dans--celui-ci---- est utilisé lui-même comme adhésif dans cette-jonction, cependant, dans des cas ordinaires, un quelconque adhésif classique peut. être nouvellement utilisé et, parmi ces adhésifs classiques, ceux qui sont choisis dans le groupe comprenant (1) des adhésifs préparés par dissolution de 5 à 200 parties en poids de résine phénolique, de brai, etc, dans 100 parties en poids d'un solvant convenable comme du méthanol, de l'éthanol, de l'acétone et de la méthyléthylcétone et (2) des adhésifs préparés par fusion de résine phénolique, résine époxy, résine de furanne,etc, sont utilisés avantageusement et il est plus intéressant d'utiliser le mélange-préparé par mélange de 0 à 100 parties en poids de particules de carbone dont le diamètre ne dépasse pas 200 pm avec 100 parties en poids de l'adhésif mentionné ci-dessus afin de rendre le taux de retenue du carbone plus important lors de la calcination et de disperser uniformément les points microscopiques de jonction de carbone. L'épaisseur de la couche de l'adhésif n'est pas particulièrement limitée, cependant, il est préférable d'appliquer uniformément l'adhésif en une épaisseur ne dépassant pas 0,5 mm. La réunion du matériau carboné et de la feuille de graphite souple est effectuée à une température supérieure d'au moins 50'C au point de fusion du liant utilisé comme adhésif, sous une pression de compression de 0,1 à 50 kg/cm2 (0,1 à 50 bars). Dans la production du produit en carbone con- forme à la présente invention, l'adhésif mentionné ci-dessus est appliqué sur les parties de jonction de la surface du matériau carboné mentionné plus haut, la- quelle surface présente des parties non jointives (ou dans le cas o l'on réunit une surface n'ayant aucune partie non jointive, on applique l'adhésif sur la sur- face n'ayant aucune partie non jointive); la feuille de graphite souple mentionnée plus haut est placée dessus; puis un autre matériau carboné dont l'une des surfaces a été revêtue de l'adhésif est disposé sur la feuille de graphite souple de telle sorte que la surface ainsi revêtue d'adhésif soit en face de la feuille de graphite souple et les matériaux ainsi empilés sont réunis dans des conditions de pression et de chauffage mentionnées plus haut. Après jonction des matériaux empilés, le corps uni ainsi obtenu est soumis à un post-durcissement _ pendant au moins 2 heures à la température de compres- sion puis -calciné pendant environ 1 heure à une tempé- rature de 800 à 3000'C dans une atmosphère inerte. Dans l'étape de calcination, il est préférable que la température soit lentement élevée pendant l'étape de la décomposition thermique à des faibles températures à raison de 100 50'C/heure jusqu'à environ 700'C, de façon à prévenir l'apparition de tension due à un re- trait soudain du matériau durci au moment de la gazéification de celui-ci. Dans le cas o une tempéra- ture du matériau est rapidement élevée pendant l'étape de la décomposition thermique aux faibles températures, cela provoque une exfoliation entre les couches et des fissures. Dans le procédé mentionné plus haut pour la production du produit en carbone, on peut produire la feuille de graphite souple in situ en plaçant unlfor- mément les particules de graphite expansées sur la surface du matériau carbone mentlonné plus haut revêtu d'adhésif et en soumettant tous les matériaux ainsi traités à un moulage dans les conditions de chauffage et de compression mentionnées plus haut. Après avoir sorti le corps ainsi moulé de la presse, le corps ainsi moulé peut être réuni au matériau carboné auquel l'adhésif a été appliqué. Dans ce cas, la surface de jonction du premier matériau carboné sur lequel on doit appliquer les particules de graphite expansées, est maintenue à plat. Le produit en carbone et le produit en carbone servant de substrat d'électrode pour piles à combustible obtenus conformément à la présente invention présentent les excellentes propriétés spécifiques possédées à l'origine par les matériaux carbonés eux-mêmes et en même temps, comme cela est clairement démontré dans les exemples et les exemples de comparaison, par l'action de la feuille de graphite souple intercalée entre les deux matériaux carbonés comme matériau qui amortit la dila- tation ou la contraction thermique des matériaux. car- bonés pendant le temps de la calcination et par la prévention et la dispersion de la concentration de la tension par l'intermédiaire des parties non jointives ayant une configuration au choix et étant disposées uniformément sur la surface de jonction des matériaux carbonés, on ne constate aucune exfoliation sur la surface de jonction des deux matériaux carbonés ni apparition de fissure dans le produit en carbone. En conséquence, le produit en carbone est efficacement produit avec un rendement de production avantageux. Un tel effet de la présente invention est clairement constaté lorsque le cas de l'invention est comparé au cas d'une jonction effectuée avec seulement un adhésif. Grâce à l'efficacité de fonctionnement men- tionnée ci-dessus de la présente invention, il est possible de produire des produits de grande dimension et des produits de configuration compliquée par le procédé conforme à la présente invention sans se heurter à des problèmes d'exfoliation, fissures et courbure. En conséquence, les produits en carbone et le procédé pour les produire conviennent en particulier, respectivement, en tant que produit carboné servant de substrat d'élec- trode pour piles à combustible et procédé pour produire celui-ci. Le produit en carbone conforme à la présente invention utilisé comme substrat d'électrode pour piles à combustible est davantage expliqué en référence aux dessins ci-joints de la façon suivante. Les figures 2(1) et 2(2) représentent schémati- quement le produit en carbone en tant que substrat d'électrode pour pile à combustible. Le produit en carbone en tant que substrat d'électrode pour piles a combustible conforme à la présente invention a une structure à 7 couches compre- nant un matériau carboné pour le séparateur 1. deux plaques 2 de graphite souple, les protubérances car- bonées 3, deux plaques plates carbonées poreuses 4. Toutes les 7 couches ont été intégrées en un seul corps de carbone par calcination dans une atmosphère inerte. Le passage du ou des réactifs gazeux 6 est fourni par la feuille 2 de graphite souple, les protubérances carbonées 3 et la plaque plate carbonée poreuse 4 ou bien par la feuille 2 de graphite souple, le matériau carboné pour le séparateur 1, la protubérance carbonée 3 et la plaque plate carbonée poreuse 4. La forme de chacune des protubérances carbonées 3 et la disposition des protubérances carbonées sur la surface de jonction sont laissées au choix et on peut les choisir convenablement en tenant compte de la conservation de la structure du matériau 5 de la partie électrode comprenant les protubérances carbonées 3 et la plaque plate carbonée poreuse 4 et des propriétés phy- siques requises pour le substrat d'électrode. Cependant, dans la présente invention, le rapport de l'aire totale de la section droite des protubérances 3, qui est parallèle à la surface du matériau carboné pour le séparateur 1, à l'aire de la surface supérieure de la plaque plate 4 est de 0,2 à 0,8. * Des exemples de configuration en coupe droite de chacune des protubérances carbonées 3 et leur disposi- tion sont illustrées dans les figures 3(1) et 3(2). La figure 3 est une figure plane de la section droite du produit en carbone découpée à peu près au centre de l'épaisseur de la protubérance carbonée 3. La flèche indique la direction d'écoulement du réactif gazeux. L'espace situé entre deux protubérances adjacentes est ajusté de façon à ne pas dépasser 10 mm pour former un passage convenable pour le réactif gazeux.--- La figure 3(1) montre le plan de l'arrangement des sections droites rectangulaires des protubérances carbonées, et les protubérances sont disposées toutes à- la fois dans les directions perpendiculaires et paral- lèles à la direction de l'écoulement du réactif gazeux (un tel arrangement est dénommé arrangement en série). D'un autre côté, la figure 3(2) montre le plan de l'arrangement de section droite pratiquement carrée des protubérances carbonees, et bien que les protubérances soient disposées toutes ensemble parallèlement à la direction de l'écoulement du réactif gazeux, celles qui sont disposées perpendiculairement à l'écoulement du S reactif gazeux sont disposées de façon alternée (un tel arrangement est dénommé arrangement alterné). Cependant, les arrangements illustrés dans la figure 3 sont des exemples et dans la presente inven- tion, la forme de la coupe droite de la protubérance carbonée est laissée tout à fait au choix et en plus de la forme rectangulaire et carrée, la section droite peut prendre une quelconque forme au choix, telle qu'un polygone quelconque, un cercle, une ellipse, etc. De plus r la forme de la section droite perpendiculaire aux surfaces du matériau carbone pour le séparateur et à la direction de l'écoulement du réactif gazeux est égale- ment laissée au choix, et en plus de la forme rectangu- laire comme cela est montré dans les figures 2(1) et 2(2), la section droite peut prendre la forme de carrés tels qu'un carre régulier, une forme de trapèze, de parallélogramme, etc. De plus, l'arrangement des protubérances carbonées peut être un quelconque arrangement différent de l'arrangement en serie illustré dans la figure 3(1) et de l'arrangement alterné illustré dans la figure 3(2). Par exemple, les protuberances peuvent être disposées de telle sorte que le réactif gazeux s'écoule dans la direction perpendiculaire à la direction illustrée par la flèche dans la figure 3(2). Il faut au minimum que l'arrangement des protu- bérances carnonees distribue unlformement le reactif gazeux a l'intérieur du passage formé par les protubé- rances. Par exemple, les protubérances ayant une conception droite rectangulaire peuvent continuer d'une extrémité à l'autre du substrat d'électrode tout en étant mutuellement connectées dans la direction longi- tudinale. 2. La plaque plate carbonée poreuse 4 -dans le substrat d'électrode conforme à la présente inventlon comprend un matériau carbone uniformément poreux, dont la densité en vrac moyenne et la permeabilite au gaz sont de préférence de 0,25 à 0,9 g/cm3 et de plus de. 30 cm2/heure. mmAq, respectivement. La plaque plate carbonée poreuse ayant une densité en vrac moyenne de 0,25 à 0,9 g/cm3 et une permeabillté au gaz de plus de cm2/heure.mmAq presente une intéressante résistance mécanique, par exemple une reslstance a la flexion et présente également une résistance favorable à la diffusion gazeuse. De plus, il est préférable que la porosité de la plaque plate carbonée poreuse soit de 40 à 85 %, que les mLcropores soient des pores ouverts et que le rayon d'au moins 60 % des mlcropores soit dans la gamme de 5 à 50 Pm. Les protubérances carbonées 3 dans le substrat d'électrode conforme à la présente invention sont com- posees d'un matériau carbone uniforme, dont la densité en vrac est de préférence de 0,40 à 1,8 g/cm3. Le matériau carboné pour le séparateur dans le substrat d'électrode conforme à la présente invention a de préférence une densité en vrac moyenne d'au moins 1,2 g/cm3 et une perméabilité au gaz ne dépassant pas 10-5 cm2/heure.mmAq. Dans le cas ou la densite en vrac moyenne est inferleure a 1,2 g/cm, il est impossible d'obtenir la compaclte convenable pour une couche impermeable au gaz. La valeur de la différence des taux (%) de dilatation et de retrait lineaires lors de la cacl- nation entre le materlau carbone pour le matériau de la partie électrode et le matériau carbone pour le sépara- teur, comme cela a été montre, ne dépasse pas 3 %, -et de préférence elle ne dépasse pas 1 %. La feuille 2 de graphite souple est produite, -. 5 comme cela est décrit plus haut, par compression des particules de graphite expansees qui ont été obtenues par soumission des particules de graphite ayant un diamètre ne dépassant pas 5 mm, à un traitement à l'acide et ensuite à un traitement thermique. Le procédé de production du produit en carbone en tant que substrat d'électrode conforme à la présente invention est décrit en détail de la façon suivante. D'abord, on produit le matériau de la partie electrode (indiqué en 5 dans la figure 2(1)). Comme matériau pour la plaque plate carbonée poreuse, on peut utiliser un matériau préparé en imprégnant de résine phénolique une feuille de papier de fibres de carbone fabriquée à partir de fibres de carbone constituant le matériau de base, selon une technique de papeterie (par exemple, voir le brevet US N' 3 998 689). En partlcu- lier, on peut utiliser avantageusement à ce propos le matériau préparé par imprégnation d'une feuille de papier de fibres de carbone comprenant 50 à 500 g/m2 de fibres de carbone de 3 à 10 mm de longueur, 10 à g/m2 de fibres d'alcool polyvinylique de 3 à 10 mm de longueur et 1 à 100 g/m2 de pulpe servant de joints préparées selon une technique de papeterie, avec une solution diluée de résine phénolique de t à 30 % en poids dissoute dans du méthanol, de l'éthanol ou de la méthyléthylcétone. Un autre matériau pour la plaque plate carbonée poreuse est par exemple un materiau préparé par moulage d'un mélange de fibres de carbone courtes, d'un liant et d'une substance granulaire organique par compression à chaud (voir le brevet US N' 4 522 895). Parmi ces maté- riaux, le matériau obtenu par moulage d'un mélange comprenant 20 à 60 % en poids de fibres de carbone dont la longueur ne dépasse pas 2 mm, 20 à 50 % en poids de résine phénolique et 20 à 50 % en poids d'une substance granulaire organique à une température de moulage de 100 à 180'C et sous une pression de moulage de 1 à 100 kg/cm2 (1 à 100 bars) pendant 1 à 60 minutes, est avantageux. Un tel mélange est également utilisé comme matériau brut pour les parties protubérantes carbonées. Comme matériau brut pour les parties protubé- rantes carbonées, on utilise également un mélange de particules de carbone et d'un liant. Le procédé de préparation du matériau carboné pour le matériau de la partie électrode est décrit de la façon suivante, en référence à la figure 4. Comme on le voit dans la figure 4, en plaçant un matériau pour la plaque plate carbonée poreuse sur le moule métallique inférieur, en plaçant le moule métal- lique du milieu pour former les parties protubérantes sur le matériau ainsi placé, en introduisant un matériau pour les parties protubérantes dans l'espace creux du moule métallique du milieu et en moulant le matériau fourni par compression à chaud avec un moule métallique supérieur nervuré, on forme les parties protubérantes sur la plaque plate. Le moulage par compression est effectué à une température de moulage de 100 à 280'C sous une pression de moulage de 1 à 100 kg/cm2 (1 à 100 bars) pendant 1 à 60 minutes. De plus, la partie de plaque plate et les par- ties protubérantes peuvent être moulées en un seul corps du matériau carboné pour un matériau de la partie élec- trode, avec le mélange mentionné plus haut. Par exemple, comme cela est illustré dans la figure 4, le mélange mentionné plus haut est introduit dans un autre moule métallique ayant un cadre extérieur et il est comprimé à chaud dedans dans les conditions de 100 à 200'C, sous une pression de 1 à 100 kg/cm2 (1 à 100 bars) pendant 1 à 60 minutes. Le matériau carboné ainsi obtenu pour le matériau de la partie électrode peut être soumis au procédé ultérieur, directement ou après avoir subi une calcination à une température d'au moins 800'C dans une atmosphère inerte. Le matériau carboné ainsi obtenu pour le maté- riau de la partie électrode est directement ou après calcination réuni au matériau carboné pour le sépara- teur, la feuille de graphite souple étant interposée entre ceux-ci pour obtenir la forme prédéterminée. Comme adhésif utilisé sur chacune des surfaces de jonction, on peut utiliser un quelconque adhésif utilisé habituellement pour coller des matériaux -- carbonés les uns--aux autres, cependant, en particulier en ce qui concerne l'adhésif utilisé pour réunir le corps moulé du matériau de la partie électrode à la feuille de ggraphite souple mentionnée plus haut, on peut utiliser sans- problème un quelconque adhésif utilisé pour réunir un matériau carboné classique à une feuille de graphite souple. L'épaisseur de la couche d'adhésif mentionnée plus haut comprise entre les deux couches n'est pas limitée de façon spécifique, cepen- dant, elle ne dépasse pas de préférence 0,5 mm, l'ap- plication de l'adhésif étant de préférence uniforme comme cela est mentionné auparavant. On préfère que la réunion du matériau carboné et de la feuille de graphite souple puis la calcination du corps ainsi réuni soient effectuées dans les conditions indiquées à propos de la réunion mentionnée plus haut du matériau carboné classique et d'une feuille en graphite souple et de la calcination du corps ainsi réuni. La feuille de graphite souple utilisée pour le produit en carbone en tant que substrat d'électrode selon la présente invention peut être un produit commer- cialisé, mais elle peut être préparée directement à partir des particules de graphite expansées dans un moule métallique egalement dans le cas de la production du substrat d'électrode. Par exemple, les particules de graphite expansées ayant une densité en vrac de 0,003 à O,02 sont introduites dans un moule métallique en quantité prédéterminée, le matériau carbone pour le séparateur dont les deux surfaces sont revêtues d'adhé- sif est ensuite introduit; les particules de graphite expansees sont fournies dessus en une quantité prédé- termlnée et les matériaux ainsi introduits sont soumis à une compression à chaud dans les condltions d'une température de 100 à 180'C sous une pression de 1 à kg/cm2 (1 à 200 bars) pendant 1 à 60 minutes. De plus, le produit en carbone constitué par un substrat d'électrode selon la présente invention peut être aussi produit de la façon suivante. A savoir, les deux feuilles de graphite souple sont respectivement réunies à chacune des deux surfaces du matériau carboné pour le séparateur; les parties protubérantes carbonées sont formées sur chaque surface extérieure des deux feuilles de graphite souple; le corps ainsi formé est réuni, ou après avoir subi une calcination, au matériau carboné poreux pour la plaque plate (qui peut avoir été calcinée) et le matériau ainsi réuni est calciné dans une atmosphère inerte. Dans le produit en carbone ainsi produit en tant que substrat d'électrode conforme à la présente invein- tion, comme le passage du réactif gazeux dans la couche carbonée poreuse est forme par un grand nombre de protubérances carbonées, la distance entre le passage du réactif gazeux et le separateur est réduite par rapport aux trous allongés décrits dans le brevet US N* 4 522 895 et l'épaisseur devient plus mince (par exemple elle est d'environ 0,5 mm pour un substrat), ce qui se traduit par une réduction de 10 à 15 % des résistances électriques et thermiques. De plus, en fournissant des protubérances divisées, on a obtenu l'amollissement selon deux dimensions du substrat. A savoir, la tension lors de la calcination est dispersée, si bien que l'on peut produire un produit en carbone d'un type plus grand, avec un rendement de production notablement amélioré. De plus, le réactif gazeux peut être introduit uniformément dans tout le substrat d'électrode. Comme on peut le voir dans les données de la fréquence d'apparition d'une exfoliation au moment de la calcination, données dans le tableau 1, dans le substrat d'électrode mentionné plus haut, une structure à 3 couches a été choisie avec une plaque de carbone comme couche imperméable au gaz et la fréquence de l'appari- tion d'une exfoliation dans un tel substrat d'électrode augmente à mesure que la dimension du substrat d'élec- trode s'accroît, si bien que le rendement de la pro- duction diminue. D'un autre côté, conformément au procédé de la présente invention, non seulement la fréquence de l'apparition d'une exfoliation indiquée en fonction des dimensions du substrat d'électrode est remarquablement faible, mals également une production importante de substrat d'électrode de grandes dimensions peut être réalisée. TABLEAU 1 Fréquence de l'apparition d'une exfoliation. Dimension du substrat d'électrode (carré, mm) 100 170 350 650 Demande récente*1) (structure à 3 couches)(%) 5 20 45 75 Présente invention*2) illustrée dans les exemples 3 - 6 (structure à 7 couches O O O O ( s) Notes: *1) Structure composée d'une plaque de carbone de 0,6 mm d'épaisseur et de deux couches de matériau carboné poreux de 1,5 mm d'épaisseur. *2) Structure composée d'un séparateur de 0,4 mm d'épaisseur, de deux feuilles de graphite souple de 0,1 mm chacune d'épaisseur et de deux couches de maté- riau de la partie électrode de 1,4 mm d'épaisseur cha- cune. La présente invention est davantage expliquée en référence aux exemples non limitatifs et aux exemples de comparaison suivants. Exemple 1. Après avoir prépare divers matériaux carbonés indlqués ci-après ayant la dimension d'un carre de mm et 20 mm d'épaisseur, on a interposé une feuille de graphite souple (GRAFOIL(R) entre chaque paire de matériaux carbones ainsi préparés dans chaque comblnai- son indiquée dans le tableau 2 et après avoir collé les trois morceaux de matériaux, on a calciné le corps à trois couches ainsi préparé à 2000'C dans une. atmosphère d'azote. L'expérience a été répétée 10 fois avec la même combinaison de matériaux carbonés et les résultats sont indiqués dans le tableau 2, le nombre dans le tableau 2 étant le nombre de produits présentant une belle adhé- rence. L'état de la jonction ainsi obtenue est indiqué dans la figure 1, la figure 1(1) montrant la jonction des deux côtés de 150 mm x 20 mm et la figure 1(2) montrant la jonction des deux surfaces du carré de mm. Les matériaux carbonés, la feuille de graphite souple, l'adhésif et les conditions de la jonction sont les suivants. 1 L--Matériaux carbonés: --- -. 1)-1 Matériau carboné N' 1. Après mélange de 60 % en poids de fibres de carbone courtes (fabriquées par KUREHA KAGAKU KOGYO K.K. sous la dénomination commerciale de M-204 S, ayant un diamètre moyen de 14 micromètres et une longueur moyenne de 400 micromètres) et de 40 % en poids d'une résine phénolique (fabriquée par ASAHI YUKIZAI K.K. sous la dénomination commerciale de RM-210 de type résol), le mélange ainsi obtenu a été introduit dans un moule métallique prédéterminé et moulé par compression dans des conditions comprenant une température de moulage de 130'C, une pression de moulage de 50 kg/cm2 (50 bars) et une durée de maintien sous pression de 20 minutes pour obtenir le matériau carboné N' 1. - 1)-2 Matériau carbone N' 2. Le matériau carbone non calciné préparé dans le-- paragraphe 1)-1 a été chauffé à 2000'C avec un taux d'élévation de la température de 50'C/heure dans une atmosphère d'azote, dans un four électrique et il a été calciné à la même température pendant 60 minutes pour fournir le matériau carboné N 2. 1)-3 Matériau carboné N' 3. 258 1253 Apres mélange de 65 % en poids d'un materiau obtenu par calcination préalable de particules de brai oxydées (fabrlquees par KUREHA KAGAKU KOGYO K.K. sous la dénomination commerciale de MH-P, ayant un diamètre particulaire moyen de 5 mlcromètres) dans une atmosphère d'azote à 850'C et de 35 % en ponds de la même résine phénollque que celle qua était utillsée dans 1)-1, le mélange alnsl obtenu a été introduit dans un moule métallique prédéterm.né puis moule dans des condltions comprenant une température de moulage de 140'C, une pression de moulage de 100 kg/cm2 (100 bars) et une durée de maintien sous pression de 30 minutes. Le matériau ainsi moulé a été chauffé à 2000'C avec un taux d'élévation de la température de 50'C/heure dans une atmosphère d'azote, à l'aide d'un four électrique, et il a été calciné à la température pendant 60 minutes pour donner le materlau carbone N' 3. 1)-4 Matériau carbone N' 4. Un graphite commercialisé (fabriqué par TOYO Carbon K.K. sous la denomination commerciale de A-280 ayant une densité en vrac de 1,7 g/cm3) a été utilisé comme matériau carboné N' 4. Note: Parmi de quelconques paires de matériaux carbonés mentionnes plus haut, on a soumis l'une des paires à un traitement par moulage ou mecanlque pour fournir des parties abaissées, ces parties abalssees constituant des parties non jointives et le rapport de l'aire totale des parties non jointives à l'aire totale de la surface de fonction étant de 50 %. 2) Feullle de qrazhlte souple: Des feuilles de graphite souple commerclalisées (fabriquées par Union Carbide Corporation, sous la dénomination commerciale de GRAFOIL(R) ayant une épais- seur de 0,25 mm, une densité en vrac de 1,2 g/cm et un coefficient d'effort de compression de 1 x 103 cm /kg) 3C ont été utilisées à ce propos. 3) Adhésif: On a dissous 80 parties en poids de la résine phénollque décrite dans 1)-1 dans 100 parties en poids de méthyléthylcétone à la température ordinaire pour préparer l'adhésif. 4) Conditions de ionction: Apres application de l'adhésif sur les surfaces de Jonction respectives des matériaux carbonés devant être joints, les matériaux carbones ainsi traités ont été réunis dans les conditions comprenant une tempéra- ture de jonction de 130'C et une pression de jonction de kg/cm2 (5 bars) et une durée de maintien sous pression de 30 minutes. 5) Calcination: Après jonction, les matériaux carbonés ainsi réunis ont été chauffés à 2000'C avec un taux d'éléva- tion de la température de 50'C/heure dans une atmosphère d'azote au moyen d'un four électrique et ils ont été calcinés pendant 60 minutes à cette température. Les résultats sont rassemblés dans le tableau 2. TABLEAU 2 Combinaison de Résultats (nombre de produits matériaux carbonés ayant une jonction en bon état*1) Plaque Plaque ayant Surface de jonc- Surface de jonc- plate des parties tion (150 mm x tion (150 mm x abaissées 150 mm) 20 mm) N' 1 + N' 1 10 10 N' 1 + N' 2 10 10 N' 1 + N' 3 10 10 N' 1 + N' 4 -10 -.----....- -. N 2 + N 2 10 10 N' 2 + N' 3 10 10 N' 2 + N' 4 10 10 N' 3 + N' 3 10 10 N' 3 + N' 4 10 10 N' 4 + N' 4 10 10 Note: *1) Par produits ayant une jonction en bon état, on entend le produit dépourvu de fissures et d'exfolia- tion après calcination à 2000'C, lorsqu'il est examiné à l'oeil nu. A partir des résultats indiqués dans le tableau 2, il est net que dans le cas de la jonction de maté- riaux carbonés, l'interposition d'une feuille de gra- phite souple entre les matériaux carbonés et la dispo- sition de parties non jointives sur la surface de jonction fournissent une jonction en bon état. Exemple 1 de comparaison. En réunissant les matériaux carbonés sans uti- liser de GRAFOIL(R) et en utilisant le même adhésif que celui qui est décrit dans l'exemple 1, on obtient les résultats indiqués dans le tableau 3. Bien que chacun des matériaux carbonés et les conditions de la jonction soient identiques à ceux qui sont utilisés dans l'exemple 1, on n'a fourni aucune partie abaissée sur les matériaux carbonés. TABLEAU 3 Combinaison de Résultats (nombre de produits matériaux carbonés ayant une jonction en bon état Plaque Plaque Surface de]onc- Surface de jonc- plate plate tion (150 mm x tion (150 mm x mm) 20 mm) N' 1 + N' 1 5 8 NI 1 + N' 2 O 0 N' 1 + N'---3. 0 - 0 N' 1 + N' 4 O O N' 2 + N' 2 4 7 N' 2 + N' 3 2 3 N' 2 + N' 4 3 5 N' 3 + N' 3 2 3 Nô 3 + N' 4 2 3 Nô 4 + N' 4 5 8 Note: Sans utilisation d'une quelconque feuille de graphite souple. Comme on peut le voir dans le tableau 3, dans le cas o l'on a réuni des matériaux carbonés relativement semblables les uns aux autres, on a obtenu un état de jonction favorable, cependant, dans d'autres cas, il a été impossible d'obtenir un quelconque produit carboné composite intéressant. Exemple 2. Après avoir réuni les divers matériaux carbonés suivants de dimensions variées, en intercalant du GRAFOIL(R) entre ceux-ci et en les réunissant a l'aide de l'adhésif et dans les conditions de Donctlon décrites dans l'exemple 1, on a calciné les matériaux ainsi réunis à 2000'C dans une atmosphère d'azote et fourni les résultats dans le tableau 4. La jonction a été réalisée selon un mode illus- tré dans la figure 1(2), à savoir les matériaux carbonés ont été réunis par leur surface de plus grande dimen- sion. L'expérience a été répétée 10 fois avec la même combinaison de matériaux carbones de même que dans l'exemple 1 Matériau carbone. 2)-1 Matériau carboné N' 1'. Après mélange de 70 % en poids de fibres de carbone courtes (fabriquées par KUREHA KAGAKU KOGYO K.K. sous la dénomination commerciale de M-2045, d'un dia- metre moyen de 14 micrométres et d'une longueur moyenne de 400 micromètres) et de 30 % en poids de la même résine phénolique que celle qui est décrite dans l'exemple 1, le mélange ainsi obtenu a été introduit dans un moule métallique prédéterminé et moulé dans des conditions comprenant une température de moulage de 'C, une pression de moulage de 50 kg/cm2 (50 bars) et une durée de maintien sous pression de 20 minutes. 2)-2 Matériau carboné N' 2' C'est le même matériau que le matériau carboné N' 3 obtenu dans l'exemple 1. 2)-3 Matérlau carbone N' 3'. Il s'agit du même graphite commercialise que le matériau carboné N' 4 utilisé dans l'exemple 1. Note: Parmi de quelconques paires de matériaux carbones mentionnés cidessus, on a soumis l'une des paires à un traitement par moulage ou un traitement mécanique pour fournir des parties abaissées sur la surface de jonction de ces matériaux, ces parties ainsi abaissées constituant les parties non JointLves. TABLEAU 4 Combinaison de Résultats (nombre de produits matériaux carbones ayant une jonction en bon état Plaque Plaque ayant Dimension de la surface de plate des parties jonction (carré, mm) abalssées 150 mm 300 mm 700 mm 1200 mm N' 1' + N' 1' 10 10 10 10 NV 1' + N' 2' 10 10 10 10 N' 1' + N' 3' 10 10 10 10 N' 2' + N' 2' 10 10 10 10 N' 2' + N' 3' 10 10 10 10 N' 3' + N' 3' 10 10 10 10 Exempte 2 de comparaison. Après avolr réuni divers matériaux carbonés indiqués dans le tableau 5 en interposant du GRAFOIL(R) entre ceux-ci et en utilisant le même adhésif que celui qui est indiqué dans l'exemple 1, on a calciné les matériaux ainsi réunis à 2000'C dans une atmosphère d'azote et on fournit les résultats obtenus dans le tableau 5. La Jonction a été effectuée pour réunir les surfaces de plus grande dimension, selon le mode illus- tré dans la figure 1(2) sans formation de quelconques parties abaissées sur les surfaces de Jonction. Les matériaux carbonés, la feuille de graphite souple, l'adhésif et les conditions de jonction et de calcination ainsi que le nombre de répétitions de l'expérience étaient identiques à ceux qui sont indiqués dans l'exemple 2. TABLEAU 5 Combinaison de Résultats (nombre de produits matériaux carbonés ayant une jonction en bon état Dimension de la surface de jonction (carré, mm) Plaque Plaque 150 mm 300 mm 500 mm 700 mm plate plate N' 1' + N ' 10 10 10 10 N' 1' + N' 2' 10 10 10 9 N' 1' + N' 3' 10 10 10 9 N' 2' + N' 2' 10 10 9 7 N' 2' + N' 3' 10 10 9 7 N' 3' + N' 3' 10 10 9 7 Dans la méthode de jonction décrite dans l'exemple 1 de comparaison o l'aire totale de l'une des surfaces des matériaux carbones est utilisée dans la jonction sans la mise en oeuvre--d'une--quelconque feui-le-- de graphite souple interposée, il a été presque impos- sible d'obtenir une quelconque]onction en bon état. Cependant, comme on peut le voir dans-l'exemple 2 de comparaison, même en utilisant les mêmes matériaux carbones que ceux de l'exemple 1 de comparaison, il était possible d'obtenir le produit en carbone dépourvu d'une quelconque courbure, fissure et exfoliation dans le cas de la jonction des matériaux carbones sous forme de carrés de moins de 500 mm en utilisant la feuille de graphite souple interposée entre les matériaux carbonés. * Cependant, dans le cas o l'on réunit des matériaux carbonés de forme carrée mesurant plus de 700 mm de côté, le rendement du produit est réduit. Dans de telles situations, conformément à la présente invention, comme cela est illustré dans l'exemple 2, il est possible d'obtenir des produits en carbone d'une dimension aussi importante qu'un carré de 700 mm de côté, qui sont dépourvus de quelconques courbure, fissure et exfoliation, avec un rendement aussi élevé que 100 %, et de plus, il est possible d'obtenir le produit en carbone de plus grande dimension par exemple sous forme d'un carré de 1200 mm de côté. Exemple 3. Production de claques plates carbonées. 3)-1 Moule carboné. Après mélange de 40 % en poids des mêmes fibres de carbone courtes que celles qui sont utilisées dans l'exemple 1, de 30 % en poids de la même résine phéno- lique que celle qui est utilisée dans l'exemple 1 et de % en poids---de -particules d'alcool polyvinylique (fabriquées par NIPPON GOSEIKAGAKU K.K. ayant une dimension particulaire moyenne de 180 micromètres), le mélange ainsi obtenu a été introduit dans un moule métallique prédéterminé et moulé dans les conditions de moulage comprenant une température de moulage de 130'C, une pression de moulage de 50 kg/cm2 (50 bars) et une durée de maintien sous pression de 20 minutes pour produire un moule carboné. 3)-2 Papier de fibres de carbone imprégné. Des feuilles de papier de fibres de carbone ont été préparées à partir de fibres de carbone (fabriquées par KUREHA KAGAKY KOGYO K.K. sous la dénomination- commerciale de C107S, de 7 mm de longueur moyenne) de g/m2 (poids de l'unité de surface), de fibres d'alcool polyvinylique (fabriquées par NIPPON GOSEI KAGAKU K.K. de 3 mm de longueur moyenne) de 30 g/m2 et de pàte de bois de 5 g/m 2'en tant que joints par une technique de papeterie. Le papier de fibres de carbone ainsi prepare a été imprégné d'une solution diluée de la même résine phénollque que celle de l'exemple 1 dans la methyl- éthylcétone (une concentration de la résine phénolique de 10 % en poids) pour obtenir la feuille de papier de fibres de carbone imprégnée de 20 g de résine phénolique pour 100 g de papier de fibres de carbone. Exemple 4. Préparation du matériau de la Partie électrode. 4)-1 Matérlau non calciné de la partie électrode. Le moule carboné préparé dans le paragraphe 3)-1 de l'exemple 3 a été placé sur le moule métallique in- férieur représenté dans la figure 4; un moule métal- lique du milieu a été placé dessus; un mélange de 40 % en poids des mêmes fibres de carbone courtes que celles de l'exemple 1, de 30 % en poids de la même résine phénollque que celle de l'exemple 1 et de 30 % en poids des mêmes particules d'alcool polyvlnylique que celles de l'exemple 3 (le mélange étant utilisé pour former les protubérances carbonées) a été introduit dans les es- paces creux du moule métallique du milieu et les maté- riaux ainsi disposés ont été soumis à une compression à chaud à 140'C, sous une pression de 10 kg/cm2 (10 bars) pendant 30 minutes pour fournir un matériau non calciné de la partie électrode, dont la forme et l'arrangement des protubérances carbonées sont représentés dans la figure 3(1), dans laquelle d était de 2 mm et le rapport Sr/Se était de 0,5. 4)-2 Autre matériau non calcine de la partie étee- trode. On a disposé une feuille de papier de fibres de carbone préparée dans le point 3)-2 de l'exemple 3 sur le moule métallique inférieur illustré dans la figure 4, puis on a placé un moule métallique du milieu dessus et introduit le mélange pour former les protubérances carbonées préparees dans le point 4)-1 ci-dessus. Ensuite, on a placé un moule metallique superieur sur le mélange et soumis les matériaux ainsi disposés à une compression à chaud à 140'C et sous une pression de 1 kg/cm2 (10 bars) pendant 30 minutes pour obtenir un autre matériau non calciné de la partie électrode, ayant la configuration en coupe droite et l'arrangement des protubérances carbonées représenté dans la figure 3(2), le d étant de 2 mm et le rapport Sr/Se étant de 0,36. 4)-3 Calcination. Les matériaux carbonés non calcinés de la partie électrode préparés dans les points 4)-I et 4)-2 ont été chauffés à 2000'C avec un taux d'élévation de la tempé- rature de 50'C/heure dans une atmosphère d'azote, à l'aide d'un four électrique et calcinés pendant 60 minutes à la température pour obtenir les matériaux carbones calcinés de la partie électrode, respecti- vement. Exemple 5. Préparation des matériaux de la partie électrode en un seul corps de carbone. )-1. Dans un moule métallique de configuration pré- déterminée, le mélange pour former les protubérances carbonées décrit dans 4)-1 de l'exemple 4 et le moule carboné préparé dans le point 3)-l de l'exemple 3 ont été introduits, et les matériaux ainsi disposés ont été soumis & une compression à chaud à 140'C sous une pression de 50 kg/cm2 (50 bars) pendant 30 minutes pour obtenir le matériau non calciné de la partie électrode analogue à celui de 4)-I de l'exemple 4. )-2. Le matériau non calciné de la partie électrode ainsi obtenue a été calciné de la façon décrite dans le point 4)-3 de l'exemple 4 pour fournir le matériau carboné de la partie électrode. Exemple 6. Production d'un substrat d'électrode. Après avoir appliqué le même adhésif que celui qui est utilisé dans l'exemple 1 sur chaque surface de deux feuilles de GRAFOIL(R) (0,1 mm d'épaisseur, densité en vrac de 1,2 g/cm3 et coefficient d'effort de com- pression de 1 x 10 3 cm2/kg) et d'un graphite du com- merce (sous forme de feuille, fabriqué par TOYO Carbon Co., Ltd., sous la dénomination commerciale de A-280, densité en vrac de 1,7 g/cm3) pour le séparateur, on les a réunis avec deux de chacune des six sortes de maté- riaux carbones déjà préparés, à 130'Cr sous une pression de 5 kg/cm2 (5 bars) pendant 30 minutes. Matériaux carbonés utilisés dans l'exemple 6. 1. Matériau non calciné de la partie électrode obtenu dans le point 4)-1 de l'exemple 4. 2. Autre matériau non calciné de la partie électrode obtenu dans le point 4)-2 de l'exemple 4. 3. Matériau calciné de la partie électrode obtenu dans le point 4)-3 de l'exemple 4 basé sur le point 4)-1 de l'exemple 4. 4. Matériau calciné de la partie électrode obtenu dans le point 4)-3 de l'exemple 4 basé sur le point 4)-2 de l'exemple 4. 5. Matériau non calciné de la partie électrode obtenu dans le point 5)-1 de l'exemple 5. - - 6. Matériau calciné de la partie électrode obtenu dans le point 5)-2-de l'exemple 5. - -- Ensuite, les matériaux ainsi réunis ont été chauffés à 2000'C avec un taux d'élévation de la température de 50'C/heure dans une atmosphère d'azote et calcinés pendant 60 minutes à la température pour obte- nir six sortes de substrats d'électrode, chacun des substrats d'électrode étant préparé sous forme de carrés ayant respectivement un côté de 100 mm, 170 mm, 350 mm et 650 mm, avec une répétition de 10 fois pour chacune des dimensions des six sortes du substrat d'électrode. Il en résulte, ainsi que cela est montré dans le tableau 1, que l'on n'a trouvé aucun produit inférieur sur 60, et cela confirme la supériorité des produits en carbone en tant que substrat d'électrode pour piles à combustible conforme à la présente invention et du procédé pour produire ceux-ci par rapport aux produits - et aux procédés classiques de production de ceux-ci, respectivement. Dans la procédure ci-dessus, les propriétés physiques du substrat d'électrode préparées à partir du matériau non calciné de la partie électrode obtenu dans le point 4)-1 de l'exemple 4 sont indiquées dans le tableau 6. / / /35 / TABLEAU 6 Couche imperméable aux gazCouche de diffu-Parties _____________ _s _ssiongac/euse prot Lubé Plaque de car-Feuille dePlaque plate rantes bone pour legrdphite*l)carbonée pureuse sépdrateur 0 6 Epaisseur (mm) 0,4 1,0 0,4 0,2 Densité en vr ac (g/cm3) -- 0,58 0,62 1,45 1,2 1,2 Porosité (%) 60 56 3 x 1o6 Perméabilité aux gaz 3x ____ (ml/cm.heure. mnmAq) 150 Diamètre mcyt-n ides pores_ _._$ (micromètres) Charge à la rupture (kg) 0,8 Résistance JIet't lque (ohm.cm2) 18 x 10-3 N 2 3C Résistance thermlque (m2.heure. C/Kc!al)5 x 1o 3 Note: *I) Deux morcux des feuilles de graphite ont été utiliséNs. Note:*l) Deux morceaux des feuilles de graphite ont été utilisés. u -4ú REVENDICATIONS 1. Produit en carbone comprenant des matériaux carbonés et des feuilles de graphite souple interposées entre ces produits carbonés, dans lequel ces matériaux carbonés et cette feuille de graphite souple sont réunis ensemble, les matériaux ainsi réunis ont été intégrés par calcination en un élément unique de carbone dans une atmosphère d'azote et une surface de Jonction d'au moins l'un des matériaux carbonés comprend à la fois des 1o parties jointives et des parties non Jointives qui ont une forme au choix et sont disposées uniformément sur la surface de jonction. 2. Produit en carbone suivant la revendication 1 dans lequel les parties de la feuille de graphite souple, correspondant aux parties non jointives du matériau carbone, ont eté éliminées. 3. Prodult en carbone suivant la revendication 1 dans lequel le rapport de l aire totale de ces parties non jointives sur la surface de Jonction du matériau carboné à l'aire totale de cette surface de]onction est de 20 à 80 %. 4. Produit en carbone suivant la revendication 1 dans lequel ce produit en carbone a été calciné en totalité à une température d'au moins 800'C dans une atmosphère inerte. 5. Produit en carbone suivant la revendication 1 dans lequel la valeur de la différence des taux (%) de dilatation et de retrait linéaires pendant la calclna- tlon entre deux de ces matériaux carbonés devant être soumis a une jonction mutuelle, ne dépasse pas 3 %. 6. Prodult en carbone suivant la revendication 1 dans lequel ces matériaux carbonés sont choisis dans le groupe comprenant: (1) des matériaux carbonés moulés comprenant un agrégat carboné et un liant, éventuellement, et une substance granulaire organique, (2) des matériaux carbonés obtenus par calcina- tion des matériaux moulés dans une atmosphère inerte, comprenant un agrégat carboné et un liant, éventuelle- ment, et une substance granulaire organique, (3) des matériaux carbonés moulés comprenant un agrégat graphitique et un liant, et (4) des matériaux carbonés obtenus par calcina- tion de matériaux moulés dans une atmosphère inerte comprenant un agrégat graphitlque et un liant. 7. Produit en carbone suivant la revendication 6 dans lequel cet agrégat carboné est au moins une sorte d'agrégat choisie dans le groupe consistant en fibres de carbone, particules de carbone et particules de brai oxydé. 8. produit en carbone suivant la revendication 6 dans lequel ce liant est au moins une sorte de liant choisie dans le groupe consistant en résines phénoli- ques, résines du furanne, résines époxy, poix de pétrole et brais de houille. 9. Produit en carbone suivant la revendication 6 dans lequel cet agrégat graphitique est représenté par des particules de graphite et/ou des particules carbo- nées facilement graphitisables. 10. Produit en carbone suivant la revendication 1 dans lequel cette feuille de graphite souple est préparée par compression de particules de graphite expansées obtenues par soumission de particules gra- phltlques dont le diamètre - ne dépasse pas 5 mm, à un traitement à l'acide puis à un traitement thermique, et qu'elle a une épaisseur ne dépassant pas 1 mm, une densité en vrac de 0,5 à 1,5 g/cm3 et un coefficient d'effort de compression d'au moins 10- 4 cm2/kg. 11. Produit en carbone suivant la revendication 1 dans lequel ce matériau carboné ayant des parties non jointives sur la surface de jonction est un matériau d'une partie électrode comprenant une plaque plate carbonée poreuse sur la surface de jonction de laquelle se trouvent un grand nombre de protubérances carbonées arrangées uniformément, et ces protubérances carbonées ont été réunies à l'autre des matériaux carbonés avec une feuille de graphite souple interposée entre ceux-ci. 12. Produit en carbone suivant la revendication 11 dans lequel ce produit en carbone est un substrat d'électrode pour piles à combustible, lequel substrat comprend (1) un matériau carboné pour un séparateur, (2) ces feuilles de graphite souple placées sur chacune des deux surfaces du matériau carboné pour un séparateur et (3) un grand nombre de protubérances carbonées disposées sur des surfaces extérieures de ces feuilles de graphite souples et une paire de ces plaques plates carbonées poreuses placées sur les surfaces extérieures de ce produit eh carbone comme matériau de la partie élec- trode, la totalité des matériaux de ce produit en carbone ayant été intégrée en un seul corps de carbone par calcination dans une atmosphère inerte. 13. Produit en carbone suivant la revendication 12 dans lequel le rapport (Sr/Se) de l'aire totale de la section droite de ces protubérances carbonées (Sr), laquelle section droite est parallèle à une surface du matériau carboné pour ce séparateur, à l'aire totale de la surface de jonction de cette plaque plate carbonée poreuse (Se) est de 0,2 à 0,8 et l'espace entre les protubérances voisines ne dépasse pas 10 mm. 14. Produit en carbone suivant la revendication 12 ou 13 dans lequel la forme de la section droite de ces protubérances carbonées, laquelle section droite est parallèle à une surface de ce matériau carboné pour le séparateur, est celle d'un carré régulier, d'un rec- tangle, d'un cercle o d'une ellipse et la forme de la 4o section droite de ces protubérances carbonees, laquelle section droite est perpendiculaire à la surface de ce matériau carboné pour le séparateur et à la direction de l'écoulement du réactif gazeux, est celle d'un carré régulier, d'un rectangle ou d'un trapeze. 15. Produit en carbone suivant la revendication 12 dans lequel ces protubérances carbonés sont disposées en série ou en alternance. 16. Produit en carbone suivant la revendication 12 dans lequel cette plaque plate carbonee poreuse a une densité en vrac moyenne de 0,25 à 0,9 g/cm3 et une perméabilité au gaz d'au moins 30 cm 2/heure.mmAq., et la densité en vrac moyenne de ces protubérances carbonées est de 0,40 à 1,8 g/cm3. 17. Procédé pour la production de produits en carbone qui comprennent des matériaux carbonés et des feuilles de graphite souple interposees entre ces maté- riaux carbonés, ces matériaux carbones et ces feuilles de graphite souple ayant été réunis ensemble et intégrés en un seul corps de carbone par calcination dans une atmosphère inerte et la surface de jonction d'au moins l'un de ces matériaux carbonés comprenant à la fois des parties jointives et des parties non jointives qui ont une forme au choix et ont été arrangées uniformement sur la surface de jonction, ce procédé comprenant les étapes de réunion de ces matériaux carbonés et de ces feuilles de graphite souple à l'aide d'un adhésif et de calcina- tlon des matériaux a:nsi réunis en un seul corps de carbone dans une atmospnere inerte. 18. Procede suivant la revend:catlcn 17 dans lequel les parties de cette feuille de graphite souple, qui correspondent à ces parties non jointives du maté- riau carboné, ont été supprimées. 19. Procédé suivant la revendication 17 dans lequel le rapport de l'aire totale de ces parties non Jointives de cette surface de jonction du matériau carboné à l'aire totale de cette surface de Jonction est de 20 à 80 t. 20. Procédé suivant la revendication 17 dans lequel la totalité des matériaux réunis est calcinée à une température d'au moins 800'C dans une atmosphère inerte. 21. Procéde suivant la revendication 17, ou dans le cas de la calcination de ces matériaux carbones à 2000'C, la valeur de la différence des taux () de dilatation et de retrait linéaires entre ces matériaux carbonés est inférieure à 3 %. 22. Procédé suivant la revendication 17 dans lequel le matériau carboné est choisi dans le groupe consistant en: (1) matériaux carbonés moulés comprenant un agrégat carboné et un liant, éventuellement, et une substance granulaire organique, (2) matériaux carbonés obtenus par calcination de matériaux moulés comprenant un agrégat carboné et un liant, éventuellement, et une substance granulaire organique, dans une atmosphère inerte, (3) matériaux carbonés moulés comprenant un agrégat graphitique et un liant, et (4) matériaux carbonés obtenus par calcinaltion des matériaux moulés comprenant un agrégat graphitlque et un liant, dans une atmosphère inerte. 23. Procédé suivant la revendication 22 dans lequel cet agrégat carboné est au moins une sorte d'agrégat choisie dans le groupe consistant en fibres de carbone, particules carbonees et particules de brai oxydé. 24. Procédé suivant la revendication 22 dans lequel ce liant est au moins une sorte de liant choisie dans le groupe consistant en résines phénoliques, résines du furanne, résine époxy, poix de pétrole et brais de houille. 25. Procédé suivant la revendication 22 dans lequel cet agrégat graphitique est constitué par des particules de graphite et/ou des particules carbonees facilement graphitisables. 26. Procédé suivant la revendication 17 dans lequel cette feuille de graphite souple est produite par compression des particules de graphite expansées obte- nues par soumission des particules de graphite dont le diamètre ne dépasse pas 5 mm, à un traitement à l'acide puis à un traitement thermique, et elle a une épaisseur ne dépassant pas 1 mm, une densité en vrac de 0,5 à 1,5 kg/cm3 et un coefficient d'effort de compression d'au moins 10 4 cm2/kg. 27. Procédé suivant la revendication 17 dans lequel la jonction de ces matériaux carbones est effectuée à une température supérieure d'au moins 50'C au point de fusion de l'adhésif, sous une pression de compression de 0,1 à 50 kg/cm2 (0,1 à 50 bars). 28. Procédé suivant la revendication 17 dans lequel cet adhésif est choisi dans le groupe consistant en (1) solutions de 5 à 200 parties en poids d'une résine phénolique ou d'un brai dissous dans 100 parties d'un solvant choisi dans le groupe consistant en mé- thanol, éthanol, acétone et méthyléthylcétone, et (2) masses fondues d'une résine phénolique, d'une résine époxy ou d'une résine du furanne. 29. Procédé suivant la revendication 28 dans lequel 0 à 100 parties en poids de particules de carbone dont le diamètre ne dépasse pas 200 micromètres sont mélangées avec 100 parties en poids d'adhésif. 30. Procédé suivant la revendication 17 dans lequel cette feuille de graphite souple est produite in situ. 31. Procédé suvant la revendication 30 dans lequel cette feuille de graphite souple est produite in situ par introduction du matériau carboné dans un moule métallique, application de l'adhésif sur une surface du matériau carboné ainsi introduit, puis disposition uniforme de particules de graphite expansées sur l'adhésif ainsi appliqué et compression à chaud des matériaux ainsi arrangés. 32. Procédé suivant la revendication 17 compre- nant les étapes de (1) préparation du matériau carbone pour un matériau d'une partie électrode ayant ces parties non jointives par arrangement uniforme d'un grand nombre de protubérances carbonées sur l'une des surfaces d'une plaque plate carbonée et moulage du matériau carboné ainsi traité et des protubérances carbonées en un seul corps et (2) jonction d'un grand nombre de ces protubérances carbonées à un matériau _-___carboné pour un séparateur, la feuille de graphite souple étant interposée entre ceux-ci. 33. Procédé pour la production d'un produit en carbone qui est un substrat d'électrode suivant la revendication 32, comprenant les étapes de préparation, en tant que matériau de la partie électrode, de deux plaques plates carbonées pourvues de ces protubérances carbonées, éventuellement après calcination de celles- ci, introduction (1) d'une de ces plaques plates, (2) de la feuille deggraphite souple, (3) du matériau carboné pour le séparateur, (4) de la feuille de graphite souple et enfin (5)- d'une autre de ces plaques plates en couches dans l'ordre indiqué de façon à réunir ces protubérances carbonées à la feuille de graphite souple, jonction de chacun des matériaux ainsi placés à l'aide de l'adhésif et calcination des matériaux ainsi réunis à une température d'au moins 800'C dans une atmosphère inerte. 34. Procédé suivant la revendication 33 dans lequel les parties de cette feuille de graphite souple correspondant aux parties non jointives sans protube- rances de ce matériau de la partie électrode sont éliminées. 35. Procédé suivant la revendication 33 ou 34 dans lequel ce matériau de la partie électrode n'a pas été calciné. 36. Procedé suivant la revendication 33 ou 34 dans lequel ce materîau de la partie électrode a été calciné dans une atmosphere inerte. 37. Procédé suivant la revendication 33 dans lequel cette plaque plate carbonée est un produit préparé par imprégnation d'une feuille de papier de fibres de carbone fabriquée à partir de fibres de carbone en tant que matériau de base avec une résine phénolique ou un produit préparé par moulage d'un mélange de fibres de carbone courtes, d'un liant et d'une substance granulalre organique par compression à chaud. 38. Procédé suivant la revendication 33 dans lequel ces protubérances carbonées sont le produit préparé par moulage d'un mélange de fibres de carbone courtes, d'un liant et d'une substance granulaire organique par compression a chaud. 39. Procédé suivant la revendication 33 dans lequel ces protubérances carbonees sont le produit préparé par moulage d un mélange de particules de carbone et d'un liant par compression a chaud. 40. Procede suivant la revend.cation 33 dans lequel ce matériau de la partie electrode est le produit préparé par moulage en un seul corps, d'un mélange de fibres de carbone courtes, d'un liant et d'une substance granulaire organique, par compression à chaud. 41. Procédé suivant la revendication 33 dans C lequel ce matériau de la partie électrode est le produit préparé par fabrication d'une feuille de fibres de carbone servant de matériau de base par une technique de papeterie et imprégnation de la feuille ainsi obtenue avec une résine phénolique. 42. Procédé pour la production d'un produit en carbone selon la revendication 12, comprenant les étapes de jonction de la feuille de graphite.souple sur chacune des deux surfaces du matériau carboné pour le sépara- teur, formation de protubérances carbonées sur les surfaces extérieures des feuilles de graphite souple, calcination éventuelle des matériaux ainsi traités, jonction de la plaque plate carbonée calcinée ou non calcinée sur les deux surfaces extérieures des matériaux ainsi traités et soumission des matériaux ainsi obtenus à une calcination dans une atmosphère inerte, fournis- sant ainsi le produit en carbone sous forme d'un seul corps de carbone. 43. Procédé suivant la revendication 42 dans lequel la plaque plate carbonée est le produit préparé par imprégnation d'une feuille de papier de fibres de carbone, fabriquée à partir de fibres de carbone servant de matériau de base par une technique de papeterie, avec une résine phénolique ou le produit préparé par moulage d'un mélange de fibres de carbone courtes, d'un liant et d'une substance granulaire organique, par compression à chaud. 44. Procédé suivant la revendication 42 ou 43 dans lequel ces protubérances carbonées sont formées par moulage d'un mélange de fibres de carbone courtes, d'un liant et d'une substance granulaire organique, par compression à chaud. 45. Procédé suivant la revendication 42 ou 43 dans lequel ces protubérances carbonées sont formées par moulage d'un mélange de particules de carbone et d'un liant par compression à chaud. 46. Procédé suivant la revendication 42 dans lequel cette calcination est effectuée à une température d'au moins 800'C dans une atmosphère inerte. 47. Procédé suivant la revendication 42 dans lequel la valeur de la différence des taux (%) de dila- tation et de retrait linéaires lors de la calcination entre le matériau carboné pour le matériau de la partie électrode et le matériau carbone pour le séparateur ne dépasse pas 3 %.