Brevet FR2579487A1 — publié le 19861003

i L'invention concerne un appareil pour réguler l'écoulement de particules fines, utilisé pour le trans- port ou la projection de particules fines et pouvant être adapté à la formation de films ou pellicules, à la formation de matériau composite, au dopage etc, à l'aide de particules fines, ou à un domaine de formation de particules fines. Dans le présent mémoire, l'expression "parti- cules fines" englobe des atomes, des molécules, des O10 particules ultrafines et des particules fines générales. Les "particules ultrafines" sont celles généralement inférieures à 0,5 pm, obtenues, par exemple, par évapora- tion dans un gaz, évaporation sous plasma, réaction de vapeur chimique, précipitation colloïdale dans un liquide ou pyrolyse d'une pulvérisation liquide. Les "particules fines générales" sont des particules fines obtenues par des procédés habituels tels que broyage mécanique, cristallisation ou précipitation. Un "faisceau" est un écoulement ou flux de section transversale sensi- blement constante dans la direction d'écoulement indé- pendamment de la géométrie de cette section transversale. En général, des particules fines sont disper- sées et mises en suspension dans un gaz porteur et sont transportées par l'écoulement de ce gaz porteur. Classiquement, la régulation de l'écoulement des particules fines pendant leur transport était simple- ment réalisée par définition de l'ensemble de l'écoule- ment des particules fines s'écoulant ensemble avec un gaz porteur au moyen d'un tuyau ou d'une enveloppe en utilisant la différence de pression entre les côtés amont et aval. En conséquence, l'écoulement des particu- les fines se disperse de façon inévitable sur la totalité du tuyau ou de l'enveloppe définissant le trajet d'écou- lement, bien qu'il existe une certaine distribution présente dans l'écoulement. Dans le cas o la totalité du trajet d'écou- lement de particules fines est définie au moyen d'un tuyau ou d'une enveloppe et o les particules fines et le gaz porteur sont transportés le long du trajet d'écoulement par une différence de pression entre les c6tés amont et aval, une émergence de gaz du côté aval pour générer la différence de pression non seulement induit l'émergence de particules fines, mais est égale- ment incapable d'établir une vitesse de transport très élevée. De plus, les particules fines entrent inévitable- ment en contact avec les parois du tuyau ou de l'envelop- pe définissant le trajet d'écoulement sur la totalité du parcours de transport. Par conséquent, dans le cas du transport de particules fines actives vers un site souhaité, il peut en résulter une perte d'activité pendant le temps passé dans le transport ou par contact avec les parois du tuyau ou de l'enveloppe. De plus, la délimitation de l'ensemble du trajet d'écoulement des particules fines au moyen d'un tuyau ou d'une enve- loppe peut avoir pour résultat, par exemple par suite de la formation d'un espace mort dans l'écoulement, d'une diminution du débit de retenue des particules fines et d'une diminution de l'efficacité d'utilisation du gaz porteur pour le transport des particules fines, et ceci constitue un désavantage pour le transport d'une grande quantité de particules fines. Par ailleurs, dans le cas de la projection des particules fines vers un substrat, les particules sont généralement éjectées d'une tuyère avec le gaz porteur. La tuyère utilisée dans cette éjection de particules fines est une tuyère droite ou convergente, et la section transversale du flux de particules fines immédiatement après l'éjection est res errée en fonction de l'aire de la sortie de la tuyère. Cependant, le flux ou écoulement est en même temps diffusé à la sortie de la tuyère, de sorte que l'étranglement n'est que momentané et que la vitesse d'écoulement ne dépasse pas la vitesse du son. Autrement dit, la tuyère droite ou convergen- te classique produit un écoulement diffusé dans lequel les particules fines présentent une large distribution de densité. En conséquence, dans le cas de la projection de particules fines sur un substrat, il est difficile d'obtenir une projection uniforme, de régler l'aire dans laquelle cette projection uniforme est obtenue, et d'effectuer une projection sur une grande surface. Le brevet des Etats-Unis d'Amérique N 4 200 264 décrit un appareil pour la production de Ca ou de Mg métallique par un procédé de réduction au carbone. Dans cet appareil, on provoque une réaction de réduction en chauffant un oxyde de Mg ou de Ca avec du carbone dans une chambre de réaction, et le mélange gazeux résultant est introduit dans une tuyère divergente de façon qu'il se produise une détente adiabatique pour le refroidissement, ce qui permet d'obtenir des particules fines de Mg ou de Ca. La tuyère divergente utilisée dans cet appareil réalise un refroidissement instantané du mélange de Mg (ou Ca) et de C0 afin d'empêcher la réaction inverse entre eux, en utilisant le fait que la tuyère refroidit rapidement le gaz la parcourant, par une détente adiabatique, et la tuyère est utilisée pour séparer le Mg (ou Ca) du C0O. Dans ce cas, la tuyère divergente fonctionne dans un état de sous-détente. En d'autres termes, la tuyère divergente de l'appareil précité est utilisée comme moyen pour empêcher une réaction inverse des produits, Mg (ou Ca) et CO, et pour séparer les produits avant qu'ils soient introduits dans des condenseurs, mais elle n'est pas utilisée comme moyen de régulation ou réglage de réaction destiné à maintenir les produits sous la forme d'un écoulement en faisceau pouvant être aisément traité. Autrement dit, l'utilisation d'une tuyère divergente pour un refroidissement rapide jusqu'à une température apte à empêcher une réaction, ou pour accélérer les produits jusqu'à une vitesse souhaitée, est sans rapport avec l'état d'écoulement du gaz ayant franchi la tuyère. Dans le cas o la pression régnant dans la gorge de la tuyère divergente est inférieure à la pression critique, le gaz s'écoulant de la tuyère diver- gente est ralenti, diffusé après l'éjection et n'atteint pas la vitesse du son. Par ailleurs, si la pression régnant dans la gorge est égale ou supérieure à la pression critique, la vitesse d'éjection de la tuyère peut être supersonique, mais l'état d'écoulement après l'éjection est déterminé selon que la pression Pj de l'é- coulement gazeux à l'éjection coincide approximativement avec la pression P du côté aval de la tuyère divergente. Un état P. = P est appelé détente optimale, tandis qu'un état Pj > P est appelé sous-détente et un état P. est ralenti et est diffusé. Cependant, la tuyère divergente de l'appareil mentionné précédemment est utilisée, comme expliqué précédemment, dans un mode n'ayant aucun rapport avec la formation d'un écoulement en détente optimale, de sorte que l'écoulement éjecté de la tuyère divergente est inévitablement diffusé. Une fois que cet écoulement diffusé est généré, les produits sous forme de poudre fine sont diffusés dans la totalité de la chambre de captage, et une partie de ces produits entre en contact avec les parois de la chambre, ce qui provoque leur dép6t sur les parois ou leur perte d'activité. Ces phénomènes conduisent à divers inconvénients tels qu'une perte de rendement de production et une contamination des produits de réaction avec des substances n'ayant pas réagi. En outre, les produits de réaction transportés dans un écoulement diffusé sont difficiles à capter et il en résulte également une baisse de rendement. De plus, certaines matières premières et certains produits de réaction exigent une activation par irradiation par plasma ou par faisceau laser après avoir franchi la tuyère, mais cette activation est difficile à réaliser dans un écoulement diffusé, de sorte qu'il est difficile d'obtenir un appareil de réaction à usage général. La présente invention a pour but d'éliminer les problèmes décrits ci-dessus. Plus particulièrement, un objet de l'inven- tion est de proposer un appareil de réglage d'écoulement destiné à produire plusieurs écoulements ou flux de particules fines ayant une section transversale sensible- ment constante (c'est-à-dire sous la forme de faisceaux) et avec une diffusion minimale. Un autre objet de l'invention est de proposer un appareil de réglage d'écoulement permettant de retenir efficacement une grande quantité de particules fines d'une durée de vie limitée, par exemple des particules fines actives, sans perte de leur activité. Conformément à l'invention, il est proposé un appareil de réglage de l'écoulement de particules fines, comprenant plusieurs tuyères convergentes-diver- tes placées dans le trajet d'écoulement des particules. L'invention sera décrite plus en détail en regard des dessins annexés à titre d'exemples nulle- ment limitatifs et sur lesquels: - la figure 1 est une vue schématique avec coupe longitudinale partielle illustrant le principe fondamental de l'invention; - la figure 2 est une vue schématique, avec coupe partielle, d'un appareil de formation de films à l'aide de particules ultrafines, conformément à l'invention; - les figures 3A à 3C sont des vues en perspective, avec arrachement partiel, montrant des formes de réalisation de moyens d'excitation de gaz; - les figures 4A à 4D sont des vues en coupe longitudinale, la figure 4C étant une vue en perspective, montrant différentes formes pour la tuyère convergente-divergente; et - les figures 5A et 5B sont des vues en perspective de différents exemples d'un diaphragme. Les tuyères convergentes-divergentes 1 utilisées dans la présente invention ont une section transversale d'ouverture qui, comme montré sur la figure 1, diminue progressivement d'une entrée la jusqu'à une gorge intermédiaire 2, puis s'élargit progressivement vers une sortie lb. Pour faciliter la description, sur la figure 1, l'entrée et la sortie de la tuyère convergentedivergente 1 sont raccordées respectivement à une chambre amont fermée 3 et une chambre aval fermée 4. Cependant, l'entrée et la sortie de la tuyère conver- gente-divergente 1 selon l'invention peuvent être raccor- dées à des circuits fermés ou ouverts pourvu que les fines particules soient amenées à passer avec un gaz porteur sous l'effet d'une différence de pression entre l'entrée et la sortie. En outre, bien que l'appareil montré sur la figure 1 soit représenté à titre d'exemple comme comportant trois tuyères convergentes-divergentes, le nombre de ces tuyères peut être de deux, de quatre ou plus. Dans la présente invention, une différence de pression entre la chambre amont 3 et la chambre aval 4 est engendrée, comme montré sur la figure 1, par l'alimentation de la chambre amont 3 en gaz porteur dans lequel les fines particules sont dispersées dans un état de suspension, et par l'évacuation de la chambre aval 4 à l'aide d'une pompe à vide 5, afin que le gaz porteur fourni, contenant les particules fines, s'écoule de la chambre amont 3 vers la chambre aval 4 en passant dans les tuyères convergentes-divergentes 1. Les tuyères convergentes-divergentes respec- tives 1 ont pour fonction non seulement d'éjecter les particules fines avec le gaz porteur en fonction de la différence de pression entre les côtés amont et aval, mais également de rendre uniforme l'écoulement éjecté de gaz porteur et de particules fines. Ce groupe d'écoulements ou flux uniformes de particules fines peut être utilisé pour la projection des particules fines uniformément sur une large surface d'un substrat 6. Les tuyères convergentes-divergentes respec- tives 1 sont capables d'accélérer l'écoulement des particules fines éjectées avec le gaz porteur par un choix approprié d'un rapport P/P0 de la pression P ré- gnant dans la chambre aval 4 à la pression-Po régnant dans la chambre amont, et un rapport A/A* de l'aire de la section de l'ouverture A de la sortie lb à celle A* de la gorge 2. Si le rapport P/P0 des pressions dans les chambres amont et aval 3, 4 est supérieur au rapport critique de pression, la vitesse d'écoulement aux sorties des tuyères 1 devient subsonique ou moindre, et les particules fines et le gaz porteur sont éjectés à une vitesse réduite. Par contre, si le rapport P/P. est au- dessous du rapport critique de pression, la vitesse d'écoulement aux sorties devient supersonique, de sorte que les particules fines et le gaz porteur sont éjectés à une vitesse supersonique. Si on suppose que les écoulements ou flux de particules fines sont des écoulements compressifs unidirectionnels avec détente adiabatique, le nombre M de Mach pouvant être atteint par l'écoulement dépend de la pression Po de la chambre amont et de la pression P de la chambre aval, conformément à la formule suivante: rM - _2 a y dans laquelle u est la vitesse de l'écoulement de parti- cules fines, a est la vitesse acoustique locale en ce point, et y est le rapport des chaleurs spécifiques du fluide; et M dépasse 1 lorsque le rapport P/P est o inférieur au rapport critique de pression. La vitesse acoustique a peut être déterminée par la formule suivante: a = VYRT dans laquelle T est la température locale et R est la constante des gaz. Il existe également la relation suivante entre les sections transversales d'ouverture A et A*, respectivement, de la sortie lb et de la gorge 2, et le nombre de Mach M: *A = [Lr =2 1+y_ (2) A*-Lf (+ 2 L'écoulement atteint un état de détente optimale dans le cas o le nombre de Mach M déterminé par l'équation (1) en fonction du rapport de pression P/Po de la chambre amont 3 et de la chambre aval 4 coincide avec le nombre de Mach déterminé par l'équation (2) en fonction de l'aire A d'ouverture de la sortie lb et de l'aire A* d'ouverture de la gorge 2. Il est donc possible de réguler la vitesse des écoulements ou flux de particules fines éjectées des tuyères 1 en choisissant le rapport d'ouverture A/A* conformément au nombre M de Mach déterminé par l'équation (1) d'après le rapport de pression P/Po des chambres amont et aval, ou en régulant le rapport P/Po conformément à la valeur de M déterminée par l'équation (2) d'après le rapport d'ouverture A/A*. La vitesse u de l'écoulement des particules fines peut être déterminée par l'équation suivante (3): u=M f,ó-- (l+Y-1 M2) 1/2 (... (3) Des écoulements ou flux à détente optimale éjectés des sorties lb des tuyères 1 s'écoulent le long des parois intérieures des sorties lb avec une distribution de vitesse sensiblement uniforme sur la section transversale et se présentent sous la forme de faisceaux. La formation en faisceaux minimise la diffusion et permet de maintenir les particules fines, éjectées des tuyères 1, dans un état spatialement indé- pendant des parois de la chambre aval 4, empêchant ainsi des effets indésirables dus au contact avec les parois. La perte de rendement due à une diffusion peut également être évitée si les écoulements sont captés à l'état de faisceau par un substrat 6. En outre, l'acti- vation des matières premières en poudre ou des produits de réaction avec un plasma ou une irradiation par fais- ceau laser peut être réalisée plus efficacement par l'application de cette énergie aux écoulements à l'état de faisceau. Pour obtenir des écoulements à descente optimale, des capteurs de pression sont prévus à ou autour des sorties des tuyères et de la chambre aval, respectivement, et les pressions P à la partie amont et o P à la partie aval sont réglées de façon que les pres- sions régnant autour des sorties et dans la chambre aval, détectées par les capteurs, puissent être approxi- mativement égales entre elles. Les flux ou écoulements de particules fines peuvent être maintenus dans un état déterminé par le rapport des aires d'ouverture A/A* si le rapport de pression P/P0 de la chambre amont 3 et de la chambre aval 4 est maintenu constant. Par conséquent, la pompe à vide 5 destinée à faire le vide du c6té aval ou dans la chambre aval 4 doit être capable de maintenir ladite chambre 4 à une pression constante, indépendamment de l'afflux des particules fines par l'intermédiaire des tuyères convergentes-divergentes 1, si la chambre amont 3 est maintenue à une pression constante. La masse qui peut être évacuée par une pompe à vide dépend généralement de la capacité de ladite pompe. Cependant, si le débit d'écoulement à travers les tuyères est choisi de façon à être inférieur au débit d'évacuation de la pompe, la pression régnant dans la chambre aval 4 peut être maintenue constante par une régulation du débit d'écoulement à travers la pompe afin qu'il soit sensiblement égal au débit d'écoulement à travers les tuyères, par exemple à l'aide d'une valve. En particulier, en choisissant l'aire de la section transversale de la gorge 2 des tuyères convergentes-divergentes 1 de manière que le débit d'écoulement dans ces tuyères 1 devienne égal au débit effectif d'évacuation de la pompe, l'écoulement des particules fines est soumis à une détente optimale aux sorties lb des tuyères sans la régulation de la vitesse d'écoulement par la valve ou analogue, et une vitesse maximale d'écoulement peut être obtenue de façon stable dans les limites de fonctionnement de la pompe. Le débit d'écoulement à travers les tuyères et le débit d'écoulement pour l'établissement du vide ou évacuation sont représentés par le débit massique d'écoulement, respectivement. Le débit d'écoulement m à travers une tuyère convergente-divergente 1 est déterminé par l'équation suivante (4): r+l m = ( Y) ()2 5; A*(4) et il dépend de l'aire de la section transversale d'ou- verture A* de la gorge 2 si la pression P et la tempé- o rature T de la chambre amont 3 sont constantes. o Incidemment, lors d'une éjection à un rapport de pression P/Po supérieur au rapport critique, le gaz porteur et les particules fines éjectés foment un écoule- ment diffusant uniforme, de sorte que les particules fines peuvent être projetées de façon uniforme sur une surface relativement grande. Par ailleurs, le gaz porteur et les particu- les fines, s'ils sont éjectés sous la forme d'écoulements à grande vitesse, constituent des faisceaux, conservant sensiblement leur section transversale immédiatement après l'éjection. En conséquence, les particules fines, transportées par le gaz porteur, constituent également plusieurs faisceaux qui sont transportés à une vitesse élevée dans la chambre aval 4, avec une diffusion mini- male et sans interférence spatiale avec les parois de la chambre aval 4, de sorte que l'évacuation des particules fines par la pompe 5 peut être aisément empêchée. Il est donc devenu possible de -capter des particules fines actives sur le substrat 6 dans la chambre aval 4 dans un état actif satisfaisant, en générant lesdites particules fines actives dans la chambre amont 3 et en les faisant passer dans les tuyères 1, ou bien en générant lesdites particules fines actives dans ou immédiatement après les tuyères 1 et en les transportant, sous la forme de plusieurs faisceaux supersoniques spatialement indépendants. Il est donc possible de capter une grande quantité de particules fines dans un état convenablement actif. De plus, la zone de captage peut être aisément réglée sur une grande surface, c'est-à-dire la somme des aires respectives des faisceaux, car les particules fines sont projetées sur le substrat 6 sous la forme de plu- sieurs faisceaux ayant une section transversale sensible- ment constante le long de l'écoulement. La figure 2 montre schématiquement une forme de réalisation dans laquelle la présente invention est appliquée à un appareil pour la formation de films ou pellicules à l'aide de particules ultrafines, la figure illustrant trois tuyères convergentes-divergentes 1, une chambre amont 3, une première chambre aval 4a et une seconde chambre aval 4b. La chambre amont 3 et la première chambre aval 4a sont réalisées d'un seul bloc,et sont raccordés de façon amovible à la première chambre aval 4a, au moyen de brides d'un diamètre commun qui seront appelées ci-après brides communes, un diaphragme 7, une vanne 8 et une seconde chambre aval 4b formant une structure similaire d'un seul bloc. La chambre amont 3, la première chambre aval 4a et la seconde chambre aval 4b sont maintenues à des degrés de vide de plus en plus poussés par un circuit de vide décrit ci-après. Des moyens 9 d'excitation de gaz, raccordés à la chambre amont 3 au moyen d'une bride commune, génèrent des particules ultrafines actives par plasma et dirigent lesdites particules vers trois tuyères convergentes-divergentes 1 qui leur font face, en même temps qu'un gaz porteur tel que de l'hydrogène, de l'hélium, de l'argon ou de l'azote. Les parois intérieu- res de la chambre amont 3 peuvent recevoir un traitement anti-adhérence afin d'empêcher l'adhérence des particules ultrafines ainsi produites sur lesdites parois intérieu- res. Du fait de la différence de pression entre la chambre amont 3 et la première chambre aval 4a due au vide plus poussé dans cette dernière, les particules ultrafines produites s'écoulent, avec le gaz porteur, par les tuyères respectives 1 vers la première chambre aval 4a. Comme montré sur la figure 3A, les moyens 9 d'excitation de gaz comprennent une première électrode 9a en forme de barreau et une seconde électrode tubulaire 9b. Pendant que le gaz porteur et la matière première gazeuse sont introduits dans la seconde électrode 9b, une décharge électrique est induite entre les deux électrodes. De plus, dans les moyens d'excitation de gaz 9 tels que montrés sur la figure 3B, la seconde électrode 9b peut comprendre une première électrode 9a présentant des pores multiples afin que le gaz por- teur et la matière première gazeuse soient fournis à travers la première électrode 9a à l'espace compris entre les deux électrodes. Comme montré également sur la figure 3C, une première électrode semicirculaire 9a et une seconde électrode 9b de structure similaire peuvent être assem- blées par l'intermédiaire d'isolateurs 9c, composés, par exemple, de quartz ou de céramique et, ainsi, le gaz porteur et la matière première gazeuse peuvent être introduits dans le tuyau ainsi formé. Les tuyères convergentes-divergentes respec- tives 1 sont montées, au moyen d'une bride commune, sur une extrémité latérale de la première chambre aval 4a dirigée vers la chambre amont 3 afin de pénétrer dans la chambre amont 3, les entrées la débouchant dans la chambre amont 3 et les sorties lb débouchant dans la première chambre aval 4a. Ces tuyères 1 peuvent également être montées de façon à faire saillie dans la première chambre aval 4a, ou bien de manière à faire saillie partiellement dans la chambre amont 3 et partiel- lement dans la première chambre aval 4a. La direction dans laquelle les tuyères 1 dépassent est déterminée en fonction de la dimension, de la quantité et de la nature des particules ultrafines à transporter. Comme expliqué précédemment, la section transversale des tuyères convergentes-divergentes 1 diminue progressivement de l'entrée la vers la gorge 2, puis croît progressivement vers la sortie lb et, de préférence, la dérivée du profil du canal varie en continue et atteint la valeur zéro à la gorge 2, minimisant ainsi la formation de couches limites d'écou- lement dans les tuyères 1. Dans la présente invention, la courbe ou courbure du trajet d'écoulement dans les tuyères 1 signifie la courbe présentée par la paroi interne selon une section suivant la direction de l'écou- lement. De cette manière, on permet de donner à l'aire de la section transversale utile de l'écoulement dans la tuyère 1 une valeur proche de la valeur nominale et d'exploiter complètement les caractéristiques de fonctionnement de la tuyère 1. Comme représenté à échelle agrandie sur la figure 4A, la périphérie intérieure à proximité de la sortie lb est de préférence sensible- ment parallèle à l'axe central afin de faciliter la formation d'un écoulement parallèle, car la direction d'écoulement du gaz porteur et des particules fines éjectés est affectée, à un certain degré, par la direction de la périphérie intérieure à proximité de la sortie lb. Cependant, si l'angle î de la paroi intérieure de la gorge 2 à la sortie lb, par rapport à l'axe central, est choisi de façon à être inférieur à 7 , et avantageu- sement 5 ou moins, comme montré sur la figure 4B, il est possible d'empêcher le phénomène de décollement et de maintenir à un état sensiblement uniforme le gaz porteur et les particules ultrafines éjectés. En conséquence, dans ce cas, on peut se dispenser de la paroi périphérique intérieure parallèle mentionnée ci-dessus, et la fabrication de la tuyère 1 peut être facilitée par la suppression de cette partie de paroi parallèle. De plus, une éjection en forme de pinceau ou fente du gaz porteur et des particules ultrafines peut être obtenue par l'utilisation d'une tuyère rectan- gulaire 1 telle que représentée sur la figure 4C. Le phénomène précité de décollement signifie la formation d'une couche limite élargie entre la paroi intérieure de la tuyère 1 et le fluide en circulation, par suite, par exemple, de la présence d'une saillie sur la paroi intérieure, laquelle saillie donne naissance à un écoulement inégal, et ce phénomène tend à apparaître plus souvent dans un écoulement à vitesse plus grande. Pour empêcher ce phénomène de décollement, l'angle a précité est avantageusement choisi de façon à être plus petit lorsque la paroi intérieure de la tuyère 1 présente une finition moins précise. La finition de la paroi intérieure de la tuyère 1 doit avoir une précision indiquée par trois, et avantageusement quatre marques triangulaires retournées, comme défini dans la norme JIS B 0601. Etant donné que le phénanène de décol- lement dans la partie divergente de la tuyère i affecte notablement ensuite l'écoulement du gaz porteur et des particules ultrafines, il convient de donner une grande importance à la finition de la surface de ladite partie divergente afin de faciliter la fabrication de la tuyère 1. Pour empêcher également le phénomène de décollement, il est nécessaire de donner à la gorge 2 une courbure douce et d'éviter la présence d'une dérivée infiniment grande dans le rythme de variation de l'aire de la section. Cependant, la formation d'une couche limite par ledit phénomène dedécollement est inévitable, car il est pratiquement impossible de donner à la paroi intérieure de la tuyère 1 une finition analogue à celle d'une surface totalement spéculaire. La formation d'une telle couche limite du côté aval de la gorge 2 correspond à une réduction du rapport A/A*, ce qui ne permet pas d'obtenir la vitesse d'écoulement souhaitée. C'est la raison pour laquelle l'aire utile de la section transversale de la sortie est égale à l'aire de la ssection transversale de la sortie moins l'aire totale de la couche limite à la sortie, et elle est avantageusement au moins égale à 90% de l'aire de la section transversale de la sortie. Par conséquent, l'épaisseur de ladite couche limite ne doit pas dépasser environ 0,5 mm pour une sortie de 20 mm de diamètre, ou environ 0,05 mm pour une sortie de 2 mm de diamètre. Etant donné que cette épaisseur ne peut pas être abaissée au-dessous d'une certaine limite inférieure, le diamètre de la sortie lb, dans le cas d'une sortie circulaire, doit être d'au moins 1 mm, et la largeur de la sortie lb, dans le cas d'une sortie rectangulaire, doit être d'au moins environ 1 mm. La limite supérieure dépend, par exemple, de la capacité de la pompe à vide 5b placée du côté aval. De plus, le profil de l'écoulement doit coïncider avec la courbure de la paroi intérieure de la tuyère 1 dans la mesure du possible, car, dans le cas contraire, la couche limite précitée devient plus épaisse. En plus des formes montrées sur les figures 4A, 4B et 4C, la tuyère convergente-divergente 1 peut présenter plusieurs gorges 2, 2', comme montré sur la figure 4D. Dans ce cas, l'écoulement accéléré en passant sur la première gorge 2 ralentit dans une partie de diamètre croissant et est de nouveau accéléré au passage de la seconde gorge 2'. Dans une telle structure, la température de l'écoulement monte et baisse de façon répétée et conforme aux variations de vitesse dans la tuyère 1, du fait des conversions mutuelles entre l'énergie thermique et l'énergie cinétique, comme expli- qué ci-après, et il peut donc se former un champ de réaction intéressant. Le nombre de gorges n'est pas limité à deux, mais il peut être élevé à trois ou plus. Des exemples de matière pour la réalisation de la tuyère convergentedivergente 1 comprennent des métaux tels que le fer et l'acier inoxydable, des matiè- res plastiques telles qu'une résine acrylique, un poly- chlorure de vinyle, un polyéthylène, un polystyrène et un polypropylène, des matières céramiques, du quartz, du verre, etc. Cette matière peut être choisie en tenant compte de l'absence de réaction avec les particules ultrafines à générer, de la facilité d'usinage mécani- que et de l'émission de gaz dans le circuit de vide. De plus, la paroi intérieure de la tuyère 1 peut être plaquée ou revêtue d'une matière empêchant l'adhérence de ou la réaction avec les particules ultrafines. Un exemple d'une telle matière est un revêtement de poly- fluoréthylène. LTa longueur de la tuyère convergente-diver- gente 1 peut être déterminée arbitrairement en tenant compte, par exemple, de la longueur de l'appareil. Par ailleurs, l'énergie thermique est convertie en énergie cinétique au passage du gaz porteur et des particules fines dans les tuyères respectives 1. Dans le cas, en particulier, d'une éjection supersonique, l'énergie thermique est notablement réduite pour attein- dre un état surfondu. Par conséquent, si le gaz porteur contient des constituants condensables, il est également possible de former les particules ultrafines en conden- sant lesdits constituants par une telle surfusion. Ce procédé permet d'obtenir des particules ultrafines uniformes du fait de la formation de noyaux uniformes. Egalement dans ce cas, les tuyères convergentes-divergen- tes respectives 1 doivent avantageusemnt être allongées pour que l'on obtienne une condensation suffisante. Par contre, cette condensation augmente l'énergie thermi- que et réduit l'énergie cinétique. En conséquence, pour maintenir une éjection à vitesse élevée, les tuyères respectives 1 doivent être avantageusement raccourcies. En faisant passer l'écoulement de gaz porteur, contenant des particules ultrafines, dans les tuyères convergentes-divergentes précitées 1, avec un choix approprié du rapport de pression P/Po de la chambre amont 3 et de la chambre aval 4 et d'un rapport d'aire d'ouver- ture A/A* de la gorge 2 et de la sortie lb, on donne à l'écoulement la forme d'un faisceau s'écoulant à grande vitesse de la première chambre aval 4a vers la seconde chambre aval 4b. Le diaphragme 7 est une ouverture variable qui peut être régulée extérieurement afin de faire varier pas à pas l'aire de cette ouverture entre la première chambre aval 4a et la seconde chambre aval 4b pour maintenir un vide plus poussé dans la seconde chambre aval 4b que dans la première chambre 4a. Plus particulièrement, le diaphragme est composé, comme montré sur la figure 5A,de deux plaques réglables 11, 11' qui présentent respectivement des encoches 10, ' et qui sont montées de façon coulissante afin que les encoches 10, 10' soient mutuellement opposées. Les plaques réglables 11, 11' peuvent être déplacées de l'extérieur, et les encoches 10, 10' coopèrent entre elles pour définir une ouverture qui permet le passage du faisceau tout en pouvant maintenir un degré de vide suffisant dans la seconde chambre aval. La forme des encoches 10, 10' du diaphragme 7 et la forme des plaques réglables 11, 11' ne sont pas non plus limitées à la forme en V indiquée précédemment et montrée sur la figure 5A, mais ces formes peuvent être semi-circulaires ou autres. Par exemple, on peut utiliser un mécanisme à diaphragme similaire à celui employé dans un appareil de prise de vues, comme montré sur la figure 5B, et ce mécanisme permet un réglage précis de la pression. La vanne 8 comporte un élément d'obturation 13 en forme de barrière pouvant être ouvert ou fermé à l'aide d'une poignée 12 et qui est totalement ouvert lorsque le faisceau passe. En fermant la vanne 8, il devient possible de remplacer le bloc de la seconde chambre aval 4b, tout en maintenant sous vide la chambre amont 3 et la première chambre aval 4a. Dans le cas o les particules ultrafines sont des particules de métal aisément oxydables, il devient possible de rempla- cer le bloc sans risque d'oxydation rapide en utilisant une soupape sphérique ou analogue à la place de la vanne 8 et en remplaçant la seconde chambre à vanne 4b avec la soupape sphérique. Il est disposé, dans la seconde chambre aval 4b, un substrat 6 destiné à capter les particules ultrafines, transportées sous la forme d'un faisceau, de façon à former un film. Le substrat est monté sur un portesubstrat 16 situé à une extrémité d'une tige coulissante 15 qui est montée dans la seconde chambre aval 4b à travers une bride commune et qui est déplacée par un cylindre 14. Il est placé, en face du substrat 6, un obturateur 17 destiné à intercepter le faisceau lorsque cela est nécessaire. De plus, le porte-substrat 16 est capable de chauffer ou refroidir le substrat 6 à un état optimal pour capter les particules ultrafines. Des fenêtres de verre 18 sont montées au moyen de brides communes,comme illustré, sur les parois supérieure et inférieure de la chambre amont 3 et de la seconde chambre aval 4b, afin de permettre d'en observer l'intérieur. Bien que non représentées, des fenêtres de verre similaires sont montées au moyen de brides communes sur les parois latérales de la chambre amont 3, de la première chambre aval 4a et de la seconde chambre aval 4b. Ces fenêtres de verre, lorsqu'elles sont retirées, peuvent être utilisées pour le montage de divers instruments de mesure ou d'une chambre de sas de charge à l'aide des brides communes. On décrira ci-après un circuit de vide à utiliser dans la présente forme de réalisation. La chambre amont 3 est raccordée à une valve principale 20a par l'intermédiaire d'un régulateur de pression 19. La première chambre aval 4a est raccordée directement à la valve principale 20a qui est elle- même raccordée à une pompe à vide 5a. La seconde chambre aval 4b est raccordée à une valve principale 20b qui est elle-même raccordée à une valve à vide 5b. Des pompes générales 21a, 21b sont reliées respectivement au côté amont des valves principales 20a, 20b par l'in- termédiaire de valves à vide préalable 22a, 22b, et elles sont également raccordées aux pompes à vide a, 5b par l'intermédiaire de valves auxiliaires 23a, 23b. Les pompes générales 21a, 21b sont utilisées pour établir un vide préalable dans la chambre amont 3, la première chambre aval 4a et la seconde chambre aval 4b. Des valves de fuite/purge 24a-24h sont prévues pour les chambres 3, 4a, 4b et les pompes 5a, 5b, 21a, 21b. Tout d'abord, les valves à vide préalable 22a, 22b et le régulateur de pression 19 sont ouverts pour établir un vide préalable dans la chambre amont 3 et dans les première et seconde chambres aval 4a, 4b au moyen des pompes générales 21a, 21b. Puis on ferme les valves à vide préalable 22a, 22b et on ouvre les valves auxiliaires 23a, 23b et les valves principales a, 20b, suffisamment pour établir le vide dans la chambre amont 3 et dans les première et seconde chambres aval 4a, 4b à l'aide des pompes à vide 5a, 5b. Dans cet état, l'ouverture du régulateur de pression 19 est commandée de façon à établir un vide plus poussé dans la première chambre aval 4a que dans la chambre amont 3, puis le gaz porteur et la matière première gazeuse sont fournis et le diaphragme 7 est régulé de façon à établir un vide encore plus poussé dans la seconde chambre aval 4b que dans la première chambre aval 4a. La régulation doit également être réalisée à l'aide de la valve principale 20b. Un autre réglage est réalisé de manière que chacune des chambres 3, 4a, 4b soit maintenue à un degré de vide constant pendant la génération des particules ultrafines et la formation du film par l'éjection du faisceau. Ce réglage peut être réalisé manuellement ou automatiquement par détec- tion des pressions régnant dans les chambres 3, 4a, 4b et commande, en conséquence, du régulateur de pres- sion 19, des valves principales 20a, 20b et du diaphragme 7. De plus, si le gaz porteur et les particules fines fournis à la chambre amont 3 sont transportés immédiate- ment vers le côté aval en passant par la tuyère 1, l'évacuation pendant le transport ne peut être réalisée que dans les première et seconde chambres aval 4a, 4b. La chambre amont 3 et la première chambre aval 4a peuvent être équipées de pompes à vide indépen- dantes pour le réglage de vide précité. Cependant, si l'on utilise une seule pompe à vide 5a, comme indiqué précédemment, pour établir une évacuation dans la direc- tion d'écoulement du faisceau afin de régler les degrés de vide dans la chambre amont 3 et dans la première chambre aval 4a, la différence de pression entre elles peut être maintenue constante, même lorsque la pompe à vide 5a, présente une certaine pulsation. Il est donc plus aisé de maintenir un état d'écoulement constant, qui est aisément affecté par une variation de la diffé- rence de pression. * L'aspiration produite par les pompes à vide 5a, 5b est avantageusement appliquée par le haut, en particulier dans les première et seconde chambres aval 4a, 4b, car cette aspiration par le haut empêche dans une certaine mesure la descente du faisceau sous l'effet de la pesanteur. Il est également possible d'apporter les modifications suivantes à la forme de réalisation de l'appareil décrit ci-dessus. Tout d'abord, la tuyère convergente-divergente 1 peut être inclinée verticalement ou horizontalement, ou bien peut être conçue de façon à effectuer un mouve- ment de balayage sur un certain intervalle afin de former un film sur une plus grande surface. Cette incli- naison ou ce mouvement de balayage est avantageux lors- qu'il est associé à la tuyère rectangulaire montrée sur la figure 4C. Il est également possible de former la tuyère 1 en un isolant tel que du quartz, et de lui appliquer des micro-ondes, afin d'y générer des particules ultrafines actives, ou bien de former la tuyère en une matière translucide et d'irradier l'écoulement avec une lumière de diverses longueurs d'ondes, telle qu'une lumière ultraviolette, une lumière infrarouge ou une lumière laser. De plus, les tuyères convergentes- divergentes respectives peuvent être agencées non seule- ment en parallèle, mais également de façon à être incli- nées les unes par rapport aux autres afin que plusieurs faisceaux puissent être focalisés sur un point du subs- trat 6. En particulier, le raccordement des tuyères i à des chambres amont indépendantes 3 permet de produire simultanément des faisceaux de particules fines différen- tes et de réaliser ainsi une stratification ou un captage mélangés de particules fines différentes ou même de générer des particules fines nouvelles par collisions de faisceaux croisés. On peut rendre le substrat 6 mobile vertica- lement ou horizontalement, ou bien le monter afin qu'il puisse tourner pour recevoir le faisceau sur une plus grande surface. De plus, le substrat peut être déroulé et avancé à partir d'une bobine afin 'de recevoir le faisceau, un substrat en forme de bande étant ainsi soumis au traitement avec des particules fines. En outre, le traitement avec les particules fines peut être appli- qué à un substrat 6 en forme de tambour rotatif. La forme de réalisation décrite ci-dessus comprend la chambre amont 3, la première chambre aval 4a et la seconde chambre aval r4b, mais il est également possible de supprimer la seconde chambre aval 4b ou de raccorder une ou plusieurs chambres aval supplémentai- re à la seconde chambre aval. La première chambre aval 4a peut être mise en oeuvre dans un circuit ouvert si la chambre amont 3 est sous pression, ou bien la chambre amont 3 peut être mise en oeuvre dans un circuit ouvert si la pression est réduite dans la première chambre aval 4a. Il est également possible de mettre sous pression la chambre amont 3, par exemple dans un autoclave, et de placer sous dépression la première chambre aval et les chambres aval suivantes. Dans cette forme de réalisation, il est aussi possible de prévoir des moyens 25 d'obturation destinés à ouvrir ou fermer les trajets d'écoulement des tuyères convergentes-divergentes respectives afin d'emmagasiner momentanément les particules fines dans la chambre amont 3 et de donner une forme pulsatoire aux éjections respectives par les tuyères en ouvrant et fermant par intermittence les moyens d'obturation. Lesdits moyens d'obturation peuvent être placés en avant ou en arrière des tuyères, ou bien dans ces dernières, mais ils sont avantageusement placés en avant des tuyères afin que les caractéristiques de celles-ci puissent être totalement exploitées. Les moyens d'obturation peuvent être constitués par exemple de soupapes sphériques ou de valves papillons, mais ils sont le plus avantageusement constitués d'électro- valves en raison de la rapidité de leur réponse. Les moyens d'obturation peuvent également être ouverts et fermés en synchronisme avec l'application d'énergie par un faisceau laser ou irradiation de lumière de diverses longueurs d'ondes dans la gorge 2 de la tuyère 1, ou dans son côté aval, ce qui réduit notable- ment la charge du circuit de vide, évite une éjection inutile pour parvenir à une utilisation efficace des matières premières, et établit des écoulements pulsatoi- res de particules fines. De plus, pour un circuit de vide donné, les ouvertures intermittentes mentionnées précédemment facilitent l'obtention d'un vide plus poussé dans le côté aval. Dans l'explication précédente, les particules ultrafines actives sont générées dans la chambre amont 3, mais elles peuvent également être générées ailleurs et fournies à la chambre avec le gaz porteur. Par exemple, un réservoir destiné à emmagasi- ner momentanément les particules ultrafines peut être placé au-dessus de la chambre amont 3. Les particules sont fournies, par l'intermédiaire de tuyères formées à l'extrémité du réservoir, de façon à arriver à proximi- té de l'entrée des tuyères convergentes-divergentes 1. Les parois intérieures de la chambre amont 3 peuvent être soumises à un traitement convenable afin d'empêcher le dépôt des particules fines. Etant donné que le vide est plus poussé dans la première chambre aval 4a que dans la chambre amont 3, les particules ultrafines provenant du réservoir s'écoulent immédiatement, avec le gaz porteur, vers la première chambre aval 4a en passant par les tuyères convergentes-divergentes 1. Il est en outre possible d'utiliser plusieurs tuyères 1 en série et de réguler le rapport de pression entre le côté amont et le côté aval de chaque tuyère afin de maintenir une vitesse de faisceau constante et d'utiliser une chambre sphérique pour empêcher la formation d'espaces morts. Dans une application de l'appareil selon l'invention, l'intérieur de la chambre amont 3 peut être maintenu à la pression atmosphérique ou à une pression plus élevée. Si le côté amont est maintenu à la pression atmosphérique, le côté aval peut être maintenu à une pression plus basse, et si la chambre amont est maintenue à une pression supérieure à celle de l'atmosphère, le côté aval peut être maintenu à la pression atmosphérique ou bien être mis sous pression ou sous dépression, dans une plage ne dépassant pas la pression régnant dans la chambre amont. Il est donc possible d'obtenir un produit de réaction solide, qui est formé dans une phase liquide sous pression dans le côté amont, sans exposition à l'atmosphère. Ce produit de réaction peut également être condensé en grande partie sous une pression plus élevée dans le côté aval et il peut donc être formé à une concentration élevée. Conformément à l'invention, les particules fines peuvent être transportées sous la forme de plu- sieurs faisceaux supersoniques uniformément dispersés. Par conséquent, le transport à grande vitesse d'une grande quantité de particules fines peut être réalisé simultanément, dans un état spatialement indépendant, et il devient plus aisé d'empêcher la perte de particules fines entraînées par la décharge dans le côté aval. Il est également rendu possible de transporter de façon sire une grande quantité de particules fines actives vers la position de captage, dans l'état actif, et de régler avec précision la large surface de captage cette surface étant égale à la somme des surfaces de captage de plusieurs faisceaux. Il est également prévu d'obtenir un nouveau domaine de réaction, réalisé par la présence de faisceaux, c'est-à-dire de courants parallèles concentrés à vitesse extrâmenent élevée, et par la conversion d'énergie thermique en énergie cinéti- que lors de la formation des faisceaux, de façon à maintenir les particules fines dans un état figé. En outre, en utilisant l'état figé précité, on permet à l'appareil de réglage d'écoulement selon l'invention de pouvoir définir un état microscopique des molécules dans le fluide pour traiter une transition d'un état à un autre. Plus particulièrement, il s'ouvre la possibi- lité d'une réaction chimique gazeuse nouvelle dans laquelle la molécule est définie conformément à son niveau d'énergie et reçoit l'énergie correspondant à ce niveau. Il est prévu un nouveau domaine de transfert d'énergie, qui peut être aisément utilisé pour l'obten- tion de composés intermoléculaires formés avec des forces intermoléculaires relativement faibles, telles qu'une liaison hydrogène ou une force de van der Waals. En outre, l'irradiation intermittente avec un faisceau lumineux est efficace également en combinaison avec un processus de génération de particules fines à partir d'une matière première gazeuse au moyen d'une excitation à l'aide d'un laser pulsé. Cette irradiation intermitten- te est également efficace dans le cas d'une source de lumière dans laquelle l'intensité dans la bande des faibles longueurs d'ondes est notablement accrue par une commande pulsée, telle qu'une lampe à mercure. L'éjection peut être interrompue lorsqu'elle n'est pas nécessaire, par exemple pendant le mouvement du substrat, ce qui permet une utilisation efficace des matières premières ou ce qui permet la formation de certaines configurations. En outre, les moyens d'excitation de gaz utilisés dans la présente invention sont capables de former efficacement des particules fines, car ils peuvent mélanger uniformément les gaz dans un tuyau et peuvent appliquer une décharge électrique sans diffusion exté- rieure des gaz. Il va de soi que de nombreuses modifications peuvent être apportées à l'appareil décrit et représenté sans sortir du cadre de l'invention. REVENDICATIONS 1. Appareil de réglage de l'écoulement de particules fines, caractérisé en ce qu'il comporte plusieurs tuyères convergentes-divergentes (1) placées dans le trajet d'écoulement des particules fines. 2. Appareil selon la revendication 1, carac- térisé en ce que chaque tuyère est mise en oeuvre dans un état de détente optimale. 3. Appareil selon la revendication 1, carac- térisé en ce que la dérivée du profil du canal àl'intérieu de chaque tuyère varie en continu et est égale à zéro, à une gorge (2) de la tuyère. 4. Appareil selon la revendication 1, carac- térisé en ce qu'il comporte en outre, du côté amont des tuyères, un réservoir pour l'emmagasinage des parti- cules fines devant alimenter le trajet d'écoulement. 5. Appareil selon la revendication 1, carac- térisé en ce qu'il comporte en outre des moyens (25) d'obturation associés aux tuyères. 6. Appareil selon la revendication 1, carac- térisé en ce qu'il comporte en outre, du côté aval des tuyères, un diaphragme (7) assumant une fonction d'ouverture variable. 7. Appareil pour régler l'écoulement de particules fines, caractérisé en ce qu'il comporte plusieurs tuyères convergentes-divergentes (1) placées sur le trajet d'écoulement et du côté amont desquelles des moyens (9) d'excitation de gaz sont prévus. 8. Appareil selon la revendication 7, carac- térisé en ce que chaque tuyère est mise en oeuvre dans un état de détente optimale. 9. Appareil selon la revendication 7, carac- térisé en ce que la dérivée du profil du canal à l'intérieur -de chaque tuyère varie en conti- nu et est égale à zéro à la gorge (2) de la tuyère. 10. Appareil selon la revendication 7, caractérisé en ce qu'il comporte en outre des moyens (25) d'obturation pour les tuyères. 11. Appareil selon la revendication 7, caractérisé en ce qu'il comporte, du côté aval des tuyères, un diaphragme (7) assumant une fonction d'ouver- ture variable. 12. Appareil selon la revendication 7, caractérisé en ce qu'il comporte en outre des moyens (6) de captage de particules fines situés du côté aval des tuyères. 13. Appareil selon la revendication 7, caractérisé en ce que les moyens d'excitation de gaz comprennent une seconde électrode tubulaire (9b) et une première électrode (9a) en forme de barreau disposée au centre de la seconde électrode. 14. Appareil selon la revendication 7, caractérisé en ce que les moyens d'excitation de gaz comprennent des première et seconde électrodes (9a, 9b) de section transversale semi-circulaire, reliées l'une à l'autre au moyen d'isolateurs (9c) pour former un tuyau. 15. Appareil selon la revendication 1, caractérisé en ce qu'il comporte en outre des moyens (6) de captage des particules fines disposés du côté aval des tuyères.