Brevet FR2584852A1 — publié le 19870116

ABSORBEUR DE RADIATIONS NUCLEAIRES La présente invention est relative à une absorbeur de radiations nuclé- aires. Avec le développement des techniques nucléaires, de nombreuses recherches ont été menées à travers le monde pour concevoir et fabriquer des absor- beurs de radiations efficaces et compétitifs. Pour atteindre ce but, il faut que les matériaux mis en oeuvre pour les réaliser répondent aux critères suivants: - posséder des propriétés nucléaires particulières: grande section ef- ficace de capture, faible émission secondaire, bonne stabilité dans le temps par rapport au rayonnement. - avoir un point de fusion élevé pour supporter l'échauffement engendré par l'absorption des rayonnements, notamment des rayonnements neutroni- ques. - être bons conducteurs de chaleur pour assurer une évacuation rapide des calories créées. - présenter des caractéristiques mécaniques permettant une mise en forme aisée. - résister à la corrosion dans l'atmosphère ou le milieu de travail. - coûter le moins cher possible. Parmi tous les matériaux utilisés pour absorber les neutrons, les plus connus sont le cadmium, la samarium, l'europium, le bore et le gadolinium. Le cadmium a l'inconvénient d'être un produit très toxique et d'avoir une température de fusion (321 C) et une température d'ébullition (765 C) très basses. Le sanarium et l'europium n'ont pratiquement pas donné lieu à un développement industriel à cause de leur prix trop élevé. Le plus largement répandu d'entre eux est le bore qui est utilisé sous différentes formes: bore élémentaire, borures, carbure de bore, acide borique, etc... D'ailleurs, de nombreux brevets ont été déposés à ce su- jet. Toutefois, ce matériau a de très mauvaises propriétés mécaniques et doit être fortement dilué dans une matrice métallique telle que l'alumi- nium, par exemple, afin d'acquérir les qualités nécessaires pour pouvoir prendre la forme requise par chaque type d'absorbeur. Mais ainsi, son pouvoir absorbant se trouve grandement diminué et doit être compensé par une augmentation du volume de matériau utilisé ce qui, en définitive, élève sensiblement le prix de l'absorbeur. De toute façon, le bore étant pratiquement insoluble dans l'aluminium, le matériau obtenu est un pro- duit composite dont la réalisation nécessite de recourir à des procédés de fabrication très élaborés si on veut obtenir une dispersion régulière du bore dans la matrice d'aluminium et éviter une hétéroniéité de la ca- pacité d'absorption. Le gadolinium et son oxyde sont déjà utilisés depuis de nombreuses années dans diverses installations nucléaires o, mélanges au combustible, ils jouent le rôle de modérateurs. Mais, leur application à la confection d'absorbeurs de radiations pose des problèmes. En ce qui concerne l'oxide, généralement disponible sous forme de poudre, il doit être mélangé à d'autres produits en utilisant des technologies très complexes et ses propriétés mécaniques très mauvaises rendent son application, lors de la réalisation d'absorbeurs de forme complexe, à la fois délicate et coûteuse. De plus, cet oxyde a une mauvaise conductibi- lité thermique et sa capacité d'absorption est relativement réduite par rapport a celle du gadolinium élémentaire. Quant au métal lui-même, son prix reste élevé et sa mise en oeuvre diffi- cile à cause de sa très grande oxydabilité. Cependant, le gadolinium présente dans le spectre de neutrons lents la section efficace de capture la plus élevée de tous les absorbeurs connus. Notamment, comparée au bore, sa section pour des neutrons thermiques d'énergie 10-2 eV est 100 fois plus grande. Quant aux neutrons rapides, son efficacité est aussi bonne que celle du bore. C'est pourquoi la demanderesse, consciente de l'intérêt du gadolinium, mais aussi de ses inconvénients, a cherché et trouvé le moyen d'en faire des absorbeurs de radiation nucléaires intéressants. Cet absorbeur est caractérisé en ce qu'il est constitué par un alliage de gadolinium avec un aluminium choisi dans le groupe comprenant l'alu- minium pur, l'aluminium allié, l'aluminium pur ou allié contenant une phase dispersée. Il s'agit donc d'un alliage à base de gadolinium et d'aluminium dans le- quel la proportion de gadolinium se situe entre 0,05 % et 70 % en poids. En-dessous de 0,05 % l'effet absorbant s'avère trop réduit et au-dessus de 70 % se produisent des difficultés d'élaboration de l'alliage. De pré- férence, cette fourchette se situe entre 0,1 et 15 % et dépend de la na- ture et du flux de radiations à absorber. L'aluminium utilisé peut être pur soit qu'il ait été raffiné par un moyen quelconque tel que l'électrolyse trois couches ou la cristallisation fractionnée ou simplement tel qu'il est recueilli à la sortie des cuves d'électrolyse avec ses impuretés habituelles comme le fer et le silicium. Mais cet aluminium peut aussi être un alliage classique tel que ceux dé- signés par les nombres 1000, 5000 et 6000 dans les normes de l'Aluminium Association, ce qui permet de renforcer les propriétés mécaniques des ab- sorbeurs obtenus, ou encore un alliage d'aluminium avec au moins un autre métal ayant également des qualités absorbantes tel que le cadmium, le samarium, l'europium, le lithium, l'hafnium, le tantale, ces derniers al- liages pouvant également être obtenus à partir d'alliage des types 1000, 5000 et 6000. De plus, l'aluminium allié ou non peut contenir une phase dispersée telle que des fibres de carbone ou autres destinées à renforcer la tenue méca- nique des absorbeurs, ou encore, combiné ou non à ces fibres, un produit absorbant des radiations tel que, par exemple, le bore et ses dérivés qui peut représenter jusqu'à 30 % de la masse d'aluminium mise en oeuvre. Les alliages de gadolinium-aluminium ainsi réalisés permettent, en raison de leurs bonnes propriétés mécaniques, d'être facilement transformés en absorbeurs de forme quelconque par l'un au moins des procédés de fabrica- tion choisi parmi le moulage, que ce soit en sable, en coquille, sous basse ou haute pression, le laminage à chaud ou à froid, l'extrusion et le forgeage. Ces alliages donnent des structures parfaitement homogènes avec des sec- tions efficaces de capture très régulières. De plus, leur densité, qui est variable en fonction du pourcentage de Gd donne, pour des teneurs en Gd allant jusqu'à 30 Z en poids, une valeur proche de celle de l'alumi- nium, ce qui permet la réalisation de barrières neutroniques très lé- gères. Le Tableau I donne des valeurs de densité pour deux alliages bi- naires Al-Gd, l'un à Il Z de Gd, l'autre à 23 Z de Cd. TABLEAU I: DENSITE D'ALLIAGES BINAIRES Al-Gd % pondéral de Gd Densité Il 2,92 3,12 La matrice aluminium confère aux produits finis une excellente conducti- bilité thermique (de 120 à 180 W/m K2 suivant la matrice aluminium choi- sie) permettant ainsi d'évacuer rapidement la chaleur créée par l'absorp- tion vers des systèmes refroidisseurs extérieurs. Le point de début de fusion des alliages Al-Gd testés est très élevé; dans la plupart des cas supérieur à 620 C; cette caractéristique permet aux barrières neutroniques ainsi fabriquées de supporter aisément l'é- chauffement provoqué par l'absorption des neutrons ou d'autres rayonne- ments. La masse atomique du Gd étant très élevée (156,9 g), les rayons Y et X notamment sont fortement absorbés. La résistance à la corrosion, d'une manière générale, n'est pas ou peu affectée par la présence de gadolinium, et les propriétés de corrosion sont proches de celles des matrices aluminium utilisées. Les alliages de série 1000, 5000 et 6000 présentent une excellente tenue à la corro- sion contre les agents atmosphériques ou en atmosphère marine. Cette te- nue peut encore être-améliorée par des traitements de surface appropriés 2584852 (anodisation, alodine, peinture, revêtements plastiques...). Les caractéristiques mécaniques sont élevées et sont fonction de la ma- trice aluminiu choisie. Dans le cas d'alliages aluminium-gadolinium bi- naires, les propriétés mécaniques varient avec la teneur en gadolinium; le tableau II donne des résultats obtenus sur alliages moulés, l'un avec une teneur en Gd de 12 Z en poids, l'autre avec un pourcentage pondéral de 25 %. TABLEAU II - PROPRIETES MECANIQUES D'ALLIAGES BINAIRES Al-Gd Le Tableau III présente les résultats obtenus sur alliages laminés a 11% de Gd en poids. TABLEAU III - CARACTERISTIQUES MECANIQUES DE TRACTION SUR ALLIAGE AL-Gd LAMINE % pondéral Sens long Sens travers long RB de Gd RM Rp 0,2 A Z Rm Rp 0,2 A % MPA MPA _PA MPA Il 1 130 110 15 130 110 10 42 En utilisant des matrices aluminium dopées avec des éléments tels que le cuivre, le silicium, le zinc, le magnésium, etc..., le niveau de résis- tance et de limite élastique peut être fortement augmenta pour atteindre les valeurs suivantes: Z pondéral de Gd Rm MPA Rp 0,2 MPA A Z HB 12 Z 140 60 17 40 Z 80 55 0,8 54 Ra 280 à 320 MPA Rp 0,2 220 à 260 MPA A Z de 3 à 10 Z Les valeurs supérieures ci-dessus ne sont pas limitatives, étant bien entendu que des compositions d'alliages ternaire, quaternaire, quinaire, etc..., comportant du gadolinium pourraient donner des valeurs bien su- périeures à celles-là. L'usinage de ces alliages métalliques ne pose aucun problème, les para- mètres et les vitesses de travail à prendre en compte étant les mêmes que celles généralement utilisées pour les alliages d'aluminium. Les applications de cette invention sont multiples et touchent tous les domaines o un problème d'absorption de rayonnement se pose (neutrons, rayons, rayons X, que ces domaines soient militaires ou civils. A titre d'exemples d'application on peut citer: les paniers de transport et de stockage de déchets nucléaires, les racks de piscine pour le sto- ckage des éléments combustibles de réacteurs nucléaires, le blindage d'installation de décontamination, le blindage de véhicules militaires, les abris anti-atomiques, les éléments de réacteurs nucléaires, le blinda- ge d'appareils de contrôle utilisant des rayonnements ou des sources ra- dioactives, etc... Cette liste ne saurait en aucun cas être limitative. REVENDICATIONS 1. Absorbeur de radiations nucléaires caractérisé en ce qu'il est cons- titué par un alliage de gadolinium avec un aluminium choisi dans le groupe comprenant l'aluminium pur, l'aluminium allié, l'aluminium pur ou allié contenant une phase dispersée. 2. Absorbeur selon la revendication 1, caractérisé en ce que la propor- tion de gadolinium est comprise entre 0,05 % et 70 % en poids. 3. Absorbeur, selon la revendication 2, caractérisé en ce que la propor- tion de gadolinium est comprise entre 0,1 et 15 %. 4. Absorbeur selon la revendication 1, caractérisé en ce que l'aluminium allié est choisi parmi les alliages désignés par les nombres 1000, 5000 et 6000 dans les normes de l'Aluminium Association. 5. Absorbeur selon la revendication 1, caractérisé en ce que l'aluminium allié renferme au moins un métal absorbeur de radiations nucléaires. 6. Absorbeur selon la revendication 5, caractérisé en ce que le métal appartient au groupe constitué par le cadmium, le samarium, l'europium, le lithium, le hafnium, le tantale. 7. Absorbeur selon la revendication 1, caractérisé en ce que la phase dispersée renferme au moins un produit absorbeur de radiations nucléai- res. 8. Absorbeur selon la revendication 7, caractérisé en ce que la phase dispersée est constituée par le bore ou un de ses dérivés. 9. Absorbeur selon la revendication 8, caractérisé en ce que le bore représente jusqu'h 30 % en poids de l'aluminium. 10. Absorbeur selon la revendication I1 caractérisé en ce que la phase disp:ersée est sous forme de fibres. Il. Absorbeur selon la revendication 1, caractérisé en ce qu'il est obtenu suivant l'un au moins des procédés de fabrication choisi parmi le moulage, -le laminage, l'extrusion, le forgeage.