Brevet FR2579488A1 — publié le 19861003

L'invention concerne un procédé pour régler la densité de particules fines, utilisé pour le transport ou le soufflage de particules fines et pouvant être adapté à la formation de pellicules, la formation d'une matière composite, le dopage, etc., à l'aide de particu- les fines, ou à un domaine de formation de particules fines. Dans le présent mémoire, les particules fines comprennent des atomes, des molécules, des particu- les ultrafines et des particules fines générales. Les particules ultrafines sont celles généralement infé- rieures à 0,5 pm, obtenues, par exemple, par évaporation dans un gaz, évaporation sous plasma, réaction de vapeur chimique, précipitation colloïdale dans un liquide ou pyrolyse d'une pulvérisation liquide. Les particules fines générales sont les particules fines obtenues par des procédés ordinaires tels que broyage mécanique, cristallisation ou précipitation. Un faisceau signifie un flux ou écoulement d'une section transversale sensi- blement constante le long de la direction d'écoulement, indépendamment de la géométrie de cette section transver- sale. En outre, la densité des particules fines est la densité des particules présentes dans l'écoulement. En d'autres termes, elle est définie comme étant le nombre de particules fines par unité de volume dans le cas de particules fines générales, ou comme étant la masse de particules fines par unité de volume dans les autres cas. En général, les particules fines sont disper- sées et placées en suspension dans un gaz porteur et elle sont transportées par l'écoulement de ce gaz porteur. D'une façon classique, le réglage de l'écou- lement de particules fines lors de leur transport est obtenu simplement par définition de l'écoulement d'ensem- ble des particules fines s'écoulant avec le gaz porteur, au moyen d'un tuyau ou d'une enveloppe utilisant la différence de pression entre l'amont et l'aval. En conséquence, l'écoulement de particules fines se disperse inévitablement sur la totalité du tuyau ou de l'enveloppe définissant le trajet d'écoulement, bien qu'il existe une certaine distribution dans cet écoulement ou flux. Dans le cas du soufflage ou de la projection des particules fines vers un substrat, celles-ci sont généralement éjectées d'une tuyère avec un gaz porteur. La tuyère utilisée dans cette projection de particules fines est une tuyère droite ou convergente, et la section transversale du flux de particules fines immédiatement après l'éjection s'étrangle conformément à l'aire de la sortie de la tuyère. Cependant, l'écoulement ou flux est en même temps diffusé à la sortie de la tuyère, de sorte que l'étranglement n'est que temporaire et que la vitesse d'écoulement ne dépasse pas la vitesse du son. Cependant, dans le cas du transport de particules fines pendant qu'elles sont en dispersion dans l'ensemble d'un tuyau ou d'une enveloppe définissant le trajet d'écoulement, par exemple, le contact des particules fines avec les parois du tuyau ou de l'enveloppe a pour résultat une large distribution de densité des particules fines dans l'écoulement. Par conséquent, au contact, par exemple, des particules fines avec un gaz devant réagir pendant le transport, les conditions de contact varient du fait d'un manque d'uniformité de la densité des particules fines. On ne peut donc pas obtenir un état stable et uniforme de mise en contact. Par ailleurs, la tuyère classique droite ou convergente produit un flux ou écoulement diffusé dans lequel les particules fines présentent une large distribution de densité. En conséquence, dans le cas de la projection des particules fines sur un substrat, il est difficile d'obtenir une projection uniforme et de régler l'aire sur laquelle cette projection unifor- me est obtenue. Le brevet des Etats-Unis d'Amérique N 4 200 264 décrit un appareil de production de Ca ou de Mg métallique par un procédé de réduction au carbone. Dans cet appareil, on provoque une réaction de réduction en chauffant un oxyde de Mg ou de Ca avec du carbone, dans une chambre de réaction, et on introduit le mélange gazeux résultant dans une tuyère divergente afin de provoquer une détente adiabatique pour le refroi- dissement et d'obtenir ainsi des particules fines de Mg ou de Ca. La tuyère divergente utilisée dans le brevet précité est limitée à ce fonctionnement dans un état de sous-détente. L'utilisation d'une telle tuyère dans ces conditions permet certainement d'engendrer une vitesse supersonique dans le gaz en circulation, mais l'écoule- ment du gaz en circulation subit une diffusion à l'orifi- ce de la tuyère, de sorte qu'il est impossible d'obtenir un écoulement à section transversale sensiblement cons- tante. Il en résulte donc un faible rendement de piégeage dans le cas du piégeage des particules fines résultantes, par exemple, sur un substrat. L'invention a pour but d'éliminer les problè- mes indiqués ci-dessus et elle a plus particulièrement pour objet de proposer un procédé perfectionné pour régler ou réguler la densité de particules fines. Conformément à un aspect de - l'invention, il est proposé un procédé pour réguler la densité de particules fines, consistant à placer une tuyère conver- gente-divergente sur un trajet d'écoulement desdites particules fines, et à permettre à celles-ci de passer à travers la tuyère. Conformément à un autre aspect de l'invention, il est proposé un procédé pour réguler la densité de particules fines, consistant à placer une tuyère conver- gente-divergente sur le trajet d'écoulement des parti- cules fines, et à choisir convenablement un rapport P/Po d'une pression P d'aval à une pression Po d'amont, et un rapport A/A* d'une aire A de la section transversa- le d'ouverture d'une sortie à celle A* d'une gorge de la tuvère. L'invention sera décrite plus en détail en regard des dessins annexés à titre d'exemples nulle- ment limitatifs et sur lesquels: - la figure 1 est une vue schématique mon- trant le principe fondamental de la présente invention; - la figure 2 est une vue, partiellement schématique et partiellement en coupe, illustrant un procédé de formation de film à l'aide de particules ultrafines, conformément à l'invention; - les figures 3A à 3C sont des vues partiel- les en perspective de formes de réalisation de moyens d'excitation de gaz; - les figures 4A à 4C sont deux coupes axiales et une vue en perspective montrant des formes de la tuyère convergent-divergente; et - la figure 5 est une vue schématique en perspective d'un diaphragme. La figure 1 est une vue schématique montrant le principe fondamental de la présente invention, c'est- à-dire un procédé pour réguler la densité de particules fines, consistant à placer une tuyère convergente- diver'gente dans le trajet d'écoulement des particules fines et à permettre auxdites particules de passer dans la tuyère. L'invention basée sur ce principe permet. de rendre uniforme un flux ou écoulement de particules fines et de constituer ainsi un faisceau. Une tuyère convergente-divergente 1, utili- sée dans la présente invention, présente une section transversale ouverte qui, comme montré sur la figure 1, diminue progressivement d'une entrée la vers une gorge intermédiaire 2 puis s'élargit progressivement vers une sortie lb. Pour la commodité de l'explication, sur la figure 1, l'entrée et la sortie de la tuyère convergente-divergente 1 sont raccordées respectivement à une chambre fermée 3 située en amont et à une chambre fermée 4 située en aval. Cependant, l'entrée et la sortie de la tuyère convergente-divergente '1 selon l'invention peuvent être raccordées à des circuits fermés ou ouverts pourvu que l'on fasse passer les particules fines avec un gaz porteur en utilisant une différence de pression entre l'entrée et la sortie. Un état de détente optimale signifie, dans la présente invention, que la pression P1 à la sortie lb de la tuyère est égale à la pression P dans la chambre 4 en aval, afin que l'écoulement sortant de la tuyère présente la caractéristique d'un faisceau. Dans un état de sous-détente P1 > P, l'écou- lement ou flux éjecté diverge rapidement vers l'extérieur, à partir de la sortie de la tuyère, de sorte que l'on ne peut pas obtenir un écoulement uniforme. Par ailleurs, dans un état de sur-détente P1 onde de choc, ce qui ne convient pas au but présent. Pour obtenir un écoulement à détente optimale, des capteurs de pression sont placés à ou autour de la sortie de la tuyère et de la chambre aval, respective- ment, et la pression P à la partie amont et la pression o P à la partie aval sont réglées de façon que les pres- sions détectées par les capteurs puissent être approxima- tivement égales entre elles. Dans la présente invention, une différence de pression entre la chambre amont 3 et la chambre aval 4 est engendrée, comme montré sur la figure 1, par l'alimentation de la chambre amont 4 avec un gaz porteur dans lequel les particules fines sont dispersées à l'état de suspension, et par l'évacuation de la chambre aval 4 à l'aide d'une pompe à vide 5, de manière que le gaz porteur fourni contenant les particules fines s'écoule de la chambre amont 3 vers la chambre aval. 4 en passant dans la tuyère convergente-divergente 1. La tuyère convergente-divergente 1 a pour fonction non seulement d'éjecter les particules fines avec le gaz porteur, conformément à la différence de pression entre l'amont et l'aval, mais également de servir de diffuseur, c'est-à-dire de rendre uniforme la densité des particules fines éjectées. Cette densité uniforme des particules fines peut être utilisée pour la projection uniforme desdites particules fines sur un substrat 6. La tuyère convergente-divergente 1 est capable d'accélérer l'écoulement des particules fines éjectées avec le gaz porteur par un choix convenable du rapport P/Po de la pression P régnant dans la chambre aval 4 à la pression P régnant dans la chambre amont, o et du rapport A/A* de l'aire A de la section transversale de l'ouverture de la sortie lb à celle A* de la gorge 2. Si le rapport P/P des pressions dans les chambres amont et aval 3, 4 est supérieur à une valeur critique, la vitesse d'écoulement à la sortie de la tuyère 1 devient subsonique ou moindre, et les particules fines et le gaz porteur sont éjectés à une vitesse réduite. Par contre, si le rapport des pressions P/Po est égal ou inférieur à la valeur critique, la vitesse d'écoulement en sortie devient supersonique, de sorte que les particu- les fines et le gaz porteur sont éjectés à une vitesse supersonique. Lors d'une telle éjection à un rapport de pression inférieur à la valeur critique, le gaz porteur et les particules fines forment un écoulement diffusé uniforme et les particules fines sont dispersées uniformément sur une aire relativement grande. La densité des particules fines peut donc être amenée à une valeur O10 relativement basse. Par contre, dans le cas de l'émission super- sonique précitée, le gaz porteur et les particules fines se déplacent linéairement à la façon d'un faisceau, conservant sensiblement la section transversale immédia- tement apres leur émission de la tuyère. De cette manière, l'écoulement des particules fines forme également un faisceau et présente une densité élevée, et il est transporté à une vitesse supersonique avec une diffusion minimale dans la chambre aval 4, dans un état spatiale- ment indépendant des parois de celle-ci. Si l'écoulement des particules fines est supposé être un écoulement compressif unidimensionnel à détente adiabatique, le nombre M de Mach qui peut être atteint par l'écoulement dépend de la pression P de la chambre amont et de la pression P de la chambre o aval., conformément à la formule suivante: T-1]2 u P Il2 (2) a y1 dans laquelle u est la vitesse de l'écoulement de parti- cules fines, a est la vitesse acoustique locale en ce point, et y est le rapport des chaleurs spécifiques du fluide; et M dépasse 1 lorsque le rapport P/P0 est égal ou inférieur à la valeur critique. La vitesse acoustique a peut être déterminée par la formule suivante: a = /yRT dans laquelle T est la température locale et R est la constante des gaz. Il existe également la relation suivante concernant les sections d'ouverture A, A* de la sortie lb et de la orge 2, et le nombre de Mach M: y+l A 1r2 Il est donc possible de réguler la vitesse de l'écoule- ment des particules fines éjectées de la tuyère 1 en choisissant le rapport d'ouverture A/A* en fonction du nombre M de Mach déterminé par l'équation (1) d'après le rapport de pression P/P0 des chambres amont et aval, ou en régulant ledit rapport P/P0 conformément à la valeur de M déterminée par l'équation (2) d'après le rapport d'ouverture A/A*. La vitesse u de l'écoulement des particules fines peut être déterminée par l'équation suivante (3): y- 1 u = MyRT ( + 2 M2)2 (3) dans laquelle T représente la température de la chambre amont 3. amont 3. La figure 2 représente schématiquement une forme de réalisation par laquelle la présente inven- tion est appliquée à un procédé de formation d'un film ou d'une pellicule à l'aide de particules ultrafines; sur cette figure, sont illustrées une tuyère convergente- divergente 1, une chambre amont 3, une première chambre aval 4a et une seconde chambre aval 4b. La chambre amont 3 et la première chambre aval 4a sont réalisées d'un seul bloc, et un diaphragme 7, une vanne 8 et la seconde chambre aval 4b, formant des structures unitaires similaires, sont reliées de manière amovible, au moyen de brides d'un diamètre commun, qui seront appelées ciaprès brides communes, à la première chambre aval 4a. La chambre amont 3, la première chambre aval 4a et la seconde chambre aval 4b sont maintenues à des degrés de vide de plus en poussés par un circuit de vide qui sera décrit ci-après. Il est raccordé, à un c6té de la chambre amont 3, à l'aide d'une bride commune, des moyens 9 d'excitation de gaz qui génèrent par plasma des particu- les ultrafines actives et dirigent vers la tuyère conver- gente-divergente 1 leur faisant face, ces particules en même temps qu'un gaz porteur tel que de l'hydrogène, de l'hélium, de l'argon ou de l'azote. Les parois inté- rieures de la chambre amont 3 peuvent recevoir un traite- ment anti-adhérence afin d'empêcher les particules ultrafines ainsi produites d'adhérer auxdites parois intérieures. Du fait de la différence de pression entre la chambre amont 3 et la première chambre aval 4a, due au degré plus poussé de vide dans cette dernière, les particules ultrafines produites s'écoulent, avec le gaz porteur, à travers la tuyère 1 vers la première chambre aval 4a. Comme montré sur la figure 3(A), le disposi- tif 9 d'excitation de gaz comporte une première électrode 9a en forme de barreau logée dans une seconde électrode tubulaire 9b dans laquelle sont introduits le gaz porteur et la matière première gazeuse, et une décharge électri- que est induite entre les électrodes 9a et 9b. Le dispo- sitif 9 d'excitation de gaz peut également être réalisé, comme montré sur la figure 3(B), avec une première électrode poreuse 9a à travers laquelle s'effectue l'alimentation en gaz porteur et en matière brute gazeuse vers l'espace compris entre les première et seconde électrodes ou, comme montré sur la figure 3(C), avec un tube composé d'électrodes semi- circulaires 9a et 9b, séparées par des isolateurs 9c et dans lesquelles le gaz porteur et la matière première gazeuse sont introduits. La tuyère convergente-divergente 1 est montée, à l'aide d'une bride commune, sur une extrémité latérale de la première chambre aval 4a dirigée vers la chambre amont 3, de façon à pénétrer dans la chambre amont 3, l'entrée la étant ouverte dans cette chambre amont 3 et la sortie lb étant ouverte dans ladite premiè- re chambre aval. 4a. La tuyère 1 peut également être montée de façon à pénétrer dans la première chambre aval 4a. La direction dans laquelle passe la tuyère 1 est déterminée en fonction de la dimension, de la quantité et de la nature des particules ultrafines à transporter. Comme expliqué précédemment, la section transversale de la tuyère convergente-divergente 1 diminue progressivement de l'entrée la vers la gorge 2, puis s'élargit progressivement vers la sortie lb, et la dérivée du profil du canal varie en continu et atteint zéro à la gorge 2, minimisant ainsi la formation de couches limites d'écoulement dans la tuyère 1. Dans la présente invention; la courbe du trajet d'écoulement dans la tuyère 1 est la courbe suivie par la paroi 1 1 intérieure en coupe suivant la direction de l'écoulement. De cette manière, il est possible de donner sélectivement à la section utile de l'écoulement dans la tuyère une valeur proche de la valeur nominale et d'exploiter totalement les possibilités de fonctionnement de la tuyère 1. Comme représenté à échelle agrandie sur la figure 4A, la périphérie intérieure à proximité de la sortie lb est avantageusement à peu près parallèle à l'axe central, ou présente une dérivée égale à zéro, afin de faciliter la formation d'un écoulement parallèle, car la direction d'écoulement du gaz porteur et des particules fines éjectés est affectée, dans une certaine mesure, par la direction de la périphérie intérieure à proximité de la sortie lb. Cependant, si l'angle Cv de la paroi intérieure, formé avec l'axe central, de la gorge 2 à la sortie lb, est choisi de façon à être inférieur à 7 , avantageusement à 5 ou moins, comme montré sur la figure 4B, il est possible d'empêcher le phénomène de décollement et de maintenir à un état sensiblement uniforme le gaz porteur et les particules ultrafines éjectés. En conséquence, dans ce cas, on peut se dispenser de la paroi périphérique intérieure parallèle mentionnée ci-dessus et la fabrication de la tuyère 1 peut être facilitée par la suppression de ladite partie de paroi parallèle. De plus, on peut obtenir une éjection en forme de pinceau ou fente du gaz porteur et des particules ultrafines en utilisant une tuyère rectangulaire 1 telle que montrée sur la figure 4C. Le phénomène de décollement mentionné ci-dessus est la formation d'une couche limite élargie entre la paroi intérieure de la tuyère 1 et le fluide en circulation, due, par exemple, à'une saillie présente sur la paroi intérieure, donnant naissance à un écoule- ment inégal, et ce phénomène tend à se produire plus fréquemment dans un écoulement de vitesse plus grande. Pour empêcher le phénomène de décollement, l'angle c précte est avantageusement choisi de façon à être plus petit lorsque la paroi intérieure de la tuyère 1 présente une finition moins précise. La paroi intérieu- re de la tuyère 1 doit être finie avec une précision indiquée par trois, et de préférence quatre, marques triangulaires retournées, telles que définies par la norme JIS B 0601. Etant donné que le pShrnomène de décolle- ment dans la partie divergente de la tuyère 1 affecte notablement l'écoulement du gaz porteur et des particules ultrafines, la finition de la surface de la partie divergente est très importante pour faciliter la fabrica- tion de la tuyère 1. Pour empêcher également le phénomè- ne de décollement, il est nécessaire de former la gorge 2 suivant une courbe douce et d'éviter la présence d'une dérivée infiniment grande dans le rythme de varia- tion de l'aire de la section. Des exemples de matière convenant à la tuyère convergente-divergente 1 comprennent des métaux tels que le fer et l'acier inoxydable, des matières plastiques telles qu'une résine acrylique, du polychloru- re de vinyle, du polyéthylène, du polystyrène et du polypropylène, des matières céramiques, du quartz, du verre, etc. La matière peut être choisie en tenant compte de l'absence de réaction avec les particules ultrafines à produire, la facilité d'usinage mécanique, l'émission de gaz dans le circuit de vide. De plus, la paroi intérieure de la tuyère 1 peut être plaquée ou revêtue d'une matière qui empêche l'adhérence des particules ultrafines ou une réaction avec ces particules Un exemple d'une telle matière est un revêtement de polyfluoréthylène. La longueur de la tuyère convergente-diver- gente 1 peut être déterminée arbitrairement en considé- rant, par exemple,la longueur de l'appareil. L'énergie thermique est convertie en énergie cinétique au passage du caz porteur et des particules fines dans la tuyère 1. Dans le cas, en particulier, d'une éjection subsonique, l'énergie thermique est notablement réduite pour attein- dre un état surfondu. Par conséquent, si le gaz porteur contient des constituants condensables il est également possible de former les particules ultrafines en conden- sant ces constituants par une telle surfusion. Ce procédé permet d'obtenir des particules ultrafines homogènes du fait de la formation d'une nucléation homogène. Dans ce cas également, la tuyère convergente-divergente i doit avantageusement être plus longue pour que l'on obtienne une condensation suffisante. Par contre, cette condensation augmente l'énergie thermique et réduit l'énergie cinétique. En conséquence pour maintenir une éjection à grande vitesse, la tuyère 1 doit avanta- geusement être raccourcie. En faisant passer l'écoulement de particules ultrafines dans la tuyère convergente-divergente 1 mentionnée ci-dessus, avec un choix approprié du rapport de pression P/PO de la chambre amont 3 et de la chambre aval 4 et un choix approprié du rapport A/A* des aires d'ouverture de la gorge 2 et de la sortie lb, on donne à l'écoulement la forme d'un faisceau de densité relati- vement élevé ou d'un écoulement diffusé de densité relativement faible, circulant à grande vitesse de la première chambre aval 4a vers la seconde chambre aval 4b. Le diaphragme 7 est une ouverture variable qui peut être réglée de l'extérieur afin de faire varier pas à pas l'aire de l'ouverture située entre la première chambre aval 4a et la seconde chambre aval 4b de façon à maintenir un degré de vide plus élevé dans la seconde chambre aval 4b que dans la première chambre 4a. Plus particulièrement, comme montré sur la figure 5, le diaphragme est constitué de deux plaques réglables 11, 11' qui présentent des encoches 10, 10' et. qui sont montées de façon coulissante afin que lesdites encoches 10, 10' s'opposent mutuellement. Les plaques de réglage 11, 11' peuvent être déplacées de l'extérieur, et les encoches 10, 10' coopèrent l'une avec l'autre pour définir une ouverture qui permet le passage du faisceau tout en pouvant maintenir un degré de vide suffisant dans la seconde chambre aval. De plus, la forme des encoches 10, 10' du diaphragme 7 et la forme des plaques de réglage 11, 11' ne sont pas limitées à celles indiquées précédemment, mais elles peuvent être semi-circulaires, en V comme montré sur la figure 5, ou autre. La vanne 8 comporte un élément 13 d'obtura- tion en forme de porte, ouvert ou- fermé à- l'aide d'une poignée 12, et cet élément est totalement ouvert lors du passage du faisceau. En fermant la vanne 8, on peut remplacer le bloc de la seconde chambre aval 4b tout en maintenant le vide dans la chambre amont 3 et dans la première chambre aval 4a. Dans le cas o les particu- les ultrafines sont des particules de métal aisément oxydables, il est possible de remplacer le bloc sans risque d'oxydation rapide en utilisant, comme vanne 8, une soupape sphérique ou analogue et en remplaçant la seconde chambre aval 4b avec cette soupape. Il est disposé, dans la seconde chambre aval 4b, un substrat 6 destiné à capter les particules ultrafines transportées pour former un film ou une pellicule. Ce substrat est monté sur un porte-substrat 16 situé à une extrémité d'une tige coulissante 15 qui est montée dans la seconde chambre aval 4b à travers une bride commune et qui est déplacée par un cylindre 14. Il est prévu, en avant du substrat 6, un obturateur 17 destiné à intercepter le faisceau lorsque cela est nécessaire. Le porte- substrat 16 est également capable de chauffer ou de refroidir le substrat 6 jusqu'à un état optimal pour capter les particules ultrafines. Des fenêtres 18 de verre sont montées au moyen de brides communes, comme illustré, sur les parois supérieure et inférieure de la chambre amont 3 et de la seconde chambre aval 4b afin de permettre l'observa- tion de l'intérieur des chambres. Bien que non représen- tées, des fenêtres de verre similaires sont montées à l'aide de brides communes sur les parois avant et arrière de la chambre amont 3, de la première chambre aval 4a et de la seconde chambre aval 4b. Ces fenêtres de verre, lorsqu'elles sont retirées, peuvent être utilisées pour le montage de divers instruments de mesure ou d'une chambre de sas de charge au moyen des brides coimmunes. On décrira à présent un circuit de vide à utiliser dans la présente forme de réalisation. La chambre amont 3 est raccordée à une valve principale 20a par l'intermédiaire d'un régulateur de pression 19. La première chambre aval 4a est raccordée directement à la valve principale 20a qui est elle-même raccordée à une pompe à vide 5a. La seconde chambre aval 4b est raccordée à une valve principale 20b qui est elle-même raccordée à une valve à vide b. Des pompes primaires 21a, 21b sont raccordées respec- tivement au côté amont des valves principales 20a, b par l'intermédiaire de valves à vide préparatoires 22a, 22b, et sont également raccordées aux pompes à vide 5a, 5c, par l'intermédiaire de valves auxiliaires 23a, 23b. Les pompes primaires 21a, 21b, sont utilisées pour l'évacuation préalable de la chambre amont 3, de la première chambre aval 4a et de la seconde chambre aval 4b. Des valves de fluide/purge 24a-24h sont prévues pour les chambres 3, 4, 4b et les pompes 5a, 5b, 21a, 21b. En premier lieu, les valves à vide prépara- toires 22a, 22b et le régulateur de pression 19 sont ouverts afin d'établir un vide préparatoire ou préalable dans la chambre amont 3 et dans les première et seconde chambres aval 4a, 4b au moyen de pompes primaires 21a, 21b. Puis on ferme les valves à vide préparatoires 22a, 22b et on ouvre les valves auxiliaires 23a et 23b et les valves principales 20a, 20b pour que les pompes à vide 5a, 5b établissent un vide suffisant dans la chambre amont 3 et dans les première et seconde chambres aval 4a, 4b. Dans cet état, l'ouverture du régulateur de pression 19 est réglée afin d'établir un degré de vide plus élevé dans la première chambre aval 4a que dans la chambre amont 3, puis le gaz porteur et la matière première gazeuse sont fournis et le diaphragme 7 est réglé afin d'établir un degréde vide plus élevé dans la seconde chambre aval 4b que dans la première chambre aval 4a. Ce réglage peut également être réalisé à l'aide de la valve principale b. Un autre réglage est réalisé de manière que chacune des chambres 3, 4a, 4b soit maintenue à un degré de vide constant pendant la totalité de la production de particules ultrafines et la formation de la pellicule par éjection du faisceau. Ce réglage peut être réalisé manuellement ou automatiquement par détection des pres- sions régnant dans les chambres 3, 4a, 4b et commande, en conséquence, du régulateur de pression 19; des valves principales 20a, 20b et du diaphragme 7. La chambre amont 3 et la première chambre aval 4a peuvent être équipées de pompes à vide indépen- dantes pour le réglage de vide mentionné ci-dessus. Cependant, si une une seule pompe à vide 5a est utilisée, comme décrit cidessus, pour une évacuation dans le sens d'écoulement du faisceau afin de régler le degré de vide dans la chambre amont 3 et dans la première chambre aval 4a, la différence de pression entre ces chambres peut être maintenue constante même lorsque la pompe à vide 5a présente un certain degré de pulsation. Il est donc plus facile de maintenir un état d'écoulement constant, qui est aisément affecté par une modification de la différence de pression. L'aspiration produite par les pompes à vide 5a, 5b est avantageusement appliquée par le haut, en particulier, dans les première et seconde chambres aval 4a, 4b, car cette aspiration par le haut empêche dans une certaine mesure la descente du faisceau sous l'effet de la pesanteur. La présente forme de réalisation de l'appa- reil selon l'invention, décrite ci-dessus, peut également faire l'objet des modifications suivantes. Tout d'abord, la tuyère convergente-divergen- te 1, peut être inclinée verticalement ou horizontalement, ou peut être conçue de façon à exécuter un mouvement de balayage sur une certaine étendue afin de former une pellicule sur une surface. Cette inclinaison ou ce mouvement de balayage est avantageux lorsqu'il est associé à la tuyère rectangulaire montrée sur la figure 4C. Il est également possible de réaliser la tuyère 1 avec un isolant tel que du quartz et de lui appliquer des micro-ondes, de façon à y générer des particules ultrafines actives, ou bien de former la tuyère en une matière translucide et d'irradier l'écoule- ment avec une lumière de longueurs d'ondes variées, telle qu'une lumière ultraviolette, une lumière infrarou- ge ou une lumière laser. De plus, on peut utiliser plusieurs tuyères 1 pour générer plusieurs écoulements simultanément. En particulier, le raccordement de plu- sieurs tuyères 1 à des chambres amont indépendantes 3 permet de produire simultanément des écoulements de particules fines différentes et de réaliser ainsi une stratification ou une retenue mélangée de particules fines différentes, ou même de générer de nouvelles particules fines par collisions d'écoulements croisés. Le substrat 6 peut être conçu pour être déplacé verticalement ou horizontalement, ou supporté de façon à pouvoir tourner afin de recevoir l'écoulement sur une grande surface. De plus, le substrat peut être déroulé et avancé à partir d'un rouleau afin de recevoir l'écoulement, un substrat en forme de bande étant ainsi soumis au traitement avec des particules fines. En outre, le traitement avec des particules fines peut être appliqué à un substrat 6 en forme de tambour rotatif. La forme de réalisation décrite ci-dessus est constituée de la chambre amont 3, d'une première chambre aval 4a et d'une seconde chambre aval 4b, mais il est également possible de supprimer la seconde chambre aval 4b ou de raccorder une ou plusieurs chambres aval supplémentaires à la seconde chambre aval. La première chambre aval 4a peut être mise en oeuvre dans un circuit ouvert si la chambre amont 3 est mise sous pression ou bien, la chambre amont 3 peut être mise en oeuvre dans un circuit ouvert si la pression est réduite dans la première chambre aval 4a. Il est également possible de mettre sous pression la chambre amont 3, par exemple dans un autoclave, et d'établir une dépression dans la première chambre aval et dans les chambres aval suivantes. Dans l'explication qui précède, les particu- les ultrafines actives sont générées dans la chambre amont 3, mais elles peuvent également être générées autre part et fournies à ladite chambre avec le gaz porteur. Il est en outre possible de prévoir une valve pour ouvrir et fermer la valve d'étranglement-étalement 1 et pour ouvrir et fermer par intermittence cette valve afin d'emmagasiner momentanément les particules fines dans la chambre amont 3. L'alimentation en énergie du côté aval, y compris la gorge 2, de la tuyère 1 peut être synchronisée avec l'ouverture et la fermeture de la valve afin de réduire notablement la charge du circuit de vide et d'obtenir un écoulement pulsatoire de particules fines, tout en utilisant efficacement la matière première gazeuse. Pour un état de vide donné, on peut atteindre plus aisément un degré de vide élevé dans le côté aval par ces ouvertures et fermetures intermittentes. Dans ce cas, on peut prévoir une chambre destinée à emmagasiner momentanément les particules fines, entre la chambre amont 3 et la tuyère d'étrangle- ment-étalement 1. Il est en outre possible d'utiliser plusieurs tuyères 1 en série et de régler le rapport de pression entre le côté amont et le côté aval de chaque tuyère afin de maintenir une vitesse de faisceau constante et d'utiliser une chambre sphérique pour empêcher la formation d'espaces morts. Conformément à l'invention, des particules fines peuvent être transportées en un écoulement unifor- mément dispersé et relativement diffusé, ou en un fais- ceau à haute densité, tout en permettant un réglage de la densité. En particulier, on peut parvenir à un transport supersonique de particules fines dans un état spatialement indépendant et on peut donc régler la densité de façon sQre. Il est également possible de transporter de façon sûre les particules fines actives vers la position de captage, à une densité souhaitée, et de régler avec précision la zone de captage des particules par un réglage de la surface de captage. Il est en outre prévu d'obtenir un nouveau champ de réaction, réalisé par la présence d'un faisceau sous la forme d'un écoulement en faisceau à très grande vitesse, et par la conversion d'énergie thermique en énergie cinétique à la formation du faisceau, afin de maintenir les particules fines dans un état figé du point de vue énergétique. En outre, par l'utilisation de l'état énergétique figé mentionné ci-dessus, le procédé de réglage de densité selon l'invention est capable de définir un état microscopique des molécules dans le fluide pour traiter une transition d'un état à un autre. Plus particulièrement, la possibilité -est ouverte d'une nouvelle réaction chimique gazeuse dans laquelle la molécule est définie à son niveau d'énergie et reçoit une énergie correspondant audit niveau d'éner- gie. Il est prévu un nouveau domaine de transfert d'éner- gie qui peut être aisément utilisé pour l'obtention de composés intermoléculaires formés avec des forces intermoléculaires relativement faibles, telles qu'une liaison hydrogène ou une force de van der Waals. Il va de soi que de nombreuses modifications peuvent être apportées au procédé décrit et représenté sans sortir du cadre de l'invention. REVENDICATIONS 1. Procédé pour régler la densité de particu- les fines, caractérisé en ce qu'il consiste à placer une tuyère convergente-divergente (1) sur le trajet d'écoulement des particules fines et à permettre à celles-ci de passer dans la tuyère. 2. Procédé selon la revendication 1, caracté- risé en ce que l'on fait fonctionner la tuyère dans un état de détente optimale. 3. Procédé selon la revendication 1, caracté- risé en ce que la dérivée du profil du canal interne de la tuyère varie de façon continue et est égale à zéro en une partie (2) formant une gorge dans la tuyère. 3. Procédé pour régler la densité de particu- les fines, caractérisé en ce qu'il consiste à placer une tuyère convergente-divergente (1) sur le trajet d'écoulement des particules fines et à choisir convena- blement un rapport P/Po d'une pression P régnant d'un c6té aval à une pression P0 régnant d'un côté amont, et un rapport A/A* de l'aire A de la section transversale d'ouverture d'une sortie (la) à celle A* d'une gorge (2) de la tuyère.