Brevet FR2565397A1 — publié le 19851206

Dispositif de conditionnement de déchets radioactifs constitués par des actinides à période moyenne et/ou longue La presente invention a pour objet un dispositif de conditionnement de déchets radioactifs constitues essentieLlement par des actinides à période moyenne et/ou longue. Dans Les réacteurs nucléaires actuellement en cours d'expLoitation, il se forme de grandes quantites d'actinides comme on peut le voir sur le tableau annexé qui donne les quantités des differents isotopes des actinides formés par tonne de combustible neuf irradie dans deux types de réacteurs développés industriellement dans le monde, qui sont les réacteurs à eau legere et les reacteurs à neutrons rapides. Certains des actinides produits ne constituent pas reellement des déchets car ils peuvent être utilisés comme combustibles nucléaires dans d'autres réacteurs. C'est le cas en particulier de certains isotopes du plutonium et de l'uranium. En revanche, d'autres éléments actinides 237Np 241au 243 244 teLs que Np, Am, Am, Cm qui sont produits à des teneurs non negligeables, ne sont pas réutilisables comme combustible et constituent de ce fait des déchets au meme titre que les produits de fission ou les produits d'activation des gaines et des structures de réacteurs. De plus, ces déchets présentent l'inconvé- nient d'avoir pour La plupart des périodes extrêmement Longues, ce qui pose un problème de conditionnement et de stockage à Long terme dans des conditions de sécurité et de sûreté satisfaisantes. Jusqu'à présent, deux solutions ont été envisagées pour le conditionnement de ces déchets, La premi ère solution consiste à stocker ces déchets en couches géologiques stables, après les avoir introduits dans des matrices en verre ou en résine. La deuxième solution consiste à transformer ces déchets dans un réacteur nucléaire, par réaction de fission ou de transmutation en éléments à période beaucoup plus courte ou en isotopes fissibles utilisables dans des reacteurs nucléaires. La première solution necessite une infrastructure complexe de conditionnement dans Les matrices en verre ou en résine. La seconde solution nécessite tout d'abord la séparation des actinides avec un degré de pureté éLevé avant irradiation pour ne pas augmenter L'anti-réacti- vité. Par ailleurs, il n'est pas certain que le rendement de L'opération actinides fissionnés/actinides formés soit positif ou soit suffisant, et cette technique qui paraft difficile à mettre en oeuvre ne peut conduire à une destruction totale des actinides. De plus, elle presente l'inconvénient d'être d'un coût élevé et de nécessiter l'utilisation d'un réacteur nucléaire. La présente invention a précisément pour objet un dispositif de conditionnement de déchets radioactifs constitués essentiellement par des actinides à période longue et/ou moyenne, qui pallie Les inconvénients rappelés ci-dessus, tout en offrant les garanties suffisantes de sûreté et de sécurité. Le dispositif selon l'invention de conditionnement de déchets radioactifs constitués essentiellement par des actinides, se caractérise en ce qu'il comprend, une enveloppe externe étanche à L'intérieur de laquelle est disposé un mélange comprenant : - au moins un élément actinide émetteur x à période longue ou moyenne, - au moins un élément émetteur CÉ ayant une période courte au plus égale à 100 ans, et - au moins un élément Léger, capable d'engendrer des neutrons par réaction (a, n). Grâce à La présence de ces différents éléments dans te mélange disposé à l'intérieur de l'enve- loppe, on peut obtenir une destruction "in situ" des éléments actinides à périodes longue et/ou moyenne par autofission, sans avoir recours à t'emploi d'un réacteur nucléaire générateur de nouveaux déchets. En effet, on utilise la réaction (a, n) entre L'émetteur a à période au plus égale à 100 ans et un élément léger tel que le bore11, le fluor, Le beryllium, le carbone, etc..., pour produire des neutrons rapides ayant une énergie supérieure à 4 MeV et ces neutrons rapides formés "in situ" dans Le conditionnement sont utilisés pour fissionner ou transmuter les actinides à période longue ou moyenne et amorcer la channe d'autofission. A la suite de ces réactions, tous les actinides à période longue se transforment en un temps relativement court par décroissance ot et/ou par capture et/ou par fission en éléments non radioactifs, en élé- ments radioactifs de période courte ou en actinides pouvant etre utilisés comme combustibles pour réacteurs nucléaires ou présentant de L'intérêt pour d'autres applications. Dans ce dernier cas, on peut réaliser un retraitement du conditionnement en vue de récupérer les éLéments actinides intéressants. On précise que, dans l'invention, on entend par actinides à période moyenne, les actinides dont La période est de 100 à 1000 ans et par actinides à période longue, les actinides dont la période est supérieure à 100û ans. A titre d'exemple d'actinides à période Ion- 237 243 245 gue, on peut citer Np, Arn, Cm, 242Pu. A titre d'exemple d'actinides à période moyenne, -on peut citer 241Am et 242Am. Parmi ces actinides à période moyenne ou lon gue, 237Np, 241Am, 242m et 243Am sont intéressants car ils conduisent par capture neutronique à des actinides émetteurs x de plus courte période. Lors de ces réactions, on peut former de nouveaux actinides à courte période, qui sont des émetteurs ; ceci permet d'engendrer dans le dispositif de conditionnement des neutrons supplémentaires par réaction (a, n) avec les éléments légers présents dans Le mélange. Dans Le dispositif de L'invention, les quantités d'éléments actinides à longue et/ou moyenne période, d'éléments actinides émetteurs a à période courte (au plus 100 ans) et d'éléments Légers sont choisies de façon telle que l'on produise une quantité de neutrons suffisante pour obtenir la destruction des étéments actinides à période longue et/ou moyenne par autofission et/ou capture et/ou décroissance, et Leur conversion en éléments non radioactifs ou radioactifs de période courte ou en éléments actinides utilisables industriellement. En effet, le rendement global de l'autofis- sion dépend en dernier lieu du rend-ement de fission mais cette opération est limitée par la quantité de neutrons produite qui est elle-même conditionnée par le nombre de particules a émises. Le nombre de particules produites en une période Ta par gramme d'actinide est 21 environ 1,2.10 particules a. De ce fait, si R est le rendement de la réaction (a, n) le nombre de neutrons produits par gramme 21 d'actinide en une période Ta est d'environ 1,2.10 R neutrons. Aussi, pour maximiser la production de neutrons, il faut une période Ta la plus courte possible, mais restant compatible avec es déchets produits (temps de refroidissement et quantité produite) et il faut un rendement R maximum qui est lié à la nature de l'élément Léger utilise. Par ailleurs, on peut faciliter La production des neutrons à L'intérieur du dispositif de conditionnement et la collision des neutrons produits avec les actinides à période longue, en choisissant une répartition appropriee des atomes des éLéments émetteurs a à période courte, des éléments actinides à période Longue et des éLéments Légers à l'intérieur du dispositif, c'est-à-dire en séparant les émetteurs "source" à période courte des actinides "cible" à période Longue. Ainsi, selon un premier mode de réalisation du dispositif de l'invention, le mélange des actinides et du ou des éléments légers est disposé dans L'enveloppe de façon à définir une région centrale constituée par un mélange du ou des éléments émetteurs a ayant une période au plus egale à 100 ans et du ou des éléments légers capables d'engendrer des neutrons par réaction (a, n), et une région périphérique entourant la région centrale constituée par un mélange du ou des éléments actinides émetteurs a à période moyenne et/ou longue et du ou des éléments Légers capables d'engendrer des neutrons par réaction (a, n). Selon un second mode de réalisation du dispositif de l'invention, dans lequel on retrouve également cette disposition avantageuse des actinides "source" et des actinides "cible", le mélange disposé à l'intérieur de l'enveloppe comprend trois régions, une première région centrale constituée par un mélange du ou des élé- ments émetteurs a ayant une période au plus égale à 100 ans avec le ou les éléments légers capables d'engendrer des neutrons par reaction (a, n), une deuxième région entourant La région centrale constituée par un mélange d'au moins un élément actinide émetteur a de période moyenne avec au moins un élement Léger capable d'engendrer des neutrons par reaction (a, n), et une troisième région entourant la deuxième région constituée par un mélange du ou des éléments actinides emetteurs de période longue avec Le ou les éLéments le- gers capabLes d'engendrer des neutrons par reaction (&alpha;, n). Ces configurations permettent en particulier de mieux utiliser Les neutrons produits par reaction (a, n) ou par réaction (n, 2n) ou (n, 3n). Dans ces deux modes de réaLisation du dispositif de l'invention, Les éléments actinides à période longue peuvent être choisis parmi 237Np, 243Am, 245Cm, 242pu et 2421au. Les élements actinides émetteurs ayant une 241 période moyenne peuvent être choisis parmi Am et 242Am. Les éléments actinides émetteurs a ayant une période au plus égale à 100 ans sont avantageusement choisis parmi 242Cm, 244cl, 238pu, 241pU et 232U. Les éléments Légers. utilisés sont avantageusement choisis 10 10B Il 9 parmi B, B, Be, C, O et F. De préférence, on choisit l'élément leger qui présente un rendement de la réaction (o', n) élevé, par exemple le béryllium dont le rendement est d'environ 70 neutrons pour 106 particules a ou Le bore dont le rendement est d'environ 20 neutrons pour 106 particules a, avec des particuLes a de 5,3 MeV. Ainsi, avec de tels éléments, on peut obtenir une production de neutrons rapides suffisante pour obtenir la fission des éLéments actinides à périodes longue et/ou moyenne. De préférence, pour favoriser cette production, on mange intimement les éléments Légers avec les éléments actinides "source. Cependant, on ne peut envisager que chaque neutron rapide produit réagisse avec un atome d'actini de pour provoquer sa fission, ce qui, d'autre part, entrain La production de plus de deux neutrons rapidesen moyenne. Cependant, on peut obtenir un nombre important de fissions de L'actinide à période Longue en favorisant les collisions des neutrons avec les actinides par une repartition choisie des différents atomes dans le mélange comme on l'a vu ci-dessus et en choisissant de façon appropriée les concentrations relatives des différents éléments actinides et des éléments Légers en fonction de la section efficace de fission moyenne des actinides et du bilan des réactions de transmutation et de fission, et de la concentration de neutrons formés. De plus, on peut aussi utiliser les éléments légers pour émettre des particules a par réaction (n, ) des neutrons avec les éléments légers tels que le bore-l0 utilisé, dans ce cas, en couverture. On peut encore augmenter le rendement global de l'autofission en disposant une couche de matériau réflecteur de neutrons entre l'enveloppe externe et le mélange des éléments actinides avec le ou les éléments Légers. Le matériau réflecteur de neutrons peut être du bore, de l'eau, du graphite, de l'acier, etc... On peut aussi améliorer le rendement de fission par thermalisation des neutrons produits par réaction ( , n) en introduisant dans le mélange ou dans la zone du mélange qui comprend les actinides "cible" un materiau ralentisseur de neutrons tel que le graphite, l'eau, etc... Enfin, en dosant de façon précise les actinides et les éléments légers, on peut obtenir une augmentation sensible de la production de neutrons par effets Doppler. Le mélange d'actinides et d'éléments légers confiné dans le dispositif de conditionnement de l'in vention, peut être obtenu à partir d'un mélange des différents constituants à L'état finement divise, par exemple sous la forme de poudres ayant des granulomé- tries inférieures à 20 um. Dans ce cas, on soumet genéralement le mélange de poudres à un compactage suivi éventuelLement d'un frittage. On peut aussi obtenir directement le mélange sous la forme d'une solution solide, par formation directe de borures ou de bérylliures des éléments actinides, tels que UB12, CmB4, AmB6, AmBe4, NpB6, etc... Dans ce cas, au moins une partie des éléments actinides entrant dans La composition du mélange est associée au bore ou au béryllium sous La forme de borure ou de bérylliure. On peut encore envisager d'obtenir le méLange par voie humide en utiLisant le procédé sol-gel. Dans le cas, où L'on associe les actinides et les éléments legers sous la forme de composes teLs que des borures ou des béryLL;ures, on peut obtenir un mélange très intime et contrôler avec précision la concentration d'actinides en maitrisant le rapport stoechiométrique du composé et en évitant la presence de précipités d'éléments légers ou d'actinides. Les éléments actinides présents dans le dispositif de conditionnement de l'invention, sont utilisés de préférence sous une forme relativement pure pour obtenir le meilleur rendement de fission. Toutefois, si ces éléments ne présentent pas un degré de pureté suffisant, on peut jouer sur les concentrations en actinides et en éléments Légers afin de tenir compte des impuretés absorbant ou thermalisant Les neutrons, et obtenir ainsi un bon rendement de fission. Généralement,. on isole Les éléments ac-tinides Lors du retraitement des combustibles irradiés par des techniques d'extraction par solvant acide et on Les recupere dans la solution organique ou La solution aqueuse d'extraction par des techniques de precipitation, ce qui permet de les séparer des autres éléments avec un bon degré de pureté. On obtient generalement unmélange de plusieurs actinides et ce mélange peut être utilisé directement dans Le dispositif de conditionnement de l'invention. D'autres caractéristiques et avantages de l'invention apparattront mieux à La Lecture de ta description qui suit donnée bien entendu à titre d'exemple illustratif et non Limitatif en reférence au dessin annexé qui represente en coupe verticale un dispositif de conditionnement selon l'invention. Sur cette figure, on voit que le dispositif comprend une enveloppe externe 1 réalisée par exemple en acier, à l'intérieur de laquelle est disposé te mé Lange des élements actinides et des éléments légers. Dans le dispositif représenté sur le dessin, on a utilise le-second mode de réalisation du dispositif de l'invention, soit une disposition du mélange sous La forme de trois regions concentriques de compositions différentes. Ainsi, on trouve au centre la pre mièvre région 3 qui constitue la source de neutrons et comprend un mélange d'éléments émetteurs à période courte avec un élement leger capable de produire des neutrons par réaction L'épaisseur de la seconde région 5 peut être d'environ 1 cm ou plus. Autour de cette région 5, La troisième région 7 qui constitue La cible, est formee d'un mélange d'actinides à période longue tels que 237nu avec du 9Be ou du 9 Np avec du Be ou du 11B. L'épaisseur de cette troi- sième région est sensiblement egale å L'épaisseur de la seconde région 5. Cette troisième région 7 est entourée par une couche 9 de matériau réflecteur de neutrons constituée par du bore-l0. Grâce à l'utilisation de be- ryllium dans la première région centrale 3, on produit des neutrons rapides avec un rendement relativement 242 élevé.Ainsi, si L'on utilise Cm, on produit environ 2.1010 neutrons/gramme et par seconde et si l'on uti Lise 244 8 lise 244Cm, on produit environ 4.10 neutrons par gram- me et par seconde. Ces neutrons sont utilisés pour fissionner L'américium 231 présent dans -la zone 5 qui à son tour émet d'autres neutrons capables de fissionner et/ou de transformer par réaction de transmutation, de fission et/ou de capture le neptunium 237 présent dans la ré- gion 7 en 232U. TABLEAU ACTINIDES DE PERIODE LONGUE PRESENTS DANS LE COMBUSTIBLE IRRADIE APYRES 1b0 JOURS DE REFROIDISSEMENT POUR 1 TONNE DE COMBUSllBLE INITIAL Période Pilasse d'actinide après irradiation, g ACTINIDES T 1/2, ans "eau légère" "neutrons rapides (1) (2) U - Uran;;Um 232 72 233 1,59 x 234 2,45 105 27,6 235 7,04 x 108 7,95 x 103 7,51 236 23 x 106 4,08 x 103 10,9 238 4,47 x 109 944 x 103 719 x Np - Neptunium 236 m 1,15 x 105 237 2,14 x 106 0,762 X 103 0,180 x 103 Pu - Plutonium 238 88 0,166 x 103 1,84 x 239 24100 5,38 x 103 117 x 240 6540 2,17 x 103 52,4 x 241 15,1 1,01 x 103 14,2 x 242 387000 0,349 x 103 9,02 x 244 83 x 106 Am - Americium 241 433 0,062 x 103 1,59 X 242 152 0,4 24,6 243 7380 0,090 x 103 0,711 x 103 Cm - Curium 242 28,5 0,087 2,3 244 18 30,7 41,7 245 8500 246 473Q 247 1,56 x 105 248 3,3Q 5 (1) Combustible initial U enrichi à 3,3% - Taux de combustion 33000 MWjt-1 (2) Combustible initial t2 - Pu02 - Taux de combustion 80000 MWjt-1 REVENDICATIONS 1. Dispositif de conditionnement de dechets radioactifs constitues essentiellement par des actinides, caractérise en ce qu'il comprend une enveloppe étanche externe (1) à l'interieur de laquelle est disposé un mélange comprenant : - au moins un éLément actinide emetteur à période moyenne ou longue, - au moins un élement émetteur ayant une période au plus égale à 100 ans, et - au moins un élément léger capable d'engendrer des neutrons par réaction ( , n). 2. Dispositif selon la revendication 1, caractérisé en ce que Le mélange des actinides et du ou des éléments légers est disposé dans l'enveLoppe de façon à définir une région centrale (3) constituée par un mélange du ou des éLéments émetteurs ayant une période au plus égale à 100 ans et du ou des éléments légers capables d'engendrer des neutrons par réaction ( , n), et une région périphérique (7) entourant la ré- gion centrale constituée par un mélange du ou des élé- ments actinides émetteurs à période moyenne et/ou longue avec te ou Les éléments légers capable d'engendrer des neutrons par réaction ( , n). 3. Dispositif selon la revendication 1, caractérisé en ce que le mélange disposé à l'intérieur de l'enveloppe comprend trois régions,une première région centrale (3) constituée par un mélange du ou des elé- ments émetteurs a ayant une période au plus égale à 100 ans avec te ou les éléments légers capables d'engendrer des neutrons par réaction (a, n), une deuxième région (5) entourant la région centrale constituée par un mélange d'au moins un élément actinide émetteur de période moyenne avec au moins un élément léger capable d'engendrer des neutrons par réaction (o', n), et une troisieme région (7) entourant la deuxième région constituee par un mélange du ou des éléments actinides emetteurs de période Longue avec le ou les éléments légers capables d'engendrer des neutrons par réaction ( , n). 4. Dispositif selon l'une quelconque des revendications 1 à 3, caractérisé en ce qu'une couche de matériau reflecteur de neutrons (9) est disposee entre l'enveloppe externe (1) et le mélange des éléments actinides avec le ou les éléments légers. 5. Dispositif selon la revendication 4, caracterisé en ce que le matériau réflecteur de neutrons est du bore, de l'eau, du graphite, de l'acier ou tout autre reflecteur de neutrons. 6. Dispositif selon l'une quelconque des revendications 1 à 5, caractérisé en ce que le ou les éléments legers sont choisis parmi B, 11B, 9Be, C, O et F. 7. Dispositif selon L'une quelconque des revendications 1 a 6, caracterise en ce que le ou les éléments emetteurs ayant une période au plus égale à 242 244 238 241pu 100 ans sont choisis parmi Cm, Cm, Pu, Pu et 232U 8. Dispositif selon L'une quelconque des revendications 1 à 7, caractérisé en ce que les éléments actinides à période longue sont choisis dans le groupe comprenant 237Np, 243Am, 245cm, 242Pu et 242mAm. 9. Dispositif selon La revendication 3, caractérisé en ce que le ou les éléments actinides émetteurs ayant une période moyenne sont choisis parmi 241m et 242Am. 10. Dispositif selon L'une quelconque des revendications 2 et 3, caractérisé en ce que la région centrale est constituée par un mélange de curium 242 et/ou de curium 244 avec du béryllium ou du bore. 11. Dispositif selon la revendication 2, ca racterisé en ce que la couche périphérique est constituée par un mélange d'au moins un élément actinide choisi parmi 237nu 243au 245C n et 242Pu avec du bore. 12. Dispositif selon L'une quelconque des revendications 3 et 10, caracterise en ce que la seconde région est constituée par un mélange d'au moins un éle- ment actinide choisi parmi 241am et 243Cm avec du bé ryllium. 13. Dispositif selon l'une quelconque des revendications 3, 10 et 12, caracterise en ce que la troisième région e-st constituee par un mélange d'au moins un élément actinide choisi parmi 237Np, 243Amw 245Cm et 242Pu avec du bore. 14. Dispositif selon L'une quelconque des revendications I à 5, caractérise en ce que L'élément Léger etant constitué par du bore, au moins une partie des éléments actinides entrant dans la composition du né Lange est associée au bore sous La forme de borure d'actinide. 15. Dispositif selon L'une quelconque des revendications 1 à 5, caractérise en ce que l'élément léger étant du béryllium, au moins une partie des elé- ments actinides entrant dans la composition du mélange est associée au béryllium sous La forme de bérylliure d'actinide.