Brevet FR2566533A1 — publié le 19851227

La présente invention concerne un dispositif gonio- métrique pour diffractométrie de rayons X ou de neutrons sur des monocristaux. Les diffractomètres connus actuellement pour l'étude de monocristaux par analyse aux rayons X, sont du type à "quatre cercles" ou d'un type dérivé et ils permettent le déplacement du monocristal en rotation autour de trois axes concourant en un même point. Ce monocristal est monté géné- ralement sur un porte-échantillon mobile en rotation autour d'un premier axe, d'un angle, ce porte-échantillon est à son tour monté sur un cercle interne lui-même monté à rota- tion à l'intérieur d'un cercle externe, autour d'un deuxième axe perpendiculaire au premier, et ce d'un angle cercle externe est enfin monté à rotation autour d'un troi- sième axe vertical qui est l'axe du goniomètre, le cercle externe tournant autour de ce troisième axe d'un angle CA. De tels diffractomètres, s'ils conviennent d'une manière générale pour l'"étude de monocristaux se trouvant à l'air libre, ne sont toutefois pas adaptés à l'étude des proprié- tés de ces monocristaux logis à l'intérieur d'une enceinte étanche. La présente invention vise à remédier à ces inconvé- nients en procurant un dispositif permettant d'effectuer la mesure sur des nonocristaux placés à l'intérieur d'une en- ceinte étanche et ce avec une très grande précision. A cet effet ce dispositif goniométrique pour dif- fractométrie de rayons X ou de neutrons sur des monocristaux comprenant un porte-5chantillon pour maintenir le monocris- tnl h analyser darfs l'axe du faisceau de rayons X ou de neutrons incident, des moyens pour entraîner ce porte-échan- tillons sur lui-même, autour d'un premier axe, et également en rotation autour d'un deuxième axe perpendiculaire au premier et d'un troisième axe perpendiculaire au deuxième, est caructdris4 en ce que Ie porte-, échanitillon est porte par un gnniomètre-esclave comprenant un barreau en matire fer- romagnétique transversal solidaire du porte-échantillon, donc perpendiculaire au premier axe de rotation du porte- chantillon sur lui-même, un support sur lequel est monté à rotation le porte-échantillon et qui fait partie d'un cardan monté sur une embase fixe et dont les deux axes perpendicu- laires correspondent respectivement aux deuxième et troi- sième axes de rotation, et des moyens sont prévus pour créer un champ magnétique d'orientation variable dans l'espace de manière que pour chaque orientation déterminée du champ magnétique le barreau ferromagnétique et par conséquent le porte-échantillon et le monocristal prennent cette même orientation. Par perpendiculaire on entend le fait que deux axes forment ehtreeux un angle de 900 ou légèrement diffé- rent. Les moyens créant le champ magnétique d'orientation variable dans l'espace peuvent être constitués par un aimant permanent monté à rotation sur lui-même autour du premier axe et qui remplace la tête goniométrique habituelle. Suivant une variante d'exécution de l'invention les moyens créant le champ magnétique d'orientation variable dans l'espace sont constitués par un ensemble de bobines disposées autour du goniomètre-esclave et parcourues par des courants d'intensités réglables, les champs magnétiques élémentaires engendrés par les différentes bobines contri- buant à former un champ magnétique résultant d'orientation variable qui commande la position du porte-échantillon. Le dispositif goniométrique suivant l'invention offre l'avantage que, du fait de l'utilisation d'un couplage magnétique pour obtenir l'asservissement de la position du porte-échantillon, il est possible d'isoler de l'extérieur le porte-échantillon et le monocristal soumis à l'étude, au moyen d'une enceinte étanche. Il est ainsi possible d'effec- tuer des mesures à des températures très basses, en logeant le goniomètreesclave à l'intérieur d'un cryostat. On peut également effectuer des mesures dans un environnement gazeux autre que l'air, dans une enceinte 3 degré hygrométrique contrôlé ou dans laquelle règne une pression différente de la pression atmosphérique (vide ou pression de plusieurs dizai nes rif bars). Grâce à un choix judicieux des matériaux constituant le dispositif goniométrique et des pivots choisis pour per- mettre-les mouvements de rotation, il est possible d'obte- nir, avec le dispositif goniométrique suivant l'invention, une précision de mise en position de l'ordre de 0,020. On décrira ci-après,à titre d'exemple non limitatif, une forme d'exécution de la présente invention, en réf6rence au dessin annexé sur lequel: La figure 1 est une vue en perspective d'un diffrac- tomètre équipé d'un-dispositif goniométrique suivant l'in- vention. La figure 2 est une vue en perspective, partielle- ment en coupe, à plus grande échelle,d'un dispositif gonio-. métrique suivant l'invention appliqué à l'étude, par analyse aux rayons X, d'un monocristal enfermé dans un cryostat. La figure 3 est une vue en perspective d'une forme d'exécution du goniomètre-esclave sur lequel est monté le monocristal. La figure 4 est une vue en perspective d'une forme d'exécution d'un aimant-maitre faisant partie du goniomètre pilote. La figure 5 est un schéma illustrant les mouvements suivant les divers axes de rotation. La figure 6 est une vue en coupe axiale, à plus grande échelle, de la partie supérieure du porte-échantil- lon. Le dispositif goniométrique suivant l'invention qui est représenté sur les figures 1 et 2 est destiné à l'6tude d'un monocristal i sur lequel tombe un faisceau incident fi 3nfl de rayons X provenant d'un émetteur de rayons X 2 et à par- tir duquel part un faisceau diffracté fd capté par -un détec- teur 3. Le dispositif goniométrique utilise un goniomètre pilote 4 comprenant un cercle externe 5, mobile autour d'un 3* axe vertical Oz, d'un angle A,. A l'int6rieur de ce cercle 5 est logé un autre cercle coaxial 6 pbuvant tourner sur lui- même autour de son axe et ce d'un angley. Par ailleurs ce cercle interne 6 porte, sur sn surface cylindrique interne, un barreau.aimanté 7 ou aimantmaître qui est monté à la place de la tête goniométrique habituelle. Ce barreau aiman- té ou aimant-maitre 7 est monté à rotation sur lui-même autour d'un axe radial et il peut tourner ainsi d'un angles. Le monocristal 1 est solidaire de l'extrémité su- périeure d'un porteéchantillon 8 représenté d'une manière détaillée sur la figure 6. On voit sur cette figure que le monocristal 1 est collé sur l'extrémité supérieure d'une tige 9 en quartz elle-même enfilée dans un tube 10 rempli de graisse silicone. Le tube 10 est à son tour vissé sur la partie extrême supérieure filetée d'une tige 11 matériali- sant le premier axe AA' de rotation du porte-échantillon 8 et du monocristal 1 sur eux- mêmes. Ce montage permet de régler la position du monocristal 1 dans la direction de l'axe AA' et perpendiculairement à cet axe. On peut ainsi amener le centre du monocristal 1 dans la sphère de confu- sion du dispositif goniométrique. Le porte-échantillon 8 est porté par un goniomètre- esclave 12 représenté d'une manière plus détaillée sur la figure 3. Ce goniomètre-esclave 12 comprend un cardan 14 monté sur une embase fixe 15 qui est solidaire du bâti de l'appareil. Cette embase support peut comporter deux bran- ches 15a, 15b, s'étendant vers le bas et entre les extrémi- tés inférieures desquelles est articulée, autour d'un axe horizontal CC', une piece 16 faisant partie du cardan 14. Cette pièce 16 peut avoir la forme d'un E et elle peut com- porter une branche centrale 16a s'étendant suivant l'axe CC' et deux branches latérales 16b, 16c sur les extrémités des- quelles est monté à rotation un cercle 17, et ce autour d'un axe BB' perpendiculaire h l'axe CC'o. Ce cercle 17 présente, dans sa partie inférieure, une corde 18 qui s'&tend parallè- lement h l'axe 8B' de rotation du cercle 17 par rapport h la pièce 16. Cette corde 1l est traversée par la tige 11 du porte-6chantillon 8, tige prenant appui sur un palier emman- ché sur la corde 1P et dont l'extrémité inférieure est enga- g6e, en butée, dans un palier prévu dans le cercle 17. Pour assurer l'entraînement du porte-échantillon O et du monocris- tal 1, la tige 11 est solidaire d'un barreau 19 en matière ferromagnétique lequel s'étend transversalement et est logé dans le secteur du cercle 17 délimité entre celui-ci et la corde 18. Ce barreau peut être constitué soit par une bar- rette de fer soit par un barreau aimanté. Il est plus petit que l'aimantmaître 7 et il est situé dans le champ magné- tique H produit par cet aimant maître, comme on peut le voir sur la figure 2. On voit donc, d'après la description qui précède, que le porte-échantillon 8 et le monocristal 1 peuvent tour- ner sur eux-mêmes autour du premier axe AA', que leur sup- port, en l'occurrence le cercle 17 peut tourner autour du deuxième axe BB' perpendiculaire au premier axe AA' et qu'à son tour la pièce 16 constituant le support du cercle 17 peut tourner autour du troisième axe horizontal CC' défini par l'embase fixe 15, les trois axes AA', 88' et CC' se recoupant pratiquement à l'intérieur d'une sphère de confu-. sion, d'un diamètre de l'ordre de 0,02 mm, àh l'intérieur de laquelle est situé le centre du monocristal 1 soumis à l'é- tude. Ainsi,quelle que soit l'orientation du champ magné- tique H produit par-l'aimant maître 7, le barreau-esclave 19 s'aligne sur les lignes de force de ce champ et occupe par conséquent une position parallèle à celle de l'aimant-maître 19. La force d'attraction magnétique s'exerçant entre l'ai- mant-maitre 7 et le barreau-esclave 19 assure l'asservis- sement du goniomètre-esclave 12 aux mouvements de rotation du goniombtrepilote 4 suivant les angles X etC tandis que laforce de couplage magnétique transmet la rotation de l'ai- mant-maître 7 sur lui-même, au barreau-esclave 19 qui tourne d'un angle t' autour du premier axe AA'. - Sur la figure 5 sont matérialisés les divers axes repères et les axes de rotation des divers 1léments cons- titutifs du dispositif goniométrique suivant l'invention. "x, Oy et Oz constituent le repère du laboratoire o le dispositif est situe. Sur cette figure sont également in- diqués les angles de rotation command6s par le goniomètre- esclave 12, h savoir l'angle le' autour du premier axe AA', l'angle) autour du deuxième axe BR.' et l'angle X' autour du troisième axe CC' Sur la figure 5 sont également indi- qués les angles de rotation commandés par le goniomètre-pi- lote 4, c'est-à-dire les angles 9, et L&. Pour ne pas écranter les rayons X du faisceau inci- dent fi, le troisième axe CC' est "décollé" d'un angle Jde la direction Ox qui correspond à celle du faisceau incident fi- Avec un tel dispositif le monocristal 1 peut prendre toutes les orientations possibles, comme dans le cas d'un montage classique, tout en restant dans le faisceau incident de rayons X fi.Par ailleurs la précision de la mise en posi- tion est obtenue h condition que l'équilibre du goniomètre- esclave^12 soit indifférent par rapport aux trois axes AA', BB', CC'.. Contrairement à ce qui ressort de la figure 5, il n'est pas absolument nécessaire que le goniomètre-esclave 12 soit associé au goniomètre-pilote 4 de sorte que les axes de rotation AA' et OC soient rigoureusement confondus. En ef- fet, si l'axe AA' est incliné d'un petit angle par rapport à l'axé OG, le mouvement est tel qu'un vecteur quelconque passant par O effectue un mouvement de rotation autour de OC: c'est donc un mouvement de même nature que celui qu'au- rait ce vecteur si les axes AA' et OC étaient confondus. Introduire un décalage angulaire entre les axes AA' et OC revient donc à modifier l'orientation du cristal, ce qui n'a aucune conséquence puisque le cristal est collé suivant l'axe AA' avec une orientation quelconque. Ceci est parti- culièrement important car il en résulte que la seule con- trainte h respecter, lorsque l'on associe le goniomètre- esclave 12 au goniombtre-pilote 4, est que leurs centres respectifs soient confondus. En particulier il n'est pas nécessaire que l'aimant-maltre 7 soit placé avec une préci- sion telle que les lignes de force du champ magnétique de cet aimant soient réparties symétriquement par rapport à un plan passant par l'axe OC et parallèle à l'aimantation, ainsi que par un plan passant par l'axe nC et perpendicu- laire a l'aimantation. La figure 2 illustre l'utilisation du dispositif goniométrique suivant l'invention pour l'étude des proprié- tés d'un monocristal à très basse température. A cet effet le goniomètre-esclave 12 est logé à l'intérieur d'un cryos- tat 21 si bien que le goniomètre-esclave 2 est séparé de l'aimant-maltre 7 par l'ensemble des parois du cryostat qui doivent être naturellement en un matériau perméable au flux magnétique. L'accrochage du goniomètre-esclave 12 à l'inté- rieur du cryostat 21 est réalisé au moyen d'un tube en qua- rtz 22 qui'présente une très.faible conductibilité thermique et un très faible coefficient de dilatation entre 4K et 300K. Afin de limiter au maximum les effets. de contraction des pièces constituant le dispositif goniomètrique sur la position du cristal, l'extrémité.inférieure du tube en quar- tz 22 est liée le plus près possible du cristal 1, donc très près de l'intersection des trois axes de rotation AA', BB' et CC-'. Afin de limiter au maximum -les effets de dila- tation et de vibration du cryostat 21 sur la position du cristal 1, l'extrémité supérieur du tube en quartz 22. est attachée, à l'extérieur du cryostat, au bâti du diffracto- mètre, par l'intermédiaire d'un dispositif du type "xyz" Le couplage magnétique entre l-'aimant-maitre 7 et le barreau-esclave 19 assume deux fonctions et permet d'accroî- tre la précision de la miseen position. La première fonction assumée par le couplage magné- tique est le mouvement de rotation autour du premier axe AA' (angle p). Pour réaliser ce couplage il faut que l'aimant- maître 7 présente le plus grand champ rémanent possible. Il est réalise de préférence en "ticonal" et sa forme est choisie pour que lé champ soit le plus fort possible au voisinage du barreau-esclave entraîné 19. nn voit ainsi que l'aimant-maître 7 se présente sous la forme d'un bloc paral- llèdpipèdique prolongé, à ses deux extrémités polaires, par des pièces polaires polyèdriques 7a, 7b assurant la concen- tration du flux magnétique. Par ailleurs le barreau-esclave entraîné 19 doit présenter une très grande aimantation. I1l peut être avantageusement constitué en fer pur qui acquiert une très grande aimantation en présence d'un champ exté- rieur. La seconde fonction devant être assumée par le cou- plage magnétique est le mouvement de translation le long du cercle 6 (angle). Pour réaliser ce couplage il faut que le champ magnétique créé par l'aimant-maître 7 présente un fort gradient dans les directions Mx et Mz,(fig 4) afin de compenser les imperfections du système (frottements et léger déséquilibre éventuel). Ceci est réalisé.en taillant des arêtes vives 7c, 7d dans les pièces polaires 7a, 7b en fer. Par ailleurs le barreau-esclave entraîné 19 doit présenter une très grande aimantation et il doit être taillé en forme d'aiguille. REVENDICATIONS 1.- Dispositif goniométrique pour diffractométrie de rayons X ou de neutrons sur des monocristaux comprenant un porte-échantillon pour maintenir le monocristal à ana- lyser dans l'axe du faisceau de rayons X ou de neutrons incident, des moyens pour entraîner ce porte-échantillons sur lui-même, autour d'un premier axe, et également en rota- tion autour d'un deuxième axe perpendiculaire au premier et d'un troisième axe perpendiculaire au deuxième, caractérisé en ce que le porte-échantillon (8) est porté par un gonio- mètre esclave (12) comprenant un barreau (19) en matière ferromagnétique transversal solidaire du porte-échantillon (8), donc perpendiculaire au premier axe (AA') de rotation du porte-échantillon (8), un support (17) sur lequel est monté à rotation le porLe-échantillon (8) et qui fait partie d'un cardan (14) monté sur une embase (15) fixe et dont les deux axes perpendiculaires (BB',CC') correspondent res- pectivement aux deuxième et troisième axes de rotation, et des moyens sont prévus (7).pour créer un champ magnétique (H) d'orientation variable dans l'espace de manière que pour chaque orientation déterminée du champ magnétique le barreau ferromagnétique (19) et par conséquent le porteéchantillon (8) et le monocristal (1) prennent cette même orientation. 2.- Dispositif goniométrique suivant la revendica- tion 1 caractérisé en ce que le porte-échantillon (8) et le goniomètre-esclave (12) sont logés dans une enceinte étan- che, notamment celle d'un cryostat (21), et ils sont séparés par une paroi des moyens produisant le champ magnétique d'orientation variable dans l'espace. in 3.- Dispositif goniométrique suivant la revendica- tion 2 caractérise en ce que le goniombtre-esclave (12) est suspendu à la partie inférieure d'un tube en quartz (22) qui est accroché, à sa partie supérieure, au bâti du diffracto- mètre. 4.- Pispositif goniométrique suivant l'une quel- conque des revendications précédentes caractérisé en ce que l'embase fixe (15) qui est solidaire du bâti de l'appareil comporte deux branches (1.5a,15b) s'étendant vers le bas et entre les extrémités inférieures desquelles est articulée, autour d'un axe horizontal (CC'), une pièce (16) faisant partie du cardan (14) et qui comporte deux branches lat6- rales et horizontales (16b,16c) sur les extrémités desquel- les un cercle (17) est monté à rotation autour d'un axe (BB') perpendiculaire à l'axe (CC'), ce cercle (17) consti- tuant le support sur lequel est monté à rotation sur lui- même le porte-échantillon (8). 5.- Dispositif goniométrique suivant la revendi- cation 4 caractérisé en ce que le cercle (17.) constituant le support du porte-échantillon (8) présente, dans sa partie inférieure, une corde (18) s'étendant parallèlement à l'axe (BB') de rotation du cercle (17) par rapport à la pièce (16), cette corde (18) étant traversée par le porte-échan- tillon (8), et le barreau (19) en matière ferromagnétique est solidaire du porte-échantillon (8) dans le secteur de cercle (-17) délimité entre celui-ci et la corde'(18). 6.- Dispositif goniométrique suivent l'une quel- conque des revendications précédentes caractérisé en ce que les moyens créant le champ magnétique d'orientation variable dans l'espace sont constitués par un aimant permanent (7) monté à rotation sur lui-même autour du premier axe du dif- fractomètre. 7.- Dispositif goniométrique suivant la revendi- cation 6 caractérisé en ce que l'aimant-maître (7) est réa- lisé sous la forme d'un bloc parallélépipèdique prolongé, à ses deux extrémités polaires, par des pièces polaires poly- èdriques (7a,7b) lesquelles sont taillées de manière à pré- senter des arêtes vives (7c,7d). S.- Dispositif goniométrique suivant l'une quel- conque des revendications 1 à 5 caractérisé en ce que les moyens créant le champ magnétique d'orientation variable dans l'espace sont constitués par un ensemble-de bobines disposées autour du goniomètreesclave et parcourues par des courants d'intensités réglables, les champs magnétiques élémentaires engendrés par les différentes bobines contri- buant h former un champ magnétique résultant d'orientation variable qui commande la position du porte-échantillon (8). 2566533. 9.- Dispositif goniométrique suivant l'une quel- conque des revendications précédentes caractérisé en ce que le porte-échantillon (8) comporte une tige (9) en quartz sur l'extrémité supérieure de laquelle est collé le monocristal (1), cette tige en quartz étant enfilée dans un tube (10) rempli de graisse silicone et qui est vissé à son tour sur la partie extrême supérieure filetée d'une tige (11) maté- rialisant l'axe.(AA') de rotation du porte-échantillon (8) et du monocristal (1) sur eux-mêmes.