Brevet FR2566285A1 — publié le 19851227

PROCEDE DE SEPARATION DES ISOTOPES D'UN METAL ET APPAREIL POUR SA MISE EN OEUVRE La présente invention concerne un procédé de séparation des isotopes d'un métal et l'appareil pour sa mise en oeuvre. Les deux principaux procédés actuellement mis en oeuvre pour réaliser une telle séparation sont fondés sur la différence de masse existant entre les molécules de plusieurs isotopes d'un même corps et notamment d'un métal. Le procédé le plus utilisé est basé sur la technique de diffusion gazeuse qui nécessite souvent des équipements complexes. L'autre procédé est basé sur des techniques de centrifugation en phase gazeuse. il s'agit toutefois là d'un procédé qui met en cause des éléments le plus souvent toxiques et corrosifs, tels, par exemple, que l'hexafluorure d'uranium. Le procédé selon la présente invention appartient à cette seconde catégorie mais il met en oeuvre une technique de centrifugation. en phase liquide et il utilise les propriétés particulières, au point de vue de leur solubilité, des composés tensio-actifs. On sait en effet que, chimiquement, les molécules des composés tensio-actifs comportent un pôle hydrophile et un pôle hydrophobe; le pôle hydrophile est soluble dans l'eau alors que le pôle hydrophobe ne l'est pas. Il en résulte notamment que, dans l'eau, ces composés ont un comportement intermédiaire entre celui des corps complètement solubles, qui ne décantent pas, et celui des corps insolubles qui décantent. Cette décantation, du fait de l'extrême division (moléculaire), des suspensions tensio-actives, est très lente, malgré la grosseur des molécules correspondantes; elle est d'ailleurs contrariée et limitée par le mouvement brownien des molécules d'eau. Mais elle peut être fortement amplifiée, en substituant à la pesanteur, une force centrifuge élevée. L'expérience a montré que cette décantation était proportionnelle à: m - mo, m étant la masse moléculaire du corps tensio-actif, et m une masse moléculaire fictive, due au fait qu'une partie de la molécule est soluble et se solvate (c'est-à-dire fixe des molécules d'eau) de façon à y avoir (près du pôle hydrophile) une densité, sinon égale, du moins très voisine de celle de l'eau, alors que le reste de la molécule est plus dense que l'eau. En quelque sorte m correspond à la masse du volume d'eau déplacé par la molécule. L'invention s'est donné pour but d'appliquer ces caractéristiques des composés tensio-actifs à la séparation des isotopes métalliques. En effet, si le composé tensio-actif est associé à deux isotopes, correspondant aux masses moléculaires m et m', on peut constater que les molécules du premier isotope décantent proportionnellement à m - m, et celles du second isotope à m' - mo, le terme mo, qui ne dépend que des affinités chimiques, restant inchangé. On a donc estimé qu'il était possible, en soumettant une suspension tensio-active appropriée à une centrifugation très énergique, d'accroître la concentration en molécules de masse m', par rapport à celle de masse m. L'invention a donc pour objet un procédé de séparation par centrifugation des isotopes d'un métal, selon lequel l'opération de centrifugation, effectuée en phase liquide, est réalisée à vitesse élevée sur un composé tensio-actif du mélange des isotopes dudit métal. L'invention concerne également un appareillage pour la mise en oeuvre du procédé selon l'invention, qui comporte un dispositif de centrifugation cylindrique tournant autour de son axe, des moyens de séparation transversale dudit dispositif en plusieurs étages, des moyens permettant l'injection des fractions d'un étage à l'autre et le réglage des débits injectés, ainsi que des moyens permettant la récupération des solutions enrichies en isotopes. La présente invention sera mieux comprise d'ailleurs, et ses caractéristiques ressortiront bien de la description qui suit, en référence au dessin schématique annexé dont la figure unique représente un mode de réalisation de l'appareillage utilisé pour la mise en oeuvre du procédé de séparation isotopique. Sur la figure, l'appareil de séparation isotopique est représenté de façon générale par (1); il se compose d'un double cylindre métallique (2) de rayon extérieur R et de rayon intérieur r tournant à très grande vitesse cv autour de son axe (3). Des cloisons transversales (4) divisent le cylindre (2) en multiples étages indépendants. Sur la figure, seuls sont représentés les étages (5) à (14), sans que cela constitue toutefois une limite au pouvoir séparateur de l'appareil. On introduit dans la partie centrale de l'appareil en (15), au niveau n (étage 9) un dérivé sulfonique tensio-actif d'un métal ; dans l'exemple choisi il s'agit d'un dérivé de l'uranium dont la masse moléculaire de l'isotope principal m = 800 et la masse moléculaire de l'isotope léger m' = 797. L'appareil tournant à très grande vitesse, on prélève une partie du liquide (débit q) de l'étage inférieur n-l (8), à son extrémité intérieure (16) où il s'est enrichi en isotope léger, pour l'injecter dans étage (9), à une distance appropriée (p) de l'axe. On prélève aussi une part du liquide (débit Q) de l'étage supérieur n+l (10) à son extrémité extérieure (17), où il s'est appauvri en isotope léger, pour l'injecter dans l'étage (9) à une distance appropriée (r) de l'axe ; le point de réinjection est le même à tous les étages (même aux étages extrêmes) et La migration des molécules tensio-actives dans l'eau satisfait aux lois de la diffusion, et est alors accessible au calcul. Le flux # des molécules tensio-actives sortant du cylindre fictif de rayon x, et de hauteur unité, est donné par la formule entre x = P et x = R. Entre x = r et x = = #, il faut remplacer Q par - q. C est la concentration, et S et N deux paramètres définis comme suit: m - mo V.e S =#2.e . N= 2V m 6 V : vitesse moyenne des molécules tensio-actives entre deux chocs successifs avec des molécules d'eau, e = libre parcours moyen entre deux chocs successifs. En fait, les coefficients S et N sont déterminés expérimentalement sur des petits centrifugeurs de laboratoire. Parmi les dispositions très diverses qui peuvent être envisagées, la meilleure semble être celle qui consiste à choisir les débits Q et q, et les points de réinjection (t) de façon que vis-à-vis de l'isotope principal m tous les étages soient identiques [ sauf l'étage central (9) où l'on injecte du liquide supplémentaire depuis l'extérieur en (15) ] , et les étages extrêmes (14) et (5). D'un étage à l'autre, la concentration en isotope léger s'accroît vers les étages supérieurs (et décroît vers les étages inférieurs) selon une loi (I + &alpha;)n , où &alpha; est le coefficient élémentaire d'enrichissement et n le nombre d'étages considérés. Pour les débits très faibles, on dém#ontre que les concentrations en isotope m, CR (à l'extrémité extérieure) et Cr (à l'extrémité intérieure) (par rapport à la concentration Co injectée en e > sont données par les formules suivantes CR Y Cr y Co 1 - e-y Co ey - 1 avec : o y = 3 (#)2 . (R2-r2 ). m - mo 2 V m Il en résulte que si l'on a un mélange de deux isotopes m et m' (m' étant le plus léger), le coefficient d'enrichissement élémentaire en isotope léger, à l'extrémité intérieure (18) de l'appareil, est donné Dar la formule De me me, le coefficient d'appauvrissement à l'extremite exterieure (19) est donné par :: Cr avec ss # #.[1-Cr] Co Dans le cas du dérivé sulfonique tensio-actif de l'uranium choisi comme exemple, introduit dans un appareil de rayon R = 1 m et r = 0,50, tournant à 20 tours par seconde, il résulte de vérifications expérimentales que y = 13,4. Il en résulte olo = 4,66 %. Mais il s'agit là d'un coefficient limite théorique (à débit nul, donc sans intérêt pratique); il se réduit lorsque le débit augmente selon une loi que la théorie ci-dessus permet de calculer. Le choix du débit et de la vitesse de rotation dépend de considérations économiques (prix de l'énergie électrique et de l'appareillage et prix de l'uranium naturel et enrichi), et de considérations techniques (nature du composant tensioactif utilisé, résistance mécanique de l'appareil...). En multipliant le nombre des étages (vers l'enrichissement et vers l'appauvrissement) on peut obtenir le taux d'uranium enrichi désiré. Pour accroître le débit d'uranium traité, il faut soit augmenter la hauteur h de chaque étage, soit multiplier le nombre d'appareils. On peut aussi accroître les vitesses de rotation. L'énergie consommée par le procédé sert presque uniquement à assurer la rotation des cylindres, donc surtout à lutter contre les frottements de l'air sur la paroi extérieure. On peut réduire cette consommation d'énergie en rendant cette surface extérieure aussi lisse que possible, mais aussi en plaçant l'appareil dans un vide plus ou moins poussé, ou dans une atmosphère d'hydrogène qui présente en outre l'avantage d'être bonne conductrice de la chaleur. Des dispositions spéciales doivent être adoptées pour les étages extrêmes (notamment injection d'eau pure à l'étage inférieur (20)). Ces dispositions dépendent des caractéristiques de l'appareil (vitesse de rotation notamment), ainsi que de considérations économiques tenant au coût de l'appareil et au prix de l'uranium enrichi, si le métal traité est l'uranium. Il va de soi que l'invention s'applique également à la séparation isotopique de tout autre métal. REVENDICATIONS 1. Procédé de séparation par centrifugation des isotopes d'un métal caractérisé en ce que l'opération de centrifugation effectuée en phase liquide est réalisée à vitesse élevée sur un composé tensio-actif du mélange des isotopes dudit métal. 2. Appareil pour la mise en oeuvre du procédé selon l'invention, caractérisé en ce qu'il comporte un dispositif de centrifugation cylindrique (1) tournant autour de son axe (3), des moyens de séparation transversale dudit dispositif en plusieurs étages (5 à 14) , des moyens permettant l'injection des fractions d'un étage à l'autre et le réglage des débits injectés, ainsi que des moyens permettant la récupération des solutions enrichies en isotopes. 3. Appareil selon la revendication 2, caractérisé en ce que les débits d'injection des fractions enrichies en isotope léger et des fractions appauvries en isotope léger, ainsi que les points de réinjection (15) sont choisis de telle sorte que tous les étages, à l'exception de l'étage central (9) et des étages extrêmes (5) et (14), soient identiques vis-à-vis de l'isotope principal. 4. Appareil selon la revendication 3, caractérisé en ce que les points de réinjection sont tous situés à une même distance e de l'axe (3), cette distance étant comprise entre 0,85 R et 0,90 R, R étant le rayon extérieur du dispositif de centrifugation cylindrique (1).