Brevet FR2559274A1 — publié le 19850809

D osimètre passif pour détection des particules " et de la concentration de gaz rares, notamment le radon et le thoronot, L'invention concerne un dosimètre passif avec une chambre dans laquelle est disposé un détecteur de particules Z grcoe auquel peuvent être individuellement détectés, aussi bien la corcentratic.: de gas radon et de gaz thoron ainsi que des produits de désintégration, qu'également les proportiorns de radon et de thoron. Le exposi- ti on naturelle des individus au rayonne- 1:.ent est conditionnêe n'Par deuz composantes à savoir l'irradiation a partir de l'extérieur p ar le rayonnement cosmique et par le rayonnement des radionuclides naturels de lenvirormnement, ainsi çue làiradiaton arti_ de aiintérieur par inhalation de radio= raclides Naturels avec l'air a-mosphérique et par injection avec les aliments et l'eaju ble. Les facteurs irhérents à la civilisa tior, amnenet frêcuemment une augmentation des doseso Le gaz rare radon est responsable d une nette augmentation de la dose d2inrha= !ation. Il a trois isotopes avec les nombres de masses 2229 220 et 219. Ils premnnent naissance dans les séries de désintégration C de 238U, 232 Th et 235U. Les demi-périodes sont de 3,8 jours0 56 secondes et 4 secondes. Cone l'uranium naturel est constitué d'environ 99 % de 238U et seulement de 0,7% environ de 35 219Rn est d'importance secondaire. La concentration de radon (222Rn), de Thoron (220Rn) et de leurs produits de désintégration à vie courte, est soumise à de fortes fluctuations dans l'espace et-dans le temps. Dans les maisons, elle dépend de la teneur en radium des 2,- matériaux de construction et de l'aération des locaux. Une par- tie des gaz rares formée par désintégration de 226Ra ou bien de 224Ra parvient par diffusion dans l'air. La perméabilité des ma- tériaux de construction joue alors un rôle important. D'autres sources peuvent 8tre l'eau, et le gaz naturel ainsi que le substratum géologique. A l'air libre, il existe un facteur sup- plémentaire du fait des paramètres météorologiques. La concentration en radon augmente très forte- ment lorsque le taux de renouvellement de l'air décrolt. Les mesures prises pour économiser l'énergie ont ces derniers temps contribué à une constante réduction des taux de renouvellement d'airo Les produits de désintégration du radon sont des métaux lourds et sont présents dans l'air sous la forme d'atomes li- bres, mais principalement en dépôt sur des aérosols. Du fait de leur déoôt sur des surfaces, il se produit un appauvrissement des produits de désintégration, de sorte que l'on n'atteint ja- mais un équilibre radio-actif entre le radon et ses produits de désintégration darns l'air d'un local d'habitation, A l'air libre, un équilibre approximatif ne s'instaure qu'à une certai- ne hauteur au-dessus du sol. Les produits de désintégration à vie courte, sous forme d'aérosols, du fait de leur dépôt sur des surfaces, ne sont en général jamais en équilibre dans l'air avec le radon ou bien le thoron. Il est en conséquence judicieux de définir un facteur d'équilibre F CPFP F = cpRn CpFp signifie la concentration potentielle d'éner- gie s des produits de désintégration à vie courte du radon et CpRn la concentration potentielle d'énergie Ca du radon en équilibre avec ses produits de désintégration à vie courte. Si l'on compare la dose effective équivalente des produits de désintégration avec la dose effective équivalen- te du gaz rare radon, il est clair que la proportion de radons 3.- par rapport à la dose ne joue un rôle que dans la zone des fac- teurs d'éaquilibre 4 0,1. Des mesures des facteurs d'équilibre effectuées pendant un court instant dans les maisons dornnent des valeurs comprises entre 0,1 et 0,8 pour une valeur médiane de 0,3. Pour les produits de désintégration du thoron, il n'y a que très peu de mesure de facteur d'équilibre dans des maisons. Ces mesures dornnent une zone de dispersion de 0,01 à 0,5 avec un maximum de fréquence à 0,05. A cause de la fai- ble demi-période de radioactivité de 216Po (0,15 s), il y a tou- jours équilibre avec le thoron (55 s). Pour cette raison, lors de la détermination de la dose, 216Po est traité en même temps que le thoron. Lors de la détermination de la dose pour les pro- duits de désintégration, la proportion de 212Pb l'emporte sur celle du 212Bi du facteur 10. Pour une même énergie c- potentielle inhalée, la dose pour les produits de désintégration du thoron est seule- ment environ le tiers de la dose des produits de désintégration du radon. Des mesures de courtes durées de la concentration en énergie c potentielle dans environ 100 maisons, donnent pour les produits de désintégration du radon, une valeur média- ne de 3,. 10- Jm et pour les produits de désintégration du thoron, une valeur médiane de 3,1. 10-8 Jm-3. Ces mesures ont également montré que dans quelques maisons la proportion des produits de désintégration du thoron dépasse la proportion des produits de désintégration du radon d'un facteur allarnt jus- qu'à 2. Pour cette raison, il faut pour une évaluation réaliste de la dose dans des maisons, tenir compte également de la pro- portion des produits de désintégration du thoron. Actuellement les procédés de mesure utilisables euvent être subdivisés en deux grands groupes, à savoir les procédés de mesure actifs et passifs. Les procédés de mesure actifs nécessitent pour être mis en oeuvre, une alimentation externe en énergie, et ils se déroulent, de préférence, avec des pompes et de l'électronique d'exploitation. Les procédés 4.- de mesure passifs se déroulent sans alimentation d'énergie, ils ne comportent aucune partie mobile ou électrornioue et utilisent cone détecteurs, de préférence des détecteurs à thermoluminescen- ce (CaSG4: Dy, LIF) ou bien des détecteurs de traces nucléaires (nitrate de cellulose, polycarbonate). De principal inconvénient des détecteurs à thermo- luminescernce (TLD) est leur sensibilité relativement réduite pour les particules c par rapport à leur sensibilité pour les rayon- nements t et y. Comme le nombre des particules o( enregistré est important pour l'exploitation, un second TLD blindé doit être utilisé pour former la différence. Les détecteurs de tra- ces nucléaires qui sont utilisés pour les dosimètres de radon, sont principalement des films de nitrate de cellulose ainsi que des films de polycarbonate (IIAYRCPOL, LEMXA, CR 39). Ces dé- tecteurs sont insensibles aimrayonnements P et y. On distingue en principe deux types de dosimè- tre de radon, à savoir les chambres de diffusion et ce que l'on appelle les détecteurs ouverts. Les chambres de diffusion sont constituaées d'un réservoir fermé par un filtre avec un détecteur -lacé à l'intérieur. Le radon diffuse à travers le filtre à l'intérieur du récipient, les produits de désintégration du ra- don se trouvant dans l'air sont retenus par le filtre. Le dé-- tecteur enregistre les particules - de la désagrégation du radon ainsi que des désagrégations des produits de désagrégation prenant naissance dans le dosimètre. Ce procédé est mis en oeuvre depuis quelques an- nées et se distingue par une bonne reproductibilité des résul- tats de mesure. On utilise fréquemment des détecteurs ouverts pour obtenir une information sur la concentration de radon dans l'air. Un détecteur est exposé sans bottier, et enregistre toutes les particules ô en provenance d'une zone volumétrique déterminée ainsi que les particules c gration du radon déposées sur sa surface. On ne peut alors ob- tenir en général, qu'une information sur l'activité c sans séparation spécifique de nuclides lorsque l'état d'équili- 5.- bre entre le radon et ses produits de désintégration dans l'air r'est pas connu. Une information sur les proportions de radon, de thoron ou de leurs produits de désintégration, ne peut être obtenue que par évaluation distincte de groupes d'énergies E J dêtermin's. Le radon seul peut être déterminé d'une façon sim- ple grâce à une chambre de diffusion. Une résistance de dif- fusion permet une séparation quantitative du thoron, du fait de la courte demri-p-riode de celui-ci en comparaison avec le radon. Le thoron ne peut être mesuré dans une ch-ambre de diffusion qu'en conmun avec le radon. Une mesure de la concentration en thoron est en conséquence une mesure de différences Il est alors diffiu cile de trouver unlm matériau de filtre approprié qui laisse pas- ser par diffusion le thoron dans une propor;ion élevée, mais qui retenn.e simultanément les aérosols de produits de désintégration Un module mathématique pour lune telle chambre de diffusion devrait faire intervenir le processus de diffusion du radon et du thoron à travers le filtre dans l'intérieur de la chambre, la séparation des produits de désintégration et des aérosols par le filtre et le processus de diffusion et le dépôt superficiel des produits de désintégration prenant naissance dans la chambre de diffu sion. Il en découle le problème de réaliser un dosimè tre du type initialement mentionnés de sorte que l'on puisse mesurer avec lui aussi bien la concentration en gaz rares qu'éga- lement la concentration en produits de désintégration ou bien le facteur d'équilibre, les proportions de radon et de thoron devant être susceptibles d'être en même temps détectées séparément. Ce problème est résolu, conformément à l'inven- tion en ce que: a) la chambre de diffusion est ouverte, b) les dimensions de la surface du détecteur et le volume de la chambre de diffusion sont optimalisées de façon que les dif- férences de longueur de trajet des particules c permettent de déterminer l'énergie d'émission indépendamment de l'endroit ou se fait la désintégration, 6.- c) les surfaces internes de la chambre de diffusion ainsi que la zone de la surface du détecteur, sont réalisées de façon à être électriquement conductrices. D'autres caractéristiques de l'invention permettent d'envisager des perfectionnements du dosimètre défini ci-dessus. Avantageusement, la chambre de diffusion a la forme d'une demi-sphère sur la surface de base de laquelle est disposé le détecteur, tandis qu'entre le détecteur et la demi- sphère, il est prévu des orifices de passage pour les gaz rares et/ou leurs produits de désintégration, et peut 4tre utilisée dans les maisons. Au contraire de la chambre de diffusion pour la détermination de la concentration de radon et de thoron, le dosi- mètre ouvert conforme à l'invention n'est pas fermé par un fil- tre pour permettre un échange des produits de désintégration et d'autres aérosols entre l'air environnant et l'intérieur du dosimètre. Ce dosimètre enregistre donc le radon, le thoron, ain- si que leurs produits de désintégration libres ou liés à des aérosols. Le dosimètre enregistre les particules v- sans différencier les désintégrations intervenant sur la paroi in- terne du dosimètre ou dans les limites volumètriques du dosimè- tre. L'échange des aérosols avec l'air environnant est influencé de façon déterminante par les gradients de concentration dosi- mètre-air environnant. Il est tenu compte de l'appauvrissement de la concentration d'aérosol intervenant en permanence dans le dosimètre du fait du dép8t sur les surfaces. En outre, il doit 8tre tenu compte de la fixation intervenant en permanence sur les aérosols de produits de désintégration libres. Il doit être également tenu compte des produits de filiation libres prenant naissance par désorption lors de désintégration o à partir des produits de désintégration fixés ou déposés sur des surfa- ces. Un dosimètre en forme de demi-sphère permet d'obtenir, en plus d'un détecteur ouvert non limité à une zone volumètri- que, approximativement l'angle solide maximal de 2 'r ou bien 0,5. Pour cette raison, un dosimètre en forme de demi-sphère 7.- permet d'espérer aue l'on obtiendra une sensibilité maximale par rapport à tous les dosimètres comparables en forme de tronc de cône. L'invention va être en conséquence exposée plus en détail à l'aide des figures 1 à 3 ci-jointes et en se réfé- rant à un dosimètre en forme de demi-sphère. Sur la base des notions précitées, un modèle mathé- Matique a été établi pour toutes les géomètries possibles de dosimètre utilisables. Les grandeurs d'entrée pour ce modèle sont les concentrations de radon et de thoron, la concentration des produits de désintégration fixés sur des aérosols et la concen- tration des produits de désintégration libres ainsi que les don- nées aérosols de l'air environnant. La première partie du modèle concerne des processus de transport des particules à partir de l'air environnant dans le dosimètre et à l'intérieur du dosimè- tre. Le résultat est la concentration en nuclides dans l'espace volumètrique du dosimè-tre ainsi que la densité superficielle des nuclides déposés sur les surfaces. La seconde partie du modèle déternine par simulation Monte-Carlo la probabilité de réponse 2C dans différentes classes d'énergie à l'emplacement du détecteur pour les énergies oc des nuclides pour les deux zones, Par la cozrinaison des deux parties, on obtient comme grandeurs de sor- tie du modèle, le spectre d'énergie c( du détecteur de traces nucléaires. Pour obtenir un dosimètre aussi sensible que possible, on a recherché l'angle solide maximal embrassé par le détecteur pour différentes géomètries en forme de cylindre et de ztronc de cane. Il s'est avéré que seul un dosimètre en forme de demi-sphère permet d'obtenir approximativement l'angle soli- de maximal de 2 Tr en laissant ainsi espérer la sensibilité maxi- male. Pour cette raison, cette géométrie a été choisie pour le dosimètre. La figure 1 montre en coupe un tel dosimètre 1. Le détecteur de traces nucléaires 2 en forme de disque circulaire est recouvert d'une demi-sphère 3. Il est placé entre deux 8.- t81es de recouvrement 4 et 5 de la forme représentée sur la fi- gure 2, la partie interne 6 étant bien entendu fermée dans le cas de la tÈle de recouvrement externe 4 et ouverte dans le cas de la tôle de recouvrement 5. Bien entendu, le détecteur de tra- ces nucléaires 2 est recouvert, vis à vis de l'espace interne 7 de la demi-sphère 3, par un film électriquement conducteur 8. La paroi interne de la demi-sphère 3 ainsi que la t8le de recou- vrement 5 sont également, tout au moins en ce qui concerne leurs couches superficielles, réalisées de façon à 8tre électriquement conductrices. Ces dispositions ont pour but que les aérosols ne se déposent pas uniquement par place sur les surfaces internes du dosimètre 1, sous l'action de charges statiques. La zone entre la demi-sphère 3 et le détecteur de traces nucléaires 2 est en majeure partie ouverte. A cet ef- fet, ainsi que pour supporter le détecteur de traces nucléaires 2 et le film 8, des fentes 9 sont ménagées dans les tôles de re- ccuvrement 4 et 5 (voir figure 2), ces fentes étant interrompues par des voiles 1C de dimensions aussi faibles que possible. Les fentes 9 permettent une pénétration sans empéchement des aéro- sols et des gaz dans le dosimètre 1. Les deux tôles de recouvre- ment 4 et 5 sont, de préférence, maintenues sur la demi-sphère 3 au moyen de crampons 11, (voir figure 1). De préférence, la dimension du diamètre de la demi-sphère 3 est de 30 mm, celle du diamètre de la partie 6 de 18 mm, et celle de la largeur des fentes 9, de 4 min. L'ensemble du dosimètre 1 peut être supporté au moyen d'une chaîne 12 ou d'un organe analogue. La probabilité de réponse du dosimètre 1 doit être déterminée pour toutes les énergies Ko la qualité de réponse sur un calculateur d'une manière simple. 9.- On simule alors à l'intérieur d'une géomètrie prédifinie, des désintégrations co. Un générateur de nombres aléatoires dé- termine l'emplacement et la direction de la désintégration '\ dans le dosimètre 1. Par l'intermédiaire de la distance de par- cours dans l'air de l'énergie ci ainsi simulée, on détermine si la particule c. arrive sur le détecteur 2 et avec quelle énergie résiduelle elle y arrive. Le rapport des particules atteignant le détecteur 2 au nombre des désintégrations ts si- mulées constitue ainsi la probabilité de réponse recherchée Sur les figures 3a a 3d sont indiquées, à c8té des dépôts superficiels de 218po: 214po, les probabilitées de rponse oui ont été déterminées pour 50 classes d'énergie sur neuf panneaux circulaires concentriques de chacun 1 mm de large pour la chambre enr foirme de demi-sphère 1 avec un rayon de sphère de 15 mn. Polr le radon, on a représenté les deux spectres li' mites, pas de dépÈt superficiel des produits de désintgration (fipure 3a) et 100 à de dépôt superficiel des produits de désinr té?ration (figure 3c), ainsi qu'une zone typique (figure 3b) en- ire ces spectres. Dans le cas du thoron, et du fait de la cour- 2C te demi-période de 216Po. le dépôt superficiel de celui-ci est impzrobable, tandis que 212Pb et 212Bi du fait de la demi=période relativement longEae, sont déposés jusqu'à 100 O% sur les surfa- ces. La figure inrférieure (figure 'd) montre les probabilités de réponse correspondantes pour le thorono Par un proc lerocochimique de gravure, les traces provoquées par les particules - sur le détecteur 2 sont amlifiées. Lors de la conception du système de gravure, une imrportance particulière est attachée à sa manipoulation ration- nelle et à son aptitude au traitement de grandesséries. Le diamètre de la trace nucléaire constitue une mesure pour l'énergie de la particule s traces nucléaires est automatisée à l'aide de l'appareil deex- ploitation d'images Iikrovideomat II de la Firme Zeiss, Cberkochen et d'un calculateur de bureau HP 9835. La corrélation grandeurs- 10.- énergie s'effectue par l'exploitation simultanée des films de dosimètre et du détecteur de traces nucléaires irradiées avec des particules cX colimatées de différentes énergies. Lors de la mesure des spectres de grandeurs de ce détecteur calibré, une séparation des traces nucléaires multiples est effectuée par un procédé de corrélation, pour éviter de fausser la rela- tion grandeurs-énergie. Pour permettre le calcul des concentra- tions de radon, de thoron et de leurs produits de désintégra- tion à vie courte, on utilise le procédé de gravure à variances minimum. La matrice d'observation s'établit à la fois à partir de la matrice de transformation grandeurs de traces nucléaires- énergie, de la matrice de correction pour différents rendements du détecteur d'énergie I de la matrice de système du modèle mathématique. Pour tester le dosimètre 1, une petite série de mesures est effectuée dans 12 locaux d'habitation au total. La valeur 50 % de la répartition se situe pour les deux isotopes de gaz rares à 50 Bq/m3. Le facteur d'équilibre déterminé sur l'ensemble des 12 mesures, est de 0,3. Les temps d'exposition se situent dans les limites de 3 à 6 mois. Comme cependant, une acceptation générale d'un facteur d'équilibre moyen de 0,3 peut conduire à des erreurs importantes lors de l'évaluation de la dose dans un cas particulier, une seconde pointe de la réparti- tion est indiquée à 0,7, cette pointe se situant dans des locaux comportant une concentration d'aérosols élevée ("funeurs"). Le dosimètre 1 conforme à l'invention offre pour la première fois la possibilité de mesurer dans l'air toutes les grandeurs relevant du dosage, c'est-à-dire aussi bien les concentrations des isotopes de gaz rares que les concentrations des produits de désintégration. Ainsi on élimine le principal facteur d'insécurité lors de la détermination des doses, à sa- voir l'acceptation idoine d'un facteur moyen d'équilibre entre les isotopes de gaz rares et leurs produits de désintégration. Une conclusion sur l'énergie d'émission de la particule c de laquelle les particules o( peuvent être saisies par le dé- tecteur 2, sont délinritées de telle sorte que les différences de longueurs de trajets des particules c" indépendamment de l'em- placement de désintégration dans le dosimnère 1 sont si petites que l'érnergie d'émission peut ere déterminée à partir de l'éner- gie résiduelle lors de l'arrivée sur le détecteur 2. Plus les dimensions du dosimètre 1 sont réduites, meilleures sont les possibilités de résolution de l'énergie. 12- R E V S N D I C A T I 0 N S 1.- Dosimètre passif avec une chambre dans la- quelle est disposé un détecteur de particules X grâce auquel peuvent être individuellement détectés, aussi bien la con- centration de gaz radon et de gaz thoron ainsi que des produits de désintégration, qu'également les proportions de radon et de thoron, dosimètre caractérisé en ce que: a) la chambre de diffusion (3, 7, 8) est ouverte, b) les dimensions de la surface du détecteur (3) et le volume (7) de la chambre de diffusion (3, 7, 8) sont optimalisées de fa- çon que les différences de longueur de trajet des particu- les c pendamment de l'endroit o se fait la désintégration, c) les surfaces internes de la chambre de diffusion (3, 7, 8) ainsi que la zone (6) de la surface du détecteur, sont réali- sées de façon à être électriquement conductrices, 2.- Dosimètre passif selon la revendication 1, caractérisé en ce que la chambre de diffusion (3, 7, 8) a la for- me d'une demi-sphère sur la surface de base de laquelle est disposé le détecteur (2), tandis qu'entre le détecteur (2) et la demi-sphère (3) il est prévu des orifices de passage (9) pour les gaz rares et/ou leurs produits de désintégration. 3.- Dosimètre passif selon l'une quelconque des revendications 1 et 2, caractérisé en ce qu'il est utilisé pour des mesures dans les locaux d'habitation.