Brevet FR2548820A1 — publié le 19850111

Procédé pour remrlir des récipients métalliques d'une masse vitreuse fondue radioactive et dispositif de réception d'une masse vitreuse fondue radioactive. L'invention concerne un procédé de fabrica5 tion d'un bloc de verre, contenant un produit de fission radioactif dans un récipient métallique, aui consiste à remplir le récipient métallique d'une masse vitreuse fondue radioactive, et è la refroidir dans celui-ci. Dans le retraitement d'éléments combustibles irradiés, il se produit des déchets très actifs sous forme de concentres liquides très actifs de produits de fission Ces concentrés et liquides de produits de fission sont solidifiés par des procédés de vitrifi15 cation convenables Par addition de matériaux formant du verre, les substances radioactives sont fondues en du verre dans un four de fusion du verre La masse vitreuse radioactive fondue est chargée du four de fusion du verre dans des récipients métalliques en acier spécial, dénommés coquilles en acier Apres le refroidissement et la solidification du bloc de verre formé, et un stockage en surface éventuellement assez long, ces coquilles d'acier emplies de verre doivent être envoyées au stockage définitif. Pour le remplissage du récipient en acier à partir du four de fusion du verre, on connait essen- tiellement trois méthodes: le système de déchargement par le fond, le système par trop-plein, la méthode d'aspiration. Le système de déchargement par le fond est constitué, en principe, d'une ouverture ménagée dans le fond du four et dans laquelle le verre peut être solidifié par refroidissement, mais aussi fondu par chauffage Si le verre est fondu dans l'ouverture du 10 fond, la masse vitreuse fondue qui s'écoule remplit un récipient en acier se trouvant en-dessous du four. Dans le système par trop-plein, la masse fondue s'évacue de préférence par une seconde chambre du four de fusion, dont la paroi latérale présente 15 une ouverture La seconde chambre communique sur le fond du four avec la chambre principale du four de fusion Lorsqu'un certain niveau est dépassé, le verre sort par l'ouverture dé la paroi latérale, pour aller dans la coquille en acier, en passant par un tube de 20 trop-plein horizontal. Dans la méthode d'aspiration, on établit une dépression dans le récipient en acier et on ferme celui-ci d'une manière étanche au vide Apres qu'un tube d'aspiration fermé, monté sur le récipient en acier, a été plongé par le haut dans la masse vitreuse fondue, la dépression qui règne dans le récipient en acier sert, après fusion de la fermeture du tube d'aspiration, à introduire par aspiration la masse vitreuse fondue dans le récipient de stockage fermé. La tendance du verre à se fissurer représente une difficulté dans la fabrication du bloc de verre dans la coquille en acier Pendant la phase de refroidissement, des fissures se forment dans le bloc de verre On a déjà fait des efforts très divers pour minimiser ces formations de fissures dans le bloc de -3 254882verre. Pour minimiser les formations de fissures, on a proposé un procédé (demande de brevet publiée en République Fédérale d'Allemagne sous le No 28 46 845) dans lequel on introduit au milieu du récipient en acier, avant d'y couler la masse vitreuse fondue contenant les produits de fissions des éléments de charge ayant des structures métalliques Ces éléments de charge peuvent présenter des constitutions très diverses et doivent provoquer, dans une grande mesures un relâchementdes contraintes thermiques dans le bloc de verre pendant la phase de refroidissement, et doivent permettre d'obtenir une bonne évacuation de la chaleur vers la paroi du récipient en acier. Les résultats de ce procédé n'ont pas été satisfaisants On a constats, en outre, des formations incontrôlées de fissures dans la zone extérieure du bloc de verre. L'invention vise un procédé pour charger un 20 récipient métallique d'une masse vitreuse fondue radioactive, grâce auquel on diminue davantage la Foimation de fissures du bloc, se produisant lors du refroidissement dans le récipient métallique. Le procédé suivant l'invention consiste à revô25 tir ou à recouvrir les surfaces intérieures du récipient métallique d'un matériau carboné, avant le processus de remplissage, à mettre le récipient métallique dans un récipient de réception thermiquement isolant, à remplir ensuite le récipient métallique d'une 30 manière en soi connue de la masse vitreuse fondue radioactive provenant d'un four de fusion du verre, et à refroidir lentement le récipient métallique rempli dans le récipient de réception thermiquement isolant. Grace au procédé suivant l'invention, on 35 obhient des blocs de verre à peu près exempts de fissures Cette amélioration essentielle est due à la coopération des dispositions prises conformément à l'invention. L'amélioration est due, d'une part, au revê5 tement de carbone du récipient métallique et, d'autre part, également au retard du refroidissement du bloc de verre dans le récipient isolé de réception. On suppose que le revêtement en carbone empêche le verre solidifié de se coller à la paroi inté10 rieure du récipient métallique On conserve ainsi une certaine mobilité relative entre le verre et la paroi du récipient métallique On réduit ainsi, dans une grande mesure, des tensions de cisaillement et de traction dans le bloc de verre, qui pourraient se pro15 duire en raison des interactions avec le récipient métallique. En mettant le récipient métallique dans un récipient de réception thermiquement isolant, on ralentit, d'une manière simple, la vitesse de refroi20 dissement du bloc de verre Ce refroidissement retardé empêche la formation de contraintes thermomécaniques dans le bloc de verre Ceci est dû au fait que le verre se trouve dans le domaine de la température de transformation o il n'est pas encore entièrement solidifié. 25 De préférence, les surfaces intérieures du récipient métallique sont recouvertes de graphite ou d'une feuille de graphite avant le processus de chargement, ou elles sont revêtues de carbone vitreux avant le processus de chargement Le graphite et le carbone vitreux ont une très bonne conductivité calorifique On peut appliquer, sans grand problème technique, la couche de séparation en graphite sur les surfaces intérieures de la coquille en acier par pulvérisation. La couche de séparation en graphite peut également être fabriquée par recouvrement avec une feuille de graphite. L'utilisation de carbone vitreux procure l'avantage que le carbone vitreux est extrêmement ré5 sistant à la corrosion et à l'érosion Il ne peut pas être mouillé par des masses céramiques fondues et par des verres En outre, il a une résistance remarquable aux chocs thermiques. Si, pendant le processus de remplissage du ré10 cipient métallique, on rince celui-ci avec un gaz protecteur, on empêche ainsi, d'une manière sure, le garnissage de graphite ou de carbone de brûler Il est cependant aussi possible d'effectuer le processus de remplissage sans un tel rinçage du récipient métalli15 que, parce que le C 02 se produisant pendant la combustion empêcherait le garnissage de carbone ou de graphite de continuer à brûler en raison du fait que le CO 2 a une masse volumique plus grande que l'air Il est donc simplement nécessaire, dans une méthode d'évacuation par le système par le fond ou par tropplein, de donner plus d'épaisseur au revêtement en carbone ou en graphite Dans la méthode d'aspiration, ce problème ne se produit pas, puisqu'il n'y a pas d'oxygène de l'air Une combustion ne peut donc pas 25 se produire. L'invention vise également un dispositif pour la mise en oeuvre du procédé suivant l'invention Le dispositif est constitué essentiellement d'un récipient métallique de réception de la masse creuse fondue radio30 active, et d'un récipient de réception thermiquement isolant, entourant le récipient métallique. Suivant l'invention, le dispositif présente un récipient métallique qui est disposé à l'intérieur d'un récipient de réception thermiquement isolant et présen35 te, sur ses surfaces intérieures, un revêtement ou un recouvrement en carbone, qui a été appliqué par dépôt. De préférence, le récipient de réception thermiquement isolant peut être recouvert d'un couvercle de fermeture thermiquement isolant. Grâce à l'invention, il est possible d'obtenir des blocs de verre coulés dans des récipients métalliques qui sont pratiquement exempts de fissures Le chauffage aussi du bloc de verre après la solidification et le refroidissement, en raison du dégagement 10 de chaleur des déchets très radioactifs, ne peut pas non plus donner lieu à des formations de fissures incontrôlées à la surface extérieure du bloc de verre, grâce au procédé suivant l'invention et au dispositif suivant l'invention, car le revêtement intérieur agit 15 de manière à diminuer le frottement et à permettre une mobilité relative entre le verre et la coquille. Au dessin annexé, donné uniquement à titre d'exemple: la figure 1 représente un dispositif destiné 20 à recevoir une masse vitreuse fondue radioactive et destinée à en retarder le refroidissement, et la figure 2 est une vue en coupe partielle, à plus grande échelle, pour représenter la paroi du récipient métallique, avec la couche de séparation adjacen25 te en carbone. A la figure 1 est représenté schématiquement en coupe un dispositif pour recevoir et pour retarder le refroidissement d'une masse vitreuse fondue Le dispositif présente un récipient de réception 3 ther30 miquement isolant Ce récipient de réception 3 présente un fond isolé 4 qui est d'une pièce avec une enveloppe latérale cylindrique 5 En haut, sur l'ouverture du cylindre, est prévu un couvercle de fermeture 6 également thermiquerent isolant Le couvercle de ferme35 ture 6, l'enveloppe latérale cylindrique 5 et le fond 4 présentent respectivement des parois doubles et sont emplis, entre les parois, d'un matériau isolant 7, par exemple de fibres d'oxyde d'aluminium. Un récipient en acier 9 de réception de la masse vitreuse fondue 8 a une section transversale ronde de diamètre un peu plus petit que le diamètre intérieur du récipient de réception 3, dans lequel est disposé le récipient en acier 9 Le récipient en acier 9 repose sur le fond du récipient de réception 3 et est 10 muni d'un fond 1 il surélevé qui forme un bord annulaire 12 servant de surface d'appui Dans le récipient en acier 9 est introduite de la masse vitreuse fondue 8 radioactive Le niveau de remplissage est repéré par le signe de référence 13. A la figure 3 est représentée, à plus grande échelle, une vue en coupe partielle de la paroi du récipient en acier Sur la surface intérieure du récipient en acier, est appliquée une feuille en graphite 14 qui se trouve après le remplissage du récipient en acier par de la masse vitreuse fondue 8, entre la masse vitreuse fondue 8 et la paroi intérieure du récipient en acier La paroi intérieure du récipient en acier et la masse vitreuse fondue 8 ne viennent pas en contact. Exemple de procédé Une coquille en acier spécial 3 en le matériau 1 4306 (suivant la norme DIN), ayant une longueur de 1200 mm et un diamètre de 298 mm, est placée sur le fond du récipient de réception 3 isolé à la chaleur. La surface intérieure de la coquille en acier 3 est recouverte de papier de graphite 14 qui a une épaisseur de 0,5 nm Des feuilles de graphite de ce type sont disponibles dans le commerce Le dispositif est placé sans couvercle, en-dessous du four de fusion On soulè35 ve le dispositif afin que la coquille en acier arrive jusqu'à la sortie ménagée dans le fond du four de fusion Apres la fusion de la fermeture de la sortie ménagée dans le fond, on emplit la coquille en acier en 90 minutes environ de 145 kg environ de masse vi5 treuse fondue Apres avoir fermé la sortie ménagée dans le fond par solidification, on abaisse le dispositif, on met le couvercle 6 thermiquement isolant, et on envoie le dispositif à un lieu de stockage La coquille en acier 9 est restée 3 jours dans le réci10 pient de réception 3 thermiquement isolant La température de paroi de la coquaille 9 s'est abaissée pendant ce temps, de 850 C environ à 80 C La température au centre du bloc de verre s'est abaissée de 1050 C à C. Grâce à la garniture en graphite, on a empêché tout collage entre le métal et le verre Le lent refroidissement de la coruille en acier dans le récipient de réception thermiquement isolant a empêché l'apparition de contraintes thermiques inacceptables Le 20 bloc de verre produit ne présentait plus que des fissures minimes. 2548820 ' REVENDICATIONS 1 Procédé de fabrication d'un bloc de verre, contenant un produit de fission radioactif dans un récipient métallique, qui consiste à remplir le réci5 pient métallique de masse vitreuse fondue radioactive, et à la refroidir dans celui-ci, caractérisé en ce qu'il consiste à revêtir ou à recouvrir les surfaces intérieures du récipient métallique d'un matériau carboné, avant le processus de remplissage, à mettre le récipient métallique dans un récipient de réception thermiquement isolant, à remplir ensuite le récipient métallique d'une manière en soi connue de la masse vi-reuse fondue radioactive provenant d'un four de fusion du verre, et à refroidir lentement le récipient 15 métallique rempli dans le récipient de réception thermiquement isolant. 2 Procédé suivant la revendication 1, caractérisé en ce qu'il consiste à recouvrir les surfaces intérieures du récipient métallique de graphite ou de 20 feuilles de graphite, avant le processus de remplissage. 3 Procédé suivant la revendication 1, caractérisé en ce qu'il consiste à revêtir les surfaces intérieures du récipient métallique de carbone vitreux 25 avant ie processus de remplissage. 4 Procédé suivant l'une des revendications 1 à 3, caractérisé en ce qu'il consiste à rincer le récipient métallique à l'aide d'un gaz protecteur pendant le remplissage du récipient métallique. Dispositif pour la mise en oeuvre du procé5 dé suivant la revendication 1, caractérisé en ce que le dispositif présente un récipient métallique ( 9) qui est disposé à l'intérieur d'un récipient de réception ( 3) thermiquement isolant et présente, sur ses surfaces intérieures, un revêtement ou un recouvrement 10 ( 14) en carbone, qui a été appliqué par dép 6 t. 6 Dispositif suivant la revendication 5, caractérisé en ce que le récipient de réception ( 3) thermiquement isolant peut être recouvert d'un couvercle de fermeture ( 6) thermiquement isolant.