Brevet FR2546912A1 — publié le 19841207

La présente invention concerne un procé- dé et un dispositif d'élaboration d'un monocristal. Elle s'applique notamment à l'élaboration de mono- cristaux utilisables comme scintillateurs et en particulier à l'élaboration de monocristaux de fluorure de baryum Ba F 2 On connaît des techniques d'élaboration de monocristaux, la plus utilisée étant la méthode de BRIDGMAN Selon cette méthode, le matériau à cristalliser est disposé dans un creuset que l'on déplace dans un faible gradient de température, d'une zone de haute température vers une zone de basse température La faiblesse du gradient de tem- pérature rend indispensable la purification préalable du matériau, ce qui est généralement réa- lisé à l'aide de la méthode connue sous le nom de "fusion de zone" Selon cette méthode, on chauffe une partie seulement d'un lingot du matériau à pu- rifier, formant ainsi une mince couche en fusion et l'on fait ensuite se déplacer cette couche d'une extrémité du lingot à l'autre, les impuretés conte- nues dans ce lingot étant alors entraînées vers une extrémité de celui-ci Il faut recommencer plu- sieurs fois cette opération pour obtenir un maté- riau très pur En outre, l'utilisation d'un gra- dient thermique très abrupt provoque la cassure du lingot en plusieurs morceaux qui sont inutilisables en pratique étant donné leurs petites dimensions et auxquels on applique ensuite la méthode de BRIDGMAN pour obtenir un monocristal de taille convenable. La technique associant la méthode de fu- sion de zone à la méthode de BRIDGMAN présente des inconvénients: c'est une technique longue et com- plexe qui nécessite beaucoup de manipulations du matériau à cristalliser, ce qui augmente les ris- ques de pollution de celui-ci, pollution qui est bien entendu à éviter, surtout dans le cas des cristaux destinés à la réalisation de scintilla- teurs. La présente invention a justement pour objet un procédé et un dispositif d'élaboration d'un monocristal, qui ne présentent pas les incon- vénients de la technique précédemment rappelée, notamment en ce qu'ils sont plus simples, permet- tent d'obtenir des vitesses de croissance de mono- cristaux assez élevées, de l'ordre de 2 à mm/heure par exemple, ne nécessitent que très peu de manipulations du matériau à cristalliser et évitent donc toute pollution de celui-ci En outre, ils sont complètement automatisables et permettent d'obtenir des cristaux sur mesure, à l'unité ou en plusieurs exemplaires à la fois, ces cristaux pou- vant de plus présenter toutes les formes souhaitées (cylindrique, parallélépipédique,). De façon précise, l'invention a pour ob- jet un procédé d'élaboration d'un monocristal à partir d'un matériau apte à cristalliser, caracté- risé en ce qu'il consiste: à placer ledit matériau dans un creuset, à introduire ledit creuset, contenant ledit maté- riau, dans un moyen thermiquement conducteur, à chauffer l'ensemble constitué par le creuset, le matériau et le moyen thermiquement conducteur, par des moyens de chauffage, jusqu'à la fusion dudit matériau, à soumettre, par déplacement relatif vertical du- dit ensemble par rapport auxdits moyens de chauf- fage, ledit ensemble à un gradient de température contrôlé par ledit moyen thermiquement conduc- teur, afin de réaliser la cristallisation dudit matériau, et à refroidir lentement ledit ensemble jusqu'à la température ambiante. Selon un mode de mise en oeuvre préféré du procédé objet de l'invention, on maintient un palier en température, après fusion du matériau, avant de commencer le déplacement relatif. Ce procédé est particulièrement adapté au matériau pour scintillateurs constitué par le -fluorure de baryum. La présente invention a également pour objet un dispositif d'élaboration d'un monocristal à partir d'un matériau apte à cristalliser, carac- térisé en ce qu'il comprend: un moyen thermiquement conducteur apte à contenir au moins un creuset garni dudit matériau, des moyens de chauffage dudit moyen thermiquement conducteur et dudit creuset contenant ledit maté- riau, des moyens de déplacement relatif dudit moyen thermiquement conducteur et dudit creuset conte- nant ledit matériau par rapport auxdits moyens de chauffage, et des moyens de cristallisation, aptes à provoquer la cristallisation d'une extrémité dudit maté- riau fondu dans les moyens de chauffage, une fois cette extrémité extraite de ceux-ci. Les moyens de chauffage sont conçus pour provoquer une diminution abrupte de température du matériau chauffé par eux lorsqu'il en est extrait grâce auxdits moyens de déplacement, le moyen ther- miquement conducteur est prévu pour contrôler cette diminution de température du matériau fondu par les moyens de chauffage, les moyens de déplacement re- latif sont prévus pour soumettre le matériau à un gradient de température contrôlé et pour obtenir une cristallisation du matériau, celui-ci étant en- suite lentement refroidi jusqu'à la température ambiante. Par "refroidissement lent", on entend un refroidissement ne dépassant pas quelques centai- nes de degrés Celsius par heure, par exemple un refroidissement de l'ordre de 50 à 100 OC/h. Par "diminution abrupte de température", on entend une diminution du genre de celle que l'on réalise dans la méthode de fusion de zone, connue dans l'état de la technique. Bien entendu, le moyen thermiquement conducteur peut être déplacé par rapport aux moyens de chauffage ou, au contraire, ces derniers peuvent être déplacés par rapport au moyen thermiquement conducteur. Dans la présente invention, le moyen thermiquement conducteur est fondamental: il per- met par conduction thermique, d'homogénéiser la température du matériau et d'atténuer la diminution abrupte de température que l'on peut également ap- peler "gradient thermique abrupt" Le gradient thermique éprouvé par le matériau peut être modifié à volonté en modifiant la forme et/ou la nature du moyen thermiquement conducteur. Selon la présente invention, le matériau est donc fondu dans les moyens de chauffage puis, par déplacement, émerge à une extrémité de ceux-ci. En cette extrémité, le matériau subit une diminu- tion de température et il apparaît une interface liquide-solide dans le matériau La diminution de température est suffisamment forte pourentraîner un rejet de toutes les impuretés du matériau dans sa partie liquide et donc pour purifier celui-ci, et suffisamment atténuée par le moyen thermiquement conducteur pour permettre une croissance monocris- talline continue du matériau, au fur et à mesure 2 2546912 qu'il émerge des moyens de chauffage, cette crois- sance monocristalline étant initiée par l'extrémi- té du matériau, sortie la première des moyens de chauffage. La présente invention correspond donc à une technique intermédiaire entre la méthode de BRIDGMAN et la méthode de fusion de zone, tout en donnant à la fois les résultats que procurent ces deux méthodes, à savoir la purification du matériau et l'obtention d'un monocristal de taille convena- ble de ce matériau. Selon une caractéristique préférée du dispositif objet de l'invention, ce dispositif com- porte au moins un creuset thermiquement conducteur, prévu pour recevoir le matériau et le moyen thermi- quement conducteur comporte une partie apte à rece- voir chaque creuset et prolongée par un appendice disposé de façon à contrôler le gradient thermique lors du déplacement relatif. Selon une caractéristique particulière du dispositif objet de l'invention, le fond de cha- que creuset est de forme effilée, de façon à cons- tituer les moyens de cristallisation. Selon une autre caractéristique particu- lière, le dispositif obj et de l'invention comporte plusieurs creusets, le moyen thermiquement çonduc- teur comporte un évidement et les creusets sont disposés symétriquement autour de cet évidement On évite ainsi une surchauffe locale du moyen thermi- quement conducteur. Selon une autre caractéristique préférée du dispositif objet de l'invention, le moyen ther- miquement conducteur et chaque creuset sont en gra- phite purifié. Selon une autre caractéristique préfé- rée, les moyens de chauffage comportent des enrou- lements inducteurs à haute fréquence Au lieu de cela, ils pourraient comporter des enroulements ré- sistifs chauffant par effet Joule, mais le chauffa- ge résultant serait alors moins homogène par suite d'un gradient radial plus important. Selon une autre caractéristique particu- lière, l'ensemble constitué par le moyen thermique- ment conducteur, chaque creuset et le matériau, est placé dans une enceinte l'isolant de l'atmosphère extérieure. Enfin, de préférence, le dispositif ob- jet de l'invention comporte en outre des moyens de circulation d'un gaz chimiquement inerte, de maniè- re à élaborer le monocristal en atmosphère chimi- quement inerte. L'invention sera mieux comprise à la lec- ture de la description qui suit, d'exemples de réa- lisation donnés à titre indicatif et nullement li- mitatif, en référence aux dessins annexés sur les- quels: la figure 1 est une vue schématique d'un mode de réalisation particulier du dispositif objet de l'invention, les figures 2 a à 2 d sont des coupes transversales schématiques de modes de réalisation particuliers du moyen thermiquement conducteur et des creusets utilisés dans l'invention, et les figures 3 a à 3 c sont des graphiques montrant les différences entre l'invention et les méthodes de BRIDGMAN et de fusion de zone. Sur la figure 1, on a représenté schéma- tiquement un mode de réalisation particulier du dispositif objet de l'invention Il comprend essen- tiellement: un moyen thermiquement conducteur 2 apte à conte- nir au moins un creuset 27 rempli du matériau à cristalliser 28, des moyens de chauffage 3, des moyens 4 de déplacement du moyen thermique- ment conducteur 2 par rapport aux moyens de chauffage 3, et des moyens de cristallisation 5, aptes à déclen- cher la cristallisation du matériau lorsqu'il est extrait des moyens de chauffage 3. Ces moyens de chauffage 3 comportent, ici, essentiellement un tube en quartz 6 d'axe Z, disposé verticalement, et des enroulements induc- teurs à haute fréquence 7 qui entourent seulement une portion du tube 6 et qui sont alimentés par un générateur de courant à haute fréquence 8. L'extrémité supérieure (respectivement inférieure) du tube 6 est munie d'un joint torique 9 (respectivement 10) et obturée par un bouchon 11 (respectivement 12) fileté à l'extérieur et en con- tact avec un côté du joint torique, et par une ba- gue 13 (respectivement 14) filetée-à l'intérieur et en contact avec l'autre côté du joint torique, le bouchon étant vissé dans la bague de façon à com- primer le joint. L'intérieur 15 ou 16 de chaque-bouchon 11 ou 12 est évidé de manière à permettre la circula- tion d'un fluide réfrigérant introduit par un con- duit 15 a ou 16 a à l'intérieur du bouchon 11 ou 12 et évacué par un conduit 15 b ou 16 b de l'intérieur dudit bouchon. En outrer on établit une circulation d'un gaz chimiquement inerte tel que l'argon, à l'inté- rieur du tube 6 L'argon est introduit dans ce der- nier par un conduit 17 traversant le bouchon infé- rieur 12 et évacué du tube 6 par un conduit 18 traversant le bouchon supérieur 11 et conduisant à des moyens de pompage non représentés Préalable- ment à son introduction dans le tube 6, l'argon est débarrassé de toute trace d'eau en le faisant par exemple circuler dans un four résistif 19 communi- quant avec le conduit 17 prévu pour l'introduction de l'argon dans le tube 6, le four 19 contenant des morceaux 20 du matériau commercialisé sous le nom de TEFLON qui, chauffé, se décompose pour donner du tétrafluorure de carbone qui fixe les molécules d'eau. Lès moyens de déplacement 4 comportent une tige 21 qui traverse le bouchon inférieur 12 et qui est déplaçable verticalement dans le tube 6 suivant l'axe Z, cette tige 21 étant commandée par un mécanisme de translation 22. Le moyen thermiquement conducteur 2 est conçu pour être déplaçable verticalement suivant l'axe Z dans le tube 6 et comporte une partie supé- rieure 23 prolongée inférieurement par un appendice 24 pourvu à sa base d'un logement 25 dans lequel est fixée la tige 21 La partie supérieure 23 du moyen thermiquement conducteur 2 comporte plu- sieurs logements 26 parallèles et verticaux qui dé- bouchent du sommet de cette partie supérieure 23 et qui sont conçus pour recevoir des creusets 27 des- tinés à contenir chacun le matériau à cristalli- ser 28. Le moyen thermiquement conducteur 2, que l'on peut maintenant appeler porte-creusets, est destiné à être déplacé dans le tube 6 d'une posi- tion haute A dans laquelle la totalité du matériau contenu dans les différents creusets 27 se trouve à l'intérieur du domaine délimité par les enroule- ments 7, ceux-ci ayant une longueur prévue à cet effet, à une position basse B dans laquelle seul le sommet du porte-creusets 2 se trouve encore à l'in- térieur dudit domaine. De préférence, le porte-creusets 2 et les creusets 27 sont en graphite dit "nucléaire". Le fond de chaque creuset présente, de façon connue, une forme effilée sensiblement coni- que, propice à la formation d'un germe monocristal- lin du matériau contenu dans le creuset, lorsque ce matériau, fondu dans les moyens de chauffage, se solidifie en sortant de ceux-ci C'est ainsi que le fond de chaque creuset constitue lesdits moyens de cristallisation 5. On va maintenant expliquer le procédé objet de l'invention mis en oeuvre dans le disposi- tif que l'on vient de décrire en référence à la figure 1: les creusets 27, remplis du matériau à cristalliser, sont mis en place dans le porte-creu- sets 2, celui-ci étant en position haute dans le tube 6 On fait alors circuler l'argon dans ce der- nier avec un débit de l'ordre de 4 litres par minu- te par exemple et l'on met en marche le four résis- tif 19 Lorsque celui-ci a atteint une température de l'ordre de 4600 C (température permettant la dé- composition du TEFLON contenu dans ce four), on procède à la montée en température de l'ensemble constitué par le porte-creusets 2 et par les creu- sets 27 contenant le matériau à cristalliser, de manière que ledit ensemble se trouve porté à une température supérieure, de 201 C par exemple, à la température de fusion du matériau considéré et l'on maintient ledit ensemble dans les moyens de chauf- fage pendant un temps suffisant, de l'ordre de 1 heure par exemple, pour avoir une bonne homogé- néité de température dans l'ensemble en question. Le matériau se trouve ainsi à l'état fondu. On opère alors une translation du porte- creusets vers le bas, la vitesse de translation étant fonction du matériau à cristalliser, de la forme du porte-creusets 2 et du nombre de creusets utilisés Ainsi utilise-t-on une vitesse plus gran- de avec un seul creuset qu'avec plusieurs. Lorsque les creusets quittent le domaine de chauffage délimité par les enroulements 7, le matériau se trouvant au fond des creusets subit un gradient-thermique important, mais atténué par le porte-creusets 2, et forme alors un germe monocris- tallin La descente du porte-creusets 2 se poursui- vant, la formation d'un monocristal dans chaque creuset continue, la variation de température subie par le matériau quittant le domaine de chauffage étant néanmoins suffisamment forte pour que les im- puretés contenues dans le matériau diffusent vers le haut de celui-ci. En fin de translation, correspondant à la position basse B du porte-creusets 2, les monocris- taux du matériau se trouvent élaborés et l'on re- froidit alors lentement, avec une vitesse de l'or- dre de 50 à 1001 C/heure par exemple, l'ensemble constitué par le portecreusets 2, les creusets 27 et le matériau que ceux-ci contiennent, en agissant sur la puissance du générateur haute fréquence 8, jusqu'à ce que ledit ensemble atteigne la tempéra- ture ambiante (de l'ordre de 201 C) Le générateur haute fréquence 8 et le four résistif 19 sont alors arrêtés et les monocristaux sont extraits des creu- sets 27 (Ces monocristaux se présentent sous la forme de lingots dont on doit ensuite couper l'ex- trémité supérieure en laquelle se trouvent alors concentrées les impuretés initialement réparties dans le matériau). Il est à noter que l'automatisme du dis- positif selon l'invention représenté sur la figure 1 est total dès la mise en marche de la translation du porte-creusets 20 Le procédé selon l'invention est tout particulièrement applicable à la fabrication de mo- nocristaux de fluorure de baryum Ce matériau est sujet, sous excitation, à une émission de lumière qui présente une composante lente et une composante rapide, et doit, pour constituer un matériau scin- tillateur de bonne qualité, être purifié de façon à réduire les défauts de son réseau cristallin, pour renforcer l'intensité de la composante rapide. Le fluorure de baryum est alors introduit dans les creusets 27 par exemple sous forme de pou- dre A titre indicatif et non limitatif, dans le cas du fluorure de baryum, l'ensemble constitué par le porte-creusets, les creusets et le fluorure de baryum contenu dans ceuxci, est porté par les moyens de chauffage 3 à des températures de l'ordre de 13800 C et l'on utilise une vitesse de transla- tion du porte-creusets, comprise entre 1 et 10 mm par heure Avec trois creusets par exemple, une vi- tesse de l'ordre de 5 mm par heure convient. Il est à noter que le démoulage des mono- cristaux de fluorure de baryum obtenus est aisé, étant donné qu'un phénomène de retrait se produit * pour ce matériau lors de sa cristallisation. Grace à la présente invention, on peut élaborer simultanément plusieurs monocristaux et donner à ceux-ci des formes très variées Il suffit pour cela de donner aux creusets la forme voulue. C'est ce que l'on a représenté sur les figures 2 a à 2 d sur lesquelles on voit des creusets 27 qui sont régulièrement positionnés dans des portecreusets 2 et qui présentent des sections droites carrée, rectangulaire, triangulaire et elliptique L'in- vention permet par exemple de réaliser des mono- cristaux de section droite carrée, de 26 rm de côté et de 120 mm de longueur, dans trois creusets main- tenus dans un porte-creusets cylindrique de 130 mm de diamètre. Dans le cas o l'on utilise simultanément plusieurs creusets 27, la partie supérieure 23 du porte-creusets 2 peut comporter en son centre un évidement 29, les logements 26 prévus pour recevoir les creusets 27 étant alors répartis symétriquement autour dudit évidement 29, comme on le voit sur les figures 2 b et 2 d L'évidement 29 permet d'avoir une meilleure homogénéité de température, en évitant une surchauffe au centre de la partie 23. Les différentes formes possibles pour les monocristaux à élaborer peuvent entraîner une répartition non uniforme de température dans chaque section transverse de ces monocristaux Ceci peut être compensé aisément par une modification de la forme et/ou de la nature du porte-creusets 2 et/ou du type de chauffage par haute fréquence (effet de peau) En procédant ainsi, et grâce au chauffage par haute fréquence (c'est-à-dire par des enroule- ments inducteurs à haute fréquence), le matériau à cristalliser peut être chauffé uniformément en tous points quelle que soit sa forme Un chauffage ré- sistif (réalisé à l'aide d'enroulements résistifs chauffant par effet Joule) est possible mais est moins homogène qu'un chauffage haute fréquence pour l'ensemble constitué-par le porte-creusets et les creusets contenant le matériau à cristalliser. On a indiqué plus haut que, selon le pro- cédé de l'invention, la position initiale du porte- creusets 2 est telle que le matériau à cristalliser se trouve au départ compris dans le domaine délimi- 13 2546912 13- té par les enroulements 7 Bien entendu, la posi- tion initiale du porte-creusets pourrait être plus élevée dans le tube 6, le matériau à cristalliser se trouvant alors au départ en dehors du domaine de chauffage délimité par les enroulements 7, mais le temps pour élaborer les cristaux serait alors plus élevé. Sur les figures 3 a, 3 b et 3 c, on a repré- senté des graphiques donnant la température T en fonction de la position sur l'axe Z, pour un maté- riau à cristalliser auquel on applique respective- ment la méthode de BRIDGMAN (figure 3 a), la méthode de fusion de zone (figure 3 b) et un procédé selon la présente invention (figure 3 c). Dans la méthode de BRIDGMAN, le gradient thermique subi par le matériau à cristalliser est faible et il n'est pas du tout question d'utiliser un por e-creusets pour atténuer ce gradient Dans la méthode de fusion de zone, le chauffage du maté- riau est très localisé, le gradient thermique que subit ce matériau est très brutal Dans la présente invention, on utilise donc précisément un porte- creusets pour homogénéiser la température du maté- riau et pour atténuer le gradient thermique abrupt engendré par les moyens de chauffage, gradient qui- produirait seulement un effet de purification du matériau s'il n'était pas atténué. En d'autres termes, le gradient thermi- que subi par le matériau dans la présente inven- tion, est intermédiaire entre le gradient thermique qu'il subirait dans la méthode de BRIDGMAN et le gradient thermique qu'il subirait dans la méthode de fusion de zone. D'ailleurs, en appliquant par exemple à du fluorure de baryum le procédé de la présente invention, on obtient des résultats bien supérieurs à ceux que l'on obtient en appliquant d'abord la méthode de fusion de zone puis la méthode de BRIDGMAN au fluorure de baryum En effet, un mono- cristal de fluorure de baryum réalisé avec le pro- cédé de l'invention présente une émission lumineuse dont la composante rapide a une intensité qui est plus renforcée par rapport à la composante lente que la composante rapide d'un monocristal de fluo- rure de baryum obtenu en appliquant successivement la méthode de fusion de zone et la méthode de BRIDGMAN audit fluorure de baryum. REVENDICATIONS 1 Procédé d'élaboration d'un monocris- tal à partir d'un matériau ( 28) apte à cristalli- ser, caractérisé en ce qu'il consiste: à placer ledit matériau dans un creuset ( 27), à introduire ledit creuset ( 27), contenant ledit matériau ( 28), dans un moyen thermiquement con- ducteur ( 2), à chauffer l'ensemble constitue par le creuset ( 27), le matériau ( 28) et le moyen thermiquement conducteur ( 2), par des moyens de chauffage ( 3), jusqu'à la fusion dudit matériau ( 28), à soumettre, par déplacement relatif vertical du- dit ensemble par rapport auxdits moyens de chauf- fage ( 3), ledit ensemble à un gradient de tempé- rature contr 8 ôlé par ledit moyen thermiquement conducteur ( 2), afin de réaliser la cristallisa- tion dudit matériau ( 28), et à refroidir lentement ledit ensemble jusqu'à la température ambiante. 2 Procédé selon la revendication 1, ca- ractérisé en ce que l'on maintient un palier en température, après fusion du matériau ( 28), avant de commencer le déplacement relatif. 3 Procédé selon l'une quelqonque des re- vendications 1 et 2, caractérisé en ce que le maté- riau est le fluorure de baryum. 4 Dispositif d'élaboration d'un mono- cristal à partir d'un matériau ( 28) apte à cristal- liser, caractérisé en ce qu'il comprend: un moyen thermiquement conducteur ( 2) apte à con- tenir au moins un creuset ( 27) garni dudit maté- riau ( 28), des moyens de chauffage ( 3) dudit moyen thermi- quement conducteur ( 2) et dudit creuset ( 27) con- tenant ledit matériau, des moyens ( 4) de déplacement relatif dudit moyen thermiquement conducteur ( 2) et dudit creuset ( 27) contenant ledit matériau ( 28) par rapport auxdits moyens de chauffage ( 3), et des moyens ( 5) de cristallisation, aptes à provo- quer la cristallisation d'une extrémité dudit ma- tériau ( 28) fondu dans les moyens de chauffage ( 3), une fois cette extrémité extraite de ceux- ci. 5 Dispositif selon la revendication 4, caractérisé en ce qu'il comporte au moins un creu- set ( 27) thermiquement conducteur, prévu pour rece- voir le matériau ( 28) et en ce que le moyen thermi- quement conducteur ( 2) comporte une partie ( 23) apte à recevoir chaque creuset ( 27) et prolongée par un appendice ( 24) disposé de façon à contrôler le gradient thermique lors du déplacement relatif. 6 Dispositif selon la revendication 5, caractérisé en ce que le fond de chaque creuset est de forme effilée, de façon à constituer les moyens ( 5) de cristallisation. 7 Dispositif selon l'une quelconque des revendications 5 et 6, caractérisé en ce qu'il com- porte plusieurs creusets ( 27), en ce que le moyen thermiquement conducteur ( 2) comporte un évidement ( 29) et en ce que les creusets ( 27) sont disposés- symétriquement autour de cet évidement ( 29). 8 Dispositif selon l'une quelconque des revendications 4 à 7, caractérisé en ce que le moyen thermiquement conducteur ( 2) et chaque creu- set ( 27) sont en graphite purifié. 9 Dispositif selon l'une quelconque des revendications 4 à 8, caractérisé en ce que les moyens de chauffage ( 3) comportent des enroulements inducteurs à haute fréquence ( 7). Dispositif selon l'une quelconque des revendications 4 à 8, caractérisé en ce que les moyens de chauffage comportent des enroulements ré- sistifs chauffant par effet Joule. 11 Dispositif selon l'une quelconque des revendications 4 à 10, caractérisé en ce que l'ensemble constitué par le moyen thermiquement conducteur ( 2), chaque creuset ( 27) et le matériau ( 28), est placé dans une enceinte ( 6) l'isolant de l'atmosphère extérieure. 12 Dispositif selon l'une quelconque des revendications 4 à 11, caractérisé en ce qu'il comporte en outre des moyens ( 17, 18, 19) de circu- lation d'un gaz chimiquement inerte, de manière à élaborer le monocristal en atmosphère chimiquement inerte.