Brevet FR2545638A1 — publié le 19841109

L'invention concerne un procédé d'évacuation de déchets radio-actif s. L'invention concerne plus particulièrement un procédé d'évacuation de déchets liquides d'activité élevée, par dilution et confinement. Le combustible épuisé provenant de réacteurs nucléaires peut être retraité pour la récupération diura- nium (et de plutonium si cela est souhaité). L'opération de retraitement donne un résidu constitué de déchets radioactifs. Ces derniers, formés lors du retraitement, peuvent être classés en trois types : (1) les déchets liquides d'activité élevée (HLLw), qui sont des déchets aqueux contenant presque tous (plus de 99 %) des produits de fission et des actinides, avec une petite quantité d'uranium et de plutonium non récupérés pendant le retraitement ; (2) les déchets liquides d'activité intermédiaire (ILLW), qui sont des déchets aqueux contenant des produits de fission en concentrations très infSrieures à celles des déchets liquides d'activité élevée, et ne contenant pas de quantités appréciables d'uranium ou de plutonium ; et (3) les déchets liquides de faible activité (LLLw), qui sont des déchets ne demandant qu'un traitement minimal avant d'entre rejetés à l'extérieur. Le retraitement du combustible d'une centrale nucléaire est décrit dans l'ouvrage Nuclear Technology, volume 43, pages 244-258 (mi-Avril 1979) L'évacuation des déchets liquides d'activité élevée pose un prcblime difficile à résoudre à l'industrie de l'énergie nucléaire, car certaines des espèces radio-actives -présentes dans ces déchets ont une très longue durée de vie.Les descriptions d'évacuations de déchets nucléaires données dans les ouvrages suivants sont indiquées à titre de référence : Science, Volume 197, pages 519-527 (5 Août 1979) ; Oceanus, Volume 20, NO 1 (Hiver 1977) ; Nuclear Technology, Volume 44, pages 284-296 (Juillet 1979) ; ERDA-76-43, Volume 1-5 (Mai 1976). Comme indiqué dans les ouvrages précités, cités à titre d'exemples, les procédés actuels pour évacuer les déchets liquides d'activité élevée portent principalement sur la concentration et le confinement de ces déchets. L'exemple principal de techniques de concentration et de confinement est le système proposé dans lequel des déchets radio-actifs sont enrobés de verre au borosilicate ou dans une masse solide similaire peu susceptible d'être épuisée par lixiviation par l'eau. La masse solide est en outre placée dans un conteneur et disposée dans un emplacement (tel qu'une formation géologique) dans lequel on peut prévoir que les déchets liquides d'activité élevée ne seront pas perturbés et ne seront pas en contact avec la biosphère pendant une très longue durée.Cependant, ce système a pour résultat la formation d'une source concentrée de nucléides radio actifs et la libération de leur chaleur de désintégration, avec les températures élevées qui en résultent, produit un effet nuisible sur la formation géologique environnante et sur la longévité du contenant et des propriétés de résistance à puise- ment par lixiviation de la masse solide de déchets. La défaillance du contenant et de lamasse solide conduit alors à une libération de nucléides radio-actifs à une concentration locale très élevée, augmentant fortement le gradient de concentration de retour vers la biosphère à travers les formations géologiques.L'invention concerne un procédé d'évacuation de déchets radio-actifs, tels que des déchets liquides d'activité élevée, qui élimine les inconvénients des techniques de concentration et de confinement. L'invention concerne un procédé d'évacuation de déchets radio-actifs tels que des déchets liquides d'activité élevée, qui élimine les inconvénients propres aux techniques, proposées classiquement, de concentration et de confinement des déchets liquides d'activité élevée. L'invention utilise à la place une dilution aqueuse des déchets radio-actifs, avec de l'eau provenant d'une formation géologique, et le confinement de la solution aqueuse diluée résultante des déchets dans la formation géologique, de préférence une formation profonde sous-marine, située au large. L'invention apporte des bénéfices et des avantages particuliers pour l'évacuation des déchets liquides d'activité élevée, comme décrit plus en détail ci-après. Conformément à l'invention, il est prévu un procédé d'évacuation d'une solution aqueuse de nucléides radio-actifs, qui consiste : (a) à produire de l'eau à partir d'une formation géologique contenant de l'eau, poreuse, s'détendant à peu près horizontalement, perméable à l'eau et située au-dessous de couches géologiques sédi- mentaires adsorbantes ; (b) à former une solution diluée des nucléides radio-actifs en mélangeant l'eau produite à la solution aqueuse., et (c) à injecter la solution diluée dans la formation géologique. La formation géologique choisie pour produire à la fois de l'eau de dilution et pour constituer un site d'injection destiné à retenir la solution diluée est de préférence située dans une zone- sous-marine. Le stockage en mer, dans une formation . géologique sous-marine, permet une évacuation avec pratiquement l'assurance que les nucléides évacués ne pénbtreront pas dans un aquifère duquel. de l'eau est prélevée pour être utilisée en surface ou duquel partun écoulement naturel se dirigeant vers des lieux de surface situés à terre.L'évacuation géologique en mer assure également une dilution supplémentaire élevée et immédiate, par 1'eau de la mer, de tous nucléides sortant par migration de la formation utilisée pour l'évacuation La solution diluez de nucléides est de préf é- rence injectée dans un site central d'injection situé dans la formation choisie pour l'évacuation, tandis que de 1 'eau provenant de la formation est produite simultanément à partir de plusieurs sites de production disposés périphériquement autour du site d'injection. On assure ainsi une dispersion de la solution diluée injectée dans la formation sur une section horizontale importante de cette formation et l'exposition des nucléides à un lit important de solides adsorbants, afin de permettre l'immobilisation des nucléides par échange d'ion et sorption chimique de ces nucléides. L'invention sera décrite plus en détail en regard du dessin annexé à titre d'exemple nullement limitatif et sur lequel la figure unique est un schéma d'une forme préférée de réalisation d'une installation mettant en oeuvre le procédé de l'invention. Le dessin représente une plate-forme marine 1 qui repose sur le fond 3 de la mer et qui s'élève audessus de la surface 5 de la mer. La plate-forme est disposée au-dessus d'une formation géologique horizontale 7. La formation 7 est poreuse et est perméable horizontalement à l'eau. Elle constitue un réservoir pour la formation d'eau. Des couches géologiques sédimentaires adsorbantes 9 s'étendent entre une limite supérieure 11 de la formation 7 et le fond 3 de la mer. L'eau est prélevée de la formation 7 au moyen de plusieurs puits périphéri- ques de production dont deux sont représentés en 13 et 15.Les puits de production aspirent l'eau dans des régions de production telles que les régions 17 et 19 dans le cas des puits 13 et 15, respectivement L'eau produite par ces puits 13 et 15 est dirigée vers une installation 21 de pompage et de traitement. Un ou plusieurs puits d'injection tels que le puits 23 s'étendent de la plateforme 1 jusqu'd un ou plusieurs sites d'injeetion-tels que la région 25 d'injection.Cette dernière est située centralement dans la formation 7 par rapport aux régions 17 et 19 de production dans lesquelles les puits périphé- riques dè production prélèvent de l'eau. Le puits 23 d'injection comprend un- conduit principal central 27 d'injection utilisé pour injecter une solution diluée de nucléides radio-actifs, et il présente un espace annulaire formé par un tubage 29 et dont l'extrémité inférieure est obturée par un packer 31. La plus grande partie de l'eau produite à parti; de la formation, convenablement traitée si cela est nécessaire, est transmise de l'installation 21 de traitement, par un conduit 33, au conduit central 27 d'injection.Une solution aqueuse relativement concentrée de nucléides radio-actifs (HLLW) est dirige vers la plate-forme 1 à partir d'une installation de re traitement de combustible, à l'aide de moyens de transport tels qu'une barge 35 de haute mer, spécialement construite, ou par tout autre moyen classique et convenable de transport.Les déchets liquides d'activité élevée sont pompés, par un conduit 37, de la barge 35 dans le conduit 27 d'injection et sont dilués dans le conduit 27 avec l'eau traitée provenant de la formation. La formation diluée résultante est-refoules vers le bas, par le conduit 27, jusqu'à un tronçon perforé 39 du tubage 29 et elle est injectée dans la formation 7. Une quantité suffisante d'eau traitée provenant de la formation est transmise, de l'installation 21 de traitement par l'intermédiaire d'un conduit 41, dans l'espace annulaire situé à l'int6- rieur du tubage 29, pour maintenir dans cet espace annuf laire une pression supdrieure à celle régnant dans le conduit 27.On évite ainsi toute décharge de nucléides radio-actifs dans l'espace aiuiulaire à la suite d'une fuite ou d'une communication pouvant s'établir entre le conduit 27 et l'espace annulaire. En produisant de l'eau de formation, provenant des régions périphériques 17 et 19 de production, en même temps que l'on injecte une solution diluée de nucléides radio-actifs dans la région centrale 25 d'injection, on paraient à une dispersion horizontale des nucléides radio-actifs injectés dans la formation 7, vers les puits périphériques. L'invention constitue un moyen permettant l'évacuation de solutions aqueuses de déchets liquides d'activité élevée-et de solutions analogues, contenant des nucléides radio-actifs, tels que des produits de fission et des ions d'actinides. Les déchets liquides d'activité élevée se présentent généralement sous la forme d'une solution aqueuse acide, par exemple une solution d'acide nitrique provenant du retraitement de combustible nucléaire épuisé. D'autres solutions aqueuses de nucléides radio-actifs, par exemple des solutions contenant d'autres acides ou d'autres agents de solubilisation, peuvent etre évacuées par le procédé de l'invention. Conformément à l'invention, des déchets liquides d'activité élevée, ou une solution analogue, relativement fortement concentrée, de nucléides radio-actifs, la concentration ayant trait à la radio-activite spécifique (exprimee en Ci/m ), sont sensiblement dilués (une dilu- tion d'environ 100 fois convient généralement à des déchets liquides d'activité élevée) avec de l'eau de formation prélevée dans une formation géologique choisie, de préférence sous-marine. L'expression "eau de formation" désigne tout liquide aqueux présent dans la formation géologique choisie L'eau présente dans la formation peut être d'origine naturelle ou bien elle peut etre introduite artificiellement.Par exemple, l'eau fossile mobile convient, et l'eau introduite pour la récupération secondaire du pétrole, par exemple, convient également. Si la formation choisie renferme du pétrole, il entre dans le cadre de l'invention de produire un mélange de pétrole et d'eau de formation et de récupérer le pétrole jusqu'à la première apparition de radionucléides au niveau du puits de production. Ceci peut permettre une récupération supplémentaire de pétrole après noyage complet lors d'une récupération secondaire normale.Des moyens sont prévus pour traiter l'eau de formation produite, par exemple par filtration, élimination de bactéries, réglage du pH, échange d'ions ou addition d'autres agents, avant le mélange avec les déchets liquides d'activité élevée. Le traitement peut être convenablement effectué suivant des techniques classiques utilisées pour traiter l'eau d'injection utilisée dans la récupération secondaire du pétrole, avec l'exiapplémentaire d'empêcher toute précipistation des aw - s radio-actifs lors du mélange des déchets liquides d'activité élevée et de l'eau de formation. Un avantage important de la dilution des déchets liquides d'activité élevée avec de grandes quantités d'eau est que la concentration (Ci/m3) de nucléides radio-actifs est sensiblement réduite, ce qui a pour effet de réduire la teneur (kW/m3) en chaleur de désinté gration des déchets liquides d'activité élevée avant leur stockage dans la formation géologique. Une importance exacte de la dilution des déchets liquides d'activité élevée avec l'eau de la formation n'est pas critique pour le procédé de l'invention.De préférence1 la dilution est suffisante pour abaisser la concentration d'iode 129, dans la solution diluée résultante à sa concentration maximale admissible (CMA), en microcuries par millilitre ( Ci/ml), sous forme soluble, au-dessus du fond naturel de l'eau dans des zones non limitées, c'est-d-dire l'équi- valent à l'eau potable. Le CMA pour pour I-129 est spécifié par "U.S. Nuclear Regulatory Commission" (titre 10, 10 CFR 20, appendice B). L'iode 129 présente la période la plus longue (16 millions d'années) de tous les produits de fission et des actinides habituellement pré- sents dans des déchets hautement radio-actifs tels que les déchets liquides.d'activitd élevée. L'iode 129 est considéré comme le plus mobile de tous les nucléides radio-actifs, en ce qui concerne les.déplacements à tra- vers les couches géologiques, car il est présent uniquement sous forme anionique et est donc moins sujet à une sorption chimique et à un échange d'ions dans de telles couches.Si les déchets liquides d'activité élevée à évacuer sont dilués au CMA de l'iode 129 avant le stockage, et même dans le cas où l'iode 129 finit par sortir par migration de la formation poreuse dans laquelle il a été confiné , pour passer dans d'autres couches geologi- ques où il risque de rencontrer d'autres écoulements d'eau (ou bien pour passer directement dans l'eau de la mer), il serait émis dans ces écoulements à une concentration égale ou inférieure à son CMA. L'importance de la dilution choisie pour réduire la concentration diode 129 peut avantageusement être suffisante pour amener certains des autres nucléides radioactifs de longues durées de vie à des concentrations inférieures bleuis CMA respectifsg tandis que d'autres nucléides peuvent avoir des concentrations dépassant leurs CMA. Cependant, il est très probable que tous ces autres nucléides radio-actifs seront immobilisés par échange d'ions et sorption chimique dans les milieux géologiques. Il est prévu que tous. les nucléides radio-actifs injectés dans la formation de confinement choisie restent dans cette formation, mais si d'autres nucléides que l'iode 129 devaient. grer, ils seraient immobilisés par sorption dans une grande épaisseur de couches géologiques sédimentaires recouvrant la formation dans laquelle les nucléides sont injectés. La solution diluée de nucléides résultant du mélange de déchets liquides d'activité élevée et de l'eau de formation est injectée dans une formation géologique convenable, de préf érence sousdmarine. Une formation dot posséder plusieurs propriétés pour être choisie comme site d'évacuation ou de stockage convenant au procédé de l'invention. La formation choisie doit contenir la quan- tité nécessaire d'eau mobile Elle doit s'étendre hori- zontalement sur des distances de l'ordre de plusieurs kilomètres.La combinaison de l'étendue horizontale, de l'étendue verticale et de la porositd doit être telle que la formation ait un volume suffisant pour permettre l'injection d'une quantité pratique de solution radioactive diluée et pour donner une quantité pratique d'eau de formation destinée à la dilution des déchets liquides d'activité élevée, initialement concentrés. Des valeurs typiques convenables pour l'étendue verticale sont de 5 à 10 mètres ou plus et pour la porosité, de 10 à 20 % ou plus.De plus1 la formation doit avoir une perméabilité horizontale substantielle à l'eau pour permettre le retrait aisé de l'eau de formation pour la dilution, à partir d'un nombre limité de puits périphériques de production, et pour accepter aisément la solution diluée de déchets radio-actifs, sous une pression et à un débit d'dcoule- ment raisonnables, par un ou quelques puits d'injection disposés centralement. La limite supérieure d'une formation géologique convenant à l'évacuation des nucléides radio-actifs doit être comprise entre plusieurs centaines et plusieurs milliers de mètres au-dessous de la surface qui est de préférence le fond de la mer s'étendant au-dessus de cette formation. La couverture intermédiaire comprend diverses couches géologiques. En général, certaines couches sont sensiblement imperméables à l'eau et autres couches sont hautement adsorbantes, comme c'est le cas des dépôts sédimentaires. Une formation géologique préférée pour l'évacuation ou le stockage des nucléides peut être, par exemple, un réservoir de pétrole épuisé ou partiellement épuisé et contenant principalement de l'eau. L8eau de formation utilisée pour diluer la solution de nucléides radio-actifs est produite à partir d'au moins un site de production ou une région de pro- duction situé dans la formation d ? evacuation ou de stockage. Les sites de production sont généralement espacés horizontalement du site dlinJecJc.ion des nucléides radio actifs. De préférence, l'eau de formation est produite à partir de plusieurs sites de production espacés horizontalement et périphéxiquement autour du site d'injection. Au moins 4 à 10 puits périphériques de produc tion sont de préférence utilisés avec chaque puits d'injection. En produisant l'eau de formation de façon périphérique, on favorise une dispersion radiale uniforme de la solution diluée de nucléides radioactifs. La forme préférée de réalisation décrite ciaprès constitue un mode préféré de mise en oeuvre de l'invention. Il va de soi que de nombreuses modifications peuvent être apportées à cette forme préférée de réalisation de l'invention, donnée à titre non limitatif. Une forme préférée de réalisation de l'inven- tion peut être décrite de façon plus appropriée en référence au dessin annexé pour illustrer une installation conçue pour évacuer ou stocker les déchets liquides d'activité élevée provenant d'une installation de retraitement de combustible nucléaire ayant une capacité de retraitement de 10 tonnes de métal lourd (uranium, pluto nium) par jour, pendant 300 jours par an, sur une période d'injection de 10 ans (ceci équivaut au retraitement de combustible nucléaire demandé pour faire fonctionner environ 66 centrales nucléaires de 1000 muez soit environ la capacité de toutes les centrales nucléaires actuellement en service aux Etats-Unis d'Amdriaue). Le débit volumétrique prévu de déchets liquides d'activité élevée, produits par retraitement de 10 tonnes/jour de combustible nucléaire épuisé est, conformément à la forme préférée de réalisation de l'invetion, d'environ 61,5 m3/jour et comprend environ 60 m3 / jour de déchets non concentrés, d'activité élevée, et environ 1,5 m3/jour de déchets concentrés de faible activité. Ces déchets liquides d'activité élevée libèrent jusqu'd 1,31 kW/m3 de chaleur de désintégration radio-active (1,4 an après la sortie du réacteur). Selon l'invention, les déchets liquides d'activité élevée sont dilués 100 fois par mélange avec 6150 m3/jour d'eau de formation produite, traités si cela est nécessaire pour empecher la formation de précipités des nucleides radio-actifs lors du mélange.Sur la base de déterminations sismiques antérieures et d'autres déterminations exploratoires, y compris l'dchantillon- nage des couches et des fluides de la formation, la plate-forme 1 est installée en mer. On fore le puits central 19 d'injection en recueillant avec soin les carottes et les fluides provenant de la formation pour identifier la profondeur et l'étendue verticale des formations d'injection pouvant etre souhaitables. La formation préférée 7 se trouve à une profondeur de, par exemple, 1600 mètres au-dessous du fond de la mer ; elle présente une étendue verticale d'environ 8 mètres, une porosité d'environ 25 % et une perméabilité horizontale à l'eau d'au moins 200 millidarcies. Le tubage 29 est installé dans le puits 23 jusqu'à une profondeur correspondant à un niveau situé juste audessous du fond de la formation 7. Le tubage 29 est perforé sur la hauteur verticale de la formation 7 (tronçon perforé 39). Le débit et le sens de l'écoulement hydro logique naturel à travers les perforations sont mesurés pour vérifier que la formation 7 ne fait pas partie d'un aquifère actif. Dix puits périphériques de production, dont deux sont indiqués en 13 et 15, sont réalisés par forage dirigé à partir de la plate-forme 1 pour traverser la formation 7 afin de former des sites 17. et 19.de production situés à une certaine distance radiale du site d'injection.La distance radiale est choisie afin de donner à la formation 7 un volume poreux équivalant au volume des déchets liquides d'activité élevée, augmenté du volume de l'eau de formation utilisée pour la dilution, sur la durée prévue de 10 ans (3000 jours) de la période d'injection, cette valeur de volume étant augmen tée de préférence de 20 g pour tenir compte d'une effet cacité incomplète de balayage et de déplacement. Par exemple, si la formation 7 présente une hauteur verti- cale de 8 mètres et une porosité de 25 %, la distance radiale comprise entre lesite central d'injection et les sites périphériques de production devrait être égale à environ 1890 mètres.Les dix puits périphériques de production sont tubés et des moyens convénables de pompage sont installés pour que chaque puits de production donne 615 m3 d'eau de formation par jour. L'eau formation est traitée, si cela est nécessaire, dans un dispositif 21 de traitement, puis elle est introduite dans le conduit 27 d'injection, en passant par le conduit 33, hormis l'écoulement d'eau qu'il peut entre nécessaire d'introduire par le conduit 41 dans l'espace-annulaire situé à l'intdrieur du tubage 29 pour maintenir une pression relativement élevée.S'il s'avère impossible de maintenir au débit souhaité un recyclage complet de l'eau de formation par l'intermédiaire du puits 23 d'injection, d'autres puits d'injection, disposés centralement et par ailleurs identiques au puits 23, peuvent autre avantageusement utilisés. Après gu'un débit approprié d'dcoule- ment d'eau de formation a été établi dans le conduit 27 d'injection, les déchets liquides d'activité élevée peuvent être introduits dans ce courant par l'intermédiaire du conduit 37. La solution diluée passe dans les perforations du tronçon 39, se déplace radialement à travers la formation 7 en direction des sites 17 et 19, et se disperse à l'intérieur de la formation 7. L'accroissement estimé de température de la formation 7 à proximité du site d'injection, vers la fin de la période d'injection de 10 ans, ne devrait pas dépasser 90 C. Les fluides débités par les puits de production sont contrôlés au moyen d'indicateurs classiques de radioactivité. Si une percée de radio-activité est indiquée du site d'injection vers l'un quelconque des puits de production, ce puits est cimenté intérieurement. REVENDICATIONS 1. Procédé d'évacuation d'une solution aqueuse de nucléides radio-actifs, caractérisé en ce qu'il consiste à produire de l'eau à partir d'une formation géologique poreuse, contenant de l'eau, s'étendant à peu près horizontalement, perméable à l'eau et située au-dessous de couches géologiques sédimentaires adsorbantes (9), à former une solution diluée desdits nucléides par mélange d'eau produite à ladite solution aqueuse, et à injecter la solution diluée dans la formation. 2. Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce que la formation est une formation sous-marine. 3. Procédé selon la revendication 2, caractérisé en ce que la limite supérieure de la formation est située à au moins 1600 mètres au-dessous du fond (3) de la mer. 4. Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce que la formation comprend un réservoir de pétrole épuisé partiellement ou en totalité. 5. Procédé selon la revendication 4, caractérisé en ce que du pétrole est produit à partir de ladite formation, en mélange avec l'eau de formation de laquelle il est séparé. 6. Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce que l'eau de formation est produite à partir de plusieurs sites (17, 19) de production situés dans ladite formation, ces sites de production étant espacés horizontalement et à peu près périphériquement autour d'un site (25) d'injection, et la solution diluée étant injectée dans ce site d'injection.