Brevet FR2546332A1 — publié le 19841123

Procédé de décontamination de mitraille de fer et/ou d'acier contaminée par radioactivité. La présente invention concerne un procédé de décontamination de mitraille de fer et/ou d'acier qui a été contaminée par radioactivité, en opérant par fusion de la mitraille en pré- sence d'agents de scarification du bain de fusion de fer/ acier. D'après l'article "Treatment of Metallic Wastes by Smelting" de J H Cavendish dans IAEA SM 234/14, on connaît déjà un procédé de décontamination de la mitraille d'acier, contaminée par des composés fluorés d'uranium, du neptunium, du plutonium et du teàhnecium, par fusion après une épuration chimique préalable on ajoute au bain de fusion un agent de scorifica- tion se présentant sots la forme d'un mélange de silice et de chaux, de sorte que l'uranium, le neptunium et le plutonium sont collectés en majeure partie dans le laitier qui est ensuite évacué Par ce procédé, l'élimination des déchets est simplifiée par la réduction de volume obtenue sous la forme de parties de mitraille non réutilisables En outre on propose la réutilisation de la matière faiblement radioactive subsis- tant dans le bain de fusion. On a également déjà proposé un procédé pour la décontamination de plomb, d'après Cerré P, Mestre E, Courtauld J; la décontamination du plomb; "Bulletin d'informations scientifi- ques et techniques" 69; pages 49 à 58 ( 1963) De manière connue, on utilise du plomb la plupart du temps sous la forme de briques de plomb pour arrêter un rayonnement riche en énergie dans des laboratoires et des installations analo- gues A cause des frais élevés de matière, on a déjà cherché par le passé à réutiliser le plomb contaminé. Lors du déchargement de combustible à partir de centrales nucléaires arrêtées, on doit sortir de la zone du coeur de réacteur des composants relativement fortement activés, qui nécessitent un blindage protecteur épais pour le transport jusqu'au stockage final En outre, de grandes quantités de pièces d'acier contaminées doivent être évacuées On a déjà proposé de fondre ces pièces d'acier contaminées et de fabri- quer à partir de celles-ci des blindages protecteurs qui peuvent être utilisés pour l'évacuation de déchets fortement radioactifs, cf "Atomenergie/Kerntechnik", volume 41 ( 1982), pages 279 280 Cela constitue un moyen pour réduire forte- ment le volume des déchets et, par conséquent, les frais de décharge dans le lieu de stockage final et cela ouvre une possibilité d'utilisation efficace des déchets. La présente invention concerne seulement de la mitraille d'acier qui a été contaminée en surface par la radioactivité, comme cela se produit par exemple dans des installations de retraitement A cet égard il est à noter que de grandes sur- faces lisses peuvent être rapidement décontaminées alors que des alvéoles, des parties d'angle, des fentes, des tubulures et des extrémités de tubes fermées nécessitent un plus grand travail Du fait que la contamination radioactive des zones superficielles présente une répartition en profondeur de pro- fil exponentiel, on peut trouver un point à partir duquel les frais de décontamination classique ne sont plus dans un rap- port économiquement favorable avec une réduction supplémen- taire du rayonnement radioactif La mitraille d'acier possède alors également encore une radioactivité résiduelle La quan- tité de déchet radioactif est définie en fonction de l'utili- sation de la limite libre (valeur limite entre un déchet radioactif et un déchet inactif) sur la base des spécifica- tions réglementaires correspondantes. La radioactivité résiduelle empêche généralement de pouvoir réutiliser directement de la mitraille d'acier Cette mitraille peut être traitée comme un déchet légèrement radio- actif pour pouvoir être transportée jusque dans un lieu de stockage final ou bien elle doit être décontaminée de façon à pouvoir être recyclée correctement. La présente invention a pour but de créer un procédé perfec- tionné pour la décontamination par fusion de mitraille de fer et/ou d'acier. Ce problème est résolu en ce que des isotopes inactifs supplé- mentaires des éléments radioactifs se trouvant dans le bain de fusion, sont ajoutés et soumis au processus de fusion. Le procédé de décontination conforme à l'invention est basé sur le procédé, connu et cité ci-dessus, de fusion de l'acier ou du fer contaminé et de la scarification des éléments radio- actifs par lesquels la surface de l'acier ou du fer est conta- minée Dans ce traitement par fusion métallurgique connu, il se produit une scarification de la plupart des éléments radio- actifs, c'est-à-dire que les éléments radioactifs rentrent dans des combinaisons intermétalliquès qui sont plus légères que la matière de base et qui se rassemblent par conséquent dans le laitier à la surface du bain de fusion Le laitier conte- nant les éléments radioactifs peut ensuite être retiré de la surface du bain et être converti pour être mis dans des fats de stockage des déchets radioactifs Dans ce procédé de décon- tamination connu, il subsiste cependant encore une radio- activité résiduelle sensible qui peut poser des problèmes pour une réutilisation de la mitraille d'acier "décontaminée". Les composants des agents de scorification cités, comme ceux qui sont utilisés par exemple dans un procédé de fusion dans un haut fourneau, sont par exemple Ca O 35 40 % TO O 1 % Si O 28 40 % Na 2 O 0,1 % Al 203 5 13 % K O 2 % Mg O 2 13 % Fe O 1 % Mn O 10 % auquel cas on utilise pour une tonne d'acier brut de 300 à 800 kg d'agents de scorification. Avec le moyen conforme à l'invention, notamment l'addition d'isotopes inactifs, on obtient que, en fonction des solubi- lités spécifiques des éléments, les isotopes radioactifs des éléments soient refoulés hors du bain de fusion et soient collectés dans le laitier Il est ainsi possible d'obtenir une diminution importante de la radioactivité résiduelle de sorte qu'on obtient un bain d'acier fondu ayant une radio- activité-pratiquement négligeable. Du fait que la quantité de mitraille contaminée par radio- activité et provenant d'installations nucléaires immobilisées et en réparation est très grande et nécessite de gros frais en raison du volume à traiter en déchets radioactifs à évacuer peu actifs, le procédé conforme à l'invention représente un progrès important car, grâce à la décontamination du bain de fusion réalisée conformément à l'invention, on peut obtenir une forte réduction de volume des déchets radioactifs à éva- cuer L'acier obtenu à partir du bain de fusion peut être recyclé et réutilisé Le laitier radioactif est conditionné pour le transport de déchets et il nécessite un bien plus petit volume de stockage que la mitraille d'acier contaminée initiale. Par le procédé conforme à l'invention, on capte essentielle- ment les éléments constitués par le strontium, le baryum, le cérium, l'europium et le zirconium Les éléments constitués par le césium et l'antimoine se vaporisent pendant le proces- sus de fusion et sont arrêtés par filtrage des fumées. Selon d'autres particularités de l'invention: les isotopes inactifs sont introduits dans le bain de fusion; les isotopes inactifs sont ajoutés sous la forme de minéraux;-on ajoute des isotopes inactifs des éléments constitués par le strontium, le baryum, le cérium, l'europium et le zirconium. Le laitier séparé qui, comme indiqué ci-dessus, contient les éléments radioactifs ou les produits de fission est conditionné, comme cela a déjà été précisé, sous forme d'un produit consti- tuant un déchet radioactif à évacuer et il peut être introduit dans des récipients qui peuvent être fabriqués à partir de l'acier ou du fer décontaminé. Revendications 1 Procédé de décontamination de mitraille de fer et/ou d'acier qui a été contaminée par radioactivité, en opérant par fusion de la mitraille en présence d'agents de scarification du bain de fusion de fer/acier, caractérisé en ce qu'on ajoute un supplément d'isotopes inactifs des éléments radioactifs se trouvant dans le bain de fusion et les soumet au processus de fusion. 2 Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce que les isotopes inactifs sont ajoutés au bain de fusion. 3 Procédé selon l'une quelconque des revendications 1 et 2, caractérisé en ce que les isotopes inactifs sont ajoutés sous la forme de minéraux. 4 Procédé selon l'une quelconque des revendications 1 à 3, caractérisé en ce qu'on ajoute des isotopes inactifs des élé- ments constitués par le strontium, le barvum, le cérium, l'auropium et le zirconium. Utilisation du fer et/ou de l'acier décontaminé produit conformément au procédé selon l'une des revendications 1 à 4 pour la fabrication de récipients pour le stockage de déchets radioactifs.