Brevet FR2525804A1 — publié le 19831028

Procédé de séparation du krypton d'un mélange de gaz résiduaire radioactif et installation pour exécuter ce procédé. L'invention se rapporte à un procédé de séparation du krypton d'un mélange de gaz résiduai- re radioactif qui est libéré lors de la décomposi- tion par voie chimique de particules de matière com- bustible nucléaire épuisée et qui contient>dans de l'air servant de gaz porteuroutre du krypton, du xénon, de l'argon, des oxydes d'azote et des parties de gaz résiduel Du mélange gazeux sortant du dispo- sitif de décomposition on élimine, après avoir débar- rassé le gaz résiduaire des oxydes d'azote et des parties de gaz résiduel 'radioactivesicomme des aérosols, l'iode,le tritium et le gaz carbonique (C-14), le xénon et>,finalement,on enlève le krypton du mélange gazeux résiduel et on fait se déposer le krypton L'invention vise également une installation pour exécuter le procédé. Dans le retraitement des éléments com- bustiblespn dissout les particules de matière combus- tible nucléaire par voie chimique pour séparer les produits fissiles formés pendant le fonctionnement du réacteur ou leursproduitsde décomposition des ma- tières combustibles et/ou fertiles qui peuvent être réutilisées pour la préparation d'éléments combusti- bles On envoie de l'air au dispositif de décomposi- tion pour oxyder les matières combustibles nucléai- res On règle la quantité d'air à envoyer pour le lavage du dispositif de décomposition, de manière à capter et à entraîner autant que possible tous les constituants radioactifs nocifs volatils C'est ain- si,par exemple,que,pour un dispositif de décomposi- tion ayant un débit d'uranium de 500 kg/hil faut compter avec une quantité d'air de lavage 120 m 3 normaux/h. Pour séparer le krypton du mélange de gaz résiduaire, on connaît essentiellement trois métho- des: a Rectification à très basse température après li- quéfaction d'au moins une partie du mélange de gaz résiduaire b absorption du krypton dans des solvants convena- bles, c adsorption sur charbon actif ou sur tamis molécu- laires. Dans la rectificiation à température très basse,on a l'avantage de pouvoir obtenir un grand enrichissement et une bonne pureté des produits fi- naux, mais comme inconvénient,une dépense technolo- gique élevée,notamment si l'on tient compte de la nécessité d'avoir une sécurité de fonctionnement suffisante des installations ainsi que d'un besoin considérable d'énergie, cf par exemple brevet de la République Fédérale d'Allemagne 2 426 764. Pour diminuer ces risques et ces coûts, l'absorption ou l'adsorption du krypton est intér- ressante Une absorption du krypton dans des sol- vants est décrite par Merriman et collaborateurs dans "Removal of noble gases by sélective absorp- tion", International symposium on management of gaseous wastes from nuclear facilities, Vienne, 1980. Comme solvant on utilise un fréon Pour la séparation par adsorptioneil est connu par D T Pence et collabo- rateurs,"Noble gas separation from nuclear effluents using selective adsorption with inorganic absorbents", 16th DOE Nuclear air cleaning conference, San Diego, 1 80, d'éliminer du gaz résiduaire dans des colonnes d'adsorption les constituant dans l'ordre suivant: H 2 E, -O 2, Xe, 02, Kr dans un courant d'azote gazeux porteur La séparation du krypton s'effectue ainsi qua 3 iment en trois stades, le krypton étant séparé par congélation dans l'un des stades du procédé H. Jiintgen et collaborateurs dans "Versuche zur adsorp- tiw VC Abtrennung von Edelgasen aus dem Abgas einer W*iederaufarbeitungsanlage", Kerntechnik, 1978, pa- ges 450 à 456, ainsi qu'au brevet de la République Fédérale d'Allemagne 2 210 264, rapporte une autre séparation de gaz rare par adsorption, notamment la séparation du xénon du mélange de gaz résiduaire Pour un débit de gaz résiduaire de 100 m 3/h, il faut environ 8 tonnes de charbon actif pour élimi- ner le xénon et le gaz résiduaire restant s'enrichit jusqu'à une concentration de 25 fois en krypton. L'invention vise un procédé de séparation du krypton d'un mélange de gaz résiduaire radioac- tif, dans lequel on peut diminuer le courant de gaz résiduaire ou permettreune mise en oeuvre économi- que du procédé d'adsorption dans lequel cnobtient en même temps un enrichissement élevé du courant de gaz résiduaire en krypton tout en séparant dans une grande mesure les oxydes d'azote et le xénon et dans lequel le krypton peut être entièrement sé- paré du gaz résiduaire restant. L'invention a donc pour objet un procédé de séparation du krypton d'un mélange de gaz rési- duaire radioactif, qui est libéré lors de la décom- position par voie chimique de particules de matière combutible nucléaire épuisée et qui contient dans de l'air servant de gaz porteur,outre du kryptondu xénon, des oxydes d'azoteet des parties de gaz rési- duel, qui consiste à éliminer le xénon du mélange de gaz résiduaire sortant du dispositif de décompo- sition après enlèvement des oxydes d'azote et des parties de gaz résiduel radioactives comme des aérosol S, de l'iode, du tritium et de 1 'anhydride carbonique (C-14) et à extraire le krypton du mé- lange de gaz résiduel et à le faire se déposer, ca- ractérisé en ce qu'il consiste,après l'enlèvement des oxydes d'azote et des parties de gaz résiduel radioactivescomme des aérosols et de l'iode,à ren- voyer une partie du mélange de gaz résiduaire dans le dispositif de décomposition et à débarrasser la partie restante du mélange de gaz résiduaire du tri- tium et du gaz carbonique (C-14) etaprès une élimi- nation du xénon par adsorption en soi connue,à la faire passer en discontinu dans un chromatogra- phe préparatif en phase gazeuse o le *krypton est séparé du gaz résiduel. Ainsi, suivant ce procédé,après s'être débarrassé des oxydes d'azote et des parties de gaz résiduel radioactives,comme des aérosols ou l'iodeon renvoie une partie du mélange de gaz ré- duaire au dispositif de décomposition L'autre par- tie du mélange de gaz résiduaire est débarrassée tout d'abord du tritium et du carbone (C-14)qui sont éliminés sous forme de HTO et de 14 C 02, et ensuite est débarrasséedu xénon par adsorption. Le mélange de gaz résiduaire restant contenant du krypton est envoyé en discontinu à un chroma- tographe préparatif en phase gazeuse,dans lequel on sépare le krypton du gaz résiduaire Ces disposi- tions suivant l'invention procurent les avantages suivants: En recyclant un courant gazeux partiel, après séparation des oxydes d'azote,des aérosols et de l'iodeon peut réduire>sans diminuer le cou- rant gazeux de lavagel'arrivée d'air frais au dis- positif de décomposition et augmenter la proportion de krypton du mélange de gaz résiduaire Cela ré- duit également la quantité de gaz résiduaire qui doit être envoyée aux zones de l'installation de séparation de gaz prévuespour continuer l'épura- tion du mélange de gaz résiduaire Ceci favorise la mise en oeuvre d'un procédé de séparation par adsorption Un recyclage d'une partie du mélange de gaz résiduaire formé dans le dispositif de dé- composition,,absolument sans amenée d'air,comme ce- la est décrit par exemple au brevet de la Républi- que Fédérale d'Allemagne 2 602 897 est de peu dl'importance pratique, en raison de l'aoindrissementcon- sidérable de l'oxydabilit L de la matière catbustible nucléaire qui se produit alors Il est avantageux de recycler au moins la moitié du mélange de gaz ré- siduaire sortant du dispositif de décomposition La proportion du courant gazeux partiel à recycler est limitée par le besoin d'amenée d'oxygène pour le processus de décomposition et d'épuration. Avant d'éliminer par adsorption le xé- non du courant de gaz partiel détourné du mélan- ge de gaz résiduaire, on sépare le tritium ou forme de HTO et le gaz carbonique (C-14) Cela améliore la séparation des gaz rares que sont le xénon et le krypton par adsorption et donne des degrés d'enrichissement élevés en krypton dans le mélange de gaz résiduaire restant La quantité du courant de gaz résiduaire contenant le krypton est réduite d'une manière considérable par rapport à toute la quantité de gaz résiduaire évacuée du dispositif de décomposition est s'élève à moins du 1/10 de la quantité totale de gaz résiduaire. Ce mélange de gaz résiduaire restant est alors séparé en discontinu dans un chromatographe pré- paratif en phase gazeuse Les chromatographes pré- paratifs en phase gazeuse présentent un débit ga- zeux qui est environ 1000 fois plus grand que le débit gazeux de chromatographe analytiquesen phase gazeuse, cependant la réduction poussée 1,obtenue en combinant les dispositions mentionnées ci-dessus, de la quantité de gaz résiduaire globale du dis- positif de décomposition pour l'utilisation de chromatographes préparatifs est décisive pour épu- rer les gaz résiduaires se formant dans la décom- position par voie chimique des combustibles nu, cléaires La séparation du krypton s'effectue en- tièrement dans le chromatographe en phase gazeuse. Le procédé suivant l'invention consiste, suivant un perfectionnement, avant l'élimination du xénon par adsorption, à retenir sur tarais molé- culaire les parties d'oxydes d'azote, restantes dans le mélange de gaz résiduaire après passage dans un laveur enlevant les oxydes d'azote, ainsi que le tritium Ceci permet de séparer par adsorption les parties de gaz rares du gaz ré- siduaire au moyen de charbon actif qui présente une capacité absorption élevée Le tamis moléculaire peut avantageusement être régénéré par le mélange de gaz résiduaire recyclé de sorte que le tritium entrainé par le mélange de gaz résiduaire recyclé restedans le circuit de recyclage de l'installation de séparation des gaz et quala solution de matière combustible du dispositif de décomposition s'enrichit d'abord en tritium On élimine le gaz carbonique (C-14) sélectivement du gaz résiduaire. De préférence le chromatographe prépara- tif en phase gazeuse fonctionne à l'hélium dont le i 5 ryt:n peut être séparé facilement Le krypton est V' t ageusement séparé du fluide de travail du chro- iatocxr;-phe en phase gazeuse sur du charbon actif con- tenu dans des flacons de dépôt. L'invention vise également une installation de s'p-,ration des gaz pour l'exécution du procédé qui d un dispositif de décomposition ayant une en- tr& jour des particules de matière combustible nu- ffi'St et une entrée pour de l'air servant de gaz porteur et destiné à la décomposition par voie chi- ii nique des particules de matière combustible nucléai- re, ainsi qu'un conduit pour le gaz résiduaire qui est raccordé au dispositif de décomposition et qui met en communication successivement suivant le sens d'écoulement du gaz résiduaire un dispositif d'épu- O ration du gaz résiduaire pour les oxydes d'azote et les parties de gaz résiduel radioactives comme des aérosols, l'iode, le tritium et le gaz carboni- que (C-14) ainsi que des dispositifs de séparation poler le xénon et pour le krypton, caractérisée en ce que, e une zone d'épuration destinée à débarrasser le gaz résiduaire des oxydes d'azote et des parties de gaz résiduelles radioactives comme des aérosols et de licde;,est raccordé un conduit de recyclage qui débouche dans un conduit d'amenée pour de l'air etqui est destiné à recycler une partie de mélange de gaz résiduaire quittant la région d'épuration et en ce que, pour la partie restante du mélange de gaz rési- duaire,un conduit de mise en communication mène à un adsorbeur de krypton et de xénon, en ce que, à la sortie de l'adsorbeur sont raccordés une évacuation pour l'air et pour le xénon et un conduit pour le gaz destiné au gaz résiduaire contenant du krypton, ces conduits pouvant être fermés tour à tour, et en ce que le conduit pour le gaz destiné au gaz rési- duaire contenant du krypton mène à l'entrée d'un chromatographe préparatif en phase gazeuse avec la sortie duquel communique également,avec possibi- lité de fermeture,tour à tour une évacuation pour le gaz exempt de krypton et un conduit de stockage pour le gaz résiduaire contenant du krypton. De préférence: en aval de la régioh d'épuration est mon- té un adsorbeur retenant les oxydes d'azote et le tritium. un filtre pour le carbone (C-14) est monté en aval de 1 ' adsorbeur. à l'entrée du chromatographe en phase ga- zeuse débouche un conduit pour l'hélium. le conduit de stockage pour le gaz rési- duaire contenant le krypton mène à un flacon de dépôt empli de charbon actifqui présente une sortie pour le gaz épuré destinée à l'hélium. l'hélium est recyclé en circuit fermé de la sortie pour le gaz épuré à l'entrée du chromatogra- phe en phase gazeuse. Le procédé suivant l'invention et une ins- tallation faisant également partie de l'invention pour l'exécution du procédé sont explicités davanta- ge dans ce qui suit, au moyen d'un exemple de réali- sation reproduit schématiquement au dessin Au dessin, donné uniquement à titre d'exemple: la figure 1 est une installation de sépara- tion de gaz; et la figure 2 est un chromatogramme d'un chro- matographe préparatif en phase gazeuse utilisé dans l'installation de séparation de gaz suivant la figure 1. Dans l'installation de séparation de gaz représentée à la figure 1, un dispositif de décompo- sition 1 présente une entrée 2 pour les particules de matière combustible nucléaire et une entrée 3 pour l'air L'air lave le dispositif de décomposi- tion 1 en le traversant et le quitte avec des substan- ces volatiles formées dans le dispositif de décompo- sition,notamment avec du krypton et du xénon,par l'intermédiaire d'un conduit de sortie du gaz résiduaire 4. Dans le conduit de sortie des gaz 4,le mélange de gaz résiduaires'écoule d'abord en direction d'une zone d'épuration 5 qui comporte un laveur pour les oxydes d'azote (N Ox) du gaz résiduaire ainsi qu'un filtre pour aérosols et un filtre pour l'iode Le nilange ga- zeux résiduel restant est envoyé par un équipement de transport 6 à un adsorbeur 7 du tritium Le tri- tium est contenu dans le gaz résiduaire sous forme de HTO Dansl'exemple de réalisation,on utilise dans l'adsorbeur 7 un tamis moléculaire qui retient, ou- tre le tritium, des parties d'oxydesd'azote restan- tes (N Ox), dans la mesure o celles-ci n'ont pas pu être éliminées entièrement du gaz résiduaire dans le laveur à oxyde d'azote de la zone d'épuration 5. Comme tamis moléculaire convient par exemple un ta- mis moléculaire résistant aux acides,ayant une di- mension de pores de 8 à 9 A et une proportion élevée de Si O 2 * Sur un tel tamis moléculaireon adsorbe ml de NO 2 par ml de tamis moléculaire. A la sortie de l'adsorbeur 7 se trouve un robinet à trois voies 8,par lequel le mélange de gaz résiduaire quittant l'adsorbeur peut être en- voyé dans un conduit de recyclage 9 qui débouche dans le conduit d'entrée 3 pour l'air ou dans un con- duit de mise en communication 10 allant à un filtre 11 pour le carbone (C14) Au dessin, par souci de simplicité, on n'a représenté qu'un adsorbeur 7. Pour un fonctionnement en quasi-continu de l'ins- tallation de séparation des gaz,deux adsorbeurs 7 au moins sont montés en parallèle, avec dans chaque phase de fonctionnement l'un des adsorbeurs qui adsorbe les substances nocives, tandis que l'autre adsorbeur est en désorption en étant ré- chauffé au moyen d'un dispositif de chauffage 12. Pendant la phase de désorption d'un adsorbeur 7, la partie du mélange de gaz résiduaire, qui en pas- sant s'est chargée de tritium et d'oxyde d'azote, est retournée au dispositif de décomposition 1 par l'intermédiaire du conduit de recyclage 9 La so- lution de matière combustible du dispositif de dé- composition 1 s'enrichit ainsi en tritium. La partie du mélange de gaz résiduaire débarrassée du tritium et des oxydes d'azote rési- duels pendant la phase d'adsorption de l'adsorbeur 7 s'écoule,par l'intermédiaire du filtre 11 pour le carbone (C-14),vers l'adsorpteur 13 pour le xénon et pour le krypton Dans le filtre pour le carbone (C-14) on met d'une manière appropriée par exemple du Ba(OH)211 pour la fixation en lit fluidisé de l'anhydride car- bonique (C-14). Il s'effectue d'abord dans l'adsorbeur 13 une adsorption commune du xénon et du kryptonfdans l'exemple de réalisation, une adsorption sur charbon actif avec refroidissement de l'adsorbeur et sous pression élevée A une température de -10 WC, qui est établie par l'intermédiaire d'un dispositif de modération 14 ayant une partie de refroidissement et une partie de chauffage,non représentées au des- sin,et pour une pression d'entrée dans l'adsorbeur 13 de 3 bar environ, on peut environ doubler la charge du charbon actif en gaz rares par rapport à 252-58 G 4 une charge s'effectuant à température ambiante et sous une pression d'entrée de 1,75 bar Pour la désorption, on réchauffe l'adsorbeur 13 à plus de 100 OC Une tem- pérature de désorption favorable est de 125 C En en- voyant de l'azote ou de l'air, il sort d'abord du kryp Lcn, puis du xénon. Le gaz résiduaire est aspiré de l'adsorbeur 13 -u no;yen d'une pompe de circulation 15 Dans un cc- _ -pour le gaz 16 raccordé au côté refoulement de 2 Rompe 15 se trouve un robinet à trois voies 17 qui est relié à une évacuation 18 par laquelle, pen- diant la phase d'adsorption de l'adsorbeur 13, le gaz Lcsi Cmaire épuré ainsi quependant la désorption, le e, cn même temps que les gaz de balayage de l'ad- sor Luy 13, par exemple l'azote ou l'air, peuvent s'échapper à l'atmosphère Si on désorbe du krypton dans l'adsorbeur 134 on tourne le robinet à trois voies 17 et le mélange gazeux formé du gaz de balay- age et du krypton s'écoule vers un chromatographe 2 préparatif en phase gazeuse 19 Pour un fonctionne- ment quasiment en continu de l'installation de sépa- ration des gaz, au moins un autre adsorbeur est mon- té ausi en parallèle de l'adsorbeur 13 et adsorbe quand l'autre adsorbeur désorbe L'adsorbeur monté en parallèle n'est pas représenté au dessin par sou- ci de simplification. Le chromatographe préparatif en phase ga- zeuse 19 fonctionne à l'hélium A cet effetun con- duit pour l'hélium 20 débouche dans un conduit d'en- trée 21 menant au chromatographe en phase gazeuse 19. Le mélange gazeux provenant du conduit pour le gaz 16 peut être aussi envoyé dans le conduit d'entrée 21 par l'intermédiaire d'un robinet 22 Ce mélange ga- zeux est constitué essentiellement d'air ou d'azote et contient toute la quantité de krypton qui s'est formée dans le dispositif de décomposition 1 La séparation de ce courant de gaz résiduel s'effec- tue dans le chromatographe en phase gazeuse 19 sui- vant le principe de la chromatographie par élution. Une quantité limitée de gaz est envoyée au moyen de l'hélium servant de gaz porteur dans le chroma- * tographe en phase gazeuse, ce qui permet d'obtenir un effet de séparation en stadesmultiples Du chro- matographe en phase gazeuse,sortent d'abord de l'air et de l'héliumpuis du krypton avec de l'hélium La température de fonctionnement du chromatographe en phase gazeuse s'élève dans l'exemple de réalisation à 950 C, le débit d'hélium et la quantité de gaz ré- siduaire amenés sont dans le rapport de 4:1. Le mélange gazeux de krypton et d'hélium est envoyé du chromatographe préparatif en phase ga- zeuse 19 par un conduit d'alimentation 23 à un fla- con dl dépôt 24 en acier finydans l'exemple de réa- lisationet empli de charbon actif Dans ce flacon le krypton est adsorbé avec refroidissement par de 1 'azote liquide dans un appareil réfrigérant 25 et est sépa- ré de l'hélium plus volatil L'hélium, à la sortie pour le gaz épuré 26 du flacon de dépÈt,est renvoyé en circuit fermé au conduit pour l'hélium 20 et au chromatographe en phase gazeuse 19 par l'intermédiai- re d'un conduit 27 d'aspiration d'une pompe à gaz 28. Le courant d'hélium amenant l'air épuré du krypton peut également être réutilisé pour balayer le chroma- tographe en phase gazeuse 19 A cet effetle mélange gazeux est introduit en réglant un robinet à trois voies 29 et par l'intermédiaire d'une évacuation pour le gaz 30 dans un adsorbeur 31 également empli de charbon actifdont on peut prélever de l'hélium épu- ré ou de l'air épuré par l'intermédiaire d'un robi- net à trois voies 32 L'hélium est introduit dans le conduit d'aspiration 27, l'air est insufflé à l'atmosphère. Au dessinon n'a représenté aussi schéma- tiquement qu'une colonne de séparation pour le chro- matographe en phase gazeuse 19 et pour l'adsorbeur. Pour un fonctionnement quasiment en continu de l'ins- tallation de séparation des gaz,on monte cependant aussi,dans ces deux appareillages,au moins deux colon- nes de séparation qui fonctionnent en même temps Dans l'adsorbeur 31 l'une des colonnes de séparation 11 fonctionne en désorption,tandis que l'autre fonction- ne en adsorption. Dans l'installation de séparation des gaz, le gaz résiduaire recycléedans l'exemple de réalisa- tion,présente la composition suivante: 80 % en volu- me de N 2; 18 X en volume de 02, 0,9 % en volume de Ar; 0,5 % en volume de NOX; 1,0 % en volume de Xe; 0,1 % en volume de Kr ainsi que ds traces de H 20, de CO 2 et d'autres parties de gaz résiduel A l'entrée dans le chromatographe préparatif en phase gazeuse 19, le gaz résiduaire est constitué de: 2 % en volu- me de Kr, 0,1 % en volume de Xe, 8 % en volume de 02 '% en volume de N 2 Le courant de gaz résiduaire total du dispositif de décomposition peut être ainsi réduit au 40 ième environ, par exemple de 100 m 3 nor- maux/h à 2,5 m 3 normaux/h La figure 2 illustre un chromatogramme pour la séparation d'un mélange gazeux contenant essentiellement un mélange d'azote et de krypton, de 100 ml normaux avec un courant d'hélium gazeux porteur de 20 ml normaux/minute dans un chranato- graphe en phase gazeuse chargé de charbon actif Dans le flacon de dépôt 24, le krypton,lsortant en même temps que l'hélium du chromatographe en phaoe gazeuse, peut être entière séparé L'hélium ainsi récupéré est retourné en circuit fermé comme gaz de balayage au chromatographe en phase gazeuse. A la figure 1, le dispositif de chauffage 12 de l'adsorbeur 7 et le dispositif de modération de température 14 de l'adsorbeur 13 sont représentés schématiquement Les dispositifs de chauffage et de modération peuvent être constitués aussi bien d'un dispositif de chauffage intérieur, donc d'une partie de chauffage placée à l'intérieur de la chambre de l'adsorbeur que d'un chauffage extérieur, par exemple sous la forme d'une partie entourant la surface latérale de l'adsorbeur Les éléments de chauffage représentés à côté des adsorbeurs sont donc disposés seulement d'une manière symbolique. REVENDICATIONS 1 Procédé de séparation du krypton d'un mélange de gaz résiduaire radioactif, qui est libé- ré lors de la décomposition par voie chimique de par- ticules de matière combustible nucléaire épuisée et qui contient dans de l'air servant de gaz porteur,ou- tre du krypton, du xénon, des oxydes d'azote et des parties de gaz résiduel, qui consiste à éliminer le xénon du mélange de gaz résiduaire sortant du dispo- sitif de décomposition après enlèvement des oxydes d'azote et des parties de gaz résiduel radioacti- ves,comme des aérosols, de l'iode, du tritium et de l anhydride carbonique (C-14) et à extraire le kryp- ton du mélange de gaz résiduel et à le faire se dé- poser, caractérisé en ce qu'il consiste après l'enlè- vement des oxydes d'azote et des parties de gaz rési- duel radioactives#comme des aérosols et de l'iode, a renvoyer une partie du mélange de gaz résiduaire dans le dispositif de décomposition et à débarrasser la partie restante du mélange de gaz résiduaire du tritium et du gaz carbonique (C-14) et,après une éli- mination du xénon par adsorption en soi connue,à la faire passer en discontinu dans un chromatographe préparatif en phase gazeuse o le krypton est séparé du gaz résiduel. 2 Procédé selon la revendication 1, carac- 1 6 térisé en ce qu'il consiste à recycler au moins la moitié du mélange de gaz résiduaire sortant du dis- positif de décompotion. 3 Procédé suivant la revendication 1 ou 2, caractérisé en ce qu'il consiste avant l'télimination du xénon par adsorption dans le mélange de gaz rési- duaires, à retenir sur le tamis moléculaire le tritium ainsi que la partie d'oxydes d'azote restante après l'enl vement par lavage des oxydes d'azote. 4 Procédé suivant la revendication 3, ca- ractérisé en ce qu'il consiste à régénérer le tamis moléculaire par du mélange de gaz résiduaire recyclé. Procédé suivant l'une des revendications précédentes, caractérisé en ce qu'il consiste à en- lever sélectivement du mélange de gaz résiduaire le gaz carbonique (C-14). 6 Procédé suivant l'une des revendications précédentes, caractérisé en ce que le chromatographe en phase gazeuse fonctionne à l'hélium. 7 Procédé suivant la revendication 6, ca- ractérisé en ce qu'il consiste à adsorbersur du char- bon actif disposé dans des flacons de dépôt le kryp- ton du mélange gazeux krypton/hélium soutiré du chro- matographe en phase gazeuse. 8 Installation de séparation des gaz pour l'exécution du procédé selon la revendication 1, com- prenant un dispositif de décomposition ayant une en- trée pour des particules de matière combustible nu- cléaire et une entrée pour de l'air servant de gaz porteur et destiné à la décomposition par voie chimi- que des particules de matière combustible nucléaire, ainsi qu'un conduit pour le gaz résiduaire qui est raccordé au dispositif de décomposition et qui met en communication successivement suivant le sens d'écoulement du gaz résiduaire un dispositif d'épura- tion du gaz résiduaire pour les oxydes d'azote et les parties de gaz résiduel radioactives comme des aéro- sols, l'iode, le tritium et le gaz carbonique (C-14) ainsi que des dispositifs de séparation pour le xénon et pour le krypton, caractériséeen ce que,à une région ( 5) d'épuration destinée à débarrasser le gaz rési- duaire des oxydes d'azote et des parties de gaz ré- siduel radioactivesicomme des aérosols et de l'io- de,est raccordé un conduit de recyclage ( 9) qui dé- bouche dans un conduit d'amenée ( 3) pour de l'air Iqui est destiné à recycler une partie de mélange de gaz résiduaire quittant la région d'épuration ( 5) et en ce que,pour la partie restante du mélange de gaz ré- siduaire, un conduit de mise en communication ( 10) mène à un adsorbeur ( 13) pour le krypton et le xénon, en ce que,à la sortie de l'adsorbeur ( 13) sont raccor- dés une évacuation ( 18) pour l'air et pour le xénon et un conduit pour le gaz ( 16) destiné au gaz rési- duaire contenant du krypton, ces conduits pouvant être fermés tour à tour, et en ce que le conduit pour le gaz ( 16) destiné au gaz résiduaire contenant du krypton mène à l'entrée d'un chromatographe prépara- tif en phase gazeuse ( 19),avec la sortie duquel communique également, avec possibilité de fermeture tour à tour,une évacuation pour le gaz ( 30) exempt de krypton et un conduit de stockage ( 23)pour le gaz résiduaire contenant du krypton. 9 Installation suivant la revendication 8, caractérisée en ce qu'en aval de la région d'épu- ration( 5) est monté un adsorbeur ( 7) retenant les oxyded'azote et le tritium. Installation suivant la revendication 9, caractérisée en ce qu'un filtre ( 11) pour le car- bone (C-14) est monté en aval de l'adsorbeur ( 7). 11 Installation suivant l'une des reven- dications 8, 9 ou 10, caractérisée en ce qu'à l'en- trée du chromatographe en phase gazeuse ( 19) débou- che un conduit pour l'hélium ( 20). 12 Installation suivant la revendication 11, caractérisée en ce que le conduit de stockage ( 23) pour le gaz résiduaire contenant du krypton mène à un flacon de dépôt ( 24) empli de charbon ac- tif,qui présente une sortie pour le gaz épuré ( 26) destinéeà l'hélium. 13 Installation suivant la revendication 12, caractérisée en ce que l'hélium est recyclé en cir- cuit fermé de la sortie pour le gaz épuré ( 26) à l'entrée du chromatographe en phase gazeuse ( 19).